JP4083300B2

JP4083300B2 - Processing method of used HEPA filter media sheet

Info

Publication number: JP4083300B2
Application number: JP21058998A
Authority: JP
Inventors: 健一川俣; 元康磯部; 英雄加藤
Original assignee: Mitsubishi Nuclear Fuel Co Ltd
Current assignee: Mitsubishi Nuclear Fuel Co Ltd
Priority date: 1998-07-27
Filing date: 1998-07-27
Publication date: 2008-04-30
Anticipated expiration: 2018-07-27
Also published as: JP2000046997A

Description

【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、ウラン等の放射性廃棄物の塵の濾過に使用することにより、汚染されたＨＥＰＡ（High Efficiency Particulate Air）フィルタのろ材シートを処理する方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
核燃料施設等において、ウラン等の放射性廃棄物の塵を濾過するためにＨＥＰＡフィルタが多用されている。例えば、図５及び図６に示すように、ＨＥＰＡフィルタ１は木製の支持枠２内にＡｌ等の金属からなるセパレータ３が設けられ、このセパレータ３の間をガラス繊維からなるフィルタのろ材シート４がジグザグのアコーディオン状に屈曲挿入された構造を有している。図７に示すようにフィルタ１の上部及び下部にはそれぞれ上蓋６及び下蓋７が形成され、汚染された使用済のろ材シート４を処理する場合には、フィルタ１から上蓋６及び下蓋７を取外した後、ウラン等の放射性廃棄物の塵を捕捉したガラス繊維からなるろ材シート４が取出される。
このようにして支持枠２から取出された使用済のＨＥＰＡフィルタ１のろ材シート４は保管スペースを節約するため、セパレータ３と一緒に圧縮により減容処理された後、管理区域内に保管される。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】
しかし、圧縮後、保管されたろ材シート４は除染されていないため、ウラン等も十分に回収されておらず、資源として有効利用できない問題がある。また圧縮により減容処理されたろ材シート４からウラン等を回収し、最終的に埋設等の処分をするためには、Ａｌ等の金属との分離や除染等多くの処理工程が必要となり、処理コストが将来的に増大する問題点がある。また圧縮により減容処理されたろ材シートの放射能を測定する場合、圧縮状態のろ材シートは不均質体かつ高密度であるため、測定方法も複雑となり、測定精度も低い不具合がある。一方、圧縮処理を行わないろ材シートを除染した後、放射能を測定す場合には、ろ材シートはアコーディオン状を示すため、除染後の表面汚染密度の測定は大面積となり、多大な測定時間が必要となる問題点がある。
本発明の目的は、減容及び除染の処理が容易であり、ウラン等の放射性元素を十分に回収でき、放射能を容易に測定できる使用済みＨＥＰＡフィルタのろ材シートの処理方法を提供することにある。
【０００４】
【課題を解決するための手段】
請求項１に係る発明は、図１に示すように、放射性廃棄物の塵を捕捉したガラス繊維からなるろ材シートを切断して微細片にする工程１２と、この微細片を硝酸溶液中で粉砕してスラリー化を促しながらガラス繊維を除染する工程１４と、上記スラリー化を開始したガラス繊維をろ別してそのガラス繊維を水洗する工程１６，１８と、上記水洗したガラス繊維をろ別してそのガラス繊維を水中で粉砕して完全にスラリーにする工程１９，２２と、上記スラリーをろ過しながら成形してガラス繊維を所定の形状のバルク成形体にする工程２３と、上記バルク成形体を脱水乾燥する工程２４と、上記乾燥したバルク成形体を有底容器に収容する工程２６とを含み、上記バルク成形体の外形が上記容器の内部形状に相応するようにろ過しながら成形することを特徴とする使用済みＨＥＰＡフィルタのろ材シートの処理方法である。
【０００５】
硝酸溶液によるガラス繊維の除染の際に機械的なスラリー化が同時に実施されるため、ガラス繊維に付着しているウラン等の放射性元素の粒子はガラス繊維から効率的に硝酸溶液中に溶出する。その結果、埋設処分可能なレベルまで除染が可能となる。また上記スラリーをろ過しながら成形してガラス繊維を所定の形状のバルク成形体を形成し、脱水乾燥するようにしたため、放射能がバルク成形体の一部に偏在せずに均等化する。従って、得られたバルク成形体の放射能を測定する場合には、その測定精度は高く、かつ容易に実施される。また得られたバルク成形体は埋設処分可能な容積に減容される。
【０００６】
請求項２に係る発明は、請求項１に係る発明であって、工程１２と工程１４の間に、切断した微細片を３００〜５００℃の温度で加熱してガラス繊維同士を相互に接着している有機バインダを蒸発させる工程１３を含む処理方法である。
微細片に含まれている有機バインダを蒸発して除去することにより微細片のスラリー化がより一層効率的に促進される。
【０００７】
【発明の実施の形態】
次に本発明の実施の形態を図面に基づいて説明する。
使用済みＨＥＰＡフィルタのろ材シートを処理するには、先ず図７に示すようにフィルタ１から上蓋６及び下蓋７を取外す。次いで図１に示すように、ウラン等の放射性廃棄物の塵を捕捉したガラス繊維からなるろ材シートを取外す（工程１１）。次いでろ材シートを切断して微細片にする（工程１２）。この微細片を予め６０〜８０℃に加熱した除染液である５Ｎの硝酸溶液に投入し、例えば微細片を回転する切断歯を用いて粉砕し、スラリー化を促しながらガラス繊維を除染する（工程１４）。微細片を硝酸溶液に投入する前処理として、切断した微細片を３００〜５００℃、好ましくは４００℃の温度で加熱してガラス繊維同士を相互に接着しているアクリル酸樹脂等の有機バインダを蒸発させておくと（工程１３）、微細片のスラリー化が一層効率良く促進され、好ましい。ここで加熱温度が３００℃未満の場合には、有機バインダの蒸発が不十分となり、５００℃を超えるとろ材シートを構成するガラス繊維が溶融する不具合がある。
【０００８】
次いで上記有機バインダが蒸発した微細片を除染液である６０〜８０℃の５Ｎ硝酸溶液に投入し、この硝酸溶液中で微細片を例えば回転する切断歯を用いて粉砕し、スラリー化を促しながらガラス繊維を除染する（工程１４）。次いでスラリー化を開始したガラス繊維をろ別する（工程１６）。ろ別により生じたろ液は後述するＮＨ₄ＯＨ添加によるＡＤＵ沈殿の生成工程（工程１７）に送られる。
【０００９】
次いでろ別したガラス繊維を水洗する（工程１８）。この水洗により硝酸成分と硝酸によりイオン化して溶出した汚染物が除去される。水洗したガラス繊維をろ別する（工程１９）。ろ別により生じたろ液は後述する吸着剤への放射性元素の吸着工程（工程２１）に送られる。次いでろ別したガラス繊維をボールミルを併用したミキサー等を使用して水中で粉砕してスラリー化を促進し、完全にスラリーにする（工程２２）。このスラリーをろ過しながら成形してガラス繊維を所定の形状のバルク成形体にする（工程２３）。ろ別により生じたろ液は後述する吸着剤への放射性元素の吸着工程（工程２１）に送られる。なお、上記工程２３において、ろ過しながら成形されるバルク成形体はその外形が後に収容される有底容器の内部形状に相応するように形成される。容器の形状は特に限定されない。容器が例えばドラム缶のような円筒状であればバルク成形体はディスク状又は円柱状となるように成形される。また容器が有底四角筒状であればバルク成形体は四角板状又は角柱状となるように成形される。円柱状又は角柱状に成形した場合には、処理バッチ量は大きくなるけれども、放射能測定のための成形体の均質性をより一層向上できる。次いで上記ガラス繊維のバルク成形体を脱水乾燥する（工程２４）。乾燥したバルク成形体を有底容器に収容する（工程２６）。次いで有底容器に収容されたバルク成形体の放射能を測定する（工程２７）。
【００１０】
上述したように工程１６において、ろ別により生じたろ液はＮＨ₄ＯＨ添加によるＡＤＵ沈殿の生成工程（工程１７）に送られる。工程１７では、ろ別により生じたろ液とＮＨ₄ＯＨ（アンモニア水）とが反応してＡＤＵ（重ウラン酸アンモン）の沈殿が生成する。次いで生成したＡＤＵ沈殿をろ別する（工程２８）。ろ別により生じたろ液は前述した吸着剤への放射性元素の吸着工程（工程２１）に送られる。ろ別したＡＤＵ沈殿を乾燥し、焙焼する（工程２９）。その結果、Ｕ₃Ｏ₈粉末が生成し、回収される（工程３１）。
前述したように、水洗したガラス繊維のろ過工程（工程１９）で生じたろ液と、スラリーをろ過しながらガラス繊維の成形工程（工程２３）で生じたろ液と、ＡＤＵ沈殿のろ過工程（工程２８）で生じたろ液とはそれぞれ吸着剤への放射性元素の吸着工程（工程２１）に送られ、ここでタンニン系吸着剤が添加される。その結果、これらのろ液に含まれる放射性元素がタンニン系吸着剤に吸着される。放射性元素を吸着した吸着剤は焙焼される（工程３２）。次いで焙焼された吸着剤から酸化ウランが回収される（工程３３）。
【００１１】
【実施例】
次に本発明の具体的態様を示すために、本発明の実施例を説明する。
＜実施例１＞
先ず、ガラス繊維からなるろ材シートを切断した５種類の微細片の試料をフィルタ１台のガラス繊維部分（約２Ｋｇ）の１／２０の重量となるように約１００ｇ用意した。即ち、試料Ａ、Ｂ及びＣはウランを含む放射性塵を濾過するためのＨＥＰＡフィルタであって湿式系統（湿潤工程を含む工程）で使用されたフィルタから取出されたろ材シートを切断した微細片である。試料Ｄ及びＥは同様のＨＥＰＡフィルタであって乾式系統（湿潤工程を含まない工程、例えばウラン燃料ペレットの成形工程、Ｕ₃Ｏ₈粉末の加熱工程等）で使用されたフィルタから取出されたろ材シートを切断した微細片である。
【００１２】
これら５種類の微細片をそれぞれ４００℃の温度で約１時間加熱してガラス繊維同士を相互に接着しているアクリル酸樹脂バインダを蒸発させた。上記バインダが蒸発した微細片を７０℃の５Ｎ硝酸溶液中に投入し、この硝酸溶液中で微細片を回転切断歯を用いて粉砕し、スラリー化を促しながらガラス繊維を除染した。この除染処理は試料Ａ〜Ｅについてフレッシュ硝酸で６０分間の処理を２回繰返すことにより行った。次いでスラリー化を開始したガラス繊維をろ別した。ろ別したガラス繊維を水洗した後、ろ別した。次いでろ別したガラス繊維をボールミルを併用したミキサーを使用して水中で粉砕してスラリー化を促進し、完全にスラリーにした。このスラリーをろ過しながら成形してガラス繊維を所定の形状のバルク成形体にした。この成形に際しては、ろ過しながら成形されるバルク成形体は後に収容される円柱状容器缶のサイズとなるように成形した。次いでこのバルク成形体を脱水乾燥した。乾燥後のバルク成形体の容積は微細片にする前のろ材シートの約１／３に減容した。また乾燥後のバルク成形体の密度は０．２ｇ／ｃｍ³程度となり、そのままの状態で放射能を測定した。
【００１３】
＜比較試験及び評価＞
(a) 加熱処理による微細片の重量減少率
上記実施例１の５種類の試料と未使用のガラス繊維（以下、試料Ｆという。）を４００℃の温度で合計９０分まで加熱して、加熱時間と試料の重量減少率との関係を調べた。その結果を図２に示す。図２から明らかなように未使用の試料Ｆもガラス繊維の接着にアクリル酸樹脂が使用されているため、この樹脂が加熱により約５％除去され３０分から６０分で平衡に達することが判る。これに対し、湿式系統又は乾式系統で使用された試料Ａ〜Ｅは重量減少率が約７％から最大約２０％と未使用の試料Ｆよりも大きい。これはアクリル酸樹脂バインダ以外に揮発性の汚染物質がろ材シートに捕捉され、この汚染物質が加熱で除去されたからである。
【００１４】
(b) 微細片の加熱処理の有無による除染効果の差異
上記試料Ａの微細片を加熱処理しないで除染処理した。即ち試料Ａの微細片を７０℃の５Ｎ硝酸溶液に投入し、全てフレッシュな硝酸溶液中で微細片を回転切断歯を用いて粉砕し、スラリー化を促しながらガラス繊維をそれぞれ１５分、３０分、６０分、９０分、１２０分、１５０分及び３００分の除染処理を２回繰返し、７水準で各々単独に除染処理した。上記７回の除染時間をパラメータとした際のスラリーの除染後バルク成形体の放射能レベル（γ線計数率）を図３の矢印Ｘに示す。
また上記試料Ａの微細片を加熱処理した後、除染処理した。即ち試料Ａの微細片を４００℃の温度で約１時間加熱してガラス繊維同士を相互に接着しているアクリル酸樹脂バインダを蒸発させた後、この微細片を硝酸溶液に投入し、上記と同様にして６０分間除染処理し、この除染処理を２回繰返した。この際の除染後バルク成形体の放射能レベル（γ線計数率）を図３の矢印Ｙに示す。
【００１５】
図３の矢印Ｘより明らかなように、加熱処理しないで除染処理した場合には、３００分の除染処理を２回繰返すことにより、ようやく初期の値の約１／１７０のレベルに相当する５７８cph(count/hr)まで放射能レベルが低下する。これに対し、図３の矢印Ｙより明らかなように、加熱処理した後、除染処理した場合には、６０分の除染処理を２回繰返すだけで、同レベル（６０１cph）まで放射能レベルが低下することが判る。
【００１６】
(c) 除染処理の結果（その１：γ線計数率での評価）
上記試料Ｆを除く試料Ａ〜Ｅについて、除染処理する前の段階の微細片の放射能レベル（γ線計数率）を測定した。またこれらの試料Ａ〜Ｅについて、除染処理した後の段階の微細片の放射能レベル（γ線計数率）を測定した。これらの測定結果を図４に示す。
図４より明らかなように、試料Ａの微細片は除染処理することにより９０，０００cphの放射能レベルから７００cphのレベルまで放射能レベルが低下し、試料Ｂの微細片は同様に２，０００，０００cphから８，０００cphまで低下し、試料Ｃの微細片は３，０００cphから７００cphまで低下し、試料Ｄの微細片は３，０００，０００cphから２，０００cphまで低下し、また試料Ｅの微細片は２０，０００cphから２，０００cphまで低下することが判る。
【００１７】
(d) 除染処理の結果（その２：比放射能での評価）
次に上記γ線計数率（ｃｐｈ）で測定した試料Ａ〜Ｅのデータをより一般的な放射能レベルで評価するためにこれらのデータを比放射能（Ｂｑ／ｇ）で求めた。
先ず濃縮度５％の²³⁵Ｕの１００ｇ標準試料のγ線計数率から単位がＢｑの放射能を求めて図８に示す検量線を作成し、この検量線から次式（１）の回帰式を求めた。
【００１８】
ｙ＝０．０１１５ｘ^1.0477 ……（１）
ここでｘは²³⁵Ｕのγ線計数率（ｃｐｈ）を、ｙは²³⁵Ｕの放射能（Ｂｑ）をそれぞれ示す。
上記式（１）のｘに上記（ｃ）で求めたγ線計数率（ｃｐｈ）を代入してｙの放射能（Ｂｑ）を求めた。求めた放射能に対して、濃縮ウランとして放射能に与える別の同位体（²³⁴Ｕ及び²³⁸Ｕ）を考慮した計算を行って総放射能を算出した後、これを上記試料Ａ〜Ｅのバルク成形体の重量で除算することにより比放射能（Ｂｑ／ｇ）を求めた。その結果を表１に示す。
【００１９】
【表１】

【００２０】
表１より明らかなように、除染処理前に高い放射能レベルであった試料においても上述した実施例の処理を行うことにより、除染処理前に低い放射能レベルであった試料Ｃ及びＥと同等又はそれ以下の極めて低いレベルまで除染されたことが判る。
【００２１】
【発明の効果】
以上述べたように、本発明によれば、ウラン等の放射性廃棄物の塵を捕捉したガラス繊維からなるろ材シートを切断して微細片にした後、好ましくは４００℃で加熱してガラス繊維同士を相互に接着している有機バインダを蒸発させた後、この微細片を７０℃の５Ｎ硝酸溶液中で粉砕してスラリー化を促しながらガラス繊維を除染し、除染したガラス繊維をろ別した後、水洗し、水洗したガラス繊維をろ別してそのガラス繊維を水中で粉砕して完全にスラリーにし、このスラリーをろ過しながら成形してガラス繊維を所定の形状のバルク成形体とし、このバルク成形体を脱水乾燥した後、有底容器に収容するようにしたから、減容及び除染の処理が容易となり、ウラン等の放射性元素を十分に回収できる。また使用済みＨＥＰＡフィルタのろ材シートの放射能を容易に測定できる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の使用済みＨＥＰＡフィルタのろ材シートの処理方法を工程順に示す図。
【図２】微細片の加熱時間と試料の重量減少率との関係を示す図。
【図３】微細片の除染処理時間とγ線計数率との関係を示す図。
【図４】除染処理前と除染処理後のγ線計数率を示す図。
【図５】従来のＨＥＰＡフィルタの構造を示す図６のＢ−Ｂ線断面図。
【図６】図５のＡ−Ａ線断面図。
【図７】従来のＨＥＰＡフィルタを取外す状態を示す斜視図。
【図８】²³⁵Ｕの標準試料のγ線計数率から放射能（Ｂｑ）を求めた検量線を示す図。
【符号の説明】
１２ろ材シートの微細片化工程
１３微細片中のバインダの蒸発工程
１４硝酸溶液中での微細片の粉砕によるスラリー化と除染工程
１６，１８スラリー化を開始したガラス繊維のろ別及び水洗工程
１８ガラス繊維の水洗工程
１９，２２ガラス繊維のろ別及び水中でのスラリー化
２３スラリーをろ過しながらガラス繊維の成形
２４バルク成形体の脱水乾燥工程
２６バルク成形体を有底円筒容器に収容する工程[0001]
BACKGROUND OF THE INVENTION
The present invention relates to a method for treating a filter medium sheet of a contaminated HEPA (High Efficiency Particulate Air) filter by being used for filtering dust of radioactive waste such as uranium.
[0002]
[Prior art]
In nuclear fuel facilities and the like, HEPA filters are frequently used to filter radioactive waste dust such as uranium. For example, as shown in FIGS. 5 and 6, the HEPA filter 1 is provided with a separator 3 made of a metal such as Al in a wooden support frame 2, and a filter medium sheet 4 of a filter made of glass fiber between the separators 3. Is bent and inserted in a zigzag accordion shape. As shown in FIG. 7, an upper lid 6 and a lower lid 7 are formed on the upper and lower portions of the filter 1, respectively, and when the contaminated used filter material sheet 4 is processed, the upper lid 6 and the lower lid 7 are removed from the filter 1. After removing the filter medium sheet 4, the filter medium sheet 4 made of glass fibers capturing the dust of radioactive waste such as uranium is taken out.
In order to save storage space, the filter medium sheet 4 of the used HEPA filter 1 taken out from the support frame 2 in this way is subjected to volume reduction processing by compression together with the separator 3 and then stored in the management area. .
[0003]
[Problems to be solved by the invention]
However, since the stored filter media sheet 4 is not decontaminated after compression, there is a problem that uranium or the like is not sufficiently recovered and cannot be effectively used as a resource. In addition, in order to recover uranium and the like from the filter material sheet 4 that has been volume-reduced by compression, and finally dispose of it such as embedding, many processing steps such as separation from Al and other metals and decontamination are required. There is a problem that the processing cost will increase in the future. Further, when measuring the radioactivity of a filter medium sheet that has been volume-reduced by compression, the filter medium sheet in a compressed state is inhomogeneous and has a high density, so that the measurement method becomes complicated and the measurement accuracy is low. On the other hand, when the radioactivity is measured after decontamination of the filter medium sheet that is not subjected to compression treatment, the filter medium sheet shows an accordion shape, so the measurement of the surface contamination density after decontamination becomes a large area, and a great deal of measurement There is a problem that requires time.
An object of the present invention is to provide a method for treating a filter medium sheet of a used HEPA filter that can be easily reduced in volume and decontaminated, can sufficiently recover radioactive elements such as uranium, and can easily measure radioactivity. It is in.
[0004]
[Means for Solving the Problems]
As shown in FIG. 1, the invention according to claim 1 includes a step 12 of cutting a filter medium sheet made of glass fibers capturing radioactive waste dust into fine pieces, and pulverizing the fine pieces in a nitric acid solution. Then, the step 14 for decontaminating the glass fiber while promoting the slurrying, the

steps

16 and 18 for filtering the glass fiber that has started the slurrying and washing the glass fiber with water, and the glass fiber for washing the glass fiber with the water washed are filtered.

Steps

19 and 22 for pulverizing the fibers in water to form a complete slurry, step 23 for forming the glass fibers into a bulk molded body having a predetermined shape by filtering the slurry, and dehydrating and drying the bulk molded body Forming step 24 and storing the dried bulk molded body in a bottomed container, and forming while filtering so that the outer shape of the bulk molded body corresponds to the inner shape of the container A filter media sheet processing method of a spent HEPA filter characterized by Rukoto.
[0005]
Since mechanical slurrying is performed simultaneously with the decontamination of the glass fiber with the nitric acid solution, particles of radioactive elements such as uranium adhering to the glass fiber are efficiently eluted from the glass fiber into the nitric acid solution. . As a result, it is possible to decontaminate to a level that can be buried. Further, the above-mentioned slurry is molded while being filtered to form a glass fiber in a predetermined shape and then dehydrated and dried, so that the radioactivity is equalized without being unevenly distributed in a part of the bulk shape. Therefore, when measuring the radioactivity of the obtained bulk molded article, the measurement accuracy is high and it is easily performed. Further, the obtained bulk compact is reduced to a volume that can be buried and disposed.
[0006]
The invention according to claim 2 is the invention according to claim 1, wherein the cut fine pieces are heated at a temperature of 300 to 500 ° C. to bond the glass fibers to each other between step 12 and step 14. It is a processing method including the process 13 of evaporating the organic binder which has been carried out.
By evaporating and removing the organic binder contained in the fine pieces, slurrying of the fine pieces can be promoted more efficiently.
[0007]
DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION
Next, embodiments of the present invention will be described with reference to the drawings.
In order to process the filter medium sheet of the used HEPA filter, first, the upper lid 6 and the lower lid 7 are removed from the filter 1 as shown in FIG. Next, as shown in FIG. 1, the filter medium sheet made of glass fiber that captures dust of radioactive waste such as uranium is removed (step 11). Next, the filter medium sheet is cut into fine pieces (step 12). This fine piece is put into a 5N nitric acid solution, which is a decontamination solution heated to 60 to 80 ° C. in advance, for example, the fine piece is pulverized using rotating cutting teeth, and glass fiber is decontaminated while promoting slurrying. (Step 14). As a pretreatment for introducing the fine pieces into the nitric acid solution, an organic binder such as an acrylic resin that bonds the glass fibers to each other by heating the cut fine pieces at a temperature of 300 to 500 ° C., preferably 400 ° C. If it is allowed to evaporate (step 13), the slurrying of the fine pieces is promoted more efficiently, which is preferable. Here, when the heating temperature is less than 300 ° C., the evaporation of the organic binder becomes insufficient, and when it exceeds 500 ° C., there is a problem that the glass fibers constituting the filter medium sheet melt.
[0008]
Next, the fine pieces from which the organic binder has evaporated are put into a 5N nitric acid solution at 60 to 80 ° C. which is a decontamination solution, and the fine pieces are pulverized in this nitric acid solution using, for example, rotating cutting teeth to promote slurrying. Then, the glass fiber is decontaminated (step 14). Subsequently, the glass fiber which started the slurrying is separated by filtration (step 16). The filtrate produced by the filtration is sent to an ADU precipitation generation step (step 17) by adding NH ₄ OH, which will be described later.
[0009]
Next, the filtered glass fiber is washed with water (step 18). By this washing with water, contaminants ionized and eluted by the nitric acid component and nitric acid are removed. The glass fiber washed with water is separated by filtration (step 19). The filtrate produced by the filtration is sent to a radioactive element adsorption step (step 21) described later. Next, the filtered glass fiber is pulverized in water by using a mixer or the like combined with a ball mill to promote slurrying to complete slurry (step 22). The slurry is molded while being filtered to form a glass fiber into a bulk molded body having a predetermined shape (step 23). The filtrate produced by the filtration is sent to a radioactive element adsorption step (step 21) described later. In addition, in the said process 23, the bulk molded object shape | molded while filtering is formed so that the external shape may correspond to the internal shape of the bottomed container accommodated later. The shape of the container is not particularly limited. If the container has a cylindrical shape such as a drum, for example, the bulk molded body is formed into a disk shape or a columnar shape. Further, if the container is a bottomed rectangular tube shape, the bulk molded body is formed to be a square plate shape or a prism shape. In the case of molding into a columnar shape or a prismatic shape, the processing batch amount increases, but the homogeneity of the molded body for measuring radioactivity can be further improved. Next, the glass fiber bulk molded body is dehydrated and dried (step 24). The dried bulk molded body is accommodated in a bottomed container (step 26). Next, the radioactivity of the bulk molded body accommodated in the bottomed container is measured (step 27).
[0010]
As described above, in step 16, the filtrate produced by filtration is sent to the ADU precipitation generation step (step 17) by adding NH ₄ OH. In step 17, the filtrate produced by filtration and NH ₄ OH (ammonia water) react with each other to form a precipitate of ADU (ammonium heavy uranate). The produced ADU precipitate is then filtered off (step 28). The filtrate produced by the filtration is sent to the above-described adsorbing step (step 21) of the radioactive element to the adsorbent. The filtered ADU precipitate is dried and roasted (step 29). As a result, U ₃ O ₈ powder is generated and recovered (step 31).
As described above, the filtrate produced in the glass fiber filtration step (step 19) washed with water, the filtrate produced in the glass fiber molding step (step 23) while filtering the slurry, and the ADU precipitation filtration step (step 28). ) Is sent to a radioactive element adsorption step (step 21) on the adsorbent, where a tannin-based adsorbent is added. As a result, the radioactive elements contained in these filtrates are adsorbed by the tannin-based adsorbent. The adsorbent that has adsorbed the radioactive elements is roasted (step 32). Next, uranium oxide is recovered from the roasted adsorbent (step 33).
[0011]
【Example】
Next, examples of the present invention will be described in order to show specific embodiments of the present invention.
<Example 1>
First, about 100 g of a sample of five kinds of fine pieces obtained by cutting a filter medium sheet made of glass fiber was prepared so as to have a weight of 1/20 of the glass fiber portion (about 2 Kg) of one filter. That is, samples A, B, and C are HEPA filters for filtering radioactive dust containing uranium, and are fine pieces obtained by cutting a filter material sheet taken out from a filter used in a wet system (including a wet process). is there. Samples D and E are similar HEPA filters and filter media taken from a filter used in a dry system (a process not including a wet process, such as a uranium fuel pellet molding process, a U ₃ O ₈ powder heating process, etc.) It is the fine piece which cut | disconnected the sheet | seat.
[0012]
These five types of fine pieces were each heated at a temperature of 400 ° C. for about 1 hour to evaporate the acrylic resin binder that adhered the glass fibers to each other. The fine piece from which the binder had evaporated was put into a 5N nitric acid solution at 70 ° C., and the fine piece was pulverized in this nitric acid solution using a rotating cutting tooth to decontaminate glass fibers while promoting slurrying. This decontamination treatment was performed by repeating the treatment for 60 minutes with fresh nitric acid for samples A to E twice. Subsequently, the glass fiber which started the slurrying was separated by filtration. The filtered glass fiber was washed with water and then filtered. Subsequently, the filtered glass fiber was pulverized in water using a mixer combined with a ball mill to promote slurrying, and was completely made into a slurry. The slurry was molded while being filtered to form a glass fiber into a bulk molded body having a predetermined shape. In this molding, the bulk molded body molded while filtering was molded so as to be the size of a cylindrical container can accommodated later. Next, this bulk molded body was dehydrated and dried. The volume of the bulk compact after drying was reduced to about 1/3 of the filter medium sheet before it was made into fine pieces. Moreover, the density of the bulk molded body after drying was about 0.2 g / cm ³ , and the radioactivity was measured as it was.
[0013]
<Comparison test and evaluation>
(a) Weight reduction rate of fine pieces by heat treatment Five types of samples of Example 1 and unused glass fibers (hereinafter referred to as Sample F) are heated at a temperature of 400 ° C. for a total of 90 minutes to be heated. The relationship between time and weight loss rate of the sample was investigated. The result is shown in FIG. As is apparent from FIG. 2, since the acrylic resin is used for bonding the glass fiber to the unused sample F, it can be seen that about 5% of the resin is removed by heating and the equilibrium is reached in 30 to 60 minutes. On the other hand, the samples A to E used in the wet system or the dry system have a weight reduction rate of about 7% to a maximum of about 20%, which is larger than the unused sample F. This is because volatile contaminants other than the acrylic resin binder are trapped in the filter medium sheet, and the contaminants are removed by heating.
[0014]
(b) Difference in decontamination effect depending on presence / absence of heat treatment of fine piece The fine piece of sample A was decontaminated without heat treatment. That is, the fine piece of sample A was put into a 5N nitric acid solution at 70 ° C., and the fine piece was pulverized in a fresh nitric acid solution using rotating cutting teeth, and the glass fibers were crushed for 15 minutes and 30 minutes, respectively, while promoting slurrying. , 60 minutes, 90 minutes, 120 minutes, 150 minutes, and 300 minutes, the decontamination treatment was repeated twice, and each of them was decontaminated independently at 7 levels. The radioactivity level (γ-ray count rate) of the bulk molded article after decontamination of the slurry when the above seven decontamination times are used as parameters is indicated by an arrow X in FIG.
Further, the fine piece of the sample A was heat-treated and then decontaminated. That is, after heating the fine piece of sample A at a temperature of 400 ° C. for about 1 hour to evaporate the acrylic resin binder that bonds the glass fibers to each other, the fine piece is put into a nitric acid solution, and Similarly, decontamination treatment was performed for 60 minutes, and this decontamination treatment was repeated twice. The radioactivity level (γ-ray counting rate) of the demolded bulk compact at this time is indicated by an arrow Y in FIG.
[0015]
As is clear from the arrow X in FIG. 3, when the decontamination process is performed without the heat treatment, the decontamination process of 300 minutes is repeated twice, and finally corresponds to a level of about 1/170 of the initial value. The radioactivity level decreases to 578 cph (count / hr). On the other hand, as is clear from the arrow Y in FIG. 3, when the decontamination process is performed after the heat treatment, the radioactivity level is reduced to the same level (601 cph) by repeating the 60-minute decontamination process twice. Can be seen to decrease.
[0016]
(c) Results of decontamination treatment (Part 1: Evaluation with γ-ray counting rate)
For samples A to E excluding the sample F, the radioactivity level (γ-ray count rate) of the fine pieces before the decontamination treatment was measured. Moreover, about these samples AE, the radioactivity level (gamma ray count rate) of the fine piece of the stage after a decontamination process was measured. The measurement results are shown in FIG.
As is clear from FIG. 4, the fine piece of sample A is decontaminated to reduce the radioactive level from 90,000 cph to 700 cph, and the fine piece of sample B is also 2,000. From 3,000 cph to 8,000 cph, the fine piece of sample C from 3,000 cph to 700 cph, the fine piece of sample D from 3,000,000 cph to 2,000 cph, and the fine piece of sample E Is found to decrease from 20,000 cph to 2,000 cph.
[0017]
(d) Results of decontamination treatment (Part 2: Evaluation by specific activity)
Next, in order to evaluate the data of samples A to E measured at the above-mentioned γ-ray counting rate (cph) at a more general radioactivity level, these data were obtained by specific radioactivity (Bq / g).
First, the radioactivity of the unit Bq is determined from the γ-ray counting rate of a 100 g standard sample of ²³⁵ U with a concentration of 5%, and a calibration curve shown in FIG. 8 is created. From this calibration curve, the regression equation (1) is obtained. Asked.
[0018]
y = 0.0115x ^1.0477 (1)
Where x ²³⁵ gamma ray count rate U a (cph), y represents the ²³⁵ U radioactivity (Bq), respectively.
The radioactivity (Bq) of y was determined by substituting the γ-ray count rate (cph) determined in (c) above for x in the above formula (1). After calculating the total radioactivity by performing a calculation considering the other isotopes ( ²³⁴ U and ²³⁸ U) given to the radioactivity as enriched uranium with respect to the obtained radioactivity, this is the bulk of the above samples AE The specific activity (Bq / g) was determined by dividing by the weight of the molded body. The results are shown in Table 1.
[0019]
[Table 1]

[0020]
As is clear from Table 1, samples C and E, which had a low radioactivity level before the decontamination treatment, were obtained by performing the above-described processing on the samples that had a high radioactivity level before the decontamination treatment. It can be seen that it was decontaminated to a very low level equivalent to or lower than.
[0021]
【The invention's effect】
As described above, according to the present invention, after cutting a filter medium sheet made of glass fibers capturing radioactive waste dust such as uranium into fine pieces, the glass fibers are preferably heated at 400 ° C. After evaporating the organic binder adhering to each other, the fine pieces are crushed in a 5N nitric acid solution at 70 ° C. to decontaminate the glass fibers while promoting slurrying, and the decontaminated glass fibers are filtered off. After that, the glass fiber washed with water is filtered, and the glass fiber is pulverized in water to make a complete slurry. The slurry is molded while filtering to form a glass fiber into a bulk molded body having a predetermined shape. Since the molded body is dehydrated and dried and then accommodated in a bottomed container, the volume reduction and decontamination processes are facilitated, and radioactive elements such as uranium can be sufficiently recovered. Moreover, the radioactivity of the filter medium sheet | seat of a used HEPA filter can be measured easily.
[Brief description of the drawings]
FIG. 1 is a view showing a processing method for a filter medium sheet of a used HEPA filter according to the present invention in the order of steps.
FIG. 2 is a diagram showing the relationship between the heating time of a fine piece and the weight reduction rate of a sample.
FIG. 3 is a diagram showing the relationship between the decontamination processing time of fine pieces and the γ-ray count rate.
FIG. 4 is a diagram showing γ-ray count rates before and after decontamination processing.
5 is a cross-sectional view taken along the line BB of FIG. 6 showing the structure of a conventional HEPA filter.
6 is a cross-sectional view taken along line AA in FIG.
FIG. 7 is a perspective view showing a state in which a conventional HEPA filter is removed.
FIG. 8 is a diagram showing a calibration curve for determining the radioactivity (Bq) from the γ-ray counting rate of a ²³⁵ U standard sample.
[Explanation of symbols]
12 Fine-cutting process of filter medium sheet 13 Evaporating process of binder in fine piece 14 Slurry and decontamination process by grinding fine pieces in

nitric acid solution

16, 18 Filtration and washing process of glass fiber which started slurrying 18 Glass fiber

water washing process

19, 22 Filtration of glass fiber and slurrying in water 23 Molding of glass fiber while filtering slurry 24 Dehydration drying process of bulk molded body 26 Bulk molded body is accommodated in bottomed cylindrical container Process

Claims

Cutting the filter medium sheet made of glass fibers capturing radioactive waste dust into fine pieces (12);
A step (14) of decontaminating the glass fibers while pulverizing the fine pieces in a nitric acid solution to promote slurrying;
The step of filtering the glass fibers that have started to be slurried and washing the glass fibers with water (16, 18),
Filtering the washed glass fibers and crushing the glass fibers in water to form a complete slurry (19, 22);
Forming the glass fiber into a bulk molded body having a predetermined shape by shaping the slurry while filtering;
Dehydrating and drying the bulk molded body (24);
Containing the dried bulk molded body in a bottomed container (26),
A processing method for a filter medium sheet of a used HEPA filter, wherein the bulk molded body is molded while being filtered so that an outer shape of the bulk molded body corresponds to an inner shape of the container.

Claim (13) including the step (13) of evaporating the organic binder which heats the cut fine piece at a temperature of 300 to 500 ° C. and bonds the glass fibers to each other between the step (12) and the step (14). Item 2. A processing method according to Item 1.