JP5626674B2 - 微粒子状ガスハイドレートの回収法 - Google Patents
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Description
ガスハイドレートは高いガス包蔵性を有し、メタンを主成分とする場合、ハイドレート結晶1立方メートル当たり約170倍のメタンガスを包蔵する(非特許文献1)。ガスハイドレートの結晶は大きく分けてI型、II型およびH型の3種類に分類され、ガス種によってその結晶構造は異なる(非特許文献1参照)。
近年、天然ガスを包蔵した天然ガスハイドレートが海底・湖底の堆積層中および永久凍土下層に賦存していることが示され、非在来型の天然ガス資源として期待されている。日本近海においても、海底堆積層中に大量の天然ガスハイドレートが集積していることが確認されており、その資源量の調査や回収法の開発が行われている。
ガスハイドレートを固体状態のまま掘削回収する方法において、回収物を効率良くハンドリングするために土砂などの中からガスハイドレート粒子を回収する必要があった。
本発明は、堆積物中の微粒子状の天然ガスハイドレート結晶を分解させることなく回収する方法及び堆積物中の微粒子状の天然ガスハイドレート結晶を分解させることなく回収する装置を提供することを目的としている。
すなわち、本発明は、肉眼で識別できない微粒子状ガスハイドレートと異種微粒子が混在する系から、微粒子状ガスハイドレートを分離するガスハイドレート微粒子の回収方法であって、微粒子状のガスハイドレートと異種微粒子が混在する系が、掘削回収したガスハイドレートと土砂の混合物の粉砕物であり、液体窒素を用い、かつ、液体窒素が当該粉砕物と接触しない状態で、当該粉砕物をガスハイドレート分解温度以下に冷却し、当該粉砕物を、穴径20〜100マイクロメートルの篩にかけて、微粒子状のガスハイドレートと異種微粒子が混在する系を篩い分けし、ガスハイドレートを分離するガスハイドレート微粒子の回収方法である。
また、本発明のガスハイドレート微粒子の回収方法では、ガスハイドレート分解温度以下に冷却した温度が、液体窒素の蒸発により、−100℃以下とすることができる。
また、海底から掘削回収したガスハイドレートと土砂などの混合物からガスハイドレートを回収することで、回収物の輸送・貯蔵過程で効率良くハンドリングすることができる。
本発明においては、掘削回収したガスハイドレートと土砂の混合物を粉砕して、粉砕物を得るが、通常、本発明においては、穴径20〜100マイクロメートルの篩を用いることができる。
以下に示す実施例では40マイクロメートルの篩でガスハイドレート胚胎海底堆積物からガスハイドレート結晶を回収し、ガスハイドレート結晶構造の識別に温度可変装置付粉末X線回折測定装置(理学電機社製)および核磁気共鳴装置(日本電子社製)を用いた。
回折ピークの帰属は非特許文献3を参考にして行った。
(比較例1)
本発明法を適用しない場合、三角印で示される堆積物粒子からの回折ピークが主であり、I型のガスハイドレート結晶(丸印)と氷(米印)に由来する回折ピークがわずかに認められるだけである。図2に本発明を適用しない場合と適用した場合の粉末X線回折パターンを示す。
本発明法を適用した場合、-6.9 ppmに高強度のピークが観測され、-4.6
ppmにショルダーピークが観測された。報告されている塊状天然ガスハイドレートの13C核磁気共鳴スペクトル(非特許文献2および3を参照)との比較からこれらのシグナルはI型の2種類のケージに包接されたメタン分子に帰属され、篩によって堆積物粒子が除去され、本発明が微粒子状のガスハイドレートの回収に効果的であることを示している。この結果は、粉末X線回折測定の結果を支持している。
(比較例2)
本発明法を適用しない場合、13C核磁気共鳴ピークは観測されなかった。
実施例2および実施例3から、本発明により、堆積物中の微細なガスハイドレート結晶を回収することができ、塊状ガスハイドレートと同様の識別手法を用い微粒子状のガスハイドレート結晶を分解させることなく識別できることが示された。
2:液体窒素
3:液体窒素混入防止のための容器
4:ガスハイドレート分解抑制用金属板
5:受け皿
6:篩
Claims (2)
- 肉眼で識別できない微粒子状ガスハイドレートと異種微粒子が混在する系から、微粒子状ガスハイドレートを分離するガスハイドレート微粒子の回収方法であって、微粒子状のガスハイドレートと異種微粒子が混在する系が、掘削回収したガスハイドレートと土砂の混合物の粉砕物であり、液体窒素を用い、かつ、液体窒素が当該粉砕物と接触しない状態で、当該粉砕物をガスハイドレート分解温度以下に冷却し、当該粉砕物を、穴径20〜100マイクロメートルの篩にかけて、微粒子状のガスハイドレートと異種微粒子が混在する系を篩い分けし、ガスハイドレートを分離するガスハイドレート微粒子の回収方法。
- ガスハイドレート分解温度以下に冷却した温度が、液体窒素の蒸発により、−100℃以下である請求項1に記載したガスハイドレート微粒子の回収方法。
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