JP4522302B2 - Detoxification method of organic arsenic - Google Patents
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本発明は、有機ヒ素の無害化方法に関し、産業廃水,下水,上水,埋立浸出水,地下水,河川水、池水、湖沼水、不法投棄現場の地下水や浸出水等の廃水に含まれる有機ヒ素を無害化する技術に係るものである。 The present invention relates to a method for detoxifying organic arsenic, and includes organic arsenic contained in wastewater such as industrial wastewater, sewage, clean water, landfill leachate, groundwater, river water, pond water, lake water, and illegal dumping groundwater and leachate. This is related to technology for detoxification.
はじめに、環境中の有機ヒ素について説明する。環境中に存在する有機ヒ素としては、例えばモノフェニルアルソン酸がある。これは化1式に示すように、あか剤(ジフェニルシアノアルシンおよびジフェニルクロロアルシン)が環境中で段階的に分解し、ジフェニルシアノアルシン酸を経てモノフェニルアルソン酸となると考えれており、モノフェニルアルソン酸は生物分解により無機ヒ素となる。
First, organic arsenic in the environment will be described. An example of organic arsenic present in the environment is monophenylarsonic acid. As shown in the
反応槽1には紫外線を照射する紫外線照射装置4(ランプ等)と、オゾンを注入するオゾン供給装置5と、pH調整剤を注入するpH調整装置6とを設けている。
反応槽1において有機金属化合物を含んだ被処理水に紫外線照射装置4で紫外線を照射すると共に、オゾン供給装置5からオゾンを吹き込み、生成するヒドロキシラジカルによって有機金属化合物を酸化分解して無機金属化合物となす。先行技術文献としては特許文献1又は2がある。
In the
ところで、上述した処理においては、被処理水にAsO、As2O3のヒ素酸化物の形態で存在する無機ヒ素はその除去が困難であり、無機ヒ素の除去レベルを安定的にT−As0.01mg/L以下とする処理を行えない問題があった。また、有機ヒ素が0.001mg/L(ヒ素換算値)以下の不検出値の除去レベルまで処理できない問題があった。さらに、被処理水中の溶存酸素、溶存オゾンがキレートや活性アルミナを劣化させるので、装置の運転に要するランニングコストが高くなる問題があった。 By the way, in the above-described treatment, it is difficult to remove inorganic arsenic present in the form of arsenic oxides of AsO and As 2 O 3 in the water to be treated, and the removal level of inorganic arsenic is stably adjusted to T-As0. There was a problem that the treatment to make it 01 mg / L or less could not be performed. Moreover, there was a problem that organic arsenic could not be processed to a removal level of an undetected value of 0.001 mg / L (arsenic conversion value) or less. Furthermore, since dissolved oxygen and dissolved ozone in the water to be treated deteriorate the chelate and activated alumina, there is a problem that the running cost required for operating the apparatus is increased.
本発明は上記した課題を解決するものであり、キレートや活性アルミナの劣化を抑制し、有機ヒ素の分解除去および無機ヒ素の除去を促進できる有機ヒ素の無害化方法を提供することを目的とする。 This invention solves the above-mentioned subject, and it aims at providing the detoxification method of organic arsenic which can suppress degradation of a chelate and activated alumina, and can promote decomposition and removal of organic arsenic and removal of inorganic arsenic. .
上記課題を解決するために、本発明の有機ヒ素の無害化方法は、被処理水を光化学分解工程、溶存オゾン分解工程、吸着工程において処理するものであり、光化学分解工程において被処理水をpH5〜9に維持してオゾンの存在下で紫外線を照射し、生成するヒドロキシラジカルによって被処理水中の有機ヒ素を酸化、脱塩化して分解除去し、溶存オゾン分解工程において光化学分解工程から供給するオゾン処理水中の溶存オゾンを分解除去し、吸着工程において溶存オゾン分解工程から供給するオゾン除去処理水中の無機ヒ素を吸着除去するものである。 In order to solve the above problems, the method of detoxifying the organic arsenic present invention, photochemical decomposition step the water to be treated, the dissolved ozone decomposing step is intended for processing in the adsorption step, the water to be treated in a photochemical decomposition step pH5 The ozone supplied by the photochemical decomposition process in the dissolved ozone decomposition process by irradiating ultraviolet rays in the presence of ozone while maintaining at -9, oxidizing and dechlorinating the organic arsenic in the water to be treated by the generated hydroxyl radicals It dissolves and removes dissolved ozone in the treated water, and adsorbs and removes inorganic arsenic in the ozone removed treated water supplied from the dissolved ozone decomposing process in the adsorption process.
上記した構成により、光化学分解工程では酸化と脱塩化により有機ヒ素の無機化が促進される。光化学分解工程を経たオゾン処理水中の溶存オゾンは溶存オゾン分解工程において分解除去することでオゾンの悪影響をなくし、吸着工程でのオゾンならびにヒドロキシラジカルによるキレートや活性アルミナの劣化を防止することができ、無機ヒ素を吸着除去する吸着工程を安定して行うことができる。 With the above-described configuration, inorganicization of organic arsenic is promoted by oxidation and dechlorination in the photochemical decomposition step. Dissolved ozone in the ozone-treated water that has undergone the photochemical decomposition process can be eliminated by decomposing and removing in the dissolved ozone decomposition process, preventing the deterioration of chelates and activated alumina due to ozone and hydroxy radicals in the adsorption process, The adsorption process for adsorbing and removing inorganic arsenic can be performed stably.
本発明の有機ヒ素の無害化方法は、被処理水を光化学分解工程、分解・還元工程、吸着工程において処理するものであり、光化学分解工程において被処理水をpH5〜9に維持してオゾンの存在下で紫外線を照射し、生成するヒドロキシラジカルによって被処理水中の有機ヒ素を酸化、脱塩化して分解除去し、分解・還元工程において光化学分解工程から供給するオゾン処理水中の溶存オゾンを分解除去するとともに、ヒ素酸化物を還元し、吸着工程において分解・還元工程から供給するオゾン除去処理水中のヒ素を吸着除去するものである。 The organic arsenic detoxification method of the present invention treats treated water in a photochemical decomposition step, decomposition / reduction step, and adsorption step, and maintains the treated water at a pH of 5 to 9 in the photochemical decomposition step. Irradiate ultraviolet rays in the presence, and oxidize, dechlorinate, decompose and remove organic arsenic in the treated water by the generated hydroxy radicals, and decompose and remove dissolved ozone in the ozone treated water supplied from the photochemical decomposition process in the decomposition and reduction process At the same time, the arsenic oxide is reduced, and the arsenic in the ozone removal treated water supplied from the decomposition / reduction process is adsorbed and removed in the adsorption process.
上記した構成により、光化学分解工程では酸化と脱塩化により有機ヒ素の無機化が促進される。分解・還元工程でオゾン処理水中の溶存オゾンの分解除去によりオゾンの悪影響をなくすとともに、ヒ素酸化物を還元してイオン化することで、吸着工程でのオゾンならびにヒドロキシラジカルよるキレートや活性アルミナの劣化を防止しつつ、ヒ素を吸着除去する吸着工程を安定して行って無機ヒ素の除去率をT−As0.01mg/L以下にまで高めることができる。 With the above-described configuration, inorganicization of organic arsenic is promoted by oxidation and dechlorination in the photochemical decomposition step. Decomposition and removal of dissolved ozone in the ozone-treated water in the decomposition and reduction process eliminates the adverse effects of ozone, and reduces and ionizes arsenic oxide, thereby reducing chelate and activated alumina due to ozone and hydroxy radicals in the adsorption process. In addition, the adsorption process of adsorbing and removing arsenic can be performed stably while preventing the removal rate of inorganic arsenic to T-As 0.01 mg / L or less.
以上のように本発明によれば、有機ヒ素を酸化、脱塩化する工程と無機化されたヒ素を吸着する工程とを非直列的に行い、両工程の間で溶存オゾンならびにヒドロキシラジカルを除去することで、吸着工程のキレートや活性アルミナの劣化を防止できる。また、光化学分解工程での酸化と脱塩化により実質的に有機ヒ素の完全無機化を達成できる。さらに、還元によってヒ素酸化物の除去が可能となる。 As described above, according to the present invention, the process of oxidizing and dechlorinating organic arsenic and the process of adsorbing mineralized arsenic are performed non-serially, and dissolved ozone and hydroxy radicals are removed between the two processes. Thus, it is possible to prevent deterioration of the chelate and activated alumina in the adsorption process. In addition, the organic arsenic can be completely mineralized by oxidation and dechlorination in the photochemical decomposition step. Further, arsenic oxide can be removed by reduction.
以下、本発明の実施の形態を図面に基づいて説明する。図1に示す実施の形態は、被処理水として有機ヒ素の含有濃度がT−As50mg/L以下の地下水等に適する構成である。 Hereinafter, embodiments of the present invention will be described with reference to the drawings. The embodiment shown in FIG. 1 has a configuration suitable for groundwater having a concentration of organic arsenic of T-As 50 mg / L or less as water to be treated.
図1において、被処理水21が流入する密閉構造の光化学分解塔2は内部に紫外線照射装置をなす紫外線ランプ23を配置し、底部に散気装置24を配置している。散気装置24にはオゾン発生装置25が接続しており、オゾン発生装置25はオゾン濃度5〜50g/Nm3のオゾン含有気体を散気装置24に供給する。また、光化学分解塔22には循環系26を介してpH調整槽27が連通しており、pH調整槽27はpH調整剤のNaOHを供給する薬剤供給系28および攪拌装置29を有している。
In FIG. 1, a
光化学分解塔22を経たオゾン処理水が流入する溶存オゾン分解塔30は、ポンプ31を有するオゾン処理水供給系32を介してpH調整槽27に連通しており、内部に触媒としての活性炭を充填した触媒充填層33を有し、オゾン処理水を下降流で触媒充填層33に通水する。
The dissolved
溶存オゾン分解塔30を経たオゾン除去処理水が流入する吸着塔34は、オゾン除去処理水供給系35を介して溶存オゾン分解塔30の下部に連通しており、内部に吸着剤として活性アルミナ(もしくはキレート)を充填した吸着剤充填層36を有し、オゾン除去処理水を下降流で吸着剤充填層36に通水する。吸着塔34は処理水供給系37を介して処理水貯留槽38に連通し、処理水貯留槽38に放流系39を接続している。
The
以下、上記した構成における作用を説明する。有機ヒ素を含有する被処理水21は光化学分解塔22、溶存オゾン分解塔30、吸着塔34において順次に処理する。
光化学分解塔22では、オゾン発生装置25から所定オゾン濃度5〜50g/Nm3のオゾン含有気体を散気装置24へ供給し、散気装置24からオゾン含有気体を散気してオゾンを被処理水21へ注入する。
Hereinafter, the operation of the above-described configuration will be described. The treated
In the
このオゾンの存在下で紫外線ランプ23から紫外線を照射してヒドロキシラジカルを生成し、ヒドロキシラジカルによって被処理水21に含まれた有機ヒ素の酸化と脱塩化を行いつつ、被処理水21を光化学分解塔22とpH調整槽27との間で循環してpH5〜9(至適pH7〜8)に維持しながら処理する。この光化学分解塔22では酸化と脱塩化により有機ヒ素の分解除去を促進して、実質的に有機ヒ素の完全無機化を達成できる。
In the presence of ozone, ultraviolet rays are irradiated from the
溶存オゾン分解塔30では、オゾン処理水供給系32を通して光化学分解塔22から供給するオゾン処理水を触媒充填層33に通水し、活性炭の触媒作用によって溶存オゾンを分解除去して酸素となす。触媒充填層33の活性炭は吸着作用ではなく触媒作用を果たすので破過することがなく、長期にわたる使用が可能である。
In the dissolved
吸着塔34では、オゾン除去処理水供給系35を通して溶存オゾン分解塔30から供給するオゾン除去処理水を吸着剤充填層36に通水し、活性アルミナの吸着作用によってオゾン除去処理水中の無機ヒ素を吸着除去する。
In the
また、吸着塔34では、流入するオゾン除去処理水が溶存オゾン分解塔30で溶存オゾンを分解除去したものであるので、オゾンの悪影響を受けず、オゾンならびにヒドロキシラジカルによる活性アルミナの劣化を防止することができ、無機ヒ素を吸着除去する吸着工程を安定して行うことができる。
In addition, in the
この結果、処理水中のT−Asは検出限界以下(T−As≦0.001mg/L)となる。処理水は処理水供給系37を通して処理水貯留槽38へ供給し、放流系39から河川等へ放流する。
As a result, T-As in the treated water is below the detection limit (T-As ≦ 0.001 mg / L). The treated water is supplied to the treated
図2は本発明の他の実施の形態を示すものであり、被処理水として有機ヒ素の含有濃度がT−As50mg/L以上の廃水等に適する構成である。先の実施の形態と同様の作用を行う構成要素には同符号を付して説明を省略する。 FIG. 2 shows another embodiment of the present invention, which is a configuration suitable for wastewater having an organic arsenic content concentration of T-As 50 mg / L or more as water to be treated. Constituent elements that perform the same operations as those of the previous embodiment are denoted by the same reference numerals and description thereof is omitted.
図2において、光化学分解塔22を経たオゾン処理水が流入する分解・還元設備50は、溶存オゾン分解塔30と還元処理槽51とを循環系52で連通したものである。還元処理槽51は還元剤のNa2SO3等を供給する還元剤供給系53および攪拌装置54を有している。還元剤の使用に替えて溶存オゾン分解塔30に窒素ガス等の不活性ガスを供給する不活性ガス供給系(図中に破線で示す)55を設けることも可能である。この場合に還元処理槽51は不要であり、循環系52のみの構成とする。
In FIG. 2, a decomposition /
還元処理槽51は凝集槽56に連通し、凝集槽56は凝集剤としてFeCl3を供給する凝集剤供給系57および膜分離装置58を有し、膜分離装置58は膜透過液を供給する膜処理水供給系59を介して吸着塔34に連通している。吸着塔34の後段には、図示を省略するが先の実施の形態と同様に処理水貯留槽を設ける。
The
以下、上記した構成における作用を説明する。有機ヒ素を含有する被処理水21は光化学分解塔22、分解・還元設備50、吸着塔34において順次に処理する。
光化学分解塔22では、オゾン発生装置25から所定オゾン濃度5〜50g/Nm3のオゾン含有気体を散気装置24へ供給し、散気装置24からオゾン含有気体を散気してオゾンを被処理水21へ注入する。
Hereinafter, the operation of the above-described configuration will be described. The treated
In the
このオゾンの存在下で紫外線ランプ23から紫外線を照射してヒドロキシラジカルを生成し、ヒドロキシラジカルによって被処理水21に含まれた有機ヒ素の酸化と脱塩化を行いつつ、被処理水21を光化学分解塔22とpH調整槽27との間で循環してpH5〜9(至適pH7〜8)に維持しながら処理する。この光化学分解塔22では酸化と脱塩化により有機ヒ素の分解除去を促進して、実質的に有機ヒ素の完全無機化を達成できる。
In the presence of ozone, ultraviolet rays are irradiated from the
分解・還元設備51では、溶存オゾン分解塔30においてオゾン処理水供給系32を通して光化学分解塔22から供給するオゾン処理水を触媒充填層33に通水し、活性炭の触媒作用によって溶存オゾンを分解除去する。さらに、オゾン処理水は循環系52を通して還元処理槽51との間で循環し、還元処理槽51において還元剤供給系53から供給する還元剤の還元作用によってヒ素酸化物のAsO、As2O3等を還元してAs+、As2+等にイオン化する。
In the decomposition /
分解・還元設備50において溶存オゾンを除去し、ヒ素酸化物を還元したオゾン処理水は、凝集槽56において凝集膜分離処理して後に膜透過液として吸着塔34へ供給する。
吸着塔34では、膜処理水供給系59を通して還元処理槽51から供給する膜透過液を吸着剤充填層36に通水し、活性アルミナの吸着作用によって膜透過液中のイオン化したヒ素を吸着除去する。この吸着塔34では、流入する膜透過液が溶存オゾン分解塔30で溶存オゾンを分解除去したものであるので、オゾンの悪影響を受けず、オゾンならびにヒドロキシラジカルによる活性アルミナの劣化を防止することができ、ヒ素を吸着除去する吸着工程を安定して行うことができる。
The ozone-treated water from which dissolved ozone is removed by the decomposition /
In the
この結果、ヒ素酸化物を還元して吸着除去することで処理水中の無機ヒ素はT−As0.01mg/L以下となり、有機ヒ素は検出限界以下(T−As≦0.001mg/L)となる。還元剤の使用に替えて窒素ガス等の不活性ガスを使用する場合にあっても同様の効果を得ることができる。 As a result, by reducing and adsorbing arsenic oxide, inorganic arsenic in the treated water is T-As 0.01 mg / L or less, and organic arsenic is below the detection limit (T-As ≦ 0.001 mg / L). . Similar effects can be obtained even when an inert gas such as nitrogen gas is used instead of the reducing agent.
21 被処理水
22 光化学分解塔
23 紫外線ランプ
24 散気装置
25 オゾン発生装置
26 循環系
27 pH調整槽
28 薬剤供給系
29 攪拌装置
30 溶存オゾン分解塔
31 ポンプ
32 オゾン処理水供給系
33 触媒充填層
34 吸着塔
35 オゾン除去処理水供給系
36 吸着剤充填層
37 処理水供給系
38 処理水貯留槽
39 放流系
50 分解・還元設備
51 還元処理槽
52 循環系
53 還元剤供給系
54 攪拌装置
55 不活性ガス供給系
56 凝集槽
57 凝集剤供給系
58 膜分離装置
59 膜処理水供給系
21 Water to be treated 22
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