JP4484063B2 - Magnetic field forming method, rare earth sintered magnet manufacturing method - Google Patents
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Description
本発明は、希土類焼結磁石の製造方法に関し、特に磁場中成形による配向性の改善に関するものである。 The present invention relates to a method for producing a rare earth sintered magnet, and more particularly to improvement of orientation by forming in a magnetic field.
Ｓｍ−Ｃｏ系又はＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系の異方性焼結磁石を製造する際には、成形を磁場中で行なう。異方性焼結磁石の残留磁束密度を向上させるためには、磁場中成形の際の配向性を向上させることが 重要である。配向性が高くなれば、角形性が向上して高残留磁束密度が得られ、着磁率も改善される。
そこで、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石製造の際に潤滑剤としてステアリン酸マグネシウムを用い、かつ成形時にパルス磁場を印加する手法が提案されている（例えば、特許文献１参照。）。
また、ステアリン酸マグネシウムのような潤滑剤を用いなくても配向性を向上できる手法として、磁石粉末の圧粉体の相対密度（真密度に対する見かけ密度の割合）が３０〜５５％の範囲内にあるときにパルス磁界を印加する手法（例えば、特許文献２参照。）、見かけ密度を真密度の４７％にした後、パルス磁界を圧縮方向に略垂直に印加することにより優れた磁気特性を得る手法が提案されている（例えば、特許文献３参照。）。
When producing an Sm—Co-based or Nd—Fe—B-based anisotropic sintered magnet, molding is performed in a magnetic field. In order to improve the residual magnetic flux density of an anisotropic sintered magnet, it is important to improve the orientation during molding in a magnetic field. If the orientation is increased, the squareness is improved, a high residual magnetic flux density is obtained, and the magnetization rate is also improved.
In view of this, a method has been proposed in which magnesium stearate is used as a lubricant in the production of an Nd—Fe—B based sintered magnet and a pulsed magnetic field is applied during molding (see, for example, Patent Document 1).
Further, as a method for improving the orientation without using a lubricant such as magnesium stearate, the relative density (ratio of the apparent density to the true density) of the green compact is within a range of 30 to 55%. A method of applying a pulsed magnetic field at a certain time (see, for example, Patent Document 2), after obtaining an apparent density of 47% of the true density, and then applying a pulsed magnetic field substantially perpendicular to the compression direction to obtain excellent magnetic characteristics. A technique has been proposed (see, for example, Patent Document 3).
希土類焼結磁石の製造にあたって、パルス磁場を印加して磁場中成形を行うことは、残留磁束密度向上のために有効な手段である。ところが、磁場が３Ｔ程度の実用的なパルス磁場を選択した場合、静磁場を印加する横磁場成形に比べて配向性が改善されないこともある。しかし、配向性を向上させるために印加する磁場を大きくすれば、コイルの発熱の問題、コンデンサにチャージする時間が長くなるなど生産効率を大きく低下させる問題がある。
そこで本発明は、以上のような問題を有することなく、従来よりもさらに配向性を向上させることのできる磁場中成形方法および希土類焼結磁石の製造方法等を提供する。
In manufacturing a rare earth sintered magnet, applying a pulsed magnetic field and performing molding in a magnetic field is an effective means for improving the residual magnetic flux density. However, when a practical pulsed magnetic field having a magnetic field of about 3T is selected, the orientation may not be improved as compared with the transverse magnetic field forming in which a static magnetic field is applied. However, if the applied magnetic field is increased in order to improve the orientation, there is a problem that the production efficiency is greatly reduced, such as the problem of heat generation of the coil and the time for charging the capacitor.
Therefore, the present invention provides a method for forming in a magnetic field, a method for producing a rare earth sintered magnet, and the like that can improve the orientation further than before without having the above problems.
かかる目的のもと、本発明の磁場中成形方法は、パルス磁場を印加しつつ磁性粉末を加圧成形することで形成された、磁性粉末の真密度に対し２０〜４０％の相対密度となる予備成形体に第一の方向の磁場を印加し、予備成形体を形成する磁性粉末の磁場配向を行う第一の磁場配向工程と、磁性粉末に第一の方向とは異なる第二の方向の磁場を印加しつつ、加圧することで磁場配向を行う第二の磁場配向工程と、を備え、第一の磁場配向工程では、磁場中成形装置で発生する磁場の中心からオフセットした第一の位置に磁性粉末を配置させ、磁性粉末に第一の方向の磁場を印加しつつ加圧することで磁場配向を行い、第二の磁場配向工程では、磁場の中心を通る第二の位置に磁性粉末を配置させ、磁性粉末に第二の方向の磁場を印加しつつ、第一の磁場配向工程より高い圧力で加圧成形して磁場配向を行うことを特徴とする。このように、異なる方向の磁場を磁性粉末に順次印加することで、一回の磁場配向では配向しきれない粒子についても、配向させることができ、結果的に全体の配向性を高めることが可能となる。
図５は、このようにして異なる方向の磁場を順次印加する過程での、磁性粉末Ｐ０の配向状態の例を示すものであり、図５（ａ）、（ｂ）の順で磁場を印加する。図５（ａ）と図５（ｂ）では、印加した磁場の方向が異なっている。図５（ａ）に示すように、一回目に所定方向の磁場を印加して磁場配向を行った時点で、磁性粉末Ｐ０は、全体として印加した磁場の方向Ｓ１に倣って配向しているものの、一部、配向しきれなかった磁性粉末Ｐ１が存在している。これに対し、図５（ｂ）に示すように、図５（ａ）とは異なる方向Ｓ２の磁場を印加することで、図５（ａ）において一回目の磁場配向では配向しきれなかった磁性粉末Ｐ１も、二回目に印加した磁場の方向に倣って配向している。
これに対し、同じ方向の磁場を複数回印加した場合には、一回目の磁場配向で配向しきれなかった粒子が二回目の磁場配向で向きを変えようとしても、一回目と二回目で磁場の方向は変わらないため、周囲の粒子（一回目の磁場配向で正しい方向に配向された粒子）は向きが変わらない。このため、一回目の磁場配向で配向しきれなかった粒子のみが向きを変えるのは、周囲の粒子との摩擦も大きいために困難である。これに対し、異なる方向の磁場を順次印加した場合、二回目の磁場配向では、一回目の磁場配向で配向しきれなかった粒子だけでなく、一回目の磁場配向で正しい方向に配向した粒子もその向きが変わる。このため、一回目の磁場配向で配向しきれなかった粒子は、周囲の他の粒子との摩擦も少なく、磁力線に沿った方向に向きを容易に変えることができる。
For this purpose, the molding method in a magnetic field of the present invention has a relative density of 20 to 40% with respect to the true density of the magnetic powder formed by pressure molding the magnetic powder while applying a pulsed magnetic field. Applying a magnetic field in a first direction to the preform and performing magnetic field orientation of the magnetic powder forming the preform; and a second direction different from the first direction on the magnetic powder. A second magnetic field orientation step for performing magnetic field orientation by applying pressure while applying a magnetic field, and in the first magnetic field orientation step, a first position offset from the center of the magnetic field generated by the forming apparatus in the magnetic field In the second magnetic field orientation step, the magnetic powder is placed at a second position that passes through the center of the magnetic field. While placing and applying a magnetic field in the second direction to the magnetic powder, And pressing at a pressure higher than one magnetic field orientation process and performing magnetic field orientation. In this way, by sequentially applying magnetic fields in different directions to the magnetic powder, it is possible to align even particles that cannot be aligned by a single magnetic field orientation, and as a result, the overall orientation can be improved. It becomes.
FIG. 5 shows an example of the orientation state of the magnetic powder P0 in the process of sequentially applying magnetic fields in different directions as described above, and the magnetic fields are applied in the order of FIGS. 5 (a) and 5 (b). . 5A and 5B are different in the direction of the applied magnetic field. As shown in FIG. 5 (a), when magnetic field orientation is performed by applying a magnetic field in a predetermined direction for the first time, the magnetic powder P0 is oriented in accordance with the applied magnetic field direction S1 as a whole. There is a magnetic powder P1 that is partially unoriented. On the other hand, as shown in FIG. 5 (b), by applying a magnetic field in a direction S2 different from that in FIG. 5 (a), the magnetism that could not be aligned in the first magnetic field orientation in FIG. 5 (a). The powder P1 is also oriented following the direction of the magnetic field applied the second time.
On the other hand, when a magnetic field in the same direction is applied multiple times, even if the particles that could not be aligned in the first magnetic field orientation change their orientation in the second magnetic field orientation, the magnetic field is in the first and second times. Therefore, the direction of surrounding particles (particles oriented in the correct direction by the first magnetic field orientation) does not change. For this reason, it is difficult to change the direction of only the particles that cannot be aligned by the first magnetic field alignment because of the large friction with surrounding particles. On the other hand, when magnetic fields in different directions are sequentially applied, in the second magnetic field orientation, not only particles that could not be aligned in the first magnetic field orientation but also particles that were oriented in the correct direction in the first magnetic field orientation. The direction changes. For this reason, the particles that could not be aligned by the first magnetic field alignment have little friction with other surrounding particles, and can be easily changed in the direction along the magnetic field lines.
なお、第一の磁場配向工程と第二の磁場配向工程では、パルス磁場、静磁場のいずれを用いても良い。例えば、第一の磁場配向工程、第二の磁場配向工程とも、パルス磁場を用いても良いし、また静磁場を用いてもよい。さらに第一の磁場配向工程、第二の磁場配向工程で、パルス磁場と静磁場を組み合わせて用いても良い。
図６は、パルス磁場配向工程でパルス磁場を印加した後、第一の磁場配向工程、第二の磁場配向工程を順次行った過程での、磁性粉末Ｐ０の配向状態の例を示すものであり、図６（ａ）、（ｂ）、（ｃ）の順で磁場を印加する。図６（ａ）と図６（ｂ）、図６（ｂ）と図６（ｃ）では、それぞれ印加した磁場の方向が異なっている。図６（ａ）に示すように、まずパルス磁場を印加して磁場配向を行った時点で、磁性粉末Ｐ０は、全体として印加した磁場の方向Ｓ３に倣って配向しているものの、一部、配向しきれなかった磁性粉末Ｐ１が存在している。これに対し、図６（ｂ）に示すように、第一の磁場配向工程で、図６（ａ）とは異なる方向Ｓ４の静磁場を印加することで、図６（ａ）において一回目の磁場配向では配向しきれなかった磁性粉末Ｐ１も、そのほとんどが、二回目に印加した磁場の方向に倣って配向している。さらに、図６（ｃ）に示すように、第二の磁場配向工程で、図６（ｂ）とは異なる方向Ｓ５の磁場を印加することで、図６（ｂ）において二回目の磁場配向でも配向しきれなかった磁性粉末Ｐ１が配向している。なお、図５および図６は、あくまでも本願を適用した場合の作用の理解を助けるためのもので、実際の配向状態等については、図５、図６に図示したものに限定する意図はないことは言うまでもない。
このパルス磁場配向工程は、第一の磁場配向工程、第二の磁場配向工程を行う磁場中成形装置とは別の装置で行っても良い。この場合、パルス磁場配向工程を行った後、第一の磁場配向工程、第二の磁場配向工程を行う磁場中成形装置まで、パルス磁場によって配向された状態を維持して磁性粉末を運ぶ必要が生じるため、パルス磁場配向工程で、磁性粉末を加圧成形することで予備成形体を形成する。
また、パルス磁場を用いる場合、パルス磁場は、１Ｔ（絶対値）以上の磁場を１０μｓ〜０．５ｓ印加するものとするのが好ましい。また、パルス磁場は、Ｈを磁場（Ｔ）としたとき磁性粉末からなる圧粉体の密度ρがρ＝α×Ｈ0.5＋β（α＝０．６３、β＝１〜２）の条件で印加するのが好ましい。ここで、圧粉体の密度とは、パルス磁場を印加するに際して金型キャビティ中で加圧状態とされた磁性粉末の、金型キャビティ容積に対する磁性粉末の占積率である。
In the first magnetic field alignment step and the second magnetic field alignment step, either a pulse magnetic field or a static magnetic field may be used. For example, in both the first magnetic field alignment step and the second magnetic field alignment step, a pulse magnetic field may be used, or a static magnetic field may be used. Further, a pulse magnetic field and a static magnetic field may be used in combination in the first magnetic field alignment step and the second magnetic field alignment step .
FIG. 6 shows an example of the orientation state of the magnetic powder P0 in the process of sequentially performing the first magnetic field orientation step and the second magnetic field orientation step after applying the pulse magnetic field in the pulse magnetic field orientation step. 6A, 6B, and 6C are applied in this order. 6 (a) and 6 (b), and FIG. 6 (b) and FIG. 6 (c) have different applied magnetic field directions. As shown in FIG. 6A, when the magnetic field orientation is first performed by applying a pulsed magnetic field, the magnetic powder P0 is oriented in accordance with the direction S3 of the magnetic field applied as a whole, The magnetic powder P1 that could not be aligned is present. On the other hand, as shown in FIG. 6B, by applying a static magnetic field in a direction S4 different from FIG. 6A in the first magnetic field orientation step, the first time in FIG. Most of the magnetic powder P1 that could not be aligned by the magnetic field orientation is oriented following the direction of the magnetic field applied the second time. Furthermore, as shown in FIG. 6C, by applying a magnetic field in a direction S5 different from FIG. 6B in the second magnetic field orientation step, the second magnetic orientation in FIG. The magnetic powder P1 that could not be oriented is oriented. 5 and 6 are only for helping understanding of the operation when the present application is applied, and the actual orientation state and the like are not intended to be limited to those illustrated in FIGS. Needless to say.
This pulse magnetic field alignment process may be performed by an apparatus different from the in-magnetic field forming apparatus that performs the first magnetic field alignment process and the second magnetic field alignment process. In this case, after performing the pulse magnetic field alignment step, it is necessary to carry the magnetic powder while maintaining the state aligned by the pulse magnetic field to the forming apparatus in the magnetic field that performs the first magnetic field alignment step and the second magnetic field alignment step. Therefore, in the pulse magnetic field orientation process, the preform is formed by pressure-molding the magnetic powder.
When a pulse magnetic field is used, it is preferable that a pulse magnetic field is applied with a magnetic field of 1 T (absolute value) or more for 10 μs to 0.5 s. The pulse magnetic field is applied under the condition that the density ρ of the green compact made of magnetic powder is ρ = α × H 0.5 + β (α = 0.63, β = 1-2), where H is the magnetic field (T). It is preferable to do this. Here, the density of the green compact is the space factor of the magnetic powder with respect to the mold cavity volume of the magnetic powder that is in a pressed state in the mold cavity when the pulse magnetic field is applied.
第一の磁場配向工程および第二の磁場配向工程で、磁性粉末に静磁場を印加する場合、第一の磁場配向工程では、磁場中成形装置で発生する磁場の中心からオフセットした第一の位置に磁性粉末を配置させることで第一の方向の磁場を磁性粉末に印加し、第二の磁場配向工程では、磁場の中心を通る第二の位置に磁性粉末を配置させることで第二の方向の磁場を磁性粉末に印加することにより、一台の磁場中成形装置で本発明の磁場中成形方法を実施できる。
この場合、第二の磁場配向工程で印加する磁場が、磁性粉末の加圧方向にほぼ直交する、いわゆる横磁場である場合、磁性粉末を第一の位置、第二の位置に順次配置するには、磁場中成形装置の臼型中において、コイルによって発生される固定磁場中を、磁性粉末を第一の位置から第二の位置に上下に移動させるのが好ましい。このようにすることで、同一の磁場中であっても、磁場中心に対応した第二の位置と、磁場中心からオフセットした第一の位置とでは、磁力線の向きが異なる。第二の位置では磁力線がほぼ直線状態となるのに対し、磁場中心からオフセットした第一の位置では、磁力線は湾曲したものとなる。これにより、第一の位置と第二の位置とで、異なる方向の磁場を磁性粉末に印加できる。
なお、固定磁場中で磁性粉末を上下に移動させるのではなく、臼型および磁性粉末を固定しておき、臼型の周囲に設けられて磁場を発生するコイルを上下方向に移動させることで、磁性粉末に作用する磁場の方向を異ならせるようにしても良い。
When a static magnetic field is applied to the magnetic powder in the first magnetic field alignment step and the second magnetic field alignment step, the first magnetic field alignment step includes a first position offset from the center of the magnetic field generated by the forming apparatus in the magnetic field. In the second magnetic field orientation step, the magnetic powder is arranged in a second position passing through the center of the magnetic field in the second direction. By applying this magnetic field to the magnetic powder, the in-magnetic field molding method of the present invention can be carried out with a single in-field forming apparatus.
In this case, when the magnetic field applied in the second magnetic field orientation step is a so-called transverse magnetic field that is substantially orthogonal to the pressing direction of the magnetic powder, the magnetic powder is sequentially arranged at the first position and the second position. The magnetic powder is preferably moved up and down from the first position to the second position in the fixed magnetic field generated by the coil in the mortar die of the magnetic field molding apparatus. By doing in this way, even in the same magnetic field, the direction of the lines of magnetic force differs between the second position corresponding to the magnetic field center and the first position offset from the magnetic field center. At the second position, the lines of magnetic force are substantially linear, whereas at the first position offset from the center of the magnetic field, the lines of magnetic force are curved. Thereby, magnetic fields in different directions can be applied to the magnetic powder at the first position and the second position.
Instead of moving the magnetic powder up and down in a fixed magnetic field, the mortar mold and magnetic powder are fixed, and the coil that is provided around the mortar mold and generates the magnetic field is moved up and down. You may make it change the direction of the magnetic field which acts on magnetic powder.
このような磁場中成形方法は、特に、希土類焼結磁石を製造する場合に用いるのに適している。その場合、磁性粉末は、希土類焼結磁石を製造するための合金粉末となる。 Such a molding method in a magnetic field is particularly suitable for use in manufacturing a rare earth sintered magnet. In that case, the magnetic powder is an alloy powder for producing a rare earth sintered magnet.
本発明は、パルス磁場を印加しつつ磁性粉末を加圧成形することで成形体を得る磁場中成形工程と、成形体を所定温度で保持して焼結する焼結工程と、焼結工程で得られた焼結体に時効処理を施す時効処理工程と、を備える、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石（Ｒは希土類元素の１種又は２種以上、ＴはＦｅ、又はＦｅ及びＣｏ）等の希土類焼結磁石の製造方法とすることもできる。この方法において、磁場中成形工程は、磁性粉末を加圧成形することで形成された、磁性粉末の真密度に対し２０〜４０％の相対密度となる予備成形体を、磁場中成形装置で発生する磁場の中心からオフセットした第一の位置に配置させ、予備成形体を形成する磁性粉末に第一の方向の磁場を印加しつつ加圧する第一の段階と、磁場の中心を通る第二の位置に前記磁性粉末を配置させ、磁性粉末に第一の方向とは異なる第二の方向の磁場を印加しつつ、第一の磁場配向工程より高い圧力で加圧成形する第二の段階と、を有することを特徴とする。 The present invention includes a molding step in a magnetic field in which a compact is obtained by press molding magnetic powder while applying a pulsed magnetic field, a sintering step in which the compact is held and sintered at a predetermined temperature, and a sintering step. An aging treatment step of subjecting the obtained sintered body to an aging treatment, and an R-T-B sintered magnet (R is one or more rare earth elements, T is Fe, or Fe and Co) It can also be set as the manufacturing method of rare earth sintered magnets, such as. In this method, in the magnetic field molding step, a preform formed by pressure molding of the magnetic powder and having a relative density of 20 to 40% with respect to the true density of the magnetic powder is generated by the molding apparatus in the magnetic field. A first stage that is placed at a first position that is offset from the center of the magnetic field to be applied and pressurizes the magnetic powder forming the preform while applying a magnetic field in the first direction; and a second stage that passes through the center of the magnetic field. A second stage in which the magnetic powder is disposed at a position, and a magnetic field in a second direction different from the first direction is applied to the magnetic powder, and pressure molding is performed at a pressure higher than that in the first magnetic field orientation step; It is characterized by having.
本発明は、成形すべき成形体の形状に応じた孔を有する臼型と、臼型の孔内を昇降可能とされた下パンチと、臼型の孔に上側から挿入可能とされ、孔内で下パンチと対向するよう昇降する上パンチと、臼型および下パンチによって形成される金型キャビティに対し、下パンチの昇降方向にほぼ直交する方向の磁場を印加するコイルと、を備える磁場中成形装置とすることもできる。この磁場中成形装置は、臼型内で下パンチと上パンチで挟み込んだ磁性粉末を、コイルで発生する磁場の中心から上方または下方にオフセットした第一の位置と、磁場の中心に対応した第二の位置とに順次配置し、コイルで発生した磁場を印加できることを特徴とする。このような装置により、上記したような本発明の磁場中成形方法、希土類焼結磁石の製造方法を実現できる。 The present invention relates to a mortar die having a hole corresponding to the shape of a molded body to be molded, a lower punch capable of moving up and down in the mortar die, and being insertable from above into the mortar die hole. An upper punch that moves up and down to face the lower punch, and a coil that applies a magnetic field in a direction substantially orthogonal to the lifting and lowering direction of the lower punch to a mold cavity formed by the die and the lower punch. It can also be a molding device. This magnetic field forming apparatus has a first position in which the magnetic powder sandwiched between the lower punch and the upper punch in the die is offset upward or downward from the center of the magnetic field generated in the coil, and the first position corresponding to the center of the magnetic field . The magnetic field generated by the coil can be applied by sequentially arranging at two positions. By such an apparatus, the above-described method for forming in a magnetic field and a method for producing a rare earth sintered magnet of the present invention can be realized.
本発明によれば、異なる方向の磁場を順次印加することで、磁性粉末の配向性を高め、高い磁気特性を有した希土類焼結磁石等を作製することが可能となる。 According to the present invention, by sequentially applying magnetic fields in different directions, it becomes possible to improve the orientation of the magnetic powder and to produce a rare earth sintered magnet having high magnetic properties.
以下、添付図面に示す実施の形態に基づいてこの発明を詳細に説明する。
本発明は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に適用するのが好ましい。
このＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、Ｒを２５〜３５ｗｔ％含有する。
ここで、ＲはＹを含む概念を有しており、Ｌａ，Ｃｅ，Ｐｒ，Ｎｄ，Ｓｍ，Ｅｕ，Ｇｄ，Ｔｂ，Ｄｙ，Ｈｏ，Ｅｒ，Ｙｂ，Ｌｕ及びＹから選択される１種又は２種以上の元素である。Ｒの量が２５ｗｔ％未満であると、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の主相となるＲ2Ｔ14Ｂ結晶粒の生成が十分ではない。このため、軟磁性を持つα−Ｆｅなどが析出し、保磁力が著しく低下する。一方、Ｒの量が３５ｗｔ％を超えると主相を構成するＲ2Ｔ14Ｂ結晶粒の体積比率が低下し、残留磁束密度が低下する。またＲの量が３５ｗｔ％を超えるとＲが酸素と反応し、含有する酸素量が増え、これに伴い保磁力発生に有効なＲ−リッチ相が減少し、保磁力の低下を招く。したがって、Ｒの量は２５〜３５ｗｔ％とする。望ましいＲの量は２８〜３３ｗｔ％、さらに望ましいＲの量は２９〜３２ｗｔ％である。
Hereinafter, the present invention will be described in detail based on embodiments shown in the accompanying drawings.
The present invention is preferably applied to an RTB-based sintered magnet.
This RTB-based sintered magnet contains 25 to 35 wt% of R.
Here, R has a concept including Y, and one or two selected from La, Ce, Pr, Nd, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Yb, Lu, and Y More than a seed element. When the amount of R is less than 25 wt%, the generation of R 2 T 14 B crystal grains that are the main phase of the R-T-B sintered magnet is not sufficient. For this reason, α-Fe or the like having soft magnetism is precipitated, and the coercive force is remarkably lowered. On the other hand, when the amount of R exceeds 35 wt%, the volume ratio of R 2 T 14 B crystal grains constituting the main phase is lowered, and the residual magnetic flux density is lowered. On the other hand, when the amount of R exceeds 35 wt%, R reacts with oxygen, and the amount of oxygen contained increases, and as a result, the R-rich phase effective for the generation of coercive force decreases and the coercive force decreases. Therefore, the amount of R is set to 25 to 35 wt%. A desirable amount of R is 28 to 33 wt%, and a more desirable amount of R is 29 to 32 wt%.
Ｎｄは資源的に豊富で比較的安価であることから、Ｒとしての主成分をＮｄとすることが好ましい。またＤｙの含有は異方性磁界を増加させるため、保磁力を向上させる上で有効である。よって、ＲとしてＮｄ及びＤｙを選択し、Ｎｄ及びＤｙの合計を２５〜３５ｗｔ％とすることが望ましい。そして、この範囲において、Ｄｙの量は０．１〜８ｗｔ％が望ましい。Ｄｙは、残留磁束密度及び保磁力のいずれを重視するかによって上記範囲内においてその量を定めることが望ましい。つまり、高い残留磁束密度を得たい場合にはＤｙの量を０．１〜３．５ｗｔ％とし、高い保磁力を得たい場合にはＤｙの量を３．５〜８ｗｔ％とすることが望ましい。 Since Nd is abundant in resources and relatively inexpensive, it is preferable that the main component as R is Nd. Further, the inclusion of Dy is effective in improving the coercive force because it increases the anisotropic magnetic field. Therefore, it is desirable that Nd and Dy are selected as R and the total of Nd and Dy is 25 to 35 wt%. In this range, the amount of Dy is preferably 0.1 to 8 wt%. It is desirable to determine the amount of Dy within the above range depending on which of the residual magnetic flux density and the coercive force is important. That is, when it is desired to obtain a high residual magnetic flux density, the amount of Dy is preferably 0.1 to 3.5 wt%, and when it is desired to obtain a high coercive force, the amount of Dy is desirably 3.5 to 8 wt%. .
また、本実施の形態において、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、ホウ素（Ｂ）を０．５〜４．５ｗｔ％含有する。Ｂが０．５ｗｔ％未満の場合には高い保磁力を得ることができない。但し、Ｂが４．５ｗｔ％を超えると残留磁束密度が低下する傾向がある。したがって、上限を４．５ｗｔ％とする。望ましいＢの量は０．５〜１．５ｗｔ％、さらに望ましいＢの量は０．８〜１．２ｗｔ％である。 In the present embodiment, the RTB-based sintered magnet contains 0.5 to 4.5 wt% of boron (B). When B is less than 0.5 wt%, a high coercive force cannot be obtained. However, when B exceeds 4.5 wt%, the residual magnetic flux density tends to decrease. Therefore, the upper limit is 4.5 wt%. A desirable amount of B is 0.5 to 1.5 wt%, and a more desirable amount of B is 0.8 to 1.2 wt%.
本実施の形態において、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、Ａｌ及びＣｕの１種又は２種を０．０２〜０．６ｗｔ％の範囲で含有することができる。この範囲でＡｌ及びＣｕの１種又は２種を含有させることにより、得られるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の高保磁力化、高耐食性化、温度特性の改善が可能となる。Ａｌを添加する場合において、望ましいＡｌの量は０．０３〜０．３ｗｔ％、さらに望ましいＡｌの量は０．０５〜０．２５ｗｔ％である。また、Ｃｕを添加する場合において、Ｃｕの量は０．３ｗｔ％以下（０を含まず）、望ましくは０．１５ｗｔ％以下（０を含まず）、さらに望ましいＣｕの量は０．０３〜０．０８ｗｔ％である。 In the present embodiment, the RTB-based sintered magnet can contain one or two of Al and Cu in a range of 0.02 to 0.6 wt%. By including one or two of Al and Cu in this range, it is possible to increase the coercive force, increase the corrosion resistance, and improve the temperature characteristics of the obtained RTB-based sintered magnet. In the case of adding Al, a desirable amount of Al is 0.03 to 0.3 wt%, and a more desirable amount of Al is 0.05 to 0.25 wt%. In addition, in the case of adding Cu, the amount of Cu is 0.3 wt% or less (excluding 0), desirably 0.15 wt% or less (not including 0), and the more desirable amount of Cu is 0.03 to 0 0.08 wt%.
本実施の形態において、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、Ｍを０．０３〜２ｗｔ％含有することができる。ここで、ＭはＺｒ，Ｎｂ，Ｔａ，Ｈｆを示し、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の磁気特性向上を図るために酸素含有量を低減する際に、Ｍは焼結過程での主相結晶粒の異常成長を抑制する効果を発揮し、焼結体の組織を均一かつ微細にする。したがって、Ｍは酸素量が低い場合にその効果が顕著になる。Ｍの望ましい量は０．０５〜１．７ｗｔ％、さらに望ましい量は０．１〜１．５ｗｔ％である。 In the present embodiment, the RTB-based sintered magnet can contain 0.03 to 2 wt% of M. Here, M represents Zr, Nb, Ta, and Hf, and when reducing the oxygen content in order to improve the magnetic properties of the R-T-B system sintered magnet, M is the main phase in the sintering process. The effect of suppressing abnormal growth of crystal grains is exhibited, and the structure of the sintered body is made uniform and fine. Therefore, the effect of M becomes remarkable when the amount of oxygen is low. A desirable amount of M is 0.05 to 1.7 wt%, and a more desirable amount is 0.1 to 1.5 wt%.
本実施の形態において、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、その酸素量を５０００ｐｐｍ以下とするのが好ましい。酸素量が多いと非磁性成分である酸化物相が増大して、磁気特性を低下させる。そこで本発明では、焼結体中に含まれる酸素量を、５０００ｐｐｍ以下、望ましくは２０００ｐｐｍ以下、さらに望ましくは１０００ｐｐｍ以下とする。但し、単純に酸素量を低下させたのでは、粒成長抑制効果を有していた酸化物相が不足し、焼結時に十分な密度上昇を得る過程で粒成長が容易に起こる。そこで、本発明では、焼結過程での主相結晶粒の異常成長を抑制する効果を発揮するＭ（Ｚｒ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｈｆ）を、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石中、特に主相結晶粒中に所定量含有させる。ただし、粒界相中にＭが存在していても、本発明の効果を阻害することはない。 In the present embodiment, the RTB-based sintered magnet preferably has an oxygen content of 5000 ppm or less. When the amount of oxygen is large, the oxide phase, which is a nonmagnetic component, increases and the magnetic properties are deteriorated. Therefore, in the present invention, the amount of oxygen contained in the sintered body is 5000 ppm or less, desirably 2000 ppm or less, and more desirably 1000 ppm or less. However, when the oxygen amount is simply reduced, the oxide phase having the effect of suppressing grain growth is insufficient, and grain growth easily occurs in the process of obtaining a sufficient density increase during sintering. Therefore, in the present invention, M (Zr, Nb, Ta, Hf), which exhibits the effect of suppressing the abnormal growth of the main phase crystal grains during the sintering process, is mainly used in the R-T-B system sintered magnet. A predetermined amount is contained in the phase crystal grains. However, even if M is present in the grain boundary phase, the effect of the present invention is not hindered.
本実施の形態において、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、Ｃｏを４ｗｔ％以下（０を含まず）、望ましくは０．１〜２．０ｗｔ％、さらに望ましくは０．３〜１．０ｗｔ％含有することができる。ＣｏはＦｅと同様の相を形成するが、キュリー温度の向上、粒界相の耐食性向上に効果がある。 In the present embodiment, the R-T-B based sintered magnet has a Co content of 4 wt% or less (not including 0), preferably 0.1 to 2.0 wt%, and more preferably 0.3 to 1.0 wt%. % Can be contained. Co forms the same phase as Fe, but is effective in improving the Curie temperature and improving the corrosion resistance of the grain boundary phase.
このようなＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、以下のような工程を経ることで製造される。
以下、各工程の内容を説明する。なお、以下では希土類焼結磁石としてＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を例にして説明するが、本発明はこれ以外のＳｍＣｏ系の希土類焼結磁石に適用できることは言うまでもない。希土類焼結磁石は、原料合金作製、粉砕（粗粉砕＋微粉砕）、磁場中成形、焼結、時効処理の工程を順次経ることで製造される。以下、各工程について説明する。
Such an R-T-B system sintered magnet is manufactured through the following processes.
Hereinafter, the content of each process is demonstrated. In the following description, an R-T-B based sintered magnet will be described as an example of the rare earth sintered magnet, but it goes without saying that the present invention can be applied to other SmCo based rare earth sintered magnets. The rare earth sintered magnet is manufactured by sequentially performing the steps of raw material alloy production, pulverization (coarse pulverization + fine pulverization), molding in a magnetic field, sintering, and aging treatment. Hereinafter, each step will be described.
＜原料合金作製＞
原料合金を、真空又は不活性ガス、好ましくはＡｒ雰囲気中において、例えばストリップキャスティングにより作製する。原料金属としては、希土類金属あるいは希土類合金、純鉄、フェロボロン、さらにはこれらの合金等を使用することができる。（得られた原料合金は、凝固偏析がある場合は必要に応じて溶体化処理を行なう。その条件は真空又はＡｒ雰囲気下、７００〜１５００℃の領域で１時間以上保持すれば良い。）もちろん、他の手法により、原料合金を作製しても良い。
<Raw material alloy production>
The raw material alloy is produced by, for example, strip casting in a vacuum or an inert gas, preferably in an Ar atmosphere. As the raw material metal, rare earth metals or rare earth alloys, pure iron, ferroboron, and alloys thereof can be used. (The obtained raw material alloy is subjected to a solution treatment as necessary when there is solidification segregation. The conditions may be maintained in a region of 700 to 1500 ° C. for 1 hour or more in a vacuum or Ar atmosphere.) The raw material alloy may be produced by other methods.
＜粉砕＞
粉砕工程には、粗粉砕工程と微粉砕工程とがある。まず、原料合金を、粒径数百μｍ程度になるまで粗粉砕する。粗粉砕は、スタンプミル、ジョークラッシャー、ブラウンミル等を用い、不活性ガス雰囲気中にて行なうことが望ましい。粗粉砕に先立って、原料合金に水素を吸蔵させた後に放出させることにより粉砕を行なうことが効果的である。この水素粉砕を粗粉砕と位置付けて、機械的な粗粉砕を省略することもできる。
粗粉砕後、微粉砕に移る。微粉砕には主にジェットミルが用いられる。粗粉砕では、粒径数百μｍ程度の粗粉砕粉末が、平均粒径１〜１０μｍ、望ましくは３〜７μｍまで粉砕される。
<Crushing>
The pulverization process includes a coarse pulverization process and a fine pulverization process. First, the raw material alloy is coarsely pulverized until the particle size becomes about several hundred μm. The coarse pulverization is desirably performed in an inert gas atmosphere using a stamp mill, a jaw crusher, a brown mill or the like. Prior to coarse pulverization, it is effective to perform pulverization by allowing hydrogen to be stored in the raw material alloy and then releasing it. This hydrogen pulverization can be regarded as coarse pulverization, and mechanical coarse pulverization can be omitted.
After coarse pulverization, move to fine pulverization. A jet mill is mainly used for pulverization. In the coarse pulverization, a coarsely pulverized powder having a particle size of about several hundreds of μm is pulverized to an average particle size of 1 to 10 μm, desirably 3 to 7 μm.
微粉砕に先立って、潤滑剤を添加することができる。この潤滑剤は、微粉砕時の粉砕効率の向上、次工程である磁場中成形の際の配向度向上を目的として添加される。
潤滑剤としては、脂肪酸、脂肪酸の金属塩を用いることができる。例えば、例えばステアリン酸系やオレイン酸系であるステアリン酸亜鉛、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸アミド、オレイン酸アミド等を微粉砕時に添加することができる。また、潤滑剤は、０．０１〜０．５ｗｔ％程度添加する。
A lubricant can be added prior to milling. This lubricant is added for the purpose of improving the pulverization efficiency at the time of fine pulverization and improving the degree of orientation at the time of molding in a magnetic field as the next step.
As the lubricant, fatty acids and metal salts of fatty acids can be used. For example, stearic acid-based or oleic acid-based zinc stearate, calcium stearate, stearic acid amide, oleic acid amide or the like can be added at the time of fine pulverization. Further, about 0.01 to 0.5 wt% of the lubricant is added.
＜磁場中成形＞
磁場中成形工程では、粉砕工程で得られた合金粉末を金型キャビティに入れ、所定方向の磁場を印加して合金粉末の磁場配向を行いつつ、所定の圧力を加えることで、所定形状の成形体を得る。
ここで、本磁場中成形工程にて、最終的に合金粉末を配向させる方向は、成形時の加圧方向に対し直交する方向とする。
このとき、合金粉末に対して磁場を印加する工程は、少なくとも以下の二工程とする。
まず第一の工程では、前記の最終的に合金粉末を配向させる方向（第二の方向）とは異なる方向（第一の方向）の磁場を、合金粉末に対して印加する。この後、第二の工程として、前記の最終的に合金粉末を配向させる方向の磁場を、合金粉末に対して印加する。
第一の工程で印加する磁場の方向は、第二の工程で印加する磁場の方向に対し、９０°未満（但し、０を含まず）とするのが好ましい。第一の工程にて配向された合金粉末を第二の工程にて配向するに際し、その差が大きいと、大きな配向エネルギーが必要となり、確実な配向が困難となるからである。この観点からして、第二の工程で印加する磁場の方向に対して第一の工程で印加する磁場の方向の好ましい範囲は、３０℃未満（但し、０を含まず）であり、さらに好ましい範囲は１０℃未満（但し、０を含まず）である。
<Molding in magnetic field>
In the magnetic field forming process, the alloy powder obtained in the pulverization process is put into a mold cavity, and a predetermined pressure is applied by applying a predetermined pressure while applying a magnetic field in a predetermined direction to perform magnetic field orientation of the alloy powder. Get the body.
Here, in the forming step in the magnetic field, the direction in which the alloy powder is finally oriented is a direction orthogonal to the pressing direction during forming.
At this time, the step of applying a magnetic field to the alloy powder is at least the following two steps.
First, in the first step, a magnetic field in a direction (first direction) different from the direction (second direction) in which the alloy powder is finally oriented is applied to the alloy powder. Thereafter, as a second step, a magnetic field in the direction for finally orienting the alloy powder is applied to the alloy powder.
The direction of the magnetic field applied in the first step is preferably less than 90 ° (excluding 0) with respect to the direction of the magnetic field applied in the second step. This is because, when the alloy powder oriented in the first step is oriented in the second step, if the difference is large, a large orientation energy is required, and reliable orientation becomes difficult. From this viewpoint, the preferable range of the direction of the magnetic field applied in the first step with respect to the direction of the magnetic field applied in the second step is less than 30 ° C. (however, not including 0), and more preferable. The range is less than 10 ° C. (excluding 0).
また、第一の工程で磁場を印加してから、印加する磁場の方向を連続的に変化させて、第二の工程で印加する磁場の方向としてもよい。つまり、第一の工程から第二の工程までを連続的に行うのである。また、第一の工程で磁場を印加してから、印加する磁場の方向を第二の工程で印加する方向まで段階的に変化させていくようにしてもよい。この場合は、印加する磁場の方向を徐々に第二の工程で印加する磁場の方向に近づけていくのが好ましいことは言うまでもない。 Alternatively, after applying a magnetic field in the first step, the direction of the applied magnetic field may be continuously changed to be the direction of the magnetic field applied in the second step. That is, the first process to the second process are continuously performed. Further, after applying the magnetic field in the first step, the direction of the magnetic field to be applied may be changed step by step to the direction in which it is applied in the second step. In this case, it goes without saying that the direction of the magnetic field to be applied is preferably gradually brought closer to the direction of the magnetic field to be applied in the second step.
上記のようにして、磁場中成形工程にて、第一の工程および第二の工程において、異なる方向の磁場を合金粉末に印加するには、磁場を印加する側のコイルを移動させたりコイルの向きを変動させる等してもよいが、後述のごとく、コイルに対し、合金粉末側を移動させることで、合金粉末に作用する磁力線の方向を異ならせるのが好ましい。
本実施の形態において、第一の工程および第二の工程で印加する磁場は、静磁場とする。第一の工程および第二の工程で印加する磁場は、３〜２０ｋＯｅ（２４０〜１６００ｋＡ／ｍ）程度とすればよい。
As described above, in the magnetic field forming step, in the first step and the second step, to apply a magnetic field in a different direction to the alloy powder, the coil on the side to which the magnetic field is applied is moved or the coil Although the direction may be changed, as described later, it is preferable to change the direction of the magnetic force lines acting on the alloy powder by moving the alloy powder side with respect to the coil.
In the present embodiment, the magnetic field applied in the first step and the second step is a static magnetic field. The magnetic field applied in the first step and the second step may be about 3 to 20 kOe (240 to 1600 kA / m).
第一の工程では、合金粉末に対して１．５ｔｏｎ／ｃｍ2（１５０ＭＰａ）以下（但し、０を含む）の範囲の成形圧力を加えることができる。ここで、第一の工程では、合金粉末に対する加圧は必須ではなく、加圧することなく磁場の印加のみを行うこともできる。
また、第二の工程では、合金粉末に対する加圧は必須であり、最終的に合金粉末に加える成形圧力は０．３〜３ｔｏｎ／ｃｍ2（３０〜３００ＭＰａ）の範囲とすればよい。
第一の工程、第二の工程で、成形圧力は成形開始から終了まで一定であってもよく、漸増または漸減してもよく、あるいは不規則変化してもよい。成形圧力が低いほど配向性は良好となるが、成形圧力が低すぎると成形後に得られる成形体の強度が不足してハンドリングに問題が生じるので、この点を考慮して上記範囲から成形圧力を選択する。磁場中成形で得られる成形体の最終的な相対密度は、通常、５０〜６０％である。
In the first step, a molding pressure in the range of 1.5 ton / cm 2 (150 MPa) or less (including 0) can be applied to the alloy powder. Here, in the first step, pressurization of the alloy powder is not essential, and it is possible to apply only the magnetic field without pressurization.
In the second step, pressurization to the alloy powder is essential, and the molding pressure finally applied to the alloy powder may be in the range of 0.3 to 3 ton / cm 2 (30 to 300 MPa).
In the first step and the second step, the molding pressure may be constant from the start to the end of molding, may be gradually increased or gradually decreased, or may be irregularly changed. The orientation becomes better as the molding pressure is lower.However, if the molding pressure is too low, the strength of the molded product obtained after molding becomes insufficient, causing problems in handling. select. The final relative density of the molded body obtained by molding in a magnetic field is usually 50 to 60%.
また、第一および第二の工程では静磁場を印加する場合、第一の工程に先立ち、パルス磁場を印加するのも有効である。この場合、印加するパルス磁場の方向は、第一の工程で印加する磁場の方向とは異なる方向とするのが好ましい。
パルス磁場を印加する方向は、第一の工程で印加する磁場の方向に対し、９０°未満（但し、０を含まず）とするのが好ましい。この場合も、パルス磁場によって配向された合金粉末を第一の工程にて配向するに際し、その差が大きいと、大きな配向エネルギーが必要となり、確実な配向が困難となるからである。この観点からして、第一の工程で印加する磁場の方向に対し、それに先立ち印加するパルス磁場の方向の好ましい範囲は、３０℃未満（但し、０を含まず）であり、さらに好ましい範囲は１０℃未満（但し、０を含まず）である。
In addition, when a static magnetic field is applied in the first and second steps, it is also effective to apply a pulsed magnetic field prior to the first step. In this case, the direction of the pulsed magnetic field to be applied is preferably different from the direction of the magnetic field applied in the first step.
The direction in which the pulse magnetic field is applied is preferably less than 90 ° (excluding 0) with respect to the direction of the magnetic field applied in the first step. Also in this case, when the alloy powder oriented by the pulse magnetic field is oriented in the first step, if the difference is large, a large orientation energy is required, and reliable orientation becomes difficult. From this viewpoint, the preferred range of the direction of the pulse magnetic field applied prior to the direction of the magnetic field applied in the first step is less than 30 ° C. (however, not including 0), and the more preferred range is It is less than 10 ° C. (excluding 0).
また、第一の工程に先立ちパルス磁場を印加する場合、静磁場を印加して磁場中成形を行う磁場中成形装置とは別の装置で、パルス磁場を印加することも可能である。この場合、パルス磁場による合金粉末の配向方向が崩れないように、パルス磁場を印加しつつ、合金粉末を加圧し、予備成形体を形成するのが好ましい。第一の工程では、形成された予備成形体を磁場中成形装置の金型キャビティに収め、磁場中成形を行う。 In addition, when a pulsed magnetic field is applied prior to the first step, it is also possible to apply the pulsed magnetic field using a device different from the in-magnetic field forming device that applies the static magnetic field to perform forming in the magnetic field. In this case, it is preferable to form a preform by pressing the alloy powder while applying the pulse magnetic field so that the orientation direction of the alloy powder by the pulse magnetic field does not collapse. In the first step, the formed preform is placed in a mold cavity of a molding apparatus in a magnetic field and molded in a magnetic field.
＜焼結＞
磁場中成形後、その成形体を真空又は不活性ガス雰囲気中で焼結する。焼結温度は、組成、粉砕方法、平均粒径と粒度分布の違い等、諸条件により調整する必要があるが、１０００〜１２００℃で１〜１０時間程度である。
<Sintering>
After molding in a magnetic field, the compact is sintered in a vacuum or an inert gas atmosphere. Although it is necessary to adjust sintering temperature by various conditions, such as a composition, a grinding | pulverization method, the difference of an average particle diameter, and a particle size distribution, it is about 1000 hours at 1000-1200 degreeC.
＜時効処理＞
焼結後、得られた焼結体に時効処理を施すことができる。この工程は、保磁力を制御する重要な工程である。時効処理を２段に分けて行なう場合には、８００℃近傍、６００℃近傍での所定時間の保持が有効である。８００℃近傍での時効処理を焼結後に行なうと、保磁力が増大するため、混合法においては特に有効である。また、６００℃近傍の時効処理で保磁力が大きく増加するため、時効処理を１段で行なう場合には、６００℃近傍の時効処理を施すとよい。
＜保護膜形成＞
焼結体を得た後に、保護膜を形成することができる。保護膜の形成は、保護膜の種類に応じて公知の手法に従って行なえばよい。例えば、電解メッキの場合には、焼結体加工、バレル研磨、脱脂、水洗、エッチング、水洗、電解メッキによる成膜、水洗、乾燥という常法を採用することができる。
<Aging treatment>
After sintering, the obtained sintered body can be subjected to an aging treatment. This process is an important process for controlling the coercive force. In the case where the aging treatment is performed in two stages, holding for a predetermined time at around 800 ° C. and around 600 ° C. is effective. When the aging treatment at around 800 ° C. is performed after sintering, the coercive force increases, which is particularly effective in the mixing method. In addition, since the coercive force is greatly increased by the aging treatment near 600 ° C., the aging treatment near 600 ° C. is preferably performed when the aging treatment is performed in one stage.
<Protective film formation>
After obtaining the sintered body, a protective film can be formed. The formation of the protective film may be performed according to a known method depending on the type of the protective film. For example, in the case of electrolytic plating, conventional methods such as sintered body processing, barrel polishing, degreasing, water washing, etching, water washing, film formation by electrolytic plating, water washing, and drying can be employed.
さて、上記したような工程を経ることで、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石が製造されるわけであるが、ここで、上記したような磁場中成形工程で用いるのに好適な成形装置（磁場中成形装置）１０について、図１〜図４を用いて説明する。
図１に示すように、成形装置１０は、臼型１１と下パンチ１２とによって形成される金型キャビティＣ内に合金粉末（磁性粉末）Ｐを充填し、臼型１１と下パンチ１２とによって形成される金型キャビティＣ内にコイル１５で磁場を印加しつつ、上パンチ１３と下パンチ１２で合金粉末Ｐを加圧することで磁場中成形を行い、成形体を形成するものである。
Now, an R-T-B sintered magnet is manufactured through the above-described steps. Here, a molding apparatus suitable for use in the above-described molding step in a magnetic field ( A magnetic field forming apparatus) 10 will be described with reference to FIGS.
As shown in FIG. 1, the
臼型１１は、主に鉄やダイス鋼等の強磁性体からなり、形成すべきＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の形状に応じた開口１１ａが、中央部に形成されている。
下パンチ１２は、臼型１１の開口１１ａに対応した形状を有し、臼型１１の開口１１ａに下方から挿入された状態とされている。この下パンチ１２は、図示しない下ラムに支持され、この下ラムが図示しない油圧または空圧の駆動シリンダまたはカム等の駆動機構によって昇降駆動されることで、臼型１１の開口１１ａ内で、昇降可能とされている。
一方、上パンチ１３は、臼型１１の開口１１ａに対応した形状を有している。上パンチ１３は、上ラム１４に支持され、この上ラム１４が図示しない油圧または空圧の駆動シリンダまたはカム等の駆動機構によって昇降駆動されることで、臼型１１の開口１１ａに接近・離間する方向に昇降可能とされて、開口１１ａに上方から挿入可能とされている。
The mortar die 11 is mainly made of a ferromagnetic material such as iron or die steel, and an
The
On the other hand, the
コイル１５は、臼型１１の外周側に設けられている。コイル１５は、図示しない電源から電流が供給されることで、臼型１１の部分において、上パンチ１３が昇降する方向（以下、これを加圧方向と称する）に直交した方向の磁界を発生する。
The
このような成形装置１０において、合金粉末Ｐを磁場中成形するには、まず、図２に示すように、下パンチ１２を上昇させた状態で、金型キャビティＣに合金粉末Ｐを供給する。このとき、下パンチ１２は、この状態で金型キャビティＣに合金粉末Ｐを供給したときに、その中心の位置（第一の位置）Ｈ１、言い換えると金型キャビティＣの中心、が、コイル１５で発生する磁場中心位置（第二の位置）Ｈ０に対し所定寸法上方となるように上昇させる。
In order to form the alloy powder P in the magnetic field in such a
このとき、金型キャビティＣに合金粉末Ｐを粉末状態のまま供給してもよいが、本実施の形態においては、合金粉末Ｐを予め予備成形し、その予備成形体を金型キャビティＣにセットする。
合金粉末Ｐを予備成形するには、所定形状を有した予備成形用金型に所定量の合金粉末Ｐを供給し、合金粉末Ｐを図示しないプレス機構で加圧しつつ、パルス磁場を印加する。パルス磁場は、空芯コイルを含む回路にコンデンサバンクに蓄えた電荷を瞬時に放電させて、そのコイルに瞬間大電流を流すことにより発生させる。このとき、金型キャビティＣ中の合金粉末Ｐ（圧粉体）の相対密度が２０〜４０％の範囲内にあるときにパルス磁場を印加することが好ましい。
より好ましくは、Ｈを磁場（Ｔ）としたとき、合金粉末Ｐの相対密度ρが、
ρ＝α×Ｈ0.5＋β（α＝０．６３、β＝１〜２）
の条件でパルス磁場を印加する。
なお、合金粉末Ｐの密度が、以上の範囲外においてもパルス磁場を印加することを妨げない。また、印加するパルス磁場は、合金粉末Ｐに対し、プレス機構（図示無し）による加圧方向にほぼ直交する方向とするのが好ましい。
At this time, the alloy powder P may be supplied in a powder state to the mold cavity C. However, in this embodiment, the alloy powder P is preformed in advance and the preform is set in the mold cavity C. To do.
In order to preform the alloy powder P, a predetermined amount of the alloy powder P is supplied to a preforming mold having a predetermined shape, and a pulse magnetic field is applied while pressing the alloy powder P with a press mechanism (not shown). The pulse magnetic field is generated by instantaneously discharging the electric charge stored in the capacitor bank in a circuit including the air-core coil and causing a large current to flow through the coil. At this time, it is preferable to apply a pulse magnetic field when the relative density of the alloy powder P (compact) in the mold cavity C is in the range of 20 to 40%.
More preferably, when H is a magnetic field (T), the relative density ρ of the alloy powder P is
ρ = α × H 0.5 + β (α = 0.63, β = 1~2)
A pulsed magnetic field is applied under the following conditions.
In addition, even if the density of the alloy powder P is outside the above range, application of the pulse magnetic field is not hindered. Moreover, it is preferable that the pulse magnetic field to be applied is in a direction substantially orthogonal to the pressing direction by a press mechanism (not shown) with respect to the alloy powder P.
印加するパルス磁場は、１Ｔ（絶対値）以上の磁場を１０μs〜０．５ｓ印加するものであることが好ましい。磁場強度が１Ｔ未満、持続時間が１０μｓでは十分な配向性を得ることができないからである。また、１Ｔ以上の磁場の印加時間が０．５ｓを超えると、磁場印加用コイルの発熱が大きくなりすぎる傾向にある。そこで、本発明では１Ｔ以上の磁場を１０μs〜０．５ｓ印加することを推奨する。なお、単一のパルスにより１Ｔ以上の磁場を１０μs〜０．５ｓ印加する場合に限らず、複数のパルスにより１Ｔ以上の磁場を１０μs〜０．５ｓ印加することもできる。 The pulse magnetic field to be applied is preferably a magnetic field of 1 T (absolute value) or more applied for 10 μs to 0.5 s. This is because sufficient orientation cannot be obtained when the magnetic field strength is less than 1 T and the duration is 10 μs. Further, if the application time of the magnetic field of 1T or more exceeds 0.5 s, the heat generation of the magnetic field application coil tends to be too large. Therefore, in the present invention, it is recommended to apply a magnetic field of 1 T or more for 10 μs to 0.5 s. The magnetic field of 1T or more is not limited to 10 μs to 0.5 s applied by a single pulse, but a magnetic field of 1T or more can be applied by 10 μs to 0.5 s by a plurality of pulses.
予備成形後の状態において、合金粉末Ｐの相対密度が高すぎると、後述の成形装置１０における磁場中成形時に配向しずらくなり、また相対密度が低すぎると予備成形体の保形性が不足し、金型キャビティＣに予備成形体をセットするまでに予備成形体の形状、つまりパルス磁場によって配向された合金粉末Ｐの配向方向が崩れてしまいやすくなる。このため、予備成形後の合金粉末Ｐの相対密度の好ましい範囲は、２０〜４０％であり、さらに好ましい範囲は２４〜３７％である。
If the relative density of the alloy powder P is too high in the state after the preforming, it becomes difficult to orient during molding in a magnetic field in the
このように予備成形した合金粉末Ｐの予備成形体は、予備成形時の加圧方向が、成形装置１０の加圧方向に合致するような状態で金型キャビティＣにセットする。
The preformed body of the alloy powder P preformed in this way is set in the mold cavity C in such a state that the pressing direction at the time of preforming matches the pressing direction of the
一方、金型キャビティＣに合金粉末Ｐを粉末状態のまま供給する場合には、成形装置１０に原料供給機構をさらに備え、この原料供給機構で、金型キャビティＣに所定量の合金粉末Ｐを供給する。その供給量管理には、供給する合金粉末Ｐの重量を用いることもできるが、金型キャビティＣへの合金粉末Ｐの供給高さを用いるのが好ましい。そして、合金粉末Ｐを金型キャビティＣに供給し、原料供給機構に備えたすり切り機構により、供給した合金粉末を臼型１１の上面ですり切るようにするのが好ましい。
On the other hand, when the alloy powder P is supplied to the mold cavity C in a powder state, the
さて、上記のように合金粉末Ｐを金型キャビティＣにセットした後は、図３（ａ）に示すように、下パンチ１２の位置を固定した状態のままで、上パンチ１３を下降させて金型キャビティＣ中の予備成形した合金粉末Ｐ（予備成形体）に当接させ、この状態で、コイル１５で磁界を発生させる。すると、位置Ｈ１は、コイル１５の磁場中心位置Ｈ０よりも所定寸法上方に位置しているので、下パンチ１２上の合金粉末Ｐには、図３（ｂ）に示すように、コイル１５で発生した磁場の、湾曲した方向の磁力線（図中二点鎖線参照）が作用する。
これにより合金粉末Ｐは、湾曲した方向の磁力線に沿って配向する。このとき、予備成形により下パンチ１２が昇降する方向にほぼ直交する方向に合金粉末Ｐが配向されている。このような合金粉末Ｐは、コイル１５で発生した磁界により、湾曲した方向の磁力線に沿うよう向きを変える。
Now, after setting the alloy powder P in the mold cavity C as described above, the
Thereby, the alloy powder P is oriented along the magnetic field lines in the curved direction. At this time, the alloy powder P is oriented in a direction substantially orthogonal to the direction in which the
この後、図４（ａ）に示すように、下パンチ１２と上パンチ１３を連動させて下降させ、金型キャビティＣ中の合金粉末Ｐを加圧したまま、その中心が、コイル１５の磁場中心位置Ｈ０に合致するように移動させる。
図４（ｂ）に示すように、この状態で、金型キャビティＣ中の合金粉末Ｐには、コイル１５で発生した磁界により、加圧方向に直交した方向の磁力線が作用する。位置Ｈ１において湾曲した磁力線に沿って配向された金型キャビティＣ中の合金粉末Ｐは、位置Ｈ０における磁力線により、加圧方向に直交した方向に配向する。このようにして、位置Ｈ０において、最終的な磁場中成形を行う。
Thereafter, as shown in FIG. 4A, the
As shown in FIG. 4B, in this state, magnetic field lines in a direction perpendicular to the pressurizing direction act on the alloy powder P in the mold cavity C due to the magnetic field generated in the
以上のように金型キャビティＣ内の合金粉末Ｐに対し磁場を印加しつつ加圧することで、所定形状、サイズを有した成形体が形成される。
加圧の完了後、上パンチ１３を上昇させて臼型１１の開口１１ａから引き抜き、臼型１１の上方に退避させるとともに、下パンチ１２を上昇させることで、成形体を臼型１１から取り出し、磁場中成形工程を完了する。
As described above, by pressing the alloy powder P in the mold cavity C while applying a magnetic field, a molded body having a predetermined shape and size is formed.
After the pressurization is completed, the
上記のように、合金粉末Ｐに対し、異なる方向の磁場（磁力線）を順次印加させることで、合金粉末Ｐの向きを複数回変化させ、その配向性を高めることができる。
このようにして、配向性を従来以上に高めることで、残留磁束密度Ｂｒが優れたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を得ることができる。
As described above, by sequentially applying magnetic fields (lines of magnetic force) in different directions to the alloy powder P, the orientation of the alloy powder P can be changed a plurality of times and the orientation thereof can be enhanced.
Thus, by increasing the orientation more than before, an RTB-based sintered magnet having an excellent residual magnetic flux density Br can be obtained.
なお、上記実施の形態において、金型キャビティＣの合金粉末Ｐに対し、一つのコイル１５で発生した磁場を印加し、磁場中配向を行うようにしたが、これに限るものではない。臼型１１の上下にそれぞれコイルを設ける構成においても、本発明を適用できる。その場合、磁場中心は、上下のコイルの中間位置となるので、磁場中心よりも上方または下方にオフセットした位置で上下のコイルから磁場を印加して合金粉末Ｐの配向を行った後、合金粉末Ｐを磁場中心に移動させて配向を行うようにしても良い。また、磁場中心よりも上方または下方にオフセットした位置で配向を行うときには、上下のコイルから磁場を印加するのではなく、いずれか一方のみのコイルから磁場を印加して合金粉末Ｐの配向を行っても良い。これにより、この位置における磁力線の湾曲度合いが強くなるからである。
さらに、上記実施の形態においては、臼型１１中で上パンチ１３および下パンチ１２を上下動させることで、磁場中心に対する合金粉末Ｐの位置を変化させるようにしたが、合金粉末Ｐ側は位置を固定し、コイル１５側を上下動させるようにしても良い。
また、上記実施の形態においては、コイル１５で加圧方向に直交した方向の、いわゆる横磁場を印加するようにしたが、コイルで加圧方向に平行な方向の磁場を印加する、いわゆる縦磁場成形を行う場合にも本発明は適用可能である。この場合、臼型１１中の合金粉末Ｐを移動させることはできないので、コイル側を加圧方向に直交する方向に移動させることで、磁場中心に対してオフセットした位置で合金粉末Ｐの配向を行った後、合金粉末Ｐを磁場中心に移動させて配向を行う。
In the embodiment described above, the magnetic field generated by one
Furthermore, in the above-described embodiment, the position of the alloy powder P with respect to the magnetic field center is changed by moving the
In the above embodiment, a so-called transverse magnetic field in the direction orthogonal to the pressurizing direction is applied by the
ストリップキャスト法により、２８．２ｗｔ％Ｎｄ−０．５ｗｔ％Ｃｏ−１ｗｔ％Ｂ−０．２ｗｔ％Ａｌ−０．２ｗｔ％Ｚｒ−０．０５ｗｔ％Ｃｕ−ｂａｌ．Ｆｅ合金からなる薄片を作製した。この薄片に室温にて水素を吸蔵させた後、Ａｒ雰囲気中で６００℃×１時間の脱水素を行なう、水素粉砕処理を行なった。水素粉砕処理により得られた粉末に、潤滑剤としてステアリン酸亜鉛を０．０５ｗｔ％添加、混合した。その後、気流式粉砕機にて平均粒径４．２μｍまで微粉砕を行なった。 28.2 wt% Nd-0.5 wt% Co-1 wt% B-0.2 wt% Al-0.2 wt% Zr-0.05 wt% Cu-bal. Thin pieces made of Fe alloy were prepared. The flakes were occluded with hydrogen at room temperature and then subjected to hydrogen pulverization treatment in which dehydrogenation was performed at 600 ° C. for 1 hour in an Ar atmosphere. 0.05 wt% of zinc stearate as a lubricant was added to and mixed with the powder obtained by the hydrogen pulverization treatment. Thereafter, the mixture was finely pulverized to an average particle size of 4.2 μm with an airflow pulverizer.
得られた合金粉末に対して磁場中成形を行った。磁場中成形は、予備成形、本成形の２段階で行った。
予備成形工程では、合金粉末を金型に充填し、上パンチを降下させて所定の密度となるよう加圧した後に、６Ｔのピーク強さで、加圧方向に直交するパルス磁場を印加し、パルス磁場の印加が終了した後にさらに６ｋＮの成形圧で加圧成形を行った。この成形体の密度は２．４ｇ／ｃｃであった。
また、予備成形後の本成形工程では、図２に示すように、予備成形体を成形装置１０の金型キャビティＣにセットし、コイル１５の磁場中心位置Ｈ０から上方に４ｃｍオフセットした位置Ｈ１において１．７Ｔの磁場を印加した。
この後、上パンチ１３および下パンチ１２を下降させて金型キャビティＣの中心をコイル１５の磁場中心位置Ｈ０に合致させ、この状態で１．７Ｔの強度の磁場（静磁場）を印加しつつ、成形体密度が４．３ｇ／ｃｃになるまで加圧することで成形体を作製した。
The obtained alloy powder was molded in a magnetic field. Molding in a magnetic field was performed in two stages: preliminary molding and main molding.
In the preforming step, the alloy powder is filled in a mold, the upper punch is lowered and pressed to a predetermined density, and then a pulse magnetic field orthogonal to the pressing direction is applied at a peak strength of 6T, After the application of the pulse magnetic field was completed, pressure molding was further performed at a molding pressure of 6 kN. The density of this molded body was 2.4 g / cc.
Further, in the main forming step after the pre-forming, as shown in FIG. 2, the pre-formed body is set in the mold cavity C of the forming
Thereafter, the
比較例として、上記と同様にして予備成形を行った後、図４に示すように、得られた予備成形体を成形装置１０の金型キャビティＣにセットし、上パンチ１３および下パンチ１２を下降させて金型キャビティＣの中心をコイル１５の磁場中心位置Ｈ０に合致させ、この状態で１．７Ｔの磁場を印加しつつ、成形体密度が４．３ｇ／ｃｃになるまで加圧することで成形体を作製した。
As a comparative example, after preforming in the same manner as described above, as shown in FIG. 4, the obtained preform is set in the mold cavity C of the
実施例、比較例のそれぞれで得られた成形体を、真空中において１０９０℃で４時間保持することにより焼結し、さらにＡｒ雰囲気中で９００℃×１時間、５３０℃×１時間の時効処理を行った。 The molded bodies obtained in each of the examples and comparative examples were sintered by holding at 1090 ° C. for 4 hours in a vacuum, and further, an aging treatment of 900 ° C. × 1 hour and 530 ° C. × 1 hour in an Ar atmosphere. Went.
以上のようにして作製した希土類焼結磁石の最終組成は、２８．０ｗｔ％Ｎｄ−０．５ｗｔ％Ｃｏ−１ｗｔ％Ｂ−０．２ｗｔ％Ａｌ−０．２ｗｔ％Ｚｒ−０．０５ｗｔ％Ｃｕ−ｂａｌ．Ｆｅであり、酸素濃度は５９０ｐｐｍ、炭素濃度は８９０ｐｐｍであった。
この希土類焼結磁石について、焼結密度、残留磁束密度Ｂｒを測定した。その結果を表１に示す。
The final composition of the rare earth sintered magnet produced as described above was 28.0 wt% Nd-0.5 wt% Co-1 wt% B-0.2 wt% Al-0.2 wt% Zr-0.05 wt% Cu-. bal. It was Fe, the oxygen concentration was 590 ppm, and the carbon concentration was 890 ppm.
With respect to this rare earth sintered magnet, the sintered density and the residual magnetic flux density Br were measured. The results are shown in Table 1.
この表１に示すように、実施例、比較例とも、焼結密度は同等であった。残留磁束密度Ｂｒについては、実施例が１５．１ｋＧであったのに対し、比較例は１４．９ｋＧであり、これによって本発明により高い残留磁束密度Ｂｒが得られることが確認された。これは、異なる方向の磁場配向を複数回行うことによる効果であると言える。 As shown in Table 1, the sintered density was the same in both Examples and Comparative Examples. Regarding the residual magnetic flux density Br, the example was 15.1 kG, while the comparative example was 14.9 kG, and it was confirmed that a high residual magnetic flux density Br was obtained by the present invention. This can be said to be an effect obtained by performing magnetic field orientation in different directions a plurality of times.
１０…成形装置（磁場中成形装置）、１１…臼型、１１ａ…開口、１２…下パンチ、１３…上パンチ、１５…コイル、Ｃ…金型キャビティ、Ｈ０…磁場中心位置（第二の位置）、Ｈ１…位置（第一の位置）、Ｐ…合金粉末（磁性粉末）
DESCRIPTION OF
Claims (8)
前記磁性粉末に前記第一の方向とは異なる第二の方向の磁場を印加しつつ加圧して磁場配向を行う第二の磁場配向工程と、
を備え、
前記第一の磁場配向工程では、磁場中成形装置で発生する磁場の中心からオフセットした第一の位置に前記磁性粉末を配置させ、前記磁性粉末に前記第一の方向の磁場を印加しつつ加圧することで磁場配向を行い、
前記第二の磁場配向工程では、前記磁場の中心を通る第二の位置に前記磁性粉末を配置させ、前記磁性粉末に前記第二の方向の磁場を印加しつつ、前記第一の磁場配向工程より高い圧力で加圧成形して磁場配向を行うことを特徴とする磁場中成形方法。 A magnetic field in the first direction is applied to a preform that is formed by pressing the magnetic powder while applying a pulsed magnetic field, and has a relative density of 20 to 40% with respect to the true density of the magnetic powder, A first magnetic field orientation step for magnetic field orientation of the magnetic powder forming the preform,
A second magnetic field orientation step of applying magnetic field orientation by applying a magnetic field in a second direction different from the first direction to the magnetic powder; and
With
In the first magnetic field orientation step, the magnetic powder is disposed at a first position offset from the center of the magnetic field generated by the magnetic field molding apparatus, and the magnetic powder is applied while applying the magnetic field in the first direction. The magnetic field orientation by pressing,
In the second magnetic field orientation step, the magnetic powder is arranged at a second position passing through the center of the magnetic field, and the magnetic field in the second direction is applied to the magnetic powder while the first magnetic field orientation step. A method for molding in a magnetic field, characterized in that magnetic field orientation is performed by pressure molding at a higher pressure.
前記成形体を所定温度で保持して焼結する焼結工程と、
前記焼結工程で得られた焼結体に時効処理を施す時効処理工程と、
を備え、
前記磁場中成形工程は、
パルス磁場を印加しつつ磁性粉末を加圧成形することで形成された、前記磁性粉末の真密度に対し２０〜４０％の相対密度となる予備成形体を、磁場中成形装置で発生する磁場の中心からオフセットした第一の位置に配置させ、前記予備成形体を形成する前記磁性粉末に第一の方向の磁場を印加しつつ加圧する第一の段階と、
前記磁場の中心を通る第二の位置に前記磁性粉末を配置させ、前記磁性粉末に前記第一の方向とは異なる第二の方向の磁場を印加しつつ、前記第一の磁場配向工程より高い圧力で加圧成形する第二の段階と、
を有することを特徴とする希土類焼結磁石の製造方法。 A molding step in a magnetic field to obtain a molded body by press molding while applying a magnetic field to the magnetic powder;
A sintering step of holding and sintering the molded body at a predetermined temperature;
An aging treatment step of performing an aging treatment on the sintered body obtained in the sintering step;
With
The forming step in the magnetic field includes
A preform formed by press-molding magnetic powder while applying a pulsed magnetic field and having a relative density of 20 to 40% with respect to the true density of the magnetic powder is a magnetic field generated by a molding apparatus in a magnetic field. A first stage that is arranged at a first position offset from the center and pressurizes the magnetic powder forming the preform while applying a magnetic field in a first direction;
The magnetic powder is disposed at a second position passing through the center of the magnetic field, and a magnetic field in a second direction different from the first direction is applied to the magnetic powder, and higher than the first magnetic field orientation step. A second stage of pressure molding with pressure;
A method for producing a rare earth sintered magnet, comprising:
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