JP4713306B2

JP4713306B2 - 液体搬送装置

Info

Publication number: JP4713306B2
Application number: JP2005325037A
Authority: JP
Inventors: 啓竹中; 康後藤
Original assignee: Hitachi Ltd
Current assignee: Hitachi Ltd
Priority date: 2005-11-09
Filing date: 2005-11-09
Publication date: 2011-06-29
Anticipated expiration: 2025-11-09
Also published as: JP2007132749A

Description

本発明は、静電力を利用して微小液滴を操作する液体搬送装置に関する。

近年、環境問題に対する高い関心や、高度医療社会の要望などから、微量な化学物質や生体物質を、簡便に分析する技術及び装置が求められるようになっている。これらの要求に対し、従来の分析技術に比べ、コスト、簡便性、測定時間の短縮などの利点があることから、マイクロ化学分析システム（μTAS（Micro Total Analysis System）やLab-On-Chipとも称される）の研究が盛んになっている。

マイクロ化学分析システムは、サンプルの混合、反応、分離などの一連の化学操作をミクロ化し、ガラスやプラスチック基板上に集積化したものである。これまで、マイクロ化学分析システムの研究は、サンプルである液体を、連続流体として扱う研究が主流であったが、最近、ポンプやバルブを必要としないことや、消費電力が少ないなどの理由から、液体を小滴として扱う研究が注目を集めている（特許文献１−４、非特許文献１−３）。

液体を小滴として扱う方法の一つが、通称エレクトロウェッティングと呼ばれている方法である。エレクトロウェッティングは、電圧の印加により、固体表面への液体の濡れを制御する技術であり、これらの液滴の搬送の原理は、非特許文献１，２、特許文献１にて、電気毛管現象あるいは電気湿潤現象で説明されている。

M.G.Pollack氏らは、非特許文献１にて、複数の制御用電極を平面上に有した下部基板と、接地電極を平面上に有した上部基板を、隙間を成すよう平行に配置したデバイスを構成し、複数の制御用電極に連結したスイッチを切り替え、制御用電極の電位を制御することで、シリコーンオイルで満たされた基板間に存在する電解液の液滴を、４０Ｖから８０Ｖの印加電圧で搬送したことを報告している。このとき、下部基板上の複数の制御用電極は誘電体層（パリレン、厚さ７００ｎｍ）で覆われ、さらにその表面は撥水性の物質（テフロン（登録商標）、厚さ２００ｎｍ）で覆われている。また、上部基板上の接地電極は、（テフロン（登録商標）、厚さ２００ｎｍ）で覆われている。また、M.G.Pollack氏らは、特許文献１にて、接地電極と制御電極を同一基板上に備え、搬送機構を片面に備えたデバイスを記載している。

非特許文献１と同じ構造で、充填物にシリコーンオイルを用いず、空気中で液滴の搬送を行った例として、H.Moon氏らのデバイスがある。H.Moonらは、非特許文献２にて、誘電体に高誘電体材料であるＢＳＴ（Barium Strontium Titanate）を利用することで、１５Ｖの印加電圧で液滴の搬送に成功している。

液滴を小滴として扱うもう一つの方法は、液滴下方に存在する電極の電位を切り替えることで、液滴表面のマクスウェル応力分布を変化し、液滴を搬送する方法である。

鷲津氏は、非特許文献３にて、複数の電極を平面上に備えたデバイスを用い、電極の電位を順次切り替えることで、デバイス上に存在する液滴を、４００Ｖｒｍｓの印加電圧で搬送することに成功している。このとき、基板上の複数の電極は誘電体層（SC450（登録商標）、厚さ１０μｍ）で覆われ、さらにその表面は撥水性の物質（テフロン（登録商標））で覆われている。また、鷲津氏は、特許文献２にて、複数の電極を平面上に備えたデバイス上に撥水性表面の管路を設けた構造についても記載している。

また、電極に印加する電圧の制御手段として、誘電体に覆われた複数の電極に印加する印加電圧を、薄膜トランジスタアクティブマトリクス液晶ディスプレイ技術を利用し、制御する手法が特許文献３に記載され、誘電体に覆われた複数の電極に印加する印加電圧を電極ごとに個別に制御する制御手段を設けることを特徴とする手法が特許文献４に記載されている。

US2004/0058450 特開平10-267801号公報特表2005-510347号公報特開2004-336898号公報 Applied Physics Letters, Vol.77, No.11, pp.1725-1726 Journal of Applied Physics,Vol.92,No.7,pp.4080-4087 IEEE Industry Applications Society, Annual meeting, New Orleans, Louisiana, October 5-9,1997, "Electrical actuation of liquid droplet for microreactor applications"

電気的制御により、液体を小滴として扱う方法に関しては、以下のような課題が考えられる。上記方法を使用したデバイスを化学分析装置などに適用するにあたり、使用する電源の小型化、デバイスの高機能化を目的とした、センサや集積回路の混載が重要になる。そのため、デバイスにおいては、液滴を搬送するために、必要な印加電圧を低減することが求められる。非特許文献２では、高誘電体材料であるＢＳＴを用い、液滴の搬送に必要な電圧を１５Ｖまで低減している。しかし、さらに液滴の搬送に必要な電圧を低減するためには、誘電体材料の改良以外の取り組みが必要となると考える。

また、複雑な化学反応を実現するためには、複数の液滴を扱う必要があるためにより多くの電極数を必要とする。特許文献４に記載されている手法では、電極数の増加に従い、各電極に電圧を印加するための配線数が増加する問題がある。電圧の印加を制御するシステム装置などへの負荷軽減の理由から、より少ない配線数で、目的の液滴を駆動することが望ましい。特許文献３に記載されている薄膜トランジスタアクティブマトリクス液晶ディスプレイ技術を利用し制御する手法は、誘電体に覆われた各電極にトランジスタを備える必要があるため、デバイス作製工程の複雑化により、作製コストの増大が懸念される。

本発明は、上記の課題を解決する液体小滴を搬送する電圧印加手法、及び実現する装置を提供することを目的とする。

本発明の液体搬送装置は、表面が撥水性材料に覆われた誘電体を介して液体に接する複数の第１電極と、第１電極への印加電圧をそれぞれの第１電極ごとに制御する第１電圧印加制御手段と、少なくとも一つの第２電極と、第２電極への印加電圧を制御する第２電圧印加装置を有し、第１電圧印加制御手段は、液体を複数の第１電極の配列に沿って搬送させるように複数の第１電極への印加電圧を制御し、第２電圧印加制御手段は、液体に電位を与えるように第２電極への印加電圧を制御する。複数の第２電極を備える場合、第２電圧印加制御手段は、一つひとつの第２電極への印加電圧を個別に制御するものであってもよい。ここでの誘電体とは、使用する印加電圧内において絶縁性を保つものをいい、酸化シリコン、窒化シリコン、酸化タンタル、ＢＳＴ（Barium Strontium Titanate）、酸化ジルコニウム、酸化ハフニウム、酸化アルミニウム、酸化チタン、酸化ランタンなどの金属酸化物や金属窒化物、ハフニウム・アルミネート（HfAlO）等これらの材料を組み合わせた絶縁体としてよい。撥水性材料とは、水の接触角が９０°以上になるものをいう。また、第２電極は、その表面を覆っている撥水性材料にできているピンホールを介して直接、液体に接触してもよい。

また、本発明にかかわる液体搬送のための電圧印加の方法では、第１電圧制御手段及び第２電圧制御手段により、少なくとも一組の第１電極及び第２電極間に電位差を与えたのち、複数の第１電極間に電位差を与え、与える電位差の大きさは２０Ｖ以下である。

また、第１電極と第２電極を備える基板に対し、センサや温度調節器を備えた基板を平行配置して使用してもよい。

これらの構成及び電圧の印加方法により、液体の搬送に必要な電圧を低減することができる。さらに、これらの構成及び電圧の印加方法により、より少ない配線数で、目的の液滴を搬送することができる。

本発明によると、誘電体に覆われていない第２電極（以下プレチャージ電極とする）と誘電体に覆われている液体搬送電極間に電位差を与えた後、隣り合う液体搬送電極間に電位差を与えることで、液滴の搬送に必要な電圧を低減することができ、また、より少ない配線数で目的の液滴を搬送することができるため、より小型で低コストな液体搬送装置を実現することができる。

また、液滴の駆動電圧は、プレチャージをしない場合の約半分の電圧にできる。上述した誘電体の材料と膜厚を選択することで、１０Ｖ以下で液滴を操作することも可能となるため、同一基板上に駆動回路を形成する際も通常のトランジスタやＴＦＴ（Thin Film Transistor）で制御できるようになる。

以下、図面を参照して本発明の実施の形態を説明する。

図１は、本実施例の液体搬送装置の構成例を示す図である。本実施例の液体搬送装置１は、液滴１５を保持する液体搬送素子１０と、液体搬送素子１０に印加する電圧を制御するための液体搬送用電圧制御装置１６及びプレチャージ用電圧制御装置１７と、液体搬送用電圧制御装置１６及びプレチャージ用電圧制御装置１７に制御のための信号を出力するシステム装置１９で構成されている。図中にて、液体搬送素子１０は断面図で表現する。

液体搬送素子１０は、上部基板１２及び下部基板１３を、隙間１４を形成するように平行配置することで構成され、隙間１４内に搬送する液滴１５を保持している。上部基板１２は、上部基礎基板１２１の下部基板１３側の表面に撥水性の上部撥水層１２２を備える。上部基礎基板１２１にはガラスを使用し、上部撥水層１２２にはフッ素系樹脂を使用した。上部基礎基板１２１に用いる他の材料としては、平面度の高い物質が好ましく、液滴１５の動作観察などのため、透明性が必要であれば石英、ＰＭＭＡ（ポリメタクリル酸メチル(ポリメチルメタクリレート、アクリル樹脂)）が挙げられる。上部撥水層１２２の他の材料としては、シリコーン樹脂などが挙げられる。ここでの撥水性（もしくは疎水性）とは水の接触角が９０°以上になることをいう。下部基板１３は、半導体の製造工程により作製し、下層より、下部基礎基板１３１、下部絶縁層１３２、搬送電極１３３１〜１３３３、プレチャージ用電極１３４、下部誘電層１３５、下部撥水層１３６で構成されている。

下部絶縁層１３２や下部誘電層１３５は酸化シリコンなどの誘電体であり、搬送電極１３３１〜１３３３、プレチャージ用電極１３４は、お互いに電気的に絶縁されている。搬送電極１３３１〜１３３３は下部誘電層１３５に覆われているため、下部誘電層１３２、下部撥水層１３６を介し液滴１５に接するが、プレチャージ用電極１３４は、下部誘電層１３５に覆われていないため、下部撥水層１３６を介し液滴１５に接する。このとき、下部撥水層１３６は、１００ｎｍ以下のフッ素系樹脂を使用したが、膜厚が薄くピンホールが多く存在することより下部撥水層１３６を介した電圧降下の影響は無い。これによりプレチャージ用電極として撥水性表面を有する電極を実現した。

搬送電極１３３１〜１３３３は、液体搬送用スイッチ１６１〜１６３にそれぞれ連結する。システム装置１９より出力された信号に従い、液体搬送用電圧制御装置１６は、液体搬送用スイッチ１６１〜１６３を切り替え、個々の搬送電極１３３１〜１３３３の電気的状態を、接地、電源により与えられる電位、フローティングの一つに制御する。プレチャージ用電極１３４は、プレチャージ用スイッチ１７１に連結する。システム装置１９より出力された信号に従って、プレチャージ用電圧制御装置１７は、プレチャージ用スイッチ１７１を切り替え、プレチャージ用電極１３４の電気的状態を、フローティングもしくは電源によって与えられる電位に制御する。

下部基礎基板１３１の材料としてシリコンを、下部絶縁層１３２には酸化シリコンを、液体搬送電極１３３１〜１３３３、プレチャージ用電極１３４にはタングステンを、下部誘電層１３５には厚さ７５ｎｍの窒化シリコンを、下部撥水層１３６には、フッ素系樹脂を使用した。下部基礎基板１３１に用いる他の材料としては、液滴１５の動作観察などのため、透明性を重視するのであればガラスや石英が挙げられる。上部撥水層１２２の他の材料としては、シリコーン樹脂が挙げられる。下部絶縁層１３２に用いる他の材料としては、絶縁性の高い物質として、窒化シリコンなどが挙げられる。液体搬送電極１３３１〜１３３３、プレチャージ用電極１３４に用いる他の材料としては、アルミニウム、金、白金などの金属材料や、透明性を重視するのであれば、ＩＴＯ（Indium Tin Oxide）が挙げられる。下部誘電層１３５に用いる他の材料としては、高誘電体材料が好ましく、酸化シリコン、酸化アルミニウム、酸化タンタル、ＢＳＴ（Barium Strontium Titanate）、酸化ジルコニウム、酸化ハフニウム、酸化アルミニウム、酸化チタン、酸化ランタンなどの金属酸化物や金属窒化物、ハフニウム・アルミネート（ＨｆＡｌＯ）等これらの材料を組み合わせた絶縁体などが挙げられる。下部撥水層１３６に用いる他の材料としては、撥水性材料としてシリコーン樹脂などが挙げられる。ここでの撥水性（もしくは疎水性）とは水の接触角が９０°以上になることをいう。

図２は、液滴１５を保持する液体搬送素子１０の鳥瞰図である。上部基板１２及び下部基板１３は、スペーサー１８により、隙間１４（図１）を形成するように平行配置する。スペーサー１８には、厚さ１０μｍ〜１０００μｍの両面テープを使用した。さらに厚さを薄くするためには、フォトレジストなどの感光性材料で形成したスペーサーを使用するか、Deep RIE（Deep Reactive Ion Etching）などを使用した半導体の製造工程により、上部基板１２もしくは下部基板１３に段差を設ければよい。

搬送電極１３３は、一辺１００μｍ〜１０ｍｍの矩形であり、図２においては、下部基板１３の平面上にて、行方向に五個及び列方向に五個、規則正しく配列している。液体搬送電極１３３の間隔は、１００ｎｍ〜１ｍｍである。また、それぞれの液体搬送電極１３３は、液体搬送用電圧制御装置１６により、下部基板１３内を通る配線１３８を介し、個別に電位を制御することができる。プレチャージ用電極１３４は、液体搬送電極１３３の全ての周囲を通るよう配置されている。

図３、図４は、液滴１５を搬送するときの液体搬送装置１の動作説明図である。図３、図４を用いて、液体搬送電極１３３２上にある液滴１５を、隣り合う液体搬送電極１３３３上に搬送する工程を説明する。液体搬送用スイッチ１６１〜１６４の動作は、システム装置１９より出力される信号に従い、液体搬送用電圧制御装置１６で制御し、プレチャージ用スイッチ１７１の動作は、システム装置１９より出力される信号に従い、プレチャージ用電圧制御装置１７で制御する。

図３は、プレチャージ用電極１３４と液体搬送電極１３３２間に電位差Ｖ_p（＞０）を与えているときの、液体搬送用スイッチ１６１〜１６４及びプレチャージ用スイッチ１７１の状態を示す。このときをプレチャージ状態と呼ぶことにする。

液体搬送用スイッチ１６２は、液体搬送電極１３３２が接地状態（電位０）に、液体搬送用スイッチ１６１，１６３，１６４は、液体搬送電極１３３１，１３３３，１３３４がフローティングの状態に、プレチャージ用スイッチ１７１は、プレチャージ用電極１３４が電位Ｖ_pの状態になるようにする。

与えられた電位差のため、液体搬送電極１３３２を覆う下部誘電層１３５と液滴１５の界面付近では電気二重層が発生し、界面付近の液滴１５は正に帯電する。

図４は、液体搬送電極１３３２，１３３３間に電位差Ｖ_pを与えているときの液体搬送用スイッチ１６１〜１６４及びプレチャージ用スイッチ１７１の状態を示す。このときを液体搬送状態と呼ぶことにする。

液体搬送用スイッチ１６２は、液体搬送電極１３３２が電位Ｖ_pの状態に、液体搬送用スイッチ１６３は、液体搬送電極１３３３が接地状態に、液体搬送用スイッチ１６１，１６４及びプレチャージ用スイッチ１７１は、液体搬送電極１３３１，１３３４及びプレチャージ用電極１３４がフローティングの状態になるようにする。

界面付近の液滴中に発生した正電荷は、電位Ｖ_pの液体搬送電極１３３２から電位０の液体搬送電極１３３３の方向に駆動力を受けるため、液滴１５は、液体搬送電極１３３２上から液体搬送電極１３３３上に搬送される。

液滴１５をさらに搬送するには、図３、図４にて行った制御を繰り返す。すなわち、液体搬送電極１３３３を接地の状態に、プレチャージ用電極１３４を電位Ｖ_p（＞０）の状態にしてプレチャージ状態を経たあと、液体搬送電極１３３３を電位Ｖ_p、液体搬送電極１３３２もしくは１３３４を接地の状態にする。液体搬送電極１３３２を接地した場合は、液滴１５は、液体搬送電極１３３３上から液体搬送電極１３３２に搬送し、液体搬送電極１３３３を接地した場合は、液滴１５は、液体搬送電極１３３３上から液体搬送電極１３３４上に搬送する。

また、安定して液滴１５を搬送するには、液滴１５が、液滴１５直下の液体搬送電極及び、隣接する液体搬送電極の一部と、下部誘電層１３５を介して接していることが重要である。

下部誘電体層１３５に７５ｎｍの窒化シリコンを用いた場合、プレチャージ状態を経ず、隣り合う液体搬送電極間に電位差を与え、液体搬送状態にしたときは、安定した搬送に必要な電位差は３０Ｖであったが、プレチャージ状態を経てから、液体搬送状態にしたときは、安定した搬送に必要な電位差は１５Ｖに下がることを確認した。すなわち、プレチャージをしない場合に対して、プレチャージをすることにより液滴の駆動電圧を約１／２にすることができた。

窒化シリコン以外の誘電体を下部誘電体層１３５に使用したときの、安定した液体搬送に必要な電位差は、酸化シリコンを用いた場合は２０Ｖ、酸化タンタルを用いた場合は１０Ｖ、ＢＳＴ（Barium Strontium Titanate）を用いた場合は７Ｖであった。プレチャージすることに加えて、下部誘電体層１３５の誘電率を高くすることでより低電圧で駆動することができる。ただし，酸化タンタルやBSTは成膜やその後のアニール条件により誘電率が変化するので，液滴動作マージンを２〜３V 設定して電圧印加方法を設計するのが望ましい。具体的には，酸化タンタルは１２V以下，BSTは１０V以下で制御するように電源やシステム装置を設計する。

図５から図６は、液滴１５を二つの液滴に分割するときの液体搬送装置１の動作説明図である。図５（ａ）及び図６（ａ）は、液体搬送用スイッチ１６１〜１６５及びプレチャージ用スイッチ１７１の状態を示し、図５（ｂ）及び図６（ｂ）は、図５（ａ）及び図６（ａ）における動作による液滴の挙動を説明するための平面図である。

図５から図６を用いて、液滴１５を、二つの液滴１５１及び１５２に分割する工程を説明する。液体搬送用スイッチ１６１〜１６４の動作は、システム装置１９より出力される信号に従い、液体搬送用電圧制御装置１６で制御し、プレチャージ用スイッチ１７１の動作は、システム装置１９より出力される信号に従い、プレチャージ用電圧制御装置１７で制御する。

（１）液体搬送用スイッチ１６３は、液体搬送電極１３３３が接地状態（電位０）に、液体搬送用スイッチ１６１，１６２，１６４，１６５は、液体搬送電極１３３１，１３３２，１３３４，１３３５がフローティングの状態に、プレチャージ用スイッチ１７１は、プレチャージ用電極１３４がＶ_pの状態になるようにする（図５（ａ））。このときの液滴１５の様子を示す平面図は図５（ｂ)である。このときをプレチャージ状態と呼ぶことにする。

液滴を搬送する工程と同じく、与えられた電位差のため、液体搬送電極１３３３を覆う下部誘電層１３５と液滴１５の界面付近では電気二重層が発生し、界面付近の液滴１５は、正に帯電する。

（２）液体搬送用スイッチ１６３は、液体搬送電極１３３３がＶ_pの状態に、液体搬送用スイッチ１６２及び１６４は、液体搬送電極１３３２及び１３３４が接地状態に、液体搬送用スイッチ１６１，１６５及びプレチャージ用スイッチ１７１は、液体搬送電極１３３１，１３３５及びプレチャージ用電極１３４がフローティングの状態になるようにする（図６（ａ））。このときを液体搬送状態と呼ぶことにする。

界面付近の液滴中に発生した正電荷は、Ｖ_pの液体搬送電極１３３３から電位０の液体搬送電極１３３２及び１３３４の方向に相反する駆動力を受けるため、液滴１５は、二つの液滴１５１及び１５２に分割する。このときの液滴１５の様子を示す平面図は図６(ｂ)である。

図７から図８は、二つの液滴１５１及び１５２を合体するときの液体搬送装置１の動作説明図である。図７（ａ）及び図８（ａ）は、液体搬送用スイッチ１６１〜１６５及びプレチャージ用スイッチ１７１の状態を示し、図７（ｂ）及び図（ｂ）は、図７（ａ）及び図８（ａ）における動作による液滴の挙動を説明するための平面図である。

図７及び図８を用いて、二つの液滴１５１及び１５２を一つの液滴１５に合体する工程を説明する。液体搬送用スイッチ１６１〜１６４の動作は、システム装置１９より出力される信号に従い、液体搬送用電圧制御装置１６で制御し、プレチャージ用スイッチ１７１の動作は、システム装置１９より出力される信号に従い、プレチャージ用電圧制御装置１７で制御する。

（１）液体搬送用スイッチ１６２及び１６４は、液体搬送電極１３３２及び１３３４が接地状態（電位０）に、液体搬送用スイッチ１６１，１６３，１６５は、液体搬送電極１３３１，１３３３，１３３５がフローティングの状態に、プレチャージ用スイッチ１７１は、プレチャージ用電極１３４がＶ_pの状態になるようにする（図７（ａ））。このときをプレチャージ状態と呼ぶことにする。

液滴を搬送する工程と同じく、与えられた電位差のため、液体搬送電極１３３２及び１３３４を覆う下部誘電層１３５と液滴１５１及び１５２の界面付近では電気二重層が発生し、界面付近の液滴１５１及び１５２は、正に帯電する。このときの液滴１５の様子を示す平面図は図７（ｂ）である。

（２）液体搬送用スイッチ１６２及び１６４は、液体搬送電極１３３２及び１３３４がＶ_pの状態に、液体搬送用スイッチ１６３は、液体搬送電極１３３３が接地状態に、液体搬送用スイッチ１６１，１６５及びプレチャージ用スイッチ１７１は、液体搬送電極１３３１，１３３５及びプレチャージ用電極１３４がフローティングの状態になるようにする（図８（ａ））。このときを液体搬送状態と呼ぶことにする。

界面付近の液滴中に発生した正電荷は、電位Ｖの搬送電極１３３２及び１３３４から電位０の搬送電極１３３３の方向に相反する駆動力を受けるため、二つの液滴１５１及び１５２は、液滴１５に合体する。このときの液滴１５の様子を示す平面図は図８（ｂ)である。

図９から図１２は、液溜まり１５３から液滴１５４を切り出すときの液体搬送装置１の動作説明図である。図９（ａ）から図１２（ａ）は、液溜まり用スイッチ１６６、液体搬送用スイッチ１６１〜１６３及びプレチャージ用スイッチ１７１の状態を示し、図９（ｂ）から図１２（ｂ）は、図９（ａ）から図１２（ａ）における動作による液滴の挙動を説明するための平面図である。液溜まり電極１３７は、液体搬送電極１３３１〜１３３３と同様、下部誘電層１３５に覆われ、また液溜まり全体に電場をかけるため、液体搬送電極１３３１〜１３３３より面積は大きい。

図９及び図１２を用いて、液溜まり１５３から、液滴１５４を切り出す工程を説明する。液体搬送用スイッチ１６１〜１６４の動作は、システム装置１９より出力される信号に従い、液体搬送用電圧制御装置１６で制御し、プレチャージ用スイッチ１７１の動作は、システム装置１９より出力される信号に従い、プレチャージ用電圧制御装置１７で制御する。

（１）液溜まり用スイッチ１６６は、液溜まり電極１３７が接地状態（電位０）に、液体搬送用スイッチ１６１，１６２，１６３は、液体搬送電極１３３１，１３３２，１３３３がフローティングの状態に、プレチャージ用スイッチ１７１は、プレチャージ用電極１３４がＶ_pの状態になるようにする（図９（ａ））。この状態をプレチャージ状態と呼ぶことにする。

液滴を搬送する工程と同じく、与えられた電位差のため、液溜まり電極１３７を覆う下部誘電層１３５と液溜まり１５３の界面付近では電気二重層が発生し、液溜まり１５３は、正に帯電する。このときの液滴１５の様子を示す平面図は、図９（ｂ）である。

（２）液溜まり用スイッチ１６６は、液溜まり電極１３７がＶ_pの状態に、液体搬送用スイッチ１６１は、液体搬送電極１３３１が接地状態に、液体搬送用スイッチ１６２，１６３及びプレチャージ用スイッチ１７１は、液体搬送電極１３３２，１３３３及びプレチャージ用電極１３４がフローティングの状態になるようにする（図１０（ａ））。この状態を液体搬送状態と呼ぶことにする。

界面付近の液滴中に発生した正電荷は、Ｖ_pの液溜まり電極１３７から電位０の液体搬送電極１３３１の方向に駆動力を受けるため、液溜まり１５３の一部が液体搬送電極１３３１上に引き出される。このときの溜まり１５３の様子を示す平面図は図１０（ｂ)である。

（３）プレチャージ状態と液体搬送状態を繰り返し、液溜まり１５３の一部を液体搬送電極１３３３上まで引き出したのち、液体搬送用スイッチ１６２は、液体搬送電極１３３２が接地状態（電位０）に、液溜まり用スイッチ１６６、液体搬送用スイッチ１６１，１６３は、液溜まり電極１３７、液体搬送電極１３３１，１３３３がフローティングの状態に、プレチャージ用スイッチ１７１は、プレチャージ用電極１３４がＶ_pの状態になるようにする（図１１（ａ））。

液滴を搬送する工程と同じく、与えられた電位差のため、液溜まり電極１３７を覆う下部誘電層１３５と液溜まり１５３の界面付近では電気二重層が発生し、液溜まり１５３は、正に帯電する。このときの液滴１５の様子を示す平面図は、図１１（ｂ）である

（４）液体搬送用スイッチ１６２は、液体搬送電極１３３２がＶ_pの状態に、液溜まり用スイッチ１６６、液体搬送用スイッチ１６１及び１６３は、液体搬送電極１３３１及び１３３３が接地状態になるようにする（図１２（ａ））。

界面付近の液滴中に発生した正電荷は、Ｖ_pの搬送電極１３３２から電位０の搬送電極１３３１及び１３３１の方向に相反する駆動力を受けるため、液溜まり１５３から、液滴１５４が切り出される。このときの液溜まり１５３及び液滴１５４の様子を示す平面図は、図１２（ｂ)である。

図１３は、上部基板１２を使用しない場合の液体搬送素子１０の使用方法を示す図である。液体搬送素子１０は、液滴１５の搬送に必要な機構が下部基板１３に備わった構造をしているため、上部基板１２を用いない開放型液体搬送素子としての使用も可能である。

図１４は、下部基板１３の作製方法を示す工程断面図である。図１４（ａ）に示すように、下部基礎基板（シリコン）１３１に熱酸化処理を施し、表面に下部絶縁層１３２である厚さ３００ｎｍのシリコン酸化膜層１３２１を形成し、個々の搬送電極１３３の配線のための導電体層１３８１として、窒化チタン／タングステン層を厚さ２０ｎｍ／１５０ｎｍになるよう化学気相堆積法により堆積する。次に、図１４（ｂ）に示すように、ホトリソグラフィによりパターン形成し、配線のための導電体層１３８１をエッチングし、配線１３８を形成する。その後、図１４（ｃ）のように、再び層間絶縁膜として、ここではシリコン酸化膜層１３２２を堆積し、プラグ形成のためエッチングを行う。次に、図１４（ｄ）のように、窒化チタン／タングステン層を化学気相堆積法により堆積し、プラグ１３９を形成する。

次に、図１４（ｅ）に示すように、搬送電極１３３及びプレチャージ用電極１３４の電極のための導電体層１３８２として、窒化チタン／タングステン層を厚さ２０ｎｍ／１５０ｎｍになるよう化学気相堆積法により堆積する。次に、図１４（ｆ）のように、ホトリソグラフィによりパターン形成し、電極のための導電体層１３８２をエッチングし、搬送電極１３３及びプレチャージ電極１３４を形成する。次に、図１４（ｇ）のように、下部誘電層１３５として、窒化シリコンを厚さ７５ｎｍになるよう化学気相堆積法により堆積する。次に、図１４（ｈ）のように、ホトリソグラフィによりパターン形成し、下部誘電体層１３５をエッチングし、プレチャージ用電極１３４を覆う下部誘電体層１３５を取り除く。最後に、下部撥水層１３６として使用するフッ素系樹脂をスピンコートする。フッ素系樹脂を薄くスピンコートする場合，撥水膜にピンホールが形成されるため，プレチャージ電極の表面をむき出しにする必要は無いが，厚い撥水膜をピンホール無く形成する場合は，プレチャージ電極の表面の撥水膜の一部もしくは全部を除去する。

本作製方法においては、下部誘電層として窒化シリコンを厚さ７５ｎｍで堆積したが、前述した酸化シリコンやＢＳＴなどの材料を用いてもよいことや、膜厚も７５ｎｍに限らないことはいうまでもない。より誘電率の高いＢＳＴや酸化ジルコニウムを薄く堆積することで、より低い電圧で液滴を駆動できる。ＢＳＴを用いる場合は、膜厚が薄くなると絶縁耐圧や誘電率が低くなるので２０ｎｍ以上の膜厚が望ましい。

図１５は、液体搬送素子１０の上部基板１２に温度調節器１２３を設けたときの液体搬送素子１０の断面図である。温度調節器１２３は、上部基板１２の下部基板１３側の表面の一部に設けている。温度調節器１２３の温度を一定温度に設定したのち、液滴１５を温度調節器１２３に触れる位置まで搬送し、液滴１５の温度を一定温度にする。また、温度調節器１２３を温度センサに置き換えた場合、液滴１５の温度が測定できる。

図１６は、液体搬送素子１０の上部基板１２に複数の温度調節器１２４を設けたときの液体搬送素子１０の断面図である。個々の温度調節器の設定温度を変えることで、液滴１５内に温度勾配をつくることができる。温度勾配を利用した液滴の混合などに応用ができる。また、複数の温度調節器１２４を温度センサに置き換えた場合、液滴１５の温度勾配を測定することができる。

図１７から図１９は、液体搬送素子１０の液体搬送電極及びプレチャージ用電極の配置のパターンを例示するものである。本発明による電圧印加手法で液滴を搬送するためには、液体搬送電極は誘電体層を介し搬送する液滴と接し、プレチャージ電極は、誘電体層介さず、直接搬送する液滴と接する必要がある。

図１７は、プレチャージ用電極を上部基板１２の表面に備えた例である。上部基板１２は、上部基礎基板１２１、プレチャージ電極層１３４、上部撥水層１２２（図示せず）の三層構造となる。用いる素材として、上方からの液滴の動作観察を行う必要があり、透明性を重視する必要があれば、上部基礎基板にはガラスや石英、プレチャージ電極層にはＩＴＯ（Indium Tin Oxide）を用いればよい。上部撥水層の膜厚は、電圧降下の影響がほとんど生じない程度の厚さにする。この場合、狭い液体搬送電極間にプレチャージ電極を配置しないため、液体搬送素子１０の製作を簡易化できる。

図１８及び図１９は、プレチャージ用電極１３４を液体搬送電極１３３の内側に配置した例である。プレチャージ電極１３４と液体搬送電極１３３が絶縁され、液体搬送電極は誘電体層を介し搬送する液滴と接し、プレチャージ電極は、誘電体層介さず、直接搬送する液滴と接する形状を満たしているため、本発明による電圧印加手法で液滴を搬送することが可能である。

同一電極上にある複数の液滴の一つを選択的に搬送する方法及び装置の実施例を示す。
図２０は、本実施例の液体搬送装置２の構成例を示す図である。本実施例の液体搬送装置２は、液滴２５１，２５２，２５３を保持する液体搬送素子２０と、液体搬送素子２０に印加する電圧を制御するための液体搬送用電圧制御装置２６及びプレチャージ用電圧制御装置２７と、液体搬送用電圧制御装置２６及びプレチャージ用電圧制御装置２７に制御のための信号を出力するシステム装置２９で構成されている。図中にて、液体搬送素子２０は鳥瞰図で表現する。

搬送電極２３３１〜２３３５は、液体搬送用スイッチ２６１〜２６５にそれぞれ連結する。システム装置２９より出力された信号に従い、液体搬送用電圧制御装置２６は、液体搬送用スイッチ２６１〜２６５を切り替え、個々の搬送電極２３３１〜２３３５の電気的状態を、接地、電源により与えられる電位、フローティングの一つに制御する。プレチャージ用電極２３４１〜２３４３は、プレチャージ用スイッチ２７１〜２７３に連結する。システム装置２９より出力された信号に従って、プレチャージ用電圧制御装置２６は、プレチャージ用スイッチ２７１〜２７３を切り替え、プレチャージ用電極２３４１〜２３４３の電気的状態を、接地もしくは電源によって与えられる電位に制御する。

図２１は、液体搬送素子２０の断面図である。液体搬送素子２０は、上部基板２２及び下部基板２３を、隙間２４を形成するように平行配置して構成され、隙間２４内に搬送する液滴２５を保持している。

上部基板２２は、上部基礎基板２２１の下部基板２３側の表面に撥水性の上部撥水層２２２を備える。ここでの撥水性（もしくは疎水性）とは水の接触角が９０°以上になることをいう。下部基板２３は、半導体の製造工程により作製し、下層より、下部基礎基板２３１、下部絶縁層２３２、搬送電極２３３１、プレチャージ用電極２３４１、下部誘電層２３５、下部撥水層２３６で構成され、搬送電極２３３１〜２３３５は、プレチャージ用電極２３４１〜２３４３を避けるため、多層構造で構成され、連結している。

下部基礎基板２３１にはシリコンを、下部絶縁層２３２には酸化シリコンを、搬送電極２３３１〜２３３５、プレチャージ用電極２３４１〜２３４３にはタングステンを、下部誘電層２３５には厚さ７５ｎｍの窒化シリコンを、下部撥水層２３６にはフッ素系樹脂を使用した。ここでの撥水性（もしくは疎水性）とは水の接触角が９０°以上になることをいう。下部絶縁層２３２や下部誘電層２３５は酸化シリコンなどの誘電体であり、搬送電極２３３１〜２３３５、プレチャージ用電極２３４１〜２３４３は、お互いに電気的に絶縁されている。

搬送電極２３３１〜２３３５は下部誘電層２３５に覆われているため、下部誘電層２３５、下部撥水層２３６を介し液滴２５に接するが、プレチャージ用電極２３４１〜２３４３は、下部誘電層２３５に覆われていないため、下部撥水層２３６を介し液滴２５に接する。このとき、下部撥水層２３６は、１００ｎｍ以下のフッ素系樹脂を使用したが、膜厚が薄くピンホールが多く存在することより下部撥水層２３６を介した電圧降下の影響は無い。これによりプレチャージ用電極として撥水性表面を有する電極を実現した。

図２２〜図２６は、液滴２５１〜２５３のうち、液滴２５２及び液滴２５３を選択的に搬送するときの液体搬送装置２の動作説明図である。図２２〜２６を用いて、搬送電極２３３１上にある液滴２５１〜２５３のうち、液滴２５２を搬送電極２３３２上に、液滴２５３を搬送電極２３３３に搬送する工程を説明する。液体搬送用スイッチ２６１〜２６５の動作は、システム装置２９より出力される信号に従い液体搬送用電圧制御装置２６で制御し、プレチャージ用スイッチ２７１〜２７３の動作は、システム装置１９より出力される信号に従いプレチャージ用電圧制御装置２７で制御する。

図２２は、プレチャージ用電極２３４２と液体搬送電極２３３１間及び、プレチャージ用電極２３４３と液体搬送電極２３３１間に電位差Ｖ_p（＞０）を与えているときの、液体搬送用スイッチ２６１〜２６５及びプレチャージ用スイッチ２７１〜２７３の状態を示す。

液体搬送用スイッチ２６１は、液体搬送電極２３３１が接地状態（電位０）に、液体搬送用スイッチ２６２〜２６５及びプレチャージ用スイッチ２７１は、液体搬送電極２３３２〜２３３５及びプレチャージ用電極２３４１がフローティングの状態に、プレチャージ用スイッチ２７２，２７３は、プレチャージ用電極２３４２、２３４３が電位Ｖ_pの状態になるようにする。与えられた電位差のため、液体搬送電極２３３１を覆う下部誘電層２３５（図２１）と液滴２５２，２５３の界面付近では電気二重層が発生し、界面付近の液滴２５２，２５３は正に帯電する。

図２３は、液体搬送電極２３３１，２３３２間に電位差Ｖ_pを与えているときの液体搬送用スイッチ２６１〜２６５及びプレチャージ用スイッチ２７１〜２７３の状態を示す。

液体搬送用スイッチ２６１は、液体搬送電極２３３１が電位Ｖ_pの状態に、液体搬送用スイッチ２６２は、液体搬送電極２３３２が接地状態に、液体搬送用スイッチ２６３〜２６５及びプレチャージ用スイッチ２７１〜２７３は、液体搬送電極２３３３〜２３３５及びプレチャージ用電極２３４１〜２３４３がフローティングの状態になるようにする。

界面付近の液滴中２５２，２５３に発生した正電荷は、電位Ｖ_pの搬送電極２３３１から電位０の搬送電極２３３２の方向に駆動力を受けるため、液滴２５２，２５３は、液体搬送電極２３３１上から液体搬送電極２３３２上に搬送する。

図２４は、プレチャージ用電極２３４２と液体搬送電極２３３１間及び、プレチャージ用電極２３４３と液体搬送電極２３３１間に電位差-Ｖ_p（＜０）を与えているときの、液体搬送用スイッチ２６１〜２６５及びプレチャージ用スイッチ２７１〜２７３の状態を示す。

この操作は、図２２の操作にて、液滴２５２，２５３に発生した電気二重層を反転させるために行う。液体搬送用スイッチ２６２は、液体搬送電極２３３２が電位Ｖ_pの状態に、液体搬送用スイッチ２６１，２６３〜２６５及びプレチャージ用スイッチ２７１は、液体搬送電極２３３１，２３３３〜２３３５及びプレチャージ用電極２３４１がフローティングの状態に、プレチャージ用スイッチ２７２，２７３は、プレチャージ用電極２３４２，２３４３が接地状態（電位０）になるようにする。与えられた電位差のため、液体搬送電極２３３１を覆う下部誘電層２３５と液滴２５２，２５３の界面付近では電気二重層が発生し、界面付近の液滴２５２，２５３は、負に帯電する。

図２５は、プレチャージ用電極２３４３と液体搬送電極２３３２間に電位差Ｖ_p（＞０）を与えているときの、液体搬送用スイッチ２６１〜２６５及びプレチャージ用スイッチ２７１〜２７３の状態を示す。

液体搬送用スイッチ２６２は、液体搬送電極２３３２が接地状態（電位０）に、液体搬送用スイッチ２６１，２６３〜２６５及びプレチャージ用スイッチ２７１，２７２は、液体搬送電極２３３１，２３３３〜２３３５及びプレチャージ用電極２３４１、２３４２がフローティングの状態に、プレチャージ用スイッチ２７３は、プレチャージ用電極２３４３が電位Ｖ_pの状態になるようにする。与えられた電位差のため、液体搬送電極２３３２を覆う下部誘電層２３５と液滴２５３の界面付近では電気二重層が発生し、界面付近の液滴２５３は、正に帯電する。

図２６は、液体搬送電極２３３２，２３３３間に電位差Ｖ_pを与えているときの液体搬送用スイッチ２６１〜２６５及びプレチャージ用スイッチ２７１〜２７３の状態を示す。

液体搬送用スイッチ２６２は、液体搬送電極２３３２が電位Ｖ_pの状態に、液体搬送用スイッチ２６３は、液体搬送電極２３３３が接地状態に、液体搬送用スイッチ２６１，２６４，２６５及びプレチャージ用スイッチ２７１〜２７３は、液体搬送電極２３３１，２３３４，２３３５及びプレチャージ用電極２３４１〜２３４３がフローティングの状態になるようにする。

界面付近の液滴中２５３に発生した正電荷は、電位Ｖ_pの搬送電極２３３２から電位０の搬送電極２３３３の方向に駆動力を受けるため、液滴２５３は、液体搬送電極２３３２上から液体搬送電極２３３３上に搬送する。

本発明による液体搬送装置の構成例を示す図。本発明による液体搬送素子の鳥瞰図。本発明液体搬送装置による液体を搬送するときの動作説明図。本発明の液体搬送装置による液体を搬送するときの動作説明図。本発明の液体搬送装置による液体を分割するときの動作説明図。本発明の液体搬送装置による液体を分割するときの動作説明図。本発明の液体搬送装置による二つの液体を合体するときの動作説明図。本発明の液体搬送装置による二つの液体を合体するときの動作説明図。本発明の液体搬送装置による液溜まりから液体を切り出すときの動作説明図。本発明の液体搬送装置による液溜まりから液体を切り出すときの動作説明図。本発明の液体搬送装置による液溜まりから液体を切り出すときの動作説明図。本発明の液体搬送装置による液溜まりから液体を切り出すときの動作説明図。本発明の液体搬送素子の使用例の説明図。本発明の液体搬送素子の作製手順の説明図。本発明の液体搬送素子の使用例の説明図。本発明の液体搬送素子の使用例の説明図。プレチャージ電極及び液体搬送電極の配置図。プレチャージ電極及び液体搬送電極の配置図。プレチャージ電極及び液体搬送電極の配置図。本発明による液体搬送装置の構成例を示す図。本発明による液体搬送素子の断面図。本発明の液体搬送装置による液体を搬送するときの動作説明図。本発明の液体搬送装置による液体を搬送するときの動作説明図。本発明の液体搬送装置による液体を搬送するときの動作説明図。本発明の液体搬送装置による液体を搬送するときの動作説明図。本発明の液体搬送装置による液体を搬送するときの動作説明図。

符号の説明

1，２…液体搬送装置、１０…液体搬送素子、１２…上部基板、１３…下部基板、１４…隙間、１５…液滴、１６…液体搬送用電圧制御装置、１７…プレチャージ用電圧制御装置、１８…スペーサー、１９…システム装置、２０…液体搬送素子、２２…上部基板、２３…下部基板、２４…隙間、２５…液滴、２６…液体搬送用電圧制御装置、２７…プレチャージ用電圧制御装置、２９…システム装置、１２１…上部基礎基板、１２２…上部撥水層、１２３…温度調節器、１２４…複数の温度調節器、１３１…下部基礎基板、１３２…下部絶縁層、１３３…液体搬送電極、１３４…プレチャージ用電極、１３５…下部誘電層、１３６…下部撥水層、１３７…液溜まり電極、１３８…配線、１３９…プラグ、１５１，５２…液滴、１５３…液溜まり、１５４…液滴、１６１〜１６５…液体搬送用スイッチ、１７１…プレチャージ用スイッチ、２２１…上部基礎基板、２２２…上部撥水層、２３１…下部基礎基板、２３２…下部絶縁層、２３３…搬送電極、２３４…プレチャージ用電極、２３５…下部誘電層、２３６…下部撥水層、２５１〜２４３…液滴、２６１〜２６５…液体搬送用スイッチ、２７１〜２７３…プレチャージ用スイッチ、１３３１〜１３３５…液体搬送電極、２３３１〜２３３５…液体搬送電極

Claims

液体の搬送経路に沿って配列され、表面が撥水性材料に覆われた誘電体を介して液体に接する複数の第１電極と、
前記第１電極への印加電圧を前記第１電極ごとに制御する第１電圧印加制御手段と、
前記少なくとも一部が液体に接する少なくとも一つの第２電極と、
前記第２電極への印加電圧を制御する第２電圧印加制御手段とを有し、
前記第１電圧印加制御手段は、前記液体を前記複数の第１電極の配列に沿って搬送させるように前記複数の第１電極への印加電圧を制御し、前記第２電圧印加制御手段は、前記液体に電位を与えるように前記第２電極への印加電圧を制御するものであり、
前記第１電圧制御手段と前記第２電圧制御手段により、搬送すべき液体に前記誘電体を介して接している前記第１電極と当該液体に接している前記第２電極の間に電位差を与えたのち、前記第２電圧制御手段により前記第２電極をフローティング状態にし、前記第１電圧制御手段により、前記通電した第１電極と当該第１電極に対して液体搬送方向に隣接する第１電極との間に電位差を与えることを特徴とする液体搬送装置。
請求項１記載の液体搬送装置において、前記第２電圧制御手段による複数の第２電極への電圧印加を制御することで、複数の液体の前記複数の第１電極の配列に沿った搬送を制御することを特徴とする液体搬送装置。
請求項１記載の液体搬送装置において、前記第２電極は前記第１電極に沿ってかつ第１電極と重ならない領域に配置されていることを特徴とする液体搬送装置。
請求項１記載の液体搬送装置において、前記第２電極は前記第１電極に囲まれ、かつ第１電極と重ならない領域に配置されていることを特徴とする液体搬送装置。