JP3993744B2 - ガス化装置における煤の除去方法 - Google Patents
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Description
本発明は合成ガス、又はH2 と、COと、他のガス状物質とから成る合成ガス混合物を製造するために炭化水素供給材料を部分酸化させる方法に関するものである。特に本発明は反応しない炭素の回収及び分散している再循環炭素煤を混入する炭化水素供給材料をガス化装置、特に油供給ガス化装置中に導入させてガス状物質を製造するために使用する反応器の温度調節に関するものである。
【0002】
炭化水素供給材料から合成ガスを製造するには合成ガス発生器又はガス化器として周知である合成ガス反応器に酸素を添加することが必要である。その方法は作動の経済性と反応器の耐火構成材料の制限とにより設定された許容範囲内に反応器の温度を維持するためにCO2 、蒸気又は水のような調節器の添加をも必要とする。
【0003】
部分酸化ガス化方法に関する課題は原料合成ガス生成物中の煤の形状での反応しないか又は変換されない炭素の存在である。煤を除去するために種々の技術が使用でき、ほとんど一般的なものはスクルバーにおいて合成ガス生成物を水で洗浄することにあり、該スクルバー中で、同伴炭素が洗浄水に転送され、洗浄されて煤のない合成ガスが生成される。
【0004】
煤含有水は水相から炭素を抽出するために石油ナフサを用いて更に処理され得る。その後炭素は石油ナフサから重油で抽出され得る。重油はほぼ全ての炭素を含有し、そして部分酸化反応器用の供給材料として使用でき、それにより炭素のエネルギー価値を利用する。炭素用の抽出剤としてナフサに代えてベンゼンが使用され得る。ベンゼンで炭素を水から分離した後、ベンゼンは取り除かれ、そして再使用のために回収される。
【0005】
反応しないか又は変換されない炭素を除去するために使用される他の技術は洗浄水を濾過し、そして更に処理するために炭素濾過ケークを回収することにある。
【0006】
マックコーリスター氏の米国特許第3979188号明細書は反応器のガス状排液から水一炭素スラリーを濃縮させる方法を開示しており、該方法は炭素を5乃至7%まで段階的に洗浄し、濃縮スラリーを燃料油と混合させ、そして炭素/油/水の混合物を一般的に使用されている過熱高圧蒸気調節器の代替物として蒸発させることなく部分酸化反応器にもどすようにしてある。
【0007】
マリオン氏の米国特許第4699631号明細書は約0.55乃至4.0重量%炭素煤のポンプ汲上げ可能な煤−水の分散液を生成させるために煤の水成分散液を濃縮しかつガス供給材料に対して煤−水の分散液を部分酸化ガス化器に再循環させる方法を開示している。
【0008】
シェル インターナショナル リサーチ コーポレーション名義の英国特許第1321069号明細書は補助剤として炭化水素油で煤粒子を凝集することにより炭素煤を除去することを開示している。煤粒子に疎水性と親水性を与える補助物質を使用することも記載されている。凝集が行なわれた際に、凝集粒子は篩を使用して物理的に除去され、残存する水分を除くために乾燥され、そして最後に反応物質としてガス化器に再循環されるようにしてある。
【0009】
チップマー氏の米国特許第4289647号明細書はガス化反応の排液ガスから炭素を回収する方法を開示している。そのガスは不燃焼炭素と灰を分離するために水で急冷される。その後洗浄水を澄んだ水と、炭素含有水と、灰泥とに分離するために洗浄水のデカンテーションが行なわれる。炭素含有水はガス化反応における灰油の変換を制御する蒸気を生成するために使用される。
【0010】
部分酸化ガス化器は煤形成を最少にするために常に高転換率で作動する。煤懸濁液の不安定と嵩粘度の増大のため、多量の煤形成は望しくない。多量の煤形成は煤の熱価値が回収されない限り、低い冷ガス効率を意味する。
【0011】
煤を洗浄するために使用できる水の量は熱均衡により決定されるように部分酸化ガス化器中の調節器として作用するために必要な範囲に制限されている。煤の発生量は炭素対酸素比により設定されている。従って水の量は過剰な煤の発生を防止するために変えることができない。本発明の目的は煤を洗浄するために使用される急冷水の量を変えることができるように水流と煤流とを分離することにある。
【0012】
本発明の他の目的は煤/水の混合物又は煤/油の混合物を低粘度に維持することにある。ガス化器は低い合成ガス変換率で運転でき、しかも煤/水の混合物又は煤/油の混合物を低粘度に維持する。
【0013】
部分酸化ガス化方法において、原料プロセスガスは約1700°F乃至約3500°F、特に2000°F乃至約2800°Fの範囲の温度でかつ約1380Pa(約200psia)乃至約17250pa(約2500psia)、特に約4830pa(約700psia)乃至約10350pa(約1500psia)の圧力でガス化器の反応地帯から出る。原供給材料中の炭素の量に基づいて0から約20重量%までの範囲で炭素粒子が存在する。
【0014】
ロビン氏等の米国特許第4021366号明細書は急冷水中で炭素粒子の濃度を0から2重量%、好ましくは1.5重量%以下の範囲に維持することが望ましいことを開示している。
【0015】
部分酸化ガス化器の反応地帯を出る熱原料排液合成ガス流はガス化器の反応地帯に生じる炭素煤粒子を搬送する。熱原料排液合成ガス流はガス化器の反応地帯の下側に配置させた急冷地帯又は急冷室中に導入される。そこに存在する急冷水を通して多量の合成ガスをあわだてることにより生じる急冷地帯の乱流状態は合成ガスから煤を洗浄する作用をなす。急冷室は多量の煤を水と混合させる。この煤は急冷水を急冷地帯の急冷リングに再循環させることにより濃縮され得る。
【0016】
部分酸化ガス化器に発生された原料合成ガスは炭素煤を含有し、炭素煤は水で洗浄することにより合成ガスから除去されかつ回収される。洗浄水はガス化器の水洗浄急冷地帯において煤を多量に濃縮することができる1つ又はそれ以上の高温表面活性剤を含有している。炭素煤は吸収油の作用により洗浄水から分離される。洗浄水から炭素煤の分離は煤粒子に疎水性と親油性を与える1つ又はそれ以上の表面活性剤により向上する。回収炭素煤は部分酸化反応中に炭素のエネルギー価値を回復させるためにガス化器に再循環される。煤を再循環する前に煤混合物から全ての水又は大部分の水を除去することによりガス化方法の全エネルギー効率を増大させることができる。水から煤を分離することはガス化器中の反応状態に依存して煤再循環流と水再循環流とを別個に独立して調整させることができる。
【0017】
本発明によれば、アンモニウムリグノスルホン酸塩又は他の等価界面活性剤のような1つ又はそれ以上の界面活性剤の添加が安定懸濁液として水中で煤を濃縮させることができる。該界面活性剤は全嵩粘度を減少させることにより混合物のポンプ汲上げをも向上させる。約3重量%又はそれ以上の煤の高濃度が水洗浄の急冷地帯で達成され得る。
【0018】
合成ガス洗浄作用から回収された煤/水の混合物は吸収油と結合し、加熱され、そして高圧分離器に向けられる。水は高圧分離器中で揮発されそして煤は油を有する懸濁液を形成する。煤−油混合物は分離器から除去されそしてガス化器に戻され、そこで燃料源として使用される。小量の軽油をも含有する揮発水は高圧分離器から出てそして温度調節器として使用するためにガス化器にもどす。
【0019】
ガス化器中で調節器として水が使用された時に、部分酸化がス化反応中に形成された煤と水はガス化器に再循環される。これは煤をガス化器に再循環させるために煤濾過器のケーク排出の必要性と炭素抽出装置の必要性とを除去する。
【0020】
本発明は煤と水をガス化器に対する油供給材料のスリップ流中に再循環させかつその後水を高圧で蒸発させかつ除去することにより蒸気と水の温度調節器の利益を結合することにある。
【0021】
図1に関し、少量の同伴炭素煤と極めて少量の同伴鉱物灰とを含有する原料加熱合成ガスがガス化器2の上部の反応地帯(図示せず)に発生される。その後、その加熱合成ガスはガス化器2の底部の急冷地帯を通る。ここで、合成ガスは急冷水流4及び1つ又はそれ以上の高温表面活性剤を含有する水性溶液6と接触する。原料合成ガスの温度が降下し、そして炭素煤と鉱物灰の全てが合成ガスから除去される。冷却されかつ洗浄された合成ガス8は本装置の外側に配置させた他の装置により更に加工するために急冷地帯から出る。
【0022】
急冷水流4は約0.1重量%から約1.5重量%までの煤を含有している。それは冷却及び洗浄合成ガス8から下流の合成ガス洗浄装置において発生される。
【0023】
水性溶液6は約300°Fから約600°Fまでの温度下において熱的に安定するアンモニウムリグノスルホン酸塩又は等価表面活性剤のような1つ又はそれ以上の高温表面活性剤を含有している。そのような表面活性剤は本発明の技術分野において周知であり、例えば有機ホスファート、スルホン酸塩及びアミン表面活性剤である。その表面活性剤は急冷室の底部において水中での煤の安定懸濁液を形成させるために使用され、そこでは煤の濃度が約3.0重量%から約15.0%重量%の範囲内である。表面活性剤は全液体粘度をも減少させる。急冷室の底部における活性化表面活性剤の濃度は約0.01重量%から約0.30重量%まで変化する。
【0024】
濃縮された煤−水の流れ10はガス化器2の急冷地帯から出る。流れ10から小さいブロウダウン流12が分離しそして本装置から出ていく。ブロウダウン流12の目的は塩及び浮遊する重金属のような鉱物灰の系を浄化することにある。流れ12は金属回収作用(図示せず)又は適用可能な環境規定によって適当な廃棄物処理装置に送出させることができる。ブロウダウン流12の質量の流量は煤−水の流れ10のものの約0.005〜約0.050である。
【0025】
残りの煤−水の流れ14はポンプ16に流通し、ポンプ16においてその圧力が高圧フラッシュ分離器44に流入することができるように十分に増大される。
【0026】
ポンプ16を出る加圧された煤−水の流れ18には本装置の外部から、通常では合成ガス洗浄装置(図示せず)のダウンストリームから供給される最適ブロウダウン流20が付加される。ブロウダウン流20は高圧フラッシュ分離器44でフラッシュされる高濃度のアンモニア及びホルマートを含有する。アンモニア及びホルマートはガス化器2の反応地帯に入り、そこでそれらは過酷な作動状態下で分解する。高圧煤−水/ブロウダウン流22を形成するためにブロウダウン流20を加圧された煤−水の流れ18に結合させることにより、上述した合成ガス洗浄装置用の排水ストリッピング水柱の必要性が除去される。
【0027】
結合された高圧流22はその後煤−油/水の流れ26を形成するために、油−煤再循環流24と接触し、煤−油/水の流れ26は高剪断運動混合器36に入り、該混合器36においてそれは本装置の外部からの油スクルバー供給材料28と1つ又はそれ以上の表面活性剤の油性溶液32と混合され、該表面活性剤は煤粒子に疎水性と親油性を与える作用をなす。
【0028】
油スクルバー供給材料28は一般的に有効な燃料油にすることができるが、しかし約30〜50API比重度の範囲における中間留出燃料油が好ましい。油スクルバー供給材料28の流量は高圧フラッシュ分離器44の底部中で約5.0重量%乃至約50.0重量%の量の煤濃度を保持するために調整されている。
【0029】
油性溶液32の第2表面活性剤を利用する目的は煤粒子に疎水性と親油性を与えることにある。これらの表面活性剤は本発明の技術分野において周知であり、そしてカルボン酸塩、リン酸塩、スルホナート、硫酸塩、アルコール、グリコール、アミン及び有機酸化物であり、好ましくはアルキレングリコールのポリマー、アルキルエーテルアミン、及びオキシプロピレンジアミンである。表面活性剤の濃度は運動混合器36を出る全ての煤/油/水の混合物38の約0.01重量%から約0.30重量%まで変化する。
【0030】
表面活性剤で実質的に処理された混合煤/油/水の流れ38は熱交換器40に入り、そこで煤/油/水の流れ38は高圧フラッシュ分離器44に入る時に所望のフラッシュ分離のために必要な状態における加熱煤/油/水の流れ42として出ていく。高圧フラッシュ分離器44は約1380絶対pa(約200絶対psi)から約17250絶対pa(約2500絶対psi)まで、好ましくは約4830絶対pa(約700絶対psi)から約10350絶対pa(約1500絶対psi)まで変化する圧力で作動するガス化器2の作動圧力よりも高い約690pa(約100psi)乃至約1380pa(約200psi)で作動する。高圧フラッシュ分離器44の作動温度は約450°Fから約650°Fまでである。
【0031】
蒸気流46は高圧フラッシュ分離器44から送出され、そして約0.1重量%乃至約5.0重量%の少量の同伴気化油を含有する。蒸気流46は部分酸化ガス化器2中の温度を調整するための調節器として使用される。しかし温度調節器として使用するのに必要としない蒸気流46の一部48が分割され、そして廃熱及び軽油回収装置50に導入される。
【0032】
調節器として使用される残りの蒸気流52は熱交換器54を流通し、そこで蒸気流52は飽和状態以上の約50°F乃至約150°Fの温度に過熱され、そして過熱蒸気流56として送出され、該過熱蒸気流56はガス化器2に入り、ガス化器2において温度調節器として使用される。蒸気の過熱は炭化水素燃料66をガス化器2中に導入する作用をなす供給材料噴射ノズル(図示せず)の全ての運転性能を改善する。
【0033】
高圧フラッシュ分離器44を出る濃縮された煤−油の混合物58はほとんど水分がなく、ポンプ60を通過し、ポンプ60においてその圧力がガス化器2の作動圧力よりも高い約690−1380pa(約100−200psi)まで増加される。加圧されかつ濃縮された煤−油の混合物62はポンプ60を出て、そして流れ24と64とに分流される。流れ24の流量は流れ38において油対水の重量比を約0.3対1から約3対0までそれぞれ維持するように調整されている。流れ64の流量は高圧フラッシュ分離器44中のレベルにより制御され、そしてスクルバー油供給材料流28の流量とほぼ同じである。
【0034】
加圧された濃縮煤−油の混合物64は部分酸化ガス化器2に入り、ガス化器2においてその混合物64は反応物質として炭化水素燃料66を補充する。流れ66対流れ64の重量比はほぼ約0.05対1から約0.30対1まである。
【0035】
濃縮された煤−油の混合物の残りの部分24は高圧煤−油のブロウダウン流22と接触しかつ混合する。
【図面の簡単な説明】
【図1】 本発明によりガス化装置における煤の除去方法の概略説明図である。
【符号の説明】
2 ガス化器
4 急冷水流
6 水性溶液
8 合成ガス
10 煤−水の流れ
12 ブロウダウン流
14 煤−水の流れ
16,60 ポンプ
24 油/煤再循環流
26 煤/油/水の流れ
28 油スクルバー供給材料
32 油性溶液
36 混合器
38 混合煤/油/水の流れ
40,54 熱交換器
42 加熱煤/油/水の流れ
44 高圧フラッシュ分離器
46,52 蒸気流
50 軽油回収装置
56 過熱蒸気流
58 煤−油の混合物
64 流れ
Claims (6)
- 炭化水素供給材料の部分酸化ガス化反応中に生じる原料合成ガスに付着する炭素煤を回収しかつ再使用する方法であって、
a)濃縮された炭素煤/水混合物を形成させるためかつ全嵩粘度を減少させることによりその混合物のポンプ汲み上げ作用を向上させるために有機ホスファートと、スルホン酸塩と、アミンとからなる群から選択された第1表面活性剤の存在において水で洗浄させることにより原料合成ガスから炭素煤を除去し、
b)煤粒子に疎水性と親油性を与えるためかつ炭素煤/油/水混合物を形成するためにカルボン酸塩と、リン酸塩と、スルホナートと、硫酸塩と、アルコールと、グリコールと、アミンとからなる群から選択された第2表面活性剤の存在において吸収油に炭素煤/水混合物を接触させ、
c)高圧フラッシュ分離作用の手段により炭素煤/油/水混合物を炭素煤/油混合物と煤なし気化水とに分離させ、
d)温度調整器として作用させるために煤なし気化水の少なくとも一部分を部分酸化ガス化反応に再循環させ、
e)炭素煤/油混合物を部分酸化ガス化反応に再循環させてそれを燃料として使用する
ことを特徴とするガス化装置における煤の除去方法。 - 第1表面活性剤がアンモニウムリグノスルホン酸塩であることを特徴とする請求項1に記載の方法。
- 濃縮された炭素煤/水混合物が3.0重量%乃至15.0重量%の炭素煤を含有することを特徴とする請求項1に記載の方法。
- 吸収油が30〜50API比重度の範囲にある中間留出物であることを特徴とする請求項1に記載の方法。
- 高圧フラッシュ分離作用から送出される炭素煤/油混合物中の煤濃度が5.0重量%から50.0重量%まで変化され得ることを特徴とする請求項4に記載の方法。
- 高圧フラッシュ分離作用中の圧力が部分酸化ガス化反応の圧力よりも大きい690pa(100psi)から1380pa(200psi)までであることを特徴とする請求項1に記載の方法。
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