JP4445280B2 - 平面型の高分子電解質型燃料電池用のセパレータおよびその製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、燃料電池用のセパレータに関し、特に、平面型の高分子電解質型燃料電池用のセパレータと、このセパレータの製造方法に関する。

燃料電池は、簡単には、外部より燃料（還元剤）と酸素または空気（酸化剤）を連続的に供給し、電気化学的に反応させて電気エネルギーを取り出す装置で、その作動温度、使用燃料の種類、用途などで分類される。また、最近では、主に使用される電解質の種類によって、大きく、固体酸化物型燃料電池、溶融炭酸塩型燃料電池、りん酸型燃料電池、高分子電解質型燃料電池、アルカリ水溶液型燃料電池の５種類に分類させるのがー般的である。

これらの燃料電池は、メタン等から生成された水素ガスを燃料とするものであるが、最近では、燃料としてメタノール水溶液をダイレクトに用いるダイレクトメタノール型燃料電池（以下、ＤＭＦＣとも言う）も知られている。
なかでも、固体高分子膜を２種類の電極で挟み込み、更に、これらの部材をセパレータで挟んだ構成の固体高分子型燃料電池（以下、ＰＥＦＣとも言う）が注目されている。
このＰＥＦＣにおいては、固体高分子膜の両側に、それぞれ、電極を配置した単位セルを複数個積層し、その起電力を目的に応じて大きくした、スタック構造のものが一般的である。単位セル間に配設されるセパレータは、一般に、そのー方の側面に、隣接するー方の単位セルに燃料ガスを供給するための燃料ガス供給用溝が形成されている。このようなセパレータでは、セパレータ面に沿って、燃料ガス、酸化剤ガスが供給される。

ＰＥＦＣのセパレータとしては、グラファイト板を削り出して溝加工を施したセパレータ、樹脂にカーボンを練り込んだカーボンコンパウンドのモールド性セパレータ、エッチングなどで溝加工を施した金属製セパレータ、金属材料の表面部を耐食性の樹脂で覆ったセパレータ等が知られている。これらのセパレータは、いずれも必要に応じて、燃料ガス供給用溝、及び／または、酸化剤ガス供給用溝が形成されている。
このスタック構造の燃料電池の他に、例えば、携帯端末用の燃料電池等のように、起電力をそれほど必要としないで、平面型で、できるだけ薄い事が要求される場合もある。しかし、平面状に単位セルを複数配列させ、これらを電気的に直列に接続する平面型の場合には、燃料及び酸素の供給が場所により不均一となるという問題もあった。

そこで、この燃料供給の不均一性を改善するために、膜電極複合体（ＭＥＡ）に接しているセパレータの面に対して、垂直方向に多数の貫通孔を形成し、この貫通孔から燃料及び酸素を供給する構造のセパレータが考えられている（特許文献１）。
尚、ここでは、燃料電池の燃料供給側セパレータと酸素供給側のセパレータとの間に位置する電極部を含む複合体、例えば、順に、ガス拡散層、触媒層からなる燃料極、高分子電解質膜、触媒層からなる酸素極、ガス拡散層が積層されてなる膜等のような複合体を、膜電極複合体（ＭＥＡ）と言う。
特開２００３−２０３６４７号公報

しかしながら、上記のようなＭＥＡを備えた平面型のＰＥＦＣは、燃料供給側セパレータと酸素供給側のセパレータとの間に、ＭＥＡを構成するガス拡散層、触媒層、高分子電解質膜、触媒層、ガス拡散層の各層を積層し一体化して製造されるため、製造時に各層の接触が不充分な場合、接触抵抗が大きくなってしまうという問題があった。これを防止するために、燃料供給側セパレータと酸素供給側のセパレータをそれぞれ補強部材で保持されたものとし、ＭＥＡの両側に位置する補強部材をボルトで締め付けることにより、各層の接触を確実にすることが考えられる。しかし、平面状に複数配列された単位セル間に存在する補強部材に、上記の締め付け作用に必要な幅を設けると、単位セルの有効面積が減少するという問題があった。
また、ＭＥＡを構成する複数の層の精密な位置合せが必要であり、工程管理が煩雑で、製造効率の向上に限界があるという問題があった。

本発明は、上記のような実情に鑑みてなされたものであり、接触抵抗が極めて小さく、単位セルの有効面積率が高い薄型の高分子電解質型燃料電池を可能とするセパレータと、このセパレータの製造方法を提供することを目的とする。

このような目的を達成するために、本発明は、単位セルを平面的に配列した平面型の高分子電解質型燃料電池用のセパレータにおいて、複数の貫通孔を有する単位導電性基板が空隙部を介して平面的に２個以上配列されたセパレータ部材と、周縁枠部材と、前記単位導電性基板の配列位置に対応して２個以上の開口部を形成するように前記周縁枠部材間に架け渡された複数の仕切り枠部材と、を有し、前記セパレータ部材を挟持するように一体化された一対の枠部材と、一方の枠部材の前記開口部内に位置し、前記単位導電性基板を被覆するガス拡散層と、を備えたような構成とした。
本発明の他の態様として、前記ガス拡散層は、前記開口部内に触媒層を配設可能な深さで前記枠部材に対して段差を有するような構成とした。

本発明は、単位セルを平面的に配列した平面型の高分子電解質型燃料電池用のセパレータにおいて、複数の貫通孔を有する単位導電性基板が空隙部を介して平面的に２個以上配列されたセパレータ部材と、周縁枠部材と、前記単位導電性基板の配列位置に対応して２個以上の開口部を形成するように前記周縁枠部材間に架け渡された複数の仕切り枠部材と、を有し、前記セパレータ部材を挟持するように一体化された一対の枠部材と、一方の枠部材の前記開口部内に位置し、前記単位導電性基板を被覆するガス拡散層、および、該ガス拡散層を被覆する触媒層と、を備え、該触媒層と前記枠部材とは同一面をなすような構成とした。
本発明の他の態様として、前記セパレータ部材を挟持するように一体化された一対の枠部材は、締め付け部材挿入用の挿入穴を複数備えるような構成とし、また、前記開口部間に位置する仕切り枠部材は前記挿入穴を備えるとともに、仕切り枠部材の幅は前記挿入穴の近傍部位を除いて、周縁枠部材の幅よりも小さいような構成とした。

本発明は、単位セルを平面的に配列した平面型の高分子電解質型燃料電池用のセパレータの製造方法において、複数の貫通孔を有する単位導電性基板が空隙部を介して平面的に２個以上配列されたセパレータ部材を、前記単位導電性基板の配列位置に対応して２個以上の開口部を有する一対の枠部材で挟持一体化する工程と、前記開口部の形状、位置と対応するようにスクリーン印刷によりガス拡散層が基材上に剥離可能に形成された転写部材を用いて、一方の枠部材の前記開口部内に前記単位導電性基板と当接するようにガス拡散層を転写形成する工程と、を有するような構成とした。

本発明の他の態様として、さらに、前記開口部の形状、位置と対応するようにスクリーン印刷により触媒層が基材上に剥離可能に形成された転写部材を用いて、前記ガス拡散層と当接するように触媒層を転写形成する工程を有するような構成とした。

本発明のセパレータによれば、１組の本発明のセパレータで高分子電解質膜と触媒層を挟持一体化すること、あるいは、高分子電解質膜のみを挟持一体化することにより平面型の高分子電解質型燃料電池の製造が可能となり、従来の煩雑な複数層の位置合せが不要となる。また、セパレータを構成する単位導電性基板とガス拡散層との接触、あるいは、単位導電性基板とガス拡散層と触媒層（燃料極あるいは酸素極）との接触が確実になされているため、製造される平面型の高分子電解質型燃料電池は、接触抵抗の極めて少ないものとなる。
また、本発明のセパレータの製造方法では、開口部内へのガス拡散層の形成、触媒層の形成における位置合せが、枠部材の開口部位置と転写部材のガス拡散層との１：１の位置合せ、あるいは、枠部材の開口部位置と転写部材の触媒層との１：１の位置合せであり、複数の層の同時位置合せが不要であるため工程管理が容易となる。また、枠部材の開口部の形状の変更に対応して、転写部材を構成するガス拡散層や触媒層の形状を変更して、開口部内へのガス拡散層の形成、触媒層の形成が行なえるので、セパレータの単位セルの設計変更が容易で、最適な設計が可能である。

以下、本発明の実施の形態について図面を参照して説明する。
［セパレータ］
（第１の実施態様）
図１は本発明の平面型の高分子電解質型燃料電池用のセパレータの一実施形態と、このセパレータを構成するセパレータ部材、ガス拡散層、触媒層を離間させた状態で示す斜視図である。また、図２は図１に示されるセパレータのＩ−Ｉ線における矢視断面図である。図１〜図２において、本発明のセパレータ１は、複数の貫通孔４ａを有する長方形状の単位導電性基板４Ａ，４Ｂ，４Ｃが空隙部８を介して平面的に３個配列されたセパレータ部材４と、このセパレータ部材４を挟持するように一体化された一対の枠部材２，３とを備えている。枠部材２，３は、それぞれ周縁枠部材２Ａ，３Ａと、３箇所の開口部２ａ，３ａを形成するように周縁枠部材２Ａ，３Ａにそれぞれ架け渡された２本の仕切り枠部材２Ｂ，３Ｂを有するものである。そして、各開口部２ａ，３ａには、一対の枠部材２，３で挟持されたセパレータ部材４（単位導電性基板４Ａ，４Ｂ，４Ｃ）が露出している。また、セパレータ部材４を挟持するように一体化された一対の枠部材２，３には、ボルト等の締め付け部材挿入用の挿入穴７が設けられている。図示例では、周縁枠部材２Ａ，３Ａに１０個の挿入穴７が設けられ、２本の仕切り枠部材２Ｂ，３Ｂにはそれぞれ１個の挿入穴７が設けられている。

また、セパレータ１は、一方の枠部材３の各開口部３ａ内に位置し、単位導電性基板４Ａ，４Ｂ，４Ｃを被覆するガス拡散層５と、これらのガス拡散層５を被覆する触媒層６とを、密着した状態で備えている。そして、触媒層６と枠部材３とは略同一面をなしている。
セパレータ１を構成する一対の枠部材２，３の材質としては、絶縁性で、加工性が良く、軽く、機械的強度が大きいものが好ましい。このような材料としては、プリント配線基板用の基板材料等が用いられ、例えば、ガラスエポキシ、ポリイミド等が挙げられる。所望の形状を有する枠部材２，３の形成は、機械加工、レーザ加工等により行なうことができる。枠部材２と枠部材３の厚みは同等であってもよく、異なるものでもよい。枠部材３の厚みは、開口部３ａ内に配設されるガス拡散層５と触媒層６の厚みを考慮して設定することができる。

セパレータ１を構成するセパレータ部材４（単位導電性基板４Ａ，４Ｂ，４Ｃ）に使用する導電性の材料としては、電気導電性が良く、所定の強度が得られ、加工性の良いものが好ましく、ステンレス、冷間圧延鋼板、アルミニウム等が挙げられる。
また、単位導電性基板は、少なくともガス拡散層５で被覆される面に耐食性（耐酸性）、電気導電性の樹脂層からなる保護層を備えていてもよい。このような保護層の形成方法としては、樹脂にカーボン粒子、耐食性の金属等の導電材を混ぜた材料を用いて電着により膜を形成し、加熱硬化する方法、あるいは、導電性高分子からなる樹脂に導電性を高めるドーパントを含んだ状態の膜を電解重合により形成する方法等が挙げられる。

また、単位導電性基板の表面に金めっき等のめっき処理を施して、導電性を損なうことなく、耐食性金属層を設けてもよい。さらに、このような耐食性金属層上に、耐酸性かつ電気導電性を有する保護層を配設してもよい。
各単位導電性基板４Ａ，４Ｂ，４Ｃは、機械加工、フォトリソグラフィー技術を用いたエッチング加工により、所定の形状に加工したものであり、燃料供給用ないし酸素供給用の貫通孔４ａを、これらの方法により形成したものである。尚、図示例では、各単位導電性基板に９個の貫通孔４ａが形成されているが、形成個数、形成位置等には特に制限はない。

セパレータ１を構成するガス拡散層５は、多孔質の集電材からなるものであり、例えば、カーボン繊維、アルミナ等を使用することができる。ガス拡散層５の厚みは、例えば、２０〜３００μｍ程度の範囲で適宜設定することができる。
また、セパレータ１を構成する触媒層６は、セパレータ１が燃料供給側セパレータとして使用される場合には燃料極となり、酸素供給側セパレータとして使用される場合には酸素極となる。このような触媒層６の材質としては、白金、金、パラジウム、ルテニウム、銅、白金酸化物、タングステン酸化物、鉄、ニッケル、ロジウム等を挙げることができ、これらを単独で、あるいは、２種以上組み合わせて使用することができる。また、触媒層６の厚みは、例えば、１０〜５０μｍ程度の範囲で適宜設定することができる。

上述のような本発明のセパレータ１は、燃料供給側セパレータおよび酸素供給側セパレータとして使用できるものである。そして、１組のセパレータ１を燃料供給側セパレータおよび酸素供給側セパレータとし、高分子電解質膜を挟持一体化することにより平面型の高分子電解質型燃料電池を製造することができ、従来のセパレータと異なり、高分子電解質型燃料電池の製造時におけるガス拡散層および触媒層（燃料極あるいは酸素極）との複数層の位置合せが不要であり、製造が極めて簡便なものとなる。製造された平面型の高分子電解質型燃料電池を構成する単位導電性基板とガス拡散層と触媒層（燃料極あるいは酸素極）との接触は、本発明のセパレータ１において既に確実になされているため、接触抵抗の極めて少ない平面型の高分子電解質型燃料電池が可能となる。また、挿入穴７にボルト等を挿入して締め付けが可能な本発明のセパレータの実施形態では、更に高度の接触抵抗の低減が可能となる。

（第２の実施態様）
図３は本発明の平面型の高分子電解質型燃料電池用のセパレータの他の実施形態を示す図２相当の断面図である。

図３において、本発明のセパレータ１１の構成は、触媒層を備えていない他は、上述のセパレータ１と基本的に同じである。すなわち、セパレータ１１は、複数の貫通孔１４ａを有する長方形状の単位導電性基板１４Ａ，１４Ｂ，１４Ｃが空隙部１８を介して平面的に３個配列されたセパレータ部材１４と、このセパレータ部材１４を挟持するように一体化された一対の枠部材１２，１３とを備えている。枠部材１２，１３は、それぞれ周縁枠部材１２Ａ，１３Ａと、３箇所の開口部１２ａ，１３ａを形成するように周縁枠部材１２Ａ，１３Ａにそれぞれ架け渡された２本の仕切り枠部材１２Ｂ，１３Ｂを有するものである。そして、各開口部１２ａ，１３ａには、一対の枠部材１２，１３で挟持されたセパレータ部材１４（単位導電性基板１４Ａ，１４Ｂ，１４Ｃ）が露出している。また、セパレータ部材１４を挟持するように一体化された一対の枠部材１２，１３には、ボルト等の締め付け部材挿入用の挿入穴１７が設けられている。

このセパレータ１１は、一方の枠部材１３の各開口部１３ａ内に位置し、単位導電性基板１４Ａ，１４Ｂ，１４Ｃを被覆するガス拡散層１５を密着した状態で備えている。そして、ガス拡散層１５は、開口部１３ａ内に触媒層を配設可能な深さで枠部材１３に対して段差を有している。
このようなセパレータ１１を構成する枠部材１２，１３、各単位導電性基板１４Ａ，１４Ｂ，１４Ｃ、ガス拡散層１５は、上述の実施形態であるセパレータ１の枠部材２，３、各単位導電性基板４Ａ，４Ｂ，４Ｃ、ガス拡散層５と同様とすることができ、ここでの説明は省略する。

上記の本発明のセパレータ１１は、燃料供給側セパレータおよび酸素供給側セパレータとして使用できるものである。そして、１組のセパレータ１１を燃料供給側セパレータおよび酸素供給側セパレータとし、両セパレータの各開口部１３ａと触媒層（燃料極あるいは酸素極）とを位置合せし、これらの触媒層で高分子電解質膜を挟持するように全体を一体化することにより平面型の高分子電解質型燃料電池を製造することがでる。したがって、ガス拡散層と触媒層（燃料極あるいは酸素極）の多層の位置合せが不要であり、製造が極めて簡便なものとなる。また、製造された平面型の高分子電解質型燃料電池を構成する単位導電性基板とガス拡散層との接触は、本発明のセパレータ１１において既に確実になされているため、従来の多層を位置合せして積層した構造の燃料電池に比べて、接触抵抗の極めて少ない平面型の高分子電解質型燃料電池が可能となる。また、挿入穴７にボルト等を挿入して締め付けが可能な本発明のセパレータの実施形態では、更に高度の接触抵抗の低減が可能となる。

尚、本発明のセパレータ１１は、上述のセパレータ１に比べて、平面型の高分子電解質型燃料電池の製造時に触媒層の位置合わせが必要となるが、セパレータの使用目的に応じて触媒層の選択が可能となる。したがって、本発明のセパレータ１とセパレータ１１は、高分子電解質型燃料電池の製造ロット数、品種数等に応じて適宜使い分けることができる。

（第３の実施態様）
図４は本発明の平面型の高分子電解質型燃料電池用のセパレータの他の実施形態と、このセパレータを構成するセパレータ部材、ガス拡散層、触媒層を離間させた状態で示す斜視図である。また、図５は図４に示されるセパレータのII−II線における矢視断面図であり、図６は図４に示されるセパレータのIII−III線における矢視断面図である。

図４〜図６において、本発明のセパレータ２１は、枠部材を構成する２本の仕切り枠部材の形状、および、枠部材の開口部に配設されたガス拡散層と触媒層の形状が上述のセパレータ１と異なる他は、上述のセパレータ１と基本的な構成が同じである。すなわち、セパレータ２１は、複数の貫通孔２４ａを有する長方形状の単位導電性基板２４Ａ，２４Ｂ，２４Ｃが空隙部２８を介して平面的に３個配列されたセパレータ部材２４と、このセパレータ部材２４を挟持するように一体化された一対の枠部材２２，２３とを備えている。枠部材２２，２３は、それぞれ周縁枠部材２２Ａ，２３Ａと、３箇所の開口部２２ａ，２３ａを形成するように周縁枠部材２２Ａ，２３Ａに架け渡された２本の仕切り枠部材２２Ｂ，２３Ｂを有するものである。そして、各開口部２２ａ，２３ａには、一対の枠部材２２，２３で挟持されたセパレータ部材２４（単位導電性基板２４Ａ，２４Ｂ，２４Ｃ）が露出している。これらの単位導電性基板２４Ａ，２４Ｂ，２４Ｃを被覆するように、一方の枠部材２３の各開口部２３ａ内に、ガス拡散層２５Ａ，２５Ｂ，２５Ｃと、触媒層２６Ａ，２６Ｂ，２６Ｃが密着した状態で積層され、触媒層２６Ａ，２６Ｂ，２６Ｃと枠部材２３とは略同一面をなしている。

このようなセパレータ２１では、セパレータ部材２４を挟持するように一体化された一対の枠部材２２，２３に、ボルト等の締め付け部材挿入用の挿入穴２７が設けられている。図示例では、周縁枠部材２２Ａ，２３Ａに１０個の挿入穴２７が設けられ、２本の仕切り枠部材２２Ｂ，２３Ｂにはそれぞれ１個の挿入穴２７が設けられている。そして、枠部材２２，２３を構成する２本の仕切り枠部材２２Ｂ，２３Ｂは、挿入穴２７を有する略円形状の締め付け部２２Ｃ，２３Ｃを略中央に備えており、挿入穴２７の近傍部位である締め付け部２２Ｃ，２３Ｃを除いて、周縁枠部材２２Ａ，２３Ａよりも細いものとなっている。これに対応して、単位導電性基板２４Ａ，２４Ｂ，２４Ｃは、仕切り枠部材２２Ｂ，２３Ｂで挟持される端辺に略半円形状の切欠き部２４ｂを有している。また、各ガス拡散層２５Ａ，２５Ｂ，２５Ｃは、仕切り枠部材２２Ｂ，２３Ｂに当接する端辺に略半円形状の切欠き部２５ａを有し、また、触媒層２６Ａ，２６Ｂ，２６Ｃも、仕切り枠部材２２Ｂ，２３Ｂに当接する端辺に略半円形状の切欠き部２６ａを有している。これにより、仕切り枠部材２２Ｂ，２３Ｂに挿入穴２７を設けても、各単位導電性基板２４Ａ，２４Ｂ，２４Ｃに相当する単位セルの有効面積を充分に確保できる。

ここで、仕切り枠部材２２Ｂ，２３Ｂにおける締め付け部２２Ｃ，２３Ｃは、締め付け部材を用いた締め付け作用に必要な部位であり、仕切り枠部材２２Ｂ，２３Ｂの材質、厚み等を考慮して設定することができ、例えば、図示のように、挿入穴２７と同心のリング状をなし、挿入穴２７の開口径と同程度の径を有するもの、あるいは、リング状の幅が２ｍｍ以上であるものとすることができる。尚、本発明では、締め付け部２２Ｃ，２３Ｃを含めて、２本の仕切り枠部材２２Ｂ，２３Ｂ全体が、周縁枠部材２２Ａ，２３Ａよりも細いものであってもよく、また、１本の仕切り枠部材に２以上の締め付け部を有するものであってもよい。

このようなセパレータ２１を構成する枠部材２２，２３、各単位導電性基板２４Ａ，２４Ｂ，２４Ｃ、ガス拡散層２５Ａ，２５Ｂ，２５Ｃ、触媒層２６Ａ，２６Ｂ，２６Ｃは、枠部材を構成する２本の仕切り枠部材の形状、および、枠部材の開口部内に配設されたガス拡散層と触媒層の形状を除いて、上述の実施形態であるセパレータ１の枠部材２，３、各単位導電性基板４Ａ，４Ｂ，４Ｃ、ガス拡散層５、触媒層６と同様とすることができ、ここでの説明は省略する。

上述のような本発明のセパレータ２１は、燃料供給側セパレータおよび酸素供給側セパレータとして使用できるものである。そして、１組のセパレータ２１を燃料供給側セパレータおよび酸素供給側セパレータとし、高分子電解質膜を挟持一体化することにより平面型の高分子電解質型燃料電池を製造することができ、ガス拡散層および触媒層（燃料極あるいは酸素極）の複数の層との位置合せが不要であり、製造が極めて簡便なものとなる。製造された平面型の高分子電解質型燃料電池を構成する単位導電性基板とガス拡散層と触媒層（燃料極あるいは酸素極）との接触は、本発明のセパレータ２１において既に確実になされているため、接触抵抗の極めて少ない平面型の高分子電解質型燃料電池が可能となる。また、挿入穴２７にボルト等を挿入して締め付けが可能であり、更に高度の接触抵抗の低減が可能となる。

本発明では、上記のセパレータ２１において、触媒層２６Ａ，２６Ｂ，２６Ｃを備えていない態様とすることもできる。
尚、図１〜図６に示す本発明のセパレータは、単位導電性基板を３個配列したセパレータ（単位セル数が３個）であるが、２個、あるいは４個以上の単位導電性基板を備えたものも同様である。
また、本発明のセパレータの各単位導電性基板間に存在する空隙部８，１８，２８には、絶縁性材料、例えば、エポキシ樹脂、フッ素系樹脂などの接着剤が充填され存在するものであってもよい。

次に、本発明のセパレータを用いた平面型の高分子電解質型燃料電池の一例を説明する。図７は１組の本発明のセパレータを燃料供給側セパレータおよび酸素供給側セパレータとした平面型の高分子電解質型燃料電池の例を示す断面図である。図７に示されるように、高分子電解質型燃料電池４１は、ガス拡散層５と触媒層６（燃料極あるいは酸素極）を備えている面（枠部材３側）が高分子電解質膜４２に当接するようにして１組のセパレータ１で高分子電解質膜４２を挟持一体化したものである。したがって、ガス拡散層およぼ触媒層（燃料極あるいは酸素極）との位置合せを行う必要がなく、高分子電解質膜４２を介して１組のセパレータ１を対向させ一体化するだけで平面型の高分子電解質型燃料電池を製造することができる。

尚、図７では、セパレータ１の挿入穴７に挿入する締め付け部材は示していないが、締め付け部材は、セパレータ１の単体状態で締め付け部材を挿入して締め付けがなされている。また、セパレータ１の単体状態での締め付けをせずに、図７に示されるように、１組のセパレータを燃料供給側セパレータおよび酸素供給側セパレータとして平面型の高分子電解質型燃料電池を構成した段階で、高分子電解質膜４２にも挿入穴を設けて、燃料電池全体を締め付けるように挿入穴７に締め付け部材を挿入してもよい。

図７に示される高分子電解質型燃料電池４１では、３個の単位セルが平面的に配列されており、単位セル間のセパレータ部材４の電気的接続は特に制限されない。例えば、高分子電解質型燃料電池４１の側面において、ワイヤ等の導電性部材を用いて隣接する単位セルのセパレータ部材を電気的に接続することができる。また、セパレータ１（燃料供給側セパレータおよび酸素供給側セパレータ）の枠部材の単位セル領域外に、高分子電解質型燃料電池４１を貫通する穴部、および、セパレータ部材４が露出するような接続用の穴部を形成し、これらの穴部を用いて導電性ペースト等により隣接する単位セルのセパレータ部材を電気的に接続してもよい。

［セパレータの製造方法］
次に、本発明のセパレータの製造方法を図１、図２に示されるセパレータ１を例として図８を参照しながら説明する。
まず、個別に作製されたセパレータ部材４と枠部材２，３とを固着して一体化する。すなわち、複数の貫通孔４ａを有する単位導電性基板４Ａ，４Ｂ，４Ｃが空隙部８を介して平面的に３個配列されたセパレータ部材４を、単位導電性基板４Ａ，４Ｂ，４Ｃの配列位置に対応してそれぞれ３個の開口部２ａ，３ａを有する一対の枠部材２，３で挟持一体化する（図８（Ａ））。この工程では、例えば、複数の貫通孔４ａを有する３個の単位導電性基板４Ａ，４Ｂ，４Ｃが所定の空隙部８を介して平面的に配列した状態で、複数のリブを介して枠体（図示せず）に支持された部材を作製し、この部材を挟持するように枠部材２，３を位置合せしながら固着し、その後、リブを切断して枠体を除去することができる。

上記の枠部材２，３とセパレータ部材４との固着は、例えば、エポキシ樹脂などの接着剤を塗布し、各部材を重ね合わせた状態で、接着剤を硬化させ固定する方法等がある。この場合に用いられる接着剤は、その製造のプロセスにおいて他の部材に影響を及ぼさず、かつ、燃料電池に使用された際、その動作条件に対する耐性が優れたものであれば、特に限定はされない。また、接着剤ではなく、プリント基板で用いられるようなプリプレグのような半硬化状態の樹脂シートを挟み込んで枠部材２，３とセパレータ部材４を重ね合わせ、熱圧着して固着してもよい。

次に、上記の枠部材３の３個の開口部３ａの形状、位置に対応するように３個のガス拡散層５が基材５２上に剥離可能に形成された転写部材５１を準備し、３個のガス拡散層５を３個の開口部３ａ内の単位導電性基板４Ａ，４Ｂ，４Ｃに固着し、基材５２を剥離することにより、ガス拡散層５を各単位導電性基板４Ａ，４Ｂ，４Ｃ上に転写形成する（図８（Ｂ））。転写部材５１を構成する基材５２としては、ポリエチレンテレフタレートフィルム、アルミナ箔、銅箔、テフロン（登録商標）シート等を用いることができる。また、基材５２上に剥離可能に形成されるガス拡散層５は、例えば、カーボン繊維、アルミナ等を、酢酸メチル、２−プロパノール、ブタノール等によりペースト化したガス拡散層用塗布液を使用し、例えば、スクリーン印刷法により印刷、乾燥することにより形成することができる。

次いで、上記の枠部材３の３個の開口部３ａの形状、位置に対応するように３個の触媒層６が基材６２上に剥離可能に形成された転写部材６１を準備し、３個の触媒層６を３個の開口部３ａ内のガス拡散層５に固着し、基材６２を剥離することにより、触媒層６をガス拡散層５上に転写形成する（図８（Ｃ）、（Ｄ））。転写部材６１を構成する基材６２は、上記の基材５２と同様とすることができる。また、基材６２上に剥離可能に形成される触媒層６は、例えば、白金、金、パラジウム、ルテニウム、ロジウム、鉄、ニッケル、銅、白金酸化物、タングステン酸化物等の金属粉体をメタノール、エタノール、ブタノール、酢酸メチル等の有機溶媒とバインダーで混練した触媒層用塗布液を使用し、例えば、スクリーン印刷法により印刷、乾燥することにより形成することができる。このようにガス拡散層５上に触媒層６を転写形成した状態で、触媒層６と枠部材３とが図示にように略同一面をなすようにすることが好ましい。尚、バインダーとして高分子電解質を使用してもよい。

上記のように、スクリーン印刷法によりガス拡散層５、触媒層６を剥離可能に基材上に形成する場合、例えば、上述の第３の実施形態のセパレータ２１のように、仕切り枠部材２２Ｂ，２３Ｂの形状が複雑で、ガス拡散層５、触媒層６の端辺が直線ではないような設計であっても、容易に対応することができる。
また、開口部３ａ内へのガス拡散層５の転写形成、触媒層６の転写形成における位置合せが、枠部材３の開口部３ａの位置と転写部材５１のガス拡散層５との１：１の位置合せ、および、枠部材３の開口部３ａの位置と転写部材６１の触媒層６との１：１の位置合せとなる。このため、複数の層の同時位置合せが不要であり、工程管理が容易なものとなる。

また、上述の第２の実施形態のセパレータ１１のように、ガス拡散層１５を備えるが、触媒層は備えないようなセパレータの製造方法も、上述のセパレータ１の製造方法と同様に、ガス拡散層の転写形成により行うことができる。但し、ガス拡散層を形成した状態で、触媒層を配設可能な深さで、ガス拡散層が枠部材に対して段差を有するようにすることが好ましい。

本発明は平面型の高分子電解質型燃料電池の製造に適用することができる。

本発明の平面型の高分子電解質型燃料電池用のセパレータの一実施形態を示す斜視図である。 図１に示されるセパレータのＩ−Ｉ線における矢視断面図である。 本発明の平面型の高分子電解質型燃料電池用のセパレータの他の実施形態を示す図２相当の断面図である。 本発明の平面型の高分子電解質型燃料電池用のセパレータの他の実施形態を示す斜視図である。 図４に示されるセパレータのII−II線における矢視断面図である。 図４に示されるセパレータのIII−III線における矢視断面図である。 本発明のセパレータを用いた平面型の高分子電解質型燃料電池の一例を示す断面図である。 本発明のセパレータの製造方法を説明するための工程図である。

符号の説明

１，１１，２１…セパレータ
２，３，１２，１３，２２，２３…枠部材
２ａ，３ａ，１２ａ，１３ａ，２２ａ，２３ａ…開口部
２Ａ，３Ａ，１２Ａ，１３Ａ，２２Ａ，２３Ａ…周縁枠部材
２Ｂ，３Ｂ，１２Ｂ，１３Ｂ，２２Ｂ，２３Ｂ…仕切り枠部材
４，１４，２４…セパレータ部材
４Ａ，４Ｂ，４Ｃ，１４Ａ，１４Ｂ，１４Ｃ，２４Ａ，２４Ｂ，２４Ｃ…単位導電性基板
４ａ，１４ａ，２４ａ…貫通孔
５，１５，２５Ａ，２５Ｂ，２５Ｃ…ガス拡散層
６，１６，２６Ａ，２６Ｂ，２６Ｃ…触媒層
７，１７，２７…締め付け部材挿入用の挿入穴
２２Ｃ，２３Ｃ…締め付け部
４１…高分子電解質型燃料電池
４２…高分子電解質膜
５１，６１…転写部材
５２，６２…基材

Claims (7)

1. 単位セルを平面的に配列した平面型の高分子電解質型燃料電池用のセパレータにおいて、
   複数の貫通孔を有する単位導電性基板が空隙部を介して平面的に２個以上配列されたセパレータ部材と、
   周縁枠部材と、前記単位導電性基板の配列位置に対応して２個以上の開口部を形成するように前記周縁枠部材間に架け渡された複数の仕切り枠部材と、を有し、前記セパレータ部材を挟持するように一体化された一対の枠部材と、
   一方の枠部材の前記開口部内に位置し、前記単位導電性基板を被覆するガス拡散層と、
   を備えたことを特徴とする平面型の高分子電解質型燃料電池用のセパレータ。
2. 前記ガス拡散層は、前記開口部内に触媒層を配設可能な深さで前記枠部材に対して段差を有することを特徴とする請求項１に記載の平面型の高分子電解質型燃料電池用のセパレータ。
3. 単位セルを平面的に配列した平面型の高分子電解質型燃料電池用のセパレータにおいて、
   複数の貫通孔を有する単位導電性基板が空隙部を介して平面的に２個以上配列されたセパレータ部材と、
   周縁枠部材と、前記単位導電性基板の配列位置に対応して２個以上の開口部を形成するように前記周縁枠部材間に架け渡された複数の仕切り枠部材と、を有し、前記セパレータ部材を挟持するように一体化された一対の枠部材と、
   一方の枠部材の前記開口部内に位置し、前記単位導電性基板を被覆するガス拡散層、および、該ガス拡散層を被覆する触媒層と、
   を備え、該触媒層と前記枠部材とは同一面をなすことを特徴とする平面型の高分子電解質型燃料電池用のセパレータ。
4. 前記セパレータ部材を挟持するように一体化された一対の枠部材は、締め付け部材挿入用の挿入穴を複数備えることを特徴とする請求項１乃至請求項３のいずれかに記載の平面型の高分子電解質型燃料電池用のセパレータ。
5. 前記開口部間に位置する仕切り枠部材は前記挿入穴を備えるとともに、仕切り枠部材の幅は前記挿入穴の近傍部位を除いて、周縁枠部材の幅よりも小さいことを特徴とする請求項４に記載の平面型の高分子電解質型燃料電池用のセパレータ。
6. 単位セルを平面的に配列した平面型の高分子電解質型燃料電池用のセパレータの製造方法において、
   複数の貫通孔を有する単位導電性基板が空隙部を介して平面的に２個以上配列されたセパレータ部材を、前記単位導電性基板の配列位置に対応して２個以上の開口部を有する一対の枠部材で挟持一体化する工程と、
   前記開口部の形状、位置と対応するようにスクリーン印刷によりガス拡散層が基材上に剥離可能に形成された転写部材を用いて、一方の枠部材の前記開口部内に前記単位導電性基板と当接するようにガス拡散層を転写形成する工程と、
   を有することを特徴とする平面型の高分子電解質型燃料電池用のセパレータの製造方法。
7. さらに、前記開口部の形状、位置と対応するようにスクリーン印刷により触媒層が基材上に剥離可能に形成された転写部材を用いて、前記ガス拡散層と当接するように触媒層を転写形成する工程を有することを特徴とする請求項６に記載の平面型の高分子電解質型燃料電池用のセパレータの製造方法。

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