JP4810654B2 - Quantum dot forming method and quantum dot device - Google Patents

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Description

この発明は、量子ドットの形成方法およびこの発明による量子ドットの形成方法を用いて製造される量子ドット装置に係り、特に、GaAs(001)基板、AlAs(001)基板あるいはGaAlAs(001)混晶基板上において、所望の位置あるいは密度でInAsを主成分とする量子ドットを形成できる量子ドットの形成方法およびこの形成方法を用いて製造される量子ドット装置に関する。   The present invention relates to a quantum dot forming method and a quantum dot device manufactured using the quantum dot forming method according to the present invention, and more particularly, a GaAs (001) substrate, an AlAs (001) substrate, or a GaAlAs (001) mixed crystal. The present invention relates to a quantum dot forming method capable of forming a quantum dot containing InAs as a main component at a desired position or density on a substrate, and a quantum dot device manufactured using this forming method.

従来の量子ドットの形成方法として、下記の特許文献1〜特許文献4に記載されている技術を例として説明する。
特許文献1(特開2004−281954号公報)には、「化合物半導体基板にリソグラフィー技術を用いて段差構造を形成する工程と、結晶成長技術により該段差構造を有する基板上の特定の部位にのみ選択的に量子ドットを形成する工程とを含むことを特徴とする量子ドットの製作方法であって、化合物半導体基板としてGaAs基板を用い、段差構造の頂上部をGaAs(001)面、側面傾斜部を(001)面以外のファセット面とすることにより、隣接する段差構造間にファセット面で挟まれたV字型溝を形成し、当該V字型溝の領域には量子ドットを成長させることなく、頂上部のみに直径30〜50nm、高さ5〜15nmの量子ドットを少数個(2〜7の任意の個数)形成することを特徴とする量子ドット製作方法」が示されている。
As a conventional method for forming quantum dots, techniques described in Patent Documents 1 to 4 below will be described as an example.
Patent Document 1 (Japanese Patent Application Laid-Open No. 2004-281954) states that “a step structure is formed on a compound semiconductor substrate using a lithography technique and a specific portion on the substrate having the step structure is formed by a crystal growth technique. And a step of selectively forming quantum dots, wherein a GaAs substrate is used as the compound semiconductor substrate, the top of the step structure is formed of a GaAs (001) plane, and a side inclined portion. By using a facet surface other than the (001) plane, a V-shaped groove sandwiched between facet surfaces is formed between adjacent stepped structures, and quantum dots are not grown in the region of the V-shaped groove. Shows a quantum dot manufacturing method characterized by forming a small number (quantitative number of 2 to 7) of quantum dots having a diameter of 30 to 50 nm and a height of 5 to 15 nm only on the top. To have.

特許文献1に示された量子ドットの作製方法(形成方法)は、基板上の特定の部位(即ち、V字型の溝で形成された台形の頂上部)にのみ量子ドットを高密度で形成する方法であるが、この方法では、直径30〜50nm、高さ5〜15nmの量子ドットを作成できるにすぎない。
また、特許文献1には、基板表面にV字型溝を刻んで台形状段差構造を形成し、溝の中にはInAsが成長しないようにすることにより、溝以外の頂上の平坦部(特定の部位)のみにInAsの量子ドットを形成する方法が記載されているにすぎず、平坦部(特定の部位)において形成されるInAsの量子ドットの個々の位置を精度よく制御する技術については示されていない。
The quantum dot production method (formation method) disclosed in Patent Document 1 is a method of forming quantum dots at a high density only at a specific portion on a substrate (that is, the top of a trapezoid formed by a V-shaped groove). However, this method can only produce quantum dots with a diameter of 30-50 nm and a height of 5-15 nm.
Further, in Patent Document 1, a trapezoidal step structure is formed by engraving a V-shaped groove on the surface of a substrate, so that InAs does not grow in the groove. Only a method for forming InAs quantum dots only on a portion of (1) is described, and a technique for accurately controlling individual positions of InAs quantum dots formed on a flat portion (specific portion) is shown. It has not been.

特許文献2(特開2004−269913号公報)には、「基板材料上に凸部を堆積して微細構造を作製する際に、凸部の原料となる元素を含んだガスを基板材料上に流しつつ基板材料上に電子線を照射し、凸部の原料となる元素を含んだガスと電子線との反応により凸部の原料を基板材料上に点状に堆積させ、基板材料上の電子線の照射位置を移動させることによって、任意の形状の凸部を形成する微細構造の作製方法において、基板材料近傍に0.5テスラ以上2テスラ以下の磁場を印加して電子線の広がりを制限し、その電子線を基板材料上に照射することを特徴とする微細構造(即ち、量子ドット)の作成方法」が記載されている。
特許文献2に示された量子ドットの形成方法では、収束した電子線を用いて直径1nm〜5nmの量子ドットの形成を可能としているが、複数種類の元素を含む合金、混合物あるいは反応物からなる量子ドットを形成するために、純粋なInAsの量子ドットとすることは出来ない。
Patent Document 2 (Japanese Patent Laid-Open No. 2004-269913) states that “when a convex portion is deposited on a substrate material to produce a fine structure, a gas containing an element as a raw material of the convex portion is formed on the substrate material. The substrate material is irradiated with an electron beam while flowing, and the convex material is deposited in a dot shape on the substrate material by the reaction of the electron beam and the gas containing the element that is the raw material of the convex portion. In the fabrication method of the microstructure that forms the convex part of any shape by moving the irradiation position of the line, the spread of the electron beam is limited by applying a magnetic field of 0.5 to 2 Tesla in the vicinity of the substrate material And a method for producing a fine structure (that is, quantum dots) characterized by irradiating the substrate material with the electron beam.
In the quantum dot forming method disclosed in Patent Document 2, quantum dots having a diameter of 1 nm to 5 nm can be formed using a converged electron beam. The quantum dots are formed of an alloy, a mixture, or a reactant containing a plurality of types of elements. In order to form a quantum dot, it cannot be a pure InAs quantum dot.

特許文献3(特開2004−260078号公報)には、「基板上に形成され、二次元キャリアガスが形成された第1の半導体層と、第1の半導体層上に形成された量子ドットと、第1の半導体層上に、量子ドットを埋め込むように形成された第2の半導体層と、第2の半導体層表面における量子ドット上の位置に形成されたドット状の構造体と、ドット状の構造体の両側における第2の半導体層表面に形成された酸化物層とを有した量子半導体装置あるいはその製造方法」が記載されている。
特許文献3に示された量子ドットの形成方法では、工程上、酸化物を用いているため、直径10nm以下の微細な量子ドットを形成しても、その量子ドット中に酸素が不純物として混入してしまうので、純粋なInAsの量子ドットとすることは出来ない。
量子ドット中の酸素不純物は、量子ドットのレーザー発光性能や量子コンピュータ素子としての利用に大きな障害となる。
Patent Document 3 (Japanese Patent Application Laid-Open No. 2004-260078) states that “a first semiconductor layer formed on a substrate and having a two-dimensional carrier gas formed thereon; a quantum dot formed on the first semiconductor layer; A second semiconductor layer formed so as to embed quantum dots on the first semiconductor layer; a dot-like structure formed at a position on the quantum dots on the surface of the second semiconductor layer; The quantum semiconductor device having the oxide layer formed on the surface of the second semiconductor layer on both sides of the structure is described.
In the quantum dot formation method disclosed in Patent Document 3, an oxide is used in the process, so even if a fine quantum dot having a diameter of 10 nm or less is formed, oxygen is mixed into the quantum dot as an impurity. Therefore, it cannot be a pure InAs quantum dot.
The oxygen impurity in the quantum dot is a major obstacle to the laser emission performance of the quantum dot and the use as a quantum computer element.

特許文献4(特開2003−338618号公報)には、「半導体基板の表面にドット状に酸化物を形成する工程と、酸化物を除去することにより、酸化物が除去された箇所に凹部を形成する工程と、凹部が形成された半導体基板上に半導体層を成長し、凹部上に半導体層より成る量子ドットを形成する工程とを有した」量子ドットの形成方法が記載されている。また、特許文献4には、「半導体基板の表面にドット状の酸化物を形成し、酸化物を除去することにより半導体基板に凹部を形成するため、所望の位置に所望の大きさで凹部を精密に形成することができる。そして、このような凹部上に量子ドットを成長するため、所望の位置に所望の大きさで良質な量子ドットを形成することができる」ことが記載されている。
特許文献4に示された量子ドットの形成方法でも工程上酸化物を用いているため、直径10nm以下の微細な量子ドットを形成しても、特許文献3の場合と同様に、量子ドット中に酸素が不純物として混入してしまうので、純粋なInAsの量子ドットとすることは出来ない。
特開2002−281954号公報(図1、段落0022、0025) 特開2004−269913号公報(図1、段落0008) 特開2004−260078号公報(図1、段落0014) 特開2003−338618号公報(図3、段落0015、0102)
Patent Document 4 (Japanese Patent Application Laid-Open No. 2003-338618) states that “a step of forming an oxide in the form of dots on the surface of a semiconductor substrate, and removing the oxide to form a recess in a portion where the oxide has been removed. A method of forming quantum dots is described which includes a step of forming and a step of growing a semiconductor layer on a semiconductor substrate having a recess and forming a quantum dot formed of the semiconductor layer on the recess. Patent Document 4 states that “a concave oxide is formed on a surface of a semiconductor substrate, and a concave portion is formed in the semiconductor substrate by removing the oxide. It is described that it can be formed precisely, and since a quantum dot is grown on such a recess, a high-quality quantum dot can be formed in a desired size at a desired position.
In the quantum dot formation method shown in Patent Document 4, since oxides are used in the process, even if a fine quantum dot having a diameter of 10 nm or less is formed, in the quantum dot as in Patent Document 3, Since oxygen is mixed as an impurity, it cannot be a pure InAs quantum dot.
Japanese Patent Laying-Open No. 2002-281945 (FIG. 1, paragraphs 0022 and 0025) Japanese Patent Laying-Open No. 2004-269913 (FIG. 1, paragraph 0008) Japanese Patent Laying-Open No. 2004-260078 (FIG. 1, paragraph 0014) Japanese Patent Laying-Open No. 2003-338618 (FIG. 3, paragraphs 0015 and 0102)

ヘテロエピタキシャル成長における量子ドット形成は、基板とその上に成長させる物質の間の格子定数不整合によることはよく知られている。
しかし、格子不整合による歪みは基板表面全体に及ぶ。従って3次元成長(即ち、量子ドットの形成)も基板表面全体に及んでしまう。
つまり、局所的に所望の位置だけに量子ドットを成長させることは、格子不整合によるメカニズムだけでは不可能である。
格子不整合の局所的制御は、ある程度工夫の余地があるとしても、とてもナノスケールで格子不整合を自由にコントロールすることは出来ない。
ナノテクノロジーとして、ナノ構造を自在に基板表面に形成することが重要と考えると、この量子ドット形成の位置と、でき得れば形成される量子ドットのサイズの厳密なコントロールが可能な新たなメカニズムが求められる。
It is well known that quantum dot formation in heteroepitaxial growth is due to lattice constant mismatch between the substrate and the material grown on it.
However, distortion due to lattice mismatch extends to the entire substrate surface. Therefore, three-dimensional growth (ie, formation of quantum dots) also extends over the entire substrate surface.
In other words, it is impossible to grow quantum dots locally only at desired positions using only a mechanism based on lattice mismatch.
The local control of lattice mismatch cannot be controlled freely at the nanoscale, even if there is some room for improvement.
Considering that it is important to freely form nanostructures on the substrate surface as nanotechnology, a new mechanism that enables precise control of the position of this quantum dot formation and, if possible, the size of the formed quantum dots. Is required.

GaAs(001)基板上にInAsをエピタキシャル成長させると、格子不整合による歪みを解消するためにInAs数十個〜数百個が粒状に基板上で島成長する。
この粒状の島は量子ドットと呼ばれるが、その量子ドットが形成される条件は、成長温度、供給原子強度、成長基板の初期表面状態など、かなり詳細に調べられているものの、純粋なInAs量子ドット(InAsを主成分とするInAs量子ドット)の位置や密度を設計通りにナノスケールで制御する技術は存在しない。
例えば、前述した特許文献1〜特許文献4のいずれにも、このような技術は開示されていない。即ち、特許文献1〜特許文献4に示されているような従来の技術では、GaAs基板、AlAs基板あるいはGaAlAs混晶基板上において、ナノスケールで所望する位置あるいは所望する密度でInAs量子ドットを形成することはできない。
When InAs is epitaxially grown on a GaAs (001) substrate, several tens to several hundreds of InAs are grown on the substrate in granular form in order to eliminate distortion due to lattice mismatch.
These granular islands are called quantum dots, but the conditions for forming the quantum dots are pure InAs quantum dots, although the conditions for forming the quantum dots have been investigated in great detail, such as the growth temperature, the supplied atom strength, and the initial surface state of the growth substrate. There is no technology for controlling the position and density of (InAs quantum dots containing InAs as a main component) at the nanoscale as designed.
For example, such a technique is not disclosed in any of Patent Documents 1 to 4 described above. That is, in the conventional techniques as shown in Patent Documents 1 to 4, InAs quantum dots are formed on a GaAs substrate, AlAs substrate, or GaAlAs mixed crystal substrate at a desired position or desired density on the nanoscale. I can't do it.

この発明は、このような問題点を解決するためになされたものであり、GaAs基板、AlAs基板あるいはGaAlAs混晶基板上において、ナノスケールで所望する位置あるいは所望する密度で、純粋なInAs量子ドットを形成することができる量子ドットの形成方法および該形成方法を用いて製造される量子ドット装置を提供することを目的とする。   The present invention has been made to solve such problems. Pure InAs quantum dots are formed on a GaAs substrate, an AlAs substrate, or a GaAlAs mixed crystal substrate at a desired position or desired density on a nanoscale. It is an object of the present invention to provide a quantum dot forming method capable of forming a quantum dot device and a quantum dot device manufactured using the method.

この発明に係わる量子ドットの形成方法は、GaAs基板、AlAs基板あるいはGaAlAs混晶基板の上にInAsをぬれ層として成長させる際に、In原子に混じってGa原子あるいは複数のGa原子からなるGa原子クラスタを上記ぬれ層に配置し、配置された上記Ga原子あるいはGa原子クラスタと対応する位置において、上記ぬれ層の上にInAsを主成分とする量子ドットを形成させるものである。   The quantum dot forming method according to the present invention is a Ga atom composed of Ga atoms or a plurality of Ga atoms mixed with In atoms when InAs is grown as a wetting layer on a GaAs substrate, AlAs substrate or GaAlAs mixed crystal substrate. A cluster is arranged in the wetting layer, and a quantum dot mainly composed of InAs is formed on the wetting layer at a position corresponding to the arranged Ga atom or Ga atom cluster.

また、この発明に係わる量子ドットの形成方法は、GaAs基板、AlAs基板あるいはGaAlAs混晶基板の上にInAsをぬれ層として成長させる際に、In原子に混じってAl原子あるいは複数のAl原子からなるAl原子クラスタを上記ぬれ層に配置し、配置された上記Al原子あるいはAl原子クラスタと対応する位置において、上記ぬれ層の上にInAsを主成分とする量子ドットを形成させるものである。   The quantum dot forming method according to the present invention comprises Al atoms or a plurality of Al atoms mixed with In atoms when InAs is grown as a wetting layer on a GaAs substrate, AlAs substrate or GaAlAs mixed crystal substrate. Al atom clusters are arranged in the wetting layer, and quantum dots mainly composed of InAs are formed on the wetting layer at positions corresponding to the arranged Al atoms or Al atom clusters.

また、この発明に係わる量子ドットの形成方法は、GaAs基板、AlAs基板あるいはGaAlAs混晶基板の上にInAsをぬれ層として成長させる際に、In原子に混じってGa原子とAl原子からなるGa・Al原子クラスタを上記ぬれ層に配置し、配置された上記Ga・Al原子クラスタと対応する位置において、上記ぬれ層の上にInAsを主成分とする量子ドットを形成させるものである。   In addition, the quantum dot forming method according to the present invention is a Ga.multidot.Ga.multidot.Ga.multidot.Ga.multidot.Ga.multidot.Ga.multidot.Al.multidot.Ga.multidot.Ga.multidot.Al.multidot.Ga.multidot.Al.multidot.Ga.multidot. Al atom clusters are arranged in the wetting layer, and quantum dots containing InAs as a main component are formed on the wetting layer at positions corresponding to the arranged Ga · Al atom clusters.

また、この発明に係わる量子ドット装置は、本発明による量子ドットの形成方法を用いて製造されることを特徴とするものである。   A quantum dot device according to the present invention is manufactured using the quantum dot forming method according to the present invention.

本発明の量子ドット形成方法によれば、GaAs基板、AlAs基板あるいはGaAlAs混晶基板の上にInAsを主成分とするぬれ層を成長させる際に、In原子に混じってGa原子あるいは複数のGa原子からなるGa原子クラスタをぬれ層に配置し、配置されたGa原子あるいはGa原子クラスタと対応する位置において、ぬれ層の上にInAsを主成分とする量子ドットを形成させるので、Ga原子あるいはGa原子クラスタをぬれ層の所望の位置に配置することにより、ぬれ層上にInAsを主成分とする量子ドットを所望の位置に形成することができる。また、ぬれ層に配置されるGa原子あるいはGa原子クラスタの密度を制御することにより、ぬれ層上に形成されるInAsを主成分とする量子ドットの密度を所望の大きさにすることができる。   According to the quantum dot forming method of the present invention, when growing a wetting layer containing InAs as a main component on a GaAs substrate, AlAs substrate or GaAlAs mixed crystal substrate, Ga atoms or a plurality of Ga atoms mixed with In atoms are used. Since a quantum dot mainly composed of InAs is formed on the wetting layer at a position corresponding to the arranged Ga atom or Ga atom cluster, Ga atoms or Ga atoms are formed. By arranging the cluster at a desired position of the wetting layer, a quantum dot containing InAs as a main component can be formed at the desired position on the wetting layer. Further, by controlling the density of Ga atoms or Ga atom clusters arranged in the wetting layer, the density of quantum dots mainly composed of InAs formed on the wetting layer can be set to a desired size.

また、本発明の量子ドット形成方法によれば、GaAs基板、AlAs基板あるいはGaAlAs混晶基板の上にInAsを主成分とするぬれ層を成長させる際に、In原子に混じってAl原子あるいは複数のAl原子からなるAl原子クラスタをぬれ層に配置し、配置されたAl原子あるいはAl原子クラスタと対応する位置において、ぬれ層の上にInAsを主成分とする量子ドットを形成させるので、Al原子あるいはAl原子クラスタをぬれ層の所望の位置に配置することにより、ぬれ層上にInAsを主成分とする量子ドットを所望の位置に形成することができる。また、ぬれ層に配置されるAl原子あるいはAl原子クラスタの密度を制御することにより、ぬれ層上に形成されるInAsを主成分とする量子ドットの密度を所望の大きさにすることができる。   According to the quantum dot forming method of the present invention, when a wetting layer mainly composed of InAs is grown on a GaAs substrate, an AlAs substrate, or a GaAlAs mixed crystal substrate, Al atoms or a plurality of plural elements mixed with In atoms are grown. Al atom clusters composed of Al atoms are arranged in the wetting layer, and quantum dots mainly containing InAs are formed on the wetting layer at positions corresponding to the arranged Al atoms or Al atom clusters. By arranging Al atom clusters at a desired position of the wetting layer, quantum dots containing InAs as a main component can be formed at the desired position on the wetting layer. Further, by controlling the density of Al atoms or Al atom clusters arranged in the wetting layer, the density of quantum dots mainly composed of InAs formed on the wetting layer can be set to a desired size.

また、本発明の量子ドット形成方法によれば、GaAs基板、AlAs基板あるいはGaAlAs混晶基板の上にInAsを主成分とするぬれ層を成長させる際に、In原子に混じってGa原子とAl原子からなるGa・Al原子クラスタをぬれ層に配置し、配置されたGa・Al原子クラスタと対応する位置において、ぬれ層の上にInAsを主成分とする量子ドットを形成させるので、Ga・Al原子クラスタをぬれ層の所望の位置に配置することにより、ぬれ層上にInAsを主成分とする量子ドットを所望の位置に形成することができる。また、ぬれ層に配置されるGa・Al原子クラスタの密度を制御することにより、ぬれ層上に形成されるInAsを主成分とする量子ドットの密度を所望の大きさにすることができる。   Further, according to the quantum dot forming method of the present invention, when growing a wetting layer containing InAs as a main component on a GaAs substrate, AlAs substrate or GaAlAs mixed crystal substrate, Ga atoms and Al atoms are mixed with In atoms. The Ga · Al atom cluster consisting of is arranged in the wetting layer, and a quantum dot mainly composed of InAs is formed on the wetting layer at a position corresponding to the arranged Ga · Al atom cluster. By arranging the cluster at a desired position of the wetting layer, a quantum dot containing InAs as a main component can be formed at the desired position on the wetting layer. Further, by controlling the density of Ga · Al atomic clusters arranged in the wetting layer, the density of quantum dots mainly composed of InAs formed on the wetting layer can be set to a desired size.

また、本発明の量子ドット装置は、上述の本発明による量子ドットの形成方法を用いて製造されることを特徴とするので、InAsを主成分とする量子ドットが所望の位置および密度で形成される量子ドット装置を提供できる。   In addition, since the quantum dot device of the present invention is manufactured using the quantum dot formation method according to the present invention described above, quantum dots mainly composed of InAs are formed at a desired position and density. Quantum dot device can be provided.

実施の形態1.
本発明の一実施の形態について説明する前に、先ず、量子ドット形成に関して、これまでの研究経緯も含めた理論的考察を行う。
エピタキシャル成長では、供給される原子は、基板表面上で熱エネルギーによってある程度動き回った上で、基板表面上のしかるべき場所に取り込まれる。
この場合、基板表面に供給される原子のエネルギーと基板表面に吸着されるエネルギーに差があると、熱エネルギーによって基板表面を拡散している原子の分布は一様ではなく、結合エネルギーの差によって偏った分布を見せる。
つまり、基板表面が一様で無い場合、新たに供給された原子にとっては堆積しやすい場所と堆積しにくい場所がある。
「堆積しやすい場所に堆積する」ということは、正確には基板とその上を動く原子だけの関係からは説明されず、基板上の別の原子との結合も含めて次のように考えられる。
今考えている原子と基板表面との結合エネルギーをEとする。
この原子が単位時間あたりに移動する頻度をC exp(−E/kT)とする。
Cは格子振動数程度の係数で、ここでは全体を通して定数と仮定する。
すると、その逆数がこの原子が移動するまでの時間τとなる。
τ = (1/C)exp(E/kT) (1)
Embodiment 1 FIG.
Before describing an embodiment of the present invention, first, theoretical considerations including the history of research will be made regarding the formation of quantum dots.
In epitaxial growth, supplied atoms are moved to some extent by thermal energy on the substrate surface, and then taken into an appropriate place on the substrate surface.
In this case, if there is a difference between the energy of atoms supplied to the substrate surface and the energy adsorbed on the substrate surface, the distribution of atoms diffusing on the substrate surface due to thermal energy is not uniform, and the difference in binding energy Show a biased distribution.
That is, when the substrate surface is not uniform, there are places where it is easy to deposit and places where deposition is difficult for newly supplied atoms.
“Depositing in a place where it is easy to deposit” is not explained precisely from the relationship between the substrate and the atoms moving on it. It can be considered as follows, including the bond with another atom on the substrate. .
Let E 1 be the binding energy between the atom and the substrate surface currently considered.
The frequency at which this atom moves per unit time is C exp (−E 1 / kT).
C is a coefficient about the lattice frequency, and is assumed to be a constant throughout.
Then, the reciprocal is the time τ 1 until this atom moves.
τ 1 = (1 / C) exp (E 1 / kT) (1)

考えている原子が基板上のすぐ隣の原子と結合を作っている場合、その隣の原子との結合エネルギーE1bだけ動きにくくなり、隣に別の原子がいる場合の、その原子が移動するまでの時間τ1bは、
τ1b = (1/C)exp(E/kT)exp(E1b/kT) (2)
となり、隣の原子との結合エネルギーによる因子exp(E1b/kT)の分だけ長くその場所にとどまる。
さて、ブラウン運動と拡散方程式を結びつける理論から、よく知られているように拡散係数Dは、移動するまでの時間をτとして、
D = a/4τ (3)
となる。
これから、時間tの間に移動する拡散距離lは、
= (4Dt)1/2 = (at/τ)1/2 (4)
ここで、aはブラウン運動がホッピングによるとする場合の一つ一つの移動の距離で、ここで考えている場合では表面の格子定数に相当する。
If the atom under consideration forms a bond with the next atom on the substrate, it becomes difficult to move by the bond energy E 1b with the next atom, and that atom moves when another atom is next to it. The time τ 1b until
τ 1b = (1 / C) exp (E 1 / kT) exp (E 1b / kT) (2)
And stays at that location longer by the factor exp (E 1b / kT) due to the binding energy with the adjacent atom.
Now, as is well known from the theory that links Brownian motion and the diffusion equation, the diffusion coefficient D is τ
D = a 2 / 4τ (3)
It becomes.
From this, the diffusion distance l d traveling during time t is
l d = (4Dt) 1/2 = (a 2 t / τ) 1/2 (4)
Here, a is the distance of each movement when the Brownian motion is due to hopping, and corresponds to the lattice constant of the surface in the case considered here.

さて、原子がどんどん集まって凝集する条件は、「隣の原子と結合している原子が動き出す時間より早く、第3の原子が来る」ことであり、この条件が成立しないと、二つの原子が隣り合わせになっているところに第3の原子が来る前に原子一つが動き出してしまい、永遠に島(原子が凝集して粒状になった量子ドット)は形成されない。
隣の原子と結合する原子が動き出す間での時間はτ1bであるが、ある場所に第3の原子が到着する間での時間を次のように考える。
表面にいる原子の総数をN、表面の面積をSとすると、表面にいる原子の数密度は、
σ = N/S (5)
となる。
この原子の数密度σは、エピタキシーでの原子ビームの強度に比例する。
Now, the condition that the atoms gather and aggregate is that “the third atom comes earlier than the time when the atom bonded to the next atom starts moving.” If this condition is not satisfied, One atom begins to move before the third atom arrives next to each other, and an island (a quantum dot in which atoms are aggregated into a granular shape) is not formed forever.
The time required for the atom that is bonded to the adjacent atom to move is τ 1b , but the time required for the third atom to arrive at a certain location is considered as follows.
If the total number of atoms on the surface is N and the area of the surface is S, the number density of atoms on the surface is
σ = N / S (5)
It becomes.
The number density σ of atoms is proportional to the intensity of the atomic beam in epitaxy.

一方、原子の拡散距離はlなので、一つの原子が動き回る範囲に別の原子がいるためにはだいたいの評価として、
σl = 1 (6)
である必要がある。すると、
= at/τ (7)
から、
σl = σ (at/τ)= 1 (8)
となる。
つまり、一つの原子が動きまわる範囲に別の原子がくるまでの時間は、
t =τ/σa (9)
となる。
On the other hand, since the diffusion distance of atoms is l d , in order to have another atom in the range where one atom moves around,
σl d 2 = 1 (6)
Need to be. Then
l d 2 = a 2 t / τ 1 (7)
From
σl d 2 = σ (a 2 t / τ 1 ) = 1 (8)
It becomes.
In other words, the time until another atom comes within the range where one atom moves around,
t = τ 1 / σa 2 (9)
It becomes.

そこで、先の原子が集まってくる条件は、
τ1b>t (10)
となるが、τ1は共通なので約せて、結局、原子が集まる条件は、
exp(E1b/kT) > 1/σa (11)
となる。
この条件を見ると、まず、原子ビームの強度が弱く、σが小さすぎると不等式が成立せず、原子が集まらないことになる。
つまり、いくら移動しても他の原子となかなか出会わない、という場合である。逆に強度が大きければ成立する。
Therefore, the conditions for the previous atoms to gather are:
τ 1b > t (10)
However, since τ 1 is common, it can be reduced, and eventually the condition for atoms to gather is
exp (E 1b / kT)> 1 / σa 2 (11)
It becomes.
Looking at this condition, first, the intensity of the atomic beam is weak, and if σ is too small, the inequality will not hold and atoms will not gather.
In other words, no matter how much it moves, it is difficult to meet other atoms. Conversely, if the strength is high, it is established.

一方、温度が高すぎるとこの不等式が成立しない。高温すぎると原子がよく動いて集まりにくい。逆に、低温であると、この不等式は成立しやすいことになる。
つまり、隣の原子との結合エネルギーが大きいほど集まりやすい、ということである。
もし、基板が2種類の物質の領域に分かれていて、今考えている原子との結合が片方は強く、片方は弱いとする。この2種の物質を1,2と書き分けると、それぞれの物質表面の上で原子が集まる条件は、
exp(E1b/kT) > 1/σa (12)
exp(E2b/kT) > 1/σa (13)
となる。
下地基板との結合と言うよりも隣の原子との結合が効くわけで、原子を片方の領域に集めるためには、上の条件が片方の領域のみで成立するように、基板の温度・供給原子ビーム強度を工夫する必要がある。
例えば、ビーム強度が強すぎたり低温でありすぎたりすると、両方の領域で凝集の条件が成立してしまい、表面のあちこちで島が形成されて、目的の場所だけに集まるとはいかなくなる。
On the other hand, this inequality does not hold if the temperature is too high. If the temperature is too high, the atoms move well and are difficult to gather. Conversely, at low temperatures, this inequality is likely to hold.
In other words, the larger the bond energy with the adjacent atom, the easier it is to gather.
If the substrate is divided into two types of materials, the bond with the atom we are thinking about is strong on one side and weak on the other. If these two types of materials are classified as 1 and 2, the conditions for atoms to collect on the surface of each material are:
exp (E 1b / kT)> 1 / σa 2 (12)
exp (E 2b / kT)> 1 / σa 2 (13)
It becomes.
The bond with the adjacent atom is effective rather than the bond with the underlying substrate. In order to collect the atoms in one region, the temperature and supply of the substrate so that the above conditions are satisfied only in one region. It is necessary to devise the atomic beam intensity.
For example, if the beam intensity is too strong or the temperature is too low, the conditions for agglomeration are established in both regions, and islands are formed around the surface and cannot be collected only at the target location.

このような考えから、基板上の一部の場所だけ原子が集まる条件満たすようにすると、量子ドットをその場所にだけ形成させることが出来ることがわかる。
GaAs(001)基板表面上のInAsぬれ層(wettinglayer)の場合、一般にIII‐V族化合物半導体は、V族原子(P、As、Sb)やIII族原子(Ga、Al、In)より表面上を動きやすいことが知られている。
そこで、供給されたIn原子の動き易さの程度を第一原理分子動力学計算で調べると、表1(第一原理計算によるインジウム原子の移動バリアーエネルギーを示した表)に示すように、In原子はGaAs(001)基板表面上に比べて、InAs(001)表面やInAsぬれ層の上で移動のバリアーエネルギーが小さくなり、きわめて動きやすくなることがわかる。
なお、Ga、Al、In、Asは、それぞれ、ガリウム、アルミニウム、インジウム、砒素の元素記号である。
また、GaAs(001)基板とは、GaAsの結晶構造の(001)方位軸(即ち、方位ベクトルが、x成分=0、y成分=0、z成分=1)に垂直な平面を基板表面としたGaAs基板のことである。
From such an idea, it can be seen that if the condition that atoms are collected only at a part of the substrate is satisfied, the quantum dots can be formed only at that location.
In the case of an InAs wetting layer on the surface of a GaAs (001) substrate, generally a III-V compound semiconductor is more on the surface than a group V atom (P, As, Sb) or a group III atom (Ga, Al, In). It is known that it is easy to move.
Therefore, when the degree of mobility of the supplied In atom is examined by first-principles molecular dynamics calculation, as shown in Table 1 (a table showing the transfer barrier energy of indium atoms by first-principles calculation), In It can be seen that the barrier energy of atoms on the InAs (001) surface and the InAs wetting layer is smaller than that on the GaAs (001) substrate surface, making it extremely mobile.
Note that Ga, Al, In, and As are element symbols of gallium, aluminum, indium, and arsenic, respectively.
The GaAs (001) substrate is a plane perpendicular to the (001) azimuth axis of the GaAs crystal structure (that is, the azimuth vector is x component = 0, y component = 0, z component = 1). GaAs substrate.

ここで用いた第一原理計算は、産総研計算科学部門が中心となって開発したSTATEコードを用い、GGAでカットオフは25Ryである。
なお、STATEとは、第一原理分子動力学と呼ばれる計算を行うためのクンピュータプログラム(産業技術総合研究所計算科学部門にて作成)の名前で、超大型スーパーコンピュータで実行できる。
また、CGAとは、Generalized Gradient Approximation (一般化勾配近似)呼ばれる第一原理分子動力学計算での計算方法の一つで、現在実用化されている計算方法の中では最も信頼できるものである。
また、Ryは「リュードベリ」と読み、物質科学の世界で用いられるエネルギーの単位である。
The first-principles calculation used here uses a STATE code developed mainly by the AIST Computational Science Department, with a GGA cutoff of 25 Ry.
Note that STATE is the name of a Kunputa program (created by the Computational Science Division, National Institute of Advanced Industrial Science and Technology) for performing calculations called first-principles molecular dynamics, and can be executed by an ultra-large supercomputer.
CGA is one of the calculation methods in first-principles molecular dynamics calculation called Generalized Gradient Approximation, and is the most reliable calculation method currently in practical use.
Ry is read as “Rydberg” and is a unit of energy used in the world of material science.

計算は、いずれもスーパーセル法を用いて基板表面を再現していて、6原子層のうち、下部2層と終端層のみを固定し、上部4層とその上に置く1個のIn原子は座標を緩和させて全エネルギーが最も安定する配置を探索する。
このとき、基板表面上に載せる1個のIn原子の位置座標は、表面平行方向の座標は固定して表面垂直方向の位置座標のみを全エネルギーを安定化させるのに伴って動かす。
In原子の表面平行方向の固定座標を表面上でグリッドを形成するように取っていけば、結果としてIn原子が基板表面上で感じるポテンシャルの等高線図を第一原理計算で描くことが出来る。
そうして描いた等高線図から最も容易な移動経路を、各移動方向ごとに決め、その経路を辿るために必要なエネルギーを移動バリアーエネルギーとして算出する。
In all calculations, the surface of the substrate is reproduced using the supercell method. Of the six atomic layers, only the lower two layers and the termination layer are fixed, and the upper four layers and one In atom placed thereon are The coordinates are relaxed to find an arrangement where the total energy is most stable.
At this time, the position coordinates of one In atom placed on the substrate surface are moved as the total energy is stabilized while only the position coordinates in the surface parallel direction are fixed while the coordinates in the surface parallel direction are fixed.
If the fixed coordinates in the surface parallel direction of the In atoms are taken so as to form a grid on the surface, the contour map of the potential felt by the In atoms on the substrate surface can be drawn by the first principle calculation.
From the contour map thus drawn, the easiest movement route is determined for each movement direction, and the energy required to follow the route is calculated as the movement barrier energy.

表1に示した計算結果から、GaAs(001)ぬれ層の中にIn原子の替わりにGa原子を含めると、その上でのIn原子が動きにくくなることになる。
GaAs(001)やInAs(001)は閃亜鉛構造(001)表面なので、下地原子と上の吸着原子との結合は45度の斜めであり、下地との結合はそのまま隣の原子との結合の強さにも反映されるので、E1bに相当するエネルギーが大きくなることになる。
これによって、実際に量子ドット形成が起こるかどうかを結晶成長シミュレーションで試した。
一般に、III‐V化合物半導体のエピタキシャル成長ではIII族で成長が律速されるから、In原子の動きやすさがどうか、に焦点を絞って解明すればいい。
From the calculation results shown in Table 1, when Ga atoms are included in the GaAs (001) wetting layer instead of In atoms, the In atoms on the layer become difficult to move.
Since GaAs (001) and InAs (001) have a zinc flash structure (001) surface, the bond between the base atom and the upper adsorbed atom is 45 degrees oblique, and the bond with the base is as it is with the adjacent atom. Since it is also reflected in the strength, the energy corresponding to E 1b is increased.
In this way, whether or not quantum dots were actually formed was tested by crystal growth simulation.
In general, epitaxial growth of III-V compound semiconductors is controlled by group III growth, so it is only necessary to focus on elucidating whether In atoms move easily.

シミュレーションにおいて原子が動き出すまでのバリアーエネルギーを第一近接原子と第二近接原子との結合エネルギーE、Eとその数n1、n2から、
E =n1E+n2E
とモデル化すると、InAs/GaAs(100)系の場合、zincblende構造なので、基板上で隣の原子との結合は第二近接原子との結合の部分になる。
第二近接原子との結合によるエネルギーが基板上の隣の原子との結合となり、下地との結合が強い場合、隣の原子との結合も強くなる。
そのため、下地との結合が強いところに集まりやすい、という結論になる。
InAs(001)表面上でIn原子同士が隣り合う場合結合が強くなることはすでに第一原理計算でも示されており[F.Grosse and M.F.Gyure, Phys.Rev.B66(2002) 075320]、InAs/GaAs(100)のぬれ層(wetting layer)でも同様と推察される。
The barrier energy until the atoms start moving in the simulation is determined from the bond energies E 1 and E 2 between the first neighboring atom and the second neighboring atom and the numbers n1 and n2 thereof.
E = n1E 1 + n2E 2
In the case of the InAs / GaAs (100) system, since it is a zincblende structure, a bond with an adjacent atom on the substrate becomes a part of a bond with a second adjacent atom.
Energy due to the bond with the second adjacent atom becomes a bond with the adjacent atom on the substrate, and when the bond with the base is strong, the bond with the adjacent atom is also strong.
Therefore, it is concluded that it is easy to gather where the bond with the ground is strong.
It has already been shown by first-principles calculations that when In atoms are adjacent to each other on the surface of InAs (001) [F. Grosse and MFGyure, Phys. Rev. B66 (2002) 075320], InAs / The same is presumed for the wetting layer of GaAs (100).

エピタキシャル成長を動的モンテカルロ法でシミュレーションする研究はMaksymによる最初の提案[P.A.Maksym,Semicond.Sci.Technol. 3 594 (1988)]以来、Si系[T.Kawamara, Prog.Surf.Sci. 44 67 (1993)]、GaAs系[M.Itoh, Prog.Surf.Sci. 66 53 (2001)]をはじめ多くの研究が行われている。
動的モンテカルロ法は、複数のイベントが単位時間あたりにそれぞれRi(i=1、・・・)回起こるとすれば、単位時間にどれかのイベントが起こる回数は、
Since the first proposal by Maksym [PAMaksym, Semicond.Sci.Technol. 3 594 (1988)], the study of simulating epitaxial growth by dynamic Monte Carlo has been conducted since the Si system [T.Kawamara, Prog.Surf.Sci. 44 67 (1993). )], And GaAs series [M.Itoh, Prog. Surf. Sci. 66 53 (2001)].
In the dynamic Monte Carlo method, if a plurality of events occur Ri (i = 1,...) Times per unit time, the number of times any event occurs per unit time is:

である。
従って、その逆数がどれかのイベントが起こる平均時間であるので、シミュレーションでは0からRtotalまでの範囲の乱数を発生させて、その乱数に従ってどれかのイベントを起こしていくという方法をとる。
これは多数の動きが同時並行に起こる現象を再現するのに優れた方法であり、結晶成長のシミュレーションにはよく用いられる。
GaAs(001)のエピタキシャル成長過程を、初期の頃に用いられたsolid-on-solidモデルではなく、zincblende構造(001)表面として動的モンテカルロシミュレーションで詳細に調べ、実験で測定されたRHEED反射強度振動の曲線と比較して決定した移動バリアーエネルギーの値を第一原理計算の値と比較し、少なくとも各移動バリアーエネルギーの相対的な比に関しては第一原理計算とかなり近い値となることが確認されている。
It is.
Therefore, since the reciprocal is an average time when any event occurs, the simulation takes a method of generating a random number ranging from 0 to R total and causing any event according to the random number.
This is an excellent method for reproducing a phenomenon in which a large number of movements occur simultaneously and is often used for simulation of crystal growth.
The GaAs (001) epitaxial growth process was examined in detail by dynamic Monte Carlo simulation as the zincblende structure (001) surface, not the solid-on-solid model used in the early days, and the RHEED reflection intensity oscillation measured experimentally. Compared to the value of the first principle calculation, the value of the transfer barrier energy determined by comparison with the curve of the above was confirmed, and at least the relative ratio of each transfer barrier energy was found to be very close to the value of the first principle calculation. ing.

そこで、まず焦点となるIn原子の移動バリアーエネルギーをGaAs(001)表面、InAs(001)表面、そして、いわゆる「ぬれ層(wetting layer)」と考えられる1ML−InAs/GaAs(001)−(1×3)表面を第一原理計算を用いて計算した表1の値を元に動的モンテカルロ法によるエピタキシャル成長シミュレーションを行うことにする。
次に、土台となるGaAs(001)のエピタキシャル成長シミュレーションを行って、その結果をShitara et al.[T.Shitara,D.D.Vveddensky and M.R.Wilby, Phys.Rev.B46 6825 (1992)]のGaAs(001)成長のRHEED反射強度振動の曲線と比較し、特に、557℃での二つの異なる方向の微斜面での成長の違いが再現出来ることをポイントにGaAs系の動的モンテカルロ法での移動バリアーエネルギーの値を決める。
その値と第一原理計算の値[A.Kley,P.Ruggerone and M.Scheffler, Phys.Rev.Lett. 82 5278 (1999) 、 K.Seino, A.Ishii and T.Kawamura,Jpn.J.Appl.Phys. 39 4285 (2000)]を比較すれば、完全に同じ値とはならないものの、インジウム原子の移動バリアーエネルギーの値について良い近似で値を得ることが出来る。
Therefore, first, the movement barrier energy of In atoms as a focal point is changed to 1ML-InAs / GaAs (001)-(1) which is considered to be a GaAs (001) surface, InAs (001) surface, and so-called "wetting layer". X3) An epitaxial growth simulation by a dynamic Monte Carlo method is performed based on the values in Table 1 where the surface is calculated using the first principle calculation.
Next, an epitaxial growth simulation of GaAs (001) as a base was performed, and the result was used for the GaAs (001) growth of Shitara et al. [T. Shitara, DDVveddensky and MRWilby, Phys. Rev. B46 6825 (1992)]. Compared with the curve of the RHEED reflection intensity vibration, the value of the movement barrier energy in the GaAs-based dynamic Monte Carlo method is especially pointed out that the difference in growth on the vicinal surfaces in two different directions at 557 ° C can be reproduced. Decide.
Its value and first-principles calculation [A. Kley, P. Ruggerone and M. Scheffler, Phys. Rev. Lett. 82 5278 (1999), K. Seino, A. Ishii and T. Kawamura, Jpn. J. Comparing Appl. Phys. 39 4285 (2000)], the value of the transfer barrier energy of the indium atom can be obtained with a good approximation, although not the same value.

そうして得られたバリアーエネルギーの値に基づいてInAs系、InGaAs混在系での移動バリアーエネルギーの第一原理計算の計算値から動的モンテカルロシミュレーションでの移動バリアーエネルギーの値を決める。
なお、As原子については計算等で確認されていないので、ここでは全ての表面上でGaAs表面上と同じバリアーエネルギーと仮定しているが、一般に砒素原子はIII族原子より動きやすく、供給量も多いので、この仮定はシミュレーションの妥当性に大きな影響を与えないと考えられる。
Based on the barrier energy value thus obtained, the value of the moving barrier energy in the dynamic Monte Carlo simulation is determined from the calculated value of the first principle calculation of the moving barrier energy in the mixed system of InAs and InGaAs.
As As atoms have not been confirmed by calculation etc., it is assumed here that the barrier energy is the same as that on the GaAs surface on all surfaces, but in general, arsenic atoms are easier to move than group III atoms, and the supply amount is also Because there are many, this assumption does not have a big influence on the validity of simulation.

以下、図面に基づいて、本発明の一実施の形態について説明する。
シミュレーションとして、GaAs(001)基板表面上の一層のInAsぬれ層の中にGaAsが混じっている場合を考える。
最上層はInAsでもGaAsでもAsであるから、その下のIn原子の層にGa原子がクラスタ(cluster:房/かたまり)で混じっている場合である。
図1は、GaAs(001)基板にInAsの量子ドットが形成される様子を説明するための図である。
図において、1はGaAs(001)基板、2aはIn層(In原子層)、2bはAs層(As原子層)であり、In層2aおよびAs層2bからなるInAsぬれ層(wetting layer)2がGaAs(001)基板1の表面に形成されている。
なお、InAsぬれ層(単に、ぬれ層とも称す)2は、実際にはInAsと基板1の材料であるGaAsとの混合物であり、InAsを主成分としている。
また、GaAs(001)基板1は階段状になっており、3は階段状になっている基板の手前の端と奥の端に形成されたステップ、4はInAsを主成分とするぬれ層2の上に形成されたInAsを主成分とする量子ドット、5はIn原子である。
図1は、典型的な成長初期過程の計算結果を示しており、ぬれ層2中に9個のGa原子が配置された場合を示している。
この計算では、温度は430℃、InとAsは0.001ML/secで供給されると設定している。
Hereinafter, an embodiment of the present invention will be described with reference to the drawings.
As a simulation, let us consider a case where GaAs is mixed in one InAs wetting layer on the surface of a GaAs (001) substrate.
This is a case where Ga atoms are mixed in clusters (clusters) in the underlying In atom layer because the uppermost layer is InAs or GaAs.
FIG. 1 is a diagram for explaining how InAs quantum dots are formed on a GaAs (001) substrate.
In the figure, 1 is a GaAs (001) substrate, 2a is an In layer (In atomic layer), 2b is an As layer (As atomic layer), and an InAs wetting layer 2 comprising an In layer 2a and an As layer 2b. Is formed on the surface of the GaAs (001) substrate 1.
Note that the InAs wetting layer (also simply referred to as a wetting layer) 2 is actually a mixture of InAs and GaAs, which is the material of the substrate 1, and is mainly composed of InAs.
The GaAs (001) substrate 1 is stepped, 3 is a step formed at the front end and the back end of the stepped substrate, and 4 is a wetting layer 2 mainly composed of InAs. Quantum dots composed mainly of InAs and 5 are In atoms.
FIG. 1 shows a calculation result of a typical initial growth process, and shows a case where nine Ga atoms are arranged in the wetting layer 2.
In this calculation, it is set that the temperature is supplied at 430 ° C., and In and As are supplied at 0.001 ML / sec.

GaAs(001)基板1は、手前に下る微斜面として設定されているので、図示はしていないが、奥の端のステップ3にはIn原子が列状に吸着されている。
中央のやや大きな島(即ち、InAsを主成分とする量子ドット4)の真下は、ぬれ層2を形成するIn層(In原子層)2aあるいはAs層(As原子層)2b中に配置された9個(3×3)のGa原子のクラスタ(図示なし)になっていて、この9個のGa原子のクラスタと対応する位置において、ぬれ層2の上に島(即ち、量子ドット4)が形成されることを示している。
この中央の島(即ち、InAsを主成分とする量子ドット4)以外のIn単原子5は、熱エネルギーで頻繁に移動していて、サイト(site:位置)は固定されていない。
図2は、島(量子ドット)の成長初期の5秒間において、InAsを主成分とするぬれ層上でどれくらいの確率でIn原子が存在するのか、を計算した結果を示す図である。
図2において、数値1、0.9、0.8、0.7・・は確率を示しており、左側の確率の高いサイト列20はステップ端に原子が取り込まれる確率である。
また、中央の高い確率の山21は、ぬれ層2を形成するIn層(In原子層)2aあるいはAs層(As原子層)2b中に配置された9個のGa原子のクラスタ(図示なし)の真上である。
Since the GaAs (001) substrate 1 is set as a vicinal surface that descends to the front, although not shown, In atoms are adsorbed in a row at step 3 at the far end.
Directly below the middle large island (that is, the quantum dot 4 containing InAs as a main component) is disposed in the In layer (In atomic layer) 2a or the As layer (As atomic layer) 2b forming the wetting layer 2. There are nine (3 × 3) Ga atom clusters (not shown), and islands (that is, quantum dots 4) are formed on the wetting layer 2 at positions corresponding to the nine Ga atom clusters. It shows that it is formed.
In single atoms 5 other than this central island (that is, quantum dots 4 containing InAs as a main component) are frequently moved by thermal energy, and sites (sites) are not fixed.
FIG. 2 is a diagram showing the calculation result of the probability that In atoms exist on the wetting layer containing InAs as a main component in the first 5 seconds of the growth of islands (quantum dots).
In FIG. 2, numerical values 1, 0.9, 0.8, 0.7,.
Further, a high probability peak 21 in the center is a cluster of nine Ga atoms (not shown) arranged in the In layer (In atomic layer) 2a or the As layer (As atomic layer) 2b forming the wetting layer 2. It is just above.

次に、Ga原子のクラスタのGa原子数を1個、3個、4個(2×2)、9個(3×3)とした場合に、InAsを主成分とするぬれ層2の上において、ぬれ層2に配置されたGa原子クラスタの位置の中央で原子を取り込む確率とステップ端に取り込まれる確率とを比較した計算結果を図3に示す。
即ち、図3は、ぬれ層2に配置されたGa原子クラスタに対応する位置においてぬれ層2上にIn原子が取り込まれる確率(実線で示す)とステップ3の端にIn原子が取り込まれる確率(波線で示す)を比較した計算結果を示している。
この計算結果から明らかなように、ぬれ層2中に配置されるGa原子クラスタのGa原子数が4個あれば、ほぼ100%そこに供給されたIn原子が来ることがわかる。
また、3個でもかなりの確率でIn原子をそこに来させることがわかる。
以上の計算結果から、Ga原子を3個以上含むGa原子クラスタを、GaAs(001)基板1の表面上の一層のぬれ層(即ち、1組のIn層2aとAs層2bで構成されたぬれ層)2内あるいはぬれ層2の上に配置することにより、その場所にInAs量子ドットの形成を誘導することが出来ることがわかる。
また、そのGa原子クラスタの配置場所の密度がそのまま形成される量子ドットの密度となるので、量子ドット密度の制御も出来る。
Next, when the number of Ga atoms in the Ga atom cluster is one, three, four (2 × 2), and nine (3 × 3), on the wetting layer 2 mainly composed of InAs shows the calculated result of comparison of the probability to be incorporated in probability and step edge capturing centrally atomic positions of Ga atomic clusters, which are disposed in the wetting layer 2 in FIG.
That is, FIG. 3 shows a probability (indicated by a solid line) that In atoms are taken into the wetting layer 2 at positions corresponding to Ga atom clusters arranged in the wetting layer 2 and a probability that In atoms are taken into the end of Step 3 ( (Shown by the wavy line).
As is apparent from the calculation result, if the number of Ga atoms in the Ga atom cluster arranged in the wetting layer 2 is four, almost 100% of In atoms are supplied.
It can also be seen that even with three atoms, there is a considerable probability of bringing In atoms there.
From the above calculation results, a Ga atom cluster containing three or more Ga atoms is converted into one wetting layer on the surface of the GaAs (001) substrate 1 (that is, a wetting composed of a pair of In layer 2a and As layer 2b). It can be seen that the formation of InAs quantum dots can be induced at the place by arranging the layer in the layer 2 or on the wetting layer 2.
In addition, since the density of the arrangement location of the Ga atom clusters is the density of the formed quantum dots, the quantum dot density can be controlled.

GaAs(001)基板の表面上にInAsぬれ層2を成長させる際に、GaAs探針あるいはマスクを用いたGaビーム供給等を用いてInAsぬれ層2あるいはその上に2個以上のGa原子からなるGa原子クラスタを所望の位置に配置する。
その上にさらにInAsを400℃〜550℃で供給すると、InAsを主成分とするぬれ層2の上にInAsを主成分とする量子ドット4がその位置(即ち、InAsぬれ層2中に配置されたGa原子クラスタに対応する位置)に形成される。
また、InAsぬれ層2中にGa原子クラスタをどれだけの密度で配置するかよって、形成される量子ドット4の密度をコントロールすることができる。
なお、InAsぬれ層を成長させる基板として、GaAs(001)基板1の場合を例として説明してきたが、これに限られるものではなく、AlAs基板やGaAlAs混晶基板などを用いて、これらの基板の表面上にInAsぬれ層を成長させる際に、In原子に混じってGa原子あるいは複数のGa原子からなるGa原子クラスタをInAsぬれ層に配置し、配置されたGa原子あるいはGa原子クラスタと対応する位置において、ぬれ層の上にInAsを主成分とする量子ドットを形成させることもできる。
When the InAs wetting layer 2 is grown on the surface of the GaAs (001) substrate, the InAs wetting layer 2 or two or more Ga atoms are formed on the InAs wetting layer 2 using a Ga beam supply using a GaAs probe or a mask. Ga atom clusters are arranged at desired positions.
Further, when InAs is further supplied at 400 ° C. to 550 ° C., the quantum dots 4 mainly composed of InAs are disposed on the wet layer 2 mainly composed of InAs (that is, in the InAs wetting layer 2). (Position corresponding to Ga atom cluster).
Further, the density of the formed quantum dots 4 can be controlled by the density of Ga atom clusters arranged in the InAs wetting layer 2.
Note that the case of the GaAs (001) substrate 1 has been described as an example of the substrate on which the InAs wetting layer is grown. However, the substrate is not limited to this, and an AlAs substrate, a GaAlAs mixed crystal substrate, or the like is used. When an InAs wetting layer is grown on the surface of Ga, a Ga atom cluster composed of Ga atoms or a plurality of Ga atoms mixed with In atoms is arranged in the InAs wetting layer, and corresponds to the arranged Ga atom or Ga atom cluster. At the position, a quantum dot mainly composed of InAs can be formed on the wetting layer.

ここで、InAsを主成分とするぬれ層2を成長させる際に、In原子に混じってGa原子あるいは複数のGa原子からなるGa原子クラスタをぬれ層2の所望の位置に配置する方法について、例えば、走査トンネル顕微鏡を用いて行う場合について説明する。
通常の走査トンネル顕微鏡では、タングステンの針を探針として用いる場合が多いが、この探針の素材としてGaAsを用いると、高電圧を加えることにより探針の材料であるGaとAsが針から脱離して、探針の真下の基板表面にGa原子とAs原子を置くことができる。もともと、As雰囲気中でこれを行ってAsの気化を防ぐので、As原子が同時に付着することはさほど問題とはならない。
即ち、GaAsを素材とする探針の位置を制御することにより、Ga原子あるいは複数のGa原子からなるGa原子クラスタをぬれ層の所望の位置に配置することができる。
Here, when growing the wetting layer 2 containing InAs as a main component, a method of arranging Ga atom clusters composed of Ga atoms or a plurality of Ga atoms mixed with In atoms at a desired position of the wetting layer 2, for example, The case of using a scanning tunneling microscope will be described.
In a normal scanning tunneling microscope, a tungsten needle is often used as a probe. When GaAs is used as a probe material, Ga and As, which are the probe materials, are removed from the needle by applying a high voltage. Separately, Ga atoms and As atoms can be placed on the substrate surface directly under the probe. Originally, this is performed in an As atmosphere to prevent the vaporization of As, so that the simultaneous attachment of As atoms is not a problem.
That is, by controlling the position of the probe made of GaAs, Ga atom clusters composed of Ga atoms or a plurality of Ga atoms can be arranged at desired positions in the wetting layer.

以上説明したように、本実施の形態による量子ドットの形成方法は、GaAs基板、AlAs基板あるいはGaAlAs混晶基板の上にInAsを主成分とするぬれ層2を成長させる際に、In原子に混じってGa原子あるいは複数のGa原子からなるGa原子クラスタを該ぬれ層2に配置し、配置されたGa原子あるいはGa原子クラスタと対応する位置において、ぬれ層2の上にInAsを主成分とする量子ドット4を形成させるので、Ga原子あるいはGa原子クラスタをぬれ層2の所望の位置に配置することにより、ぬれ層上にInAsを主成分とする量子ドットを所望の位置に形成することができる。
また、ぬれ層2に配置されるGa原子あるいはGa原子クラスタの密度を制御することにより、ぬれ層2上に形成されるInAsを主成分とする量子ドットの密度を所望の大きさにすることができる。
As described above, the quantum dot forming method according to the present embodiment is mixed with In atoms when growing the wetting layer 2 containing InAs as a main component on a GaAs substrate, AlAs substrate, or GaAlAs mixed crystal substrate. A Ga atom cluster composed of Ga atoms or a plurality of Ga atoms is arranged in the wetting layer 2 and a quantum containing InAs as a main component on the wetting layer 2 at a position corresponding to the arranged Ga atom or Ga atom cluster. Since the dots 4 are formed, by arranging Ga atoms or Ga atom clusters at desired positions of the wetting layer 2, quantum dots mainly containing InAs can be formed at the desired positions on the wetting layer.
Further, by controlling the density of Ga atoms or Ga atom clusters arranged in the wetting layer 2, the density of quantum dots mainly composed of InAs formed on the wetting layer 2 can be set to a desired size. it can.

実施の形態2.
前述の実施の形態1では、GaAs基板、AlAs基板あるいはGaAlAs混晶基板の上にInAsを主成分とするぬれ層2を成長させる際に、In原子に混じってGa原子あるいは複数のGa原子からなるGa原子クラスタをぬれ層2の所望の位置に配置し、配置されたGa原子あるいはGa原子クラスタと対応する位置において、ぬれ層2の上にInAsを主成分とする量子ドット4を形成させる場合について説明したが、Ga原子あるいは複数のGa原子からなるGa原子クラスタに代えて、In原子に混じってAl原子あるいは複数のAl原子からなるAl原子クラスタをぬれ層2の所望の位置に配置し、配置されたAl原子あるいはAl原子クラスタと対応する位置において、ぬれ層2の上にInAsを主成分とする量子ドット4を形成させることもできる。
ぬれ層2に配置されるAl原子あるいはAl原子クラスタの密度を制御することにより、ぬれ層2上に形成されるInAsを主成分とする量子ドットの密度を所望の大きさにすることができる。
Embodiment 2. FIG.
In the first embodiment described above, when the wetting layer 2 containing InAs as a main component is grown on a GaAs substrate, AlAs substrate or GaAlAs mixed crystal substrate, it consists of Ga atoms or a plurality of Ga atoms mixed with In atoms. A case where Ga atom clusters are arranged at desired positions of the wetting layer 2 and quantum dots 4 mainly composed of InAs are formed on the wetting layer 2 at positions corresponding to the arranged Ga atoms or Ga atom clusters. As described above, instead of Ga atom clusters composed of Ga atoms or a plurality of Ga atoms, Al atom clusters composed of Al atoms or a plurality of Al atoms mixed with In atoms are arranged at desired positions in the wetting layer 2 and arranged. Quantum dot mainly composed of InAs on the wetting layer 2 at a position corresponding to the formed Al atom or Al atom cluster It can also be formed.
By controlling the density of Al atoms or Al atom clusters arranged in the wetting layer 2, the density of quantum dots mainly composed of InAs formed on the wetting layer 2 can be set to a desired size.

実施の形態3.
前述の実施の形態1では、GaAs基板、AlAs基板あるいはGaAlAs混晶基板の上にInAsを主成分とするぬれ層2を成長させる際に、In原子に混じってGa原子あるいは複数のGa原子からなるGa原子クラスタをぬれ層2の所望の位置に配置し、配置されたGa原子あるいはGa原子クラスタと対応する位置において、ぬれ層2の上にInAsを主成分とする量子ドット4を形成させる場合について説明したが、Ga原子あるいは複数のGa原子からなるGa原子クラスタに代えて、In原子に混じってAl原子とAl原子からなるGa・Al原子クラスタをぬれ層2の所望の位置に配置し、配置されたGa・Al原子クラスタと対応する位置において、ぬれ層2の上にInAsを主成分とする量子ドット4を形成させることもできる。
ぬれ層2に配置されるGa・Al原子クラスタの密度を制御することにより、ぬれ層2上に形成されるInAsを主成分とする量子ドットの密度を所望の大きさにすることができる。
Embodiment 3 FIG.
In the first embodiment described above, when the wetting layer 2 containing InAs as a main component is grown on a GaAs substrate, AlAs substrate or GaAlAs mixed crystal substrate, it consists of Ga atoms or a plurality of Ga atoms mixed with In atoms. A case where Ga atom clusters are arranged at desired positions of the wetting layer 2 and quantum dots 4 mainly composed of InAs are formed on the wetting layer 2 at positions corresponding to the arranged Ga atoms or Ga atom clusters. As described above, instead of Ga atom clusters consisting of Ga atoms or a plurality of Ga atoms, Ga.Al atom clusters consisting of Al atoms and Al atoms mixed with In atoms are arranged at desired positions in the wetting layer 2 and arranged. The quantum dots 4 mainly composed of InAs are formed on the wetting layer 2 at positions corresponding to the Ga / Al atomic clusters formed. It can also be.
By controlling the density of Ga · Al atomic clusters arranged in the wetting layer 2, the density of quantum dots mainly composed of InAs formed on the wetting layer 2 can be set to a desired size.

実施の形態4.
実施の形態1〜実施の形態3では、InAsを主成分とする量子ドットの形成方法について説明したが、このような量子ドットの形成方法を用いることにより、InAsを主成分とする量子ドットが所望の位置および密度で形成された量子ドット装置(例えば、半導体レーザーや量子コンピュータなど)を製造することができる。
Embodiment 4 FIG.
In Embodiments 1 to 3, a method for forming a quantum dot containing InAs as a main component has been described. By using such a method for forming a quantum dot, a quantum dot containing InAs as a main component is desired. The quantum dot device (for example, a semiconductor laser, a quantum computer, etc.) formed with the position and density of can be manufactured.

この発明は、InAsを主成分とする量子ドットの配列や密度を自在に制御できる量子ドットの形成方法の提供に有用である。   The present invention is useful for providing a quantum dot forming method capable of freely controlling the arrangement and density of quantum dots mainly composed of InAs.

GaAs基板にInAsの量子ドットが形成される様子を説明するための図である。It is a figure for demonstrating a mode that the quantum dot of InAs is formed in a GaAs substrate. 量子ドットの成長初期の5秒間でどれくらいの確率でInAsを主成分とするぬれ層上においてIn原子が存在するのかを計算した結果を示す図である。It is a figure which shows the result of having calculated how much In atom exists on the wetting layer which has InAs as a main component in 5 seconds of the growth initial stage of a quantum dot. InAsを主成分とするぬれ層に配置されたGa原子に対応する位置で、ぬれ層上にIn原子が取り込まれる確率とステップにIn原子が取り込まれる確率とを比較した計算結果を示す図である。It is a figure which shows the calculation result which compared the probability that In atom will be taken in into a wetting layer, and the probability that In atom will be taken in into a step in the position corresponding to the Ga atom arrange | positioned in the wetting layer which has InAs as a main component. .

符号の説明Explanation of symbols

1 GaAs基板
2 InAsぬれ層 2a In層 2b As層
3 ステップ
4 量子ドット
5 In原子
20 確率の高いサイト列
21 高い確率の山
1 GaAs substrate 2 InAs wetting layer 2a In layer 2b As layer 3 Step 4 Quantum dot 5 In atom 20 Site sequence with high probability 21 Mountain with high probability

Claims (10)

GaAs基板、AlAs基板あるいはGaAlAs混晶基板の上にInAsを主成分とするぬれ層を成長させる際に、In原子に混じってGa原子あるいは複数のGa原子からなるGa原子クラスタを上記ぬれ層に配置し、配置された上記Ga原子あるいはGa原子クラスタと対応する位置において、上記ぬれ層の上にInAsを主成分とする量子ドットを形成させることを特徴とする量子ドットの形成方法。   When growing a wetting layer mainly composed of InAs on a GaAs substrate, AlAs substrate or GaAlAs mixed crystal substrate, Ga atom clusters composed of Ga atoms or Ga atoms mixed with In atoms are arranged in the wetting layer. A quantum dot forming method comprising: forming a quantum dot containing InAs as a main component on the wetting layer at a position corresponding to the Ga atom or Ga atom cluster arranged. 上記Ga原子あるいは複数のGa原子からなるGa原子クラスタの配置位置によって、形成される量子ドットの位置が決められることを特徴とする請求項1記載の量子ドットの形成方法。   2. The quantum dot forming method according to claim 1, wherein a position of the formed quantum dot is determined by an arrangement position of the Ga atom cluster including Ga atoms or a plurality of Ga atoms. 上記Ga原子あるいは複数のGa原子からなるGa原子クラスタの配置密度によって、形成される量子ドットの密度が決められることを特徴とする請求項1記載の量子ドットの形成方法。   2. The quantum dot forming method according to claim 1, wherein the density of quantum dots to be formed is determined by the arrangement density of Ga atom clusters composed of Ga atoms or a plurality of Ga atoms. GaAs基板、AlAs基板あるいはGaAlAs混晶基板の上にInAsを主成分とするぬれ層を成長させる際に、In原子に混じってAl原子あるいは複数のAl原子からなるAl原子クラスタを上記ぬれ層に配置し、配置された上記Al原子あるいはAl原子クラスタと対応する位置において、上記ぬれ層の上にInAsを主成分とする量子ドットを形成させることを特徴とする量子ドットの形成方法。   When growing a wetting layer mainly composed of InAs on a GaAs substrate, AlAs substrate or GaAlAs mixed crystal substrate, an Al atom cluster composed of Al atoms or a plurality of Al atoms mixed with In atoms is arranged in the wetting layer. A quantum dot forming method comprising: forming a quantum dot containing InAs as a main component on the wetting layer at a position corresponding to the arranged Al atom or Al atom cluster. 上記Al原子あるいは複数のAl原子からなるAl原子クラスタの配置位置によって、形成される量子ドットの位置が決められることを特徴とする請求項1記載の量子ドットの形成方法。   2. The quantum dot forming method according to claim 1, wherein the position of the formed quantum dot is determined by the arrangement position of the Al atom cluster composed of the Al atom or a plurality of Al atoms. 上記Al原子あるいは複数のAl原子からなるAl原子クラスタの配置密度によって、形成される量子ドットの密度が決められることを特徴とする請求項1記載の量子ドットの形成方法。   2. The quantum dot forming method according to claim 1, wherein the density of the formed quantum dots is determined by the arrangement density of the Al atom clusters composed of the Al atoms or a plurality of Al atoms. GaAs基板、AlAs基板あるいはGaAlAs混晶基板の上にInAsを主成分とするぬれ層を成長させる際に、In原子に混じってGa原子とAl原子からなるGa・Al原子クラスタを上記ぬれ層に配置し、配置された上記Ga・Al原子クラスタと対応する位置において、上記ぬれ層の上にInAsを主成分とする量子ドットを形成させることを特徴とする量子ドットの形成方法。   When a wetting layer mainly composed of InAs is grown on a GaAs substrate, AlAs substrate or GaAlAs mixed crystal substrate, Ga / Al atom clusters composed of Ga atoms and Al atoms mixed with In atoms are arranged in the wetting layer. A quantum dot forming method, comprising: forming a quantum dot containing InAs as a main component on the wetting layer at a position corresponding to the Ga · Al atom cluster arranged. 上記Ga・Al原子クラスタの配置位置によって、形成される量子ドットの位置が決められることを特徴とする請求項1記載の量子ドットの形成方法。   2. The quantum dot forming method according to claim 1, wherein a position of the formed quantum dot is determined by an arrangement position of the Ga.Al atom cluster. 上記Ga・Al原子クラスタの配置密度によって、形成される量子ドットの密度が決められることを特徴とする請求項1記載の量子ドットの形成方法。   The quantum dot formation method according to claim 1, wherein the density of the quantum dots to be formed is determined by the arrangement density of the Ga · Al atom clusters. 請求項1〜請求項9のいずれか1項に記載の量子ドットの形成方法を用いて製造されることを特徴とする量子ドット装置。   A quantum dot device manufactured using the quantum dot forming method according to claim 1.
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