JP4787856B2 - 積層物に基づく管型反応器 - Google Patents

Description

本発明は、少なくとも３個の構造化された層を含有する積層物の形の管型反応器に関し、この場合、積層物の外側の層は、それぞれ被覆層で覆われており、その際、それぞれの構造化された層は、縦の並びに配置された複数個の孔を有し、その際、孔は、縦の並びに対して横方向に伸びており、その際、異なる層の孔は交差し、流れを生じうる流路を形成する。

本発明は、特に、組み込まれた混合の形状を有する管型反応器を製造するための経済的な方法、および約−８０℃〜約５００℃の広範囲に亘る温度範囲および約５００バールまでの圧力範囲で実施される反応工程中でのその反応器の使用に関する。反応器中を流れる材料は、約１００Ｐａ・ｓまでの粘度を有していてもよい。

実験用装置中で、多量の物質流のための管の形で、平滑な壁を有する反応器、パイロットプラントおよび製造プラントは公知である。さらに、これらの管型反応器は、温度調節を必要とする課題のために、二重壁のデザインで製造されるので、熱の導入および除去が可能である。水様物質が使用される場合には、一般には乱流が生じるために、出発材料の加熱／冷却は問題なくおこなわれる。０．５Ｐａ・ｓを上廻る粘度を有する粘質材料が、流路または管中に運搬される場合には、流れは通常は層流であり、かつ管の加熱／冷却された壁に対する熱伝達速度は極めて低く、したがって、流路の壁を介しての温度調節を達成するのは困難である。熱伝達速度を改善するために、流路中にスタティックミキサーを取り付けるかまたは挿入しなければならない。この工学的尺度（たとえば、ＤＥ４２３６０３９Ａ１）は、流れの領域における加熱／冷却を改善し、かつ熱伝達領域を著しく増加させる。この工学的方法は複雑であり、かつかなり長い滞留時間を有する反応を恒温的に実施すべき場合には、不均化の程度に比例して工業プラントの資本コストが増加する。この理由から、流路の長さと水力学的直径との比 Ｌ／Ｄが２０を上廻ることによるこのような工学的解決法は、公知のスタティックミキサーが使用される場合には非経済的であり、したがって、実施においてめったに用いられることはない。

たとえば、特異的な装置の容量に対して大きい熱伝達領域を生じさせる目的で、多くの小さい平行な流路を有し、かつパケット中で互いの上面に配置されたシートから成る装置は、微細構造技術から公知である（たとえば、Mikro-Struktursustem fuer Ingenieure, VCH Verlagesgesellschaft mbH; VDI-GVC, year book 1997, pages 102-116, VCH Verlagsgesellschaft mgH）。微細構造装置または微細構造系の流路は、層厚に比例して横方向かまたは縦方向に流れる。微細構造装置の使用は、適用に対して制限され、その際、存在する材料は液体、水様であり、かつ極めて低い粘度を有する。たとえば、１Ｐａ・ｓを上廻る粘度を有するより粘質な物質は、結果として極めて高い圧力低下を生じ、それというのも、小さい流れ断面積のためであり、したがって、この技術は極めて高い粘質材料には適していない。装置は、典型的には約１００μｍまでの極めて小さい流路断面積を有し、かつ薄層またはシートから製造され、その際、開放流路は、シートのパケット中の隣のシートがその下方の開放流路と接する程度に切り込まれている。シートは一緒に結合され、その後に付加的にハウジング中に取り付けられ、かつ、溶接によって連結される。公知の微細構造装置の流路は、定められた深さを有し、この場合、これは、通常は、シートの厚さを下廻る。微細構造装置を製造するための方法（たとえば、VCH-Verlag: Mikro-systemtechnik fuer Ingenieure, Federal Republic of Germany 1993, pp. 261-272）は、技術的にかなり複雑であり、かつ特に微細構造技術のために開発されたものである。構造を製造するための特別な機械加工工程またはエッチング工程は、短い流路の長さをのみを得ることを可能にし、したがって、この装置技術は、層状流が生じる反応には適切ではなく、かつ反応時間は相対的に長くなる。微細構造流路を用いる場合の他の問題は、物質中の不純物によるブロッケージの危険性である。

構造化された金属シートもまた公知であり、この場合、これは、非切断形成によって製造され、かつ、互いに溶接されるかまたはハンダ付けされて配置され、ハニカム体になる（DE 19825018A1）。非切断形成によって製造されたこれらの平行な流路は、好ましくは排気ガス／廃ガス処理における触媒支持体として使用される。

他の公知構造は、熱交換器（たとえば、ＷＯ９７／２１０６４）であり、この場合、これは、開孔された多くの金属シートから成り、かつその孔は、互いに後方に配置されており、したがって、金属シートに対して横方向の流路が形成される。流れは、軸に沿って、孔の流れ断面中に自由に生じるので、この装置は、極めて低い粘度（＜５０ｍＰａ・ｓ）を有する材料での適用に主に適している。

同様に、ＷＯ９８／５５８１２は、幾分か長い滞留時間を可能にするために、プレート中に切り込まれ、かつ蛇行して流れる多くの流路を有する熱交換器を開示している。流路は、プレート中で、微細構造技術の前記方法を用いて製造される。この型の熱交換器は、極めて流動性の物質に関してのみ適しており、かつほとんど逆混合がなく、相対的に長い滞留時間を有する方法には適していない。流路間の物質移動および混合作用は存在しない。
ＤＥ４２３６０３９Ａ１ ＤＥ１９８２５０１８Ａ１ ＷＯ９７／２１０６４ ＷＯ９８／５５８１２ Mikro-Struktursustem fuer Ingenieure, VCH Verlagesgesellschaft mbH; VDI-GVC, year book 1997, pages 102-116, VCH Verlagsgesellschaft mgH VCH-Verlag: Mikro-systemtechnik fuer Ingenieure, Federal Republic of Germany 1993, pp. 261-272

本発明の目的は、吸熱および発熱の性質を有し、かつ長い滞留時間を有する単相系または多相系のための管型反応器を提供することであり、この場合、材料は粘質であるかまたは反応中に粘性が増加し、その際、反応器は、連続的に、反応器中を流れる間において特に高い粘性を有する材料を混合する。管型反応器は、反応器中に流れる間に混合作用を生じ、かつその中を流れる材料と接触する広い領域を有しているべきであり、したがって、急速な加熱／冷却が可能であり、かつ物質移動が促進される。管型反応器は、たとえば、簡単な方法で、乳化および分散を生じうるべきである。長い反応時間は、長い管型反応器かまたはフローチャネルを必要とし、たとえば、２０を上廻る大きい長さ／直径比を有し、かつ良好な加熱／冷却が同時に可能である管型反応器を必要とする。管型反応器は、特に、反応を高い選択率で実施することができる低い逆混合を有していなければならない。さらに、単一流路は原則として特に好ましい。流路は、簡単に安価で製造することが可能でなければならない。これらは、典型的には２、３ｍｌ／分の範囲の小さい流量の実験用スケールから、多くのｌ／分の流量でのパイロットプラントまたは製造操作のためのラージスケールにスケールアップすることが可能でなければならない。適切である場合には、反応器は、異なる適用のための異なる材料を形成することが可能であってもよく、かつ、特に、触媒支持材料として役立つかまたは同様にそれ自体が触媒材料から形成されていてもよい変法で製造されていてもよい。管型反応器は、たとえば、約−８０℃〜約５００℃の広範囲の温度で、かつ、たとえば、約５００バールまでの高い圧力で操作することが可能であってもよい。さらに、反応器は、連続的に、吸熱反応および発熱反応を実施することができ、かつミニチュア化された反応器の形で、かつ他の種々の工学的装置または他の装置との組み合わせであってもよい。管型反応器との組み合わせで使用されてもよい装置は、容器、ポンプ、公知のスタティックミキサー、特別な乳化装置および分散装置、ならびに反応器が使用される工程を自動制御および調節するために必要な測定装置である。工程をモニタリングするために、オン−ライン分析装置を方法の推移を見守るために、好ましい場合には、工程中の情報に基づいてそれを制御するために取り付けられていてもよい。

この課題は、本発明によって、少なくとも３個の構造化された層および構造化された層の上部および下部の被覆層を含む積層物に基づく管型反応器によって達成され、この場合、それぞれの構造化された層は、少なくとも一つの縦の並びで配置された複数個の孔を有し、かつ中間相の孔は少なくとも３個の孔を有しており、この場合、これは、隣接する層と交差し、一連の交差する孔が、層の縦方向かまたは横方向で、流路を形成する。

層の孔は、任意の方法で、たとえば、穿孔、粉砕、エッチングまたはパンチングによって製造することができる。好ましくは、単一層の範囲内の孔は、互いに連結されることはない。

反応器は、たとえば、類似する縦方向の孔、たとえばパンチングされた孔によって構造化された、別個のシートまたは薄層を基にし、この場合、この孔は、孔の縦の並びに対して４５゜の角度で生じ、その際、上部または下部の隣接する層またはシートは、１８０゜の角度で回転する。被覆層は、積層物の最上部および最下部の孔をふさぐ。これによって、その中を流れる材料上で混合作用を示す内部形状を有する流路を形成する。形成された流路の内部で生成物と接触する広い領域は、結果として、物質移動および熱伝達を著しく改善させ、かつ、特に、１Ｐａ・ｓを上廻る粘度の粘質液体が、流路中を通過する場合には、せまい滞留時間分布でプラグ流れの性質および低い逆混合を促進する。反応器が操作されてもよい簡単かつ経済的な方法に依存して、極めて低い流路が、特に、著しく低いコストで達成することができる。たとえば、気体成分および／または液体成分の多相混合物が流路中を通過する場合には、流路の内部形状は、分散または乳化に作用し、かつ相分離を回避する。反応器の特別な利点は、特別な適用領域、たとえばミクロ工学、ミニチュア工学および製造工学に対して、層厚および孔の範囲を適合させることによって、種々の方法を実施するために使用することができることである。ミクロ工学における適用のために、積層物は好ましくは、２、３μｍの厚さを有するシートから製造される。製造工学においては、特に、数ｍｍの層厚を有する金属シートの層が使用される。

管型反応器中の構造化された層が、互いに隣接して配置された別個の流路を形成する孔の複数個の並びでそれぞれ提供される場合には、隣接する流路間の交差の連結は、互いに隣接して配置された流路の隣接する孔の交差によって製造することができる。管型反応器中の圧力低下は、この方法で減少させることができる。

積層構造を有する管型反応器は、好ましくは、構造化された層中の孔が、周期的に繰り返される形で配置されるように構築される。

孔の形状は、本質的には自由に選択することができる。好ましくは、孔は、楕円形、スリットまたは長方形の形状を有しており、かつその深さは金属シートまたは層の厚さに相当する。好ましくは延びた幾何学的形状を有する孔（たとえば、スロット、長方形または平らな楕円形）は、存在する孔の並びによって形成された線に対して、５〜８５゜、特に好ましくは３０〜６０゜の角度αで縦軸（伸びの主な方向）を有し、したがって、これらの孔によって形成された流路中を流れる材料の横方向の流れは、層の孔の範囲内で強化される。

好ましくは、構造化された層中の孔は、孔の並びの縦方向から見て、隣接する孔が少なくともその長さの一部分で互いに隣り合って配置される程度に重複する並び（nested row）で配置される。

これは、孔の並びの縦方向に相当する、反応器中の流れの主な方向に対して、垂直な積層物による断面図中で、層中の少なくとも２個の孔が、互いに隣り合ってみえることを意味する。

この方法において、混合区分は、層流の場合には著しく短縮することができ、かつ物質移動および熱伝達は増加されてもよく、かつ混合を一般には改善することができる。

積層物は、たとえば、互いの上部に同一形状または同一構造の金属シートを置くことによって製造することができ、その際、それぞれのシートは、その下方のシートに対して縦軸方向に（孔の縦の並び）に対して１８０゜回転されている。この実施態様によって、シートを回転させた場合に、孔の縦の並びが直接的に互いの上部に配置されることが可能である。隣接する層の孔は交差し、かつ完全な孔の断面図と、孔の重なり部分断面の合計との比によって形成される交差比は、特に＞１．５〜１０である。

したがって、好ましくは、層中で構築された流路を提供し、その際、構造化された層中の孔の隣接する並びは、＞１．５〜１０まで、特に好ましくは２．５〜７．５の孔の交差比を有し、したがって、層の平面に対して平行な材料の流れは、孔壁の内部表面で分散され、かつ隣接する層の孔に流入し、かつ分散した流は孔間のウェブに沿って流れ、かつ後続の孔中で再度混合され、その後に再度分散される。

構造化された層中の孔の並びにおける孔の数は、好ましくは少なくとも５０、特に好ましくは少なくとも２００、極めて好ましくは少なくとも５００である。

構造化された層から成り、かつ適切な流れ断面積を有する管型反応器は、孔（Ｌ）の並びの長さと流れ断面の水力学的直径（hydraulic diameter）（Ｄ）とのＬ／Ｄ比が１０を上廻り、好ましくは１００を上廻り、かつ特に好ましくは５００を上廻る場合に特に有利である。直径Ｄは、
円形横断面に関し、かつ：

によれば、方形横断面の幅Ｗおよび高さＨと関連している。

この結果は、せまい滞留時間分布を有する極めて長い流路を生じ、この場合、材料の流れは、流れ領域に投入されたリブによって激しく混合される。このような反応器中で、温度感受性材料の吸熱反応または発熱反応を、流れが生じる流路内部中の一定の工程温度で実施することが可能である。反応器は、使用される物質がかなり高い粘性（η＞１００ｍＰａ・ｓ）を有し、かつ反応器中の混合物の粘度が反応中に増加する場合に、特に有利に使用される。

互いに接触する重なった構造化された金属シート／積層の集合体は、少なくとも一つの流路を有する層のパケットを形成する。管型反応器は、層の配置および数に依存して、種々の形状の流路断面、たとえば、正方形または長方形横断面を有する。加熱／冷却された恒温反応器に関しては、大きい割合の加熱可能／冷却可能な壁を有するフラットな長方形の流路横断面が好ましい。したがって、好ましくは、この場合においては、幅と高さとの幾何学的比 Ｗ／Ｈが１を上廻り、より好ましくは５を上廻り、かつ特に好ましくは１０を上廻る流路断面が好ましい。

ここで、幅は、層の平面における流路の直径である。高さは単一の構造化された層の厚さの合計に相当する。

層中の孔の外部形状は、好ましくはジグザグの形状または波形であり、この場合、これは、流路中を流れる材料との大きい接触領域を提供し、これによって物質移動および温度調節が改善される。

積層反応器の好ましい構造は、構造化された層の集合したパケットに基づき、この場合、これは、ハウジングが層のパケットの外層と接触する程度に、囲んでいるハウジング中に挿入し、かつこれら外層に対する被覆層を形成する。層のパケットおよび取り囲んでいるハウジングの内表面間の密着または密封が、最上部および最下部の孔をパケットとを封鎖するのに十分である場合には、パケット中の流路の流れのバイパスは存在しない。これは、研究および開発における使用者によって、合成工程または連続的な操作工程を最適化させるのを可能にする。ハウジングで異なる構造を有する層のパケットの簡単な交換は、加熱／冷却、滞留時間分布、選択性および圧力低下に関して方法を最適化することを可能にする。

さらに好ましくは、それぞれ少なくとも３個の構造層を有し、かつ連続して配置される少なくとも２個の積層物を含む反応器の変法が提供され、その際、積層物は、互いに３０〜６０゜の角度βによって、これらの層の平面に対して回転されている。

管型反応器の特別な実施態様において、積み重ねを形成するために、互いの上面で、構造化された層を有する層の複数個のパケットを置くことが可能である。ここで、層の隣接するパケットは、分配された被覆層または複数個の被覆層によって互いに分離される。

これは、たとえば、複数個の流路を有する完全なパケットを形成する。

しかしながら、工業的により重要であるのは、構造化された層の少なくとも２個のパケットが重ね合わされ、その際、層の第１パケットの前側が、流路の装入口として構築されている。この層のパケットの反対側は封鎖されている。隣接する第２パケットから第１パケットを分離する被覆層は、第２パケットに導く孔の並びの末端での開放領域を有し、したがって、第２パケットの流路と連結している。層の第２パケットは、第１パケットと同一の末端で封鎖されている。流体は、第１パケットのチャネルを通して流れ、その後に、別個の層の開放領域を通って第２パケットを通過し、第１パケット中の流れに対して反対方向で、第２パケットの流路中を流れる。

他の層のパケットは、同様の方法で、第２パケットに引き続いて流れてもよく、その際、層の隣接するパケット間の開放連結部（open connection）は、通常は、全反応器の前側および反対側の間で交互になっている。最後のパケット、すなわち、最上部のパケットまたは最下部のパケットは、前側または反対側で排出口を有する。この構造において、流体は、蛇行する形で層のパケットを通って、たとえば縦方向に流れ、かつ引き続いて縦方向に対して反対に流れる。この実施態様は、生成物と接触する大きい領域を有するコンパクトでありかつ小さい加熱可能／冷却可能な反応装置を達成することを可能にし、かつ、有利には、物質移動または迅速な加熱／冷却のために使用することができる。

加熱／冷却の高いレベルを必要とする方法のために、層中に形成される特に長い流路が有用である。前記の構造に対して二者択一的であるのは、構造化された層としてかなり大きい金属プレートを使用することであり、その際、プレート中の孔の並びはループを形成する。複数個の構造化された金属プレートは、互いの上面で重ねられ、構造された別個の積層物の場合にパケットを形成する。たとえば、金属プレートを切断した孔の２個のまっすぐで平行な縦方向の並びは、それぞれの場合において、半円形の形状を有するかまたはまっすぐな交差連結部を形成する孔の並びによって、その末端で互いに連結されている。少なくとも３個のこのようなプレートと連結させることによって、それぞれの流路が反対に形成されている、層のパケットを、簡単に製造し、斜めの孔は、横方向に、その末端で、隣接する流路と連結する。プレートのこのようなパケットの装入口および排出口の位置は、原則として、プレートの幾何学的形状に依存して自由に選択することができる。特に、金属プレートの複数個のパケットは、その間の流れが可能である程度に互いに連結されていてもよく、したがって、極めて大きいＬ／Ｄ比および高い加熱／冷却能力を有する流路を製造することができる。パケットの構造化された別個の金属シートは、たとえば、互いにはんだ付けすることで封鎖した流路を形成し、この場合、これは、たとえば５００バールまでの高い圧力下で、操作することができる。

本発明の管型反応器は、直接的に、フラットな加熱／冷却ユニットに被覆層の両側で連結することができる。しかしながら、また、加熱／冷却ユニットは、取り外し可能な方法で連結することができる。管型反応器の加熱／冷却は、連結された中空体を用いて達成することができ、この場合、これは、熱伝達流体を、電気的加熱装置を用いてかまたは冷却または加熱のためのペルチエ素子を取り付けることによってこの中空体中に流す。

前記に示したように、好ましい変法において、大きい領域の金属プレートまたは薄いシートから構成された反応器は、枝分かれした流路または融合した流路を含んで提供されてもよい。したがって、たとえば、同一かまたは異なる流れ断面積を有する複数個の独立した流路は、積層物中で、複数個の孔の並びによって形成され、この場合、これは、枝分かれ点で結合し、通常の主要な流路に集められ、この場合、これは、前記の個々の流路よりも大きい流量断面積を有する。積層物中の流路のこの配置は、加熱／冷却された副流が、一緒になって主要な流路に集められる場合には、反応が専ら開始される程度に、複数流を互いに別個に加熱／冷却することが可能である。

他の実施態様において、反応器は、一般的な反応流路中に受け入れられている、同一であるかまたは異なる大きさの水力学的直径を有する少なくとも２個の流路を有する。これは、２個の材料の予加熱／予冷却を分離することが可能であり、加熱／冷却区分から放出された後に、大きい水力学的流路断面積を有する一般的な反応流路に流れ、ここで連続的に混合させながら互いに反応される。種々の加熱／冷却は、特に、好ましい箇所に簡単に配置することができるペルチエ素子を用いて実施されてもよい。同様に、枝分かれ点で、主要な流路を２個の流路に分配することも可能である。

管型反応器の他の特に好ましい実施態様は、上部および／または下部の被覆層中で、材料の装入および／または材料の排出のための少なくとも一つの孔を有し、したがって、たとえば、気体または液体材料は、被覆層中を通過し、かつ反応器の流路に装入されることができるか、またはそれによって反応混合物を排出することができる。

管型反応器の特に好ましい実施態様は、有孔の被覆層を使用するかまたは透過性膜としての被覆層を形成することによって、積層物のフローチャネルに沿って気体および／または液体材料を装入することができる。

有孔の被覆層は、少なくとも１個の材料を、他の材料が流れる管型反応器中に、連続的に装入することを可能にし、その結果、反応器中を流れる材料は、たとえば層のパケット内部で、装入された材料と化学的に反応する。

この方法において、管型反応器中に供給された気体材料および／または液体材料は、有孔の被覆層を通過させた後すぐに、反応器の流路中の主要な流中で、混合されるかまたは乳化されるかまたは分散され、この場合、これは、装入された材料の物質移動の改善および迅速な反応を導く。これによって、合成の空時収量および選択性を増加することができる。さらに、被覆層は、特に、一つのみの方向で、装入されるかまたは排出されるべき材料に対して浸透可能な膜であってもよい。特に好ましい実施態様において、有孔の被覆層は、層中で形成される長い流路の区域または小区分中に存在するのみである。

反応を製造するための経済的方法は、反応器の構造化された層を一緒にはんだ付けすることである。この実施態様において、たとえば、構造化された別個の層とはんだ付けされた薄いシートが製造され、したがって、構造化された金属シートおよびはんだ付けによる構造化された層は、はんだ付け工程によって恒久的に結合することができる。構造化された層のすべての接触表面と被覆層とを一緒にするはんだ付けすることによって、５００バールまでの高い圧力で操作することができる流路に導く。構造化された層および連結された被覆層は、その構造化されていないの縦方向の末端部に沿っての密封を、二者択一的にはレーザービームまたは電子ビーム溶接によって形成する程度に互いに連結させることができる。

さらに本発明は、化学反応を実施するための管型反応器の使用および物質移動工学、特に抽出および熱分離技術におけるカラム充填物としての使用を提供する。

異なる幾何学的構造を有する種々の管型反応器は、さらに本発明の対象である。この管型反応器は、コアチューブまたはコアロッドの周囲に巻かれた少なくとも２個の構造化された層、その際、それぞれの層は、一つまたはそれ以上の縦の並びで配置されかつ特に並びに対して横方向に延びた多くの孔を有し、かつ、積層物の外周上に配置された被覆層を含む積層物に基づき、かつその層の孔は、隣接する層の孔と交差しており、その際、一連の交差する孔は、コアチューブまたはコアロッドの縦方向で流路を形成している。

巻き上げられるべき孔の平行な並びを有する構造化された層が、非構造化領域によって一方の末端で伸長されている場合には、この非構造化領域は、この反応器の被覆層を形成していてもよい。その後に、非構造化領域は、同様に、反応器周囲をスパイラル状に巻き、したがって、層の末端は、相当する円筒状のコアの縦軸に沿ってそれ自体が溶接される。したがって、同心のスパイラル状積層物は、周囲と密接しており、かつ気密性である。

巻き上げられた層を有する反応器中への材料の流れは、双方の末端で生じるかまたは被覆層中の特別な放射状の孔を介してであってもよい。

巻き上げられた、構造化された層を有する反応器は、それぞれの層が、種々の構造化された領域および非構造化領域中に分配される場合には、種々の機能を果たすことができる。したがって、好ましい反応器は、加熱可能／冷却可能な同軸の混合流路を有していてもよく、かつ、その周囲を取り囲む有孔の被覆層は、材料が通過しうる同軸の中空領域およびその中空領域を取り囲む気密性の外壁を有していてもよい。この変法は、前記の巻き挙げ技術によって製造される。

これらのセグメント様の構造化された層は、予想される接触領域でハンダ付けによって被覆され、このスパイラル状に巻き上げられた層は、気密性の装置を製造するために互いにハンダ付けされていてもよい。

二者択一的に、特に、コアロッドの周線上で０〜１８０゜未満の角度γで傾斜し、コアロッドの周囲を一緒になって巻き上げている場合には、おおよそ同軸の管型反応器は、コアロッド／コアチューブの周囲を巻き上げる複数個の対によって製造することができる。

平坦な層を有する管型反応器のための構造化された層は、種々の金属材料および非金属材料から製造されていてもよい。層厚は、特に、約１０μｍ〜約１０ｍｍである。

特に、層は、金属、特にアルミニウムまたは鋼、プラスチック、ガラスまたはセラミックから成る群から選択された材料から製造される。また、構造化された層を触媒支持材料として使用するか、またはそれらを直接的に触媒材料から製造することも可能である。さらに、別個の層は、他の層とは異なる材料から成っていてもよい。

反応器がコアロッドまたはコアチューブの周囲に形成された場合には、金属またはプラスチックが同様に可能な材料である。特に好ましくは、コアロッドまたはコアチューブを有する管型反応器を提供し、この場合、これは、層が、材料と接触する表面上で被覆されていることを特徴とし、その際、反応器は、触媒的活性材料、たとえば、ロジウム、金、銀またはニッケルを使用して被覆されているか、あるいはこのような触媒材料から完全に製造されている。このような反応器は、好ましくは、反応工学または排気技術中で使用される。

特別な場合において、本発明の反応器は、原則として公知の微細構造装置または微細構造系、公知のスタティックミキサーおよび他のプロセス工学装置と一緒に組み合わせることができる。

本発明の管型反応器は、加熱／冷却を行うため、および等温的に実施される反応のために使用することができる。これらは、流路を通しての流れ上の物質移動および熱伝達が、簡単な流路（スムースチューブ）と比較して著しく増加するといった利点を有し、それというのもその生成物と接触する大きい領域のためである。多くの化学反応において、これは、増加した選択率および高い空時収量を導く。管型反応器は、実験用スケールであっても、スクリーニング試験における工程を強化するために、特に単一流路のデザインで使用することができる。合成の反応速度論に関する経済的観点は、ミニチュア化された実験用スケール上であっても連続的工程中で試験することができることである。特に、長い滞留時間を有する発熱反応は、等温的に実施されてもよく、それというのも極めて大きいＬ／Ｄ比を有する管型反応器は、高く経済的に製造することができるからである。実験用適用からパイロットプラントまたは製造スケールへのスケールアップは、積層物の孔を伸ばすことによって可能であり、したがって、より大きい流れに対して適応させることができる。さらに、製造条件へのスケールアップは、積層物の幾何学を一定に保持し、かつ層中の孔の並びの数を増加させることによって達成することができる。積層物の流路は、少量のホールドアップを有し、したがって、滞留時間スペクトルはせまくなり、この場合、これは、温度感受性材料が含まれる適用においては有利である。この理由のために、ポリマーの製造および生物工学的製造工程および製薬学的製造工程は、管型反応器の適用である。特に、流れの主な方向に対して横行している、層中に並ぶ孔間の流れ領域中のウェブは、流路の空の容量をかなり減少させ、その結果、これに流れる材料に対して熱的ダメージが生じることはない。前記に示したように、チャネルは小さいかまたは極めて大きいＬ／Ｄ比で製造することができる。さらに、管型反応器は、ミニチュア化された熱交換器として使用することができる。

積層構造の結果として形成される大きい接触領域は、管型反応器が、物質移動工程、たとえば熱的分離工程中において経済的に使用することを可能にする。

層が触媒材料を含有するかまたは触媒で被覆する場合には、適用の考えられうる領域は、たとえば、廃ガス中の材料の洗浄または分解のための廃ガス技術、たとえば、乗用車のための排気触媒に拡げられる。管型反応器の簡単な積層構造に依存して、エッチング、レーザーまたはパンチングによる別個の層の製造ラインの製造が可能であり、この場合、これは、かなりコストを減少させるものである。高い圧力勾配を可能にする工学的デザインは、適した層厚および孔間のスペースが使用される場合には可能である。構造化された層および被覆層が互いにハンダ付けされる場合には、高価な耐圧ハウジングが省かれてもよく、この場合、これは、装置コストを減少させる。微細構造工学と比較して特に有利であるのは、管型反応器のブロッケージに対する鈍感性であり、これによって、液体および気体のための付加的なファインプレフィルターを省くことができる。管型反応器に使用される層技術は、極めて薄いホイルまたはフィルムが層として使用される場合には、たとえばこの層の厚さが２００μｍ未満である場合には、微細系技術に対して極めて簡単に適用させることができる。

実施されるべきプロセス工学および化学的課題に依存して、本発明による反応器と上昇流管および／または下降流管、ポンプ、分散装置および公知のスタティックミキサーとの組み合わせが適している。これらの組み合わせは、工程に必要とされるセンサーおよびアクチュエーターおよびプロセス制御のためのオン−ライン分析機能を含む。

本発明は、以下の例によって、図面を用いて詳細に例証されるが、しかしながらこれらの例は、本発明を制限するものではない。

例１
図１ａは、積層物に基づく管型反応器の主な構造の側面図を示したものであり、その際、構造化された層１、２、３および被覆層４、５は、部分的に切り取られた形で示されている。区分で示された積層物の完全な輪郭は、補助的な破線で示されている。

図１ｂは、図１ａの部分的に切り取られた反応器を上部から示したものである。下部被覆層４および層厚０．２ｍｍを有し、かつステンレス鋼から製造されている２個の構造化された層１、２がみられ、その際、構造化された層３は被覆層５の下にかくれている。構造化された層１は、孔（スロット）６の同一の並びを示し、この場合、これは、流れの主な方向（矢印）に対して４５゜の角度αで傾斜している。構造化された層２は層１と同様に構築されているが、しかしながら１８０゜に回転され、かつ層１で孔７が−４５゜の角度αになる程度に置かれ、かつ、それぞれ隣接する孔６との交差領域１１を形成する。構造化された層１、２およびかくれている層３は、閉じられた周縁領域８、９を有する。反応器は、前側１２およびその反対側で開放されている。

図１ｃは、図１ｂの線Ｉ−Ｉに沿っての断面図を示している。構造化された層１、２、３および上部被覆層５および下部被覆層４がみられる。重なり、かつ交差領域１１を形成する構造化された層の孔は、層構造中ではっきりとみることができる。側面において、一緒に溶接され、気密性の流路１３を形成する閉じられた周縁領域８、９、１０をみることができる。

図２は、図１ａと同様の管型反応器の一部分の投影図を示したものであり、この場合、この反応器は、流路１３を有し、かつ孔によって構造化された層１、２、３を含有する積層物に基づき、かつ下部被覆層４と接触している。層中の孔２１、２２、２３が部分的に交差し、かつ孔間のウェブ２４、２５、２６が、横方向の流れに対して角度αであることがみられ、したがって、交差領域および横方向のウェブは、材料が流路１３を通過した場合の良好な混合を保証する。

例２
図３ａは、それぞれ孔３３（図３ｅ）を有する管型反応器のための２個の重なった層を示し、この場合、これは、並んで配列され、かつその横軸３１の方向に伸ばされ、かつ幅３１と高さ（３２）との幾何学的比が１より大きい。断面的形状３３は、スロット（図３ｅ）の断面形と一致し、その際、孔は流れの方向に対して角度αに傾斜している。たとえば、２個の層中の同様の孔３３、３４の３個の交差領域３４’がみられる。管型反応器は、最下部層と同一の少なくとも１個の他の層およびさらには２個の被覆層で提供される。

図３ｂの層は、図３ａと同様に形成されるが、しかしながら、孔は、図３ｇに相当する楕円の形状３５を有する。

図３ｃ〜３ｉは、伸ばされた孔の他の形状を示し、その主要な直径３１は通常は横方向の直径３２よりも大きい。さらに、でこぼこの内部断面形３６（図３ｈ）またはジグザグの内部断面形３７（図３ｉ）を有する孔の横断面が示された。

図３ｊは、異なる形状を有する２個の重なった層の組み合わせを示し、この場合、これは、同時に配置された並びに対して異なる角度α、α^１を有している。

例３
図４ａは、管型反応器のためのハウジング４０を示し、この場合、これは、同軸の温度調節ジャケット４１および供給管路４２、ならびに熱伝達媒体のための排出管路４３を有している。ハウジングは、付加的に、閉鎖されたヘッド４４および装入口４６および排出口４７を有する他のヘッド４５を有している。ヘッドは、スクリュー（示されていない）によってハウジング４０と連結する。ハウジング４０は、その中心に２個の中空領域を有し、その中に、２個の層の構造化されたパケット４８、４９が挿入されている。層の２個のパケット４８、４９は、ハウジングの一部であり、かつ挿入された構造化された層のパケット自体よりも短い、中心の隔壁４０’によって互いに分離されており、したがって、材料を逐次、積層物中に流すことが可能である。隔壁４０’は、層の隣接するパケット４８、４９のための共用の被覆層を形成する。層のパケット４８、４９は、図１ａで示されたのと同様の方法でかつ互いにハンダ付けされた、互いに上に重ねられた９個の構造化された金属シートから成っている。反応のための開始材料は、装入口４６で装入され、パケット４９の流路中を流れ、ギャップを介してパケット４８中に流れ、この中を移動して、排出口４７で反応器から排出される。

図４ｂで、図４ａのハウジング４０は、線ＩＶ−ＩＶに沿っての断面図で示されており、したがって、２個の挿入された積層物４８、４９および積層間のハウジングの隔壁４０’をみることができる。

例４
図５は積層物に基づく管型反応器を示し、この場合、これは同様にハウジング５０に挿入されていてもよく、この場合、これは、ヘッド５１で封鎖されている。ハウジングは、装入口５２を有し、これを通して液体材料または気体材料が流れ、かつ層５３のパケットに入ってもよい。層のパケット５３からの生成物排出口は、ヘッド５１を介して排出口５４に開放されている。層のパケットは１２個の金属シートを含有し、この場合、これは、図１で示された金属シートと同様に構造化され、かつ二者択一的な配置において互いにハンダ付けされている。示された態様において、積層物から成る層のパケットは、双方の側において、有孔の被覆層５５を有し、この場合、変法においては膜であってもよく、かつこれを介して他の液状成分または気体成分は積層物中を流れる流に装入されてもよい。気体成分または液体成分は、供給管路５６、５７を介して、分配チャンバー５８、５９に提供され、その結果、その後に有孔の層中を通過し、かつ層のパケットの外側の層の孔を介して、その長さに亘って均一に流れ、かつ積層物の流路中に流れる。

例５
図６ａは、おおよそ同軸の断面を有する管型反応器を形成するための構造化された層の構造を示す。孔６０３の平行な並びを有する２個の構造化された層６０１、６０２は、図６ａ中でみることができる。層は、ステンレス鋼シートから成り、かつ極めて薄い（０．２ｍｍ）ので容易に巻き上げることができる。孔の平行な並びは、区分６０４を包含し、この場合、これは、多重の円形の周縁に相当する。孔の平行な並びは、側面に延伸した非構造化領域６０５と隣接する。２個の重なった層は、同一形状の金属シートから成り、この場合、これは、互いに１８０℃回転しているものであり、したがって、１個の層の孔の並びは、隣接する層の孔と交差している。

図６ｂは、図示的に、同軸の流れ領域を形成する原理を示している。２個の構造化された層６０１、６０２がチューブ６０６（詳細には、図６ｆ参照のこと）に添えられており、２個のシートの自由な末端は、チューブ６０６の周囲をスパイラル状に、層のすべての表面が互いに接触するまで、完全に巻かれたスパイラルばねと同様の方法で巻かれていてもよい。

示されていない形において、複数個の層の対が、１８０゜未満の角度γによって傾斜していてもよく、かつ、同様の原理によって円筒の周囲を巻いていてもよい。

スパイラル状の巻き上げの結果として、非構造化領域６０５は、完全に層のス領域を包囲し、したがって、巻き上げられた金属シート（図６ｄ参照）の末端は、巻きの方向に対して縦方向に溶接され、気密性の流路を形成する。

完全に巻き上げられた管型反応器は、図６ｃ中の横断面図でみることができる。内側から外側へ向けて、以下のようにして形成されている：中心に、チューブ
６０６が存在し、この周囲で、孔６０３の平行な並びを有する構造化された層６０１、６０２はスパイラル状にきつく巻き上げられ、別個の層６０１、６０２のスパイラル状に巻かれた非構造化領域（被覆層６０５）によって順に包囲された、同軸の流れ断面を形成する。非構造化層の末端は、それ自体を外周で、たとえば、図６ｄに示されたようにして溶接する。

図６ｅは、同軸の流れ断面を有する管型反応器の一部分の流れの主な方向に対して平行な縦方向の部分を示す。チューブ６０６の形のコアは、その中に熱伝達媒体を流すことによって、流れ領域を加熱するかまたは冷却するために使用することができる。コアチューブの周囲において、孔６０３のスパイラル状に巻かれた平行な並びよって形成された、同軸の流れ領域が存在する。同軸の流れ領域は、層の非構造化領域６０５を、図６ｄ中に示されたように溶接によって封鎖する。

例６
図７ｂは同一の構造を有する２個の重なり合った層（金属シート）７００、７０１を示す。しかしながら、層は、その幅で、重複する周縁によって伸長され、したがって、伸長において有孔の孔領域７０３は、孔７０２の平行な並びと隣接する。これは、完全な開口領域７０４と隣接し、かつ他の伸長では非構造化層領域７０５がある。この層は、たとえば、ホイルまたは金属シートが、異なる課題の要求を満たすために、種々に構造化されてよいことを示す。

図７ａに示すように、区分中で特別に構造化された層がコアロッドの周囲にスパイラル状にきつく巻き上げられる場合には、前記の例５で図６ａを引用して記載したように、ほぼ同軸のプロセス領域を有する管型反応器が形成される。この例において、以下のプロセス領域が得られる。プロセス領域は、中心の外形から挙げられる。中心において、チューブであってもよいコア７０６が存在し、かつ孔７０２の平行な並びによって形成された同軸の流れ断面によって包囲され、同軸のフロー領域の周囲には、特別な開放領域７０３を巻き上げることによって形成された薄い孔を有する環が存在し、この場合、これは、フラットな開放領域７０４によって形成された同軸の中空領域７０４によって隣接されており、かつこれは、順に、非構造化領域７０５によって封鎖している。完全な金属シートが、巻き上げ工程前にハンダ付けによって被覆される場合には、スパイラル状に構造化された装置は、気密性である程度にハンダ付けすることができる。

図７ｃは、巻き上げられた管型反応器を通しての縦方向の区分を示す。供給細管７０７は取り付けた後に、液体または気体の物質を、中空領域７０４に、ここから有孔の層７０３を介して同軸の流れの主領域７０２に移動することができる程度に装入してもよい。

例７
例８は、積層物８０に基づく長い管型反応器を示し、その中で孔の並び８１は、蛇行した形（ループ状）で、大きい領域の金属シート中に配置される。複数個の同一の構造化された金属シート８２、８３は、互いに上部に配置され、それぞれの場合において１８０℃回転し、その結果、並び中の孔は交差し、かつ孔間のウェブは放射線状の流れを補助する程度の角度である。長い流路は、一定の流れ断面および供給開口８４および排出開口８５を有する。積層物は、被覆層を有するが、しかしながら、図８中には示されていない。

例８
図９ａにおいて、流路系９０は、３個の分離した流路９１、９２、９３を有する積層物に基づき、この場合、これは、異なる流れ断面積を有し、かつ並び中の孔の異なる輪郭が示された。３個の分離した流路は、供給される別個の成分が、これらが共通の集合流路９４（入口９５）に導かれる前に、たとえば、別個に加熱／冷却することを可能にする。集合流路９４は、反応のために特別に構築されてもよい。流路系９０は、反応が、増加した温度で、反応に対して影響をもつことのない独立した加熱可能な供給流路中で、関与する反応成分の加熱層を用いて、開始することを可能にする。

例９
図１０は、２個の管型反応器を含有する反応系を示し、この場合、これは、それぞれ９個の構造化された層を有する層１０１、１０２の２個のパケットを一続きに連結する。層１０１、１０２の２個のパケットは、図１ａで示された例と同様の方法で、流れの主方向に対して角度αで傾斜した延びた孔１０３の並びで提供されている。２個の積層物は、互いに角度β＝９０゜で回転されている。層１０１、１０２のパケットは、ハウジング中に押し込まれ（示されていない）、この場合、これは、層のパケットのための被覆層を形成し、かつプロセス材料の装入および排出を提供する。

例１０
管型反応器中の化学反応
化学反応は、連続的にミニチュア化された試験装置中でおこなわれ、この場合、これは、積層物に基づく熱交換器および管型反応器が使用される。反応は、望ましくない副生成物が形成されることのない短い反応時間後に、完了すべきである。酸化剤として、ジメチルジオキシラン（ＤＭＳＯ）を用いての、有機スルフィドフェニルチオアセトニトリルの相当するスルホキシドへの均質な液相酸化が試験された。通常のバッチ反応の主な問題は、逆混合後の過酸化によって、最初に生じたスルホキシドから、著量のスルホン副生成物が形成されることである。さらに、ＤＭＳＯが、保存することができず、かつ酸化反応での使用直前に製造しなければならない不安定な酸化剤であることに注意すべきである。

この反応は、以下の正味の化学反応式によって示される：
Ｃ_６Ｈ_５−Ｓ−ＣＨ_２−ＣＮ＋ＣＨ_３−ＣＯ_２−ＣＨ_３→Ｃ_６Ｈ_５−ＳＯ−ＣＨ_２−ＣＮ＋ＣＨ_３−ＣＯ−ＣＨ_３
ミニチュア化された管型反応器に、１，２−ジクロロエタン（０．１Ｎ溶液）で１５０ｍｌにされたフェニルチオアセトニトリル ２．２５ｇの供給物を供給し、受け器中で２０℃で放置した。新たに製造されたアセトン中のジメチルジオキシラン ０．１Ｎ溶液を、第２供給容器中で同様に２０℃に置いた。スルフィドを、ダブルピストンポンプ（流量＝１．０ｍｌ／分）を用いて管型反応器（４０℃に予め加熱した）に汲み上げた。予加熱を、層のプラグ−イン パケットに基づく熱交換器中で実施した。熱交換器は、図４で示された加熱可能／冷却可能なジャケットを有する管型ハウジングを含むが、しかしながら、層の一つのみのパケットおよび管型ハウジングの下部末端での排出口を備えていた。ハウジング軸に沿ってその中心で、管型ハウジングは、６ｘ６ｍｍの長方形の孔のみを有しており、その際、厚い層（鋼シート）３０ｘ０．２ｍｍから成る層（４８）の構造化されたパケットを取り付けた。別個の層は、幅６ｍｍおよび長さ９９ｍｍを有していた。層中の孔（図３）の長軸３１は、流れの主な方向に対して４５゜の角度αであった。孔（図３ｅ）の幾何学的直径は、長さ３１＝約５．４ｍｍ、幅３２＝０．８１ｍｍおよびウェブ幅＝０．２５ｍｍであり、したがって、６６個の孔の並びを形成する。

反応装置は、孔の約２ｍの長さの蛇行する並びを有する積層物に基づく管型反応器であり、この場合、これは、図８ａに示されている反応器と類似している。積層物は、それぞれ層厚０．５ｍｍを有する３個の独立した構造化された層および下部被覆層および上部被覆層を含む。すべての層はその全ての領域で互いにハンダ付けされ、これによって、管型反応器の良好な温度調節を保証される。さらに、熱伝達媒体のための簡単な流路を有する金属シートから成る加熱層を、直接的に、上部被覆層上にハンダ付けし、かつ加熱流路と密接する他の被覆層をこの上にハンダ付けした。下部被覆層は、予加熱された有機スルフィドフェニルチオアセトニトリルのための供給点８４、供給点８４の約１００ｍｍ下流に配置されている第２反応成分（ＤＭＳＯ）のための第２供給点（図８ａには示されていない）、管型反応器中で孔の並びの末端で、望ましい反応生成物スルホキシドを、生成物容器中で捕集することを可能にする排出管路８５および管型反応器の全長に均一に分散されている多数の温度測定個所を有する。別個の層中の孔の並びの孔は、以下の寸法を有している：長さ３１ 約１０ｍｍおよび幅３２ 約１．６ｍｍ。孔は、フローの方向に対して４５゜の角度αである。孔間のウェブ幅は０．５ｍｍであった。孔の寸法および積層物の高さに基づいて、流れ断面は、幅と高さとの比Ｗ／Ｈ 約５を有していた。

流れ方向で、約１００ｍｍ離れて位置する２個の供給箇所は、ＤＭＳＯが管型反応器に、反応を開始するための第２供給点を介して汲み上げる前に、有機スルフィドフェニルチオアセトニトリルに関して約１．５分の滞留期間を有していた。ＤＭＳＯは、同様に低い拍動で第２ダブルピストンポンプ（流量＝１．０ｍｌ／分）によって管型反応器に汲み上げられる。依然として、管型反応器中の反応混合物の滞留時間は約８分であり、この場合、これは、約１．９ｍの反応器の長さに相当する。出口８５において、反応混合物は、生成物受け器中に捕集され、かつ分析のために調製された。

この方法によって、スルフィドのスルホキシドへの完全な酸化は、積層物に基づく管型反応器中で達成することができた。反応器が構造化された層を除いて構築される方法に依存して、少量の逆混合を伴う混合が、管型反応器を通しての通過の間に生じ、したがって、管型反応器中の反応中で逆混合が生じることはないが、反応成分は、過酸化副生成物（スルホン）が形成されない程度に混合される。

例１１
一連の試験において、積層物に基づく管型反応器の熱交換性能を、比較可能な通常の管型熱交換器と比較する（リービッヒ管）。

装置の説明
積層物に基づく管型反応器（図１と同様のもの）は、積層パケット上で溶接された２個の０．５ｍｍの厚さの被覆層４、５によって覆われた積層パケット１、２、３から成る９９ｍｍの長さの流路を含有する。積層物のパケットは、２０ｘ０．１ｍｍの厚さの層から成る（鋼シート）。個々の層は幅６ｍｍおよび長さ９９ｍｍを有していた。層中の孔６の長軸は、流れの主な方向に対して４５゜の角度αであった。孔の幾何学的寸法（図３ｅ）は長さ３１＝約５．４ｍｍ、幅３２＝０．８１ｍｍおよびウェブ幅＝０．２５ｍｍであり、したがって、６６個の孔の並びが形成された。層のパケットは流路断面比Ｗ／Ｈ約１．９を有していた。記載された流路は、Φ１２ｘ１．５ｍｍ、外径１２ｍｍ、壁厚１．５ｍｍの管４０中に、図４ａで示されたのと同様の方法で入れられ、かつ熱伝導媒体のための接続部４２、４３を備えていた。

比較のための熱交換器は、内部構造物のない、９９ｍｍの長さの流路（Φ４ｘ０．５ｍｍ管）を含み、この場合、これは、管型反応器で使用された同一のジャケットチューブによって包囲されていた。内部の管は、流路断面積および壁厚が前記管型反応器のものと一致するような大きさにした。

双方の装置はステンレス鋼から製造された。

実験装置の詳細な記載
双方の装置を、同一条件下で試験した。約２０〜２５℃の温度を有する液体流を、一定の流速で（水の場合には０．４ｍ／ｓおよびグリセロールの場合には０．１ｍ／ｓ）で通過させ、かつジャケット中に向流で熱水（６０℃および９０℃）を通すことによって加熱した。

試験結果

結果に関する考察
性能は、熱伝導効率平均（ｋ値）を用いることで最も適切に比較することができる。性能中で観察された改善の一部分は、Ｗ／Ｈ比 １．９を有する流路断面を平坦化することに帰因していてもよいが、しかしながら、主要な部分は、積層の混合作用によるものである。最初に、エネルギーは、より効率的に液体容量中に装入されるが、それというのも、金属積層物の良好な熱伝導のためであり、第２には、積層物の混合構造は強制対流を生じ、したがって、改善された熱伝達性が生じるためである。

例１２（層流での管型反応器中の混合）
試験において、まさに図１０ａで示されたのと同様の形式で組み立てられた層のパケットに基づく管型反応器中で、層流の場合の混合作用を、従来の熱交換器と比較する。この目的のために、２０個の有孔の層（スチール鋼）を含む約１００ｍｍの長さの管型反応器を、透明なポリカーボネートハウジング中に取り付けた。層中での孔は、図３ｅで示されたような幾何学的形状を有し、かつ同一の大きさを有する。選択された大きさは：長さ＝５ｍｍ、幅＝０．８ｍｍおよび孔間のウェブ幅＝０．２５ｍｍであった。

混合の流れ断面は、２０個の重なった、厚さ０．２ｍｍの金属シートから成り、したがって、通常は、約４ｘ４ｍｍの流れ断面が得られる。ポリカーボネートハウジング中のそれぞれの供給流路および排出流路は、６ｘ６ｍｍの正方形の断面を有する。

特許出願 ＷＯ９８／５５８１２中で記載されたように構築された層構造は、層中のそれぞれ４個の並びにおける１９個の連続する孔で製造されており、したがって、それぞれ独立した層は、７６個の孔を有していた。層中で互いに隣接して配置されたこれらの孔は、流れの主方向に対して平行に伸ばされたこれらの長軸を有する。それぞれの場合において、一つの層の孔（スロット）は、隣接する層の最大２個の孔と重なっていた。二者択一的な層中の孔の重なりは、積層物中を流れる４個の流路を生じた。全ての流路断面（互いに隣接する４個の孔）に亘っての混合を可能にするために、４個の平行な孔は、それぞれの場合において、０．２５ｍｍ幅の分離したウェブ中で切り出すことによって（幅０．２５ｍｍおよび高さ０．１ｍｍ）結合される。

本発明による反応器の個々の層（まさに図１０中に示されたもの）は、６６個の孔を有しており、この場合、この長軸は、配列された範囲内での並びによって形成された線に対して４５゜の角度αであった。個々の層は、その長軸がそれぞれの場合において、隣接する層に対して１８０℃傾いていることを除き、同一の構造を有しており、かつこの方法で、層は互いの上面で配置されている。

実験方法：
管型反応器の混合の課題としては、異なる流量を有する２個の流が均一に混合されることである。選択された物質は、１０Ｐａ・ｓの粘度を有するシリコンオイルである。第１流は透明であり、かつ第２流は透明なプラスチックケーシング中で、積層物の混合性能が可視的に評価できる程度に黒色に染色されている。全ての物質流量は、約１．４ｇ／分であり、かつ約３．２バールの圧力低下が立証された。

結果：
特許出願 ＷＯ９８／５５８１２中に記載された熱交換器は、層の平面上での混合作用がみられず、かつ積層の方向中でのわずかな混合作用のみがみられた。これによって、独立した流路間に横方向に連結される流路が存在するといった事実にもかかわらず、平行な孔を有する有孔の層が４個の独立した流路を形成し、かつ、個々の流路は交差混合（cross mixing）を示すことがないことが明らかであった。

本発明による反応器の場合には、他方では、たとえ個々の層中の孔数が、比較された装置よりも著しく少ない場合であっても、層の平面での完全な混合および積層の方向での良好な混合が観察された。

考察：
従来の熱交換器（ＷＯ９８／５５８１２）と比較して、単一流路の流れは、本発明の管型反応器中で達成された。異なる流および異なる密度および粘度を有する流の場合においては、分配の問題が生じることなく、通常は迅速および良好な混合が生じ、この場合、これは、反応器の効率および機能を著しく改善し、特に、物質移動を著しく改善させる。

反応器の高性能における決定的な要因は、孔が、角度αで流れ領域中に存在し、その壁によって横向きの流れを生じることである。

その混合作用の欠落によって、ＷＯ９８／５５８１２中で記載された熱交換器は、反応器として使用することができない。

本発明による管型反応器の構造を示す図。図１ａは、３個の構造化された層よび上部被覆層および下部被覆層を有する積層物の構造を示す図。図１ｂは、延在する孔を有する層の平面および孔の交差領域を見ることができる切開図。図１ｃは、反応器の流路を示す図１ｂの横断面図。 上部被覆層を除いて図１ａに示された本発明による管型反応器の区分を示す図。 本発明による管型反応器中の構造における孔の形状を示す図。図３ａ、３ｂ、３ｊは、２個の重なり合った層中での孔の好ましく延在する幾何学的形状を示す図。図３ｃ〜３ｉは、孔の種々の断面的形状を示す図。 本発明による管型反応器の加熱／冷却可能なハウジングを示す図。図４ａは、被覆層によって材料が連続的に流れる程度に分離された２個の積層物が挿入されているハウジングを示す図。図４ｂは、図４ａ中の線ＩＶ−ＩＶに沿ってのハウジングを示す横断面図。 積層物に対して平行な有孔の被覆層を有し、供給管路および中空領域を有する気密性のハウジングによって囲まれている積層物を示す図。 本発明による管型反応器の構造を示す図。図６ａは、コアの周縁の２倍の幅を有する非構造化領域と連結された、平行な孔の並びを有する２個の重なり合った層を示す図。その際、孔の平行な並びの数は、並びに垂直な有孔の層の長さが、円筒状のコアまたはチューブの周縁の何倍もある。図６ｂは、図６ａの２個の層がスパイラル状に円筒管の周囲に固定された、本発明による管型反応器中の区分を示す図。図６ｃは、ほぼ同軸の流路を有する管型反応器を示す横断面図。図６ｄは、被覆層上のハンダ付け箇所を示した図６ｃの詳細を示す図。図６ｅは、図６ｃの反応器の一部分を示す縦断面図。図６ｆは、巻き上げ技術を図解するための横断面図。 本発明による管型反応器を示す図。図７ａは、スパイラル状に巻かれた積層物に基づくほぼ同軸の管型反応器の特別な実施態様を示す図。図７ｂは、図７ａの反応器を製造するための２個の重なり合った構造化された層を示す図。図７ｃは、図７ａの反応器の一部分を示す縦断面図。 孔の巡回する並びを有する、大きい金属プレートから成る管型反応器を示す図。 化学工業的プロセスでの使用のための本発明による管型反応器を示す図。 被覆層を有しない２個の管型反応器の一連の配置を示す図。

符号の説明

１ 構造化された層、 ２ 構造化された層、 ３ 構造化された層、 ４ 下部被覆層、 ５ 上部被覆層、 ６ 孔、 ７ 孔 、 ８ 周縁領域、 ９ 周縁領域、 １０ 周縁領域、 １１ 交差領域、 １２ 前側、 １３ 流路、 ２４ 孔、 ２５ 孔、 ２６ 孔、 ３１ 幅、 ３２ 高さ、 ３３ 孔、 ３４ 孔、 ３４’ 交差領域、 ３５ 楕円の形状、 ３６ 内部断面形、 ３７ 内部断面形、 ４０ ハウジング、 ４０’ 隔壁、 ４１ 温度調節ジャケット、 ４２ 供給管路、 ４３ 排出管路、 ４４ ヘッド、 ４５ ヘッド、 ４６ 装入口、 ４７ 排出口、 ４８ パケット、 ４９ パケット、 ５０ ハウジング、 ５１ ヘッド、 ５２ 装入口、 ５３ パケット、 ５４ 排出口、 ５５ 有孔の被覆層、 ５６ 供給管路、 ５７ 供給管路、 ５８ 分配チャンバー、 ５９ 分配チャンバー、 ６０１ 構造化された層、 ６０２ 構造化された層、 ６０３ 孔、 ６０４ 区分、 ６０５ 非構造化領域、 ６０６ コアチューブ、 ７００ 層、 ７０１ 層、７０２ 層、 ７０２’ 交差領域、 ７０３ 有孔の開口領域、 ７０４ 完全な開口領域、 ７０５ 非構造化領域、 ７０６ コアチューブ、 ７０７ 供給管路、 ８０ 積層物、 ８１ 孔の並び、 ８２ 構造化された層、 ８３ 構造化された層、 ８４ 供給開口、 ８５ 排出開口、 ９０ 流路系、 ９１ 流路、 ９２ 流路、 ９３ 流路、 ９４ 集合流路、 ９５ 入口、 １０１ 構造化された層、 １０２ 構造化された層、 １０３ 孔

Claims (7)

1. コアチューブまたはロッド（６０６）の周囲に巻かれた少なくとも２個の構造化された層（６０１、６０２）を含む積層物に基づく管型反応器において、それぞれの層（６０１、６０２）が、コアチューブまたはロッドの方向に沿って一つまたはそれ以上の並びで配置されかつ延びた複数個の孔（６０３，６０３’）を有し、かつ被覆層（６０５）が、積層物の外周上に配置され、かつその層（６０１）の孔（６０３）は、隣接する層（６０２）の孔（６０３’）と交差し、その際、一連の交差する孔が、コアチューブまたはロッド（６０６）の方向に沿って流路を形成することを特徴とする、積層物に基づく管型反応器。
2. 少なくとも部分的に有孔の被覆層（７０３）、および被覆層（７０３）を包囲しかつ装入口（７０７）を有するほぼ同軸の分配チャンバー（７０４）を有する、請求項１に記載の管型反応器。
3. 反応器の内部表面が触媒性被膜を有するか、または構造化された層が触媒材料から成る、請求項１または２に記載の管型反応器。
4. 化学反応を実施するための、請求項１から３までのいずれか１項に記載の反応器の使用。
5. 熱的分離工程におけるカラム充填物としての、請求項１または２に記載の反応器の使用。
6. 排気ガス浄化のための、請求項３に記載の反応器の使用。
7. 自動車の排気ガス浄化のための、請求項６に記載の反応器の使用。

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