JP5109401B2 - Fuel cell and measuring device - Google Patents
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Description
本発明は、水素と酸素とを化学反応させることにより発電を行う燃料電池に関し、特に過電圧の測定が可能で燃料ガス及び酸化ガスをカウンターフローで流すことが可能な燃料電池に関する。 The present invention relates to a fuel cell that generates power by chemically reacting hydrogen and oxygen, and more particularly to a fuel cell that can measure an overvoltage and can flow a fuel gas and an oxidizing gas by a counter flow.
従来の水素と酸素とを化学反応させることにより発電を行う燃料電池に関連する先行技術文献としては次のようなものがある。 Prior art documents related to a fuel cell that generates power by chemically reacting hydrogen and oxygen are as follows.
図５は従来の燃料電池システムの一例を示す構成ブロック図である。図５において、１は電解質膜、２及び３は触媒層・拡散層である。電解質膜１の両面には触媒層・拡散層２及び触媒層・拡散層３がそれぞれ形成される。
FIG. 5 is a block diagram showing an example of a conventional fuel cell system. In FIG. 5, 1 is an electrolyte membrane, 2 and 3 are catalyst layers and diffusion layers. A catalyst layer / diffusion layer 2 and a catalyst layer /
図５中”ＦＧ０１”に示すように燃料ガス（例えば、水素等）が触媒層・拡散層２に供給され、図５中”ＯＧ０１”に示すように酸化ガス（例えば、酸素や空気等）が触媒層・拡散層３に供給される。
A fuel gas (for example, hydrogen) is supplied to the catalyst layer / diffusion layer 2 as indicated by “FG01” in FIG. 5, and an oxidizing gas (for example, oxygen or air) is indicated by “OG01” in FIG. It is supplied to the catalyst layer /
ここで、図５に示す従来例の動作を説明する。触媒層・拡散層２側（アノード側）では水素が水素イオン（Ｈ＋ ）になり電子（ｅ− ）を放出し、一方、触媒層・拡散層３側（カソード側）では電解質膜１を伝播してきた水素イオン（Ｈ＋ ）と酸素原子が電子（ｅ− ）と反応して水（Ｈ２Ｏ ）が生成される。
Here, the operation of the conventional example shown in FIG. 5 will be described. On the catalyst layer / diffusion layer 2 side (anode side), hydrogen becomes hydrogen ions (H + ) and releases electrons (e − ), while on the catalyst layer /
この時、触媒層・拡散層２（アノード側）及び触媒層・拡散層３（カソード側）間の外部負荷を接続することにより、触媒層・拡散層２側（アノード側）で発生した電子（ｅ− ）を取り出す、言い換えれば、直流電流を取り出すことが可能になる。 At this time, electrons generated on the catalyst layer / diffusion layer 2 side (anode side) by connecting external loads between the catalyst layer / diffusion layer 2 (anode side) and the catalyst layer / diffusion layer 3 (cathode side) ( e − ) can be taken out, in other words, direct current can be taken out.
図６及び図７は従来の過電圧を測定することが可能な燃料電池の一例を示す断面図である。図６は燃料電池の電解質膜に対して垂直な面における断面図、図７は燃料電池におけるガス流路に平行な面における断面図である。 6 and 7 are cross-sectional views showing an example of a conventional fuel cell capable of measuring an overvoltage. 6 is a cross-sectional view in a plane perpendicular to the electrolyte membrane of the fuel cell, and FIG. 7 is a cross-sectional view in a plane parallel to the gas flow path in the fuel cell.
図６において、４は電解質膜、５及び７はアノード側の触媒層・拡散層、６及び８はカソード側の触媒層・拡散層、９はアノード側に形成された燃料ガス（例えば、水素等）のガス流路、１０はカソード側に形成された酸化ガス（酸素や空気等）のガス流路、１１及び１３はアノード側に形成された導電性を有するセパレータ、１２及び１４はカソード側に形成された導電性を有するセパレータ、１５及び１６は絶縁部材である。 In FIG. 6, 4 is an electrolyte membrane, 5 and 7 are anode-side catalyst layers / diffusion layers, 6 and 8 are cathode-side catalyst layers / diffusion layers, and 9 is a fuel gas (for example, hydrogen or the like) formed on the anode side. ) 10 is a gas flow path for oxidizing gas (oxygen, air, etc.) formed on the cathode side, 11 and 13 are conductive separators formed on the anode side, and 12 and 14 are on the cathode side. The formed conductive separators 15 and 16 are insulating members.
電解質膜４の両面には触媒層・拡散層５と触媒層・拡散層７及び触媒層・拡散層６と触媒層・拡散層８がそれぞれ形成される。また、触媒層・拡散層５及び触媒層・拡散層７の上には燃料ガス（例えば、水素等）のガス流路９が形成され、触媒層・拡散層６及び触媒層・拡散層８の上には酸化ガス（例えば、酸素や空気等）のガス流路１０が形成される。 A catalyst layer / diffusion layer 5 and a catalyst layer / diffusion layer 7 and a catalyst layer / diffusion layer 6 and a catalyst layer / diffusion layer 8 are formed on both surfaces of the electrolyte membrane 4, respectively. Further, a gas flow path 9 of a fuel gas (for example, hydrogen) is formed on the catalyst layer / diffusion layer 5 and the catalyst layer / diffusion layer 7, and the catalyst layer / diffusion layer 6 and the catalyst layer / diffusion layer 8 are formed. A gas flow path 10 for oxidizing gas (for example, oxygen or air) is formed on the top.
例えば、ガス流路９及びガス流路１０は図７中”ＧＴ１１”に示すように触媒層・拡散層５と触媒層・拡散層７及び触媒層・拡散層６と触媒層・拡散層８上を蛇行するように形成されている。 For example, the gas flow path 9 and the gas flow path 10 are formed on the catalyst layer / diffusion layer 5 and the catalyst layer / diffusion layer 7 and the catalyst layer / diffusion layer 6 and the catalyst layer / diffusion layer 8 as indicated by “GT11” in FIG. It is formed to meander.
また、セパレータ１１とセパレータ１３との間には絶縁部材１５が形成され、セパレータ１２とセパレータ１４との間には絶縁部材１６が形成される。
An insulating member 15 is formed between the
さらに、触媒層・拡散層５と触媒層・拡散層７との間はガス流路９によって分離され、触媒層・拡散層６と触媒層・拡散層８との間はガス流路１０によって分離される。 Further, the catalyst layer / diffusion layer 5 and the catalyst layer / diffusion layer 7 are separated by a gas flow path 9, and the catalyst layer / diffusion layer 6 and the catalyst layer / diffusion layer 8 are separated by a gas flow path 10. Is done.
すなわち、アノード側の触媒層・拡散層５（セパレータ１１）と触媒層・拡散層７（セパレータ１３）とは電気的に分離され、同様に、カソード側の触媒層・拡散層６（セパレータ１２）と触媒層・拡散層８（セパレータ１４）ともまた電気的に分離されている。但し、ガス流路９はアノード側で共通であり、ガス流路１０はカソード側で共通である。 That is, the anode side catalyst layer / diffusion layer 5 (separator 11) and the catalyst layer / diffusion layer 7 (separator 13) are electrically separated, and similarly, the cathode side catalyst layer / diffusion layer 6 (separator 12). The catalyst layer / diffusion layer 8 (separator 14) is also electrically separated. However, the gas flow path 9 is common on the anode side, and the gas flow path 10 is common on the cathode side.
また、アノード側のセパレータ１３及び触媒層・拡散層７とカソード側のセパレータ１４及び触媒層・拡散層８は外部負荷が接続されて直流電流を取り出すための電極として機能し、アノード側のセパレータ１１及び触媒層・拡散層５とカソード側にセパレータ１２及び触媒層・拡散層６は外部負荷が接続されず、直流電流を取り出すことのない参照電極として機能する。
The anode-side separator 13 and the catalyst layer / diffusion layer 7 and the cathode-side separator 14 and the catalyst layer / diffusion layer 8 function as electrodes for taking out a direct current when an external load is connected to the anode-
ここで、図６及び図７に示す従来例の動作を説明する。ガス流路９には燃料ガス（例えば、水素等）が供給され、ガス流路１０には酸化ガス（例えば、酸素や空気等）が供給される。例えば、図７中”ＩＮ１１”に示す供給口から燃料ガスや酸化ガスが供給され、図７中”ＯＴ１１”に示す排気口から反応しなかったガス等が放出される。 Here, the operation of the conventional example shown in FIGS. 6 and 7 will be described. A fuel gas (for example, hydrogen or the like) is supplied to the gas channel 9, and an oxidizing gas (for example, oxygen or air) is supplied to the gas channel 10. For example, fuel gas or oxidizing gas is supplied from the supply port indicated by “IN11” in FIG. 7, and unreacted gas is released from the exhaust port indicated by “OT11” in FIG.
アノード側の触媒層・拡散層７では水素が水素イオン（Ｈ＋ ）になり電子（ｅ− ）を放出し、一方、カソード側の触媒層・拡散層８側では電解質膜４を伝播してきた水素イオン（Ｈ＋ ）と酸素原子が電子（ｅ− ）と反応して水（Ｈ２Ｏ ）が生成される。 In the catalyst layer / diffusion layer 7 on the anode side, hydrogen becomes hydrogen ions (H + ) and releases electrons (e − ), while hydrogen that has propagated through the electrolyte membrane 4 on the catalyst layer / diffusion layer 8 side on the cathode side. Ions (H + ) and oxygen atoms react with electrons (e − ) to generate water (H 2 O).
この時、アノード側の触媒層・拡散層７及びカソード側の触媒層・拡散層８（具体的には、セパレータ１３とセパレータ１４）と間の外部負荷を接続することにより、アノード側の触媒層・拡散層７で発生した電子（ｅ− ）を取り出す、言い換えれば、直流電流を取り出すことが可能になる。 At this time, by connecting an external load between the catalyst layer / diffusion layer 7 on the anode side and the catalyst layer / diffusion layer 8 on the cathode side (specifically, the separator 13 and the separator 14), the catalyst layer on the anode side It is possible to take out electrons (e − ) generated in the diffusion layer 7, in other words, to take out a direct current.
このような燃料電池の動作状態において、カソード側のセパレータ１１とセパレータ１３との間の電位差を図示しない電圧測定手段で測定することにより、カソード側の過電圧を測定することができる。
In such an operating state of the fuel cell, the cathode-side overvoltage can be measured by measuring the potential difference between the cathode-
同様に、アノード側のセパレータ１２とセパレータ１４との間の電位差を図示しない電圧測定手段で測定することにより、アノード側の過電圧を測定することができる。 Similarly, the anode-side overvoltage can be measured by measuring the potential difference between the anode-side separator 12 and the separator 14 with a voltage measuring means (not shown).
また、カソード側のセパレータ１３とアノード側のセパレータ１４との間の負荷電流に交流成分を重畳し、電圧の応答性（ゲインと位相）を図示しない測定手段で測定することにより、アノード側及びカソード側のインピーダンスを測定することができる。 Further, an AC component is superimposed on the load current between the cathode-side separator 13 and the anode-side separator 14, and the voltage responsiveness (gain and phase) is measured by a measuring means (not shown), whereby the anode-side and cathode-side are measured. The side impedance can be measured.
この結果、アノード側の触媒層・拡散層及びセパレータを電気的に分離して参照電極を形成し、カソード側に触媒層・拡散層及びセパレータを電気的に分離して参照電極を形成し、アノード側及びカソード側の参照電極間の電位差を測定することにより、過電圧を測定することができる。 As a result, the anode-side catalyst layer / diffusion layer and separator are electrically separated to form a reference electrode, and the catalyst layer / diffusion layer and separator are electrically separated to form a reference electrode on the cathode side. The overvoltage can be measured by measuring the potential difference between the reference electrode on the side and the cathode side.
しかし、図６及び図７に示す従来例では、参照電極として機能するアノード側のセパレータ１３及び触媒層・拡散層７とカソード側のセパレータ１４及び触媒層・拡散層８は、電解質膜４を介して互いに対向して形成する必要性があり、また、対向する触媒層・拡散層の電圧安定性を確保するために参照電極は燃料ガス及び酸化ガスの供給口近傍に形成する必要性があった。 However, in the conventional example shown in FIGS. 6 and 7, the anode-side separator 13 and the catalyst layer / diffusion layer 7 functioning as a reference electrode, and the cathode-side separator 14 and the catalyst layer / diffusion layer 8 are interposed via the electrolyte membrane 4. In order to ensure the voltage stability of the opposing catalyst layer and diffusion layer, the reference electrode must be formed in the vicinity of the fuel gas and oxidant gas supply ports. .
このため、図６及び図７に示す従来例では、燃料ガス及び酸化ガスの流し方として”コフロー”若しくは”不完全なカウンターフロー”にしか対応することができないと言った問題点があった。 For this reason, the conventional example shown in FIGS. 6 and 7 has a problem that it can cope only with “co-flow” or “incomplete counter flow” as the flow method of the fuel gas and the oxidizing gas.
図８、図９及び図１０は”コフロー”、”不完全なカウンターフロー”及び”（完全な）カウンターフロー”を説明する説明図である。 FIG. 8, FIG. 9 and FIG. 10 are explanatory diagrams for explaining "coflow", "incomplete counterflow" and "(complete) counterflow".
図８において、”ＳＰ２１”、”ＳＰ２２”、”ＳＰ２３”及び”ＳＰ２４”はセパレータ、”ＧＴ２１”及び”ＧＴ２２”はガス流路、”ＩＳ２１”及び”ＩＳ２２”は絶縁部材、”ＣＡ２１”、”ＣＡ２２”、”ＣＡ２３”及び”ＣＡ２４”は触媒層・拡散層をそれぞれ示している。但し、電解質膜の記載は省略してある。 In FIG. 8, “SP21”, “SP22”, “SP23” and “SP24” are separators, “GT21” and “GT22” are gas flow paths, “IS21” and “IS22” are insulating members, “CA21”, “ “CA22”, “CA23”, and “CA24” indicate a catalyst layer and a diffusion layer, respectively. However, the description of the electrolyte membrane is omitted.
図８において、参照電極に相当する”ＳＰ２３（ＣＡ２３）”や”ＳＰ２４（ＣＡ２４）”に示すセパレータは図示しない電解質膜を介して互いに対向して形成されている。 In FIG. 8, the separators indicated by “SP23 (CA23)” and “SP24 (CA24)” corresponding to the reference electrode are formed to face each other with an electrolyte membrane not shown.
このため、例えば、燃料ガスは図８中”ＩＮ２１”に示す供給口から供給され、酸化ガスは図８中”ＩＮ２２”に示す供給口から供給される。すなわち、燃料ガスの供給口と酸化ガスの供給口ともまた図示しない電解質膜を介して互いに対向している。 Therefore, for example, the fuel gas is supplied from the supply port indicated by “IN21” in FIG. 8, and the oxidizing gas is supplied from the supply port indicated by “IN22” in FIG. That is, the fuel gas supply port and the oxidizing gas supply port are also opposed to each other via an electrolyte membrane (not shown).
図８に示すアノード側及びカソード側のガス流路は、図示しない電解質膜を介して互いに対向するように形成されているので、燃料ガス及び酸化ガスは、図８中の矢印に示すように同じ方向に向かって流れる（コフロー）ことになる。 Since the anode-side and cathode-side gas flow paths shown in FIG. 8 are formed so as to face each other through an electrolyte membrane (not shown), the fuel gas and the oxidizing gas are the same as shown by arrows in FIG. It will flow in the direction (co-flow).
一方、図９において、”ＳＰ３１”、”ＳＰ３２”、”ＳＰ３３”及び”ＳＰ３４”はセパレータ、”ＧＴ３１”及び”ＧＴ３２”はガス流路、”ＩＳ３１”及び”ＩＳ３２”は絶縁部材、”ＣＡ３１”、”ＣＡ３２”、”ＣＡ３３”及び”ＣＡ３４”は触媒層・拡散層をそれぞれ示している。但し、電解質膜の記載は省略してある。 On the other hand, in FIG. 9, “SP31”, “SP32”, “SP33” and “SP34” are separators, “GT31” and “GT32” are gas flow paths, “IS31” and “IS32” are insulating members, and “CA31”. , “CA32”, “CA33”, and “CA34” indicate a catalyst layer and a diffusion layer, respectively. However, the description of the electrolyte membrane is omitted.
図９において、参照電極に相当する”ＳＰ３３（ＣＡ３３）”や”ＳＰ３４（ＣＡ３４）”に示すセパレータは図示しない電解質膜を介して互いに対向して形成されている。 In FIG. 9, the separators indicated by “SP33 (CA33)” and “SP34 (CA34)” corresponding to the reference electrodes are formed to face each other with an electrolyte membrane not shown.
但し、参照電極に相当するセパレータ（触媒層・拡散層）は、図８に比べて１ライン分ガス流路に渡って形成されているので、燃料ガスの供給口と酸化ガスの供給口とを図示しない電解質膜を介して互いに対向しないように形成することができる。 However, since the separator (catalyst layer / diffusion layer) corresponding to the reference electrode is formed over the gas flow path by one line as compared with FIG. 8, the fuel gas supply port and the oxidizing gas supply port are provided. They can be formed so as not to face each other through an electrolyte membrane (not shown).
例えば、燃料ガスは図９中”ＩＮ３１”に示す供給口から供給させ、酸化ガスは図９中”ＩＮ３２”に示す供給口から供給させることにより、燃料ガスの供給口と酸化ガスの供給口とが図示しない電解質膜を介して互いに対向しなくなる。 For example, the fuel gas is supplied from the supply port indicated by “IN31” in FIG. 9 and the oxidizing gas is supplied from the supply port indicated by “IN32” in FIG. Are not opposed to each other through an electrolyte membrane (not shown).
図９に示すアノード側及びカソード側のガス流路は、図示しない電解質膜を介して横方向（具体的には、燃料電池の長手方向に垂直な方向）にのみ互いに対向するように形成されているので、燃料ガス及び酸化ガスは、横方向においては図９中の矢印に示すように互いに対向して流れる（不完全なカウンターフロー）ことになる。 The anode-side and cathode-side gas flow paths shown in FIG. 9 are formed so as to face each other only in the lateral direction (specifically, the direction perpendicular to the longitudinal direction of the fuel cell) via an electrolyte membrane (not shown). Therefore, in the lateral direction, the fuel gas and the oxidizing gas flow opposite to each other as indicated by the arrows in FIG. 9 (incomplete counterflow).
また、図１０において、ＳＰ４１”及び”ＳＰ４２”はセパレータ、”ＧＴ４１”及び”ＧＴ４２”はガス流路をそれぞれ示している。但し、触媒層・拡散層及び電解質膜の記載は省略してあり、また、参照電極を形成しない構成となっている。 10, SP41 "and" SP42 "indicate separators, and" GT41 "and" GT42 "indicate gas flow paths, respectively, provided that the description of the catalyst layer / diffusion layer and electrolyte membrane is omitted. Further, the reference electrode is not formed.
例えば、燃料ガスは図１０中”ＩＮ４１”に示す供給口から供給され、酸化ガスは図１０中”ＩＮ４２”に示す供給口から供給される。すなわち、燃料ガスの供給口と酸化ガスの供給口とはセパレータであって燃料電池の対角線方向に相対する位置に形成される。 For example, the fuel gas is supplied from the supply port indicated by “IN41” in FIG. 10, and the oxidizing gas is supplied from the supply port indicated by “IN42” in FIG. That is, the fuel gas supply port and the oxidizing gas supply port are separators and are formed at positions facing the diagonal direction of the fuel cell.
図１０に示すアノード側及びカソード側のガス流路は、図示しない電解質膜等を介して完全に対向するように形成されているので、燃料ガス及び酸化ガスは、図１０中の矢印に示すように完全に対向して流れる（（完全な）カウンターフロー）ことになる。 Since the gas flow paths on the anode side and the cathode side shown in FIG. 10 are formed so as to completely face each other through an electrolyte membrane (not shown), the fuel gas and the oxidizing gas are shown by arrows in FIG. Will flow completely opposite ((complete) counterflow).
但し、参照電極として機能するセパレータ（触媒層・拡散層）同士は互いに対向して形成する必要性があり、燃料ガスの供給口と酸化ガスの供給口とはセパレータの全く異なる位置に形成されるような（完全な）カウンターフローには対応できない。
従って本発明が解決しようとする課題は、過電圧の測定が可能で燃料ガス及び酸化ガスをカウンターフローで流すことが可能な燃料電池を実現することにある。
However, the separators (catalyst layers / diffusion layers) that function as reference electrodes must be formed to face each other, and the fuel gas supply port and the oxidizing gas supply port are formed at completely different positions in the separator. It is not possible to deal with such (complete) counterflow.
Therefore, the problem to be solved by the present invention is to realize a fuel cell capable of measuring an overvoltage and allowing a fuel gas and an oxidizing gas to flow in a counter flow.
このような課題を達成するために、本発明のうち請求項１記載の発明は、
水素と酸素とを化学反応させることにより発電を行う燃料電池において、
電解質膜と、この電解質膜の両面に形成される第１及び第２の触媒層・拡散層と、この第１の触媒層・拡散層に形成される燃料ガスのガス流路と、前記第２の触媒層・拡散層に前記燃料ガスのガス流路と流路が互いに対向すると共にそれぞれの供給口が燃料電池の対角線方向の相対する位置になるように形成される酸化ガスのガス流路と、前記第１及び第２の触媒層・拡散層、前記各ガス流路上にそれぞれ形成される第１及び第２のセパレータと、前記燃料ガスの供給口の近傍に形成されたアノード側の参照電極と、前記酸化ガスの供給口の近傍に形成されたカソード側の参照電極と、２つの前記参照電極に前記電解質膜を介して対向する前記第１及び第２の触媒層・拡散層の部分にそれぞれ形成された絶縁部材とを備えたことにより、過電圧の測定が可能で燃料ガス及び酸化ガスをカウンターフローで流すことが可能な燃料電池を実現することができる。
In order to achieve such a problem, the invention according to
In a fuel cell that generates electricity by chemically reacting hydrogen and oxygen,
An electrolyte membrane; first and second catalyst layers / diffusion layers formed on both sides of the electrolyte membrane; a gas flow path for fuel gas formed in the first catalyst layer / diffusion layer; A gas flow path of the oxidizing gas formed so that the gas flow path and the flow path of the fuel gas face each other in the catalyst layer / diffusion layer and the respective supply ports are located at opposite positions in the diagonal direction of the fuel cell; , First and second catalyst layers / diffusion layers, first and second separators formed on the gas flow paths, respectively, and an anode-side reference electrode formed in the vicinity of the fuel gas supply port A reference electrode on the cathode side formed in the vicinity of the oxidizing gas supply port, and the first and second catalyst layers / diffusion layers facing the two reference electrodes through the electrolyte membrane Each of which is provided with an insulating member formed. Of possible fuel gas and the oxidizing gas measured can be realized fuel cell which can supply in counterflow.
請求項２記載の発明は、
請求項１記載の発明である燃料電池において、
前記参照電極が、
絶縁部材により前記第１若しくは前記第２のセパレータと絶縁され、前記酸化ガスのガス流路若しくは前記酸化ガスのガス流路を貫通して前記電解質膜に接続する白金電極で構成されることにより、過電圧の測定が可能で燃料ガス及び酸化ガスをカウンターフローで流すことが可能な燃料電池を実現ことができる。
The invention according to claim 2
The fuel cell according to
The reference electrode is
By being composed of a platinum electrode that is insulated from the first or second separator by an insulating member and is connected to the electrolyte membrane through the gas passage of the oxidizing gas or the gas passage of the oxidizing gas, A fuel cell capable of measuring an overvoltage and allowing a fuel gas and an oxidizing gas to flow in a counter flow can be realized.
請求項３記載の発明は、
請求項１若しくは請求項２記載の発明である燃料電池の動作状態において、
測定装置が、
前記第１のセパレータと前記アノード側の参照電極との間の電位差を測定することにより、アノード側の過電圧を測定することができる。
The invention described in
In the operating state of the fuel cell according to
Measuring device
By measuring the potential difference between the first separator and the reference electrode on the anode side, the overvoltage on the anode side can be measured.
請求項４記載の発明は、
請求項１若しくは請求項２記載の発明である燃料電池の動作状態において、
測定装置が、
前記第１のセパレータと前記カソード側の参照電極との間の電位差を測定することにより、カソード側の過電圧を測定することができる。
The invention according to claim 4
In the operating state of the fuel cell according to
Measuring device
By measuring the potential difference between the first separator and the reference electrode on the cathode side, the overvoltage on the cathode side can be measured.
請求項５記載の発明は、
請求項１若しくは請求項２記載の発明である燃料電池の動作状態において、
測定装置が、
前記第１及び第２のセパレータの間の負荷電流に交流成分を重畳し、電圧の応答性を測定することにより、アノード側及びカソード側のインピーダンスを測定することができる。
The invention according to claim 5
In the operating state of the fuel cell according to
Measuring device
The impedance on the anode side and the cathode side can be measured by superimposing an AC component on the load current between the first and second separators and measuring the voltage response.
本発明によれば次のような効果がある。
請求項１及び請求項２の発明によれば、燃料ガス及び酸化ガスのガス流路を互いに完全に対向すると共にそれぞれの供給口が燃料電池の対角線方向の相対する位置になるように形成し、燃料ガスの供給口の近傍にアノード側の参照電極を、酸化ガスの供給口の近傍にカソード側の参照電極をそれぞれ形成し、２つの参照電極に電解質膜を介して対向する部分の触媒層・拡散層を除去して絶縁部材を形成することにより、過電圧の測定が可能で燃料ガス及び酸化ガスをカウンターフローで流すことが可能になる。
The present invention has the following effects.
According to the first and second aspects of the present invention, the gas flow paths of the fuel gas and the oxidizing gas are completely opposed to each other, and the respective supply ports are formed so as to face each other in the diagonal direction of the fuel cell, An anode-side reference electrode is formed in the vicinity of the fuel gas supply port, and a cathode-side reference electrode is formed in the vicinity of the oxidation gas supply port. The catalyst layer in the portion facing the two reference electrodes through the electrolyte membrane By removing the diffusion layer and forming the insulating member, the overvoltage can be measured and the fuel gas and the oxidizing gas can be flowed by the counter flow.
また、請求項３の発明によれば、燃料電池の動作状態において、測定装置が、前記第１のセパレータと前記アノード側の参照電極との間の電位差を測定することにより、アノード側の過電圧を測定することができる。 According to a third aspect of the invention, in the operating state of the fuel cell, the measuring device measures the potential difference between the first separator and the anode-side reference electrode, thereby reducing the anode-side overvoltage. Can be measured.
また、請求項４の発明によれば、燃料電池の動作状態において、測定装置が、前記第１のセパレータと前記カソード側の参照電極との間の電位差を測定することにより、カソード側の過電圧を測定することができる。 According to the invention of claim 4, in the operating state of the fuel cell, the measuring device measures the potential difference between the first separator and the cathode-side reference electrode, thereby reducing the cathode-side overvoltage. Can be measured.
また、請求項５の発明によれば、燃料電池の動作状態において、測定装置が、前記第１及び第２のセパレータの間の負荷電流に交流成分を重畳し、電圧の応答性を測定することにより、アノード側及びカソード側のインピーダンスを測定することができる。 According to the invention of claim 5, in the operating state of the fuel cell, the measuring device superimposes an alternating current component on the load current between the first and second separators and measures the voltage responsiveness. Thus, the impedance on the anode side and the cathode side can be measured.
以下本発明を図面を用いて詳細に説明する。図１は本発明に係る燃料電池の一実施例を示す断面図である。図１は燃料電池の電解質膜に対して垂直な面における断面図である。 Hereinafter, the present invention will be described in detail with reference to the drawings. FIG. 1 is a sectional view showing an embodiment of a fuel cell according to the present invention. FIG. 1 is a cross-sectional view in a plane perpendicular to the electrolyte membrane of a fuel cell.
図１において、１７は電解質膜、１８はアノード側の触媒層・拡散層、１９及び２０はカソード側の触媒層・拡散層、２１はアノード側に形成された燃料ガス（例えば、水素等）のガス流路、２２はカソード側に形成された酸化ガス（酸素や空気等）のガス流路、２３はアノード側に形成された導電性を有するセパレータ、２４及び２５はカソード側に形成された導電性を有するセパレータ、２６及び２７は絶縁部材である。 In FIG. 1, 17 is an electrolyte membrane, 18 is a catalyst layer / diffusion layer on the anode side, 19 and 20 are catalyst layers / diffusion layers on the cathode side, and 21 is a fuel gas (for example, hydrogen) formed on the anode side. A gas flow path, 22 is a gas flow path for oxidizing gas (oxygen, air, etc.) formed on the cathode side, 23 is a conductive separator formed on the anode side, and 24 and 25 are conductive films formed on the cathode side. The separators 26 and 27 having properties are insulating members.
電解質膜１７の両面には触媒層・拡散層１８と触媒層・拡散層１９及び触媒層・拡散層２０がそれぞれ形成される。また、触媒層・拡散層１８の上には燃料ガス（例えば、水素等）のガス流路２１が形成され、触媒層・拡散層１９及び触媒層・拡散層２０の上には酸化ガス（例えば、酸素や空気等）のガス流路２２が形成される。 A catalyst layer / diffusion layer 18, a catalyst layer / diffusion layer 19, and a catalyst layer / diffusion layer 20 are formed on both surfaces of the electrolyte membrane 17, respectively. Further, a gas flow path 21 of a fuel gas (for example, hydrogen) is formed on the catalyst layer / diffusion layer 18, and an oxidizing gas (for example, for example) is formed on the catalyst layer / diffusion layer 19 and the catalyst layer / diffusion layer 20. Gas flow path 22 of oxygen, air, etc.) is formed.
例えば、ガス流路２１及びガス流路２２は、図１０に示すように図示しない電解質膜等を介して互いに完全に対向するように形成されている。 For example, the gas flow path 21 and the gas flow path 22 are formed so as to completely face each other via an electrolyte membrane or the like (not shown) as shown in FIG.
また、セパレータ２４とセパレータ２５との間には絶縁部材２６が形成され、触媒層・拡散層１９と触媒層・拡散層２０との間も分離される。さらに、触媒層・拡散層２０に対向する触媒層・拡散層１８の一部分は除去されて絶縁部材２７が形成される。 Further, an insulating member 26 is formed between the separator 24 and the separator 25, and the catalyst layer / diffusion layer 19 and the catalyst layer / diffusion layer 20 are also separated. Further, a part of the catalyst layer / diffusion layer 18 facing the catalyst layer / diffusion layer 20 is removed to form an insulating member 27.
すなわち、カソード側の触媒層・拡散層１９及びセパレータ２４と触媒層・拡散層２０及びセパレータ２５は電気的に分離されている。また、アノード側の触媒層・拡散層１８及びセパレータ２３と図示しない触媒層・拡散層及びセパレータ（破線等で表記）とも電気的に分離されている。但し、ガス流路２１はアノード側で共通であり、ガス流路２２はカソード側で共通である。 In other words, the catalyst layer / diffusion layer 19 and separator 24 on the cathode side are electrically separated from the catalyst layer / diffusion layer 20 and separator 25. In addition, the catalyst layer / diffusion layer 18 and the separator 23 on the anode side are also electrically separated from the catalyst layer / diffusion layer and separator (not shown) (not shown). However, the gas flow path 21 is common on the anode side, and the gas flow path 22 is common on the cathode side.
また、アノード側のセパレータ２３及び触媒層・拡散層１８とカソード側のセパレータ２４及び触媒層・拡散層１９は外部負荷が接続されて直流電流を取り出すための電極として機能し、図示しないアノード側のセパレータ及び触媒層・拡散層とカソード側にセパレータ２５及び触媒層・拡散層２０は外部負荷が接続されず、直流電流を取り出すことのない参照電極として機能する。 Further, the anode-side separator 23 and the catalyst layer / diffusion layer 18 and the cathode-side separator 24 and the catalyst layer / diffusion layer 19 function as electrodes for taking out a direct current when an external load is connected. The separator 25 and the catalyst layer / diffusion layer 20 are connected to the separator, the catalyst layer / diffusion layer, and the cathode side, and the external load is not connected to the separator 25 and the catalyst layer / diffusion layer 20.
ここで、図１に示す実施例の動作を図２を用いて説明する。図２は（完全な）カウンターフロー”を説明する説明図である。但し、従来例と同様の動作に関しては説明を適宜省略する。 Here, the operation of the embodiment shown in FIG. 1 will be described with reference to FIG. FIG. 2 is an explanatory diagram for explaining a (complete) counter flow. However, the description of the operation similar to that of the conventional example is omitted as appropriate.
図２において、”ＳＰ５１”、”ＳＰ５２”、”ＳＰ５３”及び”ＳＰ５４”はセパレータ、”ＧＴ５１”及び”ＧＴ５２”はガス流路、”ＩＳ５１”、”ＩＳ５２”、”ＩＳ５３”及び”ＩＳ５４”は絶縁部材、”ＣＡ５１”、”ＣＡ５２”、”ＣＡ５３”及び”ＣＡ５４”は触媒層・拡散層をそれぞれ示している。但し、電解質膜の記載は省略してある。 In FIG. 2, “SP51”, “SP52”, “SP53” and “SP54” are separators, “GT51” and “GT52” are gas flow paths, “IS51”, “IS52”, “IS53” and “IS54” are The insulating members “CA51”, “CA52”, “CA53”, and “CA54” indicate the catalyst layer and the diffusion layer, respectively. However, the description of the electrolyte membrane is omitted.
図２において、参照電極に相当する”ＳＰ５３”及び”ＣＡ５３”や”ＳＰ５４”及び”ＣＡ５４”に示すセパレータは図示しない電解質膜を介して燃料電池の対角線方向の相対する位置に形成されている。また、燃料ガスの供給口と酸化ガスの供給口とは図示しない電解質膜を介して燃料電池の対角線方向の相対する位置に形成されている。 In FIG. 2, the separators indicated by “SP53” and “CA53”, “SP54” and “CA54” corresponding to the reference electrode are formed at opposite positions in the diagonal direction of the fuel cell via an electrolyte membrane (not shown). The fuel gas supply port and the oxidizing gas supply port are formed at opposite positions in the diagonal direction of the fuel cell via an electrolyte membrane (not shown).
また、図２に示すアノード側及びカソード側のガス流路は、図示しない電解質膜等を介して互いに完全に対向するように形成されているので、燃料ガス及び酸化ガスは、図２中の矢印に示すように互いに完全に対向して流れる（（完全な）カウンターフロー）ことになる。 Further, the gas flow paths on the anode side and the cathode side shown in FIG. 2 are formed so as to completely face each other via an electrolyte membrane or the like (not shown), so that the fuel gas and the oxidizing gas are shown in the arrows in FIG. As shown in the figure, they flow completely opposite each other ((complete) counterflow).
また、図２中”ＳＰ５３”及び”ＳＰ５４”に示すセパレータは非発電部位になるので、当該セパレータに対向する図２中”ＣＡ５２”及び”ＣＡ５１”に示す触媒層・拡散層の部分を除去し、図２中”ＩＳ５３”及び”ＩＳ５４”に示す絶縁部材を形成することにより、対向するセパレータとの電気的な絶縁を確保している。 In addition, since the separators indicated by “SP53” and “SP54” in FIG. 2 are non-power generation sites, the catalyst layer / diffusion layer indicated by “CA52” and “CA51” in FIG. In FIG. 2, the insulation members shown by “IS53” and “IS54” are formed to ensure electrical insulation from the opposing separator.
ガス流路２１には燃料ガス（例えば、水素等）が供給され、ガス流路２２には酸化ガス（例えば、酸素や空気等）が供給される。 A fuel gas (for example, hydrogen) is supplied to the gas channel 21, and an oxidizing gas (for example, oxygen or air) is supplied to the gas channel 22.
例えば、図２中”ＩＮ５１”に示す供給口から燃料ガスが供給され、図２中”ＯＴ５１”に示す排気口から反応しなかったガス等が放出される。同様に、図２中”ＩＮ５２”に示す供給口から酸化ガスが供給され、図２中”ＯＴ５２”に示す排気口から反応しなかったガス等が放出される。 For example, fuel gas is supplied from the supply port indicated by “IN51” in FIG. 2, and unreacted gas is discharged from the exhaust port indicated by “OT51” in FIG. Similarly, the oxidizing gas is supplied from the supply port indicated by “IN52” in FIG. 2, and the gas that has not reacted is released from the exhaust port indicated by “OT52” in FIG.
アノード側の触媒層・拡散層１８（図２中”ＣＡ５１”）では水素が水素イオン（Ｈ＋ ）になり電子（ｅ− ）を放出し、一方、カソード側の触媒層・拡散層１９（図２中”ＣＡ５２”）では電解質膜１７を伝播してきた水素イオン（Ｈ＋ ）と酸素原子が電子（ｅ− ）と反応して水（Ｈ２Ｏ ）が生成される。 In the catalyst layer / diffusion layer 18 on the anode side (“CA51” in FIG. 2), hydrogen becomes hydrogen ions (H + ) to release electrons (e − ), while the catalyst layer / diffusion layer 19 on the cathode side (FIG. 2 "CA52"), hydrogen ions (H + ) and oxygen atoms that have propagated through the electrolyte membrane 17 react with electrons (e − ) to generate water (H 2 O).
この時、アノード側の触媒層・拡散層１８及びカソード側の触媒層・拡散層１９（図２中”ＳＰ５１”と”ＳＰ５２”）と間の外部負荷を接続することにより、アノード側の触媒層・拡散層１８で発生した電子（ｅ− ）を取り出す、言い換えれば、直流電流を取り出すことが可能になる。 At this time, by connecting an external load between the catalyst layer / diffusion layer 18 on the anode side and the catalyst layer / diffusion layer 19 on the cathode side (“SP51” and “SP52” in FIG. 2), the catalyst layer on the anode side The electrons (e − ) generated in the diffusion layer 18 can be taken out, in other words, a direct current can be taken out.
このような燃料電池の動作状態において、アノード側のセパレータ２３（図２中”ＳＰ５１”）と図示しないセパレータ（図２中”ＳＰ５３”）との間の電位差を図示しない電圧測定手段で測定することにより、アノード側の過電圧を測定することができる。 In such an operating state of the fuel cell, the potential difference between the anode-side separator 23 (“SP51” in FIG. 2) and the separator (not shown) (“SP53” in FIG. 2) is measured by voltage measuring means (not shown). Thus, the overvoltage on the anode side can be measured.
同様に、カソード側のセパレータ２４（図２中”ＳＰ５２”）とセパレータ２５（図２中”ＳＰ５４”）との間の電位差を図示しない電圧測定手段で測定することにより、カソード側の過電圧を測定することができる。 Similarly, the cathode side overvoltage is measured by measuring the potential difference between the cathode side separator 24 (“SP52” in FIG. 2) and the separator 25 (“SP54” in FIG. 2) by a voltage measuring means (not shown). can do.
また、このような燃料電池の動作状態において、アノード側のセパレータ２３（図２中”ＳＰ５１”）とカソード側のセパレータ２４（図２中”ＳＰ５２”）との間の負荷電流に交流成分を重畳し、アノード側及びカソード側の過電圧の応答性（ゲインと位相）を図示しない測定手段で測定することにより、アノード側及びカソード側のインピーダンスを測定することができる。 In such an operating state of the fuel cell, an alternating current component is superimposed on the load current between the anode-side separator 23 (“SP51” in FIG. 2) and the cathode-side separator 24 (“SP52” in FIG. 2). Then, the impedance on the anode side and the cathode side can be measured by measuring the responsiveness (gain and phase) of the overvoltage on the anode side and the cathode side with a measuring means (not shown).
この結果、燃料ガス及び酸化ガスのガス流路を互いに完全に対向すると共にそれぞれの供給口が燃料電池の対角線方向の相対する位置になるように形成し、燃料ガスの供給口の近傍にアノード側の参照電極を、酸化ガスの供給口の近傍にカソード側の参照電極をそれぞれ形成し、２つの参照電極に電解質膜を介して対向する部分の触媒層・拡散層を除去して絶縁部材を形成することにより、過電圧の測定が可能で燃料ガス及び酸化ガスをカウンターフローで流すことが可能な燃料電池を実現する。 As a result, the fuel gas and oxidant gas flow paths are formed so that they are completely opposed to each other, and the respective supply ports are positioned opposite to each other in the diagonal direction of the fuel cell. The reference electrode on the cathode side is formed in the vicinity of the oxidizing gas supply port, and the insulating layer is formed by removing the catalyst layer / diffusion layer at the portion facing the two reference electrodes through the electrolyte membrane. Thus, a fuel cell capable of measuring an overvoltage and allowing a fuel gas and an oxidizing gas to flow in a counter flow is realized.
なお、図１等に示す実施例を一般的な参照電極付セル（ＲＨＥ：Reversible Hydrogen Electrode）に適用しても構わない。 The embodiment shown in FIG. 1 and the like may be applied to a general cell with reference electrode (RHE: Reversible Hydrogen Electrode).
図３はこのような燃料電池の他の実施例を示す平面図、図４は図３の部分平面図及び断面図である。一般的な参照電極付セルではアノード側にのみ白金電極が設けられている。 FIG. 3 is a plan view showing another embodiment of such a fuel cell, and FIG. 4 is a partial plan view and a sectional view of FIG. In a general cell with a reference electrode, a platinum electrode is provided only on the anode side.
図４は図３中”ＰＴ６１”に示すアノード側の参照電極（白金電極）近傍を拡大したものであり、図４において、”ＳＰ７１”、”ＳＰ７２”及び”ＳＰ７３”はセパレータ、”ＧＴ７１”はガス流路、”ＩＳ７１”は絶縁部材、”ＣＡ７１”は触媒層・拡散層、”ＧＫ７１”はガスケット、”ＥＤ７１”は白金電極、”ＰＥ７１”は電解質膜をそれぞれ示している。 4 is an enlarged view of the vicinity of the reference electrode (platinum electrode) on the anode side indicated by “PT61” in FIG. 3. In FIG. 4, “SP71”, “SP72” and “SP73” are separators, and “GT71” is “IS71” indicates an insulating member, “CA71” indicates a catalyst layer / diffusion layer, “GK71” indicates a gasket, “ED71” indicates a platinum electrode, and “PE71” indicates an electrolyte membrane.
図４中”ＥＤ７１”に示す白金電極は図４中”ＩＳ７１”に示す絶縁部材を介して図４中”ＳＰ７１”及び”ＳＰ７２”に示すセパレータ内に設置され、図４中”ＧＴ７１”に示すガス流路を貫通して図４中”ＰＥ７１”に示す電解質膜に電気的に接続する。 The platinum electrode indicated by “ED71” in FIG. 4 is installed in the separator indicated by “SP71” and “SP72” in FIG. 4 through the insulating member indicated by “IS71” in FIG. 4, and indicated by “GT71” in FIG. It penetrates the gas flow path and is electrically connected to the electrolyte membrane indicated by “PE71” in FIG.
このような構成の白金電極をカソード側に設ける。但し、アノード側及びカソード側の白金電極は、燃料電池の対角線方向の相対する位置に形成することにより、図１等に示す実施例と同様の効果を奏することになる。 The platinum electrode having such a configuration is provided on the cathode side. However, the platinum electrodes on the anode side and the cathode side have the same effect as the embodiment shown in FIG. 1 and the like by forming them at opposite positions in the diagonal direction of the fuel cell.
１，４，１７ 電解質膜
２，３，５，６，７，８，１８，１９，２０ 触媒層・拡散層
９，１０，２１，２２ ガス流路
１１，１２，１３，１４，２３，２４，２５ セパレータ
１５，１６，２６，２７ 絶縁部材
1, 4, 17
Claims (5)
電解質膜と、
この電解質膜の両面に形成される第１及び第２の触媒層・拡散層と、
この第１の触媒層・拡散層に形成される燃料ガスのガス流路と、
前記第２の触媒層・拡散層に前記燃料ガスのガス流路と流路が互いに対向すると共にそれぞれの供給口が燃料電池の対角線方向の相対する位置になるように形成される酸化ガスのガス流路と、
前記第１及び第２の触媒層・拡散層、前記各ガス流路上にそれぞれ形成される第１及び第２のセパレータと、
前記燃料ガスの供給口の近傍に形成されたアノード側の参照電極と、
前記酸化ガスの供給口の近傍に形成されたカソード側の参照電極と、
２つの前記参照電極に前記電解質膜を介して対向する前記第１及び第２の触媒層・拡散層の部分にそれぞれ形成された絶縁部材と
を備えたことを特徴とする燃料電池。 In a fuel cell that generates electricity by chemically reacting hydrogen and oxygen,
An electrolyte membrane;
First and second catalyst layers / diffusion layers formed on both surfaces of the electrolyte membrane;
A gas flow path of fuel gas formed in the first catalyst layer / diffusion layer;
Gas of oxidizing gas formed in the second catalyst layer / diffusion layer so that the gas flow path and the flow path of the fuel gas face each other and the respective supply ports are located at opposite positions in the diagonal direction of the fuel cell. A flow path;
The first and second catalyst layers / diffusion layers, first and second separators formed on the gas flow paths, respectively;
An anode-side reference electrode formed in the vicinity of the fuel gas supply port;
A cathode-side reference electrode formed in the vicinity of the oxidizing gas supply port;
A fuel cell comprising: two insulating electrodes formed on the first and second catalyst layers and the diffusion layer facing the two reference electrodes with the electrolyte membrane interposed therebetween.
絶縁部材により前記第１若しくは前記第２のセパレータと絶縁され、前記酸化ガスのガス流路若しくは前記酸化ガスのガス流路を貫通して前記電解質膜に接続する白金電極で構成されることを特徴とする
請求項１記載の燃料電池。 The reference electrode is
A platinum electrode that is insulated from the first or second separator by an insulating member and is connected to the electrolyte membrane through the oxidizing gas passage or the oxidizing gas passage. The fuel cell according to claim 1.
前記第１のセパレータと前記アノード側の参照電極との間の電位差を測定することを特徴とする測定装置。 In the operating state of the fuel cell according to claim 1 or claim 2,
A measuring apparatus for measuring a potential difference between the first separator and the reference electrode on the anode side.
前記第１のセパレータと前記カソード側の参照電極との間の電位差を測定することを特徴とする測定装置。 In the operating state of the fuel cell according to claim 1 or claim 2,
A measuring apparatus for measuring a potential difference between the first separator and the reference electrode on the cathode side.
前記第１及び第２のセパレータの間の負荷電流に交流成分を重畳し、電圧の応答性を測定することを特徴とする測定装置。 In the operating state of the fuel cell according to claim 1 or claim 2,
An apparatus for measuring voltage responsiveness by superimposing an AC component on a load current between the first and second separators.
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