JP3820503B2 - Method and apparatus for decontamination of tritium contaminated metals - Google Patents

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    • Y02E30/10Nuclear fusion reactors

Description

【0001】
【発明の属する技術分野】
本発明は、原子力発電所や核融合開発施設、あるいは原子炉解体現場などで発生するトリチウムで汚染された金属廃棄物からトリチウムを除去して安全に処理する方法および装置に関する。
【0002】
【従来の技術】
従来より、原子力発電所や核融合開発の研究施設などではトリチウムで汚染した廃棄物が発生しており、これら汚染廃棄物は密閉保管されてきた。また、近年、本格化しつつある原子炉等の解体の現場からは、トリチウム汚染廃棄物が大量に発生する。これらの廃棄物の殆どはトリチウム汚染の度合が軽微であるので、トリチウムの濃度を下げた上で埋設処分をしたり、将来は市場放出の恕限度以下までトリチウム濃度を下げて再利用するものとしており、適切なトリチウム除染処理技術を開発することが重要な課題となっている。
【0003】
水素の同位体であるトリチウムは金属内部に容易に拡散していくため、多量のトリチウムをハンドリングする施設においてトリチウム汚染を受けた金属材料では、トリチウムが表面に付着しあるいは吸着している他に、材料内部に拡散浸透して固溶体となった固溶トリチウムとして存在する。材料表面に吸着されたトリチウムの放出率は温度の上昇と共に徐々に上昇する。一方、固溶トリチウムは、200℃までは殆ど放出されず、200℃を超えると放出率が増加する。したがって、非特許文献1に明らかにされているように、トリチウムで汚染された材料の温度を上げていくと、200〜250℃でトリチウムの放出量が最大になり、500〜600℃でトリチウムの放出が完了する。
【0004】
核融合開発施設では、トリチウムはかなり高濃度でかつ高温条件下で長時間使用されるため、配管等の材料の表層に吸着しているトリチウムに比較して材料中に固溶しているトリチウムの量が無視できない。したがって、設備の保全あるいは解体作業に当っては、数100℃以上の高温条件下で長時間加熱することにより固溶トリチウムを材料外に取り出して処理することが考えられてきた。また、重水を使用する原子力施設でも汚染された配管材料から固溶トリチウムを取り出すためには、高温下で長時間の加熱操作が必要とされてきた。
【0005】
従来、トリチウム汚染金属に対する除染技術としては、ふき取り法、化学洗浄法、エッチング法、ガスパージ法、水蒸気パージ法、レーザ照射法、ベーキング法などがあり、一部は小規模ながら実用に供されている。
しかし、これらの除染法は、金属表面に付着あるいは吸着したトリチウム、あるいは金属表層に浸透したトリチウムを除去するもので、金属内部に浸透して固溶体となったトリチウムを除去する能力がなかった。
また、100℃以上の高温処理を行おうとすると、大規模な高温除染装置となるばかりでなく、廃液処理、放射能確認、トリチウム回収などの工程からなる除染付帯装置と、除染後の廃棄物の移送などの取り扱いや保管時の密閉管理を厳重に行う設備が不可欠となる。このため、従来、加熱して除染する方法においても、処理温度はせいぜい200℃位までの低温加熱が採用されていた。
【0006】
たとえば、特許文献1には、施設に据え付けられた状態の配管等に乾燥ガスを供給して内部に付着した重水を乾燥により追い出し、その後軽水の水蒸気を含む200℃以下の低温ガスを供給することにより、配管等の内面に付着した水や表面に吸着されたトリチウムを除去する装置により、除染時間を短縮したものを開示している。しかし、開示装置は、固溶トリチウムが200℃以下では材料から放出されないので材料中に閉じ込めておくことができることに注目して、固溶トリチウムは材料内に閉じ込めた状態で残留するに任せたもので、固溶トリチウムを除去するものではない。
【0007】
このように、従来は、金属材料内部の固溶トリチウムまでも効果的に除去することができる実用的な高温加熱処理方法はなかった。
しかし、金属材料内部の母材中に固溶トリチウムが残留すると、これが時間と共に金属表面に再生成するので、除染後の廃棄物について移送などの取り扱いや保管時の密閉管理を厳重に行う必要があり、また除染後のトリチウム濃度の確認と濃度に応じた処理方法の選択を行う必要があった。
このため、固溶トリチウムも除去できる除染方法が望まれる。
【0008】
【特許文献1】
特開平11−281792
【非特許文献1】
ホランド(Holland)他「原子力施設からの金属廃棄物を工業規模で溶融した時に発生するトリチウムの挙動と除去性について」3rd International Conference on the Decommissioning of Nuclear Installations, Luxembourg(1994),p445-455.
【0009】
【発明が解決しようとする課題】
そこで、本発明が解決しようとする課題は、固溶トリチウムを除去するために必要となる安全でしかも容易に取り扱える簡単なトリチウム汚染金属の除染方法および装置を提供することである。
【0010】
【課題を解決するための手段】
本発明のトリチウム汚染金属の除染方法は、トリチウムを含む金属材料を調温可能な循環熱風を生成する熱風加熱炉内に収容し、初めに200℃以下の熱風で加熱して材料表面に付着あるいは吸着したトリチウムを追い出し、次いで200℃から600℃に昇温した熱風で加熱保持して固溶トリチウムを追い出してトリチウムを回収し、十分放出時間が経過してから熱風加熱炉を100℃以下まで冷却してトリチウムを安全な水準まで放出させた金属材料を取り出すものである。本発明のトリチウム除染方法では、加熱処理を熱風加熱炉により簡便に行うことができる。材料から放出されたトリチウムは、冷却器を通して室温程度まで冷却した後、トリチウム回収装置で全量回収する。冷却後の排気は常温仕様の定量ポンプで吸引することができる。トリチウム回収後の排気は、局所排気装置と建屋換気設備を介して大気に放出することができる。
【0011】
本発明のトリチウム除染方法によれば、200℃以下の中間温度設定と200℃から600℃の高温設定の2段加熱によりトリチウムの急激な放出を抑制しながら金属材料内部の固溶トリチウムまで放出させて、金属材料中のトリチウム濃度を安全な水準まで低下させることができる。また、化学除染における廃液処理装置などの複雑で高価な付帯設備を必要とせず、低濃度汚染材料の密閉管理などの後処理も不要である。
なお、局所排気装置は熱風加熱炉を収納するグリーンハウスとも呼ぶ減圧室の空気を吸引して負圧を維持するための排気装置である。また、熱風加熱炉は密閉構造として減圧室よりさらに低圧に維持することが好ましい。熱風加熱炉が減圧室より低圧になっており、減圧室が大気圧より低圧になっているため、熱風加熱炉中のトリチウムは減圧室に漏れ出さず、また万一、トリチウムが漏れ出しても減圧室の外まで漏出しないので安全である。
【0012】
さらに、材料中からトリチウムを十分排出させたあとの熱風加熱炉にはトリチウムが存在しないため、排気をトリチウム回収装置で処理しないで排出しても安全である。したがって、熱風加熱炉の冷却時には、局所排気装置の吸引経路を熱風加熱炉の中を経由する経路に切り替えて、冷却風を大量に取り込むようにして、熱風加熱炉を能率よく冷却することができる。
【0013】
本発明のトリチウム除染方法では、汚染金属材料をバスケットに入れた状態で台車上に載せて熱風加熱炉内の熱風通路の定位置に収納し、処理後に引き出して運搬台車で搬出するようにすることができる。バスケットは、側面に通気可能な大きな開口を有し、複数を縦に重ねられるようにする。重ねたそれぞれのバスケットにほぼ同じように熱風が流通して、処理過程中、同じような温度遷移をするようにすることが好ましい。収納した金属材料の温度変化は温度検出端を設けて直接測定できるようにする。
熱風加熱炉中の温度は、上に記載したように2段加熱して高温維持した後に冷却する所定の変化パターンになるようにプログラム制御される。
【0014】
本発明のトリチウム汚染金属の除染装置は、熱風加熱炉と排ガス冷却器とトリチウム回収装置と局所排気装置を備え、熱風加熱炉は空気導入口と空気排出口を備えた気密性のある缶体で構成され、内部にバスケット台車を収納する内箱を設け、エアヒータと循環ファンを内蔵し、内箱は両側面に空気の流通する整流板を備え、エアヒータで生成する熱風は循環ファンにより内箱の整流板を通って循環し、空気排出口は排出ガスを外部から導入する冷却用空気と熱的に接触して熱交換する排ガス冷却器を介してトリチウム回収装置に接続され、トリチウム回収装置は熱風加熱炉内を負圧に維持するため空気を吸引しながら排気ガス中のトリチウムを回収し、局所排気装置は熱風加熱炉の内部を局所的に排気する局所排気の流路をトリチウム回収装置を通って排気する流路と直接に局所排気装置に排気する流路の間で切り替える弁を備え、熱風加熱炉で金属材料を加熱してトリチウムを追い出している時には排ガス冷却器を通ってトリチウム回収装置から排気させ、トリチウムを追い出した後で炉内を冷却する時には熱風加熱炉の内を通って外気を取り込み炉内空気を外気で置換するようにしたことを特徴とする。
【0015】
トリチウム除染は外気を導入しながら行い、高温処理により放出したトリチウムは、トリチウム回収装置で全量回収する。トリチウム回収装置は、バブラー方式、冷凍方式など、一般的に利用されているものを使用することができる。
なお、熱風加熱炉は減圧室内に設置して、外部にトリチウムが流出しないようにすることが好ましい。
また、排ガスの通路に別途水冷式の排ガス冷却器を備えて、確実に冷却されたガスがトリチウム回収装置に供給されるようにしてもよい。
なお、トリチウムモニターをさらに備えて、排ガス中のトリチウム濃度を常時監視していてトリチウム回収装置で処理できないような急激な濃度上昇が起きないように管理し、また基準以上のトリチウムが含まれる排ガスを大気に放出しないようにすることが好ましい。
【0016】
【発明の実施の形態】
以下、実施例を用いて本発明のトリチウム汚染金属の除染装置と除染方法を詳細に説明する。
図1は本実施例のトリチウム汚染金属除染装置のプロセスフロー図、図2は熱風加熱炉の斜視図、図3は熱風炉の密封機構を示す断面図、図4は除染用バスケットおよび台車の側面断面図、図5は熱風炉の温度管理方法を示すタイムチャートである。
【0017】
本実施例のトリチウム汚染金属除染装置は、トリチウム追い出し装置1、トリチウム回収装置2、トリチウム測定装置3,6、局所排気装置4を主な構成要素として構成される。
トリチウム追い出し装置1の主体は熱風加熱炉10であって、トリチウムの漏出を防ぐため、大気より僅かに減圧されたグリーンハウス5とも呼ぶ負圧室に収容され、グリーンハウス5よりさらに減圧された負圧下で運転される。
【0018】
熱風加熱炉10は内部空間が断熱壁で囲まれ、断熱壁で囲まれた加熱空間の中に内箱11が配置されていて、処理対象の金属材料を入れるバスケット50が収納できるようになっている。内箱11の床には板が敷かれて空気の流通はないが、側面は網あるいは多数の穿孔を有する板により、処理対象に温度分布ができないように気流を流量配分できるようなっている。
内箱11を囲む空間は、高温空気の循環路を形成し、循環路中にシーズヒータなどの空気加熱器12とシロッコファンなどの空気循環ファン13を備えて、内箱11の一側面から流出してくる空気をヒータで加熱し内箱11の他方の側面から内箱11の中に供給する。空気加熱器12による加熱は、温度調節器14によりファン13の下流に備えた温度検出端で測定する循環路中の温度が所定の温度パターンに従うようにプログラム制御される。
【0019】
循環路中の空気は、排気ノズル15から一部が吸引されてトリチウム回収装置2や局所排気装置4などに供給される。一方、循環路には吸気ノズル16が設けられていて、排気ノズル15から吸引された量を補充できるようになっている。排気ノズル15からは、比較的細い回収用パイプ17と太い排気用パイプ18がつながっている。
回収用パイプ17は、水冷式冷却器19を通り回収路用トリチウム測定装置6のサンプル場所を通ってトリチウム回収装置2に繋がり、排気用パイプ18はグリーンハウス5から取り込む空気と排気を混合する混合器20を通り排気路用トリチウム測定装置3のサンプル場所を経由して局所排気装置4に繋がっている。なお、排気用パイプ18にはグリーンハウス5内の気圧を負圧に保つための吸引ノズル21も設けられている。グリーンハウス内のトリチウム濃度を管理するため、分析装置用の吸引ノズルを複数設けてもよい。
【0020】
トリチウム測定装置3,6は、バブリング方式など一般的なものが使用でき、必要に応じて、トリチウム追い出し装置1内のトリチウム濃度を測定し、トリチウム放出状況を確認する。
熱風加熱炉10に外気を供給する吸気ノズル16には、切替器が付いていて熱風循環時の給気に用いる比較的小さな小型弁22と内部の熱気を置換するときの比較的大きな大型弁23を切り替えられるようになっている。
【0021】
トリチウム回収装置2は、バブラー方式や冷凍方式などの一般的な原理を用いたものでよい。
図1に示したものは、バブラー式回収装置である。回収装置2はグローブボックス46に収容されている。回収用パイプは水を張った2個の吸収槽41,42とミストトラップ43とポンプ44と流量計45を順次通って、グローブボックス46内にトリチウム回収した後の排気を放出する。グローブボックス46内は局所排気装置4により吸引され、グリーンハウス5と同じように負圧に保持されてトリチウムの外部漏洩が起こらないようにされている。
トリチウム回収装置は、グリーンハウス内に配置してもよい。この場合はグローブボックスは不要である。
【0022】
ポンプ44で熱風加熱炉10内の空気を吸引すると、吸収槽41,42内の水中に排気ガスを吸い込んでバブリングし、細かい気泡となって浮上する間に水と接触してトリチウム成分が吸収される。次に,細かいミストとなって吸収槽から搬出される液滴をミストトラップ43で落とし、残った流量をフローメータ45で確認してグローブボックス46内に放出させる。
グローブボックス46内の空気はすべて局所排気装置4に吸い出されて、局所排気装置4に繋がる建屋排気装置7を介して大気に放散される。
【0023】
図2は、熱風加熱炉10の斜視図である。図は、本体扉24を開いた状態を示し、中に内箱11の内側が見えている。内箱11は側面に多数の穴があいた側板25を備え、床にはバスケット50を搭載した台車が走行するレール26を敷いた床板27が張られている。熱風加熱炉10の運転中はバスケット50が収納された内箱11の内部を一方の側板25から他方の側板に向けて熱風が流れる。
側板25の外側の空間に出た気流は、床板27の下の空間を通る間にヒータで加熱され、シロッコファンに送られて再び内箱11内に供給される。
熱風加熱炉10の上には排気ノズル15、混合器20などが設置され、前面には計器類28が配設されている。また、側面には点検扉29が設けられていて、プログラム制御器など常時監視する必要がない制御装置やモータ類の点検が簡単にできるようになっている。
【0024】
熱風加熱炉10は、トリチウムがグリーンハウス5内に漏洩することを防止するため、常時グリーンハウス内の雰囲気より低圧に保つことができるように気密構造とする。このため、廃棄物の装荷や取出しを行う本体扉24は、シリコンスポンジパッキンなどを使ったパッキン密着方式の気密扉とする。
【0025】
また、炉体は廃棄物の加熱や冷却を効率的に行うため、熱容量の小さい板金構造を採用し外側ケーシングと内側ケーシングの間に断熱材を充填するが、気密性を確保するため、図3(a)に示すように,外側ケーシング31同士をセラミックペーパなどの緩衝材32を挟んでリベット33で止めて形成する板金接合線の隙間にシリコンゴムコークなどのシール材34を充填したり、図3(b)に示すように、板金合わせ部の表面を溶接35によりシールする。シール材34を充填した部分は,ステンレス箔などの接着テープ36で補強することが好ましい。
なお、内側ケーシング37の板金合わせ部は密着しないで断熱材38などに含まれる気体が呼吸できるようにして、膨張による破損を防ぐようにしておく。
【0026】
外側ケーシングには、排気ノズル,吸気ノズル、電気ヒータの導線、熱電対用ウェル、循環ファンのシャフト貫通孔、負圧計の導圧管などの穴がある。排気ノズルや吸気ノズルは外側ケーシングに破綻が生じないように、弁体と一体のハウジングをケーシング開口に被せて継ぎ目を全周に亘って溶接する。電気ヒータなどの貫通孔は隙間にシール材を充填して閉止する。また、循環ファンの回転シャフトが貫通する部分には軸シールを取り付けて密閉する。このように、気密バウンダリをシールするので、吸気ノズルの弁を絞って、トリチウム回収装置2のポンプ44で一定量の空気を吸引することにより、炉内を常に負圧に保つことができる。
【0027】
図4は、除染用バスケットを運搬台車に搭載した状態を示す断面図である。
バスケット50は、トリチウム汚染金属材料を搭載して、熱風加熱炉10に収納し、温度管理された熱風を所定時間流通させてトリチウムを放出させるために使用される。
廃棄物の移送や保管は、取り扱い性を考慮して、200リットルドラム缶や1立米程度の容器に収納して行う。したがって、廃棄物はこれらの容器に適合する大きさに裁断されているので、バスケット50は汚染金属材料がそのまま収納できるような大きさにすることが好ましく、たとえば1平米程度の床面積を持たせてある。
【0028】
バスケット50はそれぞれ床板51の前後端に側板52を立設して側板52の間に梁53と柱54で柵を形成したもので、上下に重ねたときにずれないように側板52の上端に上に重ねたバスケット50の底面が嵌るような溝が設けてある。なお、柵に代えて、取り扱い中に内容物がこぼれ落ちない程度の強度の通気性のよい金網などを用いてもよい。
それぞれ汚染金属材料を収納したバスケット50をいくつか重ねて装荷台車55に乗せる。装荷台車55は車輪56を備えて、熱風加熱炉10内の内箱11の床に敷いたレール26の上を走行してバスケット50を容易に出し入れすることができるようになっている。
【0029】
バスケット50を乗せた装荷台車55は台車ごと運搬台車57に搭載して、廃棄物保管場所と熱風加熱炉の間を移動することができる。運搬台車57の床上には車輪56が走行できるレール58が敷設されていて、熱風加熱炉10のレール26と高さを合わせて連結することにより、装荷台車55を運搬台車57と熱風加熱炉10の間で簡単に移載させることができる。
【0030】
次に、トリチウム除染の手順を説明する。
図外の廃棄物保管場所で、トリチウムに汚染された金属材料を専用の除染用バスケット50に収納し、いくつか重ねて装荷台車55に搭載して、台車ごと運搬台車57に乗せる。金属廃棄物はドラム缶に収容できる大きさに裁断されているため、各段のバスケット50の中に完全に収めることができる。
【0031】
廃棄物保管場所からグリーンハウス5内に搬送して、熱風加熱炉10の本体扉24を開け、運搬台車上のレール58と熱風加熱炉内のレール26を付き合わせ、運搬台車57上で装荷台車55を止めていたストッパを解除して、装荷台車55を熱風加熱炉10内に送り込んで、定位置に固定する。
除染の完了判定は処理温度と処理時間により行うので、温度指示計および温度記録計に接続される温度検出端を各バスケット50とに適当な位置にある金属材料表面にセットした上で本体扉24を閉じる。
【0032】
上記の収納作業を行うときのグリーンハウス5では、局所排気装置4によって吸引ノズル21を通じて空気吸引がされ、室内は負圧状態に管理されていて、たといトリチウムの漏洩があってもグリーンハウス5の外には漏出しない。
作業者はエアラインスーツなどで十分な装備をしてトリチウムの摂取を防止する必要がある。なお、作業は比較的単純なのでロボットを利用することもできる。
その後、トリチウム回収装置2のポンプ44により熱風加熱炉10内の空気を吸引して炉内圧力をグリーンハウス5の負圧より低く維持させ、トリチウムが放出されたときに炉外に漏れないようにする。
【0033】
次いで、熱風加熱炉10の空気循環ファン13を運転して、炉内空気を1m/s程度の流速で循環させる。内箱11の側板25は空気が自由に流通し、バスケット50の側面には柵があるだけなので、空気流はバスケット50の中を通って循環する。なお、バスケットごとに金属材料の処理温度を確認するため、バスケット50には空気が流通しない床板51を張って、それぞれ独立の流路を構成するようにする。また、内箱11の側板25をルーバあるいは整流板として位置による空気の偏流を調整して、各バスケット50内でそれぞれ比較的均等に空気が流れるようにすることはより好ましい。
【0034】
熱風加熱炉10内の圧力は最高値でもグリーンハウス5の圧力より必ず低くならなければならないので、循環ファン13の出口付近あるいは金属材料の収納されている内箱11の内に負圧計を設置して負圧測定をして管理する。なお、加熱処理の開始から冷却終了まで炉内の負圧を維持するため、この間トリチウム回収装置2の運転を継続する。
【0035】
温度調節器14は、加熱処理の経過時間に従って設定温度を変化させるプログラム制御機構を付属していて、炉内空気の循環路中に設けられた温度検出器により空気温度測定信号を入力し、循環路中に設置されたシーズヒータ12の出力を調整して、空気温度が所定のパターンになるように調整する。
【0036】
図5は、除染タイムチャートの1例を示す図面である。
金属温度の上昇につれて、始めは金属材料の表面に付着したり吸着したトリチウムがトリチウム水として放出される。その放出量は温度の上昇と共に増加する。一方、金属内部に固溶体として存在していたより大量のトリチウムは、低温では金属内部に留まったままであるが、金属材料の温度が200℃以上になると開放されてトリチウム含有水素ガスとして内部から放出してくる。
【0037】
本実施例の加熱処理では、固溶トリチウムを含めて金属材料中のトリチウムを完全に回収することを目的とするので、最終的には200℃から600℃の温度で必要な時間加熱処理を継続することが必要である。
そこで、循環空気の温度を室温状態から上げていくと、50℃あたりからトリチウムの放出が始まり、温度の上昇とともに放出量が増加する。このとき、目的の高温状態に短時間で移行しようとすると、吸着水などに含まれるトリチウムが短時間で放出して雰囲気中のトリチウム濃度が過度に上昇し、トリチウム回収能力が不足することになる恐れがある。
【0038】
したがって、初めの設定温度を200℃より適当に低い中間的温度たとえば150℃に設定し、温度上昇を中間温度に一旦保留して、トリチウム水を適当な速度で十分に蒸発させて、その後に、固溶トリチウムが放出する200℃から600℃の温度に設定することが好ましい。
200℃から600℃の固溶トリチウムが放出する温度範囲に適当な時間保持することによって、金属材料内部のトリチウムを完全に放出させる。トリチウムの放出量は加熱温度と加熱時間にしたがって経験的に評価することができる。
金属材料の内部温度は表面温度に対して時間遅れを有し、この時間遅れは概ね金属材料の厚さで決まり、3cm程度の厚さまでは1時間以下である。しかし、鋳物などの肉厚の材料は時間遅れが1時間以上になる。時間遅れは、表面積あたりの重量に比例するので、あらかじめ処理対象物の種類、重量および表面積を測定して時間遅れを算定しておいて、高温状態の継続時間に換算するなどして調整し、適切な処理を行うようにする。
なお、処置対象廃棄物は、セラミックとの複合材料、あるいはセラミックスなどの不燃物単体でもよい。
【0039】
トリチウム追い出し工程では、トリチウム回収装置2が常時稼動して、排気ノズル15から回収用パイプ17を介して熱風加熱炉10の内部空気を吸引し続ける。トリチウム回収装置2は、トリチウム除去性能を維持するため常に一定流量で運転することが好ましい。また、炉内のトリチウム濃度が過度に上昇すると、処理しきれないトリチウムが外に漏れる危険がある。そこで、炉側の吸気ノズル16に付けた小型弁22の開度を調節して炉内空気を1時間あたり4回から5回程度置換する程度の外気を取り込むようにする。これ以上の置換をするとトリチウム回収装置2の処理量が過大になって、装置を過度に大型にする必要があるので好ましくない。
【0040】
なお、トリチウム回収装置2への排気は水冷式冷却器19を通してほぼ室温まで冷却するので、トリチウム回収装置2のポンプ44は常温仕様の定量ポンプであればよく、また、常温基準で設定したポンプ吸引量より大きな容積を加熱炉から吸引することができるので、置換回数が実質的に増加する効果がある。
トリチウム回収装置2では直列に配置された吸収槽41,42に排気を通して水中にトリチウムを吸収させて回収する。グローブボックス46の雰囲気は局所排気装置4を介して建屋排気装置7に集合させて処理する。
なお、熱風加熱炉10からトリチウム回収装置2に排気を輸送する回収用パイプ17の途中にトリチウム測定装置6が設けられていて、処理すべき排気中のトリチウム含有量を測定して管理する。結果は記録して残しておくことが好ましい。
【0041】
金属材料中のトリチウムが完全に追い出されてトリチウム回収装置2で回収された後で、熱風加熱炉10を常温付近まで冷却して、内部の金属材料を装荷台車ごと引き出して運搬台車に移載し保管場所に搬送して保管する。
熱風加熱炉10は、吸気ノズル16の大型弁23と排気ノズル15の混合器20と繋がる2個の弁を開き、排気用パイプ18の吸引ノズル21を閉じて、炉内雰囲気を局所排気装置4に吸引させることにより炉内の空気を外気と置換することによって、急速にほぼ室温まで冷却することができる。
【0042】
ここで、混合器20を使うのは、炉内の高温空気を直接に局所排気装置4に送るようにすると高温仕様の配管や機器を使わない限り故障の原因になるためで、炉内のガスとグリーンハウス内の雰囲気を混合して低温にしてから局所排気装置4に送るようにしている。混合器20は、内部にいくつかの仕切りが設けられていて2つの空気の流れを効率よく混合するものである。
なお、排気用パイプ18には、途中にトリチウム測定装置3が設備されていて、大気に放出する排気ガス中にトリチウムが含まれていないかを監視している。測定結果は記録しておくことが好ましい。
【0043】
本実施例のトリチウム汚染金属の除染方法および装置によれば、200℃から600℃の高温処理を行うので、金属内部の固溶トリチウムを含めてほぼ完全にトリチウムを取り除くことができる。このような高温処理を可能にする熱風加熱炉は、外側ケーシングの継ぎ目を溶接などで封止して負圧に耐えるようにした密閉構造を有し、炉内に熱風循環路を形成し、循環路中にバスケットに収納した対象金属材料を装荷するので、装荷および取り降ろし作業も簡単である。
また、金属材料の加熱処理中に、炉内雰囲気を所定割合で連続的に抽出してトリチウム回収装置により含有するトリチウムを回収するので、工程が簡単で装置が経済的に構成できる。
【0044】
なお、トリチウムに汚染された金属材料は、同時に腐食生成物(CP)や核分裂生成物質(FP)にも汚染されていることが普通である。CPやFPは、汚染流体に接する面に付着して汚染されたもので、トリチウム回収作業の前にあらかじめ流体に接する面のCPやFPを除去しておけば、トリチウム回収処理時にはこれらのγ線源やα線源が含まれないので、トリチウム除染における作業性が向上するので好ましい。
【0045】
【発明の効果】
以上説明した通り、本発明により、表面付近のトリチウムのみならず、内部に固溶体として存在する大量のトリチウムまでほぼ完全に除去することができるような、簡単で取り扱いやすいトリチウム汚染金属の除染方法および装置を提供することができたので、今後さらに活発化する原子炉解体作業などに大きく貢献することができる。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明のトリチウム汚染金属除染装置の一実施例に関するプロセスフロー図である。
【図2】本実施例の熱風加熱炉の斜視図である。
【図3】図2の熱風加熱炉における密封機構を示す断面図である。
【図4】本実施例において利用する除染用バスケットおよび台車の側面断面図である。
【図5】本実施例の熱風加熱炉の温度管理方法を示すタイムチャートである。
【符号の説明】
1 トリチウム追い出し装置
2 トリチウム回収装置
3 排気路用トリチウム測定装置
4 局所排気装置
5 グリーンハウス
6 回収路用トリチウム測定装置
7 建屋排気装置
10 熱風加熱炉
11 内箱
12 空気加熱器
13 空気循環ファン
14 温度調節器
15 排気ノズル
16 吸気ノズル
17 回収用パイプ
18 排気用パイプ
19 水冷式冷却器
20 混合器
21 吸引ノズル
22,23 弁
24 本体扉
25 側板
26 レール
27 床板
28 計器類
29 点検扉
31 外側ケーシング
32 緩衝材
33 リベット
34 シール材
35 溶接
36 接着テープ
37 内側ケーシング
38 断熱材
41,42 吸収槽
43 ミストトラップ
44 ポンプ
45 流量計
46 グローブボックス
50 バスケット
51 床板
52 側板
53 梁
54 柱
55 装荷台車
56 車輪
57 運搬台車
58 レール
[0001]
BACKGROUND OF THE INVENTION
The present invention relates to a method and apparatus for removing tritium from metal waste contaminated with tritium generated at a nuclear power plant, a fusion development facility, or a nuclear reactor demolition site, and safely processing the tritium.
[0002]
[Prior art]
Conventionally, wastes contaminated with tritium have been generated in nuclear power plants and fusion development research facilities, and these contaminated wastes have been stored in a sealed manner. Also, in recent years, a large amount of tritium-contaminated waste is generated from the site of dismantling of nuclear reactors and the like that are becoming full-scale. Since most of these wastes are only slightly contaminated with tritium, they are disposed of after being reduced in tritium concentration, and in the future, the tritium concentration is reduced to below the limit of market release and reused. The development of appropriate tritium decontamination technology is an important issue.
[0003]
Since tritium, an isotope of hydrogen, diffuses easily inside the metal, tritium-contaminated metal materials in facilities that handle large amounts of tritium have tritium attached or adsorbed on the surface. It exists as solid solution tritium that diffuses and penetrates into the material to form a solid solution. The release rate of tritium adsorbed on the material surface gradually increases with increasing temperature. On the other hand, solid solution tritium is hardly released up to 200 ° C., and when it exceeds 200 ° C., the release rate increases. Therefore, as disclosed in Non-Patent Document 1, when the temperature of a material contaminated with tritium is increased, the amount of tritium released becomes maximum at 200 to 250 ° C., and the tritium emission at 500 to 600 ° C. Release is complete.
[0004]
At the fusion development facility, tritium is used at a fairly high concentration and for a long time under high temperature conditions. Therefore, tritium dissolved in the material is compared with the tritium adsorbed on the surface layer of the material such as piping. The amount cannot be ignored. Therefore, it has been considered that in the maintenance or dismantling work of equipment, the solid solution tritium is taken out of the material and processed by heating for a long time under a high temperature condition of several hundred degrees C. or more. Further, in order to take out solid solution tritium from contaminated piping materials even in a nuclear facility using heavy water, it has been necessary to perform a heating operation for a long time at a high temperature.
[0005]
Conventional decontamination techniques for tritium contaminated metals include wiping methods, chemical cleaning methods, etching methods, gas purge methods, water vapor purge methods, laser irradiation methods, baking methods, etc. Yes.
However, these decontamination methods remove tritium adhering to or adsorbing to the metal surface or tritium penetrating the metal surface layer, and have no ability to remove tritium that has penetrated into the metal and has become a solid solution.
In addition, if a high temperature treatment of 100 ° C. or higher is performed, not only a large-scale high temperature decontamination apparatus is obtained, but also a decontamination ancillary apparatus comprising processes such as waste liquid treatment, radioactivity confirmation, tritium recovery, and the like Equipment that strictly handles the handling and handling of wastes and the sealing during storage is indispensable. For this reason, conventionally, even in the method of decontamination by heating, low temperature heating up to about 200 ° C. has been adopted as the processing temperature.
[0006]
For example, in Patent Document 1, a dry gas is supplied to a pipe or the like installed in a facility to drive off heavy water adhering to the inside by drying, and then a low-temperature gas of 200 ° C. or lower containing light water vapor is supplied. Discloses a device in which the decontamination time is shortened by an apparatus for removing water adhering to the inner surface of a pipe or the like or tritium adsorbed on the surface. However, in the disclosed apparatus, attention is paid to the fact that the solid solution tritium is not released from the material at 200 ° C. or lower and can be confined in the material, and the solid solution tritium is left to remain in the material. However, it does not remove the solid solution tritium.
[0007]
Thus, conventionally, there has been no practical high-temperature heat treatment method that can effectively remove even solid solution tritium inside the metal material.
However, if solute tritium remains in the base metal inside the metal material, it will be regenerated on the metal surface over time, so handling of the decontaminated waste, such as transportation, and tight management during storage are required. In addition, it was necessary to confirm the tritium concentration after decontamination and to select a treatment method according to the concentration.
For this reason, the decontamination method which can also remove solid solution tritium is desired.
[0008]
[Patent Document 1]
JP-A-11-281792
[Non-Patent Document 1]
Holland et al. `` 3rd International Conference on the Decommissioning of Nuclear Installations, Luxembourg (1994), p445-455.
[0009]
[Problems to be solved by the invention]
Therefore, the problem to be solved by the present invention is to provide a simple decontamination method and apparatus for tritium-contaminated metals that is necessary for removing solid solution tritium and that is safe and easy to handle.
[0010]
[Means for Solving the Problems]
In the method for decontaminating tritium-contaminated metals according to the present invention, a metal material containing tritium is accommodated in a hot-air heating furnace that generates circulating hot air capable of adjusting the temperature, and is first heated with hot air at 200 ° C. or less and adhered to the material surface. Alternatively, the adsorbed tritium is expelled, and then heated and held with hot air heated from 200 ° C. to 600 ° C. to expel the solid solution tritium and collect the tritium. The metal material that is cooled and releases tritium to a safe level is taken out. In the tritium decontamination method of the present invention, the heat treatment can be easily performed with a hot air heating furnace. The tritium released from the material is cooled to about room temperature through a cooler and then recovered in its entirety by a tritium recovery device. The exhaust after cooling can be sucked with a metering pump of normal temperature specification. The exhaust gas after the tritium recovery can be released to the atmosphere through the local exhaust device and the building ventilation equipment.
[0011]
According to the tritium decontamination method of the present invention, the release to the solid solution tritium inside the metal material while suppressing the rapid release of tritium by the two-stage heating of the intermediate temperature setting of 200 ° C. or lower and the high temperature setting of 200 ° C. to 600 ° C. Thus, the tritium concentration in the metal material can be lowered to a safe level. In addition, complicated and expensive incidental equipment such as a waste liquid treatment apparatus in chemical decontamination is not required, and post-treatment such as airtight management of low-concentration contaminated materials is also unnecessary.
The local exhaust device is an exhaust device for sucking air in a decompression chamber called a green house that houses a hot air heating furnace to maintain a negative pressure. Moreover, it is preferable that the hot-air heating furnace be maintained in a closed structure at a lower pressure than the decompression chamber. Since the hot-air heating furnace is at a lower pressure than the decompression chamber and the decompression chamber is at a pressure lower than the atmospheric pressure, tritium in the hot-air heating furnace does not leak into the decompression chamber. It is safe because it does not leak out of the decompression chamber.
[0012]
Furthermore, since there is no tritium in the hot-air heating furnace after the tritium is sufficiently discharged from the material, it is safe to discharge the exhaust gas without processing it with the tritium recovery device. Therefore, at the time of cooling the hot air heating furnace, the hot air heating furnace can be efficiently cooled by switching the suction path of the local exhaust device to a path passing through the hot air heating furnace so as to take in a large amount of cooling air. .
[0013]
In the tritium decontamination method of the present invention, a contaminated metal material is placed in a basket and placed on a cart, stored in a fixed position of a hot air passage in a hot air heating furnace, and drawn out after processing and carried out by a transport cart. be able to. The basket has a large opening through which air can be vented, and a plurality of baskets can be stacked vertically. It is preferable that hot air flows through each of the stacked baskets in the same manner to cause a similar temperature transition during the process. The temperature change of the stored metal material can be directly measured by providing a temperature detection end.
As described above, the temperature in the hot air heating furnace is controlled by a program so as to have a predetermined change pattern in which it is cooled after being heated in two stages and maintained at a high temperature.
[0014]
The tritium-contaminated metal decontamination apparatus of the present invention includes a hot air heating furnace, an exhaust gas cooler, a tritium recovery device, and a local exhaust device, and the hot air heating furnace has an airtight can body having an air inlet and an air outlet. It has an inner box that houses the basket carriage inside, an air heater and a circulation fan are built in, the inner box is equipped with air flow rectifying plates on both sides, and the hot air generated by the air heater is sent to the inner box by the circulation fan. Circulates through the baffle plate and the air outlet is Exhaust gas cooler that exchanges heat in contact with cooling air that introduces exhaust gas from outside The tritium recovery device collects tritium in the exhaust gas while sucking air to maintain the inside of the hot air heating furnace at a negative pressure, and the local exhaust device is connected to the tritium recovery device. internal The local exhaust flow path Exhaust through the tritium recovery unit and exhaust directly to the local exhaust system When equipped with a valve that switches between the flow paths, the metal material is heated in a hot air heating furnace to expel tritium. Exhaust gas cooler When exhausting the tritium through the tritium recovery device and cooling the furnace after expelling the tritium, pass it through the hot air heating furnace. Taking outside air The furnace air is replaced with outside air.
[0015]
Tritium decontamination is performed while introducing outside air, and all the tritium released by the high temperature treatment is recovered by a tritium recovery device. As the tritium recovery apparatus, a commonly used apparatus such as a bubbler system or a refrigeration system can be used.
Note that the hot-air heating furnace is preferably installed in a decompression chamber so that tritium does not flow outside.
In addition, a separate water-cooled exhaust gas cooler may be provided in the exhaust gas passage so that the reliably cooled gas is supplied to the tritium recovery device.
In addition, a tritium monitor is further provided so that the tritium concentration in the exhaust gas is constantly monitored and managed so that there is no sudden rise in concentration that cannot be processed by the tritium recovery device. It is preferable not to release to the atmosphere.
[0016]
DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION
Hereinafter, the tritium-contaminated metal decontamination apparatus and decontamination method of the present invention will be described in detail with reference to examples.
1 is a process flow diagram of a tritium-contaminated metal decontamination apparatus of this embodiment, FIG. 2 is a perspective view of a hot air heating furnace, FIG. 3 is a cross-sectional view showing a sealing mechanism of the hot air furnace, and FIG. 4 is a decontamination basket and cart. FIG. 5 is a time chart showing the temperature management method of the hot stove.
[0017]
The tritium-contaminated metal decontamination apparatus of the present embodiment is composed mainly of a tritium expelling device 1, a tritium recovery device 2, a tritium measuring device 3 and 6, and a local exhaust device 4.
The main body of the tritium expelling apparatus 1 is a hot air heating furnace 10, which is accommodated in a negative pressure chamber called a green house 5 slightly depressurized from the atmosphere to prevent leakage of tritium, and a negative pressure further depressurized from the green house 5. Operated under pressure.
[0018]
The hot air heating furnace 10 has an inner space surrounded by a heat insulating wall, and an inner box 11 is arranged in the heating space surrounded by the heat insulating wall, so that a basket 50 for storing a metal material to be processed can be accommodated. Yes. A plate is laid on the floor of the inner box 11 and there is no air circulation, but the airflow can be distributed by a plate having a net or a large number of perforations so that temperature distribution is not possible on the object to be treated.
The space surrounding the inner box 11 forms a circulation path for high-temperature air, and is provided with an air heater 12 such as a sheathed heater and an air circulation fan 13 such as a sirocco fan in the circulation path, and flows out from one side of the inner box 11. The incoming air is heated by a heater and supplied into the inner box 11 from the other side of the inner box 11. The heating by the air heater 12 is program-controlled by the temperature regulator 14 so that the temperature in the circulation path measured at the temperature detection end provided downstream of the fan 13 follows a predetermined temperature pattern.
[0019]
A part of the air in the circulation path is sucked from the exhaust nozzle 15 and supplied to the tritium recovery device 2, the local exhaust device 4, and the like. On the other hand, an intake nozzle 16 is provided in the circulation path so that the amount sucked from the exhaust nozzle 15 can be supplemented. A relatively thin recovery pipe 17 and a thick exhaust pipe 18 are connected to the exhaust nozzle 15.
The recovery pipe 17 is connected to the tritium recovery apparatus 2 through the water cooling type cooler 19 and through the sample location of the recovery path tritium measuring apparatus 6, and the exhaust pipe 18 is a mixture that mixes the air taken in from the green house 5 and the exhaust gas. It is connected to the local exhaust device 4 through the vessel 20 and through the sample location of the tritium measuring device 3 for the exhaust passage. The exhaust pipe 18 is also provided with a suction nozzle 21 for keeping the pressure inside the green house 5 at a negative pressure. In order to manage the tritium concentration in the greenhouse, a plurality of suction nozzles for the analyzer may be provided.
[0020]
As the tritium measuring devices 3 and 6, a general device such as a bubbling method can be used. If necessary, the tritium concentration in the tritium expelling device 1 is measured to confirm the tritium release state.
The intake nozzle 16 for supplying outside air to the hot air heating furnace 10 is provided with a switching device, and a relatively small small valve 22 used for supplying air during hot air circulation and a relatively large large valve 23 for replacing the internal hot air. Can be switched.
[0021]
The tritium recovery apparatus 2 may use a general principle such as a bubbler system or a refrigeration system.
FIG. 1 shows a bubbler type recovery device. The collection device 2 is accommodated in the glove box 46. The recovery pipe sequentially passes through the two absorption tanks 41, 42 filled with water, the mist trap 43, the pump 44, and the flow meter 45, and discharges the exhaust gas after the tritium is recovered in the glove box 46. The inside of the glove box 46 is sucked by the local exhaust device 4 and is kept at a negative pressure in the same manner as the green house 5 so that the external leakage of tritium does not occur.
The tritium recovery device may be arranged in the green house. In this case, a glove box is not necessary.
[0022]
When the air in the hot-air heating furnace 10 is sucked by the pump 44, the exhaust gas is sucked into the water in the absorption tanks 41 and 42 and bubbled, and comes into contact with water while rising as fine bubbles and the tritium component is absorbed. The Next, the droplets that are discharged as fine mist from the absorption tank are dropped by the mist trap 43, and the remaining flow rate is confirmed by the flow meter 45 and discharged into the glove box 46.
All the air in the glove box 46 is sucked out by the local exhaust device 4 and diffused to the atmosphere via the building exhaust device 7 connected to the local exhaust device 4.
[0023]
FIG. 2 is a perspective view of the hot air heating furnace 10. The figure shows a state in which the main body door 24 is opened, and the inside of the inner box 11 is visible inside. The inner box 11 is provided with a side plate 25 having a large number of holes on the side surface, and a floor plate 27 on which a rail 26 on which a carriage carrying a basket 50 is laid is stretched on the floor. During operation of the hot air heating furnace 10, hot air flows from the one side plate 25 toward the other side plate inside the inner box 11 in which the basket 50 is accommodated.
The airflow that has exited the space outside the side plate 25 is heated by a heater while passing through the space below the floor plate 27, sent to a sirocco fan, and supplied to the inner box 11 again.
An exhaust nozzle 15, a mixer 20 and the like are installed on the hot air heating furnace 10, and instruments 28 are disposed on the front surface. In addition, an inspection door 29 is provided on the side surface, so that it is possible to easily inspect a control device and a motor that do not need to be constantly monitored such as a program controller.
[0024]
In order to prevent tritium from leaking into the green house 5, the hot air heating furnace 10 has an airtight structure so that it can always be kept at a lower pressure than the atmosphere in the green house. For this reason, the main body door 24 for loading and unloading waste is a packing-contact type airtight door using silicon sponge packing or the like.
[0025]
Further, in order to efficiently heat and cool the waste, the furnace body adopts a sheet metal structure having a small heat capacity and is filled with a heat insulating material between the outer casing and the inner casing, but in order to ensure airtightness, FIG. As shown in (a), a sealing material 34 such as silicon rubber coke is filled in a gap between sheet metal joining lines formed by holding the outer casings 31 with a cushioning material 32 such as ceramic paper with a rivet 33. As shown in 3 (b), the surface of the sheet metal joining portion is sealed by welding 35. The portion filled with the sealing material 34 is preferably reinforced with an adhesive tape 36 such as stainless steel foil.
The sheet metal mating portion of the inner casing 37 is not in close contact so that the gas contained in the heat insulating material 38 can breathe to prevent damage due to expansion.
[0026]
The outer casing has holes such as exhaust nozzles, intake nozzles, electric heater wires, thermocouple wells, circulation fan shaft through holes, negative pressure gauge pressure guide tubes, and the like. The exhaust nozzle and the intake nozzle are welded over the entire circumference by covering a casing opening with a housing integral with the valve body so that the outer casing does not fail. A through hole such as an electric heater is closed by filling a gap with a sealing material. Further, a shaft seal is attached to a portion where the rotating shaft of the circulation fan penetrates to seal it. Thus, since the airtight boundary is sealed, the inside of the furnace can always be kept at a negative pressure by narrowing the valve of the intake nozzle and sucking a certain amount of air by the pump 44 of the tritium recovery device 2.
[0027]
FIG. 4 is a cross-sectional view showing a state where the decontamination basket is mounted on a transport cart.
The basket 50 is loaded with a tritium-contaminated metal material, accommodated in the hot air heating furnace 10, and used to release the tritium by circulating the temperature-controlled hot air for a predetermined time.
In consideration of handling, the waste is transported and stored in a 200-liter drum or a container of about 1 cubic meter. Therefore, since the waste is cut to a size suitable for these containers, the basket 50 is preferably sized so that the contaminated metal material can be stored as it is, and has a floor area of about 1 square meter, for example. It is.
[0028]
Each basket 50 has a side plate 52 erected on the front and rear ends of the floor plate 51, and a fence is formed between the side plates 52 with beams 53 and pillars 54. A groove is provided so that the bottom surface of the basket 50 stacked on top can be fitted. In place of the fence, a highly breathable wire mesh that does not spill contents during handling may be used.
Several baskets 50 each containing a contaminated metal material are stacked and placed on a loading cart 55. The loading carriage 55 includes wheels 56 so that the basket 50 can be easily taken in and out by running on the rail 26 laid on the floor of the inner box 11 in the hot air heating furnace 10.
[0029]
The loading cart 55 on which the basket 50 is placed can be mounted on the transport cart 57 together with the cart and moved between the waste storage place and the hot air heating furnace. Rails 58 on which the wheels 56 can run are laid on the floor of the transport cart 57, and are connected to the rails 26 of the hot air heating furnace 10 so as to match the height, whereby the loading cart 55 and the hot air heating furnace 10 are connected. Can be easily transferred between.
[0030]
Next, the procedure for tritium decontamination will be described.
A metal material contaminated with tritium is stored in a dedicated decontamination basket 50 at a waste storage location not shown in the figure, and is mounted on the loading cart 55 in a pile, and the entire cart is placed on the transport cart 57. Since the metal waste is cut to a size that can be accommodated in a drum, the metal waste can be completely stored in the basket 50 of each stage.
[0031]
It is transported from the waste storage place into the green house 5, the main body door 24 of the hot air heating furnace 10 is opened, the rail 58 on the transport carriage and the rail 26 in the hot air heating furnace are brought together, and the loading cart on the transport cart 57. The stopper that has stopped 55 is released, and the loading carriage 55 is sent into the hot-air heating furnace 10 and fixed in place.
Since the completion of decontamination is determined by the processing temperature and processing time, the temperature detection end connected to the temperature indicator and the temperature recorder is set on the surface of the metal material at an appropriate position for each basket 50, and then the main body door. 24 is closed.
[0032]
In the green house 5 when performing the above storage work, air is sucked through the suction nozzle 21 by the local exhaust device 4 and the room is managed in a negative pressure state. Even if tritium leaks, It does not leak out.
Workers need to be well equipped with airline suits to prevent tritium intake. Since the work is relatively simple, a robot can be used.
Thereafter, the air in the hot-air heating furnace 10 is sucked by the pump 44 of the tritium recovery device 2 so that the pressure inside the furnace is kept lower than the negative pressure of the green house 5 so that it does not leak out of the furnace when tritium is released. To do.
[0033]
Next, the air circulation fan 13 of the hot air heating furnace 10 is operated to circulate the furnace air at a flow rate of about 1 m / s. Since air freely flows through the side plate 25 of the inner box 11 and there is only a fence on the side surface of the basket 50, the air flow circulates through the basket 50. In addition, in order to confirm the processing temperature of the metal material for each basket, a floor plate 51 through which air does not flow is stretched in the basket 50 so that independent flow paths are configured. Further, it is more preferable that the side plate 25 of the inner box 11 is used as a louver or a rectifying plate to adjust the air drift depending on the position so that air flows relatively evenly in each basket 50.
[0034]
Since the pressure in the hot air heating furnace 10 must be lower than the pressure in the greenhouse 5 even at the maximum value, a negative pressure gauge is installed near the outlet of the circulation fan 13 or in the inner box 11 in which the metal material is stored. The negative pressure is measured and managed. In order to maintain the negative pressure in the furnace from the start of the heat treatment to the end of cooling, the operation of the tritium recovery device 2 is continued during this period.
[0035]
The temperature controller 14 is attached with a program control mechanism that changes the set temperature according to the elapsed time of the heat treatment, and receives an air temperature measurement signal from a temperature detector provided in the circulation path of the furnace air, and circulates. The output of the sheathed heater 12 installed in the road is adjusted so that the air temperature has a predetermined pattern.
[0036]
FIG. 5 is a drawing showing an example of a decontamination time chart.
As the metal temperature rises, tritium adhering to or adsorbing to the surface of the metal material is released as tritium water. Its release increases with increasing temperature. On the other hand, a larger amount of tritium existing as a solid solution in the metal remains in the metal at a low temperature, but is released when the temperature of the metal material reaches 200 ° C. or more and is released from the inside as a tritium-containing hydrogen gas. come.
[0037]
The purpose of the heat treatment of this example is to completely recover tritium in the metal material including solid solution tritium, so that the heat treatment is finally continued for a necessary time at a temperature of 200 ° C. to 600 ° C. It is necessary to.
Therefore, when the temperature of the circulating air is raised from the room temperature, the release of tritium starts around 50 ° C., and the release amount increases as the temperature rises. At this time, if the transition to the target high temperature state is attempted in a short time, the tritium contained in the adsorbed water will be released in a short time, the tritium concentration in the atmosphere will rise excessively, and the tritium recovery capability will be insufficient. There is a fear.
[0038]
Therefore, the initial set temperature is set to an intermediate temperature suitably lower than 200 ° C., for example, 150 ° C., the temperature rise is temporarily held at the intermediate temperature, and the tritium water is sufficiently evaporated at an appropriate rate. It is preferable to set the temperature to 200 ° C. to 600 ° C. at which solid solution tritium is released.
The tritium inside the metal material is completely released by maintaining the temperature within a temperature range from 200 ° C. to 600 ° C. where the solid solution tritium is released for an appropriate time. The amount of tritium released can be evaluated empirically according to the heating temperature and the heating time.
The internal temperature of the metal material has a time delay with respect to the surface temperature, and this time delay is generally determined by the thickness of the metal material, and is less than one hour at a thickness of about 3 cm. However, a thick material such as a casting has a time delay of 1 hour or more. Since the time delay is proportional to the weight per surface area, the time delay is calculated by measuring the type, weight and surface area of the object to be processed in advance, and adjusted by converting it to the duration of the high temperature state. Make sure that appropriate processing is performed.
Note that the waste to be treated may be a composite material with ceramic or a non-combustible material such as ceramic.
[0039]
In the tritium expelling process, the tritium recovery device 2 is always operated, and the internal air of the hot air heating furnace 10 is continuously sucked from the exhaust nozzle 15 through the recovery pipe 17. The tritium recovery device 2 is preferably always operated at a constant flow rate in order to maintain the tritium removal performance. Further, if the tritium concentration in the furnace rises excessively, there is a risk that tritium that cannot be treated leaks out. Therefore, the opening degree of the small valve 22 attached to the furnace-side intake nozzle 16 is adjusted so as to take in outside air to replace the furnace air about 4 to 5 times per hour. Excessive replacement is not preferable because the processing amount of the tritium recovery device 2 becomes excessive and the device needs to be excessively large.
[0040]
Since the exhaust to the tritium recovery device 2 is cooled to almost room temperature through the water-cooled cooler 19, the pump 44 of the tritium recovery device 2 may be a constant-temperature metering pump, and the pump suction set based on the normal temperature Since a volume larger than the amount can be sucked from the heating furnace, there is an effect that the number of substitutions is substantially increased.
In the tritium recovery device 2, the tritium is absorbed and recovered through the exhaust gas through the absorption tanks 41 and 42 arranged in series. The atmosphere of the glove box 46 is collected and processed in the building exhaust device 7 via the local exhaust device 4.
In addition, the tritium measuring device 6 is provided in the middle of the recovery pipe 17 for transporting the exhaust gas from the hot air heating furnace 10 to the tritium recovery device 2, and the tritium content in the exhaust gas to be processed is measured and managed. The results are preferably recorded and retained.
[0041]
After the tritium in the metal material is completely expelled and recovered by the tritium recovery device 2, the hot-air heating furnace 10 is cooled to near room temperature, the internal metal material is pulled out together with the loading cart and transferred to the transport cart. Transport to storage and store.
The hot air heating furnace 10 has an intake nozzle 16 Open the two valves connected to the large-sized valve 23 and the mixer 20 of the exhaust nozzle 15, close the suction nozzle 21 of the exhaust pipe 18, and let the local exhaust device 4 suck the atmosphere in the furnace to air in the furnace. Can be rapidly cooled to about room temperature by substituting with ambient air.
[0042]
Here, the mixer 20 is used because high-temperature air in the furnace is directly sent to the local exhaust device 4 because it causes a failure unless high-temperature piping or equipment is used. And the atmosphere in the green house are mixed to lower the temperature and then sent to the local exhaust device 4. The mixer 20 is provided with several partitions inside to efficiently mix two air flows.
The exhaust pipe 18 is provided with a tritium measuring device 3 on the way, and monitors whether or not tritium is contained in the exhaust gas discharged to the atmosphere. The measurement result is preferably recorded.
[0043]
According to the decontamination method and apparatus for tritium-contaminated metals of this embodiment, high temperature treatment at 200 ° C. to 600 ° C. is performed, so that tritium can be removed almost completely including solid solution tritium inside the metal. The hot-air heating furnace that enables such high-temperature processing has a sealed structure that can withstand negative pressure by sealing the seam of the outer casing with welding, etc., forming a hot-air circulation path in the furnace and circulating Since the target metal material stored in the basket is loaded in the road, loading and unloading operations are easy.
Further, during the heat treatment of the metal material, the atmosphere in the furnace is continuously extracted at a predetermined ratio and the tritium contained in the tritium recovery device is recovered, so that the process is simple and the apparatus can be configured economically.
[0044]
Note that the metal material contaminated with tritium is usually contaminated with corrosion products (CP) and fission products (FP) at the same time. CP and FP are contaminated by adhering to the surface in contact with the contaminated fluid. If the CP or FP on the surface in contact with the fluid is removed before the tritium recovery operation, these γ rays are used during the tritium recovery process. This is preferable because the workability in tritium decontamination is improved.
[0045]
【The invention's effect】
As described above, according to the present invention, not only tritium in the vicinity of the surface but also a large amount of tritium existing as a solid solution in the inside can be removed almost completely, and a method for decontaminating tritium-contaminated metals that is simple and easy to handle and Since the equipment could be provided, it can greatly contribute to the nuclear reactor dismantling work that will become more active in the future.
[Brief description of the drawings]
FIG. 1 is a process flow diagram relating to one embodiment of a tritium-contaminated metal decontamination apparatus of the present invention.
FIG. 2 is a perspective view of a hot air heating furnace of the present embodiment.
FIG. 3 is a cross-sectional view showing a sealing mechanism in the hot air heating furnace of FIG. 2;
FIG. 4 is a side sectional view of a decontamination basket and a carriage used in the present embodiment.
FIG. 5 is a time chart showing a temperature management method of the hot air heating furnace of the present embodiment.
[Explanation of symbols]
1 Tritium expelling device
2 Tritium recovery device
3 Tritium measuring device for exhaust passage
4 Local exhaust system
5 Green House
6 Tritium measuring device for recovery path
7 Building exhaust system
10 Hot air heating furnace
11 Inner box
12 Air heater
13 Air circulation fan
14 Temperature controller
15 Exhaust nozzle
16 Intake nozzle
17 Recovery pipe
18 Exhaust pipe
19 Water-cooled cooler
20 Mixer
21 Suction nozzle
22,23 Valve
24 Body door
25 Side plate
26 rails
27 Floor board
28 Instruments
29 Inspection door
31 Outer casing
32 cushioning material
33 Rivet
34 Sealing material
35 Welding
36 Adhesive tape
37 Inner casing
38 Insulation
41, 42 Absorption tank
43 Mist Trap
44 Pump
45 Flow meter
46 Glove Box
50 baskets
51 Floor board
52 Side plate
53 Liang
54 pillars
55 Loading cart
56 wheels
57 Carriage cart
58 rails

Claims (6)

トリチウムを含む金属材料を調温可能な循環熱風を生成する熱風加熱炉内に収容し、初めに200℃以下の熱風で加熱して前記金属材料の表面に付着吸着したトリチウムを追い出し、次いで200℃から600℃に昇温した熱風で加熱保持して固溶トリチウムを追い出し、炉内空気を抽出しながら含有されるトリチウムを回収し、十分放出時間が経過してから熱風加熱炉を100℃以下まで冷却してトリチウムを放出させた金属材料を取り出すトリチウム汚染金属の除染方法であって、前記熱風加熱炉は減圧室に収容されていて、該熱風加熱炉を冷却するときには前記減圧室から吸引する空気を該熱風加熱炉内を経由させることにより冷却を加速することを特徴とするトリチウム汚染金属の除染方法A metal material containing tritium is accommodated in a hot-air heating furnace that generates a circulating hot air capable of adjusting the temperature, and is first heated with hot air of 200 ° C. or lower to drive off the tritium adsorbed and adsorbed on the surface of the metal material, The hot air heated to 600 ° C is heated and held to drive out solid solution tritium, the tritium contained is recovered while extracting the air in the furnace, and the hot air heating furnace is heated to 100 ° C or less after a sufficient release time has elapsed. a decontamination method of tritium contamination metal to eject the cooling the metallic material to release the tritium, the hot air heating furnace is housed in a vacuum chamber, said vacuum chamber when cooling the heat air furnace A method for decontaminating tritium-contaminated metals, wherein cooling is accelerated by passing air sucked from the inside of the hot-air heating furnace . 前記金属材料から放出されたトリチウムは冷却器を通して室温近傍まで冷却した後にトリチウム回収装置で回収し、トリチウム回収後の排気は排気装置を介して大気に放出することを特徴とする請求項1記載のトリチウム汚染金属の除染方法。  The tritium released from the metal material is cooled to near room temperature through a cooler and then recovered by a tritium recovery device, and the exhaust gas after the tritium recovery is discharged to the atmosphere via an exhaust device. Decontamination method for tritium contaminated metals. 前記熱風加熱炉は大気圧より減圧した状態で運転されることを特徴とする請求項1または2記載のトリチウム汚染金属の除染方法。  3. The method for decontaminating a tritium-contaminated metal according to claim 1, wherein the hot air heating furnace is operated in a state where the pressure is reduced from atmospheric pressure. 前記トリチウムを含む金属材料をバスケットに入れて台車に搭載し、該バスケットを台車ごと前記熱風加熱炉内の熱風通路中に収納し、加熱処理後に該台車を引き出すようにしたことを特徴とする請求項1からのいずれかに記載のトリチウム汚染金属の除染方法。The metal material containing tritium is placed in a basket and mounted on a cart, the basket is stored together with the cart in a hot air passage in the hot air heating furnace, and the cart is pulled out after heat treatment. Item 4. A method for decontaminating a tritium-contaminated metal according to any one of Items 1 to 3 . 熱風加熱炉と排ガス冷却器とトリチウム回収装置と局所排気装置と前記加熱炉を収容する減圧室を備え、該熱風加熱炉は空気導入口と空気排出口を備えた気密性のある缶体で構成され、前記減圧室よりさらに負圧に維持され、内部にバスケット台車を収納する内箱を設け、エアヒータと循環ファンを内蔵し、該内箱は両側面に空気の流通する整流板を備え、前記エアヒータで生成する熱風は該循環ファンにより前記内箱の整流板を通って循環し、前記空気排出口は前記排ガス冷却器を介してトリチウム回収装置に接続され、該トリチウム回収装置は前記熱風加熱炉内を負圧に維持するため空気を吸引しながら排気ガス中のトリチウムを回収し、前記局所排気装置は前記加熱炉内部を排気する局所排気の流路を前記トリチウム回収装置を通って排気する流路と直接に局所排気装置に排気する流路の間で切り替える切替弁を備え、該熱風加熱炉で前記金属材料を加熱してトリチウムを追い出している時には前記トリチウム回収装置を通って排気させ、トリチウムを追い出した後で炉内を冷却する時には該熱風加熱炉の内を通って炉内空気を外気で置換するようにしたことを特徴とするトリチウム汚染金属の除染装置。A hot-air heating furnace, an exhaust gas cooler, a tritium recovery device, a local exhaust device, and a decompression chamber that accommodates the heating furnace, the hot-air heating furnace comprising an airtight can body having an air inlet and an air outlet Is further maintained at a negative pressure from the decompression chamber , and is provided with an inner box for storing the basket carriage therein, and an air heater and a circulation fan are incorporated therein, and the inner box is provided with a rectifying plate through which air flows on both sides, Hot air generated by the air heater is circulated through the current plate of the inner box by the circulation fan, the air discharge port is connected to the tritium recovery device via the exhaust gas cooler, and the tritium recovery device is connected to the hot air heating furnace. tritium in the exhaust gas with suction air in order to maintain the internal negative pressure is recovered, said local exhaust system the flow path of the local exhaust for exhausting the interior of the furnace through the tritium recovery device Direct a flow path for the gas to a switching valve for switching between flow paths for exhausting the local exhaust system, when the cast out tritium by heating the metallic material in heat air furnace exhaust through the tritium recovery device When the inside of the furnace is cooled after the tritium is expelled, the inside air of the furnace is replaced with outside air through the hot-air heating furnace. 前記切替弁に前記熱風加熱炉内のガスと前記減圧室内の雰囲気を混合する混合器を備えることを特徴とする請求項5記載のトリチウム汚染金属の除染装置。6. The tritium-contaminated metal decontamination apparatus according to claim 5, wherein the switching valve is provided with a mixer for mixing the gas in the hot air heating furnace and the atmosphere in the decompression chamber.
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