JP4737517B2 - Adhesives and fuel cells - Google Patents
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Description
本発明は、燃料電池と、該燃料電池を構成する部材のうち異種材料よりなる複数の部材が接着層を介して接着された接着体の構造に関する。 The present invention relates to a fuel cell and a structure of an adhesive body in which a plurality of members made of different materials among members constituting the fuel cell are bonded via an adhesive layer.
例えば固体高分子電解質型の燃料電池は、膜−電極アッセンブリ(MEA:Membrane-Electrode Assembly )とセパレータとからなる単セルを積層して構成される。積層された単セルの両端にはターミナルが固定される。このターミナルは、単セルに固定されるカバープレートと、端子を有するターミナルプレートとを備えた構造となっている。カバープレートとターミナルプレートには反応ガスや冷媒を流すためのマニホールドが形成され、カバープレートとターミナルプレートとは、マニホールドから面内に反応ガスや冷媒が流入しないように接着剤にて接合される。
例えばカバープレートがカーボン材、ターミナルプレートが金属(銅など)により構成されている場合、これらカバープレートとターミナルプレートは異種材料にて構成されているため、単一の接着剤による接合では、燃料電池の厳しい環境下、すなわち、運転・停止の連続による温度変化や冷媒への接液といった環境下、あるいは10年以上に渡る長い使用期間という環境下では、十分な接合強度が得られない虞がある。 For example, if the cover plate is made of carbon and the terminal plate is made of metal (such as copper), the cover plate and the terminal plate are made of different materials. In a severe environment, that is, in an environment such as a temperature change due to continuous operation / stop and liquid contact with a refrigerant, or in an environment where the service life is longer than 10 years, sufficient bonding strength may not be obtained. .
特に、ターミナルプレートには、酸化被膜等の形成に伴うカバープレートとの接触抵抗の増大や、冷却水または反応ガスとの接触部における電池環境での腐食等を抑制すべく、化学的・電気的安定性を向上させるための表面処理(例えば、Auめっき等)が施されている場合が多く、かかる場合には、接着性を確保するための官能基が少なく、良好な接着性が得られ難い。 In particular, the terminal plate should be chemically and electrically controlled to prevent an increase in contact resistance with the cover plate due to the formation of an oxide film, etc., and corrosion in the battery environment at the contact area with cooling water or reaction gas. In many cases, surface treatment (for example, Au plating) is performed to improve the stability. In such a case, there are few functional groups for ensuring adhesion, and good adhesion is difficult to obtain. .
すなわち、以上のような接着体に対しては、特異性の接着材料が必要となるが、かかる場合にはその背反として、他の被着体に対しての接着性が劣る等、あらゆる被着体への万能な接着力が必ずしも得られない場合がある。 That is, a specific adhesive material is required for the above-mentioned adhesive body. In such a case, as a contradiction, the adhesiveness to other adherends is inferior. There may be cases where universal adhesion to the body is not always obtained.
本発明は、上記事情に鑑みて成されたものであり、異種材料よりなる複数の部材間を高い接着力にて接着可能にすることを目的とする。 The present invention has been made in view of the above circumstances, and an object thereof is to enable bonding between a plurality of members made of different materials with high adhesive force.
本発明においては、上記の課題を解決するために、以下の手段を採用した。すなわち、本発明の接着体は、燃料電池を構成する部材のうち異種材料よりなる複数の部材が接着層を介して接着された接着体であって、前記異種材料よりなる部材間に複数の接着層が介在してなる。 In the present invention, the following means are employed in order to solve the above-described problems. That is, the adhesive body of the present invention is an adhesive body in which a plurality of members made of different materials among members constituting the fuel cell are bonded via an adhesive layer, and a plurality of bonds are formed between the members made of the different materials. A layer is interposed.
このような構成によれば、異種材料のそれぞれに対して高い接着力を有する接着層を選択することが可能となる。一般に接着層同士は良好な接着力を有するから、相互に接着すべき部材間に複数の接着層を介在させることにより、これら異種材料よりなる部材は互いに高い接着力にて接着される。 According to such a configuration, it is possible to select an adhesive layer having a high adhesive force with respect to each of different materials. In general, since the adhesive layers have a good adhesive force, the members made of these different materials are bonded to each other with a high adhesive force by interposing a plurality of adhesive layers between the members to be bonded to each other.
接着層は、2層で構成されているものの他、3層以上で構成されてもよい。例えば、2層構造の接着層において、接着層間の接着性が十分に得られない場合や、より強い接着力を必要とする場合には、これら2種の接着層間の結合力を高めるべく、双方に対して良好な接着性を有する第3あるいは第4以上の接着層を介在させても良い。 The adhesive layer may be composed of two or more layers in addition to those composed of two layers. For example, in the case of an adhesive layer having a two-layer structure, when sufficient adhesiveness between adhesive layers is not obtained, or when a stronger adhesive force is required, both of the two adhesive layers are increased in order to increase the bonding force between them. Alternatively, a third or fourth adhesive layer having good adhesion may be interposed.
上記接着体においては、第1の部材と、第1の接着剤層と、第2の接着剤層と、前記第1の部材とは異なる材種の第2の部材とがこの順で積層されてなり、前記第1の接着剤層と前記第1の部材との結合力は、該第1の接着剤層と前記第2の部材との結合力よりも大であるとともに、前記第2の接着剤層と前記第2の部材との結合力は、該第2の接着剤層と前記第1の部材との結合力よりも大であってもよい。この結合力には、例えば水素結合力、共有結合力、電気的結合力、機械的結合力(アンカー効果等)、あるいはこれら結合力の2種以上の組合せがある。 In the adhesive body, the first member, the first adhesive layer, the second adhesive layer, and the second member of a material type different from the first member are laminated in this order. The bonding force between the first adhesive layer and the first member is greater than the bonding force between the first adhesive layer and the second member, and the second The bonding force between the adhesive layer and the second member may be greater than the bonding force between the second adhesive layer and the first member. Examples of the bonding force include a hydrogen bonding force, a covalent bonding force, an electric bonding force, a mechanical bonding force (anchor effect, etc.), or a combination of two or more of these bonding forces.
このような構成によれば、第1の接着剤層は第1の部材に対しては高い接着力を有し、第2の接着剤層は第2の部材に対しては高い接着力を有する。これにより、第1の部材と第2の部材とは、第1の接着剤層及び第2の接着剤層を介して接合することが可能である。 According to such a configuration, the first adhesive layer has a high adhesive force with respect to the first member, and the second adhesive layer has a high adhesive force with respect to the second member. . Thereby, the 1st member and the 2nd member can be joined via the 1st adhesive layer and the 2nd adhesive layer.
上記接着体において、前記第1の部材は、少なくとも前記第1の接着剤層側の面に流体溝を有しないカバープレートであり、前記第2の部材は、ターミナルプレートであってもよい。また、前記第1の部材は、セパレータであり、前記第2の部材は、フレームであってもよい。さらに、前記第1の部材は、セパレータであり、前記第2の部材は、前記第1の部材とは異種材料からなる他のセパレータであってもよい。 In the above-mentioned adhesive body, the first member may be a cover plate that does not have a fluid groove on at least the surface on the first adhesive layer side, and the second member may be a terminal plate. Further, the first member may be a separator, and the second member may be a frame. Furthermore, the first member may be a separator, and the second member may be another separator made of a material different from that of the first member.
以上の構成によれば、異種材料により構成されるカバープレートとターミナルプレート、セパレータとフレーム、およびセパレータ同士が強固に接着される。 According to the above configuration, the cover plate and the terminal plate, the separator and the frame, and the separator that are made of different materials are firmly bonded to each other.
上記接着体において、前記ターミナルプレート及び前記カバープレートは、互いに連通するマニホールドを有し、前記第1の接着剤層及び前記第2の接着剤層は、前記マニホールドの周縁において前記ターミナルプレートと前記カバープレートとを接着するものでもよい。 In the above-mentioned adhesive body, the terminal plate and the cover plate have manifolds that communicate with each other, and the first adhesive layer and the second adhesive layer are formed on the periphery of the manifold with the terminal plate and the cover. The plate may be bonded.
このような構成によれば、カバープレートとターミナルプレートとの間の面内にマニホールドからの反応ガスや冷媒が流入することが抑制される。 According to such a configuration, the reaction gas and the refrigerant from the manifold are prevented from flowing into the plane between the cover plate and the terminal plate.
本発明の燃料電池は、上記いずれかの構成からなる接着体を有してなる。 The fuel cell of the present invention has an adhesive body having any one of the above-described configurations.
このような構成によれば、運転・停止の連続による温度変化や冷媒への接液、あるいは長い使用期間という厳しい使用環境に晒されても、その構成部材うち異種材料からなる部材間を高い接着力で接着することができる。 According to such a configuration, even when exposed to a severe use environment such as temperature change due to continuous operation and stoppage, liquid contact with a refrigerant, or a long use period, high adhesion between members made of different materials is required. Can be bonded with force.
なお、互いに接着される異種材料の部材としては、カバープレートとターミナルプレートのほか、単セルを構成するセパレータとフレームや互いに異種材料からなるセパレータ同士、燃料電池が複数の単セルが積層された燃料電池スタックである場合における隣り合う単セル間の互いに異種材料からなるセパレータ同士であってもよい。 In addition to the cover plate and the terminal plate, the dissimilar material members to be bonded to each other include a separator and a frame constituting a single cell, separators of dissimilar materials, and a fuel cell in which a plurality of single cells are stacked. Separators made of different materials between adjacent single cells in the case of a battery stack may be used.
これら互いに異種材料からなる複数の部材に、導電性や耐腐食性向上等のためのコーティング(表面処理)が施されている場合には、かかるコーティングによって部材間の接着性が低下してしまう場合があるため、本発明はこのような部材間の接着に特に好適な技術である。 When a coating (surface treatment) for improving conductivity and corrosion resistance is applied to a plurality of members made of different materials from each other, the adhesion between the members is reduced due to the coating. Therefore, the present invention is a technique particularly suitable for bonding between such members.
本発明によれば、異種材料よりなる部材間を複数の接着層を介して接着することで、例えば燃料電池のような厳しい環境下に晒されても、十分な接合強度を維持することができる。 According to the present invention, by bonding members made of different materials through a plurality of adhesive layers, sufficient bonding strength can be maintained even when exposed to a severe environment such as a fuel cell. .
次に、本発明の一実施形態について図面を参照して説明する。なお、以下においては、固体高分子電解質型の燃料電池を用いて説明するが、本発明は下記の実施形態に限定されるものではない。 Next, an embodiment of the present invention will be described with reference to the drawings. In the following, a solid polymer electrolyte type fuel cell will be described, but the present invention is not limited to the following embodiment.
図1に示すように、固体高分子型の燃料電池1は、基本単位である多数の単セル2を積層したスタック本体3を有している。燃料電池1は、スタック本体3の両端に位置する単セル2の外側に、順次、カバープレート(第1の部材)5,5’、ターミナルプレート(第2の部材)7,7’、絶縁プレート8,8’およびエンドプレート9,9’を積層して構成されている。符号6はターミナルプレート7に設けられた端子である。
As shown in FIG. 1, a polymer electrolyte fuel cell 1 has a stack body 3 in which a large number of
燃料電池1は、例えば、両エンドプレート9、9’間を架け渡すようにして設けられたテンションプレート11が各エンドプレート9、9’にボルト12で固定されることで、セル積層方向に所定の圧縮力がかかった状態となっている。なお、スタック本体3の一端側のエンドプレート9’と絶縁プレート8’との間には、プレッシャプレート13とばね機構14とが設けられており、単セル2にかかる荷重の変動が吸収されるようになっている。
In the fuel cell 1, for example, a
単セル2は、いずれも図示省略するが、イオン交換膜からなる電解質膜およびこれを両面から挟んだ一対の電極からなるMEA(Membrane Electrode Assembly)と、MEAを外側から挟持する一対のセパレータと、で構成されている。各セパレータは、基材をカーボンまたはメタルにより形成されて導電性を有している。
The
各セパレータは、各電極に酸化ガス(酸素ガス、通常は空気)または燃料ガス(水素ガス)を供給するための流体流路を有している。このような構成により、単セル2のMEA内による電気化学反応が生じて、起電力が得られる。なお、この電気化学反応は発熱反応であることから、セパレータには、燃料電池冷却用の冷媒が流れる流体流路が設けられている。
Each separator has a fluid flow path for supplying an oxidizing gas (oxygen gas, usually air) or a fuel gas (hydrogen gas) to each electrode. With such a configuration, an electrochemical reaction occurs in the MEA of the
燃料電池1内には、燃料ガスマニホールド20、酸化ガスマニホールド20、および冷媒マニホールド20がセル積層方向に貫通形成されている(実際には、これらは別体であるが同一符号を付して説明を省略している。)。これら各流体流路用のマニホールド20は、エンドプレート9、絶縁プレート8、ターミナルプレート7、カバープレート5、および各単セル2のセパレータをセル積層方向に貫通することで燃料電池1内に形成されている。
In the fuel cell 1, a
各流体(燃料ガス、酸化ガス、冷媒)は、燃料電池1の一端にあるエンドプレート9に設けた各流体配管21から入口側の各マニホールド20aに供給され、セパレータに形成した各流体流路を流れる。そして最終的に、各流体は、出口側の各マニホールド20bからエンドプレート9に設けた各流体配管22へと排出される。なお、燃料電池1の他端側のエンドプレート9’、絶縁プレート8’、ターミナルプレート7’、およびカバープレート5’にはマニホールドは設けられていない。
Each fluid (fuel gas, oxidizing gas, refrigerant) is supplied to each
本実施形態において、カバープレート5,5’のセル積層方向内側を向く面には、上記冷媒が流れる流体流路5aが形成されており、該流体流路5aを流れる冷媒によって燃料電池1を冷却するようになっているが、カバープレート5,5’のセル積層方向外側を向く面、つまり、後述する第1の接着剤層30側の面には、何ら流体流路(流体溝)は形成されていない。
In the present embodiment, a
図2は、図1のA−A断面図である。カバープレート5は、カーボン材、ターミナルプレート7は金属(銅など)により構成されている。カバープレート5とターミナルプレート7との面内にマニホールド20から流体が流入しないように、カバープレート5のうちマニホールド20の周縁の領域(図の斜線部)に接着剤が塗布されてターミナルプレート7に接合される。また、接着剤で囲まれる領域は導電性ペーストが塗布される。
FIG. 2 is a cross-sectional view taken along the line AA of FIG. The
図3は、カバープレート5とターミナルプレート7の接着構造を模式的に示した図である。同図に示すように、カバープレート5とターミナルプレート7との間には、マニホールドの周縁に位置して2層構造からなる接着層25が形成されている。この2層構造の接着層25は、カバープレート5側の第1の接着剤層30と、ターミナルプレート7側の第2の接着剤層31とにより構成されている。
FIG. 3 is a diagram schematically showing the bonding structure between the
第1の接着剤層30としては、ターミナルプレート7に対しては良好な接着性を得ることができなくてもよいが、少なくともカーボン材により構成されたカバープレート5に対しては高い接着力を有する接着剤(例えば、エラストマー系、エポキシ系等)を採用する。第2の接着剤層31としては、カバープレート5に対しては良好な接着力を得ることができなくてもよいが、少なくとも金属により構成されたターミナルプレート7に対しては高い接着力を有する接着剤(例えば、シアノアクリレート系、エラストマー系等)を採用する。
The first
換言すると、第1の接着剤層30とカバープレート5との結合力は、第1の接着剤層30とターミナルプレート7との結合力よりも高い。また、第2の接着剤層31とターミナルプレート7との結合力は、第2の接着剤層31とカバープレート5との結合力よりも高い。なお、結合力として水素結合力、共有結合力、電気的結合力、機械的結合力(アンカー効果等)、あるいはこれら結合力の2種以上の組合せにより接着する接着剤を採用することが可能である。
In other words, the bonding force between the first
第1の接着剤層30と第2の接着剤層31とは、接着剤同士であるから良好な接着性を有する。
Since the first
以上のように構成されていることで、カバープレート5は第1の接着剤層30と良好な接着力を有し、第1の接着剤層30は第2の接着剤層31と良好な接着力を有し、第2の接着剤層31はターミナルプレート7と良好な接着力を有する。したがって、カバープレート5とターミナルプレート7とが十分な強度で接着される。よって、燃料電池の厳しい環境下においても、十分な接合強度を得ることができる。
By being configured as described above, the
なお、燃料電池1の他端側のカバープレート5’、ターミナルプレート7’については、マニホールドが設定されていないため、必ずしも上記の接着構造を採用する必要はないが、本実施形態の接着構造を採用することで、上記と同様に強固な接着力を得ることができる。
The
<変形例>
上記実施形態の変形例として、図4に示したように、部分的に2種の接着剤による接着層を形成するようにしてもよい。
<Modification>
As a modification of the above embodiment, as shown in FIG. 4, an adhesive layer made of two types of adhesives may be partially formed.
同図のターミナルプレート37は、カーボン材の部位37aと金属の部位37bとを備えている。カーボン材の部位37aとカバープレート5との間は、第1の接着剤層30による1層のみの接着層とし、金属の部位37bとカバープレート5との間を、第1の接着剤層30と、金属の部位37bに塗布された第2の接着剤層31とにより2層の接着層とする。このように、部分的に異なる材料により構成されたターミナルプレート37への応用も可能である。
The
<他の実施形態>
本発明は、燃料電池を構成する部材のうち異種材料の部材間を接着する用途であれば、上記実施形態に限定されるものではない、例えば、図5に示したように、単セル2を構成するセパレータ同士を接合するために、本発明を適用してもよい。同図の形態では、金属製のセパレータ(第1の部材)38と樹脂製のフレーム(第2の部材)39とを接着する際に、第1の接着剤層40と、第2の接着剤層41とを用いる。
<Other embodiments>
The present invention is not limited to the above-described embodiment as long as it is used for bonding members of different materials among the members constituting the fuel cell. For example, as shown in FIG. The present invention may be applied to join constituent separators. In the form shown in the figure, when the metal separator (first member) 38 and the resin frame (second member) 39 are bonded, the first
第1の接着剤層40としては、フレーム39に対しては良好な接着性を得ることができなくてもよいが、少なくとも金属により構成されたセパレータ38に対しては高い接着力を有する接着剤を採用する。他方、第2の接着剤層41としては、セパレータ38に対しては良好な接着力を得ることができなくても、少なくとも樹脂により構成されたフレーム41に対しては高い接着力を有する接着剤を採用する。
As the first
このように構成されていることで、セパレータ38は第1の接着剤層40と良好な接着力を有し、第1の接着剤層40は第2の接着剤層41と良好な接着力を有し、第2の接着剤層41はフレーム39と良好な接着力を有する。したがって、セパレータ38とフレーム39とを十分な強度で接着することができる。
By being configured in this way, the
1…燃料電池本体、2…単セル、5…カバープレート(第1の部材)、7…ターミナルプレート(第2の部材)、25…接着層、30…第1の接着剤層、31…第2の接着剤層、38…セパレータ(第1の部材)、39…フレーム(第2の部材)、40…第1の接着剤層、41…第2の接着剤層
DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 ... Fuel cell main body, 2 ... Single cell, 5 ... Cover plate (1st member), 7 ... Terminal plate (2nd member), 25 ... Adhesive layer, 30 ... 1st adhesive layer, 31 ...
Claims (10)
前記異種材料よりなる部材間に複数の接着層が介在し、
前記部材及び前記接着層として、第1の部材と、第1の接着剤層と、第2の接着剤層と、前記第1の部材とは異なる材種の第2の部材とがこの順で積層されてなり、前記第1の接着剤層と前記第1の部材との結合力は、該第1の接着剤層と前記第2の部材との結合力よりも大であるとともに、前記第2の接着剤層と前記第2の部材との結合力は、該第2の接着剤層と前記第1の部材との結合力よりも大である、接着体。 Among the members constituting the fuel cell, a plurality of members made of different materials are bonded through an adhesive layer,
A plurality of adhesive layers are interposed between the members made of the different materials ,
As the member and the adhesive layer, there are a first member, a first adhesive layer, a second adhesive layer, and a second member of a material type different from the first member in this order. The bonding force between the first adhesive layer and the first member is greater than the bonding force between the first adhesive layer and the second member. An adhesive body in which a bonding force between the second adhesive layer and the second member is larger than a bonding force between the second adhesive layer and the first member.
前記第2の部材は、ターミナルプレートである、請求項1〜5のいずれかに記載の接着体。 The first member is a cover plate that does not have a fluid groove on at least the surface on the first adhesive layer side,
The second member is a terminal plate, the adhesive according to any one of claims 1 to 5.
前記第2の部材は、フレームである、請求項1〜5のいずれかに記載の接着体。 The first member is a separator;
The second member is a frame, the adhesive according to any one of claims 1 to 5.
前記第2の部材は、前記第1の部材とは異種材料からなる他のセパレータである、請求項1〜5のいずれかに記載の接着体。 The first member is a separator;
The said 2nd member is an adhesive body in any one of Claims 1-5 which is another separator which consists of a different material from the said 1st member.
前記第1の接着剤層及び前記第2の接着剤層は、前記マニホールドの周縁において前記ターミナルプレートと前記カバープレートとを接着する、請求項6に記載の接着体。 The terminal plate and the cover plate have manifolds that communicate with each other,
The adhesive body according to claim 6 , wherein the first adhesive layer and the second adhesive layer adhere the terminal plate and the cover plate at a peripheral edge of the manifold.
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