JP5516932B2 - タール分解触媒 - Google Patents
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Description
本発明(1)は、参考発明である。
本発明(2)は、本願請求項1に係る発明である。
特許文献3には、バイオマスを部分酸化する際に発生するガス中のタールを分解するための触媒として、式:ABO3(式中、AはLa、Ba、Sr、Caであり、BはTi、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Al、Zr、Nb、Al、SnまたはCeである)で表されるペロブスカイト型複合酸化物からなる触媒、式:M/ABO3(式中、AはLa、Ba、Sr、Caであり、BはTi、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Al、Zr、Nb、Al、SnまたはCeであり、MはOs、Ir、Pt、Ru、Rh、Pd、Fe、NiまたはCoの1種または2種以上の金属である)で表されるペロブスカイト型複合酸化物に触媒金属を担持してなる触媒が開示されている。
以下に述べる各〈タール分解性能評価試験〉において、固定床流通型反応装置(管型流通式)を用いてタール分解性能をタール分解除去率(%)で評価した。図2にその試験装置の概略を示している。試験ガスは、流量調節器、加熱器を経て供試触媒Xを充填した固定床流通型反応装置に導入される。加熱器は、試験ガスを加熱して供試触媒X中を流通する試験ガスの温度を例えば750℃、850℃というように加熱するためのものである。
〈供試触媒〉
本実験例では各種BaTiO3を供試触媒として使用し、それら各供試触媒について性能試験を実施した。BaTiO3は誘電体材料として粉末状等の形で市販のものである。表1に本実験例で使用したそれらの製造メーカ、表面積、純度を示している。
反応温度=750℃、空間速度(SV)=7500h-1(全流量250mL/min、触媒体積=1.9cm3)。
試験ガス:H2=8%(容量%、以下同じ)、CO:8%、CO2=14%、CH4=2.5%、H2O=20%、H2S=2000ppm、タール(トルエン:C7H8)=6400ppm、N2=バランス。
反応開始時から5時間経過した時点でのタール分解除去率は、供試触媒について、例えば、A社製2で60%、C社製2で55%、F社製で93%であった。これら各供試触媒の表面積をみるとA社製2で3.1m2/g、C社製2で2〜3m2/g、F社製2で20m2/gである。
BaTiO3におけるBa/Ti比を変えた試料を製造、作製し、各試料についてタール分解除去率を測定した。図3はその結果である。
Ba/Ti比=0.998のものでは、反応開始時に97%、1時間経過時に96%、3時間経過時に93%、4時間経過時に92%、5時間経過時に92%のタール分解除去率を示し、良好なタール分解性能を示している。
Ba/Ti比=0.991のものでは、反応開始時に94%、1時間経過時に93%、3時間経過時に88%、4時間経過時に85%、5時間経過時に82%のタール分解除去率を示し、良好なタール分解性能を示している。
Ba/Ti比=0.960のものでは、反応開始時に92%、1時間経過時に79%、3時間経過時に66%を示し、それ以降は上下変動し、5時間経過時に64%のタール分解除去率を示している。
Ba/Ti比=0.73のものでは、反応開始時に88%であるが、1時間経過時に48%と低下し、それ以降は上下変動し、3時間経過時に41%のタール分解除去率を示している。
BaTiO3触媒のタール分解性能についてH2S濃度との関係について評価した。図4は反応温度=750℃のときの結果、図5は反応温度=850℃のときの結果である。図4〜5ともに、試験ガス中、H2S=0ppm、H2S=500ppm、H2S=2000ppmの各H2S濃度ときの結果を示している。
図4のとおり、H2S=0ppmすなわちH2Sを含まない試験ガスのタール分解率は、反応開始時の91%から急激に低下し、1時間で75%となり、6時間経過時には66%にまで低下している。
これに対して、H2S=500ppmの試験ガスのタール分解率は、反応開始時に99%、1時間経過時に98%、以降幾分上下するが、10時間経過時にも96%の値を示している。
H2S=2000ppmの試験ガスのタール分解率は、反応開始時に100%、以降僅かに上下するが、10時間経過時にも98%の値を示している。
図5のとおり、H2S=0ppmすなわちH2Sを含まない試験ガスのタール分解率は、反応開始時には97%であるが、それ以降急激に低下し、1時間で89%となり、6時間経過時に83%へ低下している。
これに対して、H2S=500ppmの試験ガスのタール分解率は、反応開始時に98%、1時間経過時に100%となり、4時間経過時までその値を維持し、10時間経過時にも99%の値を示している。
H2S=2000ppmの試験ガスのタール分解率は、反応開始時に100%、以降僅かに上下するが、10時間経過時にも99%の値を示している。
本試験では各種BaTiO3のスクリーニング結果により、最も活性の高かったF社製のBaTiO3に各種金属を担持してその効果を試験した。表2に本実験で使用した担持金属、担持量、無担持のBaTiO3に対する活性比較を示している。
〈タール分解性能評価試験−その4−〉の結果を基に、Fe/BaTiO3の出発原料の最適化およびFe担持量について試験した。本〈タール分解性能評価試験−その5−〉では、BaTiO3に対して、Feを硝酸塩、酢酸塩として含浸担持させ、BaTiO3に対するFe担持量如何によるタール分解率を測定した。表3にBaTiO3に対してFeを担持する出発原料とFe担持量を示し、図6にその結果を示している。
2、4 ガス化ガス導出管
3 集塵機
5 タール分解装置
6 タール分解装置5に充填したタール分解触媒
X 供試触媒
Claims (3)
- バイオマスのガス化ガス中のタール分を分解するための触媒であって、当該タール分解触媒がFe担持のBaTiO3からなり、前記ガス化ガスがH2Sを含むことよって優れたタール分解機能を有するタール分解触媒であることを特徴とするタール分解触媒。
- 前記Fe担持のBaTiO3からなるタール分解触媒が、BaTiO3に対してFeを鉄塩の水溶液により含浸担持してなるタール分解触媒であることを特徴とする請求項1に記載のタール分解触媒。
- 前記バイオマスのガス化ガスが、バイオマスの部分酸化または間接加熱によるガス化ガスであることを特徴とする請求項1または2に記載のタール分解触媒。
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