JP4422940B2 - 熱交換器付き小型反応器 - Google Patents

熱交換器付き小型反応器 Download PDF

Info

Publication number
JP4422940B2
JP4422940B2 JP2001554781A JP2001554781A JP4422940B2 JP 4422940 B2 JP4422940 B2 JP 4422940B2 JP 2001554781 A JP2001554781 A JP 2001554781A JP 2001554781 A JP2001554781 A JP 2001554781A JP 4422940 B2 JP4422940 B2 JP 4422940B2
Authority
JP
Japan
Prior art keywords
reactor
printed circuit
pcr
reaction zone
heat exchanger
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired - Fee Related
Application number
JP2001554781A
Other languages
English (en)
Other versions
JP2003520672A (ja
Inventor
ジョンストン,アンソニー
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Meggitt UK Ltd
Original Assignee
Meggitt UK Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority claimed from GBGB0001699.8A external-priority patent/GB0001699D0/en
Application filed by Meggitt UK Ltd filed Critical Meggitt UK Ltd
Publication of JP2003520672A publication Critical patent/JP2003520672A/ja
Application granted granted Critical
Publication of JP4422940B2 publication Critical patent/JP4422940B2/ja
Anticipated expiration legal-status Critical
Expired - Fee Related legal-status Critical Current

Links

Images

Classifications

    • FMECHANICAL ENGINEERING; LIGHTING; HEATING; WEAPONS; BLASTING
    • F28HEAT EXCHANGE IN GENERAL
    • F28DHEAT-EXCHANGE APPARATUS, NOT PROVIDED FOR IN ANOTHER SUBCLASS, IN WHICH THE HEAT-EXCHANGE MEDIA DO NOT COME INTO DIRECT CONTACT
    • F28D9/00Heat-exchange apparatus having stationary plate-like or laminated conduit assemblies for both heat-exchange media, the media being in contact with different sides of a conduit wall
    • F28D9/04Heat-exchange apparatus having stationary plate-like or laminated conduit assemblies for both heat-exchange media, the media being in contact with different sides of a conduit wall the conduits being formed by spirally-wound plates or laminae
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J19/00Chemical, physical or physico-chemical processes in general; Their relevant apparatus
    • B01J19/0006Controlling or regulating processes
    • B01J19/0013Controlling the temperature of the process
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J8/00Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes
    • B01J8/02Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes with stationary particles, e.g. in fixed beds
    • B01J8/0207Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes with stationary particles, e.g. in fixed beds the fluid flow within the bed being predominantly horizontal
    • B01J8/0221Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes with stationary particles, e.g. in fixed beds the fluid flow within the bed being predominantly horizontal in a cylindrical shaped bed
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J8/00Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes
    • B01J8/02Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes with stationary particles, e.g. in fixed beds
    • B01J8/0207Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes with stationary particles, e.g. in fixed beds the fluid flow within the bed being predominantly horizontal
    • B01J8/0235Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes with stationary particles, e.g. in fixed beds the fluid flow within the bed being predominantly horizontal in a spiral shaped bed
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J8/00Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes
    • B01J8/02Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes with stationary particles, e.g. in fixed beds
    • B01J8/0285Heating or cooling the reactor
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J8/00Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes
    • B01J8/02Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes with stationary particles, e.g. in fixed beds
    • B01J8/0292Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes with stationary particles, e.g. in fixed beds with stationary packing material in the bed, e.g. bricks, wire rings, baffles
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J8/00Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes
    • B01J8/02Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes with stationary particles, e.g. in fixed beds
    • B01J8/04Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes with stationary particles, e.g. in fixed beds the fluid passing successively through two or more beds
    • B01J8/0403Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes with stationary particles, e.g. in fixed beds the fluid passing successively through two or more beds the fluid flow within the beds being predominantly horizontal
    • B01J8/0423Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes with stationary particles, e.g. in fixed beds the fluid passing successively through two or more beds the fluid flow within the beds being predominantly horizontal through two or more otherwise shaped beds
    • B01J8/0438Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes with stationary particles, e.g. in fixed beds the fluid passing successively through two or more beds the fluid flow within the beds being predominantly horizontal through two or more otherwise shaped beds the beds being placed next to each other
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J8/00Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes
    • B01J8/02Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes with stationary particles, e.g. in fixed beds
    • B01J8/04Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes with stationary particles, e.g. in fixed beds the fluid passing successively through two or more beds
    • B01J8/0496Heating or cooling the reactor
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01CAMMONIA; CYANOGEN; COMPOUNDS THEREOF
    • C01C1/00Ammonia; Compounds thereof
    • C01C1/02Preparation, purification or separation of ammonia
    • C01C1/04Preparation of ammonia by synthesis in the gas phase
    • C01C1/0405Preparation of ammonia by synthesis in the gas phase from N2 and H2 in presence of a catalyst
    • C01C1/0417Preparation of ammonia by synthesis in the gas phase from N2 and H2 in presence of a catalyst characterised by the synthesis reactor, e.g. arrangement of catalyst beds and heat exchangers in the reactor
    • FMECHANICAL ENGINEERING; LIGHTING; HEATING; WEAPONS; BLASTING
    • F28HEAT EXCHANGE IN GENERAL
    • F28DHEAT-EXCHANGE APPARATUS, NOT PROVIDED FOR IN ANOTHER SUBCLASS, IN WHICH THE HEAT-EXCHANGE MEDIA DO NOT COME INTO DIRECT CONTACT
    • F28D9/00Heat-exchange apparatus having stationary plate-like or laminated conduit assemblies for both heat-exchange media, the media being in contact with different sides of a conduit wall
    • F28D9/0006Heat-exchange apparatus having stationary plate-like or laminated conduit assemblies for both heat-exchange media, the media being in contact with different sides of a conduit wall the plate-like or laminated conduits being enclosed within a pressure vessel
    • FMECHANICAL ENGINEERING; LIGHTING; HEATING; WEAPONS; BLASTING
    • F28HEAT EXCHANGE IN GENERAL
    • F28DHEAT-EXCHANGE APPARATUS, NOT PROVIDED FOR IN ANOTHER SUBCLASS, IN WHICH THE HEAT-EXCHANGE MEDIA DO NOT COME INTO DIRECT CONTACT
    • F28D9/00Heat-exchange apparatus having stationary plate-like or laminated conduit assemblies for both heat-exchange media, the media being in contact with different sides of a conduit wall
    • F28D9/0031Heat-exchange apparatus having stationary plate-like or laminated conduit assemblies for both heat-exchange media, the media being in contact with different sides of a conduit wall the conduits for one heat-exchange medium being formed by paired plates touching each other
    • FMECHANICAL ENGINEERING; LIGHTING; HEATING; WEAPONS; BLASTING
    • F28HEAT EXCHANGE IN GENERAL
    • F28FDETAILS OF HEAT-EXCHANGE AND HEAT-TRANSFER APPARATUS, OF GENERAL APPLICATION
    • F28F3/00Plate-like or laminated elements; Assemblies of plate-like or laminated elements
    • F28F3/02Elements or assemblies thereof with means for increasing heat-transfer area, e.g. with fins, with recesses, with corrugations
    • F28F3/04Elements or assemblies thereof with means for increasing heat-transfer area, e.g. with fins, with recesses, with corrugations the means being integral with the element
    • F28F3/048Elements or assemblies thereof with means for increasing heat-transfer area, e.g. with fins, with recesses, with corrugations the means being integral with the element in the form of ribs integral with the element or local variations in thickness of the element, e.g. grooves, microchannels
    • FMECHANICAL ENGINEERING; LIGHTING; HEATING; WEAPONS; BLASTING
    • F28HEAT EXCHANGE IN GENERAL
    • F28FDETAILS OF HEAT-EXCHANGE AND HEAT-TRANSFER APPARATUS, OF GENERAL APPLICATION
    • F28F9/00Casings; Header boxes; Auxiliary supports for elements; Auxiliary members within casings
    • F28F9/22Arrangements for directing heat-exchange media into successive compartments, e.g. arrangements of guide plates
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J2208/00Processes carried out in the presence of solid particles; Reactors therefor
    • B01J2208/00008Controlling the process
    • B01J2208/00017Controlling the temperature
    • B01J2208/00106Controlling the temperature by indirect heat exchange
    • B01J2208/00115Controlling the temperature by indirect heat exchange with heat exchange elements inside the bed of solid particles
    • B01J2208/0015Plates; Cylinders
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J2208/00Processes carried out in the presence of solid particles; Reactors therefor
    • B01J2208/00008Controlling the process
    • B01J2208/00017Controlling the temperature
    • B01J2208/00106Controlling the temperature by indirect heat exchange
    • B01J2208/00168Controlling the temperature by indirect heat exchange with heat exchange elements outside the bed of solid particles
    • B01J2208/00212Plates; Jackets; Cylinders
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J2208/00Processes carried out in the presence of solid particles; Reactors therefor
    • B01J2208/00008Controlling the process
    • B01J2208/00017Controlling the temperature
    • B01J2208/00106Controlling the temperature by indirect heat exchange
    • B01J2208/00168Controlling the temperature by indirect heat exchange with heat exchange elements outside the bed of solid particles
    • B01J2208/00212Plates; Jackets; Cylinders
    • B01J2208/00221Plates; Jackets; Cylinders comprising baffles for guiding the flow of the heat exchange medium
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J2219/00Chemical, physical or physico-chemical processes in general; Their relevant apparatus
    • B01J2219/00049Controlling or regulating processes
    • B01J2219/00051Controlling the temperature
    • B01J2219/00074Controlling the temperature by indirect heating or cooling employing heat exchange fluids
    • B01J2219/00076Controlling the temperature by indirect heating or cooling employing heat exchange fluids with heat exchange elements inside the reactor
    • B01J2219/00085Plates; Jackets; Cylinders
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J2219/00Chemical, physical or physico-chemical processes in general; Their relevant apparatus
    • B01J2219/18Details relating to the spatial orientation of the reactor
    • B01J2219/182Details relating to the spatial orientation of the reactor horizontal
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J2219/00Chemical, physical or physico-chemical processes in general; Their relevant apparatus
    • B01J2219/18Details relating to the spatial orientation of the reactor
    • B01J2219/185Details relating to the spatial orientation of the reactor vertical
    • FMECHANICAL ENGINEERING; LIGHTING; HEATING; WEAPONS; BLASTING
    • F28HEAT EXCHANGE IN GENERAL
    • F28FDETAILS OF HEAT-EXCHANGE AND HEAT-TRANSFER APPARATUS, OF GENERAL APPLICATION
    • F28F2260/00Heat exchangers or heat exchange elements having special size, e.g. microstructures
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02PCLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
    • Y02P20/00Technologies relating to chemical industry
    • Y02P20/50Improvements relating to the production of bulk chemicals
    • Y02P20/52Improvements relating to the production of bulk chemicals using catalysts, e.g. selective catalysts

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Physics & Mathematics (AREA)
  • Thermal Sciences (AREA)
  • Mechanical Engineering (AREA)
  • General Engineering & Computer Science (AREA)
  • Fluid Mechanics (AREA)
  • Analytical Chemistry (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Physical Or Chemical Processes And Apparatus (AREA)
  • Devices And Processes Conducted In The Presence Of Fluids And Solid Particles (AREA)
  • Catalysts (AREA)

Description

【0001】
発明の分野
本発明は、化学工学の分野に応用可能であり、特に化学式反応器の改善に関する。本発明は一般的には、吸熱または発熱反応中の反応物温度の制御に関する。具体的には、本発明は、熱交換器パネルの出口における反応物の温度プロファイルが「平坦」、すなわち熱交換器パネルの幅方向における反応物出口温度が、理想的に均一であり、かつ可能な限り一定である、プリント回路反応器(PCR)とプロセス制御方法に関する。
【0002】
発明の背景
反応温度を許容範囲に制御することは、広範にわたって研究がなされて、化学工業においてはいくつかの装置が考案されている。一般に使用されるものについては、標準的な参考書や教科書に記述されており、一般知識については、例えばOctave LEVENSPIELによる「化学反応工学」の第19章(Chemical Reaction Engineering, published by John Wiley & Sons)を参照することができる。
【0003】
従来技術の中には、反応物温度をさらに制御できるように設計された従来型反応器もあり、これは段階式断熱型充填層反応器と呼ばれている。このシステムで使用される装置には、ある数の互いに間隔を空けた個別の反応ゾーンの間に、第1の反応ゾーンから出る生成物の温度を、次の反応ゾーンに入る前に制御する手段が設けられている。この反応ゾーン中には、反応温度を制御するための熱交換器は設けられていない。つまり、所望の温度で反応器に入る反応物流体は、触媒を包含する充填層を通過する。この第1段階から出るときには、反応物ガスおよび生成物は、反応の熱的な特性によって、初期温度よりも高いか、または低い温度となる。ここで次の充填層、すなわち第2段階に移行する前に、熱交換器によって、反応物ガスが第2の所望温度に加熱あるいは冷却される。この手順が、所望の変換が達成されるまで反復される。したがって、反応の温度変化図は、許容温度範囲内で段階状となり、真に等温状態ではない。
【0004】
本発明の目的で選択する熱交換器パネルは、複数のプレートを重ね合わせて、拡散接合してプレートのスタックを形成したものであり、流体通路は前記プレートを前処理することによりスタック中に画定されており、各プレートは例えば化学エッチング、水圧ミルなどの方法で所望の深さまで表面材料を除去する処理を行うことによって、所望の流体通路パターンにしたがってチャネル加工表面とするか、またはブランク表面とするように選択的に構成されている。任意選択で、化学処理を、適切な工具を使用して機械化学式処理によって強化してもよい。
【0005】
このようなプレートの前処理は、プリント回路基板(PCB)の製造とある程度類似する方法で実施され、この意味で、このの熱交換器の設計はプリント回路熱交換器(PCHE: Printed Circuit Heat Exchanger)と呼ぶことができる。金属プレートに拡散接合技術を応用することは、金属加工の技術分野で良く知られており、例えば医療用人工器官の製造などの、多様な目的に応用されている。
このPCHEの設計は、これらの小型熱交換器が最初に導入された1985年以来、提案されたPCRシステムの設計者たちによって実証されている。
【0006】
本発明の出願者が設計した、PCR型の反応器の一例が、本出願とは別に特許出願されている(参照:32 46271WO 01/54806)。このような反応器は、複数のプレートを重ね合わせて、拡散接合してプレートのスタックを形成した熱交換器を境界に置いた少なくとも1つの反応ゾーンを提供するように構成されており、流体チャネルは前記プレートの前処理によって前記スタック内に画定されており、各プレートは、表面材料を除去する化学処理、例えば化学エッチングによって所望の深さまで処理することによって所望のチャネルのパターンにしたがって選択的に構成されている。このようなスタック内に画定された流体チャネルによって、反応物の温度を制御するための少なくとも1種の補助流体を含む離散型チャネルと熱交換をするように配設されたチャネル内に、様々な反応物を搬送するようにする配設することができる。
【0007】
公知のアンモニアコンバータの例について考えると、反応物中の所与のアンモニア組成に対して、所望の反応速度が最大になる温度がある。これはアンモニアの合成速度が、順方向と逆方向の反応速度が競合する最終結果であるからである。したがって、温度を監視および制御することによって、逆方向の生成物分解反応よりも順方向の生成反応を有利にする温度を決定することが可能である。事実、一般に温度を上昇させると反応が増加し、実際に所望の順方向の生成物形成反応速度は温度の上昇と共に増大する一方で、ある程度平衡状態に接近すると同時に、増大する逆反応の速度が支配的となり、全体の合成速度を低下させることがわかっている。したがって所与の寸法の層(bed)に対する最大の変換率は、最大速度のラインに状態が維持されたときに達成される。このことを図1にグラフで示してある。
【0008】
アンモニア合成は、通常100バール以上の高圧で行われ、このために層状体の製作は比較的高価である。さらに、触媒自体も高価である。したがって、アンモニア合成用反応器設計における重要な一要素は、層の状態を上記の最大反応速度ラインにできる限り近く維持し、これによって所与の層寸法におけるアンモニア合成速度の最大化を試みることである。
【0009】
このような結果を得るために、様々な解決方法が試みられており、それらは主として以下の範疇に入る。
1.冷間反応物供給(cold reactant feed)を触媒層間から注入する、急冷冷却式多層コンバータ(quench-cooled multi-bed converter)。
2.冷間反応物を運搬するチューブが触媒層に埋め込まれた、チューブ冷却式コンバータ。
3.冷間反応物供給によって冷却される熱交換器中において、層間を通過する熱間反応物から熱が抽出される、間接冷却式多層交換器。
【0010】
焼入れ式コンバータの例は、米国特許第A−3663179号に開示されており、この特許では縦型のコンテナまたは反応器容器が提供され、この反応器容器には、層または別の形で装填された触媒粒が配置される内部触媒バスケットが設けられている。このバスケットは、容器壁から距離を空けて配置され、合成ガスなどの供給流体の流れが、容器の下部の、バスケットの外部に送られる。供給流体は、バスケットと容器の間の同心空間から上昇し、容器を冷却する役割を果たし、触媒層内部で生成される熱効果またはホットスポットに対する絶縁の役割をする。昇温されて上昇する供給流体の流れは、ついで内部熱交換器によって適当な触媒温度まで加熱される。昇温された流体は、触媒層に流れ、そこで反応が生じる。
【0011】
触媒層に有孔パイプが配置されており、供給流と類似する成分の冷却流体を、パイプ中を通過させて、触媒層内部の熱間反応ガス中に分配し、これによって冷却効果をもたらし、触媒反応を減速させる。
アンモニア合成は発熱反応であり、一般に350℃から500℃の範囲で操業され、転換率は比較的低く、通常は20%以下である。結果として、反応器への冷間供給流を、反応熱を抽出すると共に、同時に冷間供給流を所要の反応温度まで予熱するのに使用することができる。アンモニアコンバータにおいてこのように供給流を冷却媒体として使用するのは従来からの方式である。関連文献として米国特許A−4230669号、米国特許A−4230680号には、そのようなコンバータが記載されており、そのコンバータでは冷間供給流が反応熱を抽出するために使用されており、また冷間供給バイパスラインを備え、これによって制御可能な量の冷間供給流が熱交換器をバイパスして、反応物温度の制御の向上が達成される。
【0012】
このコンバータは、上記の第3点に概略を記したように、間接冷却式多層コンバータの例である。これは一般に当業者にとって好ましい層冷却の方法である。従来技術型のコンバータにおいては、供給流による相互冷却付きの層をコスト効率よく2つ以上配設することが困難であるために、反応器内での最大反応速度ラインの追跡は、大雑把に達成できるのみである。一般的な2段階配設によって達成される温度プロファイルの一般形を、図2に示してある。上記の米国特許A−4230669号および4230680号に概要が示された提案は、実際には3つの触媒層を有するが、それでも性能には改善の余地があり、設計は小型化されているとはいえない。
【0013】
アンモニアコンバータの他の例は、FJ Brykowski編、1981年Noyes Data Corporation発行の「Ammonia and Synthesis Gas, Recent and Energy-saving Processes」に記載されている。
本発明の一目的は、改良型の反応器の設計、特にアンモニア転換やそれと類似する反応の目的に対して有用な反応器の設計、さらには比較的小型設計の反応器の設計を提供することである。
【0014】
発明の概要
したがって、本明細書に記載された発明は、熱交換器パネルによって分割されているが、前記パネルを介して流体連通し、それによって連続する生成流路を形成する複数の反応ゾーンを含む反応器であって、曲面壁を有する容器と、容器内部に内向きに延びる角度で前記壁内に配設された複数の熱交換器パネルとを含み、これによって連続するパネルと前記壁との間に、少なくとも1つの反応ゾーンを画定すると共に、この反応ゾーン内にバッフルが設けられて、熱交換器表面から延びて、反応ゾーンの境界を画定することによって、前記生成流路に対して所望の構成を課すように配設されており、これによって前記流路が反応器の中心部とその外周部との間に延びている、反応器である。
【0015】
この設計の利点は、全体容量において、比較的小型の反応器内で、また反応器が占有する接地スペース内の「底面積(footprint)」において、多数の触媒層を収容することができることである。
好ましくは、反応器容器は円筒形設計であり、前記熱交換器パネルは中心点の周りに配設され、好ましくは放射状に配設して、これによってそれぞれが少なくとも1つの反応ゾーンを含む複数の区画を画定している。
【0016】
反応器は、その中に例えば触媒などの粒子材料が反応ゾーンの内部に封入されており、前記反応ゾーンを画定する少なくとも1つの壁が、反応流体には透過性があるが、粒子材料が反応ゾーンから失われるのは防止するスクリーンを備えているものでよい。
好ましくは、反応器容器は収納スクリーンに保持される触媒を含み、前記スクリーンは同心上に簡便に配設され、これによって触媒反応ゾーンがこれらの同心壁の間に収容される。
【0017】
好ましくは、各セクタは、熱交換器表面から伸びるように配設されたバッフルによって複数の反応ゾーンに分割されており、これによってそれぞれが各反応ゾーンの境界を、好ましくは曲線形状に画定し、容器の中心と局面容器壁との間に螺旋流路を形成する。この螺旋流路は1つの面上にあり、このような通路に追従する反応物は、中心点から後退するか、または中心点に向かって前進する。さらに、このようなバッフルは、反応器の様々な要素間の異なる熱膨張をより多く吸収するために、波形(corrugations)にしてもよい。
【0018】
一般に、反応ゾーンは触媒層を備え、流体反応物は、容器中心から入り、連続する触媒層間の生成流路に沿って、その中間に挿入された熱交換器パネルを通過し、外側方向に発達する螺旋通路内を容器の外側部分へと進むように反応器に導入される。したがって、一般に発明の実施において、容器体積の大部分が触媒によって占有される。また反応物流が外側方向に発達する通路を通過して進むときに、触媒層の有効長が増大し、そのために存在する反応物の量が消耗し始めたときでも、かなりな反応ステップをまだ達成可能である。
【0019】
熱交換媒体の熱交換器パネルへの供給においては、一般に流れの方向は、反応器の外側部から内側方向に、中心へと向かう。したがって、中心から外側に進行する反応物の流れに対して、熱交換媒体の流れは、対向流である。他の応用において、並流の配設が望ましい場合には、熱交換媒体の流れは、反応器の中心から外部に向けてもよい。
【0020】
好ましくは、熱交換器パネルは、全体がプリント回路熱交換器形(PCHE)である。通常は、そのような配設においては、熱伝達の寸法は、触媒粒子寸法よりも小さく、流体への熱伝達に特有の温度プロファイルが、触媒粒子寸法に対して重要でないようにする。熱伝達の寸法が、層深さに対して比較的小さく、通路スケールの温度プロファイルは、この触媒層の長さ、例えば通常は最大約200mmの非常にわずかな部分を占める。これは、例えば外径25mmの交換器チューブを使用する従来技術とは、非常に対照的であり、この場合には本質的に温度プロファイルに下流おける伴流を生じさせ、このプロファイルは必然的に個々の触媒粒子よりも大幅に大きくなり、少なくとも各触媒層のかなりの部分まで延びる。
【0021】
エッチングまたはその他手段で画定される、適当なチャネルを有するプレートは、スタックにして拡散接合されて、熱交換器パネルを形成し、必要な場合には、そのように形成されたパネルを並設して、例えば溶接によって接合し、所望の高さと幅のより大きなパネルを提供して、所要の触媒層の断面積に合わせる。ある場合には、ブランク(エッチング加工なし)を使用してパネルを完成させて隣接するエッチング加工されたプレートに形成されたチャネルの開口側を閉止するのが適当である。このパネルへの言及は、便宜上のものであり、寸法上の制約を示すものではない。しかしながら、熱交換器の寸法は、選択される反応器設計に応じて変化し、また現時点で利用可能な製造装置によって1ステップで製造できるパネル寸法に実際的な制約があることも理解されるであろう。
【0022】
比較的大寸法のパネルを形成すことが望ましい場合には、利用可能な装置の能力範囲で形成された寸法のパネルを複数並設して、溶接などの適当な方法で接合することによって、このような実際的な制約を克服することができる。このようにして、様々な形状と寸法のPCHEを構築することができる。
以下にさらに詳しく記述する説明のための配設においては、反応物は、触媒層を包含する6つの断熱反応ゾーンと、5つの熱交換パネルを通過する。熱交換媒体の通路は、熱交換器の外部から内部への、あるいはその逆の単一の通路としてもよい。しかし、例えば熱交換器パネル内に蛇行通路を採用することにより、熱交換媒体を熱交換器内で多数回通過させることは有利となることもある。流体通路としてはジグザグ形状を採用してもよい。
【0023】
好ましい実施態様においては、熱交換媒体の経路は、各熱交換器の長さ方向に複数の通路を形成し、これらの通路は、通路数が奇数か偶数かによって、入口と反対側の端部か、または同じ側の端部で終端する。
反応物の冷間供給流を熱交換媒体として利用し、したがって触媒層とPCHEパネルの反応物チャネルを通過して螺旋通路に追従する前に、PCHEパネルの熱交換チャネルを、放射状に通過するのが有利である。一実施態様においては、反応物および供給の温度が、収容容器の中心で第1の反応ステージへの冷間供給のバイパスによってより厳密に制御されるようにしておく。
【0024】
反応器内の反応物通路における温度プロファイルの制御は、反応物と熱交換流体との間の熱的接触の各点での熱交換効率に影響する要因を調節する適切な熱交換器設計によって達成される。このような調節は、例えば渦巻きもしくはジグザグの数、旋回部間の角度、通路寸法などの流路のねじれ度合いを変えることによって、熱交換係数を修正して考慮することができる。熱交換面積は、熱交換器内を通過させる流体の通過回数を変更することによって修正が可能であり、これはコンバータの反応物側においてもっとも簡便に実装することができる。
本発明を、添付の図面を参照して、例示のためにのみ記載するいくつかの制約とならない実施態様によって以下にさらに詳細に説明する。
【0025】
発明を実施するための態様
図3に螺旋/放射流反応器の一般原理を示してある。この図には、8つのPCHEコア2が、放射パターンで、収納シェル1の中心軸の回りに等間隔で構成されているのが示されている。PCHEコア2の両端には、冷却媒体マニホルド3がある。収納シェル1の中心軸にあるマニホルド3は、すべてのPCHEコア2に対して共有である。
【0026】
触媒の層5は、PCHEコア2の内側端から始まって、PCHEコア2の間に位置し、後続の層5が収納シェル1の長さ方向軸から半径方向に遠ざかって螺旋を形成するように曲っている。触媒層5の別の螺旋が、各PCHEコア2の内側端から始まっている。1つの螺旋の部分を形成する触媒層は、バッフル8によって他の螺旋から分離されている。層5が、ICHEコア2の間で螺旋パターンに配設されているために、熱交換パネル間の触媒層5を通過する有効通路長は、収納シェルの長さ方向軸から半径方向の距離と共に増加する。
【0027】
最も単純な場合には、冷却媒体通路6は、外周から内周への(状況によっては逆の方向も可能であるが)、1回通過である。作動時には反応物は、6つの層5と5つの熱交換パネル2を通過する反応物経路7に、対向流で接触して追従する。各層5の長さが増加すると、反応物が消耗され始めたときにも、実質的な反応段階が可能であることがわかる。
【0028】
図4は、特にアンモニア合成に適合させた本発明の改良型を示すものである。この実施態様においては、マニホルドがなく、触媒層5から流出する反応物は、冷間反応物供給によって冷却される。冷間反応物は外周部に供給されて、バッフル8によって触媒層5と分離されている。冷間供給流9は、PCHEパネル2を半径方向内側に通過して、先行の断熱層5から流出する反応物によって、第1反応段階の反応温度まで累進的に加熱される。PCHEコア2から出ると、反応物は第1の触媒層に入り、外向き螺旋で、PCHE冷却コア2と触媒層5(一般に長さが増大する)を通過するようにバッフル8によって方向づけられる。最終触媒層を出ると、生成物流はバッフルで集められ、出口ノズルへと導かれる。
【0029】
このような配設を工業スケールのコンバータに実装する上では、図4に示す組立体の直径は、約1800mmであり、内径が2mの容器に収めることができる。PCHEパネルは、断面が約45×500mmであり、反応物の交差流通路は約100mm幅である。反応物流の断面は、したがって高さ1m当たり約0.8mであり、流れ長さは約2.6mである。触媒容積約1.9mが高さ1m当たりに収納されている。当然ながら、PCHEの半径方向スポーク数と反応物流の幅を修正することによって、層を通過する流れ面積と経路長の様々な組合せが達成できる。
【0030】
代替構成を図5に示してある。この実施態様においては、収納容器の中心での第1反応段階への冷間供給バイパスを用いて、反応物と供給温度の制御の準備をしておく。冷間供給は、中心バイパス配分ダクトから、例えばオリフィス、ノズル、または焼結プラグを通過して流出する。温度制御を支援するさらなる改善として、図6に示すように主供給流がPCHEパネルの長さ方向にそって2回以上通過させてもよい。
【0031】
図7は、6つの反応段階によって達成可能な、最大速度曲線に対する優れた近似を(図2の2段階コンバータと比較して)示してある。2段階から6段階コンバータへの移行において達成される反応物の製品への変換の改善を図8に示してあり、全変換は約18.5%から約22.5%に改善することができる。
【0032】
図9は、本発明のさらなる実施態様を示しており、類似の部品には同等の番号を付してあり、特に各触媒層10’は、前記実施態様の層10のバッフル8とは反対に、直線バッフル8’で画定されている。このような一連の直線状触媒層10’は本明細書の他の反応器実施態様においても使用可能であるが、この実施態様は、図3の最も簡単な場合の配設と直列に、実質的に直線状の連続する層を有する。「直線」層全体では、それでもなお横断的に配置されたPCHE(流路に対して)パネルを通過する通路を含む、実質的に半径方向外向きに広がる螺旋流路11’の利点を備えている。
【0033】
曲線層式反応器と同様に、冷却媒体は層10’中を内周から外周へ(あるいはその逆)通過し、各層10’は、反応物が反応器の中心から徐々に遠ざかって流れると共に、累進的に長くなる流路を提供する。
また図9から、反応物が通過する層10’の数を増加させることがいかに簡単であるかがわかる。反応器の全体の寸法を比較的わずかな増加によって、反応物経路11’は効率的に大幅に延長することができ、例えば図示のように、通路は20以上の触媒層10’と同数のPCHEパネル12を通過する。
【0034】
図10は、触媒層5が2つの同心スクリーン13の間に収納された、アンモニアコンバータを示す。同心スクリーン13は、触媒の収納に関わる応力によく耐えることができる。図11は、同様なアンモニアコンバータであるが、図5と同様に第1の反応段階への冷間供給バイパスを備える、コンバータを示す。
【0035】
本発明の従来技術に対する主要な利点は以下のとおりである。
1.組立て体が、円筒形容器に簡便に収まり、これは反応物が高圧である場合に重要である。
2.容器容積の大部分を触媒が占有し、かつ多数の層を収容可能である。
3.反応物流が外向きに螺旋状に流れると、反応が進行するにつれて層長が増大し、これによって反応物が消耗され始めたときでも、まだ実質的な反応ステップを達成可能である。
4.下降または上昇プロファイルのいずれに利点があるかに応じて、反応物流に対向するか、あるいは反応物流と同方向か、いずれにでも冷却媒体が通過可能である。
5.非常に高い冷却媒体の再循環速度、あるいは相変化を伴って、層を等温に近く維持することができる。
【0036】
産業上の利用可能性
本明細書に開示する発明による、制御された温度条件下で化学反応を実施する反応器設計と方法は、化学工学の分野で応用が可能であり、また広範囲の工業規模の化学反応において有用であるが、例えば実験室やパイロットプラント作業などの小規模用にも適合可能である。
【図面の簡単な説明】
【図1】 アンモニア合成に対する平衡曲線と最大反応速度曲線を示すグラフである。
【図2】 2段階アンモニア温度プロファイルの一般形を示すグラフである。
【図3】 螺旋/放射流反応器の一般形状を示す概略図である。
【図4】 特にアンモニア合成用に適合された螺旋/放射流反応器を示す概略図である。
【図5】 冷間供給バイパスを備えるアンモニアコンバータの代替設計を示す概略図である。
【図6】 PCHEパネル内の冷間供給の多数回通過流の配設を示す図である。
【図7】 6段階アンモニア温度プロファイルの一般形を示すグラフである。
【図8】 2段階および6段階アンモニアコンバータにおける変換プロファイルを示すグラフである。
【図9】 直線バッフルを用いた多層螺旋/放射流反応器の一般構成を示す概略図である。
【図10】 触媒層が収容スクリーン間に収納されたアンモニア変換反応器の一般構成を示す概略図である。
【図11】 触媒層が収納スクリーン間に収納された冷間供給バイパス装備のアンモニア変換反応器の一般構成を示す概略図である。

Claims (12)

  1. プリント回路熱交換器(PCHE)のパネルによって分割されているが、前記パネルを介して流体連通し、それによって連続する生成流路を形成している複数の反応ゾーンを含むプリント回路反応器(PCR)であって、曲面壁を有する容器と、容器内部に内向きに延びる角度で前記壁内に配設された複数の熱交換器パネルとを含み、これによって連続するパネルと前記壁との間に、少なくとも1つの反応ゾーンを画定すると共に、該反応ゾーン内に反応物流体の透過が不能なバッフルが設けられて、熱交換器表面から延びて、反応ゾーンの境界を画定することによって、前記生成流路に対して所望の構成を課すように配設されており、これによって前記流路が反応器の中心部と外周部の間に延びている、前記プリント回路反応器(PCR)。
  2. 流路の構成が螺旋形構成である、請求項1に記載のプリント回路反応器(PCR)。
  3. 反応ゾーン内に、粒子材料が封入されており、前記反応ゾーンを区画する少なくとも1つの壁が、反応物流体には透過性であるが、反応ゾーンからの粒子材料の損失は防止するスクリーンを含む、請求項1または2に記載のプリント回路反応器(PCR)。
  4. 反応ゾーンを画定する少なくとも2つの壁が、そのようなスクリーンを含む、請求項3に記載のプリント回路反応器(PCR)。
  5. スクリーン壁が同心壁であり、反応ゾーンがその間に位置する、請求項4に記載のプリント回路反応器(PCR)。
  6. 反応器容器が円筒形設計であり、熱交換器パネルが中心点回りに配設され、これによってそれぞれが少なくとも1つの反応ゾーンを含む複数の区画を画定する、請求項1〜5のいずれかに記載のプリント回路反応器(PCR)。
  7. 各区画が、バッフルによって複数の反応ゾーンに分割されている、請求項6に記載のプリント回路反応器(PCR)。
  8. バッフルが熱交換器表面から延びて、各反応ゾーンの境界をそれぞれ画定するように配設されている、請求項7に記載のプリント回路反応器(PCR)。
  9. バッフルが曲線状である、請求項7または8に記載のプリント回路反応器(PCR)。
  10. バッフルが直線状である、請求項7または8に記載のプリント回路反応器(PCR)。
  11. バッフルが波形形状を含む、請求項7または8に記載のプリント回路反応器(PCR)。
  12. 熱交換器パネルが、円筒形の反応器容器の長手方向軸の回りに放射状に配設された、請求項6に記載のプリント回路反応器(PCR)。
JP2001554781A 2000-01-25 2001-01-24 熱交換器付き小型反応器 Expired - Fee Related JP4422940B2 (ja)

Applications Claiming Priority (5)

Application Number Priority Date Filing Date Title
GB0001699.8 2000-01-25
GBGB0001699.8A GB0001699D0 (en) 2000-01-25 2000-01-25 Catalytic bed reactor
GBGB0017189.2A GB0017189D0 (en) 2000-01-25 2000-07-13 Compact reactor
GB0017189.2 2000-07-13
PCT/GB2001/000256 WO2001054805A1 (en) 2000-01-25 2001-01-24 Compact reactor with heat exchanger

Publications (2)

Publication Number Publication Date
JP2003520672A JP2003520672A (ja) 2003-07-08
JP4422940B2 true JP4422940B2 (ja) 2010-03-03

Family

ID=26243481

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
JP2001554781A Expired - Fee Related JP4422940B2 (ja) 2000-01-25 2001-01-24 熱交換器付き小型反応器

Country Status (6)

Country Link
EP (1) EP1261419B1 (ja)
JP (1) JP4422940B2 (ja)
AT (1) ATE278460T1 (ja)
AU (1) AU2001226968A1 (ja)
DE (1) DE60106212T2 (ja)
WO (1) WO2001054805A1 (ja)

Families Citing this family (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US6969506B2 (en) 1999-08-17 2005-11-29 Battelle Memorial Institute Methods of conducting simultaneous exothermic and endothermic reactions
US7077643B2 (en) 2001-11-07 2006-07-18 Battelle Memorial Institute Microcombustors, microreformers, and methods for combusting and for reforming fluids
DE102004039551B8 (de) * 2004-08-13 2008-07-24 Rheinkalk Gmbh Verfahren zur Verbesserung des Wärmetausches einer Gasströmung in einem Schüttgut
WO2006045746A1 (en) * 2004-10-20 2006-05-04 Shell Internationale Research Maatschappij B.V. Process to prepare a mixture of carbon monoxide and hydrogen
EP3810319A1 (en) * 2018-06-21 2021-04-28 Battelle Memorial Institute Enhanced microchannel or mesochannel devices and methods of additively manufacturing the same
CN115307467B (zh) * 2022-10-12 2023-01-20 中国核动力研究设计院 热交换件及热交换装置

Family Cites Families (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0484534A4 (en) * 1990-05-22 1993-01-07 Lev Zalmanovich Astanovsky Apparatus for carrying out a catalytic process in a fluidized bed

Also Published As

Publication number Publication date
ATE278460T1 (de) 2004-10-15
DE60106212T2 (de) 2005-02-17
AU2001226968A1 (en) 2001-08-07
WO2001054805A1 (en) 2001-08-02
EP1261419B1 (en) 2004-10-06
EP1261419A1 (en) 2002-12-04
DE60106212D1 (de) 2004-11-11
JP2003520672A (ja) 2003-07-08

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US7022294B2 (en) Compact reactor
RU2398733C2 (ru) Конвертерная система с максимальной скоростью реакции для экзотермических реакций
CN111511464B (zh) 冷却轴向流动转化器
US6168765B1 (en) Process and apparatus for interbed injection in plate reactor arrangement
US5405586A (en) Radial flow heat exchanging reactor
CA2575346C (en) Fixed-bed catalytic reactor
CA2430618A1 (en) Heterogeneous catalytic reactor with a modular catalytic cartridge
CN108554321B (zh) 一种适用于强放热体积减小的催化反应器
JP2003520673A (ja) 熱交換器付き化学反応器
CA2254694C (en) Method for in-situ modernization of a hetero-geneous exothermic synthesis reactor
EP0256299B1 (en) Ammonia synthesis converter
AU2001224509B2 (en) Simplified plate channel reactor arrangement
JP4422940B2 (ja) 熱交換器付き小型反応器
EP2244821B1 (en) Isothermal chemical reactor with plate heat exchanger
CN111511463B (zh) 绝热轴向流动转化器
US7638038B2 (en) Method and reactor for carrying out chemical reactions in pseudo-isothermal conditions
AU2017283045B2 (en) Axial/radial flow converter
RU2776754C2 (ru) Многослойный каталитический реактор
RU2366499C2 (ru) Реактор для проведения гетерогенных каталитических реакций
RU2716797C2 (ru) Каталитический реактор
JP2024505162A (ja) 螺旋流の触媒熱交換反応器
JPH0521023B2 (ja)
JP2003520671A (ja) 熱交換器付き化学反応器

Legal Events

Date Code Title Description
A621 Written request for application examination

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A621

Effective date: 20080123

A977 Report on retrieval

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A971007

Effective date: 20090619

A131 Notification of reasons for refusal

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131

Effective date: 20090707

A521 Request for written amendment filed

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523

Effective date: 20090930

TRDD Decision of grant or rejection written
A01 Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model)

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01

Effective date: 20091110

A01 Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model)

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01

A61 First payment of annual fees (during grant procedure)

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A61

Effective date: 20091207

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20121211

Year of fee payment: 3

R150 Certificate of patent or registration of utility model

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R150

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20121211

Year of fee payment: 3

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20131211

Year of fee payment: 4

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

LAPS Cancellation because of no payment of annual fees