JP5184584B2 - Method for forming metal wiring pattern, metal wiring pattern, metal wiring board, and metal particles and substrate for forming metal wiring pattern - Google Patents
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Description
本発明は金属配線パターンの形成方法、金属配線パターン、金属配線基板、および金属配線パターン形成用の金属粒子と基板に関する。
The present invention relates to a method for forming a metal wiring pattern, a metal wiring pattern, a metal wiring substrate, and metal particles and a substrate for forming the metal wiring pattern .
金属微細粒子の製造技術、独立分散技術、さらには、超微量インクジェット、精密スクリーン印刷、ナノプリンティング、ナノインプリンティングによる微細配線パターンニング技術の近年の著しい発展に伴い、それら技術を応用した直接回路描画法が次世代の電子実装部品形成技術として大いに注目されている。 With the recent remarkable development of fine metal patterning technology by manufacturing technology of fine metal particles, independent dispersion technology, ultra-micro inkjet, precision screen printing, nanoprinting and nanoimprinting, direct circuit drawing using these technologies The method is attracting a great deal of attention as a next-generation electronic packaging component forming technology.
この直接回路描画法は、それまでリゾグラフィーやエッチングといった複雑な工程を経て製造されていた電子実装部品を、金属粒子の直接描画→焼成→相互融着→導電化によって製造するという手法であり、その詳細については非特許文献1第７１頁に記載されている。この手法の確立により、導電回路パターン、バンプ、パッド、ビア、アンテナパターンといった電子実装部品を、安価かつ簡便に製造することが可能となると期待される。さらに、電子実装部品の熱伝導路としての利用も検討されている。
This direct circuit drawing method is a method of manufacturing electronic mounting parts that have been manufactured through complicated processes such as lithography and etching by direct drawing of metal particles → firing → mutual fusion → conductive, Details thereof are described on page 71 of Non-Patent
この直接回路描画法の重要な工程の一つに、金属粒子をパターンニングした回路基板を熱処理し、粒子を相互融着させ、粒子によって構成された回路パターンを導電化する工程がある。 One of the important steps of this direct circuit drawing method is a step of heat-treating a circuit board on which metal particles are patterned, causing the particles to fuse together, and making the circuit pattern constituted by the particles conductive.
これまでに提案されている直接回路描画法においては、この粒子を相互融着させる熱処理工程に、熱風やスチームもしくは電熱線を用いた抵抗加熱炉によって、金属粒子によって構成された回路パターン部分と下地基板部分の実装部品全体を、１５０℃から２１０℃で加熱処理することが特許文献１に記載されている。また、同じく実装部品全体を１５０℃で加熱処理することが特許文献２に記載されている。
In the direct circuit drawing method proposed so far, the circuit pattern portion and the base composed of metal particles are subjected to a heat treatment process in which the particles are fused together by a resistance heating furnace using hot air, steam, or heating wire.
しかしながら、この従来提案されていた熱処理方法では、金属粒子によって構成された回路パターンと共に下地基板部分も同等に等しく加熱されるため、使用可能な下地基板が、この熱処理時の保持温度よりも耐熱温度の高い材料に限定されるという問題があった。特に次世代の超高速電子デバイスにおいて不可欠な低抵抗の電子実装部品を作成する場合、この熱処理条件を高温・長時間に設定する必要があり、その意味で使用可能な基板材料は大きく限定されるものであった。 However, in this conventionally proposed heat treatment method, the underlying substrate portion is heated equally and together with the circuit pattern composed of metal particles, so that the usable underlying substrate has a heat resistant temperature higher than the holding temperature during this heat treatment. There was a problem that it was limited to a high material. Especially when creating electronic components with low resistance, which are indispensable for next-generation ultra-high-speed electronic devices, it is necessary to set the heat treatment conditions at high temperature and long time. In this sense, usable substrate materials are greatly limited. It was a thing.
さらに、この従来提案されていた熱処理方法では、加熱に数十分の時間を要し、生産性も低いことなどか特許文献１の実施例に記載されている。 Further, in this conventionally proposed heat treatment method, heating takes several tens of minutes, and productivity is low.
各種基板上にパターンニングされた金属粒子(金属ナノ粒子を含む)の焼成方法としては、抵抗加熱炉による熱処理があるが、この抵抗加熱炉による熱処理では、金属粒子によって構成された回路部分のみならず、金属粒子が配置されている基板全体が加熱されるという問題があった。そのために、金属粒子を用いた直接回路形成法において使用可能な基板材料は、金属粒子を相互融着・導電化するための熱処理温度と基板材料の耐熱温度の関係で決定され、電子回路として必要不可欠な要件である配線の高い導電性を実現するために熱処理温度を高く設定した場合、使用可能な基板にはその熱処理温度よりも耐熱温度の高いものしか使用できなかった。さらに、前記の金属粒子を用いた直接回路描画法においては、使用可能な下地基板が耐熱温度の高い材料に限定されるだけでなく、基板の加熱処理に時間がかかり生産性が低いという問題もあった。
本発明は上記に鑑みてなされたものであり、耐熱性の低い基板材料においても低抵抗の実装部品を短時間に作成することが可能な新しい技術手法を提供するものである。
As a firing method of metal particles (including metal nanoparticles) patterned on various substrates, there is a heat treatment by a resistance heating furnace, but in the heat treatment by this resistance heating furnace, only a circuit portion constituted by metal particles can be used. In other words, there is a problem that the entire substrate on which the metal particles are arranged is heated. Therefore, the substrate material that can be used in the direct circuit formation method using metal particles is determined by the relationship between the heat treatment temperature for mutually fusing and conducting metal particles and the heat resistance temperature of the substrate material, and is necessary as an electronic circuit. When the heat treatment temperature is set high in order to realize the high conductivity of the wiring, which is an indispensable requirement, only a substrate having a heat resistant temperature higher than the heat treatment temperature can be used. Furthermore, in the direct circuit drawing method using the metal particles, not only the usable base substrate is limited to a material having a high heat-resistant temperature, but also the problem that the heat treatment of the substrate takes time and productivity is low. there were.
The present invention has been made in view of the above, and provides a new technical technique capable of producing a low-resistance mounting component in a short time even on a substrate material having low heat resistance.
上記の課題は以下の手段によって解決された。
〔１〕少なくとも、平均粒径が１ｎｍ以上１００ｎｍ以下のナノ粒子である金属粒子を、基板上に塗布もしくは表面パターンニングした後、高周波電磁波を照射することで、前記金属粒子を、選択的に発熱・相互融着させて焼成する金属配線パターンの形成方法であって、
前記基板が、石英ガラス、ポリスチレン、ポリカーボネート、ポリイミド、およびポリフッ化エチレンからなる群より選ばれる材料からなる金属配線パターンの形成方法。
〔２〕金属粒子が銀、金、または銅の導電性金属もしくはこれら金属を主成分として含有する合金であることを特徴とする〔１〕に記載の金属配線パターンの形成方法。
〔３〕金属粒子がプラチナ、パラジウム、ニッケル、ロジウム、またはイリジウムの触媒金属もしくはこれら金属を主成分として含有する合金であることを特徴とする〔１〕に記載の金属配線パターンの形成方法。
〔４〕金属粒子がスズ、鉛、ビスマス、または亜鉛の低融点金属、もしくはこれら金属からなる合金を主成分とするハンダ材料であることを特徴とする〔１〕に記載の金属配線パターンの形成方法。
〔５〕前記高周波電磁波の周波数が１ＭＨｚ＜周波数ｆ＜３００ＧＨｚであることを特徴とする〔１〕〜〔４〕のいずれか１項に記載の金属配線パターンの形成方法。
〔６〕前記金属粒子に焼結助剤を組み合わせるに当たり、該焼結助剤の高周波電磁波吸収性が基板の高周波電磁波吸収性よりも高いことを特徴とする〔１〕〜〔５〕のいずれか１項に記載の金属配線パターンの形成方法。
〔７〕前記焼結助剤がカーボンブラック、カーボンナノチューブ、カーボンフラーレン、およびＶＧＣＦ（気相成長カーボンファイバー）から選ばれるカーボン材料であることを特徴とする〔６〕に記載の金属配線パターンの形成方法。
〔８〕前記焼結助剤がＣｒ２Ｏ３、ＴｉＯ２、ＣｕＯ、ＮｉＯ、Ｃｏ３Ｏ４、ＭｎＯ２、α―Ｆｅ２Ｏ３、およびＶ２Ｏ３ のいずれかの遷移金属酸化物であることを特徴とする〔６〕に記載の金属配線パターンの形成方法。
〔９〕前記焼結助剤がｎ型半導性を示すＳｎＯ２、Ｉｎ２Ｏ３、ＧｅＯ２、ＺｎＯ、ＭｇＯ、およびＳｉＯ２ のいずれかの典型金属酸化物、またはＩＴＯ（インジウム−スズ酸化物）の典型金属合金の酸化物であることを特徴とする〔６〕に記載の金属配線パターンの形成方法。
〔１０〕導電路と導電路の接続部、多層配線基板、バンプ、パッド、ビア、立体金属配線パターン、又は配線のハンダ接合部の作製に適用されることを特徴とする〔１〕〜〔９〕のいずれか１項に記載の金属配線パターンの形成方法。
〔１１〕アンテナ、電子シールド材、導電路と小型電子部品を含む電子実装部品、又は電子筐体の作製に適用されることを特徴とする〔１〕〜〔９〕のいずれか１項に記載の金属配線パターンの形成方法。
〔１２〕触媒電極又は熱伝導路の作製に適用されることを特徴とする〔１〕〜〔９〕のいずれか１項に記載の金属配線パターンの形成方法。
〔１３〕〔１〕〜〔１２〕のいずれか１項に記載の方法によって基板上に作成された金属配線パターン。
〔１４〕〔１〕〜〔１２〕のいずれか１項に記載の金属配線パターンの形成方法により形成した金属配線基板であって、平均粒径が１ｎｍ以上１００ｎｍ以下のナノ粒子である金属粒子を用いて、石英ガラス、ポリスチレン、ポリカーボネート、ポリイミド、およびポリフッ化エチレンからなる群より選ばれる材料からなる基板に金属配線パターン形成した金属配線基板。
〔１５〕〔１〕〜〔１２〕のいずれか１項に記載の金属配線パターンの形成方法に適用される金属粒子と基板であって、少なくとも、平均粒径が１ｎｍ以上１００ｎｍ以下のナノ粒子である金属粒子と、石英ガラス、ポリスチレン、ポリカーボネート、ポリイミド、およびポリフッ化エチレンからなる群より選ばれる材料からなる基板とを組み合わせた金属配線パターン形成用の金属粒子と基板。
The above problem has been solved by the following means.
[1] At least metal particles that are nanoparticles having an average particle diameter of 1 nm or more and 100 nm or less are coated or surface-patterned on a substrate, and then the metal particles are selectively heated by irradiation with high-frequency electromagnetic waves. A method for forming a metal wiring pattern that is fused and fired,
Wherein the substrate, quartz glass, polystyrene, polycarbonate, polyimide, and method for forming a metal wiring pattern consisting of polyfluoroethylene Tona Ru material selected from the group.
[2] The method for forming a metal wiring pattern according to [1], wherein the metal particles are a conductive metal of silver, gold, or copper or an alloy containing these metals as a main component.
[3] The method for forming a metal wiring pattern according to [1], wherein the metal particles are a catalytic metal of platinum, palladium, nickel, rhodium, or iridium or an alloy containing these metals as main components.
[4] The metal wiring pattern according to [1], wherein the metal particles are a solder material mainly composed of a low melting point metal of tin, lead, bismuth, or zinc, or an alloy made of these metals. Method.
[5] The method for forming a metal wiring pattern according to any one of [1] to [4] , wherein the frequency of the high-frequency electromagnetic wave is 1 MHz <frequency f <300 GHz.
[6] Any one of [1] to [5], wherein when the sintering aid is combined with the metal particles, the sintering aid has higher high frequency electromagnetic wave absorption than the substrate. 2. A method for forming a metal wiring pattern according to
[7] The metal wiring pattern according to [6], wherein the sintering aid is a carbon material selected from carbon black, carbon nanotubes, carbon fullerene, and VGCF (vapor-grown carbon fiber). Method.
[8] The sintering aid is a transition metal oxide of any one of Cr 2 O 3 , TiO 2 , CuO, NiO, Co 3 O 4 , MnO 2 , α-Fe 2 O 3 , and V 2 O 3. [6] The method for forming a metal wiring pattern according to [6].
[9] The sintered SnO 2 which sintering aid is an n-type semiconductive, In 2 O 3, GeO 2 , ZnO, MgO, and typical metal oxides of any of SiO 2, or ITO (indium - tin The method for forming a metal wiring pattern according to [6], which is an oxide of a typical metal alloy of (oxide).
[10] The present invention is applied to the production of conductive paths and conductive path connections, multilayer wiring boards, bumps, pads, vias, solid metal wiring patterns, or wiring solder joints [1] to [9] ] The formation method of the metal wiring pattern of any one of .
[11] antennas, electronic shielding material, electronic packaging component comprising a conductive path and small electronic components, or any according to one of features with applicable that the production of the electronic enclosure [1] to [9] Metal wiring pattern forming method.
[12] method for forming a metal wiring pattern according to any one of to, characterized in that it is applied to manufacturing of the catalytic electrode or the heat conduction path [1] to [9].
[13] [1] metal interconnection pattern created on a substrate by a method according to any one of to [12].
[14] A metal wiring board formed by the method for forming a metal wiring pattern according to any one of [1] to [12] , wherein the metal particles are nanoparticles having an average particle diameter of 1 nm to 100 nm. used, quartz glass, polystyrene, polycarbonate, polyimide, and a metal wiring substrate having metal wiring pattern on a substrate made of a material selected from polyfluoroethylene Tona Ru group.
[15] Metal particles and a substrate applied to the method for forming a metal wiring pattern according to any one of [1] to [12], and at least nanoparticles having an average particle diameter of 1 nm to 100 nm and certain metal particles, quartz glass, polystyrene, polycarbonate, polyimide, and polyethylene fluoride Tona Ru metal particles and the substrate for the metal wiring pattern formed of a combination of a substrate made of a material selected from the group.
本発明の方法を用いて、金属粒子を基板上に表面塗布又はパターンニング後、所定の周波数の高周波電磁波を照射して選択加熱することにより、複雑な電子実装部品を、金属粒子を相互融着させて形成することができる。この方法を用いることにより、基板上に導電路やアンテナ、バンプ、パッド、ビア等や多層積層基板を含む電子部品を実装した電子基板及び基板上に熱伝導路を形成できる。このとき、電子部品形成部を選択的に加熱することから、電子部品実装基板には耐熱性を有する基板のみでなく、耐熱性の低い樹脂基板等を用いることが可能となる。 After applying or patterning metal particles onto a substrate using the method of the present invention, a high frequency electromagnetic wave of a predetermined frequency is irradiated and selectively heated, whereby a complicated electronic mounting component is fused to each other. Can be formed. By using this method, a heat conduction path can be formed on an electronic substrate and a substrate on which electronic parts including a conductive path, antenna, bump, pad, via, etc. and a multilayer laminated substrate are mounted on the substrate. At this time, since the electronic component forming portion is selectively heated, not only a substrate having heat resistance but also a resin substrate having low heat resistance can be used as the electronic component mounting substrate.
以下に本発明の高周波電磁波照射を利用した金属粒子の加熱・相互融着方法の詳細について説明する。導電路もしくはバンプ等の実装部品を構成する粒子材料として、高周波電磁波吸収性の金属粒子、もしくは高周波電磁波吸収性の優れた焼結助剤を混合した金属粒子を用い、その粒子を各種基板上に表面塗布もしくは表面パターンニングを行う。基板上への表面塗布又はパターンニング法としては、インクジェット法、ナノプリンティング法、ナノインプリンティング法等の各種回路パターンニング方法がある。ここで導電路とは、そこに電流が流れるもの、電磁誘導により電流が誘起されるもの等を含み、閉回路も開回路も含む。さらに回路の形状やパターンニングによる制約を受けないものとする。本発明における回路も同様の意味で使用しているので、必ずしも閉回路に限らない。 The details of the method for heating and mutual fusion of metal particles using high frequency electromagnetic wave irradiation of the present invention will be described below. Use high-frequency electromagnetic wave-absorbing metal particles or metal particles mixed with a high-frequency electromagnetic wave-absorbing sintering aid as the particle material that constitutes mounting parts such as conductive paths or bumps. Surface coating or surface patterning is performed. Examples of surface coating or patterning methods on a substrate include various circuit patterning methods such as an ink jet method, a nanoprinting method, and a nanoimprinting method. Here, the conductive path includes a current flowing therethrough, a current induced by electromagnetic induction, and the like, and includes a closed circuit and an open circuit. Further, it is assumed that there are no restrictions due to circuit shape or patterning. Since the circuit in the present invention is also used in the same meaning, it is not necessarily limited to a closed circuit.
また、金属粒子をペースト状にして塗布する時には、目的とする電子部品や導電路の形成部に応じて、ペーストの組成を選択できる。ペーストには、少なくとも高周波電磁波を吸収し、相互融着する粒子が含まれることを必須要件とするが、この他に導電性樹脂又は有機溶媒、導電性樹脂及び有機溶媒を必要に応じて混合する。混合する目的は、高周波電磁波を照射する粒子の分散状態の改善や基板との密着性の改善などのためである。 Further, when the metal particles are applied in the form of a paste, the composition of the paste can be selected according to the target electronic component and the conductive path forming part. The paste must include at least particles that absorb high-frequency electromagnetic waves and are fused together. In addition to this, a conductive resin or an organic solvent, a conductive resin, and an organic solvent are mixed as necessary. . The purpose of mixing is to improve the dispersion state of particles irradiated with high-frequency electromagnetic waves, improve the adhesion to the substrate, and the like.
高周波電磁波を吸収する金属粒子としては、銀、金、銅などの導電性金属もしくはこれら金属を主成分として含有する合金、プラチナ、パラジウム、ニッケル、ロジウム、イリジウム等の触媒金属もしくはこれら金属を主成分として含有する合金、スズ、鉛、ビスマス、亜鉛等の低融点金属もしくはこれら金属からなる合金を主成分とするハンダ材料の少なくとも一つを用いる。 Metal particles that absorb high-frequency electromagnetic waves include conductive metals such as silver, gold, and copper, alloys containing these metals as main components, catalytic metals such as platinum, palladium, nickel, rhodium, and iridium, or these metals as main components. And at least one of solder materials mainly composed of a low melting point metal such as tin, lead, bismuth and zinc or an alloy made of these metals.
さらに、場合により金属粒子に混合する高周波電磁波吸収性の優れた焼結助剤としては、カーボンブラック、カーボンナノチューブ、カーボンフラーレン、ＶＧＣＦ(気相成長カーボンファイバ)を始めとするカーボン材料、Ｃｒ２Ｏ３、ＴｉＯ２、ＣｕＯ、ＮｉＯ、Ｃｏ３Ｏ４、ＭｎＯ２、α―Ｆｅ２Ｏ３、Ｖ２Ｏ３等の遷移金属酸化物、ｎ型半導性を示すＳｎＯ２、Ｉｎ２Ｏ３、ＧｅＯ２，ＺｎＯ、ＭｇＯ，ＳｉＯ２等の典型金属酸化物、もしくはＩＴＯ（インジウム−スズ酸化物）を始めとする典型金属合金の酸化物の少なく
とも一つを用いる。
In addition, as a sintering aid having excellent high frequency electromagnetic wave absorbability mixed with metal particles in some cases, carbon materials such as carbon black, carbon nanotubes, carbon fullerene, VGCF (vapor grown carbon fiber), Cr 2 O 3 , transition metal oxides such as TiO 2 , CuO, NiO, Co 3 O 4 , MnO 2 , α-Fe 2 O 3 , V 2 O 3 , SnO 2 , In 2 O 3 exhibiting n-type semiconductivity, At least one of typical metal oxides such as GeO 2 , ZnO, MgO, and SiO 2 , or oxides of typical metal alloys such as ITO (indium-tin oxide) is used.
次に、金属粒子もしくは焼結助剤を混合した金属粒子が表面塗布もしくは回路パターンニングされた実装基板に対し、高周波電磁波の照射を行うことで、上記金属粒子もしくは焼結助剤を混合した金属粒子を選択的に加熱・相互融着させる。この金属粒子の相互融着によって各種基板上に導電性部品を形成する。 Next, the metal particles mixed with the metal particles or the sintering aid are irradiated with high-frequency electromagnetic waves on the surface of the mounting substrate on which the metal particles or the metal particles mixed with the sintering aid are coated or circuit-patterned. The particles are selectively heated and mutually fused. Conductive parts are formed on various substrates by mutual fusion of the metal particles.
本発明の最も特記すべき特徴は次の二つである。一つは、金属微細粒子を用いた直接回路描画法において、その熱処理（粒子相互融着）工程に、抵抗加熱炉ではなく、高周波電磁波照射装置を用いた点であり、もう一つは、それに使用する粒子として、高周波電磁波吸収性の金属粒子もしくは高周波電磁波吸収性の優れた焼結助剤を混合した金属粒子を用いた点である。 The most notable features of the present invention are the following two. One is that in the direct circuit drawing method using fine metal particles, a high-frequency electromagnetic wave irradiation device is used for the heat treatment (particle mutual fusion) process instead of a resistance heating furnace, and the other is As the particles to be used, high-frequency electromagnetic wave-absorbing metal particles or metal particles mixed with a sintering aid excellent in high-frequency electromagnetic wave absorption are used.
高周波電磁波照射による物質加熱は、高周波電磁波の物質内部での電子もしくは分子の電磁誘電現象に起因する。電磁波吸収性の優れた材料に照射された高周波電磁波は、材料を構成する電子もしくは分子を回転・衝突・振動・摩擦させ、エネルギーを失いながら物質内部を伝搬する。このとき生じた電子および分子の運動により物質が加熱される。具体的には、導電性金属においては伝導電子の渦状の流れ（渦電流）が、誘電性物質においては物質内部に存在する電気双極子の振動が誘起され、それにより材料が加熱される。 Material heating by high-frequency electromagnetic wave irradiation is caused by an electromagnetic dielectric phenomenon of electrons or molecules inside the substance of high-frequency electromagnetic waves. The high frequency electromagnetic wave irradiated to the material excellent in electromagnetic wave absorption propagates the inside of the substance while losing energy by rotating, colliding, vibrating, and rubbing electrons or molecules constituting the material. The substance is heated by the movement of electrons and molecules generated at this time. Specifically, in a conductive metal, a vortex flow (eddy current) of conduction electrons is induced, and in a dielectric material, vibration of an electric dipole existing inside the material is induced, thereby heating the material.
従来提案されていた熱風やスチームもしくは電熱線を用いた抵抗加熱炉による熱処理とこの高周波電磁波加熱との最も大きな相違点は、前者では外部から熱伝導によって材料によらず均一に熱が伝えられるのに対し、後者では、目的とする材料が直接加熱され、さらにこの加熱特性が物質により異なることに起因し、目的とする物質のみが選択的に加熱されるという点にある。 The biggest difference between the heat treatment by a resistance heating furnace using hot air, steam, or heating wire, which has been proposed in the past, and this high-frequency electromagnetic wave heating is that heat is uniformly transmitted from the outside by heat conduction regardless of the material. On the other hand, in the latter, the target material is directly heated, and this heating characteristic varies depending on the substance, so that only the target substance is selectively heated.
次に、高周波電磁波による材料加熱における物質による加熱特性の相違について説明する。
まず、導電性金属の加熱については、高周波電磁波によって誘起される渦電流のジュール熱に起因するため、その発熱量は材料の透磁率と電気抵抗の積の１／２乗に比例する。このことから、一般に鉄、タングステン、スズなどの金属は特に加熱性がよいことが知られている。
Next, differences in heating characteristics due to substances in material heating due to high-frequency electromagnetic waves will be described.
First, since the conductive metal is heated due to Joule heat of eddy currents induced by high-frequency electromagnetic waves, the amount of generated heat is proportional to the 1/2 power of the product of the magnetic permeability and electrical resistance of the material. From this, it is generally known that metals such as iron, tungsten, and tin have particularly good heatability.
一方で、誘電性物質の加熱については、物質中の双極子電子の振動に起因するため、その発熱量は、それぞれ物質固有の誘電率と誘電損失角の積（誘電損失係数）に比例する。つまり、誘電損失係数が高い物質では、高周波電子波によって物質が高効率に加熱されるのに対し、誘電損失係数が低い物質では、ほとんど加熱されない。この誘電損失係数の値は、温度、周波数によって変化するが、一般に誘電損失係数の高い材料としては、水、エチレングリコール、カーボン、遷移金属酸化物、n型半導性を示す典型金属酸化物などが知られ、また誘電損失係数の低い材料としては、石英ガラス、ポリスチレン、ポリカーボネート、ポリイミド、ポリフッ化エチレンなどが知られている。 On the other hand, since heating of a dielectric material is caused by vibration of dipole electrons in the material, the amount of heat generated is proportional to the product (dielectric loss coefficient) of the dielectric constant and dielectric loss angle inherent to the material. That is, a substance having a high dielectric loss coefficient is heated with high efficiency by a high-frequency electron wave, whereas a substance having a low dielectric loss coefficient is hardly heated. The value of this dielectric loss coefficient varies depending on the temperature and frequency. In general, materials having a high dielectric loss coefficient include water, ethylene glycol, carbon, transition metal oxides, typical metal oxides exhibiting n-type semiconductivity, etc. In addition, quartz glass, polystyrene, polycarbonate, polyimide, polyfluorinated ethylene, and the like are known as materials having a low dielectric loss coefficient.
本発明では、使用する粒子材料として、電磁波吸収性の金属粒子もしくは誘電損失係数の高い焼結助剤を混合した金属粒子を用い、さらに下地基板として誘電損失係数の低いポリイミドなどの材料を選択することで、粒子に対する選択的加熱を実現している。 In the present invention, electromagnetic wave-absorbing metal particles or metal particles mixed with a sintering aid having a high dielectric loss coefficient are used as the particle material to be used, and a material such as polyimide having a low dielectric loss coefficient is selected as the underlying substrate. This realizes selective heating of the particles.
次に、本発明に使用する高周波電磁波の周波数ｆの影響について説明する。本発明で使用する照射する高周波電磁波として、周波数が１ＭＨｚ＜ｆ＜３００ＧＨｚの範囲の高周波電磁波を用いる。これは電磁波照射により物質内部に誘電損失現象が生じると考えられる範囲である。適用周波数を１ＭＨｚ＜ｆ＜３００ＧＨｚとするのは、周波数１ＭＨｚ以下では、誘電損失効果自体がほとんど生じないからであり、また周波数３００ＧＨｚ以上では、照射された電磁波は極表面で減衰し、物質内部まで侵入しないためである。なお、この周波数範囲の高周波電磁波の中で、周波数範囲が１０ＧＨｚ≦ｆ≦３００ＧＨｚの範囲のものは、電界の均一性が得られ易く、電場不均一により発生する放電現象が起こりにくいという観点から、使用する電磁波としてより適していると考えられる。 Next, the influence of the frequency f of the high frequency electromagnetic wave used in the present invention will be described. The high frequency electromagnetic wave to be used in the present invention is a high frequency electromagnetic wave having a frequency in the range of 1 MHz <f <300 GHz. This is a range where dielectric loss phenomenon is considered to occur inside the substance due to electromagnetic wave irradiation. The reason why the applied frequency is 1 MHz <f <300 GHz is that the dielectric loss effect itself hardly occurs when the frequency is 1 MHz or less. Further, when the frequency is 300 GHz or more, the irradiated electromagnetic wave is attenuated on the pole surface and reaches the inside of the substance. This is to prevent intrusion. Among the high frequency electromagnetic waves in this frequency range, those having a frequency range of 10 GHz ≦ f ≦ 300 GHz are easy to obtain the uniformity of the electric field, and from the viewpoint that the discharge phenomenon caused by the nonuniformity of the electric field hardly occurs. It is thought that it is more suitable as an electromagnetic wave to be used.
次に、本発明に用いる粒子材料について説明する。本発明に使用する粒子の必要要件は、高周波電磁波吸収により相互融着する金属材料であり、その要件を満たすものであれば、粒子の種類を問わない。金属粒子としては、銀、金、銅などの導電性金属もしくはこれら金属を主成分として含有する合金、金属粒子がプラチナ、パラジウム、ニッケル、ロジウム、イリジウム等の触媒金属もしくはこれら金属を主成分として含有する合金、金属粒子がスズ、鉛、ビスマス、亜鉛等の低融点金属、もしくはこれら金属からなる合金を主成分とするハンダ材料の少なくとも一つの金属を用いることができる。 Next, the particulate material used in the present invention will be described. The necessary requirements for the particles used in the present invention are metal materials that are fused together by high frequency electromagnetic wave absorption, and any kind of particles can be used as long as the requirements are satisfied. Metal particles include conductive metals such as silver, gold and copper or alloys containing these metals as main components, and metal particles contain catalytic metals such as platinum, palladium, nickel, rhodium and iridium, or these metals as main components. It is possible to use at least one metal of a solder material whose main component is a low melting point metal such as tin, lead, bismuth, zinc, or an alloy made of these metals.
ここで、相互融着させる金属粒子のサイズに関しては、一般的には特に制約は設けないが、本発明の目的とする電子実装部品の作成、特に次世代高密度電子デバイスに対応した微細実装部品の作成という観点からは、粒子径が大きいと粒子充点率が低下し、その結果抵抗率が増加する。さらに、粒子の界面エネルギー、粒径減少による融点の低下、さらには高周波電磁波の浸透深さを考慮すると、粒子サイズはより小さい方が好ましく、例えば、平均粒径１ｎｍ〜１００ｎｍが好ましく、１ｎｍ〜５０ｎｍがより好ましいと考えられる。 Here, there is generally no particular restriction on the size of the metal particles to be fused together, but the creation of an electronic mounting component for the purpose of the present invention, particularly a fine mounting component compatible with next-generation high-density electronic devices. From the point of view of the production, if the particle size is large, the particle filling rate decreases, and as a result, the resistivity increases. Furthermore, considering the interfacial energy of the particles, the melting point decrease due to particle size reduction, and the penetration depth of the high frequency electromagnetic wave, the particle size is preferably smaller, for example, the average particle size is preferably 1 nm to 100 nm, and preferably 1 nm to 50 nm. Is considered more preferable.
（実施例１）
以下に本発明の実施例について説明する。高周波電磁波を照射した場合の金属粒子の選択加熱性について、以下の実験により確認した。まず金属粒子の一例として、Ａｇナノ粒子ペースト（平均粒径５ｎｍ、ハリマ化成株式会社製）を準備した。次にこのＡｇナノ粒子ペーストを石英基板、ポリイミド、ガラスエポキシの各基板上に部分的に塗布した（図１参照）。なお塗布部分の膜厚は約５０μmであった。
Example 1
Examples of the present invention will be described below. The selective heating property of the metal particles when irradiated with high-frequency electromagnetic waves was confirmed by the following experiment. First, as an example of metal particles, an Ag nanoparticle paste (
なお本実施例では、金属粒子としてペースト化したＡｇナノ粒子を用いて実験を行ったが、本発明においては用いる粒子は必ずしもこのようなペースト状である必要はない。しかしながら、ペースト化した粒子を用いることで、高周波電磁波照射後に形成された導電材と基板との密着性が向上することが期待される。 In this example, an experiment was performed using Ag nanoparticles pasted as metal particles, but the particles used in the present invention are not necessarily in a paste form. However, the use of pasted particles is expected to improve the adhesion between the conductive material formed after high-frequency electromagnetic wave irradiation and the substrate.
次に、このＡｇナノ粒子ペーストを部分的に塗布した各種基板に対し、図２に示す低周波電磁波照射装置により、出力５００Ｗ、周波数（ｆ）＝１ｋＨｚの低周波電磁波の照射を行った。またこれとは別に、同じくＡｇナノ粒子ペーストを部分的に塗布した各種基板に対し、図３に示す高周波電磁波照射装置により、出力５００Ｗ、周波数（ｆ）＝28ＧＨｚの高周波電磁波の照射も行った。それぞれの電磁波照射において、Ａｇナノ粒子ペーストを塗布した部分と塗布していない基板部分の温度変化を、熱電対を用いて測定した結果を表１、表２に示す。但し、ここでＡｇナノ粒子ペーストを塗布した部分の温度変化は、特に石英基板上に塗布したものに関する測定結果であるが、この粒子塗布部分の温度変化は基板の種類にほとんど影響されなかった。 Next, low-frequency electromagnetic waves with an output of 500 W and a frequency (f) = 1 kHz were applied to various substrates on which the Ag nanoparticle paste was partially applied by a low-frequency electromagnetic wave irradiation apparatus shown in FIG. Separately, high-frequency electromagnetic waves having an output of 500 W and a frequency (f) = 28 GHz were also applied to various substrates on which the Ag nanoparticle paste was partially applied by the high-frequency electromagnetic wave irradiation apparatus shown in FIG. Tables 1 and 2 show the results of measuring the temperature change of the portion where the Ag nanoparticle paste was applied and the portion where the substrate was not applied using a thermocouple in each electromagnetic wave irradiation. However, although the temperature change of the part which apply | coated Ag nanoparticle paste here is a measurement result regarding what especially apply | coated on the quartz substrate, the temperature change of this particle | grain application part was hardly influenced by the kind of board | substrate.
先ず、表１から、周波数（ｆ）＝１０００Ｈｚの電磁波を照射した場合、１２０ｓｅｃ照射後においても、Ａｇナノ粒子塗布部分の温度上昇は５℃以下であり、この周波数の電磁波照射においてＡｇナノ粒子がほとんど加熱されないことが確認された。この結果は、低周波の電磁波照射は、本発明の目的とする金属粒子の選択的な加熱焼成には不適であることを示唆するものである。 First, from Table 1, when an electromagnetic wave with a frequency (f) = 1000 Hz is irradiated, even after 120 seconds of irradiation, the temperature rise of the Ag nanoparticle application portion is 5 ° C. or less. It was confirmed that it was hardly heated. This result suggests that low-frequency electromagnetic wave irradiation is unsuitable for selective heating and baking of metal particles as an object of the present invention.
一方で、表２より、周波数（ｆ）＝２８ＧＨｚの高周波電磁波を照射した場合、Ａｇ粒子を塗布した領域において顕著な温度上昇が確認された。一方で、Ａｇナノ粒子の塗布を行っていない基板部分では、基板の種類によらずその温度上昇はわずかであった。この結果は、Ａｇナノ粒子の顕著な選択的加熱性を示唆するものである。 On the other hand, from Table 2, when a high frequency electromagnetic wave having a frequency (f) = 28 GHz was irradiated, a significant temperature increase was confirmed in the region where the Ag particles were applied. On the other hand, in the substrate portion where the Ag nanoparticles were not applied, the temperature rise was slight regardless of the type of substrate. This result suggests a remarkable selective heating property of Ag nanoparticles.
このように、この高周波電磁波の照射対象として、Ａｇナノ粒子を始めとする金属粒子を用い、さらに基板材料として石英基板、ポリイミド、ガラスエポキシをはじめとする電磁波吸収性の低い基板を用いることにより、粒子塗布部分のみを選択的に加熱できることを確認した。 As described above, by using metal particles including Ag nanoparticles as an object to be irradiated with the high-frequency electromagnetic wave, and using a substrate with low electromagnetic wave absorption such as quartz substrate, polyimide, and glass epoxy as a substrate material, It was confirmed that only the particle-coated portion can be selectively heated.
（実施例２）
次に、電磁波吸収性の高い焼結助剤の混合による選択加熱性の変化について、次の実験により検証した。まず電磁波吸収性の高い焼結助剤の一例としてＶＧＣＦ(気相成長カーボンファイバ)を、金属粒子の一例としてＡｇナノ粒子ペーストを準備し、両者をよく混合した。その後、上記混合によって得られたＶＧＣＦ―Ａｇナノ粒子混合ペーストを石英基板上に部分的に塗布した（図１参照）。なお塗布部分の膜厚は約５０μｍであった。
(Example 2)
Next, a change in selective heating property due to mixing of a sintering aid having a high electromagnetic wave absorbing property was verified by the following experiment. First, VGCF (vapor-grown carbon fiber) was prepared as an example of a sintering aid having high electromagnetic wave absorption, and Ag nanoparticle paste was prepared as an example of metal particles, and both were mixed well. Thereafter, the VGCF-Ag nanoparticle mixed paste obtained by the above mixing was partially applied onto a quartz substrate (see FIG. 1). The coating thickness was about 50 μm.
次に、このＶＧＣＦ―Ａｇナノ粒子混合ペーストを部分的に塗布した石英基板に対し、図３に示す高周波電磁波照射装置により、出力５００Ｗ、周波数（ｆ）＝28ＧＨｚの高周波電磁波の照射を行った。表３に、この時の粒子を塗布した部分と塗布していない部分の温度変化を、それぞれ熱電対を用いて測定した結果を示す。 Next, the quartz substrate partially coated with this VGCF-Ag nanoparticle mixed paste was irradiated with a high frequency electromagnetic wave having an output of 500 W and a frequency (f) = 28 GHz by a high frequency electromagnetic wave irradiation apparatus shown in FIG. Table 3 shows the results of measuring the temperature change of the part where the particles were applied and the part where the particles were not applied using a thermocouple.
表３より、ＶＧＣＦ―Ａｇナノ粒子混合ペーストを部分的に塗布した石英基板に対し、周波数（ｆ）＝２８ＧＨｚの高周波電磁波を照射した場合、ＶＧＣＦ―Ａｇナノ粒子混合ペーストを塗布した領域において、焼結助剤であるＶＧＣＦを混合していないＡｇナノ粒子混合ペーストの場合（表２参照）よりもさらに顕著な温度上昇が確認された。またＡｇナノ粒子の塗布を行っていない基板部分では、先の実験と変わらずその温度上昇はわずかであった。この結果から、ＶＧＣＦを始めとする焼結助剤の混合により、金属粒子塗布部分の選択加熱性をさらに強めることが出来ることが確認された。 From Table 3, when a high-frequency electromagnetic wave having a frequency (f) = 28 GHz is irradiated to a quartz substrate partially coated with a VGCF-Ag nanoparticle mixed paste, in the region where the VGCF-Ag nanoparticle mixed paste is applied, It was confirmed that the temperature rose significantly more than in the case of the Ag nanoparticle mixed paste in which VGCF as a binder was not mixed (see Table 2). In addition, in the substrate portion where the Ag nanoparticles were not applied, the temperature rise was slight as in the previous experiment. From this result, it was confirmed that the selective heating property of the coated part of the metal particles can be further enhanced by mixing the sintering aid including VGCF.
（実施例３）
さらに、金属粒子もしくは焼結助剤を混合した金属粒子に対する高周波電磁波照射加熱にともなう粒子焼成効果を確認することを目的に、Ａｇナノ粒子ペーストを塗布した石英基板、ＶＧＣＦ―Ａｇナノ粒子混合ペーストを塗布した石英基板に対し、それぞれ、周波数（ｆ）＝28ＧＨｚの高周波電磁波を照射したサンプル（５０℃／ｍｉｎで２００℃まで昇温、２００℃で５分間保持するように高周波電磁波出力を制御）の粒子塗布部分の電気抵抗測定を行った。なお、電気抵抗の測定は、デジタルマルチメータ（Ｋｅｉｔｈｌｅｙ社製、型式：ＤＭＭ２０００）、直流安定化電源（ケンウッド社製、形式：ＰＡＲ２０−４Ｈ）を用いて直流四端子法によって行った。
(Example 3)
Furthermore, for the purpose of confirming the particle firing effect of high frequency electromagnetic wave irradiation heating on metal particles or metal particles mixed with a sintering aid, a quartz substrate coated with Ag nanoparticle paste, VGCF-Ag nanoparticle mixed paste Each of the coated quartz substrates irradiated with high-frequency electromagnetic waves of frequency (f) = 28 GHz (controlling the high-frequency electromagnetic wave output so as to increase the temperature to 200 ° C. at 50 ° C./min and hold at 200 ° C. for 5 minutes) The electrical resistance of the particle application part was measured. The electrical resistance was measured by a direct current four-terminal method using a digital multimeter (manufactured by Keithley, model: DMM2000) and a direct current stabilized power supply (manufactured by Kenwood, model: PAR20-4H).
その結果、電磁波照射後サンプルのＡｇナノ粒子ペースト塗布部分、ＶＧＣＦ―Ａｇナノ粒子混合ペースト塗布部分の電気抵抗値は、それぞれ、ρ＝６．０μΩ・ｃｍ（Ａｇナノ粒子ペースト塗布部分）、ρ＝７．４μΩ・ｃｍ（ＶＧＣＦ―Ａｇナノ粒子混合ペースト塗布部分）という共に高い導電性が確認された。この結果は、高周波電磁波の照射により選択的に加熱されたＡｇナノ粒子が相互融着し、低抵抗の銀導電膜が形成されるという事実を示唆するものである。 As a result, the electrical resistance values of the Ag nanoparticle paste application portion and the VGCF-Ag nanoparticle mixed paste application portion of the sample after electromagnetic wave irradiation are ρ = 6.0 μΩ · cm (Ag nanoparticle paste application portion), ρ = A high conductivity of 7.4 μΩ · cm (VGCF-Ag nanoparticle mixed paste application portion) was confirmed. This result suggests the fact that Ag nanoparticles selectively heated by irradiation with high-frequency electromagnetic waves are fused together to form a low-resistance silver conductive film.
さらに、上記と同様の周波数（ｆ）＝28ＧＨｚの高周波電磁波照射加熱実験を、Ａuナノ粒子ペースト（平均粒径５ｎｍ、ハリマ化成株式会社製）を塗布した石英基板、ＶＧＣＦ−Ａｕナノ粒子混合ペーストを塗布した石英基板に対しても行った。ただし、高周波電磁波の照射は、５０℃／ｍｉｎで２５０℃まで昇温後、２５０℃で５分間保持するように照射出力を制御して行った。
Furthermore, a high frequency electromagnetic wave irradiation heating experiment with the same frequency (f) = 28 GHz as described above was carried out using a quartz substrate coated with Au nanoparticle paste (
その結果、電磁波照射後サンプルのＡｕナノ粒子ペースト塗布部分、ＶＧＣＦ−Ａｕ-ナノ粒子混合ペースト塗布部分の電気抵抗値は、それぞれ、ρ＝９．０μΩ・ｃｍ（Ａｕナノ粒子ペースト塗布部分）、ρ＝９．８μΩ・ｃｍ（ＶＧＣＦ−Ａｕナノ粒子混合ペースト塗布部分）という共に高い導電性が確認された。この結果は、Ａｕナノ粒子に対しても、高周波電磁波の照射による選択的な粒子加熱−相互融着が可能であり、低抵抗のＡｕ導電膜が形成されるということを示唆するものである。 As a result, the electrical resistance values of the Au nanoparticle paste coated portion and the VGCF-Au-nanoparticle mixed paste coated portion of the sample after electromagnetic wave irradiation are ρ = 9.0 μΩ · cm (Au nanoparticle paste coated portion), ρ, respectively. = 9.8 μΩ · cm (VGCF-Au nanoparticle mixed paste application portion) and high conductivity were confirmed. This result suggests that selective heating and mutual fusion of particles by irradiation with high-frequency electromagnetic waves is possible even for Au nanoparticles, and a low-resistance Au conductive film is formed.
なお、同様の効果は同じくポリイミド基板上にバンプ状に形成した円柱突起（円柱状、高さ約１ｍｍ、直径２ｍｍ）においても確認され、形状によらず本方法が適用出来ることが分かった。 The same effect was also confirmed in a cylindrical protrusion (cylindrical shape, height of about 1 mm, diameter of 2 mm) formed in a bump shape on the polyimide substrate, and it was found that this method can be applied regardless of the shape.
１．各種基板（石英ガラス、ポリイミド、ガラスエポキシ）
２．金属粒子（もしくは焼結助剤を混合した金属粒子）を塗布した領域
３．電磁波照射容器
４．導線
５．加熱電極
６．ターンテーブル
７．電磁波
1. Various substrates (quartz glass, polyimide, glass epoxy)
2. 2. Area where metal particles (or metal particles mixed with a sintering aid) are applied 3. Electromagnetic wave
Claims (15)
前記基板が、石英ガラス、ポリスチレン、ポリカーボネート、ポリイミド、およびポリフッ化エチレンからなる群より選ばれる材料からなる金属配線パターンの形成方法。 At least metal particles that are nanoparticles having an average particle diameter of 1 nm or more and 100 nm or less are applied or surface-patterned on a substrate and then irradiated with high-frequency electromagnetic waves to selectively generate heat and mutual fusion. It is a method of forming a metal wiring pattern to be applied and fired,
Wherein the substrate, quartz glass, polystyrene, polycarbonate, polyimide, and method for forming a metal wiring pattern consisting of polyfluoroethylene Tona Ru material selected from the group.
Metal particles and a substrate applied to the method for forming a metal wiring pattern according to any one of claims 1 to 12, wherein at least metal particles having an average particle diameter of 1 nm to 100 nm, quartz glass, polystyrene, polycarbonate, polyimide, and polyethylene fluoride Tona Ru metal particles and the substrate for the metal wiring pattern formed of a combination of a substrate made of a material selected from the group.
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