JP3830870B2 - Fuel cell and fuel cell stack - Google Patents

Fuel cell and fuel cell stack Download PDF

Info

Publication number
JP3830870B2
JP3830870B2 JP2002215692A JP2002215692A JP3830870B2 JP 3830870 B2 JP3830870 B2 JP 3830870B2 JP 2002215692 A JP2002215692 A JP 2002215692A JP 2002215692 A JP2002215692 A JP 2002215692A JP 3830870 B2 JP3830870 B2 JP 3830870B2
Authority
JP
Japan
Prior art keywords
fuel cell
seal member
separator
electrolyte membrane
separators
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired - Fee Related
Application number
JP2002215692A
Other languages
Japanese (ja)
Other versions
JP2004063094A (en
Inventor
成利 杉田
英明 菊池
吉宏 中西
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Honda Motor Co Ltd
Original Assignee
Honda Motor Co Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Honda Motor Co Ltd filed Critical Honda Motor Co Ltd
Priority to JP2002215692A priority Critical patent/JP3830870B2/en
Priority to US10/626,168 priority patent/US7297432B2/en
Publication of JP2004063094A publication Critical patent/JP2004063094A/en
Application granted granted Critical
Publication of JP3830870B2 publication Critical patent/JP3830870B2/en
Anticipated expiration legal-status Critical
Expired - Fee Related legal-status Critical Current

Links

Images

Classifications

    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E60/00Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
    • Y02E60/30Hydrogen technology
    • Y02E60/50Fuel cells

Landscapes

  • Fuel Cell (AREA)

Description

【0001】
【発明の属する技術分野】
本発明は、燃料電池および該燃料電池を積層してなる燃料電池スタックに関するものである。
【0002】
【従来の技術】
燃料電池スタックには、固体高分子電解質膜の両側にそれぞれアノード電極およびカソード電極を配置してなる電極構造体を、一対のセパレータで挟持して構成された平板状の燃料電池を、その厚さ方向に複数積層して構成されているものがある。
【0003】
各燃料電池では、アノード電極に対向配置されるアノード側セパレータの一面に燃料ガス(例えば、水素)の流路が設けられ、カソード電極に対向配置されるカソード側セパレータの一面に酸化剤ガス(例えば、酸素を含む空気)の流路が設けられている。また、隣接する燃料電池の隣接するセパレータ間には、冷却媒体(例えば、純水)の流路が設けられている。
【0004】
そして、アノード電極の電極反応面に燃料ガスを供給すると、ここで水素がイオン化され、固体高分子電解質膜を介してカソード電極に移動する。この間に生じた電子は外部回路に取り出され、直流の電気エネルギとして利用される。カソード電極においては、酸化剤ガスが供給されているため、水素イオン、電子、および酸素が反応して、水が生成される。電極反応面では、水が生成される際に熱が発生するので、セパレータ間に流通させられる冷却媒体によって冷却されるようになっている。
【0005】
これら燃料ガス、酸化剤ガスおよび冷却媒体は、各々独立した流路に流通させる必要があるため、各流路間を液密または気密状態に仕切るシール技術が重要となる。
密封すべき部位としては、例えば、燃料ガス、酸化剤ガスおよび冷却媒体を燃料電池スタックの各燃料電池に分配供給するために貫通形成された供給口の周囲、各燃料電池から排出された燃料ガス、酸化剤ガス、水および冷却媒体をそれぞれ収集して排出する排出口の周囲、電極構造体の外周、隣接する燃料電池のセパレータ間の外周等があり、シール部材としては、有機ゴム等の柔らかくて、適度に反発力のある材質のものが採用される。
【0006】
従来、この種の固体高分子電解質膜を一対の電極で挟んで構成される電極構造体を、さらに一対のセパレータで挟持してなる燃料電池は、例えば、特開平8−148169号公報に示されているように、2枚の同じ寸法のガス拡散層間に、これらガス拡散層の外寸よりも大きな固体高分子電解質膜を挟んで構成された電極構造体を有している(図14参照)。この燃料電池40においては、燃料ガス、酸化剤ガスの流路41,42は、アノード電極43およびカソード電極44の外周から外側にはみ出した固体高分子電解質膜45のはみ出した部分を、一対のOリング46によって挟むことにより密封されている。
【0007】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、このようなシール構造においては、固体高分子電解質膜45の表裏に配置される2つのOリング46が、固体高分子電解質膜45を挟んで互いに対向する位置に精度よく配置されていないと、密封性が損なわれるという不都合がある。
【0008】
例えば、図15に示すように、2つのOリング46の位置がずれていると、Oリング46から受ける圧力によって、薄肉の固体高分子電解質膜45が変形して逃げ、Oリング46が密封性を確保するのに十分な面圧を得ることができないことになる。また、固体高分子電解質膜45が変形すると、固体高分子電解質膜45がアノード電極43およびカソード電極44から剥離することがあり好ましくない。
【0009】
また、これらの問題を回避するためには、Oリング46を位置決めしている溝47の寸法精度を厳密に管理しなければならず、コストアップにつながるという問題もある。
【0010】
さらに、上記燃料電池40は、複数層積層して燃料電池スタックを構成することにより使用されるものであるため、その厚さ方向の寸法を、可能な限り薄く形成することが望まれている。
【0011】
この発明は、上述した事情に鑑みてなされたものであって、電極膜構造体とセパレータとの間の密封性を向上するとともに、コスト低減を図り、かつ、厚さ寸法を低減することができる燃料電池および燃料電池スタックを提供することを目的としている。
【0012】
【課題を解決するための手段】
上記目的を達成するために、この発明は、以下の手段を提案している。
請求項1に記載した発明は、電解質膜をアノード電極とカソード電極とで挟んで構成される電極構造体を、さらに一対のセパレータ(例えば、実施の形態における第1セパレータ3および第2セパレータ4)で挟持してなり、前記電極構造体の外周を取り囲む位置で両セパレータ間に挟まれる外側シール部材と、一方のセパレータ(例えば、実施の形態における第2セパレータ4)と前記電解質膜の外周との間に挟まれる内側シール部材と、前記電解質膜を挟んで前記内側シール部材に対向する裏当て部材(例えば、実施の形態におけるアノード電極7)とを具備し、前記一方のセパレータに対向する他方のセパレータ(例えば、実施の形態における第1セパレータ3)における裏当て部材の接触面(例えば、実施の形態における内側平面部35)と外側シール部材の接触面(例えば、実施の形態におけると外側平面部36)との間に段差があることを特徴とする燃料電池を提案している。
【0013】
この発明に係る燃料電池によれば、電極構造体の周囲を取り囲む外側シール部材がセパレータ間を密封し、該外側シール部材の内側において電極構造体を構成する電解質膜の外周に配される内側シール部材が、一方のセパレータと電解質膜との間を密封することにより、セパレータ間の空間が、電解質膜を挟んで、アノード電極側の空間とカソード電極側の空間とに区画形成される。
【0014】
この場合において、外側シール部材は、一対のセパレータ間を直接密封するのに対し、内側シール部材は、電解質膜および裏当て部材を挟んで一対のセパレータ間を密封するので、その厚さ寸法に差異が生じることになる。例えば、内側シール部材を、十分な密封性を達成するための最低限の潰れ代を確保した最小厚さ寸法に設定する場合には、それよりも広い間隙を密封する外側シール部材は、過剰の厚さ寸法を有するものとなる。
【0015】
そこで、前記裏当て部材に接触するセパレータにおいて、裏当て部材の接触面と外側シール部材の接触面の高さを異ならせること、すなわち、段差を設けることにより、外側シール部材の厚さ寸法を薄く設定することが可能となる。その結果、シール部材の構成材料の量を減らし、コスト削減を図ることができる。また、内側シール部材の厚さ寸法を維持しながら、外側シール部材の厚さ寸法を薄くすることができるので、燃料電池の厚さ寸法を薄くすることが可能となる。そして、前記段差を設けたセパレータの剛性が高まるため、燃料電池を積層する際の組立性が向上する。この場合において、前記一方のセパレータにおける両シール部材の接触面を平坦となるように形成すると、シール部材の成形が容易になる。
【0016】
請求項2に記載した発明は、請求項1記載の燃料電池において、前記一方のセパレータにおける両シール部材の接触面(例えば、実施の形態における内側平面部22と外側平面部23)に前記他方のセパレータの段差(例えば、実施の形態における内側平面部35と外側平面部36)と同じ向きの段差があることを特徴とする燃料電池を提案している。
【0017】
この発明に係る燃料電池によれば、上述した作用に加えて、燃料電池を構成する双方のセパレータに段差を設けることにより、双方のセパレータの剛性が向上するため、燃料電池を積層する際の組立性をさらに向上することができる。また、前記一方のセパレータの段差の向きは、前記他方のセパレータの段差の向きと同じであるため、双方のセパレータ同士の間隔をほぼ一定に保持することが可能となり、これらのセパレータ間に反応ガスや冷却媒体を円滑に流通させることができる。
【0018】
請求項3に記載した発明は、請求項1または請求項2記載の燃料電池において、前記電解質膜の内側シール部材に接触する側の面の外周補強部材(例えば、実施の形態における補強部材37)が設けられていることを特徴とする燃料電池を提案している。
この発明に係る燃料電池によれば、前記電解質膜の内側シール部材に接触する側の面の外周に補強部材を設けたことにより、電解質膜を厚さ方向にさらに補強することが可能となり、応力に対する耐久性がさらに向上する。
【0019】
請求項4に記載した発明は、請求項1から請求項3いずれかに記載の燃料電池において、前記裏当て部材が、アノード電極またはカソード電極であることを特徴とする燃料電池を提案している。
この発明に係る燃料電池によれば、裏当て部材を別部材として設けるのではなく、電解質膜に隣接して配置されているアノード電極またはカソード電極を兼用することにより、部品点数を減らし、製品コストの低減を図ることができる。
【0020】
請求項5に記載した発明は、請求項1から請求項4いずれかに記載の燃料電池において、前記内側シール部材と外側シール部材とが一体部材であることを特徴とする燃料電池を提案している。
この発明に係る燃料電池によれば、内側シール部材と外側シール部材とを一体成形することにより、部品点数を減らし、製造時間の短縮を図ることができる。
【0021】
請求項6に記載した発明は、請求項1から請求項4いずれかに記載の燃料電池において、前記外側シール部材と内側シール部材とが別部材であることを特徴とする燃料電池を提案している。
この発明に係る燃料電池によれば、外側シール部材と内側シール部材とを独立して成形することが可能となり、取扱いの自由度が向上する。
【0022】
請求項7に記載した発明は、請求項6に記載の燃料電池において、前記外側シール部材と内側シール部材とが、別々のセパレータに設けられていることを特徴とする燃料電池を提案している。
この発明に係る燃料電池によれば、請求項6に記載した発明と同様に、取扱いの自由度が向上する。
【0023】
請求項8に記載した発明は、請求項1から請求項7のいずれかに記載の燃料電池を複数積層してなることを特徴とする燃料電池スタックを提案している。
この発明に係る燃料電池スタックによれば、上述したように燃料電池を構成するセパレータの剛性が高まるため、燃料電池スタックの組立性が向上する。加えて、シール部材の構成材料の量を減らし、コスト削減を図ることができる。
【0024】
【発明の実施の形態】
以下、本発明の実施の形態について、添付図面を参照しながら説明する。
本実施形態に係る燃料電池1は、図1に示されるように、電極構造体2を一対のセパレータ(第1セパレータ3と第2セパレータ4)で挟持し、電極構造体2の外周を取り囲む位置で、第1セパレータ3と第2セパレータ4と間を外側シール部材5で密封し、第2セパレータ4と電極構造体2外周との間を内側シール部材6で密封することにより構成されている。
【0025】
前記電極構造体2は、例えば、図2に示されるように、ペルフルオロスルホン酸ポリマーからなる固体高分子電解質膜8(以下、単に電解質膜という。)と、この電解質膜8の両面を挟むアノード電極7およびカソード電極9とを有している。
アノード電極7およびカソード電極9は、例えば、例えば、多孔質カーボンクロスまたは多孔質カーボンペーパーからなるガス拡散層の電解質膜8と接する一表面に、Ptを主体とする合金からなる触媒層を積層させることにより構成されている。
【0026】
前記電解質膜8は、例えば、長方形に形成され、その一面に配されるアノード電極7と同等、または、その外周から僅かにはみ出す程度の大きさを有している。また、カソード電極9は、アノード電極7よりも小さな表面積を有するように形成されている。これら、電解質膜8、アノード電極7およびカソード電極9は、その重心を一致させて組み合わせられており、周縁における寸法格差の割合が均等になるように設定されている。これにより、電解質膜8は、そのほぼ一面を裏当て部材としてアノード電極7によって覆われる一方、他の一面においては、その外周を全周にわたって露出させ、その内側をカソード電極9によって覆われるように構成されている。
【0027】
前記第1セパレータ3および第2セパレータ4は、いずれも板厚0.2〜0.5mmのステンレス製板材をプレス成形することにより、図1に示すように、一定の高さを有する凹凸が一定のパターンで多数形成された波板部10と、該波板部10に流通させる燃料ガス(例えば、水素ガス)、酸化剤ガス(例えば、酸素を含む空気)および冷却媒体(例えば、純水)をそれぞれ供給、排出させるように各セパレータ3,4を貫通する燃料ガス供給口11、酸化剤ガス供給口12、冷却媒体供給口13、燃料ガス排出口14、酸化剤ガス排出口15および冷却媒体排出口16と、これら供給口11〜13、排出口14〜16および前記波板部10をそれぞれ取り囲むように配置される平面部17とを具備している。
【0028】
前記冷却媒体供給口13および冷却媒体排出口16は、図3に示されるように、セパレータ3,4の幅方向のほぼ中央に配置されている。また、前記燃料ガス供給口11と酸化剤ガス供給口12は、前記冷却媒体供給口13を挟んでセパレータ3,4の幅方向の両側に配置されている。さらに、前記燃料ガス排出口14と酸化剤ガス排出口15は、前記冷却媒体排出口16を挟んでセパレータ3,4の幅方向の両側に配置されている。これら燃料ガス排出口14および酸化剤ガス排出口15は、それぞれ燃料ガス供給口11および酸化剤ガス供給口12に対して対角位置となるように配置されている。
【0029】
このように構成された燃料電池1を積層してなる燃料電池スタック18の各部の断面を図4〜図7に示す。図4〜7は、図3に示される線A−A〜D−Dに沿ってそれぞれ切断した縦断面図である。
前記波板部10は、図7に示されるように、第1セパレータ3の波板部10が、電極構造体2を構成するアノード電極7との間に燃料ガスの流路19を画定する一方、第2セパレータ4の波板部10が、カソード電極9との間に酸化剤ガスの流路20を画定している。また、燃料電池1が積層されて燃料電池スタック18を構成した状態では、隣接する燃料電池1の第1セパレータ3の波板部10と第2セパレータ4の波板部10とによって、冷却媒体を流通させる流路21が画定されている。
【0030】
第1セパレータ3における平面部24は、例えば、第2のセパレータ4における内側平面部22および外側平面部23に対向する位置に、同一平面内に配されている。
前記平面部24は、第1セパレータ3においては、アノード電極7の周縁部に接触する内側平面部35と、外側シール部材5に接触する外側平面部36とに分けられている。
前記内側平面部35は、前記電極構造体2を波板部10に対向させて配置したときに、該電極構造体2のアノード電極7とカソード電極9との寸法格差によってカソード電極9の外周からはみ出しているアノード電極7のはみ出した部分(図2における斜線部)に接触する位置に設けられている。
【0031】
前記外側平面部36は、前記電極構造体2を波板部10に対向させて配置したときに、該電極構造体2の外周よりも外側において、該電極構造体2を取り囲む位置に配置されている。また、前記外側平面部36は、更に外側に配置されている前記燃料ガス、酸化剤ガスおよび冷却媒体の各供給口11〜13および排出口14〜16の周囲まで連続して広がっている。
【0032】
本実施形態に係る燃料電池1では、図4に示されるように、この内側平面部35と外側平面部36との間に段差を形成している。すなわち、これら内側平面部35と外側平面部36とは、セパレータ3の厚さ方向に一定の距離をあけた平行な2平面内にそれぞれ配置されている。
段差は、例えば、アノード電極7と電解質膜8とを合わせた厚さ寸法と同等であることが好ましい。
【0033】
一方、第2セパレータ4における平面部17は、例えば、第1のセパレータ3における内側平面部35および外側平面部36に対向する位置に、同一平面内に配されている。
【0034】
その結果、前記内側シール部材6および外側シール部材5は、前記第2のセパレータ4における平坦面(平面部)17上に成形される。この場合に両シール部材5,6は、それぞれ、十分な密封性を達成するのに必要最小限の高さ寸法を有していることが好ましい。
【0035】
前記内側シール部材6は、図3に示されるように、前記電極構造体3の電解質膜8の露出部分に接触する略長方形の環状に形成されている。また、外側シール部材5は、前記電極構造体2を取り囲む大きな略長方形の環状部分5aと、燃料ガス、酸化剤ガスおよび冷却媒体の供給口11〜13および排出口14〜16の周囲を取り囲む複数の小さな略長方形の環状部分5b〜5gとからなっている。すべての環状部分5a〜5gは、相互に重なる部分を部分的に共有し合って一体的に形成され、これによって、シール面積を最小限に抑えている。また、前記内側シール部材6と外側シール部材5は、図4に示されるように、連結部25を介して連結されることにより一体化され、これによって部品点数の削減が図られている。
【0036】
なお、このようにして外側シール部材5および内側シール部材6を配置することにより、燃料ガス、酸化剤ガスおよび冷却媒体の供給口11,12および排出口14,15と、波板部10とが気密または液密状態に区画されることになるが、各供給口11,12から供給された燃料ガスまたは酸化剤ガスを波板部10に画定された流路19,20にそれぞれ流通させ、各排出口14,15から排出させるために、各供給口11,12と流路19,20および各排出口14,15と流路19,20との間に外側シール部材5および内側シール部材6を迂回して両者を連通させる連通部26,27が設けられている(図4、図5参照)。
【0037】
この連通部26,27は、例えば、酸化剤ガスの連通部26の場合には、図4に示されるように、酸化剤ガスの流路20を画定している第2セパレータ4の平面部17を、前記外側シール部材5と内側シール部材6を合計した幅寸法L1より広い幅寸法L2で部分的に窪ませた凹部28の上に、該凹部28の幅寸法L2より狭くかつ前記外側シール部材5と内側シール部材6との合計幅寸法L1より広い幅寸法L3のブリッジ部材29をシール部材5,6に沿う方向に掛け渡すことにより構成されている。ブリッジ部材29の表面は、凹部28の両側にブリッジ部材29の板厚分の深さで窪んだ位置決め凹部30に両端を収容されている。
【0038】
これにより、外側シール部材5および内側シール部材6は、連通部26のみにおいて酸化剤ガスの流通を許容し、残りの部分においては密封状態を保持し、供給口12から供給された酸化剤ガスを、連通部26を介してカソード電極9の表面に流通させることができるようになっている。
【0039】
また、燃料ガスの場合も同様にして、図5に示されるように、燃料ガスの流路19を画定している第1セパレータを部分的に窪ませた凹部31の上にブリッジ部材32を掛け渡した連通部27を構成することにより、供給口11から供給される燃焼ガスを第1セパレータ3とアノード電極7との間に画定された流路19に流通させることができる。ブリッジ部材32の表面は、前記凹部31上に内側平面部35および外側平面部36をそれぞれ段差なく連続させるように、それ自体が段差を有し、凹部31の両側にブリッジ部材32の板厚分の深さで窪んだ位置決め凹部34に両端を収容されている。
【0040】
また、燃料電池を重ねることにより構成された燃料電池スタック18では、隣接する燃料電池1の第1セパレータ3と第2セパレータ4との間に、前記各供給口11,12および排出口14,15、並びに、冷却媒体供給口13から冷却媒体排出口16までの冷却媒体流路21(図6参照)を画定するための燃料電池間シール部材33が配置されている。この燃料電池間シール部材33は、セパレータ3,4が金属製板材をプレス加工して形成されていることを利用して、同一平面内に配されている平面部17の裏面に配置されている。
【0041】
このように構成された本実施形態に係る燃料電池1および燃料電池スタック18の作用・効果について、以下に説明する。
本実施形態に係る燃料電池1は、電極構造体2を構成する電解質膜8が、アノード電極7によって、その一側面を支持されているので、該電解質膜8を押圧する内側シール部材6の圧力によっても電解質膜8が変形して逃げることがない。したがって、電解質膜8と内側シール部材6との間の密封状態が維持されるとともに、電極7,9から電解質膜8が剥離する方向への力が付与されず、電極構造体2が健全な状態に保持されることになる。
【0042】
本実施形態では、内側平面部35と外側平面部36との間に段差を設けているので、内側シール部材6の断面の高さと外側シール部材5の断面の高さとの格差を小さくすることができる。特に、内側平面部35と外側平面部36との間の前記段差を、アノード電極7の厚さ寸法と電解質膜8の厚さ寸法とを加算した厚さ寸法に等しくとることにより、両シール部材5,6の断面の高さ寸法を同一にすることができる。その結果、内側シール部材6のみならず外側シール部材5も、断面の高さ寸法を必要最小限とすることができ、シール部材5,6を構成している材料を節約してコストを抑えることが可能となる。
【0043】
さらに、本実施形態に係る燃料電池1によれば、セパレータ3,4間の厚さ寸法を段差に応じた寸法だけ低減することができる。これは、アノード電極7周縁部(裏当て部材)に接触している内側平面部35を外側平面部36に対して一段上げることにより、燃料電池間シール部材33の厚さ寸法を最小寸法とした場合に、必要以上の厚さを有することとなっていた外側シール部材5によって密封していた、第1セパレータ3と第2セパレータ4との間の間隙寸法自体を小さくすることができたためである。
その結果、各部の流路19〜21が狭くなるが、これら流路19〜21自体は、波板部10のピッチ等の調節により十分な流通面積を確保することができる。
【0044】
すなわち、燃料電池1の厚さは、強度その他の理由により必要とされるセパレータ3,4等の板厚寸法等を除けば、セパレータ3,4を挟んで背中合わせに配置されている外側シール部材5と燃料電池間シール部材33の厚さ寸法によって決定されていると言うことができる。したがって、燃料電池間シール部材33の厚さを最小厚さ寸法に保持したまま、外側シール部材5の厚さ寸法を低減できるので、燃料電池1の厚さ寸法をその低減分だけ薄くすることができる。
【0045】
また、前記セパレータ3に段差を設けることにより、該セパレータ3の剛性が高まるため、燃料電池1を積層する際の組立性が向上する。これにより、燃料電池2の取扱い性を向上させることができる。さらに、前記セパレータ4における両シール部材5,6の接触面を平坦となるため、シール部材5,6の成形が容易になる。
【0046】
また、本実施形態に係る燃料電池スタック8は、上述のようにして厚さ寸法を低減された燃料電池1を厚さ方向に複数積層することにより構成されているので、各燃料電池1において低減された厚さ寸法を積層数倍した寸法だけ厚さ寸法を低減することができることになる。積層数は、例えば、100層程度となるので、その効果は絶大である。したがって、燃料電池スタック18を車両に搭載する際の設置スペースを大幅に低減することができる。
【0047】
なお、上記実施形態においては、内側シール部材6に接触する電解質膜8の裏側に、裏当て部材としてアノード電極7を配置することにしたが、これに限定されるものではない。
例えば、アノード電極7に代えて、カソード電極9を第1セパレータ3と内側シール部材6との間に挟むことにしてもよい。
【0048】
次に、図8は本発明の第2の実施の形態を示すものであり、第1の実施の形態の図4に相当する縦断面図である。なお、以下の実施の形態において、第1の実施の形態の部材に対応する部材については、同一の符号を付して適宜その説明を省略する。第2の実施の形態は、前記セパレータ3のみならず、セパレータ4にも段差がある点が第1の実施の形態と異なるものである。具体的には、セパレータ4における両シール部材5,6の接触面に段差があり、この段差を介して、セパレータ4の平面部17は、内側シール部材6に接触する内側平面部22と、外側シール部材5に接触する外側平面部23とに分けられている。また、ブリッジ部材29においても、セパレータ4と同様に段差が形成され、内側平面部22と外側平面部23とに分けられている。このように、セパレータ3のみならずセパレータ4にも段差を形成することにより、上述した第1の実施の形態における作用効果に加えて、双方のセパレータ3,4の剛性が向上するため、燃料電池1を積層する際の組立性をさらに向上することができる。加えて、セパレータ4の段差の向きが、セパレータ3の段差の向きと同様に、外側平面部23よりも内側平面部22の高さが高くなるように形成しているため、双方のセパレータ3,4同士の間隔をほぼ一定に保持することが可能となり、これらのセパレータ3,4間に反応ガスや冷却媒体を円滑に流通させることができる。
【0049】
図9は本発明の第3の実施の形態を示すものであり、第1の実施の形態の図4に相当する縦断面図である。第3の実施の形態は、第2の実施の形態と同様に前記セパレータ3およびセパレータ4にも段差があるが、これらのセパレータ3,4の段差の向きが第2の実施の形態と逆になっている。具体的には、セパレータ3,4における段差は、外側から内側に向かって低くなるように形成されており、これにより外側平面部23,36の高さが内側平面部22,35の高さよりも高くなっている。したがって、第1および第2の実施の形態における作用効果に加えて、燃料電池1の積層方向に沿う外側シール部材5の位置と裏当て部材(この場合はアノード電極周縁部)7の位置とを重なり合わせることが可能となり、これにより、その重なり合った寸法分だけ、各燃料電池1毎に厚さ寸法を低減することが可能となる。
【0050】
図10は本発明の第4の実施の形態を示すものであり、第1の実施の形態の図4に相当する縦断面図である。第4の実施の形態は、前記セパレータ3のみならずセパレータ4にも補強部材37を設けた点が第1の実施の形態と異なるものである。具体的には、電解質膜8のカソード電極9に接触する面において、前記内側シール部材6の外側に、額状の補強部材37を具備している。このように、前記電解質膜8の内側シール部材6に接触する面に補強部材を設けたことにより、第1の実施の形態における作用効果に加えて、電解質膜8を厚さ方向にさらに補強することが可能となり、応力に対する耐久性がさらに向上する。なお、本実施の形態においては、補強部材をカソード電極9と同じ材質で構成しているが、補強部材の材質はこれに限らず変更可能であり、例えば、樹脂やゴム、カーボンなどを用いることができる。
【0051】
図11は本発明の第5の実施の形態を示すものであり、第1の実施の形態の図4に相当する縦断面図である。第5の実施の形態は、前記アノード電極7の裏当て部材38が、アノード電極7とは別の材質からなるもので形成されている点が第1の実施の形態と異なるものである。具体的には、前記アノード電極7がカソード電極9と略同一の大きさに形成されるとともに、アノード電極7の外周側に額状の裏当て部材38が設けられている。このように、前記裏当て部材38をアノード電極7と別の材質からなるもので形成することにより、第1の実施の形態における作用効果に加えて、アノード電極7よりも安価であり、より強度の高い材料を選定することが可能となり、コストを低減するとともに耐久性を向上することが可能となる。なお、裏当て部材38の材質としては、上述した補強部材と同様に、樹脂やゴム、カーボンなどを用いることができる。
【0052】
図12は本発明の第6の実施の形態を示すものであり、第1の実施の形態の図4に相当する縦断面図である。第6の実施の形態は、前記外側シール部材5と内側シール部材6とが、別部材である点が第1の実施の形態と異なるものである。具体的には、前記外側シール部材5が前記セパレータ3の外側平面部36に対向するとともに、内側シール部材6が内側平面部35に対向するように、それぞれセパレータ4やブリッジ部材29上に互いに離間した状態で設けられている。このように、外側シール部材5と内側シール部材6とを別部材にしたことにより、第1の実施の形態における作用効果に加えて、外側シール部材5と内側シール部材6とを独立して成形することが可能となり、取扱いの自由度が向上する。加えて、外側シール部材5と内側シール部材6に別々の材質を用いることが出来るため、各々最適なシール材料を選定することもできる。
【0053】
図13は本発明の第7の実施の形態を示すものであり、第1の実施の形態の図4に相当する縦断面図である。第7の実施の形態は、前記外側シール部材5と内側シール部材6とが、別々のセパレータ3,4に成形されている点が第6の実施の形態と異なるものである。具体的には、前記外側シール部材5がセパレータ4に成形され、内側シール部材6がセパレータ3に成形されている。このように、外側シール部材5と内側シール部材6とを別々のセパレータ3,4に成形したことにより、第6の実施の形態と同様に、外側シール部材5と内側シール部材6とを独立して成形することが可能となり、取扱いの自由度が向上する。
【0054】
以上のように、本発明における燃料電池および燃料電池スタックを、上述した各実施の形態において説明したが、本発明はこの内容に限定されず、以下のように様々な変更が可能である。例えば、カソード側拡散層36に額状シール部材を形成した場合について説明したが、アノード側拡散層に設けてもよい。
また、上記実施の形態では、内側平面部35と外側平面部36との段差を、アノード電極7と電解質膜8の厚さ寸法の和に等しく設定することが好ましいと記載したが、これに代えて、酸化剤ガス、燃料ガス、冷却媒体等の流路19〜22確保のため等、その他の理由のために適宜調節することにしてもよい。
また、シール部材5,6は組付時にセパレータに接着してもよく、セパレータに一体的に成形してもよい。
さらに、セパレータを金属製薄板により構成したが、これに代えて、緻密なカーボン材料によって製造してもよい。
さらに、上述した実施の形態の内容を適宜組み合わせた構成としてもよい。
【0055】
【発明の効果】
以上説明したように、請求項1記載の発明に係る燃料電池によれば、シール部材の構成材料の量を減らし、コスト削減を図ることができる。また、内側シール部材の厚さ寸法を維持しながら、外側シール部材の厚さ寸法を薄くすることができるので、燃料電池の厚さ寸法を薄くすることが可能となる。そして、前記段差を設けたセパレータの剛性が高まるため、燃料電池を積層する際の組立性が向上する効果を奏する。
【0056】
請求項2記載の発明に係る燃料電池によれば、燃料電池を積層する際の組立性をさらに向上することができる。また、双方のセパレータ同士の間隔をほぼ一定に保持することが可能となり、これらのセパレータ間に反応ガスや冷却媒体を円滑に流通させることができる効果を奏する。
【0057】
請求項3記載の発明に係る燃料電池によれば、電解質膜を厚さ方向にさらに補強することが可能となり、応力に対する耐久性がさらに向上する効果を奏する。請求項4記載の発明に係る燃料電池によれば、部品点数を減らし、製品コストの低減を図ることができる効果を奏する。
請求項5記載の発明に係る燃料電池によれば、部品点数を減らし、製造時間の短縮を図ることができる。
【0058】
請求項6又は請求項7記載の発明に係る燃料電池によれば、外側シール部材と内側シール部材とを独立して成形することが可能となり、取扱いの自由度が向上するという効果を奏する。
【0059】
請求項8記載の発明に係る燃料電池スタックによれば、燃料電池スタックの組立性が向上する。加えて、シール部材の構成材料の量を減らし、コスト削減を図ることができる効果を奏する。
【図面の簡単な説明】
【図1】 本発明の第1の実施形態に係る燃料電池の構成部品を模式的に示す分解斜視図である。
【図2】 図1の燃料電池に使用される電極構造体を示す平面図である。
【図3】 図1の燃料電池の構成部品を組み合わせた状態を模式的に示す平面図である。
【図4】 図3の切断線A−Aに沿って切断した図1の燃料電池を2層積層した燃料電池スタックにおける酸化剤ガス供給口近傍の縦断面図である。
【図5】 図3の切断線B−Bに沿って切断した図1の燃料電池を2層積層した燃料電池スタックにおける燃料ガス供給口近傍の縦断面図である。
【図6】 図3の切断線C−Cに沿って切断した図1の燃料電池を2層積層した燃料電池スタックにおける冷却媒体供給口近傍の縦断面図である。
【図7】 図3の切断線D−Dに沿って切断した図1の燃料電池を2層積層した燃料電池スタックにおける側部の縦断面図である。
【図8】 本発明の第2の実施の形態を示すものであり、第1の実施の形態の図4に相当する縦断面図である。
【図9】 本発明の第3の実施の形態を示すものであり、第1の実施の形態の図4に相当する縦断面図である。
【図10】 本発明の第4の実施の形態を示すものであり、第1の実施の形態の図4に相当する縦断面図である。
【図11】 本発明の第5の実施の形態を示すものであり、第1の実施の形態の図4に相当する縦断面図である。
【図12】 本発明の第6の実施の形態を示すものであり、第1の実施の形態の図4に相当する縦断面図である。
【図13】 本発明の第7の実施の形態を示すものであり、第1の実施の形態の図4に相当する縦断面図である。
【図14】 従来の燃料電池のシール構造を説明する縦断面図である。
【図15】 従来の燃料電池のシール構造において、Oリング位置がずれた状態を示す縦断面図である。
【符号の説明】
1 燃料電池
2 電極構造体
3 第1セパレータ(セパレータ)
4 第2セパレータ(セパレータ)
5 外側シール部材
6 内側シール部材
7 アノード電極(裏当て部材)
8 電解質膜
9 カソード電極
18 燃料電池スタック
22 内側平面部(接触面)
23 外側平面部(接触面)
33 裏当て平面部(裏当て部材)
[0001]
BACKGROUND OF THE INVENTION
The present invention relates to a fuel cell and a fuel cell stack formed by stacking the fuel cells.
[0002]
[Prior art]
In the fuel cell stack, a plate-like fuel cell constituted by sandwiching an electrode structure in which an anode electrode and a cathode electrode are disposed on both sides of a solid polymer electrolyte membrane between a pair of separators, has a thickness. Some are stacked in the direction.
[0003]
In each fuel cell, a flow path of a fuel gas (for example, hydrogen) is provided on one surface of an anode-side separator disposed to face the anode electrode, and an oxidant gas (for example, to one surface of the cathode-side separator disposed to face the cathode electrode). , Air containing oxygen). In addition, a cooling medium (for example, pure water) flow path is provided between adjacent separators of adjacent fuel cells.
[0004]
When fuel gas is supplied to the electrode reaction surface of the anode electrode, hydrogen is ionized here and moves to the cathode electrode through the solid polymer electrolyte membrane. Electrons generated during this time are taken out to an external circuit and used as direct current electric energy. Since the oxidant gas is supplied to the cathode electrode, hydrogen ions, electrons, and oxygen react to generate water. Since heat is generated when water is generated on the electrode reaction surface, the electrode reaction surface is cooled by a cooling medium circulated between the separators.
[0005]
Since the fuel gas, the oxidant gas, and the cooling medium need to be circulated through independent flow paths, a sealing technique for partitioning the flow paths in a liquid-tight or air-tight state is important.
The parts to be sealed include, for example, around a supply port formed so as to distribute and supply fuel gas, oxidant gas and cooling medium to each fuel cell of the fuel cell stack, and fuel gas discharged from each fuel cell. There are a periphery of the discharge port for collecting and discharging the oxidant gas, water and the cooling medium, the outer periphery of the electrode structure, the outer periphery between the separators of adjacent fuel cells, etc., and the sealing member is soft such as organic rubber Therefore, a material having a moderate repulsive force is adopted.
[0006]
Conventionally, a fuel cell in which an electrode structure constituted by sandwiching this type of solid polymer electrolyte membrane between a pair of electrodes and further sandwiched by a pair of separators is disclosed in, for example, Japanese Patent Application Laid-Open No. 8-148169. As shown in FIG. 14, an electrode structure having a structure in which a solid polymer electrolyte membrane larger than the outer dimensions of the gas diffusion layers is sandwiched between two gas diffusion layers having the same dimensions (see FIG. 14). . In the fuel cell 40, the flow paths 41 and 42 of the fuel gas and the oxidant gas are formed of a pair of O electrodes that protrude from the outer periphery of the anode electrode 43 and the cathode electrode 44 to the outside of the solid polymer electrolyte membrane 45. It is sealed by being pinched by the ring 46.
[0007]
[Problems to be solved by the invention]
However, in such a seal structure, the two O-rings 46 arranged on the front and back of the solid polymer electrolyte membrane 45 must be accurately arranged at positions facing each other across the solid polymer electrolyte membrane 45. There is an inconvenience that the sealing performance is impaired.
[0008]
For example, as shown in FIG. 15, when the positions of the two O-rings 46 are displaced, the thin solid polymer electrolyte membrane 45 is deformed and escapes by the pressure received from the O-ring 46, and the O-ring 46 is sealed. Therefore, it is impossible to obtain a sufficient surface pressure to secure the pressure. Further, if the solid polymer electrolyte membrane 45 is deformed, the solid polymer electrolyte membrane 45 may be peeled off from the anode electrode 43 and the cathode electrode 44, which is not preferable.
[0009]
Further, in order to avoid these problems, the dimensional accuracy of the groove 47 for positioning the O-ring 46 must be strictly managed, which leads to a problem that the cost increases.
[0010]
Further, since the fuel cell 40 is used by stacking a plurality of layers to constitute a fuel cell stack, it is desired that the dimension in the thickness direction be as thin as possible.
[0011]
The present invention has been made in view of the above circumstances, and can improve the sealing performance between the electrode film structure and the separator, reduce the cost, and reduce the thickness dimension. An object is to provide a fuel cell and a fuel cell stack.
[0012]
[Means for Solving the Problems]
In order to achieve the above object, the present invention proposes the following means.
According to the first aspect of the present invention, an electrode structure configured by sandwiching an electrolyte membrane between an anode electrode and a cathode electrode is further added to a pair of separators (for example, the first separator 3 and the second separator 4 in the embodiment). An outer seal member sandwiched between both separators at a position surrounding the outer periphery of the electrode structure, one separator (for example, the second separator 4 in the embodiment) and the outer periphery of the electrolyte membrane An inner seal member sandwiched therebetween and a backing member (for example, the anode electrode 7 in the embodiment) facing the inner seal member with the electrolyte membrane sandwiched therebetween, and the other facing the one separator Contact surface of the backing member in the separator (for example, the first separator 3 in the embodiment) (for example, the inner plane portion in the embodiment) 5) and the contact surface of the outer seal member (e.g., it proposes a fuel cell, characterized in that there is a step between the outer flat portion 36) as in the embodiment.
[0013]
According to the fuel cell of the present invention, the outer seal member surrounding the electrode structure seals between the separators, and the inner seal disposed on the outer periphery of the electrolyte membrane constituting the electrode structure inside the outer seal member. The member seals between one separator and the electrolyte membrane, so that the space between the separators is partitioned and formed into a space on the anode electrode side and a space on the cathode electrode side with the electrolyte membrane interposed therebetween.
[0014]
In this case, the outer seal member directly seals between the pair of separators, whereas the inner seal member seals between the pair of separators with the electrolyte membrane and the backing member interposed therebetween. Will occur. For example, when the inner seal member is set to the minimum thickness dimension that secures the minimum crushing allowance to achieve sufficient sealing performance, the outer seal member that seals the wider gap is excessive. It has a thickness dimension.
[0015]
Therefore, in the separator that contacts the backing member, the height of the contact surface of the backing member and the contact surface of the outer seal member are made different, that is, by providing a step, the thickness dimension of the outer seal member is reduced. It becomes possible to set. As a result, the amount of the constituent material of the seal member can be reduced and the cost can be reduced. Moreover, since the thickness dimension of the outer seal member can be reduced while maintaining the thickness dimension of the inner seal member, the thickness dimension of the fuel cell can be reduced. And since the rigidity of the separator which provided the said level | step difference increases, the assembly property at the time of laminating | stacking a fuel cell improves. In this case, if the contact surfaces of both seal members in the one separator are formed to be flat, the seal member can be easily molded.
[0016]
According to a second aspect of the present invention, in the fuel cell according to the first aspect, the contact surfaces of the two seal members in the one separator (for example, the inner flat surface portion 22 and the outer flat surface portion 23 in the embodiment) There has been proposed a fuel cell characterized in that there is a step in the same direction as the step of the separator (for example, the inner flat portion 35 and the outer flat portion 36 in the embodiment).
[0017]
According to the fuel cell according to the present invention, in addition to the above-described operation, the rigidity of both separators is improved by providing steps on both separators constituting the fuel cell. The property can be further improved. Further, since the direction of the step of the one separator is the same as the direction of the step of the other separator, it is possible to keep the distance between the two separators almost constant, and the reaction gas between these separators And a cooling medium can be circulated smoothly.
[0018]
According to a third aspect of the present invention, in the fuel cell according to the first or second aspect, the outer peripheral reinforcing member (for example, the reinforcing member 37 in the embodiment) on the surface of the electrolyte membrane that contacts the inner sealing member. Has been proposed.
According to the fuel cell of the present invention, by providing the reinforcing member on the outer periphery of the surface of the electrolyte membrane that contacts the inner seal member, the electrolyte membrane can be further reinforced in the thickness direction, and the stress is reduced. Durability against is further improved.
[0019]
The invention described in claim 4 proposes a fuel cell according to any one of claims 1 to 3, wherein the backing member is an anode electrode or a cathode electrode. .
According to the fuel cell of the invention, the backing member is not provided as a separate member, but the anode electrode or the cathode electrode disposed adjacent to the electrolyte membrane is also used, thereby reducing the number of parts and reducing the product cost. Can be reduced.
[0020]
According to a fifth aspect of the present invention, there is provided a fuel cell according to any one of the first to fourth aspects, wherein the inner seal member and the outer seal member are integral members. Yes.
According to the fuel cell of the present invention, by integrally molding the inner seal member and the outer seal member, it is possible to reduce the number of parts and shorten the manufacturing time.
[0021]
A sixth aspect of the present invention proposes a fuel cell according to any one of the first to fourth aspects, wherein the outer seal member and the inner seal member are separate members. Yes.
According to the fuel cell of the present invention, the outer seal member and the inner seal member can be molded independently, and the degree of freedom in handling is improved.
[0022]
The invention described in claim 7 proposes a fuel cell according to claim 6, wherein the outer seal member and the inner seal member are provided in separate separators. .
According to the fuel cell of the present invention, the degree of freedom in handling is improved as in the invention described in claim 6.
[0023]
The invention described in claim 8 proposes a fuel cell stack comprising a plurality of stacked fuel cells according to any one of claims 1 to 7.
According to the fuel cell stack of the present invention, as described above, the rigidity of the separator constituting the fuel cell is increased, so that the assemblability of the fuel cell stack is improved. In addition, the amount of the constituent material of the seal member can be reduced and the cost can be reduced.
[0024]
DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION
Hereinafter, embodiments of the present invention will be described with reference to the accompanying drawings.
As shown in FIG. 1, the fuel cell 1 according to the present embodiment sandwiches the electrode structure 2 between a pair of separators (first separator 3 and second separator 4), and surrounds the outer periphery of the electrode structure 2. Thus, the gap between the first separator 3 and the second separator 4 is sealed by the outer seal member 5, and the gap between the second separator 4 and the outer periphery of the electrode structure 2 is sealed by the inner seal member 6.
[0025]
For example, as shown in FIG. 2, the electrode structure 2 includes a solid polymer electrolyte membrane 8 made of a perfluorosulfonic acid polymer (hereinafter simply referred to as an electrolyte membrane) and an anode electrode that sandwiches both surfaces of the electrolyte membrane 8. 7 and the cathode electrode 9.
As the anode electrode 7 and the cathode electrode 9, for example, a catalyst layer made of an alloy mainly composed of Pt is laminated on one surface in contact with the electrolyte membrane 8 of a gas diffusion layer made of, for example, porous carbon cloth or porous carbon paper. It is constituted by.
[0026]
The electrolyte membrane 8 is formed, for example, in a rectangular shape, and has the same size as the anode electrode 7 arranged on one surface thereof, or a size that slightly protrudes from the outer periphery thereof. The cathode electrode 9 is formed to have a smaller surface area than the anode electrode 7. The electrolyte membrane 8, the anode electrode 7, and the cathode electrode 9 are combined so that their centers of gravity coincide with each other, and the ratio of the dimensional difference at the periphery is set to be equal. As a result, the electrolyte membrane 8 is covered with the anode electrode 7 with substantially one surface serving as a backing member, while the other surface is exposed to the entire periphery and the inside thereof is covered with the cathode electrode 9. It is configured.
[0027]
Each of the first separator 3 and the second separator 4 is formed by press-molding a stainless steel plate having a thickness of 0.2 to 0.5 mm so that the unevenness having a certain height is constant as shown in FIG. A plurality of corrugated plate portions 10 formed in the pattern, a fuel gas (for example, hydrogen gas), an oxidant gas (for example, air containing oxygen), and a cooling medium (for example, pure water) to be passed through the corrugated plate portion 10. Gas supply port 11, oxidant gas supply port 12, cooling medium supply port 13, fuel gas discharge port 14, oxidant gas discharge port 15, and cooling medium penetrating the separators 3 and 4. A discharge port 16 and a flat portion 17 disposed so as to surround each of the supply ports 11 to 13, the discharge ports 14 to 16, and the corrugated plate portion 10 are provided.
[0028]
As shown in FIG. 3, the cooling medium supply port 13 and the cooling medium discharge port 16 are disposed substantially at the center in the width direction of the separators 3 and 4. The fuel gas supply port 11 and the oxidant gas supply port 12 are arranged on both sides in the width direction of the separators 3 and 4 with the cooling medium supply port 13 in between. Further, the fuel gas discharge port 14 and the oxidant gas discharge port 15 are arranged on both sides in the width direction of the separators 3 and 4 with the cooling medium discharge port 16 interposed therebetween. The fuel gas discharge port 14 and the oxidant gas discharge port 15 are arranged so as to be diagonal with respect to the fuel gas supply port 11 and the oxidant gas supply port 12, respectively.
[0029]
4 to 7 show cross sections of respective portions of the fuel cell stack 18 formed by stacking the fuel cells 1 configured as described above. 4 to 7 are longitudinal sectional views cut along lines AA to DD shown in FIG.
As shown in FIG. 7, the corrugated plate portion 10 defines a fuel gas flow path 19 between the corrugated plate portion 10 of the first separator 3 and the anode electrode 7 constituting the electrode structure 2. The corrugated plate portion 10 of the second separator 4 defines an oxidant gas flow path 20 between the cathode electrode 9 and the corrugated plate portion 10. In the state where the fuel cells 1 are stacked to form the fuel cell stack 18, the cooling medium is formed by the corrugated plate portions 10 of the first separator 3 and the corrugated plate portion 10 of the second separator 4 of the adjacent fuel cells 1. A flow path 21 to be circulated is defined.
[0030]
The plane part 24 in the first separator 3 is arranged in the same plane at a position facing the inner plane part 22 and the outer plane part 23 in the second separator 4, for example.
In the first separator 3, the planar portion 24 is divided into an inner planar portion 35 that contacts the peripheral portion of the anode electrode 7 and an outer planar portion 36 that contacts the outer seal member 5.
When the electrode structure 2 is disposed so as to face the corrugated plate portion 10, the inner plane portion 35 is separated from the outer periphery of the cathode electrode 9 due to a dimensional difference between the anode electrode 7 and the cathode electrode 9 of the electrode structure 2. It is provided at a position in contact with the protruding portion (shaded portion in FIG. 2) of the protruding anode electrode 7.
[0031]
The outer flat surface portion 36 is disposed at a position surrounding the electrode structure 2 outside the outer periphery of the electrode structure 2 when the electrode structure 2 is disposed facing the corrugated plate portion 10. Yes. Further, the outer plane portion 36 continuously extends to the periphery of the supply ports 11 to 13 and the discharge ports 14 to 16 of the fuel gas, the oxidant gas, and the cooling medium that are disposed further outside.
[0032]
In the fuel cell 1 according to the present embodiment, as shown in FIG. 4, a step is formed between the inner plane portion 35 and the outer plane portion 36. That is, the inner plane portion 35 and the outer plane portion 36 are respectively disposed in two parallel planes that are spaced apart from each other in the thickness direction of the separator 3.
For example, the step is preferably equal to the thickness of the anode electrode 7 and the electrolyte membrane 8 combined.
[0033]
On the other hand, the plane part 17 in the second separator 4 is disposed in the same plane at a position facing the inner plane part 35 and the outer plane part 36 in the first separator 3, for example.
[0034]
As a result, the inner seal member 6 and the outer seal member 5 are formed on the flat surface (planar portion) 17 of the second separator 4. In this case, it is preferable that both the sealing members 5 and 6 have a minimum height necessary for achieving sufficient sealing performance.
[0035]
As shown in FIG. 3, the inner seal member 6 is formed in a substantially rectangular annular shape that contacts an exposed portion of the electrolyte membrane 8 of the electrode structure 3. The outer seal member 5 includes a large substantially rectangular annular portion 5 a surrounding the electrode structure 2, and a plurality of fuel gas, oxidant gas and cooling medium supply ports 11 to 13 and discharge ports 14 to 16. And a substantially rectangular annular portion 5b to 5g. All the annular portions 5a to 5g are integrally formed so as to partially share the overlapping portions, thereby minimizing the sealing area. Further, as shown in FIG. 4, the inner seal member 6 and the outer seal member 5 are integrated by being connected via a connecting portion 25, thereby reducing the number of parts.
[0036]
By disposing the outer seal member 5 and the inner seal member 6 in this way, the supply ports 11 and 12 and the discharge ports 14 and 15 for the fuel gas, the oxidant gas and the cooling medium, and the corrugated plate portion 10 are provided. The fuel gas or the oxidant gas supplied from the supply ports 11 and 12 is circulated through the flow passages 19 and 20 defined in the corrugated plate portion 10, respectively. In order to discharge from the discharge ports 14 and 15, the outer seal member 5 and the inner seal member 6 are provided between the supply ports 11 and 12 and the flow paths 19 and 20 and between the discharge ports 14 and 15 and the flow paths 19 and 20. The communication parts 26 and 27 which bypass and communicate both are provided (refer FIG. 4, FIG. 5).
[0037]
For example, in the case of the oxidant gas communication part 26, the communication parts 26 and 27 are, as shown in FIG. 4, the planar part 17 of the second separator 4 that defines the oxidant gas flow path 20. On the concave portion 28 that is partially recessed with a width dimension L2 wider than the total width dimension L1 of the outer seal member 5 and the inner seal member 6, and is smaller than the width dimension L2 of the concave portion 28 and the outer seal member. 5 and a bridge member 29 having a width L3 wider than the total width L1 of the inner seal member 6 is stretched in a direction along the seal members 5 and 6. Both ends of the surface of the bridge member 29 are accommodated in positioning recesses 30 that are recessed at a depth corresponding to the plate thickness of the bridge member 29 on both sides of the recess 28.
[0038]
As a result, the outer seal member 5 and the inner seal member 6 allow the oxidant gas to flow only in the communication portion 26, maintain the sealed state in the remaining portion, and supply the oxidant gas supplied from the supply port 12. In addition, it can be circulated on the surface of the cathode electrode 9 through the communication portion 26.
[0039]
Similarly, in the case of the fuel gas, as shown in FIG. 5, a bridge member 32 is hung on the concave portion 31 in which the first separator defining the fuel gas flow path 19 is partially recessed. By configuring the communication part 27 that has passed, the combustion gas supplied from the supply port 11 can be circulated through the flow path 19 defined between the first separator 3 and the anode electrode 7. The surface of the bridge member 32 itself has a step so that the inner flat surface portion 35 and the outer flat surface portion 36 are continuously provided on the concave portion 31 without any step, and the thickness of the bridge member 32 is equal to both sides of the concave portion 31. Both ends are accommodated in a positioning recess 34 which is recessed at a depth of.
[0040]
Further, in the fuel cell stack 18 configured by stacking fuel cells, the supply ports 11 and 12 and the discharge ports 14 and 15 are disposed between the first separator 3 and the second separator 4 of the adjacent fuel cell 1. In addition, an inter-fuel cell sealing member 33 for defining a cooling medium flow path 21 (see FIG. 6) from the cooling medium supply port 13 to the cooling medium discharge port 16 is disposed. The inter-fuel cell sealing member 33 is disposed on the back surface of the flat portion 17 arranged in the same plane by utilizing the fact that the separators 3 and 4 are formed by pressing a metal plate material. .
[0041]
The operation and effect of the fuel cell 1 and the fuel cell stack 18 according to this embodiment configured as described above will be described below.
In the fuel cell 1 according to this embodiment, since the electrolyte membrane 8 constituting the electrode structure 2 is supported on one side surface by the anode electrode 7, the pressure of the inner seal member 6 that presses the electrolyte membrane 8. As a result, the electrolyte membrane 8 is not deformed and escapes. Accordingly, the sealed state between the electrolyte membrane 8 and the inner seal member 6 is maintained, and no force is applied in the direction in which the electrolyte membrane 8 peels from the electrodes 7 and 9, and the electrode structure 2 is in a healthy state. Will be held.
[0042]
In the present embodiment, since the step is provided between the inner flat surface portion 35 and the outer flat surface portion 36, the difference between the height of the cross section of the inner seal member 6 and the height of the cross section of the outer seal member 5 can be reduced. it can. In particular, by taking the step between the inner plane portion 35 and the outer plane portion 36 equal to the thickness dimension obtained by adding the thickness dimension of the anode electrode 7 and the thickness dimension of the electrolyte membrane 8, both sealing members are used. The height dimensions of the cross sections of 5 and 6 can be made the same. As a result, not only the inner seal member 6 but also the outer seal member 5 can minimize the height dimension of the cross section, thereby saving the material constituting the seal members 5 and 6 and reducing the cost. Is possible.
[0043]
Furthermore, according to the fuel cell 1 according to the present embodiment, the thickness dimension between the separators 3 and 4 can be reduced by a dimension corresponding to the step. This is because the thickness of the inter-fuel cell seal member 33 is minimized by raising the inner flat surface portion 35 in contact with the peripheral edge portion (backing member) of the anode electrode 7 relative to the outer flat surface portion 36. This is because the gap dimension itself between the first separator 3 and the second separator 4 that was sealed by the outer seal member 5 that had an unnecessarily thick thickness could be reduced. .
As a result, the flow paths 19 to 21 of each part become narrow, but these flow paths 19 to 21 themselves can secure a sufficient flow area by adjusting the pitch of the corrugated plate part 10 or the like.
[0044]
That is, the thickness of the fuel cell 1 is such that the outer seal member 5 is disposed back to back with the separators 3 and 4 interposed therebetween, except for the thickness of the separators 3 and 4 and the like that are required for strength and other reasons. It can be said that it is determined by the thickness dimension of the inter-fuel cell seal member 33. Therefore, the thickness dimension of the outer seal member 5 can be reduced while the thickness of the inter-fuel cell seal member 33 is kept at the minimum thickness dimension, and therefore the thickness dimension of the fuel cell 1 can be reduced by the reduction amount. it can.
[0045]
Further, by providing a step in the separator 3, the rigidity of the separator 3 is increased, so that the assemblability when the fuel cells 1 are stacked is improved. Thereby, the handleability of the fuel cell 2 can be improved. Furthermore, since the contact surfaces of the two seal members 5 and 6 in the separator 4 are flattened, the seal members 5 and 6 can be easily molded.
[0046]
Further, the fuel cell stack 8 according to the present embodiment is configured by stacking a plurality of fuel cells 1 whose thickness dimensions are reduced as described above in the thickness direction. Thus, the thickness dimension can be reduced by a dimension obtained by multiplying the obtained thickness dimension by the number of layers. Since the number of stacked layers is, for example, about 100 layers, the effect is enormous. Therefore, the installation space when the fuel cell stack 18 is mounted on the vehicle can be greatly reduced.
[0047]
In the above embodiment, the anode electrode 7 is arranged as a backing member on the back side of the electrolyte membrane 8 that contacts the inner seal member 6, but the present invention is not limited to this.
For example, instead of the anode electrode 7, the cathode electrode 9 may be sandwiched between the first separator 3 and the inner seal member 6.
[0048]
Next, FIG. 8 shows a second embodiment of the present invention, and is a longitudinal sectional view corresponding to FIG. 4 of the first embodiment. In the following embodiments, members corresponding to the members of the first embodiment are denoted by the same reference numerals, and description thereof is omitted as appropriate. The second embodiment is different from the first embodiment in that not only the separator 3 but also the separator 4 has a step. Specifically, there is a step on the contact surface of both the seal members 5 and 6 in the separator 4, and through this step, the flat surface portion 17 of the separator 4 is connected to the inner flat surface portion 22 that contacts the inner seal member 6 and the outer surface. It is divided into an outer plane portion 23 that contacts the seal member 5. In the bridge member 29, a step is formed as in the separator 4, and the bridge member 29 is divided into an inner plane portion 22 and an outer plane portion 23. Thus, by forming a step in not only the separator 3 but also the separator 4, the rigidity of both the separators 3 and 4 is improved in addition to the operational effects of the first embodiment described above. The assemblability when laminating 1 can be further improved. In addition, since the direction of the step of the separator 4 is formed so that the height of the inner flat surface portion 22 is higher than the outer flat surface portion 23, similarly to the direction of the step of the separator 3, both separators 3, The distance between the four can be kept substantially constant, and the reaction gas and the cooling medium can be smoothly circulated between the separators 3 and 4.
[0049]
FIG. 9 shows a third embodiment of the present invention, and is a longitudinal sectional view corresponding to FIG. 4 of the first embodiment. In the third embodiment, there are steps in the separator 3 and the separator 4 as in the second embodiment, but the direction of the steps in the separators 3 and 4 is opposite to that in the second embodiment. It has become. Specifically, the steps in the separators 3 and 4 are formed so as to become lower from the outside toward the inside, whereby the height of the outer plane portions 23 and 36 is higher than the height of the inner plane portions 22 and 35. It is high. Therefore, in addition to the effects of the first and second embodiments, the position of the outer seal member 5 and the position of the backing member (in this case, the peripheral edge of the anode electrode) 7 along the stacking direction of the fuel cell 1 are determined. It becomes possible to overlap, and thereby, the thickness dimension can be reduced for each fuel cell 1 by the overlapping dimension.
[0050]
FIG. 10 shows a fourth embodiment of the present invention, and is a longitudinal sectional view corresponding to FIG. 4 of the first embodiment. The fourth embodiment is different from the first embodiment in that a reinforcing member 37 is provided not only on the separator 3 but also on the separator 4. Specifically, a frame-shaped reinforcing member 37 is provided outside the inner seal member 6 on the surface of the electrolyte membrane 8 that contacts the cathode electrode 9. Thus, by providing a reinforcing member on the surface of the electrolyte membrane 8 that contacts the inner seal member 6, in addition to the effects of the first embodiment, the electrolyte membrane 8 is further reinforced in the thickness direction. And the durability against stress is further improved. In this embodiment, the reinforcing member is made of the same material as the cathode electrode 9, but the material of the reinforcing member is not limited to this, and can be changed, for example, using resin, rubber, carbon, or the like. Can do.
[0051]
FIG. 11 shows a fifth embodiment of the present invention, and is a longitudinal sectional view corresponding to FIG. 4 of the first embodiment. The fifth embodiment is different from the first embodiment in that the backing member 38 of the anode electrode 7 is made of a material different from that of the anode electrode 7. Specifically, the anode electrode 7 is formed to be approximately the same size as the cathode electrode 9, and a frame-shaped backing member 38 is provided on the outer peripheral side of the anode electrode 7. Thus, by forming the backing member 38 from a material different from that of the anode electrode 7, in addition to the effects of the first embodiment, the backing member 38 is less expensive than the anode electrode 7 and has a higher strength. It is possible to select a material having a high value, and it is possible to reduce costs and improve durability. In addition, as a material of the backing member 38, resin, rubber, carbon, or the like can be used similarly to the reinforcing member described above.
[0052]
FIG. 12 shows a sixth embodiment of the present invention, and is a longitudinal sectional view corresponding to FIG. 4 of the first embodiment. The sixth embodiment is different from the first embodiment in that the outer seal member 5 and the inner seal member 6 are separate members. Specifically, the outer seal member 5 is opposed to the outer flat portion 36 of the separator 3 and the inner seal member 6 is opposed to the inner flat portion 35 so as to be separated from each other on the separator 4 and the bridge member 29. It is provided in the state. Thus, by forming the outer seal member 5 and the inner seal member 6 as separate members, the outer seal member 5 and the inner seal member 6 are independently molded in addition to the effects of the first embodiment. This increases the degree of freedom in handling. In addition, since different materials can be used for the outer seal member 5 and the inner seal member 6, it is possible to select an optimum seal material for each.
[0053]
FIG. 13 shows a seventh embodiment of the present invention, and is a longitudinal sectional view corresponding to FIG. 4 of the first embodiment. The seventh embodiment is different from the sixth embodiment in that the outer seal member 5 and the inner seal member 6 are formed into separate separators 3 and 4. Specifically, the outer seal member 5 is molded into the separator 4, and the inner seal member 6 is molded into the separator 3. Thus, by forming the outer seal member 5 and the inner seal member 6 into separate separators 3 and 4, the outer seal member 5 and the inner seal member 6 are made independent of each other as in the sixth embodiment. And the degree of freedom in handling is improved.
[0054]
As described above, the fuel cell and the fuel cell stack according to the present invention have been described in each of the above-described embodiments. However, the present invention is not limited to this content, and various modifications can be made as follows. For example, although the case where the frame-shaped sealing member is formed in the cathode side diffusion layer 36 was demonstrated, you may provide in an anode side diffusion layer.
In the above embodiment, it is described that the step between the inner plane portion 35 and the outer plane portion 36 is preferably set equal to the sum of the thickness dimensions of the anode electrode 7 and the electrolyte membrane 8. Thus, it may be appropriately adjusted for other reasons, such as for securing the flow paths 19 to 22 for the oxidant gas, the fuel gas, the cooling medium, and the like.
Further, the seal members 5 and 6 may be bonded to the separator at the time of assembly, or may be integrally formed with the separator.
Furthermore, although the separator is made of a thin metal plate, it may be made of a dense carbon material instead.
Furthermore, it is good also as a structure which combined the content of embodiment mentioned above suitably.
[0055]
【The invention's effect】
As described above, according to the fuel cell of the first aspect of the present invention, the amount of the constituent material of the seal member can be reduced and the cost can be reduced. Moreover, since the thickness dimension of the outer seal member can be reduced while maintaining the thickness dimension of the inner seal member, the thickness dimension of the fuel cell can be reduced. And since the rigidity of the separator which provided the said level | step difference increases, there exists an effect which the assembly property at the time of laminating | stacking a fuel cell improves.
[0056]
According to the fuel cell of the second aspect of the present invention, the assemblability when the fuel cells are stacked can be further improved. Further, it is possible to keep the distance between the two separators substantially constant, and there is an effect that the reaction gas and the cooling medium can be smoothly circulated between these separators.
[0057]
According to the fuel cell of the third aspect of the invention, the electrolyte membrane can be further reinforced in the thickness direction, and the effect of further improving the durability against stress can be achieved. According to the fuel cell of the invention described in claim 4, there is an effect that the number of parts can be reduced and the product cost can be reduced.
According to the fuel cell of the fifth aspect of the invention, the number of parts can be reduced and the manufacturing time can be shortened.
[0058]
According to the fuel cell of the sixth or seventh aspect of the invention, the outer seal member and the inner seal member can be formed independently, and the degree of freedom in handling is improved.
[0059]
According to the fuel cell stack of the eighth aspect of the invention, the assemblability of the fuel cell stack is improved. In addition, there is an effect that the amount of the constituent material of the seal member can be reduced and the cost can be reduced.
[Brief description of the drawings]
FIG. 1 is an exploded perspective view schematically showing components of a fuel cell according to a first embodiment of the present invention.
2 is a plan view showing an electrode structure used in the fuel cell of FIG. 1. FIG.
FIG. 3 is a plan view schematically showing a state in which the components of the fuel cell of FIG. 1 are combined.
4 is a longitudinal sectional view in the vicinity of an oxidant gas supply port in a fuel cell stack in which two layers of the fuel cell of FIG. 1 cut along the cutting line AA of FIG. 3 are stacked.
5 is a longitudinal sectional view in the vicinity of a fuel gas supply port in a fuel cell stack in which two layers of the fuel cell of FIG. 1 cut along the cutting line BB of FIG. 3 are stacked.
6 is a longitudinal sectional view in the vicinity of a cooling medium supply port in a fuel cell stack in which two layers of the fuel cell of FIG. 1 cut along the cutting line CC of FIG. 3 are stacked.
7 is a longitudinal sectional view of a side portion of a fuel cell stack in which two layers of the fuel cell of FIG. 1 cut along a cutting line DD of FIG. 3 are stacked.
FIG. 8 shows a second embodiment of the present invention and is a longitudinal sectional view corresponding to FIG. 4 of the first embodiment.
FIG. 9 shows a third embodiment of the present invention, and is a longitudinal sectional view corresponding to FIG. 4 of the first embodiment.
FIG. 10 shows a fourth embodiment of the present invention and is a longitudinal sectional view corresponding to FIG. 4 of the first embodiment.
FIG. 11 shows a fifth embodiment of the present invention and is a longitudinal sectional view corresponding to FIG. 4 of the first embodiment.
FIG. 12 shows a sixth embodiment of the present invention and is a longitudinal sectional view corresponding to FIG. 4 of the first embodiment.
FIG. 13 shows a seventh embodiment of the present invention and is a longitudinal sectional view corresponding to FIG. 4 of the first embodiment.
FIG. 14 is a longitudinal sectional view for explaining a conventional fuel cell seal structure.
FIG. 15 is a longitudinal sectional view showing a state where an O-ring position is shifted in a conventional fuel cell seal structure.
[Explanation of symbols]
1 Fuel cell
2 Electrode structure
3 First separator (separator)
4 Second separator (separator)
5 Outer seal member
6 Inner seal member
7 Anode electrode (backing member)
8 Electrolyte membrane
9 Cathode electrode
18 Fuel cell stack
22 Inside plane part (contact surface)
23 Outer flat surface (contact surface)
33 Backing flat part (backing member)

Claims (8)

電解質膜をアノード電極とカソード電極とで挟んで構成される電極構造体を、さらに一対のセパレータで挟持してなり、
前記電極構造体の外周を取り囲む位置で両セパレータ間に挟まれる外側シール部材と、一方のセパレータと前記電解質膜の外周との間に挟まれる内側シール部材と、前記電解質膜を挟んで内側シール部材に対向する裏当て部材を具備し、
前記一方のセパレータに対向する他方のセパレータにおける裏当て部材の接触面と外側シール部材の接触面との間に段差があることを特徴とする燃料電池。
An electrode structure constituted by sandwiching an electrolyte membrane between an anode electrode and a cathode electrode is further sandwiched between a pair of separators,
An outer seal member sandwiched between both separators at a position surrounding the outer periphery of the electrode structure, an inner seal member sandwiched between one separator and the outer periphery of the electrolyte membrane, and an inner seal member sandwiching the electrolyte membrane Comprising a backing member facing
A fuel cell characterized in that there is a step between a contact surface of a backing member and a contact surface of an outer seal member in the other separator facing the one separator.
前記一方のセパレータにおける両シール部材の接触面に前記他方のセパレータの段差と同じ向きの段差があることを特徴とする請求項1記載の燃料電池。2. The fuel cell according to claim 1, wherein the contact surface of both seal members in the one separator has a step in the same direction as the step of the other separator. 前記電解質膜の内側シール部材に接触する側の面の外周に補強部材が設けられていることを特徴とする請求項1または請求項2記載の燃料電池。3. The fuel cell according to claim 1, wherein a reinforcing member is provided on an outer periphery of a surface of the electrolyte membrane that contacts the inner sealing member. 前記裏当て部材が、前記アノード電極またはカソード電極であることを特徴とする請求項1から請求項3のいずれかに記載の燃料電池。The fuel cell according to any one of claims 1 to 3, wherein the backing member is the anode electrode or the cathode electrode. 前記内側シール部材と外側シール部材とが一体部材であることを特徴とする請求項1から請求項4のいずれかに記載の燃料電池。The fuel cell according to any one of claims 1 to 4, wherein the inner seal member and the outer seal member are integral members. 前記外側シール部材と内側シール部材とが別部材であることを特徴とする請求項1から請求項4のいずれかに記載の燃料電池。The fuel cell according to any one of claims 1 to 4, wherein the outer seal member and the inner seal member are separate members. 前記外側シール部材と内側シール部材とが、別々のセパレータに設けられていることを特徴とする請求項6に記載の燃料電池。The fuel cell according to claim 6, wherein the outer seal member and the inner seal member are provided in separate separators. 請求項1から請求項7のいずれかに記載の燃料電池を複数積層してなることを特徴とする燃料電池スタック。A fuel cell stack comprising a plurality of the fuel cells according to any one of claims 1 to 7.
JP2002215692A 2001-03-09 2002-07-24 Fuel cell and fuel cell stack Expired - Fee Related JP3830870B2 (en)

Priority Applications (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2002215692A JP3830870B2 (en) 2002-07-24 2002-07-24 Fuel cell and fuel cell stack
US10/626,168 US7297432B2 (en) 2001-03-09 2003-07-23 Fuel cell and fuel cell stack

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2002215692A JP3830870B2 (en) 2002-07-24 2002-07-24 Fuel cell and fuel cell stack

Publications (2)

Publication Number Publication Date
JP2004063094A JP2004063094A (en) 2004-02-26
JP3830870B2 true JP3830870B2 (en) 2006-10-11

Family

ID=31937658

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
JP2002215692A Expired - Fee Related JP3830870B2 (en) 2001-03-09 2002-07-24 Fuel cell and fuel cell stack

Country Status (1)

Country Link
JP (1) JP3830870B2 (en)

Families Citing this family (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP4742488B2 (en) * 2003-07-02 2011-08-10 ソニー株式会社 Fuel cell
JP5331053B2 (en) 2010-04-28 2013-10-30 パナソニック株式会社 Polymer electrolyte fuel cell stack
JP5694113B2 (en) * 2011-10-06 2015-04-01 本田技研工業株式会社 Fuel cell
JP5945746B2 (en) * 2012-05-18 2016-07-05 株式会社サイベックコーポレーション Separator unit for fuel cell
JP6979167B2 (en) * 2017-07-28 2021-12-08 ウシオ電機株式会社 Impurity sensor for fuel cell and how to use it

Also Published As

Publication number Publication date
JP2004063094A (en) 2004-02-26

Similar Documents

Publication Publication Date Title
JP3830766B2 (en) Fuel cell and fuel cell stack
US7632597B2 (en) Fuel cell and separator thereof
EP1276164B1 (en) Membrane electrode assembly and fuel cell unit
CN109713344B (en) Power generation single cell
JP4067371B2 (en) Fuel cell
JP4634933B2 (en) Fuel cell
JP2001319667A (en) Fuel cell
JP4516279B2 (en) Fuel cell
JP5178673B2 (en) Polymer electrolyte fuel cell
JP5144226B2 (en) Fuel cell
JP2005183304A (en) Fuel cell
JP4841769B2 (en) Fuel cell
JP3830870B2 (en) Fuel cell and fuel cell stack
US7297432B2 (en) Fuel cell and fuel cell stack
KR20180116753A (en) Fuel cell
JP3816369B2 (en) Electrolyte membrane / electrode structure and fuel cell
JP4444862B2 (en) Fuel cell or separator
JP4812990B2 (en) Fuel cell
US8283085B2 (en) Fuel cell and separator thereof
JP2004335179A (en) Fuel cell
JP2005243286A (en) Fuel cell stack
JP2004087318A (en) Fuel cell
JP3866246B2 (en) Fuel cell
JP2004207042A (en) Seal structure of fuel cell plate

Legal Events

Date Code Title Description
A621 Written request for application examination

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A621

Effective date: 20041130

A977 Report on retrieval

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A971007

Effective date: 20060622

TRDD Decision of grant or rejection written
A01 Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model)

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01

Effective date: 20060704

A61 First payment of annual fees (during grant procedure)

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A61

Effective date: 20060712

R150 Certificate of patent or registration of utility model

Ref document number: 3830870

Country of ref document: JP

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R150

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R150

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20100721

Year of fee payment: 4

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20100721

Year of fee payment: 4

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20110721

Year of fee payment: 5

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20110721

Year of fee payment: 5

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20120721

Year of fee payment: 6

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20120721

Year of fee payment: 6

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20130721

Year of fee payment: 7

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20140721

Year of fee payment: 8

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

LAPS Cancellation because of no payment of annual fees