JP4351943B2 - Evaluation method for core structural materials - Google Patents

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Description

本発明は原子炉における燃料被覆管やチャンネルボックスなどの炉心構造材の健全性を原子炉通常運転中に評価する炉心構造材の評価方法に関する。   The present invention relates to a core structure material evaluation method for evaluating the soundness of a core structure material such as a fuel cladding tube and a channel box in a nuclear reactor during normal operation of the reactor.

原子力発電プラントにおいては、原子炉通常運転時に原子炉の炉心構造材、例えば燃料被覆管やチャンネルボックスなどの表面の腐食状態を監視、把握しておくことは燃料集合体の健全性を維持し、原子炉の信頼性をさらに向上させる上で重要である。   In nuclear power plants, monitoring and grasping the corrosion state of the core structure materials of the reactor, such as fuel cladding and channel boxes, during normal operation of the nuclear reactor maintains the integrity of the fuel assembly, This is important for further improving the reliability of the nuclear reactor.

原子炉の炉心構造材の一つである燃料被覆管の材料としては一般に、ジルコニウム(Zr、以下単にZrと記す)基合金であるジルカロイが使用されている。
原子炉における燃料棒において、酸化ウランペレットが封入された燃料被覆管は冷却材の圧力や流体力学的応力、炉水による腐食作用を受けたり、または異物による機械的な摩擦などを受けたりする。
Generally, Zircaloy, which is a zirconium (Zr, hereinafter simply referred to as Zr) based alloy, is used as a material for a fuel cladding tube, which is one of reactor core structural materials.
In a fuel rod in a nuclear reactor, a fuel cladding tube filled with uranium oxide pellets is subjected to coolant pressure, hydrodynamic stress, corrosive action due to reactor water, or mechanical friction due to foreign matter.

これらの作用は高温および放射線にさらされることにより加速され、場合によっては燃料被覆管が腐食、破損し、その健全性が損なわれる恐れがある。
一般に、燃料被覆管が破損し、健全性が損なわれる主な原因としては、化学的因子と機械的因子とがある。
These effects are accelerated by exposure to high temperatures and radiation, and in some cases, the fuel cladding can be corroded and broken, impairing its integrity.
In general, there are chemical factors and mechanical factors as the main causes of damage to the fuel cladding tube and loss of soundness.

炉水の水質変動によってジルカロイ成分の酸化、腐食を著しく促進し、ジルカロイの腐食により炉水中に燃料棒内に蓄積された成分を溶出させる化学的因子としては、炉水の導電率、ハロゲン濃度、溶存酸素、銅元素等があり、燃料被覆管の腐食を抑制するためにこれらの金属不純物濃度の制御が必要となる。   Chemical factors that significantly accelerate the oxidation and corrosion of zircaloy components due to the water quality fluctuations of the reactor water, and elute the components accumulated in the fuel rods in the reactor water due to zircaloy corrosion include the conductivity of the reactor water, halogen concentration, There are dissolved oxygen, copper element, etc., and it is necessary to control the concentration of these metal impurities in order to suppress corrosion of the fuel cladding.

しかしながら、これらの化学的因子は複合的であり、かつ明確な反応機構が解明されていないため、燃料被覆管の健全性の変化を直接的に把握することはできない。
一方、機械的因子としては、定検時に炉心に持ち込まれた異物が炉心制御棒のパターン変更に伴った冷却材流量変化等によって燃料集合体構造部分に移動し、この異物と燃料被覆管の機械的作用(フレッティング)によって燃料被覆管に破損を生じることが知られている。
However, since these chemical factors are complex and a clear reaction mechanism has not been elucidated, changes in the health of the fuel cladding cannot be directly grasped.
On the other hand, as a mechanical factor, the foreign matter brought into the core at the regular inspection moves to the fuel assembly structure part due to the change in the coolant flow rate accompanying the change of the core control rod pattern. It is known that the fuel cladding tube is damaged due to mechanical action (fretting).

いずれの因子による場合も、燃料被覆管に破損が生じた後に燃料棒内に蓄積された成分が炉水中に放出されることによって生じる変化を捕らえて評価、判定することができるが、燃料被覆管の破損の徴候を前もって評価することはできず、破損が起きるまでは燃料被覆管に生じた異常を検出することができない。   In any case, the fuel cladding tube can be evaluated and judged by capturing changes caused by the components accumulated in the fuel rods being released into the reactor water after the fuel cladding tube is damaged. The signs of damage cannot be evaluated in advance, and any anomalies occurring in the fuel cladding cannot be detected until the damage has occurred.

このため、燃料被覆管及び他の炉心構造材の健全性を評価するために、炉水の化学状態を監視する手段も考えられてはいるが、炉水の化学状態と燃料被覆管の健全性が機構論的に解明できていないため、この手段であっても燃料被覆管の健全性を十分に評価することはできない。   For this reason, in order to evaluate the soundness of the fuel cladding tube and other core structure materials, means for monitoring the chemical state of the reactor water have been considered, but the chemical state of the reactor water and the soundness of the fuel cladding tube are also considered. However, since this mechanism has not been elucidated, the soundness of the fuel cladding cannot be fully evaluated even with this means.

燃料被覆管に破損が無い、健全な状態では、被覆管中に含まれる不純物のウランが主な起源となって、オフガス中にクリプトン(Kr、以下単にKrと記す)とキセノン(Xe、以下単にXeと記す)の7つの核種と、炉水中には5つのヨウ素同位体の半減期の異なる放射性元素が検出される(例えば非特許文献1参照)。   In a healthy state where there is no damage to the fuel cladding, the main source is uranium impurities contained in the cladding, and krypton (Kr, hereinafter simply referred to as Kr) and xenon (Xe, hereinafter simply in the offgas). Radioactive elements with different half-lives of five iodine isotopes are detected in the reactor water and the seven radionuclides (referred to as non-patent document 1).

これらの核分裂生成物としてはヨウ素、Kr、Xeの他にZr、ニオブ(Nb、以下単にNbと記す)、スズ(Sn)、モリブデン(Mo)等も同時に生成され炉水中に放出されている。
これらの放射性元素の濃度及び同位体組成は燃料被覆管が健全な原子炉の通常運転時にはほぼ一定の値を示す。
As these fission products, Zr, niobium (Nb, hereinafter simply abbreviated as Nb), tin (Sn), molybdenum (Mo), and the like are simultaneously generated and released into the reactor water in addition to iodine, Kr, and Xe.
The concentrations and isotopic compositions of these radioactive elements show almost constant values during normal operation of a reactor with a healthy fuel cladding.

しかし、上記したように、流体力学的応力や腐食作用、または機械的摩擦などの原因によって燃料被覆管やその他の炉心構造材に破損が生じた場合には、これらの放射性元素濃度の上昇と共に燃料棒内に蓄積された半減期の長い同位体が炉水中に放出されることによって炉水中のヨウ素同位体組成も変化する。   However, as mentioned above, if the fuel cladding tube or other core structural materials are damaged due to hydrodynamic stress, corrosive action, or mechanical friction, the fuel concentration increases with the concentration of these radioactive elements. The isotope composition having a long half-life accumulated in the rod is released into the reactor water, so that the iodine isotope composition in the reactor water also changes.

従来はこの放射性元素濃度やヨウ素同位体組成の変化を検出することによって燃料被覆管の健全性の評価、判定が行われている(例えば、非特許文献2、3参照。)。
燃料被覆管の破損有無の評価方法については前記非特許文献2、3以外にも多数の報告が公開されているが、これらに示されるものは、いずれも炉水中のヨウ素同位体もしくはオフガス中のKr、Xeの放射能強度比から推定する方法である。
Conventionally, the soundness of a fuel cladding tube is evaluated and determined by detecting changes in the concentration of radioactive elements and iodine isotope composition (see, for example, Non-Patent Documents 2 and 3).
In addition to Non-Patent Documents 2 and 3 above, many reports have been published on the method for evaluating the presence or absence of damage to the fuel cladding tube. All of these are disclosed in iodine isotopes in reactor water or off-gas. This is a method of estimating from the ratio of radioactivity intensity of Kr and Xe.

この方法は燃料被覆管に破損が生じている場合には、各核種の放射能強度は半減期が短いほど多く検出されることを利用した方法である。
すなわち、核種の壊変定数λ(0.693/半減期)が小さいほどその強度も小さくなる。
This method utilizes the fact that when the fuel cladding is damaged, the radioactivity intensity of each nuclide is detected as the half-life is shorter.
That is, the smaller the decay constant λ (0.693 / half-life) of the nuclide, the smaller its strength.

しかしながら、燃料被覆管に破損が生じている場合には、燃料棒内に蓄積された半減期の長い(λが小さい)成分が外部に放出されるため、各ヨウ素同位体の放射能強度がほぼ一定値を示すことに由来している。   However, when the fuel cladding tube is broken, the components with a long half-life (small λ) accumulated in the fuel rod are released to the outside, so that the radioactivity intensity of each iodine isotope is almost the same. It is derived from showing a constant value.

一方、燃料被覆管やチャンネルボックスなどの炉心構造材の異常を検出する別の方法として、炉水と中性子との反応により生成される陽子と燃料被覆管の材料成分であるジルカロイとの反応により生成するNbに対し、炉水中に放出される割合の変化を測定する方法が提案されている(例えば、特許文献1参照)。   On the other hand, as another method for detecting abnormalities in core structure materials such as fuel cladding tubes and channel boxes, it is generated by the reaction between protons generated by the reaction of reactor water and neutrons and zircaloy, which is the material component of the fuel cladding tube A method for measuring the change in the ratio of Nb released into the reactor water has been proposed (see, for example, Patent Document 1).

この方法はジルカロイ中に生成するNb量を定量的かつ定常的に測定し、通常時との比較において濃度変化の有無によって燃料被覆管の異常の発生を検出する方法である。
しかし、炉水中の放射性核種濃度測定は、プラントの運転状態、サンプリングおよび測定条件によって変動するため濃度測定値の再現精度は低い。
In this method, the amount of Nb produced in zircaloy is quantitatively and steadily measured, and the occurrence of abnormality in the fuel cladding tube is detected by the presence or absence of a change in concentration in comparison with the normal time.
However, since the radionuclide concentration measurement in the reactor water varies depending on the operation state of the plant, sampling and measurement conditions, the reproduction accuracy of the concentration measurement value is low.

一方、炉心への異物混入が原因であるフレッティング等の機械的作用によって発生した破損については前記方法では判定ができず、それを予見することすらできない。
さらに、燃料被覆管表面に付着した燃料成分が多いプラントでは、核分裂により生成されるZrのバックグラウンド上昇によってNbの検出が困難になる。
特開平5−150083号公報 An Estimation Method for Off-gas Source in a Boiling Water Reactor with Nondefective Fuel, M.TAKAHASHI, Nucl. Technol. 135, 230(2001), American Nuclear Society Fundamental Aspects of Defective Nuclear Fuel Behavior and Fission Product Release, B.J. LEWIS, J. Nucl. Material, 160, 201-217(1988), North-Holland, Amsterdam Failed Fuel Detection in Reactor Coolant Using Radioiodine Measurement, P.K. GOPALAKRISHNAN, et. al., Nucl. Technol. 111, 105(1995), American Nuclear Society
On the other hand, damage caused by mechanical action such as fretting caused by foreign matter entering the core cannot be determined by the above method, and cannot be foreseen.
Furthermore, in a plant with many fuel components adhering to the surface of the fuel cladding tube, it becomes difficult to detect Nb due to an increase in the background of Zr generated by fission.
JP-A-5-150083 An Estimation Method for Off-gas Source in a Boiling Water Reactor with Nondefective Fuel, M. TAKAHASHI, Nucl. Technol. 135, 230 (2001), American Nuclear Society Fundamental Aspects of Defective Nuclear Fuel Behavior and Fission Product Release, BJ LEWIS, J. Nucl.Material, 160, 201-217 (1988), North-Holland, Amsterdam Failed Fuel Detection in Reactor Coolant Using Radioiodine Measurement, PK GOPALAKRISHNAN, et.al., Nucl. Technol. 111, 105 (1995), American Nuclear Society

このように従来の炉心構造材の健全性を監視する評価方法では、燃料被覆管に破損が生じた後にプラントの種々のデータを解析し原因を解明する方法であり、このような対症療法的な方法では、燃料被覆管に大規模な破損に至る初期事象が生じても燃料被覆管の破損が生じるまで何らの措置を講じることができない。   As described above, the conventional evaluation method for monitoring the soundness of the core structure material is a method for analyzing the various data of the plant after the failure of the fuel cladding tube and elucidating the cause. In the method, no action can be taken until the fuel cladding tube breaks, even if an initial event leading to a major failure occurs in the fuel cladding tube.

燃料被覆管の破損が生じると、炉内へ、さらには炉外への放射性物質や核燃料物質が放出される可能性が生じ安全上問題である。このため、燃料被覆管に破損が生じる前に破損に至る兆候を把握することはプラント安全管理の上からも重要である。   If the fuel cladding tube breaks, radioactive materials and nuclear fuel materials may be released into the furnace and further out of the furnace, which is a safety problem. For this reason, it is important from the standpoint of plant safety management to grasp the signs of damage before the fuel cladding tube breaks.

本発明は以上の課題を解決するためになされたものであって、原子炉運転中に連続的に炉心構造材の健全性を正確に、かつ速やかに監視することができ、原子炉の信頼性を向上させた炉心構造材の評価方法を提供することを目的とする。   The present invention has been made to solve the above-mentioned problems, and can continuously and accurately monitor the soundness of the core structure material during the operation of the reactor. An object of the present invention is to provide a method for evaluating a core structure material with improved performance.

以上の目的を達成するために請求項1記載の発明は、炉心構造材から炉水中に溶出した成分から生成され、炉水中に存在する生成起源の異なる放射性生成物の放射線を測定し、測定した放射線の値から放射線生成物の比率の経時変化を検出することによって、炉心構造材からのジルコニウム溶出量の変化を監視することを特徴とする。   In order to achieve the above object, the invention according to claim 1 measures and measures the radiation of radioactive products generated from components eluted from the core structure material into the reactor water and present in the reactor water and having different origins. It is characterized in that the change in the amount of zirconium eluted from the core structural material is monitored by detecting the change over time in the ratio of the radiation product from the value of the radiation.

本発明の炉心構造材の評価方法によれば、原子炉運転中に連続的に炉心構造材の健全性を正確に、かつ速やかに評価することができ、原子炉の信頼性を向上させることができる。   According to the method for evaluating a core structure material of the present invention, the soundness of the core structure material can be continuously and accurately evaluated during the operation of the reactor, and the reliability of the reactor can be improved. it can.

以下、本発明の実施の形態について図面を参照して説明する。
図1は原子炉の燃料棒の一部を概略的に示す図で、図1(a)において、1は燃料棒のぺレット、2は前記ペレット1が封入された燃料被覆管で、このペレット1と燃料被覆管2とで原子炉燃料棒3を構成している。
前記燃料被覆管2はZrを主成分とする合金であるジルカロイによって形成され、その成分中にNb、Feが添加されている。
Hereinafter, embodiments of the present invention will be described with reference to the drawings.
FIG. 1 is a diagram schematically showing a part of a fuel rod of a nuclear reactor. In FIG. 1A, 1 is a pellet of a fuel rod, 2 is a fuel cladding tube in which the pellet 1 is enclosed. 1 and the fuel cladding tube 2 constitute a reactor fuel rod 3.
The fuel cladding 2 is formed of Zircaloy, which is an alloy containing Zr as a main component, and Nb and Fe are added to its components.

図1(b)は図1(a)のA部を拡大して示す図で、図1(b)に示すように原子炉の炉水中には、燃料被覆管2の破損が無い場合にも核分裂生成物であるヨウ素やKr、Xeなどのオフガスが燃料被覆管2の表面から放出されている。
ZrやNbなども同時に核分裂により生成されるため、通常は測定対象とされていないものの、炉水中にヨウ素等の核分裂生成物と共に存在している。
FIG. 1 (b) is an enlarged view of part A of FIG. 1 (a). As shown in FIG. 1 (b), there is no damage to the fuel cladding tube 2 in the reactor water. Fission products such as iodine, Kr, and Xe are released from the surface of the fuel cladding 2.
Zr, Nb, etc. are also generated by fission at the same time. Therefore, although they are not usually measured, they exist in the reactor water together with fission products such as iodine.

これらの各分裂生成物の炉水中濃度は、1〜4サイクルの照射燃料体で構成され、平衡炉心となっているため、通常の原子炉運転サイクル中はほぼ一定値を示す。
一方、燃料被覆管2はZrを主成分とする合金でNbや鉄(Fe)が添加されているため、炉心でこれらの燃料被覆管材料成分(以下単に被覆管材と称する)が中性子によって放射化されると、その一部が同位体となって炉水中に溶出される。
The concentration in the reactor water of each of these fission products is composed of 1 to 4 cycles of irradiated fuel body and is an equilibrium core, and therefore shows a substantially constant value during a normal reactor operation cycle.
On the other hand, since the fuel cladding 2 is an alloy containing Zr as a main component and Nb and iron (Fe) are added, these fuel cladding material components (hereinafter simply referred to as cladding) are activated by neutrons in the core. As a result, a part of the isotope is eluted into the reactor water.

このため炉水中のZr−Nb同位体(以下単にZr−Nbと記す)は図2に示すように核分裂起源によってのみ生成される質量数が98のNb-98m同位体(以下単にNb-98mと記す)、および核分裂起源と放射化起源の両方によって生成される質量数が95のZr-95同位体(以下単にZr-95と記す)や質量数が97のZr-97同位体(以下単にZr-97と記す)が共存している。
これら3つの放射性核種の特徴を表1に示す。実際の炉水中の放射能測定では表1に示すようにZrまたはNbとこれら放射平衡にあるZr-Nbのγ線を測定する。

Figure 0004351943
Therefore, the Zr-Nb isotopes in reactor water (hereinafter simply referred to as Zr-Nb) are Nb-98m isotopes (hereinafter simply referred to as Nb-98m) having a mass number of 98 produced only by the fission origin as shown in FIG. Zr-95 isotope with mass number 95 (hereinafter simply referred to as Zr-95) and 97 Zr-97 isotope (hereinafter simply referred to as Zr) produced by both fission and activation sources -97)) coexist.
The characteristics of these three radionuclides are shown in Table 1. In the actual measurement of radioactivity in the reactor water, as shown in Table 1, γ-rays of Zr or Nb and Zr-Nb in radiation equilibrium are measured.
Figure 0004351943

被覆管材の炉水への溶出が無い場合には、測定できるNbはNb-95、Nb-97、Nb-98mで、その放射能強度は図3に示すように炉心での元素の滞在時間(日)によって変化する。
また、被覆管材の炉水への溶出が無い場合のZrの放射能強度については図4に示すように炉心での元素の滞在時間(日)によって変化する。
When the cladding tube material does not elute into the reactor water, the measurable Nb is Nb-95, Nb-97, Nb-98m, and the radioactivity intensity is the element residence time in the core as shown in Fig. 3 ( Day).
Further, the radioactivity intensity of Zr when the cladding tube material does not elute into the reactor water varies depending on the residence time (days) of the elements in the core as shown in FIG.

しかしながら、運転サイクル中の被覆管材から生成するNb-95、Nb-97の同位体組成比は被覆管材として炉心に長期間装荷されているため、図5のようにほぼ一定値を示す。
被覆管材だけの場合のZrの放射能強度は図6に示すように、図5のNbとほぼ同様に変化しほぼ一定値を示す。
However, since the isotope composition ratio of Nb-95 and Nb-97 generated from the cladding tube during the operation cycle is loaded in the core for a long time as a cladding tube, it shows a substantially constant value as shown in FIG.
As shown in FIG. 6, the radioactivity intensity of Zr in the case of only the covering tube material changes in substantially the same manner as Nb in FIG.

被覆管材からの成分だけによる場合にはZr-95/Zr-97、及びNb-95/Nb-97の比率は約0.7になりNb-98mは検出されない。
核分裂成分だけの場合にはZr-95/Zr-97、及びNb-95/Nb-97の比率はほぼ0.1前後、核分裂による成分が1/2寄与している場合には、この比率は約0.4になる。
When only the components from the coated tube material are used, the ratio of Zr-95 / Zr-97 and Nb-95 / Nb-97 is about 0.7, and Nb-98m is not detected.
In the case of only fission components, the ratio of Zr-95 / Zr-97 and Nb-95 / Nb-97 is about 0.1, and when the fission component contributes 1/2, this ratio is about 0.4. become.

また、Nb-98mの検出は核分裂成分存在の証明になり、同じ核分裂起源のZr-Nb-97とZr-Nb-95とが存在する。
実際のプラントではこれらの値はそれぞれ固有の値を示し、ほぼ一定値となるが、被覆管2に破損などの異常が生じた場合にはこれらの値が被覆管材成分増加の方向に変動する。
また、被覆管材からの寄与が大きくなるにしたがってZr-95とZr-97の値がNb-98mに対し大きい値に変化する。
The detection of Nb-98m is evidence of the existence of fission components, and there are Zr-Nb-97 and Zr-Nb-95 of the same fission origin.
In an actual plant, each of these values is a unique value and is a substantially constant value. However, when an abnormality such as breakage occurs in the cladding tube 2, these values fluctuate in the direction of increasing the cladding tube material component.
In addition, as the contribution from the cladding tube increases, the values of Zr-95 and Zr-97 change to larger values than Nb-98m.

すなわち、核分裂起源と放射化起源のZrは生成比が異なることに着目して、炉水中に存在するZrとNbとの比率から被覆管材の状態を原子炉運転中にその異常の徴候として判断し、健全性を評価することができる。   That is, paying attention to the fact that the generation ratio of fission origin and activation origin Zr is different, the ratio of the Zr and Nb present in the reactor water is used to judge the condition of the cladding tube as a sign of abnormality during the reactor operation. Can evaluate the soundness.

上記実施の形態において、同位体を測定する場合には化学的挙動が同じであり、特にZr-Nbの場合には両者の化学的挙動が極めて似ているために、Zr-Nbでは測定された同一γ線スペクトル上に検出されるピーク同士を比較できる。このため、試料採取から測定までの時間補正と検出器の効率補正以外の因子が含まれていないので同位体比率の微細な変動を検知できる。   In the above embodiment, when the isotope is measured, the chemical behavior is the same. In particular, in the case of Zr-Nb, the chemical behavior of both is very similar. Peaks detected on the same γ-ray spectrum can be compared with each other. For this reason, since no factors other than the time correction from sampling to measurement and the efficiency correction of the detector are included, it is possible to detect minute fluctuations in the isotope ratio.

ZrとNbにおいては核分裂起源と放射化起源の同位体は生成比率が異なる。また、Nb元素は炉水中ではZrとほぼ同等の挙動をすると考えられる。Nb-98mは核分裂起源によってのみ生成される。一方、Nb-95とNb-97はいずれも核分裂起源及び材料の放射化起源によって生成されたZrの放射壊変によって生成される。
このように同一元素であっても同位体の生成起源は異なっている特徴がある。
In Zr and Nb, isotopes of fission origin and activation origin have different production ratios. Nb element is considered to behave almost the same as Zr in the reactor water. Nb-98m is produced only by fission origin. On the other hand, both Nb-95 and Nb-97 are produced by the radioactive decay of Zr produced by the fission origin and the activation origin of the material.
Thus, even if it is the same element, the generation origin of an isotope is different.

Zr-95とZr-97は核分裂起源とZr材料の放射化起源の両方で生成される。また、Zr-95とZr-97の生成個数割合は核分裂起源では約1:1であるが放射化起源では約1:1.5である。
しかしながら、核分裂起源によって生成したZrは炉水中に放出され一部は沸騰現象によって被覆管表面に付着し、また炉水に脱離して徐々に炉水浄化系で除去される。
Zr-95 and Zr-97 are produced both from the fission origin and the activation origin of Zr material. The ratio of the number of Zr-95 and Zr-97 produced is about 1: 1 for fission origin, but about 1: 1.5 for activation origin.
However, Zr produced by the fission origin is released into the reactor water, and part of it adheres to the cladding tube surface due to the boiling phenomenon, desorbs to the reactor water, and is gradually removed by the reactor water purification system.

一般のBWRでは放射性ヨウ素の同位体比率の考察から、揮発性であるヨウ素の炉心中性子照射領域での平均滞在時間は約3時間である。
一方、不揮発性であるヨウ素の親核種であるテルル(Te)の炉心中性子照射領域の滞在時間は約140時間である。
In general BWRs, the average residence time in the core neutron irradiation region of volatile iodine is about 3 hours, considering the isotope ratio of radioactive iodine.
On the other hand, tellurium (Te), which is a non-volatile iodine parent nuclide, has a residence time of about 140 hours in the core neutron irradiation region.

また、炉水内で不揮発性元素としてZr、Nbと同様の挙動をすると考えられるCoの滞在時間は、全Co元素に対する60Coの比率(60Co/Co:Bq/g以下放射化割合と称する)を用いて図7に示すように、一般的炉心の燃焼計算結果との比較から近似的に評価すると、炉水では約10〜200日、燃料被覆管表面に付着している成分でも200〜600日程度である。 The Co residence time, which is thought to behave in the same way as Zr and Nb as non-volatile elements in the reactor water, is the ratio of 60 Co to the total Co elements ( 60 Co / Co: Bq / g or less is called the activation ratio) As shown in FIG. 7 using a comparison of the results of combustion calculation of a general core, the reactor water is about 10 to 200 days, and the components adhering to the surface of the fuel cladding tube are about 200 to 200 days. About 600 days.

図7は被覆管領域の中性子スペクトルを用いて出力30MW/tでCoを中性子照射した場合の60Coの生成量から算出した60Coの放射化割合(Bq/g)を照射時間を横軸に示したものである。
前記のようにZr-Nbの滞在時間も同様とすれば、核分裂起源のZr-Nbは炉心滞在時間の違いによって図3及び図4のように変化する。
Figure 7 shows the activation rate (Bq / g) of 60 Co calculated from the amount of 60 Co produced when Co is neutron-irradiated at an output of 30 MW / t using the neutron spectrum in the cladding tube, with the irradiation time as the horizontal axis. It is shown.
If the residence time of Zr—Nb is the same as described above, the fission-origin Zr—Nb changes as shown in FIGS. 3 and 4 depending on the difference in the residence time of the core.

図3は横軸に照射時間、縦軸に生成する放射能強度を示したもので、核分裂で生成されたNbが原子炉炉水系中に滞在する時間が長くなるにしたがって半減期の長いNb-95が蓄積し放射能強度が増加することがわかる。   Fig. 3 shows the irradiation time on the horizontal axis and the radioactivity intensity generated on the vertical axis. Nb-, which has a longer half-life as Nb produced in the fission stays in the reactor water system, becomes longer. It can be seen that 95 accumulates and the radioactivity intensity increases.

一方、Nb-97とNb-98mは半減期が短いので、照射時間(滞在時間に相当)の影響はほとんど無く、ほぼ一定の値を示す。横軸の炉心滞在時間は約10〜200日の範囲であるので図中に示す炉水中での同位体比はこの範囲の値を示す。   On the other hand, Nb-97 and Nb-98m have a short half-life, so there is almost no influence of irradiation time (corresponding to residence time), and they show almost constant values. Since the core residence time on the horizontal axis is in the range of about 10 to 200 days, the isotope ratio in the reactor water shown in the figure shows values in this range.

図4は図3と同様に横軸に照射時間、縦軸に生成する放射能強度をZrについて示したもので、Zrの生成同位体はZr-97とZr-95である。
一方、被覆管材の放射化起源の同位体組成は被覆管材自身が長期間炉心に滞在し中性子照射を受けているため、Zr成分の放射能は図5及び図6に示すようにほぼ平衡状態にあり、核分裂起源と被覆管材料の放射化起源のZr-Nb成分は炉水中で明らかに同位体組成の違いを有していることがわかる。
FIG. 4 shows the irradiation time on the horizontal axis and the radioactivity intensity generated on the vertical axis for Zr as in FIG. 3, and the Zr-generated isotopes are Zr-97 and Zr-95.
On the other hand, the radioactive isotope composition of the cladding tube material stays in the core for a long time and receives neutron irradiation, so that the radioactivity of the Zr component is almost in an equilibrium state as shown in FIGS. Yes, it is clear that the Zr-Nb components from the fission origin and the activation from the cladding material have distinct isotopic compositions in the reactor water.

図5は横軸に照射時間、縦軸に生成する放射能強度を示したもので、被覆管材の中性子による放射化起源で生成されたNbの放射能強度変化である。
被覆管材の放射化起源によるNbの生成ではNb-95とNb-97だけの生成でNb-98mは生成されないのが特徴である。
FIG. 5 shows the irradiation time on the horizontal axis and the radioactivity intensity generated on the vertical axis, and shows the change in radioactivity intensity of Nb generated from the activation of neutrons in the cladding tube material.
The feature of Nb generation from the activation origin of the cladding tube is that only Nb-95 and Nb-97 are generated and Nb-98m is not generated.

同様に図6は炉心被覆管材の中性子による放射化で生成されたZr同位体の放射能強度変化である。
図5及び6に示すように被覆管材の放射化起源によるZr-Nbの放射能強度は、被覆管材自体が炉心に長期間装荷されているため、これらの放射能強度はほぼ一定となる。
Similarly, FIG. 6 shows changes in the radioactivity intensity of Zr isotopes generated by neutron activation of the core tube.
As shown in FIGS. 5 and 6, the radioactive intensity of Zr—Nb due to the activation origin of the coated tube material is almost constant because the coated tube material itself is loaded in the core for a long time.

炉水中に核分裂によって放出されたZr-Nbの放射能のうちNb-98mとZr-Nb-97は短半減期のためにほぼ飽和し、Zr-Nb-95は飽和生成量の1/10程度の強度になる。
すなわち、核分裂により生成し炉水中に存在するNb-98m、Nb-97、Nb-95の放射能強度比率は1:50:5程度の比になり、これらの同位体比率は通常プラント毎に異なっている。
Of the radioactivity of Zr-Nb released into the reactor water by fission, Nb-98m and Zr-Nb-97 are almost saturated due to their short half-life, and Zr-Nb-95 is about 1/10 of the saturated production. Of strength.
That is, the Nb-98m, Nb-97, and Nb-95 radioactivity intensity ratios produced by nuclear fission and present in the reactor water are in the ratio of about 1: 50: 5, and these isotope ratios usually differ from plant to plant. ing.

一方、被覆管材の放射化では母材が炉内に装荷されているために十分に放射化される時間を有している。このため、被覆管材の放射化起源によって生成されるZr-95とZr-97の放射能強度は飽和状態にありその強度比率は約1:1.5である。Nb-95、Nb-97についても放射平衡が成立しているのと炉内での挙動が同等なので、被覆管材の放射化起源によるNb-95、Nb-97の放射能強度比率は約1:1.5である。
すなわち、通常運転時の炉水中でのZr、Nb同位体の組成は核分裂起源による成分と放射化起源による成分が一定値を示す。
On the other hand, activation of the cladding tube material has a sufficient time for activation because the base material is loaded in the furnace. For this reason, the radioactivity intensity of Zr-95 and Zr-97 produced by the activation origin of the cladding tube material is in a saturated state, and the intensity ratio is about 1: 1.5. The radiation balance of Nb-95 and Nb-97 is equivalent to the behavior in the furnace, so the Nb-95 and Nb-97 activity intensity ratio due to the activation of the cladding tube material is about 1: 1.5.
In other words, the composition of Zr and Nb isotopes in the reactor water during normal operation shows a constant value for components originating from fission and those originating from activation.

しかしながら、被覆管材の異常な溶出や腐食、および異物の摩擦により生じる被覆管材の炉水への溶出が生じた場合には、これらの同位体比率が変動する。
このように、核分裂起源と放射化起源のZr-Nbは同位体組成比率が異なることに着目して、炉水中に存在するZrとNbを定常的に測定し、この同位体比率の変動から被覆管材のZrの状態を評価することにより、燃料被覆管に破損が生じる前に破損に至る兆候を把握することができる。
However, when the cladding tube material is eluted due to abnormal elution or corrosion of the cladding tube material and friction of foreign matters, the ratio of these isotopes varies.
Thus, paying attention to the fact that the fission origin and the activation origin Zr-Nb have different isotope composition ratios, Zr and Nb present in the reactor water are steadily measured, and the fluctuations in this isotope ratio cover the By evaluating the Zr state of the pipe material, it is possible to grasp signs of damage before the fuel cladding pipe is damaged.

次に本発明の第2の実施の形態について説明する。
本実施の形態では、図3と図5に示す核分裂起源のNb-98mと、材料の放射化起源および核分裂起源のNb-97との比率を定常的に測定することによって、その変動から被覆管材の炉水中への溶出率変化を把握し、異常の兆候を被覆管破損が起こる前に検出するものである。
Next, a second embodiment of the present invention will be described.
In this embodiment, by constantly measuring the ratio of Nb-98m of fission origin shown in FIGS. 3 and 5 to Nb-97 of material activation and fission origin, the cladding tube material can be detected from the variation. The elution rate change in the reactor water is grasped, and signs of abnormality are detected before the cladding tube breaks.

この方法では、短半減期の同位体を測定するため、分離時間が制限され、迅速な化学分離が必要になる。また、Nb-97はZr-97からの壊変による影響を評価することが必要なため、試料の採取から測定までの時間管理が必要になる。   In this method, since a short half-life isotope is measured, the separation time is limited, and rapid chemical separation is required. In addition, Nb-97 needs to evaluate the effects of decay from Zr-97, so time management from sampling to measurement is required.

しかしながら、本実施の形態では、比較的短い半減期のNbを測定対象としているため、試料採取時点での被覆管材の状態を評価することができる。
また、核分裂起源のみにより生成するNb-98mとの比率を評価しているために精度の高い評価が可能である。
However, in the present embodiment, since Nb having a relatively short half-life is a measurement target, the state of the coated tube material at the time of sampling can be evaluated.
In addition, since the ratio of Nb-98m produced only from the fission origin is evaluated, a highly accurate evaluation is possible.

次に本発明の第3の実施の形態について説明する。
本実施の形態では、図3と図5に示す核分裂起源のNb-98mと材料および核分裂起源のNb-95との比率を定常的に測定することによって、その変動から被覆管材の炉水中への溶出率変化を把握し被覆管破損が起こる前に異常を検出するものである。
Next, a third embodiment of the present invention will be described.
In this embodiment, the ratio of Nb-98m of fission origin and Nb-95 of material and fission origin shown in FIG. 3 and FIG. The change of elution rate is grasped, and abnormalities are detected before the cladding tube breaks.

本実施の形態においても、前記第2の実施の形態と同様に核分裂起源のNb-98m同位体を測定するため迅速な化学分離が必要になる。
しかしながら、Nb-95は半減期が長いためにZrからの壊変による影響が小さく試料採取から測定までの時間に生じるZrの壊変による影響が小さく、精度の高い評価が可能になる。
Also in this embodiment, rapid chemical separation is required to measure the Nb-98m isotope originating from fission as in the second embodiment.
However, since Nb-95 has a long half-life, it is less affected by the decay from Zr and less affected by the decay of Zr that occurs during the time from sampling to measurement, enabling highly accurate evaluation.

次に本発明の第4の実施の形態について説明する。
本実施の形態では、図4と図6に示す燃料被覆管2中の不純物ウランと被覆管材の放射化起源とする2成分から構成されるZr-95とZr-97との放射能強度比率の変動を測定することにより、被覆管材からのZr同位体の溶出量の変化を直接測定する。
Next, a fourth embodiment of the present invention will be described.
In the present embodiment, the ratio of the radioactivity intensity ratio between Zr-95 and Zr-97, which is composed of impurity uranium in the fuel cladding 2 shown in FIGS. By measuring the fluctuation, the change in the elution amount of the Zr isotope from the cladding tube material is directly measured.

このためNb同位体を測定する方法に比べ壊変補正は試料採取から測定までの経過時間のみとなり、半減期も長いために迅速性もあまり要求されない。
また、Zr同位体の測定であることから炉内での化学的影響が無く直接Zrの状態を評価できる。
For this reason, as compared with the method of measuring the Nb isotope, the decay correction is only the elapsed time from the sampling to the measurement, and since the half-life is long, the rapidity is not so required.
In addition, since it is a Zr isotope measurement, the state of Zr can be directly evaluated without chemical influence in the furnace.

次に本発明の第5の実施の形態について説明する。
本実施の形態では、図3と図5に示す被覆管2中の不純物ウランと被覆管材による放射化起源とする2成分から構成されるNb-95とNb-97との放射能強度比の変動を測定することにより、被覆管材からのZrの放出量の変化を評価する。
Next, a fifth embodiment of the present invention will be described.
In this embodiment, the fluctuation of the radioactivity intensity ratio between Nb-95 and Nb-97, which is composed of impurity uranium in the cladding tube 2 shown in FIGS. Is measured to evaluate the change in the amount of Zr released from the coated tube material.

このためZrとNbの化学的挙動が異なる場合にはZrの直接測定と合わせて炉内での被覆管材の状態を評価できる。
Zr成分が溶出し、元素イオンまたは酸化物等の化合物として存在する場合には、燃料被覆管2からの溶出や被覆管材中の不純物ウランの核分裂起源により生成した成分である可能性が高い。
For this reason, when the chemical behaviors of Zr and Nb are different, the condition of the coated tube material in the furnace can be evaluated together with the direct measurement of Zr.
When the Zr component elutes and exists as a compound such as an element ion or an oxide, it is highly likely that the component is generated from the elution from the fuel cladding 2 or the fission origin of impurity uranium in the cladding.

この場合には、Zr同位体組成は同位体比率の違いによって判定でき、Zrの同位体組成が被覆管材の放射化起源である場合には炉水化学状態の変動に起因する化学的作用により被覆管材が炉水中に移行した可能性の有無を判定できる。   In this case, the Zr isotope composition can be determined by the difference in the isotope ratio. The presence or absence of the possibility that the pipe material has moved into the reactor water can be determined.

次に本発明の第6の実施の形態について説明する。
通常の炉水中にはステンレス鋼から溶出した鉄と共にCo-60、Co-58、Mn-54等の放射性核種が大量に存在している。
Next, a sixth embodiment of the present invention will be described.
In ordinary reactor water, there are a large amount of radionuclides such as Co-60, Co-58, and Mn-54 along with iron eluted from stainless steel.

Co-60、Co-58、Mn-54は半減期が長くかつZrやNbに比べ大量に存在しているため、ZrやNbのγ線を測定する場合にはこれらの妨害となる核種を除去することが必要になる。
また、測定対象となるZrとNbは半減期がこれらの妨害核種に比べ短いために迅速な化学分離操作が必要になる。
Co-60, Co-58, and Mn-54 have a long half-life and are present in large quantities compared to Zr and Nb. Therefore, when measuring γ-rays of Zr and Nb, these interfering nuclides are removed. It becomes necessary to do.
In addition, Zr and Nb to be measured have a short half-life compared to these interfering nuclides, so a rapid chemical separation operation is required.

本実施の形態では、炉水中に溶出されたZrとNbを迅速に妨害核種から分離する方法で、図8に示した弗化水素酸(HF)の濃度による各元素の陰イオン交換樹脂への吸着係数の違いを利用する方法である。   In the present embodiment, Zr and Nb eluted in the reactor water are rapidly separated from interfering nuclides, and each element is added to the anion exchange resin according to the concentration of hydrofluoric acid (HF) shown in FIG. This is a method using the difference in adsorption coefficient.

通常の炉水中にはステンレス鋼から溶出した鉄と共にCo-60、Co-58、Mn-54等の放射性核種が大量に存在している。
ZrとNbは弗化水素酸の濃度が8M程度では100:1の割合で陰イオン交換樹脂に吸着するが、妨害となるFe、Mn、Co等のほとんどの元素は陰イオン交換樹脂に吸着されない。
In ordinary reactor water, there are a large amount of radionuclides such as Co-60, Co-58, and Mn-54 along with iron eluted from stainless steel.
Zr and Nb adsorb to the anion exchange resin at a ratio of 100: 1 at a hydrofluoric acid concentration of about 8M, but most of the interfering elements such as Fe, Mn and Co are not adsorbed to the anion exchange resin. .

この違いを利用して図9に示す化学操作手順により採取した炉水クラッド成分を7〜10Mの弗化水素酸に溶解し(S1)、陰イオン交換樹脂カラムを通過させることによってZrとNbだけを吸着、捕集し(S2)、その他の妨害核種Co-60、Co-58、Mn-54等を迅速に取り除き(S3)、その後ZrとNbのγ線を測定する(S4)。   Utilizing this difference, the reactor water clad component collected by the chemical operation procedure shown in FIG. 9 is dissolved in 7 to 10 M hydrofluoric acid (S1), and only Zr and Nb are passed through the anion exchange resin column. Are absorbed and collected (S2), and other interfering nuclides Co-60, Co-58, Mn-54, etc. are quickly removed (S3), and then γ rays of Zr and Nb are measured (S4).

次に本発明の第7の実施の形態について説明する。
本実施の形態では、被覆管材から溶出されたZr成分がどのような機構で供給されたかを判定する方法である。
一般的な原子炉炉水中に存在するZr成分はジルカロイの化学的な溶出によって放出された成分が主要と考えられる。
Next, a seventh embodiment of the present invention will be described.
In this embodiment, it is a method for determining by which mechanism the Zr component eluted from the coated tube material is supplied.
Zr components present in general reactor water are thought to be mainly released by chemical elution of zircaloy.

しかしながら、炉水中のZrの存在形態が図10に示すように、異物4が燃料集合体5中の燃料棒3とスペーサ6の間に混入し、冷却材の流れにより発生する異物4の振動で機械的作用が起こり、被覆管材を削り、表面から損傷が生じて発生する可能性がある。
この削り取られた金属成分が炉水中に移行した場合には粒子状で存在する可能性が高い。
However, as shown in FIG. 10, the presence state of Zr in the reactor water is that foreign matter 4 is mixed between the fuel rod 3 and the spacer 6 in the fuel assembly 5 and is caused by the vibration of the foreign matter 4 generated by the flow of the coolant. Mechanical action may occur, scraping the coated tube material and causing damage from the surface.
When the scraped metal component moves into the reactor water, it is highly likely that it is present in the form of particles.

この場合には炉水環境の変動で溶解等の化学的作用によって炉水中に放出されたZr成分を、図9と図11に示す化学分離方法で分離し測定することによって、被覆管材からのZrの放出形態の違いを把握できる。   In this case, the Zr component released into the reactor water by chemical action such as dissolution due to changes in the reactor water environment is separated and measured by the chemical separation method shown in FIGS. The difference in the release form of can be grasped.

本実施の形態における測定において、まず、炉水クラッド成分を塩酸または塩酸を含む硝酸に溶解し(S21)、フィルター上に吸引濾過し(S22)、濾液を取り出して(S23)蒸発乾固させ(S24)、Co、Mn及び溶解性のZr成分を図9に示す手順により分離した(S25)後、粒子状の塩酸もしくは硝酸に不溶解のZr成分と溶解性のZr成分の両者を簡易に分離し、測定する(S26)。   In the measurement in the present embodiment, first, the reactor water clad component is dissolved in hydrochloric acid or nitric acid containing hydrochloric acid (S21), suction filtered on the filter (S22), the filtrate is taken out (S23) and evaporated to dryness ( S24), Co, Mn, and soluble Zr component are separated by the procedure shown in FIG. 9 (S25), and then both Zr component insoluble and soluble Zr component in particulate hydrochloric acid or nitric acid are easily separated. And measure (S26).

ジルカロイの溶出によって炉水中に供給されたZr、または核分裂起源によって供給されたZrとNb成分は一旦イオン状で炉水中に放出され、Feの酸化物に取り込まれた状態で存在するために塩酸または硝酸に溶解できる。   Zr supplied into the reactor water by elution of zircaloy, or Zr and Nb components supplied from the fission origin are once released into the reactor water in an ionic state, and are present in the state of being incorporated into the oxide of Fe. Can be dissolved in nitric acid.

一方、機械的な作用によって供給され粒子状として存在するZr成分は弗化水素酸によってのみ溶解できるので、これらの溶解性の違いにより異なった存在形態のZr成分を分離できる。   On the other hand, since the Zr component that is supplied by mechanical action and exists as particles can be dissolved only by hydrofluoric acid, Zr components in different forms can be separated by the difference in solubility.

次に本発明の第8の実施の形態について説明する。
本実施の形態においては、同位体の比率と、炉水中でのZrの化学状態について、炉水クラッド成分を始めに塩酸または塩酸を含む硝酸に溶解し、濾過によりCo、Mn及び溶解性のZr成分を分離した後、粒子状の塩酸もしくは硝酸に不溶解のZr成分と溶解性のZr成分の両者を簡易に分離測定する。
Next, an eighth embodiment of the present invention will be described.
In the present embodiment, the isotope ratio and the chemical state of Zr in the reactor water are dissolved in hydrochloric acid or nitric acid containing hydrochloric acid at the beginning of the reactor water cladding component, and Co, Mn, and soluble Zr by filtration. After the components are separated, both the Zr component that is insoluble in the particulate hydrochloric acid or nitric acid and the soluble Zr component are separated and measured.

ジルカロイの溶出によって炉水中に供給されたZrまたは核分裂起源によって供給されたZrとNb成分はイオン状または酸化物状で存在するために塩酸または塩酸を含む硝酸に溶解できる。   Zr supplied in reactor water by elution of zircaloy or Zr and Nb components supplied by fission origin exist in ionic or oxide form, and therefore can be dissolved in hydrochloric acid or nitric acid containing hydrochloric acid.

一方、機械的な作用によって供給され粒子状として存在するZr成分は弗化水素酸によってのみ溶解できるので、これらの溶解性の違いにより異なった存在形態のZr成分を分離できる。   On the other hand, since the Zr component that is supplied by mechanical action and exists as particles can be dissolved only by hydrofluoric acid, Zr components in different forms can be separated by the difference in solubility.

本実施の形態においては、測定されたZr-Nb同位体比率のうち、粒子状の炉水に不溶解性成分として存在するZr成分、または溶解性のZr成分及び全Zr中の同位体比率が通常時から変化した場合の原因の判定と対処方法を提供する。   In the present embodiment, among the measured Zr-Nb isotope ratios, the Zr component present as an insoluble component in particulate reactor water, or the soluble Zr component and the isotope ratio in the total Zr Providing a method for determining the cause of a change from the normal time and how to deal with it.

機械的な因子によるZr成分が認められた場合には燃料被覆管が異物によるフレッティング等の機械的作用によって炉水中に放出された可能性が高いので、炉水環境の変化でなく異物が燃料集合体の構造部分に供給された可能性を示す。
このような異物の供給は炉心のパターン変更に伴って生じる流量の変化によることが多いので、制御棒パターンの再変更を行いZr成分の変化を測定する。
If a Zr component due to mechanical factors is observed, it is highly likely that the fuel cladding tube has been released into the reactor water by mechanical action such as fretting due to foreign matter. The possibility of being supplied to the structural part of the aggregate is shown.
Since the supply of such foreign matter is often due to a change in flow rate caused by a change in the core pattern, the control rod pattern is changed again and the change in the Zr component is measured.

Zr成分の変化が元の状態にもどった場合にはZr成分の変化を測定しながら徐々に再度制御棒パターン変更を行う。
また、熱流動解析による流量変化評価を行い、流量変化が大きくなる個所を把握する。この方法によりパターン変更により供給された異物の場所を特定する。
When the change of the Zr component returns to the original state, the control rod pattern is gradually changed again while measuring the change of the Zr component.
Also, the flow rate change is evaluated by thermal flow analysis, and the location where the flow rate change becomes large is grasped. By this method, the location of the foreign matter supplied by the pattern change is specified.

次に本発明の第9の実施の形態について説明する。
本実施の形態においては、測定されるZr-Nb同位体比率のうち、粒子状の炉水に不溶解性成分として存在するZr成分、または溶解性のZr成分及び全Zr中の同位体比率の経時的変化を制御棒パターン変更後に集中的に監視することを特徴とする。
Next, a ninth embodiment of the present invention will be described.
In the present embodiment, among the measured Zr-Nb isotope ratios, the Zr component present as an insoluble component in particulate reactor water, or the soluble Zr component and the isotope ratio in the total Zr The change over time is intensively monitored after the control rod pattern is changed.

一般に異物の混入による燃料被覆管2の破損は制御棒パターン変更に伴う冷却材の流量が局部的に変動した場合に多く生じる。
このため、制御棒変更後に重点的に測定することによって、その異常をすばやく検出することが可能になる。
In general, damage to the fuel cladding tube 2 due to the inclusion of foreign matter often occurs when the flow rate of the coolant locally varies with the control rod pattern change.
For this reason, it is possible to quickly detect the abnormality by intensively measuring after changing the control rod.

通常の測定は炉水中のヨウ素濃度測定と同時にほぼ同じ頻度で週1回程度行うが、制御棒パターン変更が行われた場合には、その直後から燃料集合体の出力と冷却材の流量が平衡状態になる数日の間、測定を繰り返し行う。
この制御棒パターン変更後の集中的測定によって、迅速かつ高感度で炉水中のZr-Nb濃度変動の有無を把握することができる。
Normal measurement is performed once a week at approximately the same frequency as iodine concentration measurement in the reactor water. However, if the control rod pattern is changed, the fuel assembly output and the coolant flow rate are balanced immediately after that. Repeat the measurement for a few days to become ready.
By this intensive measurement after changing the control rod pattern, the presence or absence of Zr—Nb concentration fluctuation in the reactor water can be grasped quickly and with high sensitivity.

次に本発明の第10の実施の形態について説明する。
本実施の形態においては、燃料被覆管2に異常が認められ、その後、定検時の燃料検査によって異常が生じた燃料棒3を含む燃料集合体5が特定された場合に、この燃料集合体5を次の運転サイクル時に装荷する位置を炉心周辺部に優先的に配置する。
Next, a tenth embodiment of the present invention will be described.
In the present embodiment, when an abnormality is recognized in the fuel cladding tube 2 and then the fuel assembly 5 including the fuel rod 3 in which the abnormality has occurred by the fuel inspection at the regular inspection is specified, this fuel assembly The position where 5 is loaded in the next operation cycle is preferentially arranged in the periphery of the core.

機械的因子によるZr同位体比率の変動が認められ、当該運転サイクル終了後の燃料集合体5の外観検査でも異物が発見されなかった場合、異常が特定された燃料集合体5は破損には至らないものの燃料被覆管2に機械的な損傷を受けている可能性がある。   If a change in the Zr isotope ratio due to mechanical factors is observed, and no foreign matter is found in the appearance inspection of the fuel assembly 5 after the end of the operation cycle, the fuel assembly 5 in which the abnormality is specified does not break. There is a possibility that the fuel cladding tube 2 has been mechanically damaged.

このような燃料被覆管2の破損には至らなかった表面異常はその後の運転による熱及び冷却材の流量変化等による機械的な影響が正常な燃料被覆管2に比べ大きくなるので、破損に至りやすい。
このため、異常が検出された燃料集合体5を次の運転サイクルで優先的に冷却材流量及び出力が炉心中央部に比べ低い炉心周辺部に配置する。
Such a surface abnormality that has not led to damage of the fuel cladding tube 2 results in damage because the mechanical influence due to heat and coolant flow rate changes in the subsequent operation is greater than that of the normal fuel cladding tube 2. Cheap.
For this reason, the fuel assembly 5 in which an abnormality has been detected is preferentially disposed in the periphery of the core where the coolant flow rate and output are lower than in the center of the core in the next operation cycle.

この方法によって燃料集合体の冷却材流量及び出力を低く保ち破損の可能性を小さくしかつ燃料集合体を有効に利用することができる。   By this method, the coolant flow rate and output of the fuel assembly can be kept low, the possibility of damage can be reduced, and the fuel assembly can be used effectively.

なお、以上の実施の形態の説明において、炉心構造材として燃料被覆管の例で説明したが、本発明は他の構造材、例えばチャンネルボックスなどについても実施し得るものである。   In the above description of the embodiment, the example of the fuel cladding tube has been described as the core structure material. However, the present invention can also be applied to other structural materials such as a channel box.

燃料被覆管の破損が無い原子炉内での核分裂生成物の生成過程を示す概略説明図であり、(a)は燃料被覆管の概略傾斜図、(b)は(a)のA部拡大図。It is a schematic explanatory drawing which shows the production | generation process of the fission product in a nuclear reactor with no damage of a fuel cladding tube, (a) is a schematic inclination figure of a fuel cladding tube, (b) is the A section enlarged view of (a). . Zr同位体の生成過程を示す概略説明図。Schematic explanatory drawing which shows the production | generation process of Zr isotope. 核分裂起源によるNb同位体の放射能強度の炉心滞在時間に対する変化を示す特性図。The characteristic figure which shows the change with respect to the core residence time of the radioactive intensity of the Nb isotope by the fission origin. 核分裂起源によるZr同位体の放射能強度の炉心滞在時間に対する変化を示す特性図。The characteristic figure which shows the change with respect to the core residence time of the radioactive intensity of the Zr isotope by the fission origin. 被覆管材料の放射化起源によるNb同位体の放射能強度の炉心滞在時間に対する変化を示す特性図。The characteristic figure which shows the change with respect to the core residence time of the radioactive intensity of the Nb isotope by the activation origin of a cladding tube material. 被覆管材料の放射化起源によるZr同位体の放射能強度の炉心滞在時間に対する変化を示す特性図。The characteristic figure which shows the change with respect to the core residence time of the radioactive intensity of the Zr isotope by the activation origin of a cladding tube material. 照射によるCoの放射化割合(Bq/g)を示す特性図。The characteristic view which shows the activation rate (Bq / g) of Co by irradiation. 弗化水素酸濃度に対する陰イオン交換樹脂への元素の吸着率の違いを示す特性図。The characteristic view which shows the difference in the adsorption rate of the element to an anion exchange resin with respect to hydrofluoric acid concentration. 炉水中の全Zr成分の化学分離方法を示すブロック図。The block diagram which shows the chemical separation method of all the Zr components in a reactor water. 燃料集合体部分に混入した異物の振動による粒子状Zr成分の生成過程を示す概略説明図。The schematic explanatory drawing which shows the production | generation process of the particulate Zr component by the vibration of the foreign material mixed in the fuel assembly part. 炉水中の粒子状Zr成分とその他のZr成分の分離方法を示すブロック図。The block diagram which shows the separation method of the particulate Zr component in a reactor water, and other Zr components.

符号の説明Explanation of symbols

1…ペレット、2…燃料被覆管、3…燃料棒、4…異物、5…燃料集合体、6…スペーサ。

DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 ... Pellet, 2 ... Fuel cladding tube, 3 ... Fuel rod, 4 ... Foreign material, 5 ... Fuel assembly, 6 ... Spacer.

Claims (10)

炉心構造材から炉水中に溶出した成分から生成され、炉水中に存在する生成起源の異なる放射性生成物の放射線を測定し、測定した放射線の値から放射線生成物の比率の経時的変化を検出することによって、炉心構造材からのジルコニウム溶出量の変化を監視することを特徴とする炉心構造材の評価方法。   Measure the radiation of radioactive products generated from the components eluted from the core structure material into the reactor water and present in the reactor water, and detect changes in the ratio of radiation products over time from the measured radiation values. Thus, a change in the amount of zirconium elution from the core structure material is monitored. 前記炉心構造材中の不純物ウランによる核分裂起源によって生成されるニオブ-98m同位体と、前記炉心構造材の放射化起源および前記炉心構造材中の不純物ウランによる核分裂起源によって生成されるニオブ-97同位体との比率の経時的変化を検出することによって、前記炉心構造材からのジルコニウム溶出量の変化を監視することを特徴とする請求項1記載の炉心構造材の評価方法。   Niobium-98m isotope produced by fission origin due to impurity uranium in the core structure material and niobium-97 isotope produced by activation origin of the core structure material and fission origin by impurity uranium in the core structure material 2. The method for evaluating a core structure material according to claim 1, wherein a change in the elution amount of zirconium from the core structure material is monitored by detecting a change with time of the ratio to the body. 前記炉心構造材の放射化起源および前記炉心構造材中の不純物ウランによる核分裂起源によって生成されるジルコニウム-95同位体とジルコニウム-97同位体との比率の経時的変化を検出することによって、前記炉心構造材からのジルコニウム溶出量の変化を監視することを特徴とする請求項1記載の炉心構造材の評価方法。   By detecting the change over time in the ratio of zirconium-95 isotope and zirconium-97 isotope produced by activation origin of the core structure material and fission origin by impurity uranium in the core structure material, 2. The method for evaluating a core structural material according to claim 1, wherein a change in the amount of zirconium eluted from the structural material is monitored. 前記炉心構造材中の不純物ウランによる核分裂起源によって生成されるニオブ-98m同位体と、前記炉心構造材の放射化起源および前記炉心構造材中の不純物ウランによる核分裂起源によって生成されるニオブ-95同位体との比率の経時的変化を検出することによって、前記炉心構造材からのジルコニウム溶出量の変化を監視することを特徴とする請求項1記載の炉心構造材の評価方法。   Niobium-98m isotope produced by fission origin due to impurity uranium in the core structure material, niobium-95 isotope produced by activation origin of the core structure material and fission origin by impurity uranium in the core structure material 2. The method for evaluating a core structure material according to claim 1, wherein a change in the elution amount of zirconium from the core structure material is monitored by detecting a change with time of the ratio to the body. 前記炉心構造材の放射化起源および前記炉心構造材中の不純物ウランによる核分裂起源によって生成されるニオブ-95同位体とニオブ-97同位体との比率の経時的変化を検出することによって、前記炉心構造材からのジルコニウム溶出量の変化を監視することを特徴とする請求項1記載の炉心構造材の評価方法。   By detecting the change over time in the ratio of niobium-95 and niobium-97 isotopes produced by the activation origin of the core structure material and the fission origin by the impurity uranium in the core structure material, 2. The method for evaluating a core structural material according to claim 1, wherein a change in the amount of zirconium eluted from the structural material is monitored. 炉水クラッド成分を塩酸または塩酸を含む硝酸に溶解する工程と、この溶液を濾過し、コバルト、マンガン及び溶解性のジルコニウム-ニオブ成分を分離する工程と、粒子状の塩酸もしくは硝酸に不溶解のジルコニウム-ニオブ成分と溶解性のジルコニウム-ニオブ成分とを分離する工程とを備えたことを特徴とする請求項1乃至5のいずれかに記載の炉心構造材の評価方法。   The step of dissolving the reactor water cladding component in hydrochloric acid or nitric acid containing hydrochloric acid, the step of filtering this solution to separate cobalt, manganese and soluble zirconium-niobium components, and the insoluble in particulate hydrochloric acid or nitric acid 6. The method for evaluating a core structure material according to claim 1, further comprising a step of separating the zirconium-niobium component and the soluble zirconium-niobium component. 鉄、コバルトおよびマンガンとジルコニウム-ニオブ成分とを含む炉水クラッド成分を弗化水素酸に溶解する工程と、この溶液をフィルター状陰イオン交換樹脂に通すことによって弗化水素酸に不溶解のジルコニウム-ニオブ成分と弗化水素酸に溶解したジルコニウム-ニオブ成分とを同時にイオン交換フィルターに捕集する工程と、ジルコニウム-ニオブ成分と鉄、コバルトおよびマンガンとを分離する工程とを備えたことを特徴とする請求項1乃至5のいずれかに記載の炉心構造材の評価方法。   A reactor water clad component containing iron, cobalt and manganese and a zirconium-niobium component is dissolved in hydrofluoric acid, and zirconium which is insoluble in hydrofluoric acid by passing the solution through a filter-like anion exchange resin. -A step of simultaneously collecting a niobium component and zirconium-niobium component dissolved in hydrofluoric acid in an ion exchange filter, and a step of separating the zirconium-niobium component from iron, cobalt and manganese. The method for evaluating a core structure material according to any one of claims 1 to 5. 前記炉心構造材が異物による機械的作用によって炉水中に放出された微粒子状で、炉水に不溶解のジルコニウム-ニオブ成分と、炉水環境の変動で溶解等の化学的作用によって炉水中に溶出されたジルコニウム-ニオブ成分とを分離し測定することによって、前記炉心構造材からのジルコニウム-ニオブ成分の放出形態の変化を監視することを特徴とする請求項1乃至7のいずれかに記載の炉心構造材の評価方法。   The core structural material is in the form of fine particles released into the reactor water due to the mechanical action of foreign matter, and is dissolved in the reactor water by chemical action such as dissolution of zirconium-niobium components that are insoluble in the reactor water and changes in the reactor water environment. The core according to any one of claims 1 to 7, wherein a change in a discharge form of the zirconium-niobium component from the core structural material is monitored by separating and measuring the formed zirconium-niobium component. Evaluation method for structural materials. 制御棒パターン変更後に、ジルコニウム-ニオブ成分比率のうち、粒子状で炉水に不溶解性成分として存在するジルコニウム-ニオブ成分、または溶解性のジルコニウム-ニオブ成分、および全ジルコニウム-ニオブ成分中の同位体比率の経時的変化を測定することにより、この変化を生じさせた燃料集合体を判定し、プラント運転方法への対処方法を決定することを特徴とする、請求項1乃至8のいずれかに記載の炉心構造材の評価方法。   After changing the control rod pattern, among the zirconium-niobium component ratio, the zirconium-niobium component present as particulate insoluble components in the reactor water, or the soluble zirconium-niobium component, and the isotopes in all zirconium-niobium components 9. The fuel assembly that has caused the change is determined by measuring a change in the body ratio over time, and a coping method for the plant operation method is determined. The evaluation method of the core structure material described. 前記燃料被覆管に異常が認められた燃料棒を含む燃料集合体を、次の運転サイクル開始時に装荷する位置を炉心周辺部に優先的に配置することを特徴とする請求項9記載の炉心構造材の評価方法。

The core structure according to claim 9, wherein a position where the fuel assembly including the fuel rod in which an abnormality is recognized in the fuel cladding tube is loaded at the start of the next operation cycle is preferentially disposed in the periphery of the core. Material evaluation method.

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