JP5304385B2 - Single-chamber solid oxide fuel cell - Google Patents
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Description
本発明は、燃料ガス及び酸化剤ガスの混合ガスにより発電する単室型固体酸化物形燃料電池に関する。 The present invention relates to a single-chamber solid oxide fuel cell that generates power using a mixed gas of a fuel gas and an oxidant gas.
従来の固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）は、電解質を介して燃料極及び空気極を配置した構造であり、電解質が隔壁になり、一方の電極室に燃料ガス、他方の電極室に酸化剤ガスを供給する二室型方式を用いていた。しかしながら、このような従来の二室型方式では、燃料ガス及び酸化剤ガスを発電部に別々に供給する必要があるためにセパレーターやガスシール材を必要とし、システム構成が複雑となる等の問題があった。 A conventional solid oxide fuel cell (SOFC) has a structure in which a fuel electrode and an air electrode are arranged via an electrolyte. The electrolyte serves as a partition, fuel gas in one electrode chamber, and oxidant in the other electrode chamber. A two-chamber system for supplying gas was used. However, in such a conventional two-chamber type system, since it is necessary to separately supply fuel gas and oxidant gas to the power generation unit, a separator and a gas seal material are required, and the system configuration becomes complicated. was there.
この問題を解決するため、燃料ガス及び酸化剤ガスを混合して、供給することでセパレーターやガスシール材を必要とせず、ガス供給ラインの簡略化が出来、簡単なシステム構造になる単室型方式が提案されている。この単室型方式で採用される燃料電池としては、燃料極と空気極の二つの電極が、燃料ガスと酸化剤ガスとの混合ガスにさらされながらも、ガス選択性を持ち、それらの間に電圧が発生する特徴があり、電池構造としては、電解質の基板の一方面に燃料極、他方面に空気極を配置した構造（特許文献１）が知られている。 To solve this problem, the fuel gas and oxidant gas are mixed and supplied, so no separator or gas seal material is required, the gas supply line can be simplified, and the single chamber type has a simple system structure. A scheme has been proposed. As a fuel cell employed in this single-chamber system, the two electrodes, the fuel electrode and the air electrode, have gas selectivity while being exposed to a mixed gas of fuel gas and oxidant gas. As a battery structure, a structure in which a fuel electrode is disposed on one surface of an electrolyte substrate and an air electrode is disposed on the other surface is known (Patent Document 1).
ところで、上述のような固体酸化物形燃料電池では、低温の状態で作動させるのが困難であり、これを起動させるためには、６００〜１０００℃の高温にする必要があるが、急激に上記温度まで昇温させると、固体酸化物燃料電池に割れやクラックが発生してしまうため、起動までの時間が長くなることがあった。 By the way, in the solid oxide fuel cell as described above, it is difficult to operate in a low temperature state, and in order to start this, it is necessary to raise the temperature to 600 to 1000 ° C. When the temperature is raised to a temperature, cracks and cracks are generated in the solid oxide fuel cell, which may increase the time until startup.
本発明は、上述の問題を解決するためになされたものであって、迅速な起動を容易に行うことができる単室型固体酸化物形燃料電池の提供を目的とする。 The present invention has been made to solve the above-described problems, and an object of the present invention is to provide a single-chamber solid oxide fuel cell that can be easily started quickly.
本発明に係る単室型固体酸化物形燃料電池は、上記問題を解決するためになされたものであり、多孔質の電解質と、前記電解質の一方面に配置された多孔質の燃料極と、前記電解質の他方面に配置された多孔質の空気極とを備え、前記電解質の内部に燃焼触媒が含有されている。 The single-chamber solid oxide fuel cell according to the present invention has been made to solve the above problems, and includes a porous electrolyte, a porous fuel electrode disposed on one surface of the electrolyte, and A porous air electrode disposed on the other surface of the electrolyte, and a combustion catalyst is contained inside the electrolyte.
上記構成によれば、炭化水素系の燃料ガスと空気等の酸化剤ガスとの混合ガスを単室型固体酸化物形燃料電池に供給することにより、当該燃料電池が混合ガスと反応して発電する。このとき、電解質に燃焼触媒が含有されているので、混合ガスが燃焼触媒と反応することにより燃焼し、燃焼熱により電解質が加熱される。これにより、電解質が短時間で高温になるので、単室型固体酸化物形燃料電池が短時間で加熱され、迅速な起動を容易に行うことができる。 According to the above configuration, by supplying a mixed gas of a hydrocarbon fuel gas and an oxidant gas such as air to the single-chamber solid oxide fuel cell, the fuel cell reacts with the mixed gas to generate power. To do. At this time, since the electrolyte contains a combustion catalyst, the mixed gas reacts with the combustion catalyst and burns, and the electrolyte is heated by the combustion heat. Thereby, since electrolyte becomes high temperature in a short time, a single chamber type solid oxide fuel cell is heated in a short time, and quick starting can be performed easily.
また、上記単室型固体酸化物形燃料電池において、前記電解質が、前記燃料極の近傍に配置された燃料極近傍部と、前記空気極の近傍に配置された空気極近傍部と、前記燃料極近傍部と前記空気極近傍部との間に配置された中央部とを備えることができる。また、前記中央部における前記燃焼触媒の含有率が、前記燃料極近傍部及び前記空気極近傍部それぞれにおける前記燃焼触媒の含有率より大きくてもよい。 Further, in the single-chamber solid oxide fuel cell, the electrolyte includes a fuel electrode vicinity disposed near the fuel electrode, an air electrode vicinity disposed near the air electrode, and the fuel. A central portion disposed between the pole vicinity and the air electrode vicinity can be provided. Moreover, the content rate of the combustion catalyst in the central portion may be greater than the content rate of the combustion catalyst in each of the vicinity of the fuel electrode and the vicinity of the air electrode.
通常、電解質に含まれる上記燃焼触媒の材料としては、白金、パラジウムなどの金属材料が用いられる。そのため、金属材料を含有する電解質を介した燃料極と空気極との短絡を防ぐ観点から、電解質中の燃焼触媒の量を調整することが好ましい。そこで、上記のように、燃料極近傍部及び空気極近傍部における燃焼触媒の含有率を中央部における含有率より小さくすることで、燃料極近傍部及び空気極近傍部における電子伝導を抑制し、短絡を防ぐことができる。 Usually, a metal material such as platinum or palladium is used as the material of the combustion catalyst contained in the electrolyte. Therefore, it is preferable to adjust the amount of the combustion catalyst in the electrolyte from the viewpoint of preventing a short circuit between the fuel electrode and the air electrode via the electrolyte containing the metal material. Therefore, as described above, by making the content of the combustion catalyst in the vicinity of the fuel electrode and the vicinity of the air electrode smaller than the content in the center, the electron conduction in the vicinity of the fuel electrode and the vicinity of the air electrode is suppressed, Short circuit can be prevented.
或いは、上記単室型固体酸化物形燃料電池において、前記電解質が、前記燃料極の近傍に配置された燃料極近傍部と、前記空気極の近傍に配置された空気極近傍部とを備えており、前記燃料極近傍部における前記燃焼触媒の含有率が、前記空気極近傍部における前記燃焼触媒の含有率より大きい構成であってもよい。このような構成によれば、燃料極近傍部に燃焼触媒が多く分布するので、燃料ガスと燃焼触媒との反応により発生する水素や一酸化炭素といった還元剤ガスを燃料極に多く送ることができる。これにより、燃料極での反応を促進することができ、燃料電池の発電効率を向上させることができる。 Alternatively, in the single-chamber solid oxide fuel cell, the electrolyte includes a fuel electrode vicinity portion disposed in the vicinity of the fuel electrode and an air electrode vicinity portion disposed in the vicinity of the air electrode. The content of the combustion catalyst in the vicinity of the fuel electrode may be larger than the content of the combustion catalyst in the vicinity of the air electrode. According to such a configuration, since many combustion catalysts are distributed in the vicinity of the fuel electrode, a large amount of reducing agent gas such as hydrogen and carbon monoxide generated by the reaction between the fuel gas and the combustion catalyst can be sent to the fuel electrode. . Thereby, the reaction at the fuel electrode can be promoted, and the power generation efficiency of the fuel cell can be improved.
また、上記単室型固体酸化物形燃料電池に対して、燃料ガスを燃料極側から供給し、一方、酸化剤ガスを空気極側から供給し、電解質中で燃料ガスと酸化剤ガスを混合させ、電解質中の燃焼触媒で混合ガスが反応することで上記単室型固体酸化物形燃料電池を急速に加熱することができる。このような構成によれば、燃料ガス及び酸化剤ガスをそれぞれ、高濃度の状態で燃料極及び空気極に供給することができるので、各電極における反応を促進させることができ、発電効率を向上させることができる。 Also, for the single-chamber solid oxide fuel cell, fuel gas is supplied from the fuel electrode side, while oxidant gas is supplied from the air electrode side, and the fuel gas and oxidant gas are mixed in the electrolyte. The single-chamber solid oxide fuel cell can be rapidly heated by the reaction of the mixed gas with the combustion catalyst in the electrolyte. According to such a configuration, the fuel gas and the oxidant gas can be supplied to the fuel electrode and the air electrode in a high concentration state, respectively, so that the reaction at each electrode can be promoted and the power generation efficiency is improved. Can be made.
また、本発明に用いる電解質は、多孔質体であるため、加熱による熱膨張が空隙部分で緩和されるため耐熱衝撃性を向上させることができる。従って、急速起動による固体酸化物形燃料電池の割れやクラックの発生を防止することが可能となる。 Moreover, since the electrolyte used for this invention is a porous body, since the thermal expansion by heating is relieve | moderated in a space | gap part, it can improve a thermal shock resistance. Therefore, it is possible to prevent the solid oxide fuel cell from being cracked or generated due to rapid start-up.
本発明の単室型固体酸化物形燃料電池によれば、迅速な起動を容易に行うことができる。 According to the single-chamber solid oxide fuel cell of the present invention, quick start-up can be easily performed.
以下、本発明の実施形態について添付図面を参照して説明する。図１は、本発明の一実施形態に係る単室型固体酸化物形燃料電池の断面図である。 Embodiments of the present invention will be described below with reference to the accompanying drawings. FIG. 1 is a cross-sectional view of a single-chamber solid oxide fuel cell according to an embodiment of the present invention.
この単室型固体酸化物形燃料電池１（以下、「燃料電池」という）は、図１に示すように、板状の電解質２と、電解質２の一方面に配置された燃料極３と、電解質２の他方面に配置された空気極４とを備えている。電解質２は、多孔質体から構成されており、内部に燃焼触媒５が含有されている。燃焼触媒５は、粉末の状態で含有されており、電解質２内にほぼ均一に分散されている。燃料極３は、多孔質体から構成されており、電解質２の上面（一方面）に配置されている。空気極４は、多孔質体から構成されており、電解質２の下面（他方面）に配置されている。多孔質の電解質２の気孔率は、耐熱性及び酸素イオン導電性の観点から、１０〜８０％が好ましく、２０〜６０％がより好ましい。燃焼触媒５の含有率は、効率良く燃焼させる観点から、５〜５０％が好ましく、１０〜４０％がより好ましい。ここで、本明細書において燃焼触媒５の含有率とは、単位体積あたりの電解質２の重量に対し、当該電解質２に含まれる燃焼触媒５の重量の割合のことをいう。
As shown in FIG. 1, this single-chamber solid oxide fuel cell 1 (hereinafter referred to as “fuel cell”) includes a plate-
次に、上述した燃料電池の材料について説明する。 Next, materials for the fuel cell described above will be described.
まず、燃焼触媒５としては、一般的に燃焼触媒として使用できる公知の金属を用いることができ、例えば、白金、パラジウム、ロジウム等が挙げられる。これらの金属は、２つ以上混合して使用してもよく、また、アルミナ、ジルコニアまたは後述する電解質材料に担持あるいは混合したものを用いることもできる。 First, as the combustion catalyst 5, a known metal that can be generally used as a combustion catalyst can be used, and examples thereof include platinum, palladium, rhodium, and the like. Two or more of these metals may be used as a mixture, or those supported or mixed on alumina, zirconia, or an electrolyte material described later can be used.
電解質２、燃料極３及び空気極４は、セラミックス粉末材料により形成することができる。このとき用いられる粉末の平均粒径は、好ましくは１０ｎｍ〜１００μｍであり、さらに好ましくは５０ｎｍ〜５０μｍであり、特に好ましくは１００ｎｍ〜１０μｍである。なお、平均粒径は、例えば、ＪＩＳＺ８９０１に従って計測することができる。
The
電解質６の材料としては、固体酸化物形燃料電池の電解質として公知のものを使用することができ、例えば、サマリウムやガドリニウム等をドープしたセリア系酸化物、ストロンチウムやマグネシウムをドープしたランタン・ガレード系酸化物、スカンジウムやイットリウムを含むジルコニア系酸化物などの酸素イオン伝導性セラミックス材料を用いることができる。 As the material of the electrolyte 6, those known as electrolytes for solid oxide fuel cells can be used. Oxygen ion conductive ceramic materials such as oxides, zirconia-based oxides containing scandium and yttrium can be used.
燃料極３としては、例えば、金属触媒と酸化物イオン導電体からなるセラミックス粉末材料との混合物を用いることができる。このとき用いられる金属触媒としては、ニッケル、鉄、コバルトなどの材料を用いることができる。また、酸化物イオン導電体としては、例えばサマリウムやガドリニウム等をドープしたセリア系酸化物、スカンジウムやイットリウムを含むジルコニア系酸化物などを挙げることができる。また、ストロンチウムやマグネシウムをドープしたランタン・ガレード系酸化物を挙げることができる。上記材料の中では、酸化物イオン導電体とニッケルとの混合物で、燃料極３を形成することが好ましい。また、上述したセラミックス材料は、１種類を単独で、或いは２種類以上を混合して使用することができる。また、燃料極３は、金属触媒を単体で用いて構成することもできる。
As the
空気極４を形成するセラミックス粉末材料としては、例えば、ペロブスカイト型構造等を有するＣｏ，Ｆｅ，Ｎｉ，Ｃｒ又はＭｎ等からなる金属酸化物を用いることができる。具体的には（Ｓｍ，Ｓｒ）ＣｏＯ３，（Ｌａ，Ｓｒ）ＭｎＯ３，（Ｌａ，Ｓｒ）ＣｏＯ３，（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｆｅ，Ｃｏ）Ｏ３，（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｆｅ，Ｃｏ，Ｎｉ）Ｏ３などの酸化物が挙げられ、好ましくは、（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｆｅ，Ｃｏ）Ｏ３である。上述したセラミックス材料は、１種を単独で、或いは２種以上を混合して使用することができる。
As the ceramic powder material forming the
次に、上述した燃料電池の製造方法の一例として、グリーンシートを用いた製造方法について説明する。 Next, a manufacturing method using a green sheet will be described as an example of the method for manufacturing the fuel cell described above.
まず、電解質グリーンシートを作製する方法を説明する。電解質グリーンシートは、例えば、ドクターブレード法を用いて以下のように作製することができる。すなわち、上記の電解質材料と燃焼触媒５とを混合した粉末に、造孔剤を添加し、バインダー、分散剤および可塑剤を加え、エタノール、２−プロパノールといったアルコール系溶媒からなる分散媒体に分散されているスラリーを作製する。造孔剤の添加量は、電解質材料と燃焼触媒との総重量に対して、５〜２０ｗt％が好ましい。添加されている造孔剤は、焼結の際に燃焼して気化するため、造孔剤が存在していた箇所には空孔が形成される。なお、造孔剤としては、カーボン系粉末や樹脂系粉末が挙げられるが、焼結の際に気化して空孔が形成可能な材料であれば、他の材料を用いるようにしてもよい。 First, a method for producing an electrolyte green sheet will be described. The electrolyte green sheet can be produced, for example, as follows using a doctor blade method. That is, a pore-forming agent is added to a powder obtained by mixing the above electrolyte material and the combustion catalyst 5, a binder, a dispersant and a plasticizer are added, and the mixture is dispersed in a dispersion medium composed of an alcohol solvent such as ethanol or 2-propanol. A slurry is prepared. The amount of pore-forming agent added is preferably 5 to 20 wt% with respect to the total weight of the electrolyte material and the combustion catalyst. Since the added pore former burns and vaporizes during sintering, voids are formed at the locations where the pore former was present. Examples of the pore-forming agent include carbon-based powder and resin-based powder, but other materials may be used as long as they can be vaporized during sintering to form pores.
また、上記スラリー組成物あるいは混練組成物を作製する際に用いられるバインダーの種類にも制限はなく、公知の有機質もしくは無機質のバインダーを使用することができる。有機質バインダーとしては、エチレン系共重合体、スチレン系共重合体、アクリレート系及びメタクリレート系共重合体、酢酸ビニル系共重合体、マレイン酸系共重合体、ビニルアセタール系樹脂、ビニルホルマール樹脂、ポリビニルブチラール樹脂、ビニルアルコール系樹脂、エチルセルロース等のセルロース類、ワックス類等が例示される。 Moreover, there is no restriction | limiting in the kind of binder used when producing the said slurry composition or kneading | mixing composition, A well-known organic or inorganic binder can be used. Organic binders include ethylene copolymers, styrene copolymers, acrylate and methacrylate copolymers, vinyl acetate copolymers, maleic acid copolymers, vinyl acetal resins, vinyl formal resins, polyvinyl Examples include butyral resins, vinyl alcohol resins, celluloses such as ethyl cellulose, and waxes.
次に、作製したスラリーを公知のドクターブレード法により成形してポリエチレンテレフタレートなどのフィルム上にスラリーの層を形成し、このスラリーの層より分散媒体を除去することで乾燥させ、グリーンシートが形成された状態とする。分散媒体としては、アルコール系溶媒に限らず、トルエン，キシレン，及びケトン系などの他の有機溶媒を用いてもよい。また、有機溶媒に限らず、上記混合粉末が、水に分散されたスラリーを用いるようにしてもよい。例えば、所定の分散剤を用いることで、上記混合粉末が水に分散された状態とすることができる。 Next, the produced slurry is molded by a known doctor blade method to form a slurry layer on a film such as polyethylene terephthalate, and the dispersion medium is removed from the slurry layer to dry, thereby forming a green sheet. State. The dispersion medium is not limited to alcohol solvents, and other organic solvents such as toluene, xylene, and ketones may be used. In addition to the organic solvent, a slurry in which the mixed powder is dispersed in water may be used. For example, by using a predetermined dispersant, the mixed powder can be dispersed in water.
次に、上述の方法で作製された燃焼触媒５を含有する電解質グリーンシートを焼結することにより、燃焼触媒５が含有された多孔質の電解質２を形成する。焼結温度は、１１００℃〜１５００℃が好ましい。
Next, the
その後、形成された電解質に、スクリーン印刷法により燃料極３、空気極４を塗布する。こうして、燃料電池１が製造される。
Thereafter, the
次に、以上のような構成を備える燃料電池１により発電する方法について説明する。 Next, a method for generating power by the fuel cell 1 having the above configuration will be described.
まず、図示しない反応室内に配置された燃料電池１に、炭化水素系の燃料ガスと空気等の酸化剤ガスとの混合ガスを供給する。これにより、供給された混合ガスと燃料電池１とが反応して発電する。このとき、燃料電池１の電解質２に燃焼触媒５が含有されているので、混合ガスが燃焼触媒５と反応することにより燃焼し、燃焼熱により電解質２が加熱される。これにより、電解質２が短時間で高温になるので、燃料電池１が短時間で加熱される。したがって、本実施形態に係る燃料電池１によれば、燃焼触媒５の燃焼により燃料電池１を迅速に高温にすることができるので、迅速な起動を容易に行うことができる。
First, a mixed gas of a hydrocarbon fuel gas and an oxidant gas such as air is supplied to a fuel cell 1 arranged in a reaction chamber (not shown). Thereby, the supplied mixed gas and the fuel cell 1 react to generate electric power. At this time, since the combustion catalyst 5 is contained in the
また、燃料電池１に混合ガスを供給する際、電解質２の下面側から空気極４に向けて混合ガスを供給すると、次のような効果がある。すなわち、混合ガスをこのように供給すると、この混合ガスは、空気極４、電解質２及び燃料極３の順で通過してゆくが、混合ガスが電解質２を通過するときに、混合ガス内の燃焼ガスと燃焼触媒５とが反応して水素や一酸化炭素といった還元剤ガスが発生する。そして、発生した還元剤ガスが燃料極３に送られるので、燃料極３での反応を促進することができ、燃料電池１の発電効率を向上させることができる。
Further, when the mixed gas is supplied to the fuel cell 1 from the lower surface side of the
以上、本発明の一実施形態について説明したが、本発明の具体的な態様は、上記実施形態に限定されるものではない。 As mentioned above, although one Embodiment of this invention was described, the specific aspect of this invention is not limited to the said embodiment.
例えば、上記実施形態では、燃焼触媒５は、電解質２内に均一に分布する構成であったが、電解質２に含有されていればその構成は特に限定されず、分布状態が必ずしも均一である必要はない。例えば、電解質２内において、部分的に燃焼触媒５の含有率を変えることができる。また、燃焼触媒５が含有されていない部分が電解質２内に存在してもよい。
For example, in the above embodiment, the combustion catalyst 5 is configured to be uniformly distributed in the
図２は、本発明の他の実施形態に係る単室型固体酸化物形燃料電池の断面図である。図２において、図１と同様の構成部分については、同一の符号を付して説明を省略する。図２に示すように、電解質２は、その厚さ方向に積層された３つの層から構成されている。すなわち、電解質２は、燃料極３の近傍に配置された燃料極近傍部２２と、空気極４の近傍に配置された空気極近傍部２３とを備えている。また、電解質２は、燃料極近傍部２２と空気極近傍部２３との間に配置された中央部２１を備えている。中央部２１における燃焼触媒５の含有率は、燃料極近傍部２２及び空気極近傍部２３のそれぞれにおける燃焼触媒５の含有率より大きい。また、燃料極近傍部２２及び空気極近傍部２３は、必ずしも燃焼触媒５が含有されていなくてもよい。
FIG. 2 is a cross-sectional view of a single-chamber solid oxide fuel cell according to another embodiment of the present invention. 2, the same components as those in FIG. 1 are denoted by the same reference numerals and description thereof is omitted. As shown in FIG. 2, the
中央部２１の厚みは、１０〜１０００μｍが好ましく、５０〜５００μｍがより好ましい。また、中央部２１の気孔率は、耐熱性及び酸素イオン導電性の観点から、１０〜８０％が好ましく、２０〜６０％がより好ましい。また、中央部２１における燃焼触媒５の含有率は、５〜５０％が好ましく、１０〜４０％がより好ましい。
10-1000 micrometers is preferable and, as for the thickness of the
また、燃料極近傍部２２及び空気極近傍部２３の厚みは、１〜１００μｍが好ましく、１０〜５０μｍがより好ましい。燃料極近傍部２２及び空気極近傍部２３の気孔率は、耐熱性及び酸素イオン導電性の観点から、１０〜８０％が好ましく、２０〜６０％がより好ましい。また、燃料極近傍部２２及び空気極近傍部２３における燃焼触媒５の含有率は、０〜５０％が好ましく、０〜１０％がより好ましい。特に、燃料極近傍部２２及び空気極近傍部２３における燃焼触媒５の含有率を０％にすることで、燃料極３と空気極４とが燃焼触媒５による短絡を防止することができる。これにより、中央部２１における燃焼触媒５の含有率をさらに増加させることが可能である。
Moreover, 1-100 micrometers is preferable and, as for the thickness of the fuel
また、中央部２１における燃焼触媒５の含有率は、燃料極近傍部２２における燃焼触媒５の含有率より１０％以上高いことが好ましい。
Further, the content of the combustion catalyst 5 in the
上述の燃料電池１を製造する場合は、電解質２を作製するときに、燃焼触媒５の含有率が異なる電解質グリーンシートを積層し、焼結する。これにより、中央部２１、燃料極近傍部２２及び空気極近傍部２３の３層からなる電解質２を作製することができる。
When manufacturing the above-mentioned fuel cell 1, when producing the
また、本実施形態では、中央部２１、燃料極近傍部２２及び空気極近傍部２３は境界線を有するように３層で形成されていたが、境界線は必ずしも必要ではなく、中央部２１、燃料極近傍部２２及び空気極近傍部２３が一体的に形成されていてもよい。すなわち、電解質２の厚み方向に沿って、燃焼触媒５の含有率が変化するように構成することもできる。
In the present embodiment, the
このような構成によれば、燃料極近傍部２２及び空気極近傍部２３における燃焼触媒５の含有率が中央部２１における含有率より小さいので、燃料極近傍部２２及び空気極近傍部２３における導電性が低くなる。したがって、燃料極３と空気極４とが電解質２を介して短絡することを防ぐことができる。
According to such a configuration, since the content of the combustion catalyst 5 in the
図３は、本発明の更に他の実施形態に係る単室型固体酸化物形燃料電池の断面図である。図３において、図１と同様の構成部分については、同一の符号を付して説明を省略する。図３に示すように、電解質２は、その厚さ方向に積層された２つの層から構成されている。すなわち、電解質２は、燃料極３の近傍に配置された燃料極近傍部２２と、空気極４の近傍に配置された空気極近傍部２３とを備えている。燃料極近傍部２２における燃焼触媒５の含有率は、空気極近傍部２３における燃焼触媒５の含有率より大きい。また、空気極近傍部２３は、必ずしも燃焼触媒５が含有されていなくてもよい。
FIG. 3 is a cross-sectional view of a single-chamber solid oxide fuel cell according to still another embodiment of the present invention. 3, the same components as those in FIG. 1 are denoted by the same reference numerals and description thereof is omitted. As shown in FIG. 3, the
燃料極近傍部２２及び空気極近傍部２３の厚みは、１〜１００μｍが好ましく、１０〜５０μｍがより好ましい。また、燃料極近傍部２２及び空気極近傍部２３の気孔率は、耐熱性及び酸素イオン導電性の観点から、１０〜８０％が好ましく、２０〜６０％がより好ましい。また、燃料極近傍部２２における燃焼触媒５の含有率は、５〜５０％が好ましく、１０〜４０％がより好ましい。また、空気極近傍部２３における燃焼触媒５の含有率は、０〜２０％が好ましく、０〜１０％がより好ましい。特に、空気極近傍部２３の燃焼触媒５の含有率を０％にすることで、燃料極３と空気極４とが燃焼触媒５による短絡を防止することができる。これにより、燃料極近傍部２２及び中央部２１における燃焼触媒５の含有率をさらに、増加させることが可能である。
1-100 micrometers is preferable and, as for the thickness of the fuel
また、燃料極近傍部２２における燃焼触媒５の含有率は、空気極近傍部２３における燃焼触媒５の含有率より、１０％以上高いことが好ましい。
Further, the content of the combustion catalyst 5 in the
上述の燃料電池１を製造する場合は、電解質２を作製するときに、燃焼触媒５の含有率が異なる電解質グリーンシートを積層し、焼結する。これにより、燃料極近傍部２２及び空気極近傍部２３の２層からなる電解質２を作製することができる。
When manufacturing the above-mentioned fuel cell 1, when producing the
また、本実施形態では、燃料極近傍部２２及び空気極近傍部２３は境界線を有するように２層で形成されていたが、境界線は必ずしも必要ではなく、燃料極近傍部２２及び空気極近傍部２３が一体的に形成されていてもよい。すなわち、電解質２の厚み方向に沿って、燃焼触媒５の含有率が変化するように構成することもできる。
Further, in the present embodiment, the fuel
このような構成によれば、燃料極近傍部２２に燃焼触媒５が多く分布するので、燃料ガスと燃焼触媒５との反応により発生する水素や一酸化炭素といった還元剤ガスを燃料極３に多く送ることができる。これにより、燃料極３での反応を促進することができ、燃料電池１の発電効率を向上させることができる。
According to such a configuration, a large amount of the combustion catalyst 5 is distributed in the
以下、実施例及び比較例を用いて、本発明を更に詳細に説明する。ただし、本発明が本実施例に限定されるものではない。 Hereinafter, the present invention will be described in more detail with reference to Examples and Comparative Examples. However, the present invention is not limited to this embodiment.
実施例として、図１〜図３に示す燃料電池１を用い、比較例として、電解質２に燃焼触媒５が含有されていない燃料電池１を用いて発電を行い、そのときの燃料電池１の温度を測定した。
The fuel cell 1 shown in FIGS. 1 to 3 is used as an example, and as a comparative example, power generation is performed using the fuel cell 1 in which the combustion catalyst 5 is not contained in the
以下に、実施例に係る燃料電池の製造方法について説明する。 Below, the manufacturing method of the fuel cell which concerns on an Example is demonstrated.
（１）まず、燃焼触媒５を含有する電解質グリーンシート１０１を作製した。具体的には、イットリア安定化ジルコニア粉末（ＹＳＺ）（粒径範囲：０．１〜３μｍ、平均粒径１μｍ）に、燃焼触媒としてパラジウム粉末（粒径範囲：０．１〜３μｍ、平均粒径１μｍ）を、電解質を構成する材料の総量に対して１０wt％混ぜ、カーボン粉末よりなる造孔材を添加し、ポリビニル系のバインダーおよび可塑剤としてジブチルフタレートを加え、２−プロパノールなどの有機溶媒からなる分散媒体に分散されているスラリーを作製した。造孔材の添加量は、電解質を構成する材料の総量に対して１０ｗt％とした。 (1) First, an electrolyte green sheet 101 containing the combustion catalyst 5 was produced. Specifically, yttria-stabilized zirconia powder (YSZ) (particle size range: 0.1 to 3 μm, average particle size 1 μm) and palladium powder (particle size range: 0.1 to 3 μm, average particle size) as a combustion catalyst. 1 μm) is mixed with 10 wt% of the total amount of the material constituting the electrolyte, a pore former made of carbon powder is added, a polyvinyl binder and dibutyl phthalate are added as a plasticizer, and an organic solvent such as 2-propanol is added. A slurry dispersed in a dispersion medium was prepared. The amount of pore former added was 10 wt% with respect to the total amount of materials constituting the electrolyte.
また、燃焼触媒５の含有率を増加した電解質グリーンシート２０１を作製した。具体的には、イットリア安定化ジルコニア粉末（ＹＳＺ）（粒径範囲：０．１〜３μｍ、平均粒径１μｍ）に、燃焼触媒としてパラジウム粉末（粒径範囲：０．１〜３μｍ、平均粒径１μｍ）を、電解質を構成する材料の総量に対して２５wt％混ぜ、カーボン粉末よりなる造孔材を添加し、ポリビニル系のバインダーおよび可塑剤としてジブチルフタレートを加え、２−プロパノールなどの有機溶媒からなる分散媒体に分散されているスラリーを作製した。造孔材の添加量は、電解質を構成する総材料総量の１０ｗt％とした。 In addition, an electrolyte green sheet 201 with an increased content of the combustion catalyst 5 was produced. Specifically, yttria-stabilized zirconia powder (YSZ) (particle size range: 0.1 to 3 μm, average particle size 1 μm) and palladium powder (particle size range: 0.1 to 3 μm, average particle size) as a combustion catalyst. 1 μm) is mixed with 25 wt% of the total amount of the material constituting the electrolyte, a pore former made of carbon powder is added, dibutyl phthalate is added as a polyvinyl binder and a plasticizer, and an organic solvent such as 2-propanol is added. A slurry dispersed in a dispersion medium was prepared. The amount of pore former added was 10 wt% of the total amount of the total material constituting the electrolyte.
次に、作製したスラリーを例えば公知のドクターブレード法により成形してポリエチレンテレフタレートなどのフィルム上にスラリーの層を形成し、このスラリーの層を、分散媒体を除去することで乾燥させ、燃焼触媒を含有する厚さ２００μｍの電解質グリーンシート１０１、２０１を形成した。 Next, the prepared slurry is formed by, for example, a known doctor blade method to form a slurry layer on a film such as polyethylene terephthalate. The slurry layer is dried by removing the dispersion medium, and a combustion catalyst is formed. The contained electrolyte green sheets 101 and 201 having a thickness of 200 μm were formed.
（２）続いて、燃焼触媒５を含有していない電解質グリーンシートを作製した。具体的には、８モル％のイットリア安定化ジルコニア粉末（ＹＳＺ）（粒径範囲：０．１〜３μｍ、平均粒径１μｍ）に、カーボン粉末よりなる造孔材を添加し、ポリビニル系のバインダー及び可塑剤としてジブチルフタレートを加え、２−プロパノールなどの有機溶媒からなる分散媒体に分散されているスラリーを作製した。次に、作製したスラリーをドクターブレード法によりポリエチレンテレフタレートフィルムに塗布し、スラリー層を形成した。そして、このスラリー層を、分散媒体を除去することで乾燥させ、厚さ２００μｍの多孔質のＹＳＺ電解質グリーンシートを形成した。 (2) Subsequently, an electrolyte green sheet not containing the combustion catalyst 5 was produced. Specifically, a pore former made of carbon powder is added to 8 mol% yttria-stabilized zirconia powder (YSZ) (particle size range: 0.1 to 3 μm, average particle size 1 μm), and a polyvinyl binder. And dibutyl phthalate was added as a plasticizer, and the slurry disperse | distributed to the dispersion medium which consists of organic solvents, such as 2-propanol, was produced. Next, the prepared slurry was applied to a polyethylene terephthalate film by a doctor blade method to form a slurry layer. The slurry layer was dried by removing the dispersion medium to form a porous YSZ electrolyte green sheet having a thickness of 200 μm.
（３）次に、空気極４用のペーストを作製した。具体的には、エチルカルピトールに、ＬＳＣＦ（Ｌａ：Ｓｒ：Ｃｏ：Ｆｅ：Ｏ＝０．６：０．４：０．２：０．８：３）（粒径範囲：０．１〜３μｍ、平均粒径１μｍ）を加え、さらにバインダーとしてエチルセルロースを加えた後、これらをボールミルで混合して空気極を形成するための空気極ペーストを調製した。
(3) Next, a paste for the
（４）次に、燃料極３用のペーストを作製した。具体的には、エチルカルピトールに、ＮｉＯ（粒径範囲：０．１〜３μｍ、平均粒径１μｍ）とＳＤＣ（（粒径範囲：０．１〜３μｍ、平均粒径１μｍ））を加え、さらにバインダーとしてエチルセルロースを加えた後、これらをボールミルで混合して燃料極を形成するための燃料極ペーストを調製した。
(4) Next, a paste for the
（５）続いて、電解質２を作製した。具体的には、上記の燃焼触媒を含有する電解質グリーンシート１０１を所定の枚数積層し、その積層体を約１３５０℃で焼結した。これにより、燃焼触媒５の含有率が１０％であり、厚さが約５００μｍの電解質２１が形成された（実施例１：請求項１）。
(5) Subsequently, the
また、上記の燃焼触媒を含有する電解質グリーンシート２０１の表裏両面に、燃焼触媒を含有しない電解質グリーンシートを積層し、その積層体を約１３５０℃で焼結した。これにより、燃焼触媒５の含有率が約1２％であり、厚さが約５００μｍの電解質２２が形成された（実施例２：請求項２）。
Moreover, the electrolyte green sheet which does not contain a combustion catalyst was laminated | stacked on the front and back both surfaces of the electrolyte green sheet 201 containing said combustion catalyst, and the laminated body was sintered at about 1350 degreeC. As a result, an
また、上記の燃焼触媒を含有する電解質グリーンシート２０１の一方面に、燃焼触媒を含有しない電解質グリーンシートを積層し、もう一方面に燃焼触媒を含有する電解質グリーンシート１０１を積層しその積層体を約１３５０℃で焼結した。これにより、燃焼触媒５の含有率が１５％であり、厚さが約５００μｍの電解質２３が形成された（実施例３：請求項３）。
In addition, an electrolyte green sheet containing no combustion catalyst is laminated on one side of the electrolyte green sheet 201 containing the combustion catalyst, and an electrolyte green sheet 101 containing a combustion catalyst is laminated on the other side. Sintered at about 1350 ° C. As a result, an
（６）その後、形成された電解質２の一方面に燃料極ペーストをスクリーン印刷法により印刷し、これをオーブンにて１３０℃で１５分間乾燥させ、次に、１３５０℃で１時間の焼成を行った。こうして、電解質２上に厚さ約２０μｍの燃料極３を形成した。
(6) After that, a fuel electrode paste is printed on one side of the formed
（７）続いて、電解質２の他方面に空気極ペーストをスクリーン印刷法により印刷し、これをオーブンにて１３０℃で１５分間乾燥させ、１２００℃で１時間の焼成を行い、電解質２上に厚さ約２０μｍの空気極を形成した。こうして、燃料電池１を作製した。
(7) Subsequently, an air electrode paste is printed on the other surface of the
なお、比較例では、燃焼触媒が含有されていない電解質グリーンシートのみを用いて、電解質２を作製した。
In the comparative example, the
燃料電池１により発電を行うときは、燃料電池１の作動温度を実施例及び比較例共に６００℃として、燃料電池１に燃料ガス及び酸化剤ガスの混合ガスを供給した。混合ガスは、メタンと酸素との比率（メタン：酸素）が２：１のガスとした。 When power generation was performed by the fuel cell 1, the operating temperature of the fuel cell 1 was set to 600 ° C. in both the example and the comparative example, and a mixed gas of fuel gas and oxidant gas was supplied to the fuel cell 1. The mixed gas was a gas having a ratio of methane to oxygen (methane: oxygen) of 2: 1.
上記の条件において、燃料電池の温度を測定した結果を表１に示す。 Table 1 shows the results of measuring the temperature of the fuel cell under the above conditions.
実施例１〜３では、燃料電池１の温度が、電気炉設定値温度と比較して、２０〜４０℃まで上昇することが確認できた。一方、比較例では、燃料電池１の温度が６０５℃まで上昇した。したがって、燃焼触媒５の混合ガス燃焼効果により、燃料電池１の温度が上昇することを確認できた。 In Examples 1-3, it has confirmed that the temperature of the fuel cell 1 rose to 20-40 degreeC compared with electric furnace preset value temperature. On the other hand, in the comparative example, the temperature of the fuel cell 1 rose to 605 ° C. Therefore, it was confirmed that the temperature of the fuel cell 1 was increased by the mixed gas combustion effect of the combustion catalyst 5.
１ 単室型固体酸化物形燃料電池
２ 電解質
３ 燃料極
４ 空気極
２１ 中央部
２２ 燃料極近傍部
２３ 空気極近傍部
DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Single chamber type solid
Claims (3)
前記電解質の一方面に配置された多孔質の燃料極と、
前記電解質の他方面に配置された多孔質の空気極とを備え、
前記電解質の内部に燃焼触媒が含有されている単室型固体酸化物形燃料電池。 A porous electrolyte,
A porous fuel electrode disposed on one side of the electrolyte;
A porous air electrode disposed on the other surface of the electrolyte,
A single-chamber solid oxide fuel cell in which a combustion catalyst is contained in the electrolyte.
前記中央部における前記燃焼触媒の含有率が、前記燃料極近傍部及び前記空気極近傍部それぞれにおける前記燃焼触媒の含有率より大きい請求項１に記載の単室型固体酸化物形燃料電池。 The electrolyte is disposed near the fuel electrode, in the vicinity of the fuel electrode, in the vicinity of the air electrode, in the vicinity of the air electrode, and between the fuel electrode and the air electrode. With a central portion,
2. The single-chamber solid oxide fuel cell according to claim 1, wherein the content of the combustion catalyst in the central portion is larger than the content of the combustion catalyst in each of the vicinity of the fuel electrode and the vicinity of the air electrode.
前記燃料極近傍部における前記燃焼触媒の含有率が、前記空気極近傍部における前記燃焼触媒の含有率より大きい請求項１に記載の単室型固体酸化物形燃料電池。 The electrolyte includes a fuel electrode vicinity portion disposed in the vicinity of the fuel electrode, and an air electrode vicinity portion disposed in the vicinity of the air electrode,
The single-chamber solid oxide fuel cell according to claim 1, wherein the content of the combustion catalyst in the vicinity of the fuel electrode is larger than the content of the combustion catalyst in the vicinity of the air electrode.
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