JP5295913B2 - Organic electroluminescent device and manufacturing method thereof - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、光取出し効率が高く、かつ明室コントラストの良好な有機電界発光装置及び有機電界発光装置の製造方法に関する。 The present invention relates to an organic electroluminescent device having high light extraction efficiency and good bright room contrast, and a method for manufacturing the organic electroluminescent device.
有機電界発光装置は、自発光型の表示装置であり、ディスプレイや照明の用途に用いられる。有機ELディスプレイは、従来のCRTやLCDと比較して視認性が高い、視野角依存性がないといった表示性能の利点を有する。また、ディスプレイを軽量化、薄層化できるといった利点もある。 An organic electroluminescent device is a self-luminous display device, and is used for displays and illumination. The organic EL display has advantages in display performance such as higher visibility than conventional CRTs and LCDs and no viewing angle dependency. There is also an advantage that the display can be reduced in weight and thickness.
有機電界発光素子をディスプレイとして利用する場合、外部への光取り出し効率を上げると共に、外光の反射を抑制し、コントラストを高めることが重要な課題となっている。例えば、特許文献1には、発光層の上部を部分的に黒色化することで、外光の反射を抑制できる有機電界発光装置が提案されている。しかし、この提案では、外光の反射抑制に比例して、光の取り出し効率が減少してしまうという課題があった。 When using an organic electroluminescent element as a display, it is important to increase the light extraction efficiency to the outside, suppress reflection of external light, and increase the contrast. For example, Patent Document 1 proposes an organic electroluminescence device that can suppress reflection of external light by partially blackening the upper portion of the light emitting layer. However, this proposal has a problem that the light extraction efficiency decreases in proportion to the suppression of reflection of external light.
また、特許文献2には、プリズムを利用して、光取り出し効率を高めると共に、円偏光板を利用することで、外光の反射も抑制できる有機電界発光装置が提案されている。しかし、この提案では、図1に示すように、円偏光板5を通過してプリズム4に入った外光のうち、偶数回反射電極層1に当たって円偏光板5へ戻る成分が外部に抜けてしまい、外光反射防止が十分でないという問題があった。なお、図1中、2+3は、有機EL層及び封止層を表す。 Further, Patent Document 2 proposes an organic electroluminescent device that uses a prism to increase light extraction efficiency and can also suppress reflection of external light by using a circularly polarizing plate. However, in this proposal, as shown in FIG. 1, out of the external light that has passed through the circularly polarizing plate 5 and entered the prism 4, the component that hits the reflective electrode layer 1 and returns to the circularly polarizing plate 5 escapes to the outside. Therefore, there is a problem that the prevention of reflection of outside light is not sufficient. In FIG. 1, 2 + 3 represents an organic EL layer and a sealing layer.
また、特許文献3には、プリズムの鋭角の頂点及びその近傍領域を遮光する遮光部を有する入射角制限板を外光の入射側に備えたプラズマディスプレイパネルが提案されている。しかし、この提案には、有機電界発光装置については開示も示唆もなく、発光が再利用できないため、輝度が低下してしまうという問題がある。 Patent Document 3 proposes a plasma display panel including an incident angle limiting plate having a light shielding portion that shields an acute apex of a prism and a region in the vicinity thereof on the incident side of external light. However, this proposal has no disclosure or suggestion about the organic electroluminescent device, and there is a problem that the luminance is lowered because the light emission cannot be reused.
したがって光取出し効率が高く、かつ明室コントラストの良好な有機電界発光装置及び有機電界発光装置の製造方法の速やかな提供が望まれているのが現状である。 Accordingly, the present situation is that it is desired to provide an organic electroluminescent device having high light extraction efficiency and good bright room contrast and a method for manufacturing the organic electroluminescent device promptly.
本発明は、かかる現状に鑑みてなされたものであり、従来における前記諸問題を解決し、以下の目的を達成することを課題とする。即ち、本発明は、光取出し効率が高く、かつ明室コントラストの良好な有機電界発光装置及び有機電界発光装置の製造方法を提供することを目的とする。 This invention is made | formed in view of this present condition, and makes it a subject to solve the said various problems in the past and to achieve the following objectives. That is, an object of the present invention is to provide an organic electroluminescent device having high light extraction efficiency and good bright room contrast, and a method for manufacturing the organic electroluminescent device.
前記課題を解決するため本発明者らが鋭意検討を重ねた結果、四角錐プリズムの頭部領域に反射層と、該反射層上に光吸収層を設けることにより、前記光吸収層で外光成分を吸収させ外光反射を抑制すると共に、内部の発光成分は前記反射層の反射を利用することにより外部に取り出すことができ、光取出し効率が高く、かつ明室コントラストの良好な有機電界発光装置を提供できることを知見した。 As a result of intensive studies by the present inventors in order to solve the above-mentioned problems, by providing a reflection layer in the head region of the quadrangular pyramid prism and a light absorption layer on the reflection layer, external light can be generated in the light absorption layer. Organic electroluminescence that absorbs components and suppresses reflection of external light, and the internal light-emitting component can be extracted to the outside by using the reflection of the reflective layer, has high light extraction efficiency and good bright room contrast It has been found that the device can be provided.
本発明は、本発明者らによる前記知見に基づくものであり、前記課題を解決するための手段としては、以下の通りである。即ち、
<1> 陽極と、発光層と、陰極とを少なくとも含む有機電界発光部と、
前記発光層から発光される光の光路を制御する四角錐プリズムと、を少なくとも有し、
前記四角錐プリズムの頂点を含む頭部領域の少なくとも一部に、反射層と、該反射層上に光吸収層とを有することを特徴とする有機電界発光装置である。
<2> 四角錐プリズムが、頂点と底面の四隅とを結ぶ4本の稜線により画成された4つの三角形からなる4つの辺を有し、
前記四角錐プリズムの頂点を含む頭部領域を構成する4つの辺の少なくとも1つに反射層と、該反射層上に光吸収層とを有する前記<1>に記載の有機電界発光装置である。
<3> 頭部領域を構成する4つの辺の総てに反射層と、該反射層上に光吸収層とを有する前記<2>に記載の有機電界発光装置である。
<4> 四角錐プリズムの底辺長さLと、四角錐プリズムの底辺から頂点までの高さh1とが、次式、0<h1/L<0.65、を満たす前記<1>から<3>のいずれかに記載の有機電界発光装置である。
<5> 四角錐プリズムの頂角が90度であり、かつ四角錐プリズムの頭部領域に反射層及び光吸収層を形成後の頂点から頭部領域の底辺までの高さd1と、四角錐プリズムの頭部領域に反射層及び光吸収層を形成後の頂点から四角錐プリズムの底辺までの高さh2とが、次式、0.25<d1/h2<0.6、を満たす前記<1>から<4>のいずれかに記載の有機電界発光装置である。
<6> 四角錐プリズムの頂角が130度であり、かつ四角錐プリズムの頭部領域に反射層及び光吸収層を形成後の頂点から頭部領域の底辺までの高さd1と、四角錐プリズムの頭部領域に反射層及び光吸収層を形成後の頂点から四角錐プリズムの底辺までの高さh2とが、次式、0<d1/h2<0.65、を満たす前記<1>から<4>のいずれかに記載の有機電界発光装置である。
<7> 反射層が、アルミニウム、銀、金、マグネシウム及びこれらの合金から選択される少なくとも1種を含有する前記<1>から<6>のいずれかに記載の有機電界発光装置である。
<8> 光吸収層が、黒色着色剤を含有する前記<1>から<7>のいずれかに記載の有機電界発光装置である。
<9> 有機電界発光部が、1次のマイクロキャビティ構造、2次のマイクロキャビティ構造、及び3次のマイクロキャビティ構造のいずれかを有する前記<1>から<8>のいずれかに記載の有機電界発光装置である。
<10> 前記<1>から<9>のいずれかに記載の有機電界発光装置を製造する方法であって、
有機電界発光部の陰極表面を被覆する封止層上に四角錐プリズムを形成する四角錐プリズム形成工程と、
前記四角錐プリズムの頂点を含む頭部領域に反射層を形成する反射層形成工程と、
前記反射層上に光吸収層を形成する光吸収層形成工程と、を含むことを特徴とする有機電界発光装置の製造方法である。
The present invention is based on the above findings by the present inventors, and means for solving the above problems are as follows. That is,
<1> an organic electroluminescent part including at least an anode, a light emitting layer, and a cathode;
A quadrangular pyramid prism that controls an optical path of light emitted from the light emitting layer, and
An organic electroluminescence device comprising a reflective layer and a light absorption layer on the reflective layer in at least a part of a head region including an apex of the quadrangular pyramid prism.
<2> The quadrangular pyramid prism has four sides composed of four triangles defined by four ridge lines connecting the apex and the four corners of the bottom surface,
The organic electroluminescence device according to <1>, wherein the organic electroluminescence device has a reflective layer on at least one of four sides constituting a head region including a vertex of the quadrangular pyramid prism, and a light absorption layer on the reflective layer. .
<3> The organic electroluminescence device according to <2>, wherein the four sides constituting the head region have a reflective layer on all of the sides and a light absorption layer on the reflective layer.
<4> From the above <1> to <3, the base length L of the quadrangular pyramid prism and the height h1 from the base to the apex of the quadrangular pyramid prism satisfy the following expression: 0 <h1 / L <0.65 The organic electroluminescent device according to any one of the above.
<5> The apex angle of the quadrangular pyramid prism is 90 degrees, and the height d1 from the apex to the base of the head region after forming the reflection layer and the light absorption layer in the head region of the quadrangular pyramid prism, and the quadrangular pyramid The height h2 from the apex after forming the reflection layer and the light absorption layer in the head region of the prism to the base of the quadrangular pyramid prism satisfies the following formula: 0.25 <d1 / h2 <0.6 The organic electroluminescent device according to any one of <1> to <4>.
<6> The apex angle of the quadrangular pyramid prism is 130 degrees, and the height d1 from the apex to the base of the head region after forming the reflective layer and the light absorption layer in the head region of the quadrangular pyramid prism, and the quadrangular pyramid <1> in which the height h2 from the apex after forming the reflection layer and the light absorption layer in the head region of the prism to the base of the quadrangular pyramid prism satisfies the following expression: 0 <d1 / h2 <0.65 To <4>.
<7> The organic electroluminescent device according to any one of <1> to <6>, wherein the reflective layer contains at least one selected from aluminum, silver, gold, magnesium, and alloys thereof.
<8> The organic electroluminescence device according to any one of <1> to <7>, wherein the light absorption layer contains a black colorant.
<9> The organic electroluminescence part according to any one of <1> to <8>, wherein the organic electroluminescent portion has any one of a primary microcavity structure, a secondary microcavity structure, and a tertiary microcavity structure. An electroluminescent device.
<10> A method for producing the organic electroluminescent device according to any one of <1> to <9>,
A quadrangular pyramid prism forming step of forming a quadrangular pyramid prism on the sealing layer covering the cathode surface of the organic electroluminescence unit;
A reflective layer forming step of forming a reflective layer in the head region including the apex of the square pyramid prism;
And a light absorbing layer forming step of forming a light absorbing layer on the reflective layer.
本発明によると、従来における諸問題を解決でき、光取出し効率が高く、かつ明室コントラストの良好な有機電界発光装置及び有機電界発光装置の製造方法を提供することができる。 ADVANTAGE OF THE INVENTION According to this invention, the various problems in the past can be solved, and the organic electroluminescent device with high light extraction efficiency and good bright room contrast and the manufacturing method of the organic electroluminescent device can be provided.
(有機電界発光装置)
本発明の有機電界発光装置は、有機電界発光部と、四角錐プリズムとを有し、更に必要に応じてその他の部材を有してなる。
(Organic electroluminescent device)
The organic electroluminescent device of the present invention includes an organic electroluminescent portion and a quadrangular pyramid prism, and further includes other members as necessary.
本発明においては、前記四角錐プリズムの頂点を含む頭部領域の少なくとも一部に、反射層と、該反射層上に光吸収層とを有する。これにより、図2Aに示すように、四角錐プリズム4の頂点を含む頭部領域に形成された光吸収層8で外光成分を吸収させ外光反射を抑制すると共に、内部の発光成分は反射層7の反射を利用することにより外部に取り出すことができ、光取出し効率が高く、かつ明室コントラストが良好となる。 In the present invention, at least a part of the head region including the apex of the quadrangular pyramid prism has a reflective layer and a light absorption layer on the reflective layer. As a result, as shown in FIG. 2A, the light absorption layer 8 formed in the head region including the apex of the quadrangular pyramid prism 4 absorbs the external light component and suppresses the reflection of the external light, and the internal light emission component is reflected. By utilizing the reflection of the layer 7, it can be taken out to the outside, the light extraction efficiency is high, and the bright room contrast is good.
ここで、前記四角錐プリズムの頂点を含む頭部領域とは、四角錐プリズムの頂点を含みかつ、プリズムの外接する4面のうち少なくとも1面の一部を含む領域を意味する。 Here, the head region including the apex of the quadrangular pyramid prism means a region including the apex of the quadrangular pyramid prism and including at least a part of one of the four surfaces circumscribed by the prism.
図2Bに示すように、四角錐プリズム4は、頂点10と底面の四隅とを結ぶ4本の稜線11,11,11,11により画成された4つの三角形12,12,12,12からなる4つの辺を有している。
そして、外部照明環境にも大きく影響するが、前記四角錐プリズムの頂点を含む頭部領域を構成する4つの辺の少なくとも1つに反射層と、該反射層上に光吸収層とを有することが好ましく、頭部領域を構成する4つの辺の総てに反射層と、該反射層上に光吸収層とを有することが、全ての方向からの外光の反射を抑制する点でより好ましい。
また、図3Aに示すように、前記四角錐プリズム4は、該プリズムの頂点を含む頭部領域の一部に反射層7及び光吸収層8を有していてもよい。この場合も図3Aに示すように、四角錐プリズム4の頂点を含む頭部領域に形成された光吸収層8で外光成分を吸収させ外光反射を抑制すると共に、内部の発光成分は反射層7の反射を利用することにより外部に取り出すことができ、光取出し効率が高く、かつ明室コントラストが良好となる。
図3Bに示すように、四角錐プリズムの頂点を含む頭部領域を構成する4つの辺のうち2辺に反射層及び光吸収層を形成することが好ましい。
As shown in FIG. 2B, the quadrangular pyramid prism 4 is composed of four triangles 12, 12, 12, 12 defined by four ridge lines 11, 11, 11, 11 connecting the vertex 10 and the four corners of the bottom surface. It has four sides.
And, although it greatly affects the external illumination environment, it has a reflective layer on at least one of the four sides constituting the head region including the apex of the quadrangular pyramid prism, and a light absorbing layer on the reflective layer. It is more preferable to have a reflection layer on all four sides constituting the head region and a light absorption layer on the reflection layer in terms of suppressing reflection of external light from all directions. .
As shown in FIG. 3A, the quadrangular pyramid prism 4 may have a reflective layer 7 and a light absorbing layer 8 in a part of the head region including the apex of the prism. Also in this case, as shown in FIG. 3A, the light absorption layer 8 formed in the head region including the apex of the quadrangular pyramid prism 4 absorbs the external light component to suppress the reflection of the external light, and the internal light emission component is reflected. By utilizing the reflection of the layer 7, it can be taken out to the outside, the light extraction efficiency is high, and the bright room contrast is good.
As shown in FIG. 3B, it is preferable to form a reflection layer and a light absorption layer on two sides of the four sides constituting the head region including the apex of the quadrangular pyramid prism.
また、四角錐プリズムは、一つの画素(有機電界発光部)上に複数個形成することができる。例えば図4に示すように、一つの画素(有機電界発光部)上に封止層3を介して3つの反射層7及び光吸収層8を頭部領域に形成した四角錐プリズム4を隣接させて配置することができる。 A plurality of quadrangular pyramid prisms can be formed on one pixel (organic electroluminescence unit). For example, as shown in FIG. 4, a quadrangular pyramid prism 4 in which three reflection layers 7 and a light absorption layer 8 are formed in the head region via a sealing layer 3 on one pixel (organic electroluminescence unit) is adjacent. Can be arranged.
前記四角錐プリズムの頂角が90度であり、かつ四角錐プリズムの頭部領域に反射層及び光吸収層を形成後の頂点から頭部領域の底辺までの高さd1と、四角錐プリズムの頭部領域に反射層及び光吸収層を形成後の頂点から四角錐プリズムの底辺までの高さh2とが、次式、0.25<d1/h2<0.6、を満たすことが好ましい。前記(d1/h2)が0.25未満であると、外光反射が大きくなり、コントラストが悪化することがあり、0.6を超えると、発光輝度が下がり、所望の発光輝度が得られないことがある。 The apex angle of the quadrangular pyramid prism is 90 degrees, and the height d1 from the apex to the base of the head region after forming the reflection layer and the light absorption layer in the head region of the quadrangular pyramid prism, It is preferable that the height h2 from the apex after the formation of the reflection layer and the light absorption layer in the head region to the base of the quadrangular pyramid prism satisfies the following formula, 0.25 <d1 / h2 <0.6. When (d1 / h2) is less than 0.25, external light reflection increases and the contrast may deteriorate. When it exceeds 0.6, the emission luminance decreases and the desired emission luminance cannot be obtained. Sometimes.
前記四角錐プリズムの頂角が130度であり、かつ四角錐プリズムの頭部領域に反射層及び光吸収層を形成後の頂点から頭部領域の底辺までの高さd1と、四角錐プリズムの頭部領域に反射層及び光吸収層を形成後の頂点から四角錐プリズムの底辺までの高さh2とが、次式、0<d1/h2<0.65、を満たすことが好ましい。前記(d1/h2)が0.65を超えると、発光輝度が下がり、所望の発光輝度が得られないことがある。 The apex angle of the quadrangular pyramid prism is 130 degrees, and the height d1 from the apex to the base of the head region after forming the reflection layer and the light absorption layer in the head region of the quadrangular pyramid prism, It is preferable that the height h2 from the apex after forming the reflection layer and the light absorption layer in the head region to the base of the quadrangular pyramid prism satisfies the following expression: 0 <d1 / h2 <0.65. When (d1 / h2) exceeds 0.65, the light emission luminance is lowered, and the desired light emission luminance may not be obtained.
<四角錐プリズム>
前記四角錐プリズムは、前記発光層から発光される光の光路を制御する機能を有する。
前記四角錐プリズムは、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、前記有機電界発光部の陰極表面を被覆する封止層上に形成されていることが好ましい。
<Square pyramid prism>
The quadrangular pyramid prism has a function of controlling an optical path of light emitted from the light emitting layer.
The quadrangular pyramid prism is not particularly limited and may be appropriately selected depending on the intended purpose, but is preferably formed on a sealing layer covering the cathode surface of the organic electroluminescence unit.
前記四角錐プリズムとしては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、底面が正方形で4つの辺が二等辺三角形である正四角錐プリズムが好ましい。
前記四角錐プリズムは、1つの発光層(有機電界発光部、画素)上に1つ配することが好ましいが、1つの発光層(有機電界発光部、画素)上に複数個配することもできる。
The quadrangular pyramid prism is not particularly limited and may be appropriately selected depending on the purpose. However, a regular quadrangular pyramid prism having a square bottom surface and four isosceles triangles is preferable.
One quadrangular pyramid prism is preferably disposed on one light emitting layer (organic electroluminescence unit, pixel), but a plurality of tetragonal prisms may be disposed on one light emitting layer (organic electroluminescence unit, pixel). .
前記四角錐プリズムとしては、その配列、大きさ、材質などについては特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、前記プリズムの配列としては、例えば正方格子状、ハニカム状、ドットマトリックス状などが挙げられる。
前記プリズムの材質としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えばアクリル系樹脂、ポリカーボネート、ポリ塩化ビニル、ポリスチレン、ポリエステル、ポリウレタン等の光学的透明性を有する樹脂;ガラス、シリコン等の光学的透明性を有する材料、などが挙げられる。また、材料中に無機微粒子を添加した材料を用いてもよく、光透過率が高くかつ内部の吸収による着色がないものが特に好ましい。
The quadrangular pyramid prism is not particularly limited with respect to the arrangement, size, material, and the like, and can be appropriately selected according to the purpose. Examples of the prism arrangement include a square lattice, a honeycomb, and a dot matrix. And the like.
There is no restriction | limiting in particular as a material of the said prism, According to the objective, it can select suitably, For example, resin which has optical transparency, such as acrylic resin, polycarbonate, polyvinyl chloride, polystyrene, polyester, a polyurethane; Glass And materials having optical transparency such as silicon. Further, a material obtained by adding inorganic fine particles to the material may be used, and a material having a high light transmittance and no coloring due to internal absorption is particularly preferable.
前記四角錐プリズムの底辺長さLと、四角錐プリズムの底辺から頂点までの高さh1とが、次式、0<h1/L<0.65を満たすことが好ましく、0.2<h1/L<0.6を満たすことがより好ましい。
前記四角錐プリズムの頂角θとしては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、60度〜150度であることが好ましく、90度〜150度がより好ましい。
前記四角錐プリズムの底辺長さLとしては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、1μm〜1,000μmであることが好ましく、1μm〜200μmがより好ましい。
前記四角錐プリズムの屈折率は、1.4〜2.0であることが好ましく、1.5〜1.8であることがより好ましい。
The base length L of the quadrangular pyramid prism and the height h1 from the base to the apex of the quadrangular pyramid prism preferably satisfy the following expression: 0 <h1 / L <0.65, and 0.2 <h1 / It is more preferable to satisfy L <0.6.
The apex angle θ of the quadrangular pyramid prism is not particularly limited and may be appropriately selected depending on the intended purpose. It is preferably 60 ° to 150 °, and more preferably 90 ° to 150 °.
There is no restriction | limiting in particular as the base length L of the said square pyramid prism, According to the objective, it can select suitably, It is preferable that they are 1 micrometer-1,000 micrometers, and 1 micrometer-200 micrometers are more preferable.
The refractive index of the quadrangular pyramid prism is preferably 1.4 to 2.0, and more preferably 1.5 to 1.8.
前記四角錐プリズムの頂点を含む頭部領域の少なくとも一部に、反射層と、該反射層上に光吸収層とを有する。
前記四角錐プリズムが、頂点と底面の四隅とを結ぶ4本の稜線により画成された4つの三角形からなる4つの辺を有し、
前記四角錐プリズムの頂点を含む頭部領域を構成する4つの辺の少なくとも1つに反射層と、該反射層上に光吸収層とを有することが好ましく、4つの辺の総てに反射層と、該反射層上に光吸収層とを有することが、全ての方向からの外光の反射を抑制する点でより好ましい。
At least a part of the head region including the apex of the quadrangular pyramid prism has a reflective layer and a light absorbing layer on the reflective layer.
The quadrangular pyramid prism has four sides consisting of four triangles defined by four ridge lines connecting the apex and the four corners of the bottom;
Preferably, at least one of the four sides constituting the head region including the apex of the quadrangular pyramid prism has a reflective layer and a light absorbing layer on the reflective layer, and the reflective layer is formed on all four sides. In addition, it is more preferable to have a light absorption layer on the reflective layer in terms of suppressing reflection of external light from all directions.
−反射層−
前記反射層としては、その形状、構造、材料等については適宜選択することができ、前記反射層の形状としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。前記反射層の構造としては、単層構造であってもよいし、積層構造であってもよく、また、単一部材で形成されていてもよいし、2以上の部材で形成されていてもよい。
前記反射層の材料としては、例えばアルミニウム、銀、金、マグネシウム、又はこれらの合金などが挙げられる。これらの中でも、アルミニウム、銀が特に好ましい。
また、前記反射層として、酸化チタン、ジルコニア、酸化亜鉛等の無機粒子、又は、アクリル樹脂、ポリスチレン、ウレタン系樹脂等の有機粒子、気泡などを単体あるいは複合して用いた拡散反射層としてもよい。
-Reflective layer-
The shape, structure, material and the like of the reflective layer can be appropriately selected, and the shape of the reflective layer is not particularly limited and can be appropriately selected according to the purpose. The structure of the reflective layer may be a single layer structure, a laminated structure, may be formed of a single member, or may be formed of two or more members. Good.
Examples of the material for the reflective layer include aluminum, silver, gold, magnesium, and alloys thereof. Among these, aluminum and silver are particularly preferable.
Further, the reflective layer may be a diffuse reflective layer using inorganic particles such as titanium oxide, zirconia, and zinc oxide, or organic particles such as acrylic resin, polystyrene, and urethane resin, or bubbles alone or in combination. .
前記反射層は、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば後述する有機電界発光装置の製造方法により形成することができる。
前記反射層の厚みは、10nm〜500nmであることが好ましく、20nm〜200nmであることがより好ましい。
There is no restriction | limiting in particular in the said reflection layer, According to the objective, it can select suitably, For example, it can form with the manufacturing method of the organic electroluminescent apparatus mentioned later.
The thickness of the reflective layer is preferably 10 nm to 500 nm, and more preferably 20 nm to 200 nm.
−光吸収層−
前記光吸収層は、その形状、構造、材料等については適宜選択することができ、前記光吸収層の形状としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。前記光吸収層の構造としては、単層構造であってもよいし、積層構造であってもよく、また、単一部材で形成されていてもよいし、2以上の部材で形成されていてもよい。
-Light absorption layer-
The shape, structure, material and the like of the light absorption layer can be appropriately selected, and the shape of the light absorption layer is not particularly limited and can be appropriately selected according to the purpose. As the structure of the light absorption layer, a single layer structure, a laminated structure, a single member, or two or more members may be used. Also good.
前記光吸収層は、黒色着色剤を含有し、更に必要に応じてその他の成分を含有してなる。
前記黒色着色剤としては、例えば黒色顔料、黒色染料などが挙げられる。前記黒色顔料としては、特に制限はなく、目的に応じ適宜選択することができ、例えばカーボンブラック、チタンブラック、アニリンブラックなどが挙げられる。
前記黒色染料としては、特に制限はなく、目的に応じ適宜選択することができ、例えばアゾ染料などが挙げられる。
前記光吸収層には、前記黒色着色剤以外にも、有機ポリマー材料や硬化剤などを含有することができる。
The light absorption layer contains a black colorant, and further contains other components as necessary.
Examples of the black colorant include black pigments and black dyes. There is no restriction | limiting in particular as said black pigment, According to the objective, it can select suitably, For example, carbon black, titanium black, aniline black etc. are mentioned.
There is no restriction | limiting in particular as said black dye, According to the objective, it can select suitably, For example, an azo dye etc. are mentioned.
In addition to the black colorant, the light absorption layer may contain an organic polymer material, a curing agent, and the like.
前記光吸収層は、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば後述する有機電界発光装置の製造方法により形成することができる。
前記光吸収層の厚みは、10nm〜100μmであることが好ましく、10nm〜5,000nmであることがより好ましい。
There is no restriction | limiting in particular in the said light absorption layer, According to the objective, it can select suitably, For example, it can form with the manufacturing method of the organic electroluminescent apparatus mentioned later.
The thickness of the light absorption layer is preferably 10 nm to 100 μm, and more preferably 10 nm to 5,000 nm.
<封止層>
前記封止層は、前記有機電界発光部の陰極表面を被覆する層である。前記陰極表面には、陰極表面以外にも、有機電界発光部の表面(露出面)を広く含む。
前記封止層としては、大気中の酸素、水分、窒素酸化物、硫黄酸化物、オゾン等の透過を防ぐ機能を有している限り特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。
前記封止層の材料としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、SiN、SiON、などが挙げられる。
<Sealing layer>
The sealing layer is a layer that covers the cathode surface of the organic electroluminescence unit. The cathode surface widely includes the surface (exposed surface) of the organic electroluminescent portion in addition to the cathode surface.
The sealing layer is not particularly limited as long as it has a function of preventing permeation of oxygen, moisture, nitrogen oxides, sulfur oxides, ozone, etc. in the atmosphere, and can be appropriately selected according to the purpose. .
There is no restriction | limiting in particular as a material of the said sealing layer, According to the objective, it can select suitably, For example, SiN, SiON, etc. are mentioned.
前記封止層の形成方法としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、CVD法、真空蒸着法、などが挙げられる。
前記封止層の厚みとしては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、5nm〜5,000nmが好ましく、7nm〜3,000nmがより好ましい。前記封止層の厚みが、5nm未満であると、大気中の酸素及び水分の透過を防ぐバリア機能が不充分であることがあり、5,000nmを超えると、光線透過率が低下し、透明性を損なうことがある。
前記封止層の光学的性質は、光線透過率が80%以上であることが好ましく、85%以上がより好ましく、90%以上が更に好ましい。
前記封止層の屈折率は、1.4〜2.5であることが好ましく、1.5〜2.0であることがより好ましい。
There is no restriction | limiting in particular as a formation method of the said sealing layer, According to the objective, it can select suitably, For example, CVD method, a vacuum evaporation method, etc. are mentioned.
There is no restriction | limiting in particular as thickness of the said sealing layer, Although it can select suitably according to the objective, 5 nm-5,000 nm are preferable and 7 nm-3,000 nm are more preferable. When the thickness of the sealing layer is less than 5 nm, the barrier function for preventing the transmission of oxygen and moisture in the atmosphere may be insufficient. When the thickness exceeds 5,000 nm, the light transmittance decreases and the transparent layer is transparent. Sexuality may be impaired.
As for the optical properties of the sealing layer, the light transmittance is preferably 80% or more, more preferably 85% or more, and still more preferably 90% or more.
The refractive index of the sealing layer is preferably 1.4 to 2.5, and more preferably 1.5 to 2.0.
本発明においては、前記有機電界発光部は、色純度を高める点でマイクロキャビティ構造を有することが好ましい。
ここで、前記マクロキャビティ構造とは、光出射側の半透過層と光出射と逆側の反射電極層とが干渉する構造を意味する。
In the present invention, the organic electroluminescent part preferably has a microcavity structure in terms of enhancing color purity.
Here, the macrocavity structure means a structure in which the semi-transmission layer on the light emission side interferes with the reflective electrode layer on the opposite side to the light emission.
前記有機電界発光部は、光学長L(λ)が1λ(ただし、λは発光波長を表す)である1次のマイクロキャビティ構造、光学長L(λ)が2λ(ただし、λは発光波長を表す)である2次のマイクロキャビティ構造、又は光学長L(λ)が3λ(ただし、λは発光波長を表す)である3次のマイクロキャビティ構造であることが好ましい。 The organic electroluminescence unit has a primary microcavity structure with an optical length L (λ) of 1λ (where λ represents a light emission wavelength), and an optical length L (λ) of 2λ (where λ is a light emission wavelength). A secondary microcavity structure, or an optical length L (λ) of 3λ (where λ represents an emission wavelength).
前記1次のマイクロキャビティ構造とは、金属反射層間をラウンドトリップする光が強めあう条件となる最小の光学長であることを意味する。
前記2次のマイクロキャビティ構造とは、金属反射層間をラウンドトリップする光が強めあう条件となる最小の光学長から2番目に短い光学長であることを意味する。
前記3次のマイクロキャビティ構造とは、金属反射層間をラウンドトリップする光が強めあう条件となる最小の光学長から3番目に短い光学長であることを意味する。
The primary microcavity structure means a minimum optical length that is a condition for strengthening light that round-trips between metal reflective layers.
The secondary microcavity structure means that the optical length is the second shortest from the minimum optical length that is a condition for strengthening the light that round-trips between the metal reflective layers.
The third-order microcavity structure means that the optical length is the third shortest from the minimum optical length that is a condition for strengthening the light that round-trips between the metal reflective layers.
ここで、前記マイクロキャビティ構造の光学長(光学距離)Lは、L=2×Σnidi(ただし、iは積層数で1〜iまでの整数を表す)及び反射による位相シフトで表され、陽極と陰極の間に形成される各層の厚さdとその層の屈折率nの積の和で表される。
前記光学長Lは、発光波長λに対し、光学長L(λ)=mλ(m=1:1次、m=2:2次、m=3:3次)に示す関係があり、光学長L(λ)は、下記数式で表される。
The optical length L is related to the emission wavelength λ by the optical length L (λ) = mλ (m = 1: 1, m = 2: secondary, m = 3: 3rd), and the optical length L (λ) is represented by the following mathematical formula.
<有機電界発光部>
前記有機電界発光部(有機電界発光素子)は、陽極と、発光層と、陰極とを少なくとも有し、必要に応じて正孔注入層、正孔輸送層、電子注入層、電子輸送層などを有してもよく、またこれらの各層はそれぞれ他の機能を備えたものであってもよい。各層の形成にはそれぞれ種々の材料を用いることができる。
<Organic electroluminescence part>
The organic electroluminescent part (organic electroluminescent element) has at least an anode, a light emitting layer, and a cathode, and if necessary, a hole injection layer, a hole transport layer, an electron injection layer, an electron transport layer, and the like. Each of these layers may have other functions. Various materials can be used for forming each layer.
前記有機電界発光部は、赤色(R)、緑色(G)及び青色(B)のいずれかを含む画素として構成される。
このような画素の構成としては、例えば「月刊ディスプレイ」、2000年9月号、33〜37ページに記載されているように、前記発光層を、赤色、緑色、又は青色に対応する光をそれぞれ発光する発光層とした画素を形成し、これら赤色、緑色、及び青色のいずれかの画素を配する3色発光法など、公知の構成を適用することができる。
The organic electroluminescence unit is configured as a pixel including any one of red (R), green (G), and blue (B).
As a configuration of such a pixel, for example, as described in “Monthly Display”, September 2000, pages 33 to 37, the light emitting layer is made to emit light corresponding to red, green, or blue, respectively. A known structure such as a three-color light emitting method in which a pixel as a light emitting layer that emits light is formed and any one of these red, green, and blue pixels is arranged can be applied.
−陽極−
前記陽極は、正孔注入層、正孔輸送層、発光層などに正孔を供給するものであり、金属、合金、金属酸化物、電気伝導性化合物、又はこれらの混合物などを用いることができ、好ましくは仕事関数が4eV以上の材料である。具体例としては酸化スズ、酸化亜鉛、酸化インジウム、酸化インジウムスズ(ITO)等の導電性金属酸化物、あるいは金、銀、クロム、ニッケル等の金属、更にこれらの金属と導電性金属酸化物との混合物又は積層物、ヨウ化銅、硫化銅等の無機導電性物質、ポリアニリン、ポリチオフェン、ポリピロール等の有機導電性材料、又はこれらとITOとの積層物などが挙げられ、好ましくは、導電性金属酸化物であり、特に、生産性、高導電性、透明性等の点からITOが好ましい。
前記陽極の厚みは、特に制限はなく、材料により適宜選択可能であるが、10nm〜5μmが好ましく、50nm〜1μmがより好ましく、100nm〜500nmが更に好ましい。
-Anode-
The anode supplies holes to a hole injection layer, a hole transport layer, a light emitting layer, and the like, and a metal, an alloy, a metal oxide, an electrically conductive compound, or a mixture thereof can be used. The material preferably has a work function of 4 eV or more. Specific examples include conductive metal oxides such as tin oxide, zinc oxide, indium oxide, and indium tin oxide (ITO), or metals such as gold, silver, chromium, and nickel, and these metals and conductive metal oxides. Inorganic conductive materials such as copper iodide and copper sulfide, organic conductive materials such as polyaniline, polythiophene, and polypyrrole, or laminates of these with ITO, preferably conductive metals It is an oxide, and ITO is particularly preferable from the viewpoint of productivity, high conductivity, transparency, and the like.
There is no restriction | limiting in particular in the thickness of the said anode, Although it can select suitably by material, 10 nm-5 micrometers are preferable, 50 nm-1 micrometer are more preferable, 100 nm-500 nm are still more preferable.
前記陽極としては、通常、ソーダライムガラス、無アルカリガラス、透明樹脂基板などの上に層形成したものが用いられる。ガラスを用いる場合、その材質については、ガラスからの溶出イオンを少なくするため、無アルカリガラスを用いることが好ましい。また、ソーダライムガラスを用いる場合、シリカなどのバリアコートを施したものを使用することが好ましい。
前記基板の厚みは、機械的強度を保つのに十分であれば特に制限はないが、ガラスを用いる場合には、0.2mm以上が好ましく、0.7mm以上がより好ましい。
As the anode, a layer formed on a soda-lime glass, non-alkali glass, a transparent resin substrate or the like is usually used. When glass is used, it is preferable to use non-alkali glass as the material in order to reduce ions eluted from the glass. Moreover, when using soda-lime glass, it is preferable to use what gave barrier coatings, such as a silica.
The thickness of the substrate is not particularly limited as long as it is sufficient to maintain mechanical strength, but when glass is used, it is preferably 0.2 mm or more, and more preferably 0.7 mm or more.
前記透明樹脂基板としては、バリアフィルムを用いることもできる。該バリアフィルムとは、プラスチック支持体上にガス不透過性のバリア層を設置したフィルムである。バリアフィルムとしては、酸化ケイ素や酸化アルミニウムを蒸着したもの(特公昭53−12953号公報、特開昭58−217344号公報)、有機無機ハイブリッドコーティング層を有するもの(特開2000−323273号公報、特開2004−25732号公報)、無機層状化合物を有するもの(特開2001−205743号公報)、無機材料を積層したもの(特開2003−206361号公報、特開2006−263989号公報)、有機層と無機層を交互に積層したもの(特開2007−30387号公報、米国特許第6413645号明細書、Affinitoら著 Thin Solid Films 1996年 290-291頁)、有機層と無機層を連続的に積層したもの(米国特許出願公開公報2004−46497号明細書)などが挙げられる。 A barrier film can also be used as the transparent resin substrate. The barrier film is a film in which a gas impermeable barrier layer is provided on a plastic support. As the barrier film, a film in which silicon oxide or aluminum oxide is vapor-deposited (Japanese Patent Publication No. 53-12953, Japanese Patent Laid-Open No. 58-217344), an organic-inorganic hybrid coating layer (Japanese Patent Laid-Open No. 2000-323273, JP-A-2004-25732), those having an inorganic layered compound (JP-A-2001-205743), laminates of inorganic materials (JP-A-2003-206361, JP-A-2006-263389), organic Layer and inorganic layer laminated alternately (Japanese Patent Laid-Open No. 2007-30387, US Pat. No. 6,436,645, Affinito et al., Thin Solid Films 1996, pages 290-291), organic layer and inorganic layer continuously A laminate (US Patent Application Publication No. 2004-46497) and the like can be mentioned.
前記陽極の作製には、材料によって種々の方法が用いられるが、例えばITOの場合、電子ビーム法、スパッタリング法、抵抗加熱蒸着法、化学反応法(ゾル−ゲル法など)、酸化インジウムスズの分散物の塗布などの方法で膜形成される。陽極は洗浄その他の処理により、表示装置の駆動電圧を下げたり、発光効率を高めることも可能である。例えばITOの場合、UV−オゾン処理などが効果的である。 Various methods are used for the production of the anode. For example, in the case of ITO, electron beam method, sputtering method, resistance heating vapor deposition method, chemical reaction method (sol-gel method, etc.), dispersion of indium tin oxide A film is formed by a method such as application of an object. The anode can be subjected to cleaning or other processing to lower the driving voltage of the display device or to increase the light emission efficiency. For example, in the case of ITO, UV-ozone treatment is effective.
−陰極−
前記陰極は、電子注入層、電子輸送層、発光層などに電子を供給するものであり、電子注入層、電子輸送層、発光層などの陰極と隣接する層との密着性やイオン化ポテンシャル、安定性等を考慮して選ばれる。
前記陰極の材料としては、金属、合金、金属酸化物、電気伝導性化合物、又はこれらの混合物を用いることができ、具体例としてはアルカリ金属(例えばLi、Na、K等)又はそのフッ化物、アルカリ土類金属(例えばMg、Ca等)又はそのフッ化物、金、銀、鉛、アルミニウム、ナトリウム−カリウム合金又はそれらの混合金属、リチウム−アルミニウム合金又はそれらの混合金属、マグネシウム−銀合金又はそれらの混合金属、インジウム、イッテリビウム等の希土類金属などが挙げられる。これらの中でも、仕事関数が4eV以下の材料が好ましく、アルミニウム、リチウム−アルミニウム合金又はそれらの混合金属、マグネシウム−銀合金又はそれらの混合金属が特に好ましい。
-Cathode-
The cathode supplies electrons to an electron injection layer, an electron transport layer, a light emitting layer, and the like. Adhesion between the cathode and adjacent layers such as an electron injection layer, an electron transport layer, and a light emitting layer, ionization potential, and stability It is selected in consideration of sex and the like.
As the material of the cathode, a metal, an alloy, a metal oxide, an electrically conductive compound, or a mixture thereof can be used. Specific examples thereof include alkali metals (for example, Li, Na, K, etc.) or fluorides thereof, Alkaline earth metals (eg Mg, Ca, etc.) or fluorides thereof, gold, silver, lead, aluminum, sodium-potassium alloys or mixed metals thereof, lithium-aluminum alloys or mixed metals thereof, magnesium-silver alloys or those thereof And a rare earth metal such as indium and ytterbium. Among these, a material having a work function of 4 eV or less is preferable, and aluminum, a lithium-aluminum alloy or a mixed metal thereof, a magnesium-silver alloy or a mixed metal thereof is particularly preferable.
前記陰極の厚みは、特に制限はなく、材料により適宜選択可能であるが、10nm〜5μmが好ましく、50nm〜1μmがより好ましく、100nm〜1μmが更に好ましい。
前記陰極の作製には、例えば電子ビーム法、スパッタリング法、抵抗加熱蒸着法、コーティング法などの方法が用いられ、金属を単体で蒸着することも、二成分以上を同時に蒸着することもできる。更に、複数の金属を同時に蒸着して合金電極を形成することも可能であり、またあらかじめ調整した合金を蒸着させてもよい。
前記陽極及び陰極のシート抵抗は、低い方が好ましく、数百Ω/□以下が好ましい。
There is no restriction | limiting in particular in the thickness of the said cathode, Although it can select suitably by material, 10 nm-5 micrometers are preferable, 50 nm-1 micrometer are more preferable, 100 nm-1 micrometer are still more preferable.
For the production of the cathode, for example, an electron beam method, a sputtering method, a resistance heating vapor deposition method, a coating method or the like is used, and a metal can be vapor-deposited alone or two or more components can be vapor-deposited simultaneously. Furthermore, a plurality of metals can be vapor-deposited simultaneously to form an alloy electrode, or a pre-adjusted alloy may be vapor-deposited.
The sheet resistance of the anode and cathode is preferably low, and is preferably several hundred Ω / □ or less.
−発光層−
前記発光層の材料としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、電界印加時に陽極又は正孔注入層、正孔輸送層から正孔を注入することができると共に、陰極又は電子注入層、電子輸送層から電子を注入することができる機能や、注入された電荷を移動させる機能、正孔と電子の再結合の場を提供して発光させる機能を有する層を形成することができるものなどを用いることができる。
-Light emitting layer-
The material of the light emitting layer is not particularly limited and may be appropriately selected depending on the purpose. Holes can be injected from the anode, the hole injection layer, or the hole transport layer when an electric field is applied, and the cathode Alternatively, a layer having the function of injecting electrons from the electron injection layer, the electron transport layer, the function of moving the injected charge, and the function of emitting light by providing a field for recombination of holes and electrons is formed. What can be used can be used.
前記発光層の材料としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えばベンゾオキサゾール誘導体、ベンゾイミダゾール誘導体、ベンゾチアゾール誘導体、スチリルベンゼン誘導体、ポリフェニル誘導体、ジフェニルブタジエン誘導体、テトラフェニルブタジエン誘導体、ナフタルイミド誘導体、クマリン誘導体、ペリレン誘導体、ペリノン誘導体、オキサジアゾール誘導体、アルダジン誘導体、ピラリジン誘導体、シクロペンタジエン誘導体、ビススチリルアントラセン誘導体、キナクリドン誘導体、ピロロピリジン誘導体、チアジアゾロピリジン誘導体、シクロペンタジエン誘導体、スチリルアミン誘導体、芳香族ジメチリディン化合物、8−キノリノール誘導体の金属錯体や希土類錯体に代表される各種金属錯体;ポリチオフェン、ポリフェニレン、ポリフェニレンビニレン等のポリマー化合物、などが挙げられる。これらは、1種単独で使用してもよいし、2種以上を併用してもよい。
前記発光層の厚みは、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、1nm〜5μmが好ましく、5nm〜1μmがより好ましく、10nm〜500nmが更に好ましい。
前記発光層の形成方法は、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば抵抗加熱蒸着、電子ビーム、スパッタリング、分子積層法、コーティング法(スピンコート法、キャスト法、ディップコート法など)、LB法などの方法が挙げられる。これらの中でも、抵抗加熱蒸着、コーティング法が特に好ましい。
The material of the light emitting layer is not particularly limited and may be appropriately selected depending on the purpose. For example, benzoxazole derivatives, benzimidazole derivatives, benzothiazole derivatives, styrylbenzene derivatives, polyphenyl derivatives, diphenylbutadiene derivatives, tetra Phenylbutadiene derivatives, naphthalimide derivatives, coumarin derivatives, perylene derivatives, perinone derivatives, oxadiazole derivatives, aldazine derivatives, pyrazine derivatives, cyclopentadiene derivatives, bisstyrylanthracene derivatives, quinacridone derivatives, pyrrolopyridine derivatives, thiadiazolopyridine derivatives, Various metal complexes typified by metal complexes and rare earth complexes of cyclopentadiene derivatives, styrylamine derivatives, aromatic dimethylidin compounds, 8-quinolinol derivatives Polythiophene, polyphenylene, polyphenylene vinylene polymer compounds, and the like. These may be used individually by 1 type and may use 2 or more types together.
There is no restriction | limiting in particular in the thickness of the said light emitting layer, According to the objective, it can select suitably, 1 nm-5 micrometers are preferable, 5 nm-1 micrometer are more preferable, 10 nm-500 nm are still more preferable.
The method for forming the light emitting layer is not particularly limited and may be appropriately selected depending on the purpose. For example, resistance heating vapor deposition, electron beam, sputtering, molecular lamination method, coating method (spin coating method, casting method, dip coating) Method) and LB method. Among these, resistance heating vapor deposition and a coating method are particularly preferable.
−正孔注入層、正孔輸送層−
前記正孔注入層及び正孔輸送層の材料としては、陽極から正孔を注入する機能、正孔を輸送する機能、陰極から注入された電子を障壁する機能のいずれかを有しているものであれば特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。
前記正孔注入層及び正孔輸送層の材料としては、例えばカルバゾール誘導体、トリアゾール誘導体、オキサゾール誘導体、オキサジアゾール誘導体、イミダゾール誘導体、ポリアリールアルカン誘導体、ピラゾリン誘導体、ピラゾロン誘導体、フェニレンジアミン誘導体、アリールアミン誘導体、アミノ置換カルコン誘導体、スチリルアントラセン誘導体、フルオレノン誘導体、ヒドラゾン誘導体、スチルベン誘導体、シラザン誘導体、芳香族第三級アミン化合物、スチリルアミン化合物、芳香族ジメチリディン系化合物、ポルフィリン系化合物、ポリシラン系化合物、ポリ(N−ビニルカルバゾール)誘導体、アニリン系共重合体、チオフェンオリゴマー、ポリチオフェン等の導電性高分子オリゴマー、などが挙げられる。これらは、1種単独で使用してもよいし、2種以上を併用してもよい。
-Hole injection layer, hole transport layer-
The material of the hole injection layer and the hole transport layer has any one of a function of injecting holes from the anode, a function of transporting holes, and a function of blocking electrons injected from the cathode. If it is, there will be no restriction | limiting in particular, According to the objective, it can select suitably.
Examples of the material for the hole injection layer and the hole transport layer include carbazole derivatives, triazole derivatives, oxazole derivatives, oxadiazole derivatives, imidazole derivatives, polyarylalkane derivatives, pyrazoline derivatives, pyrazolone derivatives, phenylenediamine derivatives, arylamines. Derivatives, amino-substituted chalcone derivatives, styrylanthracene derivatives, fluorenone derivatives, hydrazone derivatives, stilbene derivatives, silazane derivatives, aromatic tertiary amine compounds, styrylamine compounds, aromatic dimethylidin compounds, porphyrin compounds, polysilane compounds, polysilanes Examples thereof include (N-vinylcarbazole) derivatives, aniline copolymers, thiophene oligomers, and conductive polymer oligomers such as polythiophene. These may be used individually by 1 type and may use 2 or more types together.
前記正孔注入層及び正孔輸送層は、上述した材料の1種又は2種以上からなる単層構造であってもよいし、同一組成又は異種組成の複数層からなる多層構造であってもよい。
前記正孔注入層及び正孔輸送層の形成方法としては、例えば真空蒸着法、LB法、前記正孔注入輸送剤を溶媒に溶解又は分散させてコーティングする方法(スピンコート法、キャスト法、ディップコート法など)が用いられる。コーティング法の場合、樹脂成分と共に溶解乃至分散することができる。
前記樹脂成分としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、ポリ塩化ビニル樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリスチレン樹脂、ポリメチルメタクリレート樹脂、ポリブチルメタクリレート樹脂、ポリエステル樹脂、ポリスルホン樹脂、ポリフェニレンオキシド樹脂、ポリブタジエン、ポリ(N−ビニルカルバゾール)樹脂、炭化水素樹脂、ケトン樹脂、フェノキシ樹脂、ポリアミド樹脂、エチルセルロース、酢酸ビニル樹脂、ABS樹脂、ポリウレタン樹脂、メラミン樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、アルキド樹脂、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂、などが挙げられる。これらは、1種単独で使用してもよいし、2種以上を併用してもよい。
前記正孔注入層及び正孔輸送層の厚みは、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば1nm〜5μmが好ましく、5nm〜1μmがより好ましく、10nm〜500nmが更に好ましい。
The hole injection layer and the hole transport layer may have a single-layer structure composed of one or more of the materials described above, or a multilayer structure composed of a plurality of layers having the same composition or different compositions. Good.
As a method for forming the hole injection layer and the hole transport layer, for example, a vacuum deposition method, an LB method, a method in which the hole injection / transport agent is dissolved or dispersed in a solvent (a spin coating method, a casting method, a dip method). Coating method). In the case of the coating method, it can be dissolved or dispersed together with the resin component.
The resin component is not particularly limited and may be appropriately selected depending on the intended purpose. For example, polyvinyl chloride resin, polycarbonate resin, polystyrene resin, polymethyl methacrylate resin, polybutyl methacrylate resin, polyester resin, polysulfone resin , Polyphenylene oxide resin, polybutadiene, poly (N-vinylcarbazole) resin, hydrocarbon resin, ketone resin, phenoxy resin, polyamide resin, ethyl cellulose, vinyl acetate resin, ABS resin, polyurethane resin, melamine resin, unsaturated polyester resin, alkyd Resin, epoxy resin, silicone resin, etc. are mentioned. These may be used individually by 1 type and may use 2 or more types together.
The thicknesses of the hole injection layer and the hole transport layer are not particularly limited and may be appropriately selected depending on the purpose. For example, 1 nm to 5 μm is preferable, 5 nm to 1 μm is more preferable, and 10 nm to 500 nm is still more preferable. .
−電子注入層、電子輸送層−
前記電子注入層及び電子輸送層の材料としては、陰極から電子を注入する機能、電子を輸送する機能、陽極から注入された正孔を障壁する機能のいずれか有しているものであれば特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。
前記電子注入層及び電子輸送層の材料としては、例えばトリアゾール誘導体、オキサゾール誘導体、オキサジアゾール誘導体、フルオレノン誘導体、アントラキノジメタン誘導体、アントロン誘導体、ジフェニルキノン誘導体、チオピランジオキシド誘導体、カルボジイミド誘導体、フルオレニリデンメタン誘導体、ジスチリルピラジン誘導体、ナフタレンペリレン等の複素環テトラカルボン酸無水物、フタロシアニン誘導体、8−キノリノール誘導体の金属錯体やメタルフタロシアニン、ベンゾオキサゾールやベンゾチアゾールを配位子とする金属錯体に代表される各種金属錯体、などが挙げられる。これらは、1種単独で使用してもよいし、2種以上を併用してもよい。
-Electron injection layer, electron transport layer-
As a material for the electron injection layer and the electron transport layer, any material may be used as long as it has any one of the function of injecting electrons from the cathode, the function of transporting electrons, and the function of blocking holes injected from the anode. There is no restriction | limiting, According to the objective, it can select suitably.
Examples of the material for the electron injection layer and the electron transport layer include triazole derivatives, oxazole derivatives, oxadiazole derivatives, fluorenone derivatives, anthraquinodimethane derivatives, anthrone derivatives, diphenylquinone derivatives, thiopyrandioxide derivatives, carbodiimide derivatives, Metal complexes of fluorenylidenemethane derivatives, distyrylpyrazine derivatives, heterocyclic tetracarboxylic anhydrides such as naphthaleneperylene, phthalocyanine derivatives, 8-quinolinol derivatives, metal phthalocyanines, benzoxazoles and benzothiazoles And various metal complexes represented by These may be used individually by 1 type and may use 2 or more types together.
前記電子注入層及び電子輸送層は、上述した材料の1種又は2種以上からなる単層構造であってもよいし、同一組成又は異種組成の複数層からなる多層構造であってもよい。
前記電子注入層及び電子輸送層の形成方法としては、例えば真空蒸着法やLB法、前記電子注入輸送剤を溶媒に溶解乃至分散させてコーティングする方法(スピンコート法、キャスト法、ディップコート法など)などが用いられる。コーティング法の場合、樹脂成分と共に溶解乃至分散することができ、前記樹脂成分としては、例えば、正孔注入輸送層の場合に例示したものが適用できる。
前記電子注入層又は電子輸送層の厚みは、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、1nm〜5μmが好ましく、5nm〜1μmがより好ましく、10nm〜500nmが更に好ましい。
The electron injection layer and the electron transport layer may have a single layer structure made of one or more of the materials described above, or may have a multilayer structure made of a plurality of layers having the same composition or different compositions.
As a method for forming the electron injection layer and the electron transport layer, for example, a vacuum deposition method, an LB method, a method in which the electron injection / transport agent is dissolved or dispersed in a solvent (a spin coating method, a casting method, a dip coating method, etc.) ) Etc. are used. In the case of the coating method, it can be dissolved or dispersed together with the resin component, and as the resin component, for example, those exemplified in the case of the hole injection transport layer can be applied.
There is no restriction | limiting in particular in the thickness of the said electron injection layer or an electron carrying layer, According to the objective, it can select suitably, 1 nm-5 micrometers are preferable, 5 nm-1 micrometer are more preferable, 10 nm-500 nm are still more preferable.
−基板−
前記基板としては、その形状、構造、大きさ等を適宜選択すればよく、一般的には、基板の形状としては、板状であることが好ましい。基板の構造としては、単層構造であってもよいし、積層構造であってもよく、また、単一部材で形成されていてもよいし、2以上の部材で形成されていてもよい。前記基板は、無色透明であっても、有色透明であってもよいが、発光層から発せられる光を散乱又は減衰等させることがない点で、無色透明であることが好ましい。
-Board-
The substrate may be appropriately selected in its shape, structure, size, etc. In general, the substrate is preferably plate-shaped. The structure of the substrate may be a single layer structure, a laminated structure, may be formed of a single member, or may be formed of two or more members. The substrate may be colorless and transparent or colored and transparent, but is preferably colorless and transparent in that it does not scatter or attenuate light emitted from the light emitting layer.
前記基板の材料としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えばイットリア安定化ジルコニア(YSZ)、ガラス等の無機材料;ポリエチレンテレフタレート樹脂、ポリブチレンフタレート樹脂、ポリエチレンナフタレート樹脂等のポリエステル樹脂、ポリスチレン樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリエーテルスルホン樹脂、ポリアリレート樹脂、ポリイミド樹脂、ポリシクロオレフィン樹脂、ノルボルネン樹脂、ポリ(クロロトリフルオロエチレン)樹脂等の有機材料、などが挙げられる。これらは、1種単独で使用してもよいし、2種以上を併用してもよい。 The material for the substrate is not particularly limited and may be appropriately selected depending on the intended purpose. Examples thereof include inorganic materials such as yttria-stabilized zirconia (YSZ) and glass; polyethylene terephthalate resin, polybutylene phthalate resin, polyethylene naphthalate. Examples thereof include polyester resins such as resins, organic materials such as polystyrene resins, polycarbonate resins, polyethersulfone resins, polyarylate resins, polyimide resins, polycycloolefin resins, norbornene resins, and poly (chlorotrifluoroethylene) resins. These may be used individually by 1 type and may use 2 or more types together.
前記基板としてガラスを用いる場合には、その材質については、ガラスからの溶出イオンを少なくするため、無アルカリガラスを用いることが好ましい。また、ソーダライムガラスを用いる場合には、シリカなどのバリアコートを施したもの(例えば、バリアフィルム基板)を使用することが好ましい。有機材料の場合には、耐熱性、寸法安定性、耐溶剤性、電気絶縁性、及び加工性に優れていることが好ましい。 When glass is used as the substrate, it is preferable to use non-alkali glass as the material in order to reduce ions eluted from the glass. Moreover, when using soda-lime glass, it is preferable to use what gave barrier coatings, such as a silica (for example, barrier film board | substrate). In the case of an organic material, it is preferable that it is excellent in heat resistance, dimensional stability, solvent resistance, electrical insulation, and workability.
前記熱可塑性基板を用いる場合には、更に必要に応じて、ハードコート層、アンダーコート層などを設けてもよい。 When the thermoplastic substrate is used, a hard coat layer, an undercoat layer, or the like may be further provided as necessary.
(有機電界発光装置の製造方法)
本発明の有機電界発光装置の製造方法は、本発明の前記有機電界発光装置を製造する方法であって、
四角錐プリズム形成工程と、反射層形成工程と、光吸収層形成工程とを含み、更に必要に応じてその他の工程を含んでなる。
(Method for manufacturing organic electroluminescent device)
The method for producing an organic electroluminescent device of the present invention is a method for producing the organic electroluminescent device of the present invention,
It includes a quadrangular pyramid prism forming step, a reflective layer forming step, and a light absorbing layer forming step, and further includes other steps as necessary.
<四角錐プリズム形成工程>
前記四角錐プリズム形成工程は、有機電界発光部の陰極表面を被覆する封止層上に四角錐プリズムを形成する工程である。
<Square pyramid prism formation process>
The quadrangular pyramid prism forming step is a step of forming a quadrangular pyramid prism on the sealing layer covering the cathode surface of the organic electroluminescent portion.
前記四角錐プリズムの形成方法としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば切削加工、研磨、押し出し成形、インクジェット法、インプリント法、フォトリソグラフィ法、又はこれらの組み合わせ、などが挙げられる。これらの中でも、インプリント法が特に好ましい。 The method for forming the quadrangular pyramid prism is not particularly limited and may be appropriately selected depending on the intended purpose. For example, cutting, polishing, extrusion molding, inkjet method, imprint method, photolithography method, or a combination thereof , Etc. Among these, the imprint method is particularly preferable.
前記インプリント法では、例えば離型剤及びUV硬化樹脂を含む組成物を有機電界発光部の封止層上に塗布し、四角錐プリズムを形成可能に成形した透明なモールドを有機電界発光素子上に圧着し、UV光を照射した後、離型することによって有機電界発光部上に四角錐プリズムを形成することができる。 In the imprint method, for example, a composition containing a release agent and a UV curable resin is applied on the sealing layer of the organic electroluminescent portion, and a transparent mold formed so as to form a quadrangular pyramid prism is formed on the organic electroluminescent device. A quadrangular pyramid prism can be formed on the organic electroluminescent part by releasing the mold after being pressure-bonded to the substrate and irradiating with UV light.
<反射層形成工程>
前記反射層形成工程は、前記四角錐プリズムの頂点を含む頭部領域に反射層を形成する工程である。
前記反射層の形成方法としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば前記四角錐プリズムの頂点を含む頭部領域以外の部分をマスクしてから、CVD法、真空蒸着法などを行うことにより、四角錐プリズムの頂点を含む頭部領域に反射層を形成することができる。これらの中でも、真空蒸着法が特に好ましい。
<Reflective layer forming step>
The reflective layer forming step is a step of forming a reflective layer in the head region including the apex of the quadrangular pyramid prism.
The method for forming the reflective layer is not particularly limited and may be appropriately selected depending on the purpose. For example, after masking a portion other than the head region including the apex of the square pyramid prism, a CVD method, a vacuum By performing vapor deposition or the like, the reflective layer can be formed in the head region including the apex of the quadrangular pyramid prism. Among these, the vacuum evaporation method is particularly preferable.
<光吸収層形成工程>
前記光吸収層形成工程は、前記反射層上に光吸収層を形成する工程である。
前記光吸収層の形成方法としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば前記四角錐プリズムの頂点を含む頭部領域以外の部分(反射層以外の部分)をマスクしてから、真空蒸着法、スパッタ法、ディップコート法、スプレー法、インクジェット法、などにより、反射層上に光吸収層を形成することができる。これらの中でも、蒸着法、スプレー法が特に好ましい。
<Light absorption layer formation process>
The light absorbing layer forming step is a step of forming a light absorbing layer on the reflective layer.
There is no restriction | limiting in particular as a formation method of the said light absorption layer, According to the objective, it can select suitably, For example, parts other than the head region (parts other than a reflection layer) including the vertex of the said square pyramid prism are masked. Then, the light absorption layer can be formed on the reflective layer by vacuum deposition, sputtering, dip coating, spraying, ink jet, or the like. Among these, the vapor deposition method and the spray method are particularly preferable.
<その他の工程>
本発明の有機電界発光装置は、その他の工程として有機電界発光部を構成する各層を形成する工程などが挙げられる。
<Other processes>
The organic electroluminescent device of the present invention includes a step of forming each layer constituting the organic electroluminescent portion as other steps.
ここで、図13は、本発明の有機電界発光装置の一例であるボトムエミッション型の有機電界発光装置を示す概略断面図である。図14は、本発明の有機電界発光装置の一例であるトップエミッション型の有機電界発光装置を示す概略断面図である。 Here, FIG. 13 is a schematic cross-sectional view showing a bottom emission type organic electroluminescence device which is an example of the organic electroluminescence device of the present invention. FIG. 14 is a schematic cross-sectional view showing a top emission type organic electroluminescent device which is an example of the organic electroluminescent device of the present invention.
図13のボトムエミッション型の有機電界発光装置100は、ガラス基板21上に、有機電界発光部101(陽極22、ホール注入層23、ホール輸送層24、発光層25、電子輸送層26、電子注入層27、陰極28)を有し、光取り出し面としてのガラス基板21上に、頂点を含む頭部領域に反射層7及び光吸収層8を形成した四角錐プリズム29が形成されている。 The bottom emission type organic electroluminescent device 100 of FIG. 13 has an organic electroluminescent unit 101 (anode 22, hole injection layer 23, hole transport layer 24, light emitting layer 25, electron transport layer 26, electron injection on a glass substrate 21. On the glass substrate 21 as a light extraction surface, a quadrangular pyramid prism 29 having a reflection layer 7 and a light absorption layer 8 formed in the head region including the apex is formed.
図14のトップエミッション型の有機電界発光装置200は、ガラス基板21上に、有機電界発光部201(陽極22、ホール注入層23、ホール輸送層24、発光層25、電子輸送層26、電子注入層27、陰極28)を有し、陰極28上に封止層30が形成され、光取り出し面としての封止層30上に、頂点を含む頭部領域に反射層7及び光吸収層8を形成した四角錐プリズム29が形成されている。
なお、「光出射方向」は、発光層からの光が、光取り出し面から有機電界発光装置の外部に出射される方向を示す。図13に示すボトムエミッション型の有機電界発光装置100の場合、矢印で示した通り、発光層25からみて図面に平行に下方に向かう方向を示す。図14に示すトップエミッション型の有機電界発光装置200の場合、矢印で示した通り、発光層25からみて図面に平行に上方に向かう方向を示す。
The top emission type organic electroluminescence device 200 of FIG. 14 is formed on a glass substrate 21 with an organic electroluminescence unit 201 (anode 22, hole injection layer 23, hole transport layer 24, light emission layer 25, electron transport layer 26, electron injection). And the sealing layer 30 is formed on the cathode 28, and the reflection layer 7 and the light absorption layer 8 are provided on the sealing layer 30 as the light extraction surface in the head region including the apex. The formed quadrangular pyramid prism 29 is formed.
The “light emission direction” indicates a direction in which light from the light emitting layer is emitted from the light extraction surface to the outside of the organic electroluminescence device. In the case of the bottom emission type organic electroluminescent device 100 shown in FIG. 13, as indicated by an arrow, a downward direction is shown in parallel with the drawing as viewed from the light emitting layer 25. In the case of the top emission type organic electroluminescent device 200 shown in FIG. 14, as indicated by an arrow, the upward direction is shown in parallel with the drawing as viewed from the light emitting layer 25.
本発明の有機電界発光装置は、フルカラーで表示し得る装置として構成されてもよい。
本発明の有機電界発光装置をフルカラータイプのものとする方法としては、例えば「月刊ディスプレイ」、2000年9月号、33〜37ページに記載されているように、色の3原色(青色(B)、緑色(G)、赤色(R))に対応する光をそれぞれ発光する層構造を基板上に配置する3色発光法、白色発光用の層構造による白色発光をカラーフィルタを通して3原色に分ける白色法、青色発光用の層構造による青色発光を蛍光色素層を通して赤色(R)及び緑色(G)に変換する色変換法、などが知られている。
The organic electroluminescent device of the present invention may be configured as a device capable of displaying in full color.
As a method for making the organic electroluminescence device of the present invention of a full color type, for example, as described in “Monthly Display”, September 2000, pages 33 to 37, the three primary colors (blue (B ), Green (G), red (R)), each of which emits light corresponding to a three-color light emitting method in which a layer structure for emitting light corresponding to each of the light emitting layers is arranged on a substrate. A white method, a color conversion method for converting blue light emission by a blue light emission layer structure into red (R) and green (G) through a fluorescent dye layer, and the like are known.
また、上記方法により得られる異なる発光色の層構造を複数組み合わせて用いることにより、所望の発光色の平面型光源を得ることができる。例えば、青色及び黄色の発光素子を組み合わせた白色発光光源、青色、緑色、及び赤色の発光素子を組み合わせた白色発光光源、等である。 In addition, by using a combination of a plurality of layer structures of different emission colors obtained by the above method, a planar light source having a desired emission color can be obtained. For example, a white light-emitting light source that combines blue and yellow light-emitting elements, a white light-emitting light source that combines blue, green, and red light-emitting elements.
本発明の有機電界発光装置は、例えば、コンピュータ、車載用表示器、野外表示器、家庭用機器、業務用機器、家電用機器、交通関係表示器、時計表示器、カレンダ表示器、ルミネッセントスクリーン、音響機器等をはじめとする各種分野において好適に使用することができる。 The organic electroluminescent device of the present invention includes, for example, a computer, an on-vehicle display, an outdoor display, a household device, a commercial device, a home appliance, a traffic display, a clock display, a calendar display, a luminescent It can be suitably used in various fields including screens and audio equipment.
以下、本発明の実施例を説明するが、本発明は、これらの実施例に何ら限定されるものではない。 Examples of the present invention will be described below, but the present invention is not limited to these examples.
(製造例1)
−有機電界発光素子の作製−
ガラス基板として、厚みが0.2mm、屈折率が1.8のSFL6(オハラ社製)を用いた。
次に、ガラス基板上に、陽極として銀(Ag)の半透過層を、厚みが20nmとなるように、真空蒸着により形成した。
次に、アルミニウム膜上に、ホール注入層として2−TNATA〔4,4’,4”−トリス(2−ナフチルフェニルアミノ)トリフェニルアミン〕とMnO3を7:3(質量比)の割合で、厚みが20nmとなるように、真空蒸着により形成した。
次に、ホール注入層上に、第1のホール輸送層として2−TNATAにF4−TCNQ(2,3,5,6−tetrafluoro−7,7,8,8tetracyanoquinodimethane)を1.0質量%ドープして141nmの厚さとなるように、真空蒸着により形成した。
次に、第1のホール輸送層上に、第2のホール輸送層としてα−NPD〔N,N’−(ジナフチルフェニルアミノ)ピレン〕を、厚みが10nmとなるように、真空蒸着により形成した。
次に、第2のホール輸送層上に、第3のホール輸送層として下記構造式で表されるホール輸送材料Aを、厚みが3nmとなるように、真空蒸着により形成した。
次に、第1の電子輸送層上に、第2の電子輸送層としてBCP(2,9−dimethyl−4,7−diphenyl−1,10−phenanthrolin)を、厚みが1nmとなるように、真空蒸着により形成した。
次に、第2の電子輸送層上に、第1の電子注入層としてLiFを、厚みが1nmとなるように、真空蒸着により形成した。
次に、第1の電子注入層の上に、陰極としてアルミニウム(Al)を、厚みが100nmとなるように、真空蒸着により形成した。
次に、陰極上に、封止層としてSiONを、厚みが3,000nmとなるように、CVD法により形成した。以上により、有機電界発光素子を作製した。
作製した有機電界発光素子は、光学長L(λ)が2λ(ただし、λは発光波長を表す)である2次のマイクロキャビティ構造を有していた。
(Production Example 1)
-Fabrication of organic electroluminescence device-
As the glass substrate, SFL6 (made by OHARA) having a thickness of 0.2 mm and a refractive index of 1.8 was used.
Next, a semi-transmissive layer of silver (Ag) as an anode was formed on the glass substrate by vacuum deposition so as to have a thickness of 20 nm.
Next, on the aluminum film, 2-TNATA [4,4 ′, 4 ″ -tris (2-naphthylphenylamino) triphenylamine] and MnO 3 are used in a ratio of 7: 3 (mass ratio) as a hole injection layer. The film was formed by vacuum vapor deposition so that the thickness was 20 nm.
Next, on the hole injection layer, 2-TNATA as a first hole transport layer is doped with 1.0 mass% of F4-TCNQ (2, 3, 5, 6-tetrafluoro-7, 7, 8, 8 tetracyanoquinodimethane). It was formed by vacuum vapor deposition so as to have a thickness of 141 nm.
Next, α-NPD [N, N ′-(dinaphthylphenylamino) pyrene] is formed as a second hole transport layer on the first hole transport layer by vacuum deposition so as to have a thickness of 10 nm. did.
Next, a hole transport material A represented by the following structural formula as a third hole transport layer was formed on the second hole transport layer by vacuum deposition so as to have a thickness of 3 nm.
Next, on the first electron transporting layer, BCP (2,9-dimethyl-4,7-diphenyl-1,10-phenthrolin) as a second electron transporting layer is vacuumed so as to have a thickness of 1 nm. It was formed by vapor deposition.
Next, LiF was formed as a first electron injection layer on the second electron transport layer by vacuum deposition so as to have a thickness of 1 nm.
Next, aluminum (Al) as a cathode was formed on the first electron injection layer by vacuum deposition so as to have a thickness of 100 nm.
Next, SiON was formed as a sealing layer on the cathode by a CVD method so as to have a thickness of 3,000 nm. The organic electroluminescent element was produced by the above.
The produced organic electroluminescent element had a secondary microcavity structure with an optical length L (λ) of 2λ (where λ represents an emission wavelength).
−四角錐プリズムの形成−
次に、封止層上に、SFL6(オハラ社製)ガラス硝材の研磨により作製した四角錐プリズム(頂角90°、比(h/L)=0.25)を、屈折率1.8の屈折液(島津デバイス株式会社製)により張り合わせた。以上により、製造例1の有機電界発光装置を作製した。
-Formation of square pyramid prism-
Next, a square pyramid prism (vertical angle 90 °, ratio (h / L) = 0.25) produced by polishing SFL6 (manufactured by OHARA) glass glass material on the sealing layer was adjusted to a refractive index of 1.8. They were pasted together using a refracting liquid (manufactured by Shimadzu Device Corporation). Thus, the organic electroluminescence device of Production Example 1 was produced.
作製した製造例1の有機電界発光装置について、図6に示すように、SFL6(オハラ社製)ガラス硝材の研磨により作製した四角錐プリズム4の底辺から頂点までの高さh1と、四角錐プリズムの底辺長さLとの比(h1/L)を変化させたサンプルを作製し、以下のようにして正面輝度を測定した。結果を図7に示す。
<正面輝度の測定>
正面輝度は、分光放射輝度計(トプコン社製、SR−3)で測定した。
About the produced organic electroluminescent device of Production Example 1, as shown in FIG. 6, the height h1 from the bottom to the apex of the square pyramid prism 4 produced by polishing SFL6 (made by OHARA) glass glass material, and the square pyramid prism Samples with different ratios (h1 / L) to the base length L were prepared, and the front luminance was measured as follows. The results are shown in FIG.
<Measurement of front brightness>
The front luminance was measured with a spectral radiance meter (SR-3, manufactured by Topcon Corporation).
図7の結果から、四角錐プリズムの底辺から頂点までの高さh1と、四角錐プリズムの底辺長さLとの比(h1/L)が、0<h1/L<0.65の場合に、正面輝度の上昇が認められた。 From the result of FIG. 7, when the ratio (h1 / L) of the height h1 from the base to the apex of the quadrangular pyramid prism and the base length L of the quadrangular pyramid prism is 0 <h1 / L <0.65. An increase in front luminance was observed.
(製造例2)
製造例1において、封止層上に、SFL6(オハラ社製)ガラス硝材の研磨により作製した四角錐プリズム(頂角130°、比(h/L)=0.25)を、屈折率1.8の屈折液(島津デバイス株式会社製)により張り合わせた以外は、製造例1と同様にして、製造例2の有機電界発光装置を作製した。
(Production Example 2)
In Production Example 1, a quadrangular pyramid prism (vertical angle 130 °, ratio (h / L) = 0.25) produced by polishing SFL6 (manufactured by OHARA) glass glass material on the sealing layer was measured with a refractive index of 1. An organic electroluminescent device of Production Example 2 was produced in the same manner as Production Example 1, except that the refracting liquid of No. 8 (Shimadzu Device Co., Ltd.) was used.
(実施例1)
図8に示すように、製造例1で作製した有機電界発光装置における四角錐プリズム(頂角θ=90°、比(h/L)=0.5)の頂点を含む頭部領域に、以下のようにして、反射層7及び光吸収層8を形成した。
Example 1
As shown in FIG. 8, in the head region including the apex of the quadrangular pyramid prism (vertical angle θ = 90 °, ratio (h / L) = 0.5) in the organic electroluminescence device manufactured in Production Example 1, Thus, the reflective layer 7 and the light absorption layer 8 were formed.
−反射層の形成−
SFL6(オハラ社製)ガラス硝材の研磨により作製した四角錐プリズム(頂角90°、比(h/L)=0.25)をガラス基板上に水溶性仮接着剤(アーデル社製、K40)を介し、UV硬化を行い固定した後、厚み100nmのアルミニウム(Al)層を、マスク層を介して、真空蒸着により作製した。
-Formation of reflective layer-
A water-soluble temporary adhesive (manufactured by Adel, K40) on a glass substrate with a square pyramid prism (vertical angle 90 °, ratio (h / L) = 0.25) produced by polishing SFL6 (made by OHARA) glass glass material. Then, after UV curing and fixing, an aluminum (Al) layer having a thickness of 100 nm was produced by vacuum deposition through a mask layer.
−光吸収層の形成−
ブラックカラーレジスト(CK−8400、富士フイルムエレクトロニクスマテリアルズ株式会社製)を用い、前記アルミニウム(Al)蒸着プリズム層付ガラス基板をディップコートし、120℃で2分間乾燥させて、黒色の均一な塗膜を形成した。
次に、露光装置を使用して、塗膜に365nmの波長でマスクを通して300mJ/cm2の露光量で照射した。照射後、10質量%のCD−1(富士フイルムエレクトロニクスマテリアルズ株式会社製)現像液を使用して、26℃で90秒間現像した。引き続き、流水で20秒間リンスした後、エアナイフで乾燥させ、220℃で60分間熱処理を行ってブラックマトリックスのパターン像を形成した。
その後、80℃の湯に10分間基板を漬けることで、水溶性仮接着剤を剥離し、アルミニウム(Al)及び黒色層付プリズムを作製した。
-Formation of light absorption layer-
Using a black color resist (CK-8400, manufactured by FUJIFILM Electronics Materials Co., Ltd.), dip-coating the glass substrate with the aluminum (Al) vapor deposition prism layer and drying at 120 ° C. for 2 minutes. A film was formed.
Next, using an exposure apparatus, the coating film was irradiated with an exposure dose of 300 mJ / cm 2 through a mask at a wavelength of 365 nm. After the irradiation, development was performed at 26 ° C. for 90 seconds using a 10 mass% developer of CD-1 (manufactured by FUJIFILM Electronics Materials). Subsequently, the substrate was rinsed with running water for 20 seconds, dried with an air knife, and heat-treated at 220 ° C. for 60 minutes to form a black matrix pattern image.
Then, the water-soluble temporary adhesive was peeled off by immersing the substrate in hot water at 80 ° C. for 10 minutes to produce aluminum (Al) and a prism with a black layer.
次に、作製した実施例1の有機電界発光装置について、四角錐プリズムの頂点を含む頭部領域に形成する反射層及び光吸収層の長さを調整して頭部領域の高さd1の値を変えることにより、反射層及び光吸収層を頭部領域に形成後の四角錐プリズムの頂点から頭部領域底辺までの高さをd1と、反射層及び光吸収層を頭部領域に形成後の四角錐プリズムの底面から頂点までの高さh2との比(d1/h2)を0から0.9まで変化させて、製造例1と同様にして正面輝度、及び以下のようにして黒輝度を測定した。結果を図9に示す。なお、図9中正面輝度比は、反射層及び光吸収層なしの四角錐プリズムを有する有機電界発光装置による正面輝度の値を1としたときの比を表す。また、図9中黒輝度比は、反射層及び光吸収層なしの四角錐プリズムを有する有機電界発光装置を用い、外光による正面輝度(映り込み)の値を1としたときの比を表す。 Next, with respect to the organic electroluminescent device of Example 1 produced, the value of the height d1 of the head region is adjusted by adjusting the lengths of the reflection layer and the light absorption layer formed in the head region including the apex of the quadrangular pyramid prism. By changing the height from the apex of the quadrangular pyramid prism to the bottom of the head region after forming the reflection layer and the light absorption layer in the head region, and after forming the reflection layer and the light absorption layer in the head region. The ratio (d1 / h2) to the height h2 from the bottom to the apex of the quadrangular pyramid prism is changed from 0 to 0.9, the front luminance and the black luminance as follows in the same manner as in Production Example 1. Was measured. The results are shown in FIG. In addition, the front luminance ratio in FIG. 9 represents a ratio when the value of front luminance by an organic electroluminescent device having a quadrangular pyramid prism without a reflective layer and a light absorbing layer is 1. Further, the black luminance ratio in FIG. 9 represents a ratio when an organic electroluminescence device having a quadrangular pyramid prism without a reflection layer and a light absorption layer is used and the value of front luminance (reflection) due to external light is set to 1. .
<黒輝度(明室コントラスト)の測定>
鉛直照度1,000luxの照明環境下で、測定対象の有機電界発光装置を地面に対し垂直に置き、測定対象の有機電界発光装置の垂直から5°ずらした方向の輝度を、輝度計(トプコン社製、SR−3)を用いて波長毎に測定した(輝度計自体の映り込みを防ぐため)。
<Measurement of black luminance (light room contrast)>
In an illumination environment with a vertical illuminance of 1,000 lux, the organic electroluminescence device to be measured is placed perpendicular to the ground, and the luminance in a direction shifted by 5 ° from the vertical of the organic electroluminescence device to be measured is measured by a luminance meter (Topcon Corporation) Manufactured by SR-3) for each wavelength (in order to prevent reflection of the luminance meter itself).
図9の結果から、頂角θが90°の場合には、0.25<d1/h2<0.60の範囲で、正面輝度及び黒輝度(明室コントラスト)に対して効果があることが分かった。 From the results of FIG. 9, when the apex angle θ is 90 °, there is an effect on the front luminance and black luminance (bright room contrast) in the range of 0.25 <d1 / h2 <0.60. I understood.
(実施例2)
製造例2で作製した有機電界発光装置における四角錐プリズム(頂角θ=130°、比(h/L)=0.25)の頂点を含む頭部領域に、実施例1と同様にして、反射層及び光吸収層を形成した。
次に、作製した実施例2の有機電界発光装置について、四角錐プリズムの頂点を含む頭部領域に形成する反射層及び光吸収層の長さを調整して頭部領域の高さd1の値を変えることにより、反射層及び光吸収層を頭部領域に形成後の四角錐プリズムの頂点から頭部領域の底辺までの高さをd1と、反射層及び光吸収層を頭部領域に形成後の四角錐プリズムの底面から頂点までの高さh2との比(d1/h2)を0から0.9まで変化させて、実施例1と同様にして、正面輝度、及び黒輝度を測定した。結果を図10に示す。
図10の結果から、頂角θが130°の場合には、0<d1/h2<0.65の範囲で、正面輝度及び黒輝度(明室コントラスト)に対して効果があることが分かった。
(Example 2)
In the head region including the apex of the quadrangular pyramid prism (vertical angle θ = 130 °, ratio (h / L) = 0.25) in the organic electroluminescent device produced in Production Example 2, as in Example 1, A reflection layer and a light absorption layer were formed.
Next, for the organic electroluminescent device of Example 2 produced, the value of the height d1 of the head region is adjusted by adjusting the lengths of the reflection layer and the light absorption layer formed in the head region including the apex of the quadrangular pyramid prism The height from the top of the quadrangular pyramid prism to the base of the head region after forming the reflection layer and the light absorption layer in the head region is set to d1, and the reflection layer and the light absorption layer are formed in the head region. The front luminance and black luminance were measured in the same manner as in Example 1 by changing the ratio (d1 / h2) with the height h2 from the bottom surface to the apex of the later quadrangular pyramid prism from 0 to 0.9. . The results are shown in FIG.
From the results of FIG. 10, it was found that when the apex angle θ is 130 °, the front luminance and the black luminance (bright room contrast) are effective in the range of 0 <d1 / h2 <0.65. .
(比較例1)
実施例1において、製造例1で作製した有機電界発光装置の四角錐プリズムの頂点を含む頭部領域に光吸収層のみを形成した以外は、実施例1と同様にして、比較例1の有機電界発光装置を作製した。
(Comparative Example 1)
In Example 1, the organic of Comparative Example 1 was the same as Example 1 except that only the light absorption layer was formed in the head region including the apex of the quadrangular pyramid prism of the organic electroluminescent device produced in Production Example 1. An electroluminescent device was produced.
次に、作製した比較例1の有機電界発光装置について、四角錐プリズムの頂点を含む頭部領域に形成する光吸収層の長さを調整して頭部領域の高さd2の値を変えることにより、光吸収層を頭部領域に形成後の四角錐プリズムの頂点から頭部領域の底辺までの高さをd2と、光吸収層を頭部領域に形成後の四角錐プリズムの底面から頂点までの高さh3との比(d2/h3)を0から0.9まで変化させて、同様に正面輝度を測定した。結果を図11に示す。
図11の結果から、比較例1は、発光の反射層による再利用がないため、実施例1に比べて、大きく輝度が低下することが分かった。
Next, for the organic electroluminescence device of Comparative Example 1 produced, the length of the light absorption layer formed in the head region including the apex of the quadrangular pyramid prism is adjusted to change the value of the height d2 of the head region. The height from the apex of the quadrangular pyramid prism after forming the light absorbing layer in the head region to the base of the head region is d2, and the apex from the bottom of the quadrangular pyramid prism after forming the light absorbing layer in the head region The front luminance was similarly measured by changing the ratio (d2 / h3) to the height h3 up to 0 to 0.9. The results are shown in FIG.
From the result of FIG. 11, it was found that the luminance of Comparative Example 1 was greatly reduced as compared with Example 1 because there was no reuse of the light emission by the reflective layer.
(比較例2)
実施例1において、製造例1で作製した有機電界発光装置の四角錐プリズムの頂点を含む頭部領域に反射層のみを形成した以外は、実施例1と同様にして、比較例2の有機電界発光装置を作製した。
次に、作製した比較例2の有機電界発光装置について、四角錐プリズムの頂点を含む頭部領域に形成する反射層の長さを調整して頭部領域の高さd3の値を変えることにより、反射層を頭部領域に形成後の四角錐プリズムの頂点から頭部領域底辺までの高さをd3と、反射層を頭部領域に形成後の四角錐プリズムの底面から頂点までの高さh4との比(d3/h4)を0から0.9まで変化させて、正面輝度を測定した。結果を図12に示す。
図12の結果から、比較例2は光吸収層がないため、実施例1に比べて、大きく黒輝度が上昇することが分かった。
(Comparative Example 2)
In Example 1, the organic electric field of Comparative Example 2 was the same as Example 1 except that only the reflective layer was formed in the head region including the apex of the quadrangular pyramid prism of the organic electroluminescent device produced in Production Example 1. A light emitting device was manufactured.
Next, by adjusting the length of the reflective layer formed in the head region including the apex of the quadrangular pyramid prism and changing the value of the height d3 of the head region for the manufactured organic electroluminescent device of Comparative Example 2 The height from the top of the quadrangular pyramid prism to the bottom of the head region after forming the reflective layer in the head region is d3, and the height from the bottom to the top of the quadrangular pyramid prism after forming the reflective layer in the head region The front luminance was measured by changing the ratio (d3 / h4) with h4 from 0 to 0.9. The results are shown in FIG.
From the results shown in FIG. 12, it was found that the black luminance was greatly increased in Comparative Example 2 compared to Example 1 because there was no light absorption layer.
以上説明した実施例1〜2及び比較例1〜2の結果は、緑色(約530nm)1画素について行ったものであるが、青色(約470nm)及び赤色(約630nm)についても同様の結果が得られた。
即ち、赤色(R)、緑色(G)、及び青色(B)のRGBの3画素を有するデバイスを作製し、RGB3画素について四角錐プリズムを配置する場合は、図15に示すように、RGB3画素の一つ一つの各画素を四角錐プリズムで取り囲んで配置してもよく、図16に示すように、RGB3画素を一単位として四角錐プリズムで取り囲んで配置してもよい。また、四角錐プリズムは、1画素に1個には限られず、複数個配置しても構わない。図17に示すように、1つの画素Gに多数の小さい四角錐プリズム24を配置することもできる。
また、画素の形状については、特に制限はなく、目的に応じて適宜変更することができ、例えば正方形状の画素、長方形状の画素、円形状の画素、三角形状の画素、などが挙げられる。
The results of Examples 1 and 2 and Comparative Examples 1 and 2 described above were performed for one pixel of green (about 530 nm), but similar results were obtained for blue (about 470 nm) and red (about 630 nm). Obtained.
That is, when a device having three RGB pixels of red (R), green (G), and blue (B) is manufactured and a quadrangular pyramid prism is arranged for the three RGB pixels, as shown in FIG. Each pixel may be surrounded by a quadrangular pyramid prism. Alternatively, as shown in FIG. 16, three RGB pixels may be surrounded by a quadrangular pyramid prism as a unit. The number of quadrangular pyramid prisms is not limited to one per pixel, and a plurality of quadrangular pyramid prisms may be arranged. As shown in FIG. 17, a large number of small quadrangular pyramid prisms 24 can be arranged in one pixel G.
Moreover, there is no restriction | limiting in particular about the shape of a pixel, According to the objective, it can change suitably, For example, a square pixel, a rectangular pixel, a circular pixel, a triangular pixel, etc. are mentioned.
本発明の有機電界発光装置は、光取出し効率が高く、かつ明室コントラストが良好であるので、例えば、コンピュータ、車載用表示器、野外表示器、家庭用機器、業務用機器、家電用機器、交通関係表示器、時計表示器、カレンダ表示器、ルミネッセントスクリーン、音響機器等をはじめとする各種分野において好適に使用することができる。 Since the organic electroluminescence device of the present invention has high light extraction efficiency and good bright room contrast, for example, a computer, a vehicle-mounted display, an outdoor display, a household device, a commercial device, a household appliance, It can be suitably used in various fields including traffic-related indicators, clock indicators, calendar indicators, luminescent screens, audio equipment and the like.
1 反射電極層
2 発光層
3 封止層
4 四角錐プリズム
5 円偏光板
6 半透過電極層
7 反射層
8 光吸収層
10 頂点
11 稜線
12 辺
21 ガラス基板
22 陽極
23 ホール注入層
24 ホール輸送層
25 発光層
26 電子輸送層
27 電子注入層
28 陰極
29 四角錐プリズム
30 封止層
100、200 有機電界発光装置
101、201 有機電界発光部
θ 頂角
DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Reflective electrode layer 2 Light emitting layer 3 Sealing layer 4 Square pyramid prism 5 Circularly polarizing plate 6 Semi-transmissive electrode layer 7 Reflective layer 8 Light absorption layer 10 Vertex 11 Ridge line 12 Side 21 Glass substrate 22 Anode 23 Hole injection layer 24 Hole transport layer 25 Light emitting layer 26 Electron transport layer 27 Electron injection layer 28 Cathode 29 Square pyramid prism 30 Sealing layer 100, 200 Organic electroluminescent device 101, 201 Organic electroluminescent unit θ Apex angle
Claims (10)
前記発光層から発光される光の光路を制御する四角錐プリズムと、を少なくとも有し、
前記四角錐プリズムの頂点を含む頭部領域の少なくとも一部に、反射層と、該反射層上に光吸収層とを有することを特徴とする有機電界発光装置。 An organic electroluminescent portion including at least an anode, a light emitting layer, and a cathode;
A quadrangular pyramid prism that controls an optical path of light emitted from the light emitting layer, and
An organic electroluminescence device comprising a reflective layer and a light absorption layer on the reflective layer in at least a part of a head region including a vertex of the quadrangular pyramid prism.
前記四角錐プリズムの頂点を含む頭部領域を構成する4つの辺の少なくとも1つに反射層と、該反射層上に光吸収層とを有する請求項1に記載の有機電界発光装置。 The quadrangular pyramid prism has four sides consisting of four triangles defined by four ridge lines connecting the apex and the four corners of the bottom surface,
The organic electroluminescent device according to claim 1, further comprising: a reflective layer on at least one of four sides constituting a head region including a vertex of the quadrangular pyramid prism, and a light absorption layer on the reflective layer.
有機電界発光部の陰極表面を被覆する封止層上に四角錐プリズムを形成する四角錐プリズム形成工程と、
前記四角錐プリズムの頂点を含む頭部領域に反射層を形成する反射層形成工程と、
前記反射層上に光吸収層を形成する光吸収層形成工程と、を含むことを特徴とする有機電界発光装置の製造方法。 A method for producing the organic electroluminescent device according to claim 1,
A quadrangular pyramid prism forming step of forming a quadrangular pyramid prism on the sealing layer covering the cathode surface of the organic electroluminescence unit;
A reflective layer forming step of forming a reflective layer in the head region including the apex of the square pyramid prism;
And a light absorbing layer forming step of forming a light absorbing layer on the reflective layer.
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