JP4919253B2 - 生物由来の有機性資源処理方法およびそのシステム - Google Patents
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Description
また、熱分解技術を用いたコークス製造においては、高炉用コークス製造を主目的とし、副産物の分解ガスは発電用、コークス炉・生産現場の熱源などとして使われている。
このため現在の高濃度水素ガスの製造は上述のガス化や天然ガスの改質、水の電気分解等により製造されている。
また、バイオマスにNa2CO3などのアルカリを含む金属酸化物の触媒を混合する方法、または反応器の中に別途触媒のみを設置する方法であって、触媒によるシフト反応を促進し、高濃度に水素ガスを含む分解ガスを多量につくる熱分解法も知られている(例えば非特許文献1)。この技術は、生成タール、ガスを出来るだけ長く滞留させるため、反応器に充填するバイオマス量は反応器容器の約15%と少なくし、かつバッチ式になる。
これら従来技術はアルカリ触媒を用い高濃度水素を含むガスを得ることを目的にしているが、上記に示したようなエネルギー損失、チャーを炭素材原料として利用できないことや、生産性の向上が求められる点など幾つかの問題点を有する。
これらの知見に基づき、さらに研究を重ね、上記(1)および(2)の知見を組み合わせたシステムを構築すると、従来のガスの製造、および活性炭の製造など、それぞれ単独では達成することが困難であった製造コスト削減を容易に可能とすることができるとの知見を得、さらに、上記(1)から(3)までの知見を組み合わせたシステムを構築すると、従来のガスの製造、活性炭の製造、アルカリの回収など、それぞれ単独では達成することが困難であった製造コスト削減を容易に可能とすることができるとの知見を得、さらに研究を重ね、ついに本発明を完成させた。
本発明の請求項3の発明は、請求項1または2の発明において、手段(B)で生成する炭化物を500から900℃で熱分解する手段(D)をさらに備えることを特徴とする。
請求項4の発明は、請求項3記載の発明において、手段(D)が、手段(B)で生成する多孔性炭化物を熱分解生成ガス、不活性ガス、炭酸ガス、および水蒸気からなる群から選ばれる少なくとも1種または2種以上の雰囲気下500から900℃で賦活処理する手段であることを特徴とする。
本発明の請求項6の発明は、請求項5の発明において、工程(F)で生成する多孔性炭化物を水と接触処理する手段(H)をさらに備えることを特徴とする。
請求項8の発明は、少なくとも、(1)生物由来の有機性資源単独、(2)生物由来の化石資源単独、あるいは(1)生物由来の有機性資源と(2)化石資源との混合物に、従来から知られている黒液とを混合する工程(F)、および前記混合物を不活性ガス雰囲気下に500から800℃で熱分解する工程(G)からなり、熱分解性ガスを得ることを特徴とするの生物由来の有機性資源処理方法である。また、請求項8の発明は、上記手段(F),および(G)を少なくとも有し、熱分解性ガスを得ることを特徴とする生物由来の化石資源処理処理システムでもある。さらに、請求項8の発明は、上記手段(F),および(G)を少なくとも有し、熱分解性ガスを得ることを特徴とする生物由来の有機性資源および化石資源混合物の処理システムでもある。
請求項9の発明は、少なくとも、(1)生物由来の有機性資源単独、(2)生物由来の化石資源単独、あるいは(1)生物由来の有機性資源と(2)化石資源との混合物に、従来から知られている黒液とを混合する工程(F)、および前記混合物を不活性ガス雰囲気下に500から800℃で熱分解する工程(G)からなり、多孔性炭化物を得ることを特徴とするの生物由来の有機性資源処理方法である。また、請求項9の発明は、上記手段(F),および(G)を少なくとも有し、多孔性炭化物を得ることを特徴とする生物由来の化石資源処理処理システムでもある。さらに、請求項9の発明は、上記手段(F),および(G)を少なくとも有し、多孔性炭化物を得ることを特徴とする生物由来の有機性資源および化石資源混合物の処理システムでもある。ここでの多孔性炭化物は活性炭としての機能を有する。
本発明でいう生物由来の有機性資源とは、各種動植物由来の有機性資源を意味する。上記生物由来の有機性資源としては、林産廃棄物、建築廃棄物などの木質系バイオマス;食品工場などの工場からの各種有機性廃棄物;生ごみ;糞尿などを挙げることができる。上記有機性資源の中では、いわゆるバイオマスあるいは固体有機物がとくに好ましい。具体的には、間伐材、おが屑など林産廃棄物、建築廃棄物、古紙などの木質系バイオマス、ヤシ殻、胡桃殻等の果実殻、コーヒー滓、茶滓、大豆滓、酒粕、酵母類が挙げられ、とくに間伐材、おが屑など林産廃棄物、建築廃棄物などの木質系バイオマスを利用することが有効である。
これら生物由来の有機性資源をそのまま利用してもよいが、乾燥処理、精製処理、破砕処理など各種前処理を施した後に使用することが有効である。例えば、木質系バイオマスでは、黒液が木質バイオマスに十分含侵できる程度の粒度、好ましくは10〜60メッシュ程度に粉砕しておくことが有効である。
これら化石資源をそのまま利用してもよいが、乾燥処理、破砕処理など各種前処理を施した後に使用することが有効である。例えば、黒液が褐炭に含侵できる程度の粒度、好ましくは10〜60メッシュ程度に粉砕しておくことが有効である。
この黒液を上記生物由来の有機性資源および/または化石資源に加える。その黒液を加える量は、混合物(乾燥重量)中のナトリウム換算で3〜35重量%含有するような量とする。上記資源に黒液を加えた後、均一な混合物となるよう処理することが好ましい。次いで混合物を風乾または熱分解ガスの廃熱などにより乾燥処理し、水分含量を少なくすることが好ましい。Na量の測定は公知の方法を適用すればよいのであり、例えばICP発光分析法を用いて容易に測定することができる。
上記不活性ガスとして、窒素ガスが使用できるが、そのほか公知の不活性ガスを用いてもよい。ここで、不活性ガス雰囲気下には、不活性ガス流下も含まれる。
上記混合物を熱分解炉内にセットし、500から800℃で熱分解処理する。昇温速度はとくに限定されない。熱分解処理する時間は、用いる資源の種類、その性状、量などにより変動するので、一概に規定できないが、数分〜数十分程度でも有効である。
上記熱分解炉への熱供給方式は間接方式、直接方式のいずれでも良いが、熱分解処理後の炭化物の賦活処理において、水蒸気や炭酸ガスなどの賦活剤を使用しない場合は、間接方式が好ましい。熱供給方式としての間接方式および直接方式は一般的な方法を採用すればよい。
本発明で得られる熱分解ガスは水素ガスが高濃度であり、たとえば通常のガス化技術として知られているLurgi法やKoppers・Totzek法に比べ、約2倍ほど高くなる。本発明で得られる熱分解ガスは各種ガスの原料として利用できるほか、低カロリーガスなど一般的なガスとして利用できる。
さらに賦活処理をして1000m2/g以上の高表面積活性炭を製造する場合には、熱分解処理と賦活処理を同一の炉で行う場合と熱分解後に別の炉で賦活処理を行う場合とがある。前者の場合は、熱分解行程中に、または熱分解行程後に連続して、炭酸ガス、水蒸気などのガスを賦活剤として導入する。後者を選ぶ場合、つまり賦活処理を熱分解処理と別工程で行う場合は、熱分解処理後に得られる炭化物をロータリーキルンあるいは別の流動層炉などを用いて賦活処理することになる。どちらを選ぶかは、目標とする活性炭の性状による決めることになるが、本法の炭化物は表面積が大きく、その後の賦活処理が容易であることが特徴である。
賦活剤の量は、目標とする活性炭の性状により変動するが、たとえば上記通アルカリ金属の化合物を用いる場合、1×10-4〜5×10-2mol/g程度とするとよい。賦活剤を加える方法は特に制限されない。
上記のような低コスト大量消費製品、あるいは高コスト高付加価値製品の販売によって、コスト回収することで、バイオマス等を有効利用しつつ水素を製造し、コスト的にも実用的な総合プロセスが構築できる。
アルカリの具体例としては、水酸化ナトリウム、水酸化カリウムなどを例示できる。
アルカリ回収の具体例を示すと、本発明で規定する生物由来の資源と黒液との混合物を熱分解した後に得られる多孔性炭化物を、アルカリ溶解液を収容するタンクにてアルカリ溶解液と所定時間接触処理し、処理液から不溶解分をろ過除去後、苛性化槽で苛性ソーダに転化し、炭酸カルシウムなどを分離・除去して、苛性ソーダを得ることができる。苛性ソーダは、例えば木材チップ蒸解用として再利用される。
活性炭のみを目的としたプロセスは、たとえ製造過程において生成する一酸化炭素、低級炭化水素、水素などを熱源に用いても、活性炭の製造コストを低減するのは困難であるので、本発明は実に有効である。
10−60メッシュに粉砕した杉の粉末8gに黒液100gを加え混合、乾燥し、ナトリウム濃度が22.9重量%の混合物からなる試料を調製した。
その混合物25mgを石英ボートに載置・秤量し、横型管状電気炉の内径が10mmの石英製反応管内に配置した。混合物は、窒素ガスの流速30ml/分の雰囲気下、3℃/分の昇温速度で加熱し熱分解した。
試料は熱分解し、ガスおよび含水タールが生成した。発生したガス組成とその量をガスクロマトグラフで測定した。その測定結果の1例を図1に示す。また、その時の含水タールの生成量は試料の27.1重量%であった。生成した全ガス、タール、炭化物の重量%を図3に示す。
全ガス量は633ml/gで、そのうち水素は356mlであった。
これは現在石炭のガス化で実用化されているLurgiやKoppers Totzekの方式を用いた場合、すなわち、空気や酸素、水蒸気をガス化剤とする石炭ガス化における水素発生量(約550m3/ton)の65%に相当する。LurgiやKoppers Totzekの方式での条件と比較して、実施例1では、ガス化温度が約200℃ほど低温であり、しかもガス化剤を吹き込まないにもかかわらず、かなりの水素ガスの生成があることが判明した。
実施例1で用いた杉の粉末に黒液を加えない試料を、実施例1と同様の条件で熱分解した。熱分解により、試料からのガスの発生、および含水タールの生成が観察された。発生するガス量を実施例1と同様に測定した。その測定結果を図2に示す。また、含水タールの生成量は試料の68.2重量%であった。
図2は、比較例1の試料の700℃までの熱処理温度において発生する分解ガスの変化を示す。
発生した全ガス量は100ml/gで、そのうち水素は26mlであった。生成した全ガス、タール、炭化物の重量%を図3に示す。
実施例1と比較例1との比較から、含水タールの発生量は黒液を混合することにより急激に低下し、含水タール中の水素が黒液の混合効果により、水素ガスに分解していることが分かる。
実施例1で用いた杉の粉末に、黒液の混合割合を変化させて、表1記載のような混合物試料1および3を調製した。それら試料2および3に、上記実施例1と同様の条件で熱分解を行った。
実施例1と同様に、発生するガス量を測定した。その測定結果を表1に示す。また、発生する水素ガスの発生量と全ガス発生量に対する水素ガス濃度を表1に示す。
なお、表1中で、混合割合の計算値は、杉粉末単独、及び黒液単独での水素ガス発生量をあらかじめ測定しておき、杉粉末及び黒液の混合割合を考慮して得られた値である。実測値と混合割合からの計算値との差が増加量となる。
実施例1での試料1.0gを800℃で熱処理したときに生成した多孔性炭化物を、1mol/Lの希塩酸水溶液と10分程度撹拌して、アルカリを中和し、前記水溶液中に溶出除去し、ろ過して固体分を得た。該固体分を蒸留水で洗浄し、乾燥処理した後、110℃で乾燥処理して0.12gの多孔性炭化物を得た。その多孔性炭化物の比表面積をBET法にて測定した結果、比表面積は700m2/gであった。。BET測定には市販の自動吸着測定装置BELSORP28SA(日本ベル社製)を用いた。
比較例1での試料を800℃で熱処理したときに生成した多孔性炭化物について、実施例4と同様な条件で操作し、多孔性炭化物の比表面積を実施例4と同様な条件で測定した。その結果、比表面積は300m2/gであった。
(1)生物由来の有機性資源および/または化石資源と黒液とを混合処理する手段(A)、および前記混合物を不活性ガス雰囲気下に500から800℃の条件で熱分解処理する手段(B)を少なくとも備え、熱分解ガス及び多孔性炭化物を得ることを特徴とする生物由来の有機性資源および/または化石資源処理システム。
(2)手段(C)での接触処理した水からアルカリを回収する手段(E)をさらに備えることを特徴とする上記(1)記載の生物由来の有機性資源および/または化石資源処理システム。
(3)手段(C)での接触処理した水からアルカリを回収する手段(E)をさらに備えることを特徴とする上記(2)記載の生物由来の有機性資源および/または化石資源処理システム。
(4)生物由来の有機性資源および/または化石資源と黒液とを混合処理する手段(A)、および前記混合物を不活性ガス雰囲気下に500から800℃の条件で熱分解処理する手段(B)を少なくとも備え、手段(C)での接触処理した水からアルカリを回収する手段(E)をさらに備えることを特徴とする生物由来の有機性資源および/または化石資源処理システム。
(5)少なくとも、生物由来の有機性資源および/または化石資源と黒液とを混合処理する工程(F)、および前記混合物を不活性ガス雰囲気下に500から800℃で熱分解処理する工程(G)からなり、熱分解ガス及び多孔性炭化物を得ることを特徴とする生物由来の有機性資源および/または化石資源処理方法。
(6)工程(G)で得る多孔性炭化物を水と接触処理する工程(H)をさらに備える上記(5)記載の生物由来の有機性資源および/または化石資源処理方法。
(7)少なくとも、生物由来の有機性資源および/または化石資源と黒液とを混合処理する工程(F)、および前記混合物を不活性ガス雰囲気下に500から800℃で熱分解処理する工程(G)からなり、工程(G)で得る多孔性炭化物を水と接触処理する工程(H)をさらに備える生物由来の有機性資源および/または化石資源処理方法。
Claims (11)
- 生物由来の有機性資源および/または化石資源と黒液とを混合し、乾燥する手段(A)、および前記乾燥された混合物を不活性ガス雰囲気下に500から800℃の条件で熱分解処理し、熱分解ガスとともに多孔性炭化物を生成させる手段(B)を少なくとも備えることを特徴とする生物由来の有機性資源および/または化石資源処理システム。
- 手段(B)で得る多孔性炭化物を水と接触処理する手段(C)をさらに備えることを特徴とする請求項1記載の生物由来の有機性資源および/または化石資源処理システム。
- 手段(B)で生成する多孔性炭化物を500から900℃で賦活処理する手段(D)をさらに備えることを特徴とする請求項1または2記載の生物由来の有機性資源および/または化石資源処理システム。
- 手段(D)が、手段(B)で生成する多孔性炭化物を熱分解生成ガス、不活性ガス、炭酸ガス、および水蒸気からなる群から選ばれる少なくとも1種または2種以上の雰囲気下500から900℃で賦活処理する手段であるであることを特徴とする請求項3記載の生物由来の有機性資源および/または化石資源処理システム。
- 少なくとも、生物由来の有機性資源および/または化石資源と黒液とを混合し、乾燥する工程(F)、および前記乾燥された混合物を不活性ガス雰囲気下に500から800℃で熱分解処理し、熱分解ガスとともに多孔性炭化物を生成させる工程(G)からなることを特徴とする生物由来の有機性資源および/または化石資源処理方法。
- 工程(G)で生成する多孔性炭化物を水と接触処理する工程(H)をさらに有することを特徴とする請求項5記載の生物由来の有機性資源および/または化石資源処理方法。
- 工程(H)での接触処理した水からアルカリを回収する工程(J)をさらに有することを特徴とする請求項6記載の生物由来の有機性資源および/または化石資源処理方法。
- 少なくとも、生物由来の有機性資源および/または化石資源と黒液とを混合し、乾燥する工程(F)、および前記乾燥された混合物を不活性ガス雰囲気下に500から800℃で熱分解処理し、熱分解ガスとともに多孔性炭化物を生成させる工程(G)からなり、熱分解性ガスを得ることを特徴とする生物由来の有機性資源および/または化石資源処理方法。
- 少なくとも、生物由来の有機性資源および/または化石資源と黒液とを混合し、乾燥する工程(F)、および前記乾燥された混合物を不活性ガス雰囲気下に500から800℃で熱分解処理し、熱分解ガスとともに多孔性炭化物を生成させる工程(G)からなり、多孔性活性炭を得ることを特徴とする生物由来の有機性資源および/または化石資源処理方法。
- 少なくとも、生物由来の有機性資源および/または化石資源と黒液とを混合し、乾燥する工程(F)、前記乾燥された混合物を不活性ガス雰囲気下に500から800℃で熱分解処理し、熱分解ガスとともに多孔性炭化物を生成させる工程(G)、および前記工程(G)で生成する多孔性炭化物を熱分解生成ガス、不活性ガス、炭酸ガス、および水蒸気からなる群から選ばれる少なくとも1種または2種以上の雰囲気下500から900℃で賦活処理する工程(K)からなり、活性炭を得ることを特徴とする生物由来の有機性資源および/または化石資源処理方法。
- 少なくとも、生物由来の有機性資源および/または化石資源と黒液とを混合し、乾燥する工程(F)、前記乾燥された混合物を不活性ガス雰囲気下に500から800℃で熱分解処理し、熱分解ガスとともに多孔性炭化物を生成させる工程(G)、前記工程(G)で生成する多孔性炭化物を水と接触処理する工程(H)、および工程(H)での接触処理した水からアルカリを回収する工程(J)からなり、アルカリを回収することを特徴とする生物由来の有機性資源および/または化石資源処理方法。
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