JP4175500B2 - ポリマー分散液晶セルを用いた放射線エネルギー検出装置及び方法 - Google Patents

ポリマー分散液晶セルを用いた放射線エネルギー検出装置及び方法 Download PDF

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Description

【発明の技術分野】
【0001】
本発明は、放射線検出器に関し、さらに詳細には、ポリマー分散液晶セルを用いた放射線検出器に関する。
【発明の背景】
【0002】
本願は、2000年12月29日付け米国仮特許出願第60/258,720号の優先権を主張するものである。アメリカ合衆国政府は、国家科学財団の補助金契約INT−9610578の規定に従って本発明に関し或る特定の権利を所有する。
【0003】
現在の放射線検出法は、電離放射線が物質を通過すると電荷を発生するという事実を利用するものである。その物質に電界を加えて電荷を収集することにより、電気信号を取り出すことができる。検出器の種類の選択は、放射線の性質、例えば、中性粒子対電荷粒子と、所望の目的、例えば、事象間のタイミングまたは所与の事象のエネルギーに応じて行う。例えば、タリウム活性化ヨウ化ナトリウムの単結晶は、タイミング測定特性は劣っているが、低エネルギー分解能で低エネルギーガンマ線を測定するのに好適である。高エネルギー分解能での測定を行うには、純度の高いゲルマニウムのようなソリッドステート単結晶検出器を使用すればよい。
【0004】
現在手に入れることができる単結晶検出器は、動作時に、例えば77Kのような低温に保持する必要があるため、極低温材料の使用が不可欠である。ガイガーニューラー型装置は室温で動作するが、それらの用途は限られている。これらの放射線検出器は何れもサイズまたは形状の点で十分な柔軟性がない。フィルムバッジ型放射線検出器は時間積分値としての照射線量を指示するが、入射放射線のエネルギーに関する情報をもたらさない。
【0005】
上記及び他の理由により、周囲温度で動作し、種々の測定方法に適応させるために簡単且つ低コストで種々のサイズまたは形状に構成可能な放射線検出器が必要とされている。
【発明の概要】
【0006】
【発明の概要】
本発明は、一般的に且つ1つの実施例において、電離放射線の入射光子が衝突すると電離放射線エネルギーとの相互作用により光の透過性が変化するポリマー分散液晶セルと、セルの方へ光を向けた光源と、セルに電界を印加するためにセルに接続された電気信号発生器と、セルに電離放射線の入射光子が衝突して光源からセルを透過する光の量が変化するとそれに応答する出力を発生する光検出器と、光検出器に接続され、光検出器からの出力を分析して電離放射線エネルギーを検出するプロセッサーとより成る電離放射線エネルギー検出装置を提供する。
【0007】
別の実施例において、本発明は、電離放射線の入射光子が衝突すると電離放射線エネルギーとの相互作用により光の透過性が変化するポリマー分散液晶セルと、セルの方へ光を向けた光源と、セルに電界を印加するためにセルに接続された電気信号発生器と、セルに電離放射線の入射光子が衝突して光源からセルを透過する光の量が変化するとそれに応答する出力を発生する光検出器と、光検出器に接続され、光検出器からの出力を分析して電離放射線エネルギーを検出するプロセッサーとより成る電離放射線エネルギー検出装置を提供する
【0009】
さらに別の実施例において、本発明は、電離放射線エネルギーを検出する方法であって、電離放射線の入射光子が衝突すると電離放射線エネルギーとの相互作用により光の透過性が変化するポリマー分散液晶セルを用意するステップ、光源の光をポリマー分散液晶セルの方へ向けるステップ、電気信号発生器をポリマー分散液晶セルに接続してポリマー分散液晶セルに電界を印加するステップ、ポリマー分散液晶セルに電離放射線の入射光子が衝突して光源からポリマー分散液晶セルを透過する光の量が変化するとそれに応答する出力を発生するように光検出器を配置するステップ、及び、プロセッサーを光検出器に接続し、プロセッサーにより光検出器からの出力を分析させて電離放射線エネルギーを検出するステップより成る電離放射線エネルギーの検出方法を提供する
【0010】
本発明の他の特徴及び利点は、添付図面を参照して以下の詳細な説明を読めば当業者にとって明らかになるであろう。
【実施例の詳細な説明】
【0011】
本発明の種々の実施例の製造及び使用についての説明をポリマー分散液晶型放射線検出器に関連して行うが、本発明は広い範囲において実現可能な多数の発明概念を提供するものであることを理解されたい。本願に述べる特定の実施例は本発明を実施する特定の方法を例示するにすぎず、本発明の範囲を限定するものではない。
【0012】
ポリマー分散液晶(以下、PDLCと呼ぶ)フィルムは、電気的スイッチング可能な光デバイスに利用できる重要なクラスの材料を構成する。PDLCフィルムは、光に対して透明なポリマー母材に分散された液晶材料の1ミクロン以下乃至ミクロンサイズの小滴より成る。PDLC装置を介する光の透過は、幾つかの重要なパラメータに依存する。これらのパラメータには、各小滴内部の局部電界(液晶及びポリマーの誘電特性及び液晶−ポリマー界面における電荷の蓄積/散逸に依存する)、各小滴における分子ディレクターの再配向及び小滴それ自体の形状及び再配向が含まれる。その装置は、種々のサイズ及び形状の小滴が分布したものである。電界が存在しない場合、球形の小滴の臨界半径によるが、1つの小滴内には可能な分子再配向の構成として2以上のものが考えられる。さらに、個々の小滴のディレクターの向きはランダムである。これら全てにより光が強く分散する。
【0013】
電界が印加されると、小滴の分子ディレクターの形態、小滴の対称軸の配向及び小滴のディレクターの整列関係に変化が生じる。誘電異方性が正である場合(Δε>0)、分子ディレクター及び小滴対称軸は電界に沿って整列する傾向があり、フィルムの透過性が増加する。PDLCの複合的性質と、液晶の誘電異方性とにより、液晶の双極子が「見る」実効電界は外部電界とは非常に異なるものとなる。
【0014】
本発明によるPDLCセルの一例は、ポリメタクリル酸メチルポリマー(以下、PMMAと称する)中に液晶材料E8を含むものである。E8のミクロンサイズの小滴は、溶剤による相分離法を用いてPMMAポリマー母材中に分散された。この複合材料を厚さ20ミクロンの絶縁材料で分離した2つのITO被覆ガラス基板間に挟むことによりセルを構成した。液晶の小滴の平均サイズ(1ミクロンまたはそれ以下)は、等方相からの液晶の冷却速度により制御された。セルの応答の時間依存性は、He−Neレーザー、1組の偏光子、光電子増倍検出器、方形波電気パルス発生器及び20kHzで作動するコンピューター制御のデータ収集分析ソフトウェアを用いる標準の光透過測定システムにより測定された。
【0015】
図1は、方形波パルス印加後におけるPDLCセルの光透過及びその応答を示す。方形波電気パルスは0.5乃至20Hzの範囲の繰り返しレートで1MV/mの一定電界を発生するように印加された。パルスを印加すると、セルの透過性は、急速に増加して最大値になり(|dE/dt|>0)の時はいつも、ほとんど突然に透過性が増加する)、その後、パルスの幅の間に指数関数的に減衰する。透過性の増加は2乃至5ミリ秒の立上がり時間で起こるが、これは小滴内の分子ディレクターが急速に整列状態になることを表す。さらに、電界に沿う小滴のディレクターの再整列も寄与する。これは比較的ゆっくりしたプロセスであり、セルの迅速なスイッチオンに有意に寄与するとは思われない。電界が印加されると、ポリマー母材に電荷を発生させるはずである。これらの電荷がPDLCの複合材料中を拡散して小滴とポリマーとの界面に蓄積されるため、セル応答の時間依存性が増加する。
【0016】
さらに、電気的な観点から、ある特定の時定数をPDLCセルに付与することが可能であるが、これは複合インピーダンスZd=Zel+Zpを有する回路素子とみることができる。この式のZelはPDLCフィルムと電極との界面における電気的応答を含む電極インピーダンスであり、ZはPDLCフィルムのバルクインピーダンスである。Zelは、小滴とポリマーとの界面における電荷の転送、電極におけるイオンの増加に起因する界面容量及びITOの抵抗を表す。インピーダンスZpは、PDLCフィルムの二相構造によるものである。以下に述べる理論モデルは、印加されるパルスの内側及び外側における同じ減衰時間での指数関数的減衰を予想する。しかしながら、本発明による測定では、単一の指数関数ではセル応答を説明できず、印加されるパルスの内側及び外側におけるセル応答の減衰時間は同一でないことがわかる。さらに、本発明は、セル応答における新しい特徴、即ち、遅延成分を与える。
【0017】
最初の立上がり後、パルス持続時間の間に急速に減衰するが、セル応答は、透過性が増加した後、印加されるパルスの残りの幅の間に再び指数関数的に減衰することを示す。同じような挙動は印加されるパルスの幅の外側でも観察されるが、減衰時間は有意に異なるものである。セル応答を2つの成分に分解すると、結果をより良く理解できる。セル応答の早い部分は、指数関数とバックグラウンドとしての定数とにより表される。このはめ込みの結果を全応答から減算し、その差の曲線を遅延成分とする。印加されるパルスの幅の内側または外側の両方におけるセルの応答を、この方法に従って分析することができる。
【0018】
測定されるセル応答は、単一の指数関数的減衰よりも格段に複雑なものである。急速な増加の後、セル応答はτdecay1 off = (30±2)ミリ秒の減衰時間で指数関数的に減衰する。同時に、遅延成分は、τr off = (24±1) ミリ秒の立上り時間で増加する。時間t=τdelay2で最大値に到達すると、この遅延成分はτdecay2 off =(40±2)ミリ秒の遅延時間で減衰する。5Hzのデータの場合、τdelay1 は10ミリ秒及びτdelay2 は50ミリ秒にほぼ等しい。0.5、1及び10Hzの繰り返しレートで電界を印加した場合同じような結果が得られる。減衰時間は印加される電界の幅の内側及び外側で異なるため、これらの時間周期内で働く緩和機構が電界による影響を受け、それらは異なるものである。 その結果、τdelay2 >τdelayであるが、これはτdelay1の間外部により印加された電界が存在するが、τdelay2の間かかる電界が存在しないという事実と一致する。もちろん、界面電荷による残留電界が依然として存在する。
【0019】
遅延成分をもたらす物理的プロセスに関する限り、2つの効果が考えられる。これらは、1)球形でない小滴のディレクターの再整列と、2)小滴とポリマーとの境界における十分な電荷の蓄積による電界の変化|dE/dt|である。印加されるパルスの幅の内側における10ミリ秒にほぼ等しい時間遅延τdelay1の値と、印加されるパルスの幅の外側における50ミリ秒にほぼ等しい時間遅延τdelay2の値とは、2つの重要なパラメータである。時間遅延は、印加される電界に沿う球形でない小滴の対称軸の再配向かまたは液晶とポリマーとの界面における十分な電荷の形成の何れかに必要な平均時間を表す。後者は幾つかの異なるプロセス、即ち、ポリマー母材における電荷の発生、印加される電界の作用による電荷の拡散及び液晶とポリマーとの界面におけるそれらの平衡配列にかかわる。減衰速度τと減衰時間τdelayとの間の相互作用により、それ以上では減衰成分が観察されないと思われる、印加される電界パルスの繰り返しレートの限界(=τdelay -1)が設定される。E8−PDLCの場合、繰り返しレートの上方限界は100Hzである。繰り返しレートが20Hzより高い場合は、遅延成分は観察されない。
【0020】
幾つかのプロセスがセルの応答に寄与するが、これには、液晶の小滴の誘電特性、液晶とポリマーとの界面における電荷の蓄積/散逸、球形でない小滴の再配向及び力学などがある。タイプ2の材料(ポリマー)の母材中にランダムに分布するタイプ1の材料の回転楕円状の介在物(液晶の小滴)より成るフィルムの誘電応答は、下記のようにモデリングされている。
【0021】
ε = ε2 + 3v1212)/{ε1 + 2ε2 - v11 - ε2)}], (1)
上式において、v1はタイプ1の材料の体積比、ε1及びε2はフィルムの2つの材料の等方相の比誘電率である。これらの比誘電率は、散逸機構を説明するために複素数であると仮定される。
【0022】
関連性のある理論モデルの主要点は下記の通りである。印加される電界が低周波数で、液晶の導電率がポリマーの導電率よりも格段に大きい(E8−PMMAのPDLCにとって適当である)場合、液晶とポリマーとの界面には電荷の有意な蓄積が存在する可能性がある。従って、小滴側から「見る」電界は、遮蔽効果により印加される電界とは有意に異なる可能性がある。高周波数では、液晶とポリマーとの界面には電荷の蓄積はほとんど存在しない。そのため、PDLCの導電性は液晶の導電性により支配される。振幅はV0で、持続時間t0の方形波電圧パルスを時間t=0で印加すると、このモデルは小滴内部において下記の電界方程式を与える。
【0023】
Ein=0 : for t<0,
Ein(t)=E0+(E−E0) exp(−t/τ), for 0<t<t0,
Ein(t)=−2(E−E0)sin(t0/τ)exp(−(t−t0)/τ), for t0 <t (2)
上式において、E0 及びEはそれぞれ低周波数及び高周波数における電界である。一方、このモデルは0<t<t0とt0 <tとの両方において1つの減衰速度を予想するが、データによると、E8−PDLCセルの応答は単一の指数関数的減衰に比べると格段に複雑であることがわかる。
【0024】
さらに別のプロセスを理論的に検討すると、測定値のより現実的な説明が得られる。例えば、式(2)は、液晶の小滴が球状であるという仮定により導出されたものである。PDLCは恐らく、種々のサイズ及び形状の液晶の小滴が分布したものであろう。これは、E8−PMMAのPDLCの走査電子顕微鏡写真により確認される。この特徴だけでも複雑さが増加し、印加電界に対する比較的小さなそして高い異方性を有する小滴の応答は大型で球形の小滴の応答とは非常に異なるものになる可能性がある。液晶の小滴のサイズ及び形状の分布により、セルには2以上の緩和機構が働いていると予想するのが合理的である。さらに、印加パルスの間及びその後の両方における界面電荷の力学を考慮する必要がある。半長軸a、半短軸bの細長い小滴の緩和時間は、下式で与えられる。
【0025】
τon -1=(1/γ1)[ΔεE2+{K(l2-1) (1-tan2λ2)/(a2 (1+tan2λ2)}
{(1+tan2λ1)/(1−tan2λ1)
τoff =λ1 a2/{K(l2-1) (3)
上式において、λ1 は回転粘度、Δεは誘電異方性、Eは電界、Kは実効変形定数、1=a/bは小滴のアスペクト比、λ1 及びλ2は電界が消滅すると小滴のディレクターが角度λ1 及びλ2から戻るような2つの角度である。これらの式は明らかに、小滴の球形でない形状が緩和時間に与える影響を示している。パラメータが合理的な値で、小滴がわずかに細長い(アスペクト比1=1.1場合、これらの式は、τon が25ミリ秒に、またτdelay2 が50ミリ秒にほぼ等しい我々の測定値によく一致する緩和時間の値を与えることは興味深い。
【0026】
液晶とポリマーとの界面における電荷の蓄積/散逸は、PDLCセル中のポリマー母材に大きく依存すると予想される。ポリマー母材中にさらに多くの電荷を意図的に発生させて、NF100の液晶材料で構成したPDLCセルの応答に対するそれらの影響を観察することが可能である。この目的で、~5μCi207Biの放射性源を用いてセルにガンマ線を照射する。放射性同位体は0.57及び1.06MeVのエネルギーレベルのガンマ線を発生する。比較的少量であるがPDLCセルのポリマーにガンマ線が吸収されるため、さらに電荷が発生する。セルの応答を、ガンマ線照射前と後において、時間の関数として測定した。
【0027】
図3は、形状が特徴的な、照射時間の関数としてのセル応答のパラメータ(R)を示す。照射前では、Rは、測定値の統計的不確定性内において、時間とは無関係である。1時間照射した後、Rの有意な減少が観察される。この減少は、PDLCにさらに電荷が発生したことによる。これら新しく発生した電荷が拡散して液晶とポリマーとの界面に蓄積すると、分子双極子が経験する実効電界が減少する。その結果、セルの透過性が減少し、Rが低い値になる。その後、約4時間照射を続ける間、このRは低い値のままである。全部で5時間照射した後、放射性源を取り除き、1時間の「クーリングオフ」期間の後、セル応答を測定した。その結果、(8時間の時点における)Rは照射前のレベルに復帰した。照射をせずにさらに3時間経過した後Rを測定したが、このRは高い値において一定である。この値は、照射前のRの測定値に近い。Rの減少(3時間の時点における)は液晶とポリマーとの界面におけるさらなる電荷の発生によるものであるが、8時間の時点におけるRの増加は印加される電界の作用によるこれらの電荷の散逸に起因する。データは、PDLCセルにおける光の透過(従って、分子双極子が「見る」局部電界)に対するこれらのさらなる電荷の影響を示している。この影響の大きさは、ポリマー母材中に発生する電荷、ポリマー中の電荷の拡散及び界面における電荷の平衡蓄積及び散逸に依存するはずである。
【0028】
本発明は、Polysciences Inc., USAから手に入れた2つの異なるポリマー、即ち、ポリメタクリル酸メチル(PMMA)及びポリ塩化ビニル;ポリ酢酸ビニル−17%)(PVA:VAC−17)と、B.D.H Englandからの液晶混合物E−8とから合成したPDLCフィルムを利用する。ポリマーPMMA及びPVC:VAC−17の屈折率nは、室温(23℃)においてそれぞれ1.49及び1.52であり、これは液晶混合物E−8(23℃でn0=1.52)の屈折率n0に非常に近い。各ポリマーは液晶混合物に対して低い溶解度を有する。PDLCフィルムは、溶媒による相分離法を用いて調製した。適量の液晶混合物及びポリマーを共通の溶媒(クロロホルム/アセトン)に種々の重量比率で溶解させた。各濃度の均質溶液を適当な型内でフィルムの形に広げた。溶媒が蒸発すると、高い散乱性を有する白色フィルムが得られた。調製したフィルムの厚さをSurfometer SF-200(Planer Industrial, UK)を用いて測定した。PDLCフィルムを基板から引き剥がして、2つの透明な導電性ガラス板の間に挟み、熱と圧力を同時に加えた。
【0029】
PDLCフィルムの散乱及び電気光学的特性は、フィルムの熱履歴に大きく依存した。電気光学的透過性を、He−Neレーザー光源(λ=632.8nm)をRCA−931A光電子増倍管と共に用いて通常の透過構成の簡単な装置で測定した。セルの温度を水循環器(Julabo HC-40, W. Germany)により+/−0.1℃の精度で制御した。屈折率を測定する前にポリマーフィルムに溶媒が全く存在しないことを確かめた。
【0030】
図4は本発明の一実施例を示す。図示のように、PDLC100は2つの窓102の間に介在し、それらと共にPDLCセル103を形成する。窓の材料に対する唯一の制約は、それが光源110の波長に対して実質的に透過性でなければならないことである(以下参照)。電気信号発生器104をセル103に接続して、セルに一定の電界を与える。電気信号発生器により発生される波形は任意の交流電流波形でよく、非限定的な例として方形波及び正弦波がある。セル103は、開口108を嵌め込んだ光密箱106内に収納されている。この光密箱106には、光源110と光検出器112も収納されている。光源110と光検出器112とは、当業者に知られた任意タイプの特定のコンポーネントでよい。光源110の非限定的な例として、広帯域で且つ単色のランプ及びレーザーが含まれる。同様に、光検出器を予想される特定の用途に合うように選択することができる。それは、シリコン光検出器、アレイ検出器または光電子増倍管でよい。光源110はセル103に一方の側から光を向けるように配向し、また光検出器112は反対側に配置する。電気信号発生器により電気信号を加えると、液晶の配向により、光源110から光検出器112へベースレベルの光が透過する。
【0031】
電離放射線の入射光子114がセルに衝突する。光子はPDLC内に局部電荷を発生させて電界を変化させるが、これは液晶から電荷発生部位近くに分散しているように見える。電界のこの変化は、液晶及び/または小滴の配向の変化に反映するため、光源から光検出器へセルを透過する光の量が変化する。パラメータRのこの変化を測定することにより、入射光子を検出する
【0032】
本発明の特定の実施例を説明したが、特に開示しないが当該技術分野で知られる別の実施例または設計変更も本発明の範囲内に含まれることが意図される。従って、本発明の他の実施例は、開示された実施例を読み、頭書の特許請求の範囲及び図面を検討すれば、当業者にとって明らかになるであろうことがわかる。
【図面の簡単な説明】
【0033】
【図1】方形波パルスを印加した後のPDLCセルの光の透過及びその応答を示す。この図の上部は1kHzの一定周波数における電界の関数としてのデータであり、下部は1Mv/mを与える一定振幅の1kHzの方形波パルスにつき収集したデータである。
【図2】方形波パルス印加後の時間の関数としてのPDLCセルの光の透過を示すグラフである。
【図3】照射時間の関数としての形状関数(R)のグラフである。
【図4】本発明による放射線検出装置の一実施例を示す概略図である。

Claims (18)

  1. 電離放射線の入射光子が衝突すると電離放射線エネルギーとの相互作用により光の透過性が変化するポリマー分散液晶セルと、
    セルの方へ光を向けた光源と、
    セルに電界を印加するためにセルに接続された電気信号発生器と、
    セルに電離放射線の入射光子が衝突して光源からセルを透過する光の量が変化するとそれに応答する出力を発生する光検出器と、
    光検出器に接続され、光検出器からの出力を分析して電離放射線エネルギーを検出するプロセッサーとより成る電離放射線エネルギー検出装置。
  2. ポリマー分散液晶セルは、ポリメタクリル酸メチル及び液晶E−8より成る請求項1の電離放射線エネルギー検出装置。
  3. ポリマー分散液晶セルは、ポリ塩化ビニル:ポリ酢酸ビニル−17%及び液晶E−8より成る請求項1の電離放射線エネルギー検出装置。
  4. ポリマー分散液晶セルは、ポリメタクリル酸メチル及びコレステリック液晶より成る請求項1の電離放射線エネルギー検出装置。
  5. ポリマー分散液晶セルは、ポリ塩化ビニル:ポリ酢酸ビニル−17%及びコレステリック液晶より成る請求項1の電離放射線エネルギー検出装置。
  6. ポリマー分散液晶セルの屈折率は1.49と1.52の間にある請求項1の電離放射線エネルギー検出装置。
  7. 開口を有する光密箱内に収納された請求項の電離放射線エネルギー検出装置。
  8. 電気信号発生器は交流電流波形を発生する請求項の電離放射線エネルギー検出装置。
  9. 電気信号発生器は方形波を発生する請求項の電離放射線エネルギー検出装置。
  10. 電気信号発生器は正弦波を発生する請求項の電離放射線エネルギー検出装置。
  11. 電気信号発生器により発生される波形の周波数は0.5Hzと20Hzの間にある請求項の電離放射線エネルギー検出装置。
  12. 光検出器はシリコン光検出器である請求項の電離放射線エネルギー検出装置。
  13. 光検出器は光電子増倍管である請求項の電離放射線エネルギー検出装置。
  14. 光検出器はフォトアレイ検出器である請求項の電離放射線エネルギー検出装置。
  15. 光源は単色光源である請求項の電離放射線エネルギー検出装置。
  16. 光源はレーザーである請求項の電離放射線エネルギー検出装置。
  17. 光源の波長は633nmである請求項の電離放射線エネルギー検出装置。
  18. 電離放射線エネルギーを検出する方法であって、
    電離放射線の入射光子が衝突すると電離放射線エネルギーとの相互作用により光の透過性が変化するポリマー分散液晶セルを用意するステップ、
    光源の光をポリマー分散液晶セルの方へ向けるステップ、
    電気信号発生器をポリマー分散液晶セルに接続してポリマー分散液晶セルに電界を印加するステップ、
    ポリマー分散液晶セルに電離放射線の入射光子が衝突して光源からポリマー分散液晶セルを透過する光の量が変化するとそれに応答する出力を発生するように光検出器を配置するステップ、及び
    プロセッサーを光検出器に接続し、プロセッサーにより光検出器からの出力を分析させて電離放射線エネルギーを検出するステップより成る電離放射線エネルギーの検出方法。
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