JP4934767B2

JP4934767B2 - 熱蛍光線量測定素子

Info

Publication number: JP4934767B2
Application number: JP2007096540A
Authority: JP
Inventors: 和悟福田
Original assignee: Osaka Sangyo University
Current assignee: Osaka Sangyo University
Priority date: 2007-04-02
Filing date: 2007-04-02
Publication date: 2012-05-16
Anticipated expiration: 2027-04-02
Also published as: JP2008256404A

Description

この発明は、紫外線や中性子線等の線種を分別して、その照射量を定量評価する熱蛍光線量測定素子に関する。

熱蛍光線量測定素子としては、フッ化カルシウムＣａＦ_２やフッ化リチウムＬｉＦ等の母材に、テルビウムＴｂ、サマリウムＳｍ、ガドリニウムＧｄ等の希土類元素を添加したものがある。これらの添加元素は、紫外線、Ｘ線、ガンマ線、中性子線等の放射線の照射によって、エネルギー的に励起された状態となる。この励起状態は添加元素の種類によって異なり、例えばＧｄは、紫外線や中性子線等に対して高い感度を有しており、これらの放射線の照射によって励起されやすい。上記照射によって励起されたＧｄ、はＴｂへ励起エネルギーを受け渡し（エネルギー遷移）、Ｇｄ自体は元の安定なエネルギー状態（基底状態）に戻る。

この励起エネルギーを受け取ったＴｂは少なくとも数日以上の間、安定的に上記励起状態を維持し、この励起状態の熱蛍光線量測定素子を室温から３００℃程度まで昇温すると、励起されたＴｂが基底状態に戻り、その際に上記励起状態と基底状態のエネルギー差に対応した発光が生じる（特許文献１及び２参照）。

特開平７−９７５７０号公報特許第３２５０１９２号公報

この発光が最も強く生じる温度（熱蛍光グローピーク温度）は、上記添加元素の種類及び放射線の線種によって異なることが分かっており、測定する放射線の線種によって、上記添加元素の種類及びその組み合わせを適宜選択する。

この熱蛍光線量測定素子は、放射線等を扱う現場において作業者が作業衣に常時着用し、放射線漏洩事故が生じた際に、その作業者の被曝量を測定するために使用されることがある。この場合、その作業者の被曝量のみならず、どのような線種の放射線等を被曝したかを知ることが、事故処理において重要である。そのため、どのような放射線種を被曝する恐れがあるか予め想定し、その放射線種に対応した熱蛍光線量測定素子を用いる必要がある。

上記放射線の中でも、ガンマ線や中性子線は遮蔽物に対する透過能力が高いため、紫外線やＸ線等の他の放射線と比較して、人体への悪影響がはるかに大きい。そのため、特にガンマ線や中性子線を他の放射線と分別して評価し得る熱蛍光線量測定素子の開発が望まれている。

上記のように、熱蛍光線量測定素子は、特定の放射線の線種に対応して、使用する熱蛍光線量測定素子の種類を適宜選択する必要がある。そのため、複数種の放射線を扱う現場（複数種の放射線を被曝する恐れがある現場）においては、数種類の熱蛍光線量測定素子を併用しなければならず煩雑である。

そこで、この発明は、一つの熱蛍光線量測定素子で、複数の放射線の線種、特にガンマ線及び中性子線を他の放射線と分別して、その照射量を定量評価することを課題とする。

上記の課題を解決するため、この発明は、ＣａＦ_２の母材に、Ｔｂ、Ｓｍ、及び、Ｇｄの各酸化物を適切な比率で添加し、熱蛍光線量測定素子を構成することとしたのである。具体的には、上記各添加物の添加量は、Ｔｂ_４Ｏ_７を０．０１〜０．２重量％、Ｓｍ_２Ｏ_３を０．０１〜０．２重量％、及び、Ｇｄ_２Ｏ_３を０．０１〜１重量％の各範囲とするのが好ましい。

上記のように複数の添加物を同時添加すれば、複数の放射線の線種に対して測定感度を得ることができる。しかも、上記添加比率とすることで、各線種の上記熱蛍光グローピークが明確に分離され得る。そのため、複数の放射線が混在している混合放射場、特にガンマ線及び中性子線と、他の放射線とが混合している場合においても、一つの熱蛍光線量測定素子で、上記線種（ガンマ線及び中性子線と、その他の線種）が分別でき、しかも、上記分別ごとに照射量が定量的に評価できる。

上記熱蛍光グローピークの分離を一層明確なものとするには、上記各添加物の添加量をＴｂ_４Ｏ_７を０．０５〜０．０７重量％、Ｓｍ_２Ｏ_３を０．０２〜０．０４重量％、及び、Ｇｄ_２Ｏ_３を０．３〜０．４重量％の各範囲とすることがより好ましい。

上記熱蛍光線量測定素子は、原材料であるＣａＦ_２、Ｔｂ_４Ｏ_７、Ｓｍ_２Ｏ_３及びＧｄ_２Ｏ_３の各粉末を均一に混合した上で型枠に入れ、型枠中の混合粉末に圧力を加えて成形体とし、さらにこの成形体を１０００〜１２００℃に加熱した加熱炉中で焼結することによって得られる。

この発明によると、一つの熱蛍光線量測定素子で、上記線種（ガンマ線及び中性子線と、その他の線種）が分別でき、しかも、上記分別ごとに照射量が定量的に評価できる。

（実施例１）
ＣａＦ_２粉末（純度９９．９９％、レアメタリック製）に、０．０６重量％のＴｂ_４Ｏ_７粉末（純度９９．９９％、レアメタリック製）、０．０３重量％のＳｍ_２Ｏ_３粉末（純度９９．９９％、レアメタリック製）及び０．３６重量％のＧｄ_２Ｏ_３粉末（純度９９．９９％、三津和化学薬品製）を均一に混合し、この混合粉末を型枠に充填し、直径６ｍｍ及び厚さ１ｍｍの円板状に加圧成形した。この成形体を白金坩堝内に置いて、１１００℃で２時間、大気雰囲気中で焼結し、熱蛍光線量測定素子の焼結体を得た。

（実施例２）
実施例１で得た熱蛍光線量測定素子に、低圧水銀灯を光源とする紫外線（波長２５３．７ｎｍ、照射強度約０．４Ｊ／分・ｃｍ^２）を最大１８０秒間照射した。さらに照射後の熱蛍光線量測定素子を室温から３００℃まで２０℃／分の速度で昇温し、その昇温の際の熱蛍光グローピークを測定した。
この場合、図１（ａ）に示すように１００℃付近に熱蛍光グローピークが観察された。また、その温度以外に目立ったピークは観察されなかった。
このグラフにおいてグローピーク曲線１と加熱温度軸２がなす部分３の面積を求め、この面積と、同熱蛍光線量測定素子を用いて既知量の紫外線を照射した際の上記面積に相当する面積とを比較することで、照射した紫外線量を推定することができる。
また、図１（ｂ）に示すように照射時間が１８０秒までは、熱蛍光強度は照射時間に対して直線的に増加し続けており、熱蛍光強度は飽和状態には至らなかった。このことより、この熱蛍光線量測定素子はこの紫外線強度の下においては、少なくとも１８０秒までは紫外線量を定量的に測定できるといえる。

（実施例３）
実施例１で得た熱蛍光線量測定素子に、Ｘ線（０．１５Ｃ／分・ｋｇ）をそれぞれ最大１２０秒間照射した。さらに照射後の熱蛍光線量測定素子を室温から２４０℃まで２０℃／分の速度で昇温し、その昇温の際の熱蛍光グローピークを測定した。
この場合、図２（ａ）に示すように、実施例１において紫外線を照射した場合と同様に、１００℃付近に熱蛍光グローピークが観察された。また、その温度以外に目立ったピークは観察されなかった。
このグラフにおいてグローピーク曲線１と加熱温度軸２がなす部分３の面積を求め、この面積と、同熱蛍光線量測定素子を用いて既知量のＸ線を照射した際の上記面積に相当する面積とを比較することで、照射したＸ線量を推定することができる。
また、図２（ｂ）に示すように照射時間が１２０秒までは、熱蛍光強度は照射時間に対して直線的に増加し続けており、熱蛍光強度は飽和状態には至らなかった。このことより、この熱蛍光線量測定素子はこのＸ線強度の下においては、少なくとも１２０秒まではＸ線量を定量的に測定できるといえる。

（実施例４）
実施例１で得た熱蛍光線量測定素子に、コバルト６０を線源とするガンマ線を１１．５μＳｖ照射した。さらに照射後の熱蛍光線量測定素子を室温から３００℃まで２０℃／分の速度で昇温し、その昇温の際の熱蛍光グローピークを測定した。
この場合、図３に示すように１５０℃付近に熱蛍光グローピークが観察された。また、２５０℃以上の温度領域で熱蛍光強度がやや高くなっているものの、特段に目立ったピークは観察されなかった。
このグラフにおいてグローピーク曲線１と加熱温度軸２がなす部分３の面積を求め、この面積と、同熱蛍光線量測定素子を用いて既知量のガンマ線を照射した際の上記面積に相当する面積とを比較することで、照射したガンマ線量を推定することができる。

（実施例５）
実施例１で得た熱蛍光線量測定素子に、中性子線を４．１８ｍＳｖ照射した。さらに照射後の熱蛍光線量測定素子を室温から３００℃まで２０℃／分の速度で昇温し、その昇温の際の熱蛍光グローピークを測定した。
この場合、図４に示すように１５０〜１６０℃付近に熱蛍光グローピークが観察された。また、２５０℃以上の温度領域で熱蛍光強度がやや高くなっているものの、特段に目立ったピークは観察されなかった。
このグラフにおいてグローピーク曲線１と加熱温度軸２がなす部分３の面積を求め、この面積と、同熱蛍光線量測定素子を用いて既知量の中性子線を照射した際の上記面積に相当する面積とを比較することで、照射した中性子線量を推定することができる。

図１から図４に示したように、ガンマ線及び中性子線の熱蛍光グローピークと、紫外線及びＸ線の熱蛍光グローピークとは約５０℃程度ずれている。そのため、例えば、Ｘ線とガンマ線が混在する混合放射場においても両線種を明確に分別することができる。

また、上述したように、いずれの線種においても特定の熱蛍光グローピーク以外に目立ったピークは観察されないため、紫外線及びＸ線と、ガンマ線及び中性子線とが重なり合っている場合においても、ピーク位置の温度さえ特定できれば、その温度によって上記線種を特定することができる。

上記熱蛍光グローピークは、添加元素の種類及びその添加量が変わると、そのピーク位置の温度や高さが変化したり、複数のピークが表れたりするため、複数の線種を分別するには、Ｔｂ_４Ｏ_７を０．０１〜０．２重量％、Ｓｍ_２Ｏ_３を０．０１〜０．２重量％、及び、Ｇｄ_２Ｏ_３を０．０１〜１重量％とするのが好ましい。
さらに、上記線種を明確に分別するには、Ｔｂ_４Ｏ_７を０．０５〜０．０７重量％、Ｓｍ_２Ｏ_３を０．０２〜０．０４重量％、及び、Ｇｄ_２Ｏ_３を０．３〜０．４重量％とすることがより好ましい。

この熱蛍光線量測定素子は、太陽光中の紫外線のように比較的強度が低い放射線に対しても高い感度を有している。そのため、この熱蛍光線量測定素子を紫外線センサーとして使用することもできる。

（比較例）
ＣａＦ_２粉末（純度９９．９９％、レアメタリック社製）に、０．０６重量％のＴｂ_４Ｏ_７粉末（純度９９．９９％、レアメタリック社製）及び０．３６重量％のＧｄ_２Ｏ_３粉末（純度９９．９９％、三津和化学薬品株式会社製）を均一に混合し、この混合粉末を型枠に充填し、直径６ｍｍ及び厚さ１ｍｍの円板状に加圧成形した。この成形体を白金坩堝内に置いて、１１００℃で２時間、大気雰囲気中で焼結し、熱蛍光線量測定素子の焼結体を得た。
この熱蛍光線量測定素子に、低圧水銀灯を光源とする紫外線（波長２５３．７ｎｍ、照射強度約０．４Ｊ／分・ｃｍ^２）を最大１８０秒間照射した。さらに照射後の熱蛍光線量測定素子を室温から３００℃まで２０℃／分の速度で昇温し、その昇温の際の熱蛍光グローピークを測定した。
この場合、図５（ａ）に示すように９０〜１００℃付近及び２５０℃付近の２箇所に熱蛍光グローピークが観察された。

また、この熱蛍光線量測定素子に、コバルト６０を線源とするガンマ線を１１．５μＳｖ照射した。さらに照射後の熱蛍光線量測定素子を室温から３００℃まで２０℃／分の速度で昇温し、その昇温の際の熱蛍光グローピークを測定した。
この場合、図５（ｂ）に示すように２５０℃付近に大きなピークが観察されるとともに、１５０℃付近にも小さなピークが観察された。
このように、紫外線又はガンマ線を照射したいずれの場合も２箇所に熱蛍光グローピークが観察され、しかも、そのうち２５０℃付近のピークは重なり合っているため、両者を分別して評価することは困難である。

実施例２において、紫外線を照射した熱蛍光線量測定素子の（ａ）はグローピーク曲線、（ｂ）は熱蛍光強度の照射時間依存性、を示すグラフ実施例３において、Ｘ線を照射した熱蛍光線量測定素子の（ａ）はグローピーク曲線、（ｂ）は熱蛍光強度の照射時間依存性、を示すグラフ実施例４において、ガンマ線を照射した熱蛍光線量測定素子のグローピーク曲線を示すグラフ実施例５において、中性子線を照射した熱蛍光線量測定素子のグローピーク曲線を示すグラフ比較例において、（ａ）は紫外線、（ｂ）はガンマ線、を照射した熱蛍光線量測定素子のグローピーク曲線を示すグラフ

符号の説明

１グローピーク曲線
２加熱温度軸
３グローピーク曲線と加熱温度軸がなす部分

Claims

Ｔｂ_４Ｏ_７を０．０１〜０．２重量％、Ｓｍ_２Ｏ_３を０．０１〜０．２重量％、及び、Ｇｄ_２Ｏ_３を０．０１〜１重量％含有するＣａＦ_２焼結体からなる熱蛍光線量測定素子。
Ｔｂ_４Ｏ_７を０．０５〜０．０７重量％、Ｓｍ_２Ｏ_３を０．０２〜０．０４重量％、及び、Ｇｄ_２Ｏ_３を０．３〜０．４重量％含有するＣａＦ_２焼結体からなる熱蛍光線量測定素子。
Ｔｂ_４Ｏ_７を０．０１〜０．２重量％、Ｓｍ_２Ｏ_３を０．０１〜０．２重量％、及び、Ｇｄ_２Ｏ_３を０．０１〜１重量％含有するＣａＦ_２を１０００〜１２００℃で焼結することによって得られる熱蛍光線量測定素子の製造方法。