JP5889539B2 - 炭化水素の製造方法 - Google Patents
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Description
FT合成反応により炭化水素を製造する方法としては、例えば特許文献1に、液体炭化水素中に固体の触媒粒子を懸濁させたスラリー(以下、単に「スラリー」ということもある。)中に合成ガスを吹き込んでFT合成反応させる、気泡塔型スラリー床反応器を用いる方法が開示されている。
まず、本発明の炭化水素の製造方法を実施するのに好適な、合成反応システムの一例について、図1を参照して説明する。
図1に示す液体燃料合成システム1は、天然ガス等の炭化水素原料を液体燃料に転換するGTLプロセスを実行するプラント設備である。
この液体燃料合成システム1は、合成ガス製造ユニット3と、FT合成ユニット5と、アップグレーディングユニット7とから構成されている。合成ガス製造ユニット3は、炭化水素原料である天然ガスを改質して一酸化炭素ガスと水素ガスを含む合成ガスを製造する。FT合成ユニット5は、合成ガス製造ユニット3において製造された合成ガスからFT合成反応により液体炭化水素を合成する。アップグレーディングユニット7は、FT合成反応により合成された液体炭化水素を水素化・精製して液体燃料(主として灯油、軽油)の基材を製造する。
以下、これら各ユニットの構成要素について説明する。
CH4+CO2→2CO+2H2 ・・・(2)
気泡塔型スラリー床反応器30は、合成ガスから液体炭化水素を合成するもので、FT合成反応により合成ガスから液体炭化水素を合成するFT合成用反応器として機能する。この反応器30は、反応器本体80と、冷却管81とを主に備えており、内部が例えば190〜270℃程度に加熱され、かつ大気圧より加圧された条件下で運転される。
この反応器本体80の下部においては、水素ガスおよび一酸化炭素ガスを主成分とする合成ガスがスラリー中に噴射されるようになっている。そして、スラリー中に吹き込まれた合成ガスは、気泡となってスラリー中を反応器本体80の高さ方向(鉛直方向)下方から上方へ向かって上昇する。その過程で、合成ガスは液体炭化水素中に溶解し、触媒粒子と接触することにより、液体炭化水素の合成反応(FT合成反応)が進行する。具体的には、下記化学反応式(3)に示すように水素ガスと一酸化炭素ガスとが反応して炭化水素を生成する。
反応器本体80内のスラリーを冷却するため媒体としては、前記のような冷却水に限定されず、例えば、C4〜C10の直鎖状、分枝鎖状または環状のアルカン、オレフィン、低分子量シラン、シリルエーテル、シリコーンオイルなどを使用することもできる。
また、触媒粒子の平均粒径は特に限定されないが、スラリーの流動性の観点から、40〜150μm程度であることが好ましい。
これら各フィルターエレメント53には、系統ごとに濾液(液体炭化水素)を抜き出す第1導管54がそれぞれに接続して設けられており、これら第1導管54は、一つの第2導管55に接続している。第1導管54には、必要に応じてそれぞれに独立して開閉弁(図示せず)が設けられている。また、第2導管55には、弁56が設けられており、第3導管57には弁58が接続されている。第2導管55は、図2に示す第1配管41に接続しており、第2導管57は、図2に示す第3配管44に接続している。
逆洗液槽38は、後述する軽質液体炭化水素を貯留するようになっているが、上記の配置により、必要に応じて、外部型触媒分離器34および前記濾過装置46で濾過された重質液体炭化水素をこの逆洗液槽38に供給し、前記軽質液体炭化水素と混合することができるようになっている。この逆洗液槽38には前記第2配管44が接続されており、これによって逆洗液槽38は、貯留した軽質液体炭化水素または軽質炭化水素と重質炭化水素との混合物(混合油)を逆洗液として第2配管44に導出し、外部型触媒分離器34に供給するようになっている。
これに対して、反応器本体80の気相部から排出された気体成分を、熱交換部83により上記範囲の温度に冷却して凝縮する軽質液体炭化水素を逆洗液として用いることで、軽質液体炭化水素の中でも比較的に含酸素化合物の濃度が低い成分を利用することとなり、FT合成反応に用いる触媒の活性低下に与える影響を減じることができる可能性がある。
このようにして第1ドラム84での気液分離により得られた液体炭化水素(軽質液体炭化水素)は、後述するように逆洗液として好ましく使用され、一方、この液体炭化水素から分離された気体成分は第2ドラム85側に排出される。
この気体成分は、未反応の合成ガス(CO、H2)およびC4以下の炭化水素を主として含み、合成ガスの供給管49において、合成ガス製造ユニット3から供給される合成ガスと混合され、反応器30にリサイクルされ、未反応の合成ガスが再利用される。この第3ドラム86から排出される気体成分については、少なくともその一部は、合成ガスの供給管49に返送することなく、フレア・ガスとして焼却する、あるいは燃料として用いるようにしてもよい。
第1精留塔40は、第1配管41に接続して配設され、前記第1配管41を経て供給される重質液体炭化水素、すなわち外部型触媒分離器34から導出された液体炭化水素と、第2導出管91および第3導出管92をそれぞれ経て供給される軽質液体炭化水素、すなわち第2ドラム85および第3ドラム86から導出された軽質液体炭化水素とを蒸留し、沸点に応じて各留分に分離する。
なお、上記では気液分離装置36は第1ドラム84、第2ドラム85、第3ドラム、第1凝縮器87および第2凝縮器88から構成されるものとしたが、このような構成とすることにより、軽質液体炭化水素を確実に回収することが可能となる。
但し、気液分離装置36は上記の構成に限定されることはなく、第2ドラム85、第2凝縮器88および第2導出管91を設けず、第1凝縮器87の出口配管を第3ドラム86の入口配管と接続する構成としてもよい。その場合の第1凝縮器87の出口温度は40℃程度に設定する。
合成反応システム1には、天然ガス田または天然ガスプラントなどの外部の天然ガス供給源(図示せず。)から、炭化水素原料としての天然ガス(主成分がCH4)が供給される。前記合成ガス製造ユニット3は、この天然ガスを改質して合成ガス(一酸化炭素ガスと水素ガスを主成分とする混合ガス)を製造する。
さらに、この合成反応時には、冷却管81内に水を流通させることでFT合成反応の反応熱を除去する。この熱交換により加熱された水は、気化して水蒸気となる。この水蒸気に含まれる液体の水は、気液分離器32で分離されて冷却管81に戻され、気体分が中圧スチーム(例えば1.0〜2.5MPaG)として外部装置に供給される。
外部型触媒分離器34では、導入されたスラリーをフィルター52によって濾過し、触媒粒子を捕捉する。これにより、スラリーを固形分と液体炭化水素からなる液体分とに分離する。この外部型触媒分離器34による濾過処理により、反応器30内から液体炭化水素を抜き出す(抜き出し工程)。ここで、外部型触媒分離器34内の温度や圧力については、基本的には反応器本体80内と同じ条件で運転される。したがって、フィルター52によって濾過分離されて得られる液体分は、前述したように反応器本体80内の条件において液体状である炭化水素、すなわち重質液体炭化水素である。
したがって、濾過工程で捕捉された触媒粒子は、その後になされる逆洗工程においてフィルター52表面から取り除かれ、逆洗液とともに返送管34bを経て反応器本体80のスラリー床に戻されるようになっている。
このようにして得られる軽質液体炭化水素を逆洗液として用いれば、逆洗液は反応器本体80内に戻された後、気化して気体成分の一部として反応器本体の頂部から排出され、スラリーの一部として外部型触媒分離器34のフィルター52で濾過処理されることはない。したがって、この軽質液体炭化水素からなる逆洗液はフィルター52を往復して繰り返し通過することがないため、逆洗液として重質液体炭化水素を用いていた従来に比べ、フィルター52の負荷を格段に軽減することができる。
なお、第1ドラム84および/または第2ドラム85に流入する液体成分中には、反応器30内で副生する水が含まれている。したがって、第1ドラム84および/または第2ドラム85の底部には、水抜き用の配管(図示せず。)を設けておくのが好ましい。
一方、逆洗液としての軽質液体炭化水素は、反応器本体80内にて気体となり、反応器本体80の気相部から抜き出され、気液分離装置36に送られる。なお、第1ドラム84に接続する第1導出管90は、図2中に示す配管90の破線部分により、第2導出管91、第3導出管92が合流する配管に接続しており、切換弁(図示せず。)の切換制御等によって液体(軽質液体炭化水素)の流れる方向を逆洗液槽38側と第1精留塔40側とのいずれかに切り換えられるようになっている。これにより、反応系内を循環する、逆洗液としての軽質液体炭化水素が過剰になった際には、過剰分を第1精留塔40側に排出することができる。
また、前記軽質液体炭化水素を再冷却部94(再冷却工程)で更に冷却するようにしたので、逆洗工程の際に液体の状態に維持される時間を長くすることができ、したがって逆洗液としての機能をより良好に発揮させることができる。
本実施形態が前記第1実施形態と異なるところは、逆洗液として、前記軽質液体炭化水素に重質液体炭化水素を混合した混合液を用いる点である。
一方、逆洗液中の軽質液体炭化水素は、反応器本体80内にて気体となり、反応器本体80の気相部から抜き出され、気液分離装置36に送られる。
また、前記実施形態では、フィルター52の一部のフィルターエレメント53群で濾過を行うと同時に、他のフィルターエレメント53群で逆洗を行うようにし、したがって濾過工程と逆洗工程とを同時に並行して行うようにしたが、濾過工程と逆洗工程とを同時に行うことなく交互に行うようにしてもよい。
また、前記実施形態においては、液体燃料合成システム1を用いて本発明の製造方法を実施する形態について述べたが、本発明は少なくとも水素ガス及び一酸化炭素ガスを主成分とする合成ガスと触媒粒子を含むスラリーとの接触によって炭化水素を合成する、炭化水素の製造方法に適用されるものである。
Claims (3)
- 触媒粒子と液体炭化水素とを含むスラリーを内部に保持し、前記スラリーの上部に気相部を有する気泡塔型スラリー床反応器を用いて、フィッシャー・トロプシュ合成反応により炭化水素を合成する合成工程と、
前記反応器の内部および/または外部に配置されたフィルターに前記スラリーを流通させて触媒粒子と重質液体炭化水素とを分離し、重質液体炭化水素を抜き出す抜き出し工程と、
前記フィルターに前記スラリーの流通方向と逆方向に液体炭化水素を流通させ、前記フィルターに堆積した触媒粒子を前記反応器内のスラリー床中に戻す逆洗工程と、
前記反応器の気相部から排出される該反応器内の条件において気体状である炭化水素を冷却し、凝縮した軽質液体炭化水素を気体成分から分離して回収する冷却・気液分離工程と、
を備える炭化水素の製造方法であって、
前記逆洗工程において流通させる液体炭化水素が、前記冷却・気液分離工程で得られる軽質液体炭化水素と、前記抜き出し工程で抜き出された重質液体炭化水素との混合物であり、
前記軽質液体炭化水素が、前記冷却・気液分離工程において、前記反応器内の条件において気体状である炭化水素を、180℃以上且つ前記反応器内の温度よりも低い温度に冷却することにより凝縮する軽質液体炭化水素であることを特徴とする炭化水素の製造方法。 - 前記軽質液体炭化水素を更に冷却する再冷却工程を備え、該工程を経た軽質液体炭化水素を前記逆洗工程に供することを特徴とする請求項1に記載の炭化水素の製造方法。
- 前記混合物中の重質液体炭化水素は、前記抜き出し工程で抜き出された重質液体炭化水素が含有する触媒粒子の少なくとも一部が、更に除去されたものであることを特徴とする請求項1または2に記載の炭化水素の製造方法。
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