JP5011911B2 - Solid oxide fuel cell and method for producing the same - Google Patents
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Description
本発明は、固体酸化物形燃料電池及びその製造方法に関するものである。 The present invention relates to a solid oxide fuel cell and a method for producing the same.
燃料電池とは外部からの燃料供給と燃焼生成物の排気とを連続的に行いながら、燃料が酸化する際に発生する化学エネルギーを電気エネルギーに直接変換できる電池である。燃料電池の種類は電解質により分類され、電解質にイオン伝導性を持つ固体酸化物を用いたものを固体酸化物形燃料電池と呼んでいる。この固体酸化物形燃料電池としては、種々のものが提案されているが、例えば特許文献１に開示された燃料電池では、発電効率を高めてより低温で燃料電池を作動させるために、燃料極を支持体として、その燃料極上に電解質をスクリーン印刷等によって形成するいわゆる支持膜式の燃料電池が開示されている。しかし、上記の燃料電池では、通常、燃料極はガス透過性の観点から多孔質体で構成されるためその表面は平滑ではない。そのため、燃料極上に形成される電解質が燃料極の気孔にしみ込むという問題があり、これによって、燃料極上への電解質の形成が困難となり電解質を緻密に形成することができず、さらに電解質のガスバリア性が充分でないという問題も生じる。これに対して、特許文献２には、燃料極上に水素透過性金属からなる緻密層が形成され、その緻密層上に電解質が形成された燃料電池が開示されている。この燃料電池では、電解質と燃料極との間に水素透過性金属からなる緻密質層が介在しているため、電解質を印刷等で形成しても、電解質が燃料極の気孔内にしみ込むといった問題は発生しない。
しかしながら、水素は一般に金属材料の強度を低下させるため、上記特許文献２における燃料電池の水素透過性金属の緻密層は水素を吸蔵放出することによって脆化し、その結果破壊されることがある。このような緻密層の破壊が発生すると、緻密層によって接続されていた電解質と燃料極とが分離し燃料極の剥離が生じるおそれがある。 However, since hydrogen generally reduces the strength of the metal material, the dense layer of the hydrogen permeable metal of the fuel cell described in Patent Document 2 becomes brittle by occluding and releasing hydrogen and may be destroyed as a result. When such a breakdown of the dense layer occurs, the electrolyte and the fuel electrode connected by the dense layer may be separated and the fuel electrode may be peeled off.
そこで、本発明は、電解質のしみ込みを防止するとともに、電解質と燃料極との剥離を防止できる固体酸化物形燃料電池及びその製造方法を提供することを課題とする。 Therefore, an object of the present invention is to provide a solid oxide fuel cell that can prevent the electrolyte from penetrating and prevent the electrolyte and the fuel electrode from peeling off, and a method for manufacturing the same.
本発明に係る固体酸化物形燃料電池は、上記課題を解決するためになされたものであり、多孔質の燃料極と、前記燃料極の一方面側に開口した気孔内に充填された水素透過性からなる充填部材と、前記燃料極の一方面に形成された電解質と、前記電解質上に形成された空気極と、を備え、前記燃料極の一方面と前記充填部材とで平滑面が形成され、前記燃料極の少なくとも一部は、前記平滑面を介して前記電解質と接着している。 The solid oxide fuel cell according to the present invention has been made to solve the above problems, and has a porous fuel electrode and hydrogen permeation filled in pores opened on one side of the fuel electrode. A filling member made of a conductive material, an electrolyte formed on one surface of the fuel electrode, and an air electrode formed on the electrolyte. A smooth surface is formed by the one surface of the fuel electrode and the filling member. In addition, at least a part of the fuel electrode is bonded to the electrolyte via the smooth surface.
この構成によれば、多孔質の燃料極の一方面側に開口した気孔内に充填部材が充填されて、燃料極の一方面と充填部材とで平滑面が形成されているため、平滑面上に形成する電解質が燃料極の気孔内にしみ込む等といった問題が発生せず、電解質を緻密に形成することができる。また、充填部材は、電解質と燃料極との間に層として介在しているのではなく、燃料極の気孔内に充填されている。このため、電解質は、平滑面における燃料極と直接接着している、すなわち燃料極の一方面における気孔の形成されていない部分において燃料極と直接接着している。したがって、仮に水素透過性材料が水素脆化して破壊されても、電解質と燃料極とが剥離されることを防止することができる。 According to this configuration, the filling member is filled in the pores opened on one surface side of the porous fuel electrode, and the smooth surface is formed by the one surface of the fuel electrode and the filling member. Thus, the electrolyte can be formed densely without causing the problem that the electrolyte formed in the fuel electrode penetrates into the pores of the fuel electrode. The filling member is not interposed as a layer between the electrolyte and the fuel electrode, but is filled in the pores of the fuel electrode. For this reason, the electrolyte is directly bonded to the fuel electrode on the smooth surface, that is, directly bonded to the fuel electrode at the portion where the pores are not formed on one surface of the fuel electrode. Therefore, even if the hydrogen permeable material is hydrogen embrittled and broken, it is possible to prevent the electrolyte and the fuel electrode from being separated.
上記燃料極の気孔率は２０〜６０％とすることが好ましい。このように、気孔率を２０％以上とすることで、ガス透過性を確保しつつ、気孔率を６０％以下とすることで、電解質と燃料極との接着面積を確保し、電解質と燃料極との剥離をより確実に防止することができる。 The porosity of the fuel electrode is preferably 20 to 60%. In this way, by setting the porosity to 20% or more, while ensuring gas permeability, by setting the porosity to 60% or less, the adhesion area between the electrolyte and the fuel electrode is secured, and the electrolyte and the fuel electrode. Can be more reliably prevented.
また、上記充填部材として種々の材料を用いることができるが、パラジウム、バナジウム、ニオブ、タンタルからなる群から選択された少なくとも一つから構成されていることが好ましい。 Various materials can be used as the filling member, and it is preferable that the filling member is made of at least one selected from the group consisting of palladium, vanadium, niobium, and tantalum.
また、電解質を緻密に形成するために、平滑面の表面粗さＲａは５μｍ以内であることが好ましい。 In order to form the electrolyte densely, the surface roughness Ra of the smooth surface is preferably within 5 μm.
また、本発明に係る固体酸化物形燃料電池の製造方法は、上記課題を解決するためになされたものであり、多孔質の燃料極を準備する工程と、前記燃料極の一方面側に開口した気孔内に、水素透過性材料からなる充填部材を充填する工程と、前記燃料極の少なくとも一部が露出するよう、前記充填部材を研磨する工程と、前記研磨工程後の燃料極の一方面上に電解質を形成する工程と、前記電解質上に空気極を形成する工程と、を備えている。 In addition, a method of manufacturing a solid oxide fuel cell according to the present invention is made to solve the above-described problem, and includes a step of preparing a porous fuel electrode, and an opening on one side of the fuel electrode. Filling the pores with a filling member made of a hydrogen permeable material, polishing the filling member so that at least a part of the fuel electrode is exposed, and one side of the fuel electrode after the polishing step A step of forming an electrolyte thereon, and a step of forming an air electrode on the electrolyte.
この製造方法によれば、まず、燃料極の気孔内を埋めるように充填部材を形成し、その後に気孔内から出ている充填部材を研磨するため、気孔内に充填された充填部材以外の水素透過性材料を取り除いて、充填部材を燃料極の気孔内のみに確実に充填させることができ、容易に平滑面を形成することを可能とする。 According to this manufacturing method, first, a filling member is formed so as to fill the pores of the fuel electrode, and then the filling member coming out of the pores is polished, so that hydrogen other than the filling member filled in the pores is used. By removing the permeable material, the filling member can be reliably filled only in the pores of the fuel electrode, and a smooth surface can be easily formed.
本発明によれば、電解質のしみ込みを防止するとともに、電解質と燃料極との剥離を防止できる固体酸化物形燃料電池及びその製造方法を提供することができる。 According to the present invention, it is possible to provide a solid oxide fuel cell capable of preventing the electrolyte from penetrating and preventing separation of the electrolyte and the fuel electrode, and a method for manufacturing the same.
以下、本発明に係る固体酸化物形燃料電池及びその製造方法の実施形態を添付図面に従って説明する。図１は本実施形態に係る固体酸化物形燃料電池の正面断面図、図２は図１のＡ−Ａ線断面図であり本実施形態に係る燃料極の平面図である。なお、説明の簡便化のため、各図面中の各構成の大きさや形状の比例関係等は実物と異なっている。 Embodiments of a solid oxide fuel cell and a method for manufacturing the same according to the present invention will be described below with reference to the accompanying drawings. FIG. 1 is a front sectional view of a solid oxide fuel cell according to the present embodiment, and FIG. 2 is a sectional view taken along line AA of FIG. 1 and is a plan view of the fuel electrode according to the present embodiment. For simplification of description, the proportionality of the size and shape of each component in each drawing is different from the actual product.
図１及び図２に示すように、固体酸化物形燃料電池１は、支持基板としての平面視矩形状の多孔質からなる燃料極２を備え、その上面（一方面）２１に薄膜状の電解質３及び空気極４がこの順で形成されている。電解質３は燃料極２とほぼ同じ形状で薄膜状に形成されており、空気極４は電解質３上にやや小さく平面視矩形状で薄膜状に形成されている。燃料極２は多孔質であるために複数の気孔を有しており、ガス透過性の観点及び電解質３と燃料極２との剥離防止の観点からその気孔率を２０〜６０％とするのが好ましい。また、燃料極２の気孔の内、上面２１側に開口した気孔２２内には水素透過性の材料からなる充填部材５が充填されており、燃料極２の上面２１と充填部材５とで平滑面８を形成している。また、電解質３は、気孔２２内に充填された充填部材５と、燃料極２の上面２１における気孔２２が形成されていない部分と接着するようにして燃料極２の上面２１に形成されている。 As shown in FIGS. 1 and 2, the solid oxide fuel cell 1 includes a fuel electrode 2 made of a porous material having a rectangular shape in plan view as a support substrate, and has a thin film electrolyte on its upper surface (one surface) 21. 3 and the air electrode 4 are formed in this order. The electrolyte 3 is formed in a thin film shape with substantially the same shape as the fuel electrode 2, and the air electrode 4 is formed on the electrolyte 3 in a thin film shape with a slightly smaller rectangular shape in plan view. Since the fuel electrode 2 is porous, it has a plurality of pores, and the porosity is set to 20 to 60% from the viewpoint of gas permeability and prevention of separation between the electrolyte 3 and the fuel electrode 2. preferable. Further, among the pores of the fuel electrode 2, the pores 22 opened on the upper surface 21 side are filled with a filling member 5 made of a hydrogen permeable material, and the upper surface 21 and the filling member 5 of the fuel electrode 2 are smooth. Surface 8 is formed. The electrolyte 3 is formed on the upper surface 21 of the fuel electrode 2 so as to adhere to the filling member 5 filled in the pores 22 and the portion of the upper surface 21 of the fuel electrode 2 where the pores 22 are not formed. .
次に、上記燃料電池１を構成する材料について説明する。 Next, materials constituting the fuel cell 1 will be described.
充填部材５は、パラジウムや、バナジウム、ニオブ、タンタルなどの水素透過性の材料を用いることができる。 The filling member 5 can be made of a hydrogen permeable material such as palladium, vanadium, niobium, or tantalum.
燃料極２は、例えば、金属触媒と酸化物イオン導電体からなるセラミックス粉末材料との混合物を用いることができる。このとき用いられる金属触媒としては、ニッケル、鉄、コバルトや、貴金属（白金、ルテニウム、パラジウム等）等の還元性雰囲気中で安定で、水素酸化活性を有する材料を用いることができる。また、酸化物イオン導電体としては、蛍石型構造又はペロブスカイト型構造を有するものを好ましく用いることができる。蛍石型構造を有するものとしては、例えばサマリウムやガドリニウム等をドープしたセリア系酸化物、スカンジウムやイットリウムを含むジルコニア系酸化物などを挙げることができる。また、ペロブスカイト型構造を有するものとしてはストロンチウムやマグネシウムをドープしたランタン・ガレード系酸化物を挙げることができる。上記材料の中では、酸化物イオン導電体とニッケルとの混合物で、燃料極２を形成することが好ましい。なお、酸化物イオン導電体からなるセラミックス材料とニッケルとの混合形態は、物理的な混合形態であってもよいし、ニッケルへの粉末修飾などの形態であってもよい。また、上述したセラミックス材料は、１種類を単独で、或いは２種類以上を混合して使用することができる。また、燃料極２は、金属触媒を単体で用いて構成することもできる。 As the fuel electrode 2, for example, a mixture of a metal catalyst and a ceramic powder material made of an oxide ion conductor can be used. As the metal catalyst used at this time, a material that is stable in a reducing atmosphere, such as nickel, iron, cobalt, or a noble metal (platinum, ruthenium, palladium, etc.) and has hydrogen oxidation activity can be used. In addition, as the oxide ion conductor, one having a fluorite structure or a perovskite structure can be preferably used. Examples of those having a fluorite structure include ceria-based oxides doped with samarium, gadolinium, and the like, and zirconia-based oxides containing scandium and yttrium. In addition, examples of those having a perovskite structure include lanthanum galide oxides doped with strontium and magnesium. Among the above materials, it is preferable to form the fuel electrode 2 with a mixture of an oxide ion conductor and nickel. The mixed form of the ceramic material made of the oxide ion conductor and nickel may be a physical mixed form or a form of powder modification to nickel. Moreover, the ceramic material mentioned above can be used individually by 1 type or in mixture of 2 or more types. The fuel electrode 2 can also be configured using a metal catalyst alone.
電解質３の材料としては、固体酸化物形燃料電池の電解質として公知のものを使用することができ、例えば、サマリウムやガドリニウム等をドープしたセリア系酸化物、ストロンチウムやマグネシウムをドープしたランタン・ガレード系酸化物、スカンジウムやイットリウムを含むジルコニア系酸化物などの酸素イオン伝導性セラミックス材料を用いることができる。 As the material of the electrolyte 3, those known as electrolytes for solid oxide fuel cells can be used. Oxygen ion conductive ceramic materials such as oxides, zirconia-based oxides containing scandium and yttrium can be used.
空気極４を形成するセラミックス粉末材料としては、例えば、ペロブスカイト型構造等を有するＣｏ，Ｆｅ，Ｎｉ，Ｃｒ又はＭｎ等からなる金属酸化物を用いることができる。具体的には（Ｓｍ，Ｓｒ）ＣｏＯ３，（Ｌａ，Ｓｒ）ＭｎＯ３，（Ｌａ，Ｓｒ）ＣｏＯ３，（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｆｅ，Ｃｏ）Ｏ３，（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｆｅ，Ｃｏ，Ｎｉ）Ｏ３などの酸化物が挙げられ、好ましくは、（Ｌａ，Ｓｒ）ＭｎＯ３である。上述したセラミックス材料は、１種を単独で、或いは２種以上を混合して使用することができる。 As the ceramic powder material forming the air electrode 4, for example, a metal oxide made of Co, Fe, Ni, Cr, Mn or the like having a perovskite structure or the like can be used. Specifically, (Sm, Sr) CoO 3 , (La, Sr) MnO 3 , (La, Sr) CoO 3 , (La, Sr) (Fe, Co) O 3 , (La, Sr) (Fe, Co , Ni) O 3 and the like, and (La, Sr) MnO 3 is preferable. The ceramic material mentioned above can be used individually by 1 type or in mixture of 2 or more types.
燃料極２、電解質３及び空気極４を、セラミックス粉末材料から形成する場合、用いられる粉末の平均粒径は、好ましくは１０ｎｍ〜１００μｍであり、さらに好ましくは５０ｎｍ〜５０μｍであり、特に好ましくは１００ｎｍ〜１０μｍである。なお、平均粒径は、例えば、ＪＩＳＺ８９０１にしたがって計測することができる。 When the fuel electrode 2, the electrolyte 3 and the air electrode 4 are formed from a ceramic powder material, the average particle size of the powder used is preferably 10 nm to 100 μm, more preferably 50 nm to 50 μm, and particularly preferably 100 nm. 10 μm. In addition, an average particle diameter can be measured according to JISZ8901, for example.
上記燃料極２、及び空気極４は、上述した材料を主成分として、さらにバインダー樹脂、有機溶媒などが適量加えられることにより形成される。より詳細には、上記主成分とバインダー樹脂との混合において、上記主成分が５０〜９５重量％となるように、バインダー樹脂等を加えることが好ましい。また、電解質３も、上記燃料極２及び空気極４と同様に、上述した材料を主成分として、バインダー樹脂、有機溶媒などが適量加えられることにより成型されるが、上記主成分とバインダーとの混合において、上記主成分の割合が８０重量％以上となるように混合されることが好ましい。そして、空気極４の膜厚は、焼結後に５〜１００μmとなるように形成することが好ましく、１０〜３０μmとすることがさらに好ましい。また、電解質３の膜厚は、１〜１００μｍであることが好ましく、１０〜５０μｍであることがさらに好ましい。 The fuel electrode 2 and the air electrode 4 are formed by adding appropriate amounts of a binder resin, an organic solvent, and the like with the above-described material as a main component. More specifically, it is preferable to add a binder resin or the like so that the main component is 50 to 95% by weight in the mixing of the main component and the binder resin. Similarly to the fuel electrode 2 and the air electrode 4, the electrolyte 3 is molded by adding an appropriate amount of a binder resin, an organic solvent, or the like with the above-described material as a main component. In the mixing, it is preferable to mix so that the ratio of the main component is 80% by weight or more. And it is preferable to form so that the film thickness of the air electrode 4 may become 5-100 micrometers after sintering, and it is more preferable to set it as 10-30 micrometers. The thickness of the electrolyte 3 is preferably 1 to 100 μm, and more preferably 10 to 50 μm.
次に、上述した燃料電池１の製造方法について図３を参照しつつ説明する。図３は、燃料電池１の製造方法を示す説明図である。 Next, a method for manufacturing the above-described fuel cell 1 will be described with reference to FIG. FIG. 3 is an explanatory view showing a method for manufacturing the fuel cell 1.
まず、上述した燃料極２用の粉末材料を主成分として、バインダー樹脂、有機溶媒などを適量加えて混練し、燃料極ペーストを作製し、所定時間焼結して支持基板としての燃料極２を成形する（図３（ａ））。このとき、燃料極２の厚さは、支持基板としての強度の観点から２００〜３０００μｍとすることが好ましく、５００〜１０００μｍとすることがさらに好ましい。 First, the above-described powder material for the fuel electrode 2 is used as a main component, and an appropriate amount of a binder resin, an organic solvent, etc. is added and kneaded to prepare a fuel electrode paste, which is sintered for a predetermined time to form the fuel electrode 2 as a support substrate. Molding is performed (FIG. 3A). At this time, the thickness of the fuel electrode 2 is preferably 200 to 3000 μm, and more preferably 500 to 1000 μm from the viewpoint of strength as a support substrate.
この支持基板である燃料極２の上面２１に充填部材５を形成する。より詳細には、スパッタ法やスクリーン印刷、ディップコート等により水素透過性材料を気孔２２内に充填させて、気孔２２内に充填部材５を形成する。このように充填部材５を形成するとき、気孔２２の容積は実際には非常に小さいものであるので、充填部材５は、気孔２２内を一瞬で満たした後に気孔２２内から溢れ出て、燃料極２の上面２１上に層となって形成される（図３（ｂ））。 The filling member 5 is formed on the upper surface 21 of the fuel electrode 2 as the support substrate. More specifically, the pores 22 are filled with a hydrogen permeable material by sputtering, screen printing, dip coating, or the like, and the filling member 5 is formed in the pores 22. When the filling member 5 is formed in this manner, the volume of the pores 22 is actually very small, so that the filling member 5 overflows from the pores 22 after filling the pores 22 in an instant, and the fuel A layer is formed on the upper surface 21 of the pole 2 (FIG. 3B).
次に、砥石研磨やバフ研磨等の公知の研磨工程によって、燃料極２の上面２１上に層となって形成されている充填部材５を燃料極２の上面２１が露出するまで研磨し、燃料極２の上面２１と、気孔２２内に充填された充填部材５とで平滑面８を形成する（図３（ｃ））。この平滑面８の表面粗さＲａは５μｍ以内であることが好ましい。 Next, the filling member 5 formed as a layer on the upper surface 21 of the fuel electrode 2 is polished by a known polishing process such as grinding with a grindstone or buffing until the upper surface 21 of the fuel electrode 2 is exposed. A smooth surface 8 is formed by the upper surface 21 of the pole 2 and the filling member 5 filled in the pores 22 (FIG. 3C). The surface roughness Ra of the smooth surface 8 is preferably within 5 μm.
このように、燃料極２の上面２１と充填部材５とで形成された平滑面８上に電解質ペ−ストをスクリーン印刷により塗布した後、所定の時間及び温度で乾燥・焼結することにより電解質３を形成する（図３（ｄ））。なお、電解質３は、種々の方法で形成することができるが、燃料極２および空気極４を多孔体として形成するには、これらよりも低温で焼結することが好ましく、例えば真空法、溶射法等による低温焼成手法で形成することができる。 Thus, after applying the electrolyte paste on the smooth surface 8 formed by the upper surface 21 of the fuel electrode 2 and the filling member 5 by screen printing, the electrolyte is dried and sintered at a predetermined time and temperature. 3 is formed (FIG. 3D). The electrolyte 3 can be formed by various methods, but in order to form the fuel electrode 2 and the air electrode 4 as porous bodies, it is preferable to sinter at a lower temperature than these, for example, vacuum method, thermal spraying, etc. It can be formed by a low-temperature firing method such as a method.
これに続いて、電解質３上に、空気極ペーストをスクリーン印刷法によって塗布し、所定時間及び温度で乾燥・焼結することにより空気極４を形成する。以上の工程により、固体酸化物形燃料電池１が形成される（図３（ｅ））。 Subsequently, an air electrode paste is applied on the electrolyte 3 by a screen printing method, and dried and sintered at a predetermined time and temperature to form the air electrode 4. Through the above steps, the solid oxide fuel cell 1 is formed (FIG. 3E).
次に、上記のように構成された燃料電池１の発電動作について図４を参照しつつ説明する。 Next, the power generation operation of the fuel cell 1 configured as described above will be described with reference to FIG.
まず、隔壁６を設けるなど公知の方法で、燃料極２と空気極４とを隔壁６及び電解質３によって上下に隔離する。このように固体酸化物形燃料電池１を二室型として構成し、水素、又はメタン、エタンなどの炭化水素からなる燃料ガスを燃料極２に、空気などの酸化剤ガスを空気極４に、それぞれ高温の状態（例えば４００〜１０００℃）で供給する。このように燃料ガス及び酸化剤ガスを供給することで、燃料極２と空気極４との間で電解質３を介した酸素イオン伝導が起こり、発電が行われる。 First, the fuel electrode 2 and the air electrode 4 are separated vertically by the partition wall 6 and the electrolyte 3 by a known method such as providing the partition wall 6. Thus, the solid oxide fuel cell 1 is configured as a two-chamber type, and a fuel gas composed of hydrogen or a hydrocarbon such as methane or ethane is formed in the fuel electrode 2, and an oxidant gas such as air is formed in the air electrode 4. Each is supplied at a high temperature (for example, 400 to 1000 ° C.). By supplying the fuel gas and the oxidant gas in this way, oxygen ion conduction through the electrolyte 3 occurs between the fuel electrode 2 and the air electrode 4 to generate power.
以上のように、本実施形態によれば、多孔質の燃料極２の上面２１側に開口した気孔２２内に充填部材５が充填されて、燃料極２の上面２１と充填部材５とで平滑面８が形成されているため、燃料極２の上面２１上に形成する電解質３が燃料極２の気孔２２内にしみ込む等といった問題が発生せず、電解質３を緻密に形成することができる。また、充填部材５は、電解質３と燃料極２との間に層として介在しているのではなく、燃料極２の気孔２２内のみに充填されているので、電解質３は、燃料極２の上面２１における気孔２２の形成されていない部分において燃料極２と直接接着している。このため、仮に水素透過性材料である充填部材５が水素脆化して破壊されても、電解質３と燃料極２とが剥離されることを防止することができる。 As described above, according to the present embodiment, the filling member 5 is filled in the pores 22 opened to the upper surface 21 side of the porous fuel electrode 2, and the upper surface 21 of the fuel electrode 2 and the filling member 5 are smooth. Since the surface 8 is formed, the problem that the electrolyte 3 formed on the upper surface 21 of the fuel electrode 2 penetrates into the pores 22 of the fuel electrode 2 does not occur, and the electrolyte 3 can be densely formed. The filling member 5 is not interposed as a layer between the electrolyte 3 and the fuel electrode 2, but is filled only in the pores 22 of the fuel electrode 2. The upper electrode 21 is directly bonded to the fuel electrode 2 at a portion where the pores 22 are not formed. For this reason, even if the filling member 5 which is a hydrogen permeable material is hydrogen embrittled and broken, it is possible to prevent the electrolyte 3 and the fuel electrode 2 from being separated.
以上、本発明の実施形態について説明したが、本発明はこれらに限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない限りにおいて種々の変更が可能である。 As mentioned above, although embodiment of this invention was described, this invention is not limited to these, A various change is possible unless it deviates from the meaning of this invention.
例えば、上記実施形態では、二室型の燃料電池としているが、単室型の固体酸化物形燃料電池１として使用することができる。この場合は上記実施形態のように隔壁６等で燃料極２と空気極４とを隔離する必要が無く、燃料ガスと酸化剤ガスとの混合ガスを燃料電池１に供給することができる。 For example, in the above embodiment, a two-chamber fuel cell is used, but the single-chamber solid oxide fuel cell 1 can be used. In this case, it is not necessary to separate the fuel electrode 2 and the air electrode 4 by the partition wall 6 or the like as in the above embodiment, and a mixed gas of fuel gas and oxidant gas can be supplied to the fuel cell 1.
また、上記実施形態では、燃料極２を支持基板としているが、特に支持基板として形成されることに限定されるものではなく、例えば、図５に示すように、別途多孔質の支持基板７を設け、その支持基板７上に燃料極２をスクリーン印刷などにより形成してもよい。 In the above embodiment, the fuel electrode 2 is used as a support substrate. However, the fuel electrode 2 is not particularly limited to being formed as a support substrate. For example, as shown in FIG. The fuel electrode 2 may be formed on the support substrate 7 by screen printing or the like.
支持基板７を構成する材料は、Ｐｔ，Ａｕ，Ａｇ，Ｎｉ，Ｃｕ，ＳＵＳ等の導電性金属、或いは金属系材料，又はＬａ（Ｃｒ，Ｍｇ）Ｏ３，（Ｌａ，Ｃａ）ＣｒＯ３，（Ｌａ，Ｓｒ）ＣｒＯ３などのランタン・クロマイト系等の導電性セラミックス材料によって形成することができ、これらのうちの１種を単独で使用してもよいし、２種以上を混合して使用してもよい。 The material constituting the support substrate 7 is a conductive metal such as Pt, Au, Ag, Ni, Cu, SUS, or a metal material, or La (Cr, Mg) O 3 , (La, Ca) CrO 3 , ( La, Sr) CrO 3 and other conductive ceramic materials such as lanthanum and chromite can be used. One of these may be used alone, or a mixture of two or more may be used. May be.
また、上記実施形態では、各ペーストの塗布にスクリーン印刷法を用いているが、これに限定されるものではなく、ドクターブレード法、スプレーコート法、スピンコート法、電気泳動法、ＣＶＤ，ＥＶＤ，スパッタリング法、転写法等の印刷方法等、その他一般的な印刷法を用いることができる。また、印刷後の後工程として、ＣＩＰ（静水圧プレス）、ＨＩＰ（熱間静水圧プレス）、ホットプレス、その他の一般的なプレス工程を用いることができる。 Moreover, in the said embodiment, although the screen printing method is used for application | coating of each paste, it is not limited to this, A doctor blade method, a spray coat method, a spin coat method, an electrophoresis method, CVD, EVD, Other general printing methods such as a sputtering method and a printing method such as a transfer method can be used. Moreover, as a post-process after printing, CIP (hydrostatic pressure press), HIP (hot isostatic press), hot press, and other general press processes can be used.
１ 固体酸化物形燃料電池
２ 燃料極
２１ 上面（一方面）
２２ 気孔
３ 電解質
４ 空気極
５ 充填部材
８ 平滑面
1 Solid oxide fuel cell 2 Fuel electrode 21 Upper surface (one surface)
22 Pore 3 Electrolyte 4 Air electrode 5 Filling member 8 Smooth surface
Claims (5)
前記燃料極の一方面側に開口した気孔内に充填された水素透過性からなる充填部材と、
前記燃料極の一方面に形成された電解質と、
前記電解質上に形成された空気極と、を備え、
前記燃料極の一方面と前記充填部材とで平滑面が形成され、
前記燃料極の少なくとも一部は、前記平滑面を介して前記電解質と接着している、固体酸化物形燃料電池。 A porous anode,
A filling member having hydrogen permeability filled in pores opened on one side of the fuel electrode;
An electrolyte formed on one side of the fuel electrode;
An air electrode formed on the electrolyte,
A smooth surface is formed by one surface of the fuel electrode and the filling member,
A solid oxide fuel cell, wherein at least a part of the fuel electrode is bonded to the electrolyte via the smooth surface.
前記燃料極の一方面側に開口した気孔内に、水素透過性材料からなる充填部材を充填する工程と、
前記燃料極の少なくとも一部が露出するよう、前記充填部材を研磨する工程と、
前記研磨工程後の燃料極の一方面上に電解質を形成する工程と、
前記電解質上に空気極を形成する工程と、
を備えた、固体酸化物形燃料電池の製造方法。 Preparing a porous fuel electrode;
Filling the pores opened on one side of the fuel electrode with a filling member made of a hydrogen permeable material;
Polishing the filling member such that at least a portion of the fuel electrode is exposed;
Forming an electrolyte on one surface of the fuel electrode after the polishing step;
Forming an air electrode on the electrolyte;
A method for producing a solid oxide fuel cell.
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