JP3764407B2 - Density non-uniform multilayer analysis method and apparatus and system thereof - Google Patents

Description

【００１３】
この屈折現象式においては上層→下層に進む度にｔ_lとφ_lが各層毎にかかり、反射現象式においては反射後に下層→上層に進む度にｔ_lとφ_lが各層毎にかかるとともにさらにＲ_lとφ_lがかかっている。
【００１４】
他方、たとえば図２に例示したように、入射波が層内を進行中に粒子状物で散乱して上層へ向かい、試料表面から出射する場合においては、図１の場合と全く逆に、各層・各界面にて屈折および反射を繰り返しながら、^TＥ_N ^*→^TＥ_N-1 ^*→・・・→^TＥ_l+1 ^*→^TＥ_l ^*→・・・→^TＥ₁ ^*→^TＥ₀ ^*と進んでいき、また、^RＥ₀→^RＥ₁→・・・→^RＥ_l→^RＥ_l+1→・・・→^RＥ_N-1と戻っていく。すなわち、出るＸ線の現象は入るＸ線の現象の裏返しであり、基板側から見れば入る現象と同じ現象と考えられるのである。なお、上記Ｅは全て、付記していないが時間反転を意味する「〜」チルダ付きであり、上付きの「＊」は複素共役を表しており、複素共役をとって時間反転して、入るＸ線の現象の裏返しであることを示している。そして、この出射波に対する屈折現象および反射現象は、各々、次式で表すことができる。
【００１５】
【数２】

【００１６】
この屈折現象式においては上層→下層に進む度にｔ_lとφ_lが各層毎にかかり、反射現象式においては反射後に下層→上層に進む度にｔ_lとφ_lが各層毎にかかるとともにさらにＲ_lとφ_lがかかっている。
【００１７】
この出願の発明では、以上のとおりに多層膜における散漫散乱現象を考慮した入射波および出射波についての遷移確率を散乱関数に導入することで、多層膜の密度不均一性を精度良く解析することができるが、さらに、図３（ａ）〜（ｄ）に例示した多重反射を含む各種現象をも同時に考慮することで、さらなる精度向上を実現している。図３（ａ）はｌ番目の層内における粒子状物によって入射波が散乱する現象、図３（ｂ）は粒子状物によって散乱した入射波がさらに界面にて反射する現象、図３（ｃ）は界面にて反射した入射波がさらに粒子状物によって散乱する現象、図３（ｄ）は界面にて反射した入射波がさらに粒子状物によって散乱した後にさらに界面にて反射する多重反射現象を示しており、これらの各現象における上述の多層膜散漫散乱現象を考慮した遷移確率を構築する。次式は、この場合の遷移確率の一例を示したものである。
【００１８】
【数３】

【００１９】
上記の遷移確率において、右辺の第１項（I）が図３（ａ）の場合の遷移確率、第２項（II）が図３（ｂ）の場合の遷移確率、第３項（III）が図３（ｃ）の場合の遷移確率、第４項（IV）が図３（ｄ）の場合の遷移確率を表し、それぞれが足し合わされている。もちろん、上記右辺の各項毎に別々に遷移確率を設け、図３（ａ）〜（ｄ）に場合分けしてもよいことは言うまでもない。
【００２０】
以上の遷移確率が、多層膜の厳密解を始状態および終状態、つまり入射波および出射波とした遷移確率であり、多層膜での散漫散乱現象および多重反射を取り入れたものとなっており、そして、この出願の発明では、以上の遷移確率を導入した散乱関数を用いて解析を行うのである。
【００２１】
たとえば下記の式I〜IVは、膜中ｌ内の図３（ａ）〜（ｄ）に場合分けした場合の遷移確率と散乱関数との関係を示したものである。
【００２２】
【数４】

【００２３】
この式において、
【００２４】
【数５】

【００２５】
が散乱関数であり、これに以下に説明する散乱関数I_l(θin,θout)（＝I_l(q),A・I_l(q)・S_l(q)など）を代入し、代入後の散乱関数I_l(θin,θout)における各種フィッティングパラメータ値を選択することによって実測散乱曲線と一致するシミュレート散乱曲線を算出する。両曲線が一致したときのフィッティングパラメータ値が密度不均一多層膜内の粒子状物の分布状態を表したものであり、これにより、密度不均一多層膜内での散漫散乱現象および多重反射を的確に考慮した、粒子状物の分布状態、つまり密度不均一性を簡易に、且つ高精度で解析することができるのである。
【００２６】
以下に、各解析処理ステップについてより具体的に説明する。図４はそのフローチャートである。なお、ここではＸ線を用いた場合を主として説明する。
【００２７】
＜ステップｓ１，ｓ２＞この出願の発明では、粒子状物の分布状態を示すフィッティングパラメータに従ってＸ線散乱曲線を表す散乱関数を用いたシミュレーションおよびフィッティングを行うのであるが、それにおいては、Ｘ線反射率曲線やＸ線散乱曲線、およびその曲線から導出される各種値を必要とするので、まず前処理として、粒子状物が分布した密度不均一試料のＸ線反射率曲線およびＸ線散乱曲線の測定を行う。
【００２８】
＜ステップｓ１＞Ｘ線反射率曲線は、Ｘ線入射角θｉｎ＝Ｘ線出射角θｏｕｔの条件（つまり鏡面反射）にて測定する。ここで、Ｘ線入射角θｉｎとは試料表面に対するＸ線入射角度、Ｘ線出射角θｏｕｔとは試料表面に対するＸ線出射角度である。
【００２９】
＜ステップｓ２＞Ｘ線散乱曲線は、たとえば、Ｘ線入射角θｉｎ＝Ｘ線出射角θｏｕｔ−オフセットΔωの条件、もしくはＸ線入射角θｉｎ＝Ｘ線出射角θｏｕｔ＋オフセットΔωの条件、またはそれら両条件にて測定する（以下、これらの条件を総称してθｉｎ＝θｏｕｔ±Δωと呼ぶ）。ここで、オフセットΔωとはθｉｎとθｏｕｔとの差角度である。Δω＝０°の場合はθｉｎ＝θｏｕｔであり、鏡面反射となってＸ線反射率の測定と同じこととなる。Ｘ線散乱曲線の測定は、このΔωが０°から僅かにズレた（オフセットした）条件において行う。Δωは、０°になるべく近く、且つΔω＝０°時の強い鏡面反射の影響がなるべく少なくなる数値が望ましい。
【００３０】
θｉｎ＝θｏｕｔ±ΔωでのＸ線散乱曲線の測定は散漫散乱の測定にほかならず、この散漫散乱は粒子状物の存在に起因するもの、つまり密度不均一試料の密度不均一性によるものであるため、この実測Ｘ線散乱曲線と後述の各種関数により算出されるシミュレーション散乱曲線とのフィッティングを行うことで、密度不均一試料の密度不均一性を的確に解析することができる。
【００３１】
また、Ｘ線散乱曲線は、Ｘ線入射角θｉｎを一定にしてＸ線出射角θｏｕｔをスキャンする条件、あるいはその逆にＸ線出射角θｏｕｔを一定にしてＸ線入射角θｉｎをスキャンする条件にて測定してもよい。この場合でも、高精度なシミュレーションおよびフィッティングに必要な散漫散乱の測定を的確に行うことができる。
【００３２】
＜ステップｓ３＞後述の散乱関数では膜中ｌ内の密度不均一試料の屈折率ｎ_l（屈折角α_l，ζ_l）を用いるので、測定したＸ線反射率曲線から屈折率ｎ_l（屈折角α_l，ζ_l）を求めておく。Ｘ線反射率曲線からの屈折率ｎ_l（屈折角α_l，ζ_l）の決定は公知の方法で行うことができる。具体的には、Ｘ線反射率曲線において反射率（反射Ｘ線強度）が急激に低下する角度が臨界角θｃとなる。臨界角θｃ_lと数値δ_lと屈折率ｎ_lとの間にはθｃ_l＝√（２δ_l）、ｎ_l＝１−δ_lの関係がある。
【００３３】
一方、それぞれの層において構成する元素が分かれば、δ_lからそれぞれの層の平均密度ρ_lを決めることもできる。より具体的には、構成元素ｊ_lの組成比ｃｊ_l、質量数Ｍｊ_l、原子散乱因子ｆｊ_lが分かれば、次式により、それぞれの層の平均密度ρが求まる。もちろん、密度不均一層の密度も知ることができる。
【００３４】
【数６】

【００３５】
算出に必要な各数値は密度不均一試料の作製時に予測することができる。この密度不均一試料の平均密度ρは、後述するように求められる密度不均一試料内の粒子状物の粒径や分布広がりなどの分布状態とともに、密度不均一試料の評価・作製において極めて有効な情報である。
【００３６】
＜ステップｓ４＞さて、以上のようにシミュレーションおよびフィッティングの前準備を終えた後、この出願の発明では、粒子状物の分布状態を示すフィッティングパラメータに従ってＸ線散乱曲線を表す散乱関数を用いることにより、フィッティングパラメータの数値を任意に選択し、散乱曲線の測定条件と同じ条件（θｉｎ＝θｏｕｔ±Δω、θｉｎ一定・θｏｕｔスキャン、あるいはθｏｕｔ一定・θｉｎスキャン）にてシミュレートＸ線散乱曲線の算出を行う。
【００３７】
より具体的には、まず下記の数７は散乱関数の一例を示したものであり、鏡面反射θｉｎ＝θｏｕｔを除くすべてのθｉｎ、θｏｕｔにおけるＸ線散乱曲線を表したものとなっている。
【００３８】
【数７】

【００３９】
この数７で与えられる散乱関数においては、密度不均一散乱形状因子がＸ線散乱曲線を表す重要要素となっている。密度不均一散乱形状因子とは、密度不均一試料内の粒子状物の形状をある特定の形状モデルで表し、その形状モデルが試料内にてある状態で分布していることを表すものであり、この因子に従って、粒子状物の分布による影響を的確にとらえたＸ線散乱曲線を自由度高く、且つ高精度でシミュレートできるのである。なお、密度不均一分布関数を決める｛ｐ｝は、いくつかの分布関数を決めるパラメータの組があっても良いことを表している。
【００４０】
粒子状物の形状モデルとしては、たとえば図５（ａ）に例示した球型モデルおよび図５（ｂ）に例示した円筒型モデルが考えられ、それらを解析対象に応じて任意に選択することで、あらゆる粒子状物の形状をモデル化できる。
【００４１】
まず、球型モデルを用いた散乱関数Ｉ（ｑ）は、たとえば下記の数８で与えられ、そのうちの粒径分布を表す粒径分布関数は数９、粒子形状を表す粒子形状因子は数１０で与えられる。なお数８は、数９および数１０を用いてたとえば下記の数１１のように展開できる。この場合、球型モデルでモデル化した粒子状物の平均粒径および分布広がりを示すパラメータ［Ｒｏ，Ｍ］が、粒子状物の分布状態を示すフィッティングパラメータであり、数８または数１１の散乱関数Ｉ（ｑ）は、これらフィッティングパラメータに従って、つまり［Ｒｏ，Ｍ］の数値を任意に選択することで、様々な分布状態を表すことができ、その分布状態により影響を受ける様々なＸ線散乱曲線を表す関数となっている。
【００４２】
【数８】

【００４３】
【数９】

【００４４】
【数１０】

【００４５】
【数１１】

【００４６】
上記数９の式は粒径分布としてのガンマ分布を表した場合のものであるが、もちろん、ガンマ分布以外の粒径分布（たとえばガウス分布など）を表す粒径分布関数を用いてもよいことは言うまでもなく、シミュレート散乱曲線と実測散乱曲線との高精度フィッティングが実現されるように、任意に選択することが好ましい。
【００４７】
次に、円筒型モデルを用いた散乱関数Ｉ（ｑ）であるが、これはたとえば下記の数１２で与えられる。この場合、円筒型モデルでモデル化した粒子状物の直径およびアスペクト比を示すパラメータ［Ｄ，ａ］が、分布広がりパラメータ［Ｍ］とともに、粒子状物の分布状態を示すフィッティングパラメータとなっており、数１２の散乱関数Ｉ（ｑ）は、［Ｄ，ａ，Ｍ］の数値を任意に選択することで、様々な分布状態により影響を受けるＸ線散乱曲線を表す関数となっている。
【００４８】
【数１２】

【００４９】
また、上記各式において用いられている散乱ベクトルｑは、下記数１３で示した粒子状物による屈折効果を考慮したものを用いる必要がある。薄膜状態の試料においては表面における入射Ｘ線の屈折効果が測定散乱曲線に重要な影響を及ぼしており、この屈折効果を考慮したシミュレーションを行うことが高精度な密度不均一解析の実現に必要となる。そこでこの出願の発明では、数４で与えられるような屈折効果を的確に考慮した下記数１３の散乱ベクトルｑを用いて、シミュレーションに最適な散乱関数としている。
【００５０】
【数１３】

【００５１】
Ｘ線反射曲線から取得した屈折率ｎ_lおよび屈折角α_l，ζ_lは、この散乱ベクトルｑにおいて利用される。
【００５２】
以上のように、数８〜数１１あるいは数１２を任意に選択して用いる散乱関数は、精密に粒子状物による影響を考慮して、フィッティングパラメータとしての平均粒径パラメータＲｏ、分布広がりパラメータＭ、直径パラメータＤ、アスペクト比パラメータａに従った様々な散乱曲線をシミュレートするものとなっている。したがって、後述するように各パラメータ［Ｒｏ，Ｍ］または［Ｄ，ａ，Ｍ］の数値を最適化することで、実測散乱曲線に極めて一致するシミュレート散乱曲線を算出できる。
【００５３】
なお、数７において、粒子状物を構成する原子の構造因子を考慮することは当然である。また、数７〜数１２においては、厳密には散乱ベクトルｑではなく、その大きさ｜ｑ｜が用いられている。これは、一般的にはベクトルｑで扱うのだが、上記各式では、粒子状物がランダムな方位を持つとして、等方性（方向に依存しない）を仮定したためである。
【００５４】
上記散乱関数によるシミュレートＸ線散乱曲線の算出についてさらに説明すると、まず、実際の散乱曲線の測定時と同じ条件に設定して、球型モデルによる散乱関数（数８〜数１１）を選択した場合には平均粒径パラメータＲｏ、分布広がりパラメータＭの数値、円筒型モデルによる散乱関数（数１２）を選択した場合には直径パラメータＤ、アスペクト比パラメータａ、分布広がりパラメータＭの数値を任意に選択する。そして、数１３を適用することにより、θｉｎ＝θｏｕｔ±Δω、θｉｎ一定・θｏｕｔスキャン、またはθｏｕｔ一定・θｉｎスキャンの条件における選択値［Ｒｏ，Ｍ］または［Ｄ，ａ，Ｍ］のときのＸ線散乱曲線が得られる。
【００５５】
より具体的には、この算出に必要な各種パラメータは、上記数７〜数１２でわかるように、Ｒｏ，Ｍ，Ｄ，ａ，ｑ，θｉｎ，θｏｕｔ，δ、λ，ρｏである。これらパラメータのうち、δ，ρｏは反射率曲線から得られ、ｑはθｉｎ，θｏｕｔ，δ，λから算出でき、Ｒｏ，Ｍ，Ｄ，ａはフィッティングパラメータである。したがって、シミュレーションにおいては、反射率曲線を測定するだけで、後は散乱関数を計算すれば、簡単に短時間で、シミュレートＸ線散乱曲線を得ることができる。
【００５６】
ところで、粒子状物の分布は密度不均一試料から得られる散乱曲線に多大な影響を及ぼすため、数７の散乱関数は散乱ベクトルや密度不均一散乱形状因子などによってその影響を考慮したものとされ、高精度なシミュレート散乱曲線の取得を実現している。また、試料内に入射したＸ線の照射面積や粒子状物相互の相関状態も散乱曲線に影響を及ぼす一要因である。
【００５７】
そこで、この出願の発明では、密度不均一試料によるこれら様々な影響を考慮することで、より精密なフィッティングを実現し、解析精度をより一層向上させるべく、たとえば上述した散乱関数に「照射面積補正」や「粒子状物相関関数」を導入したものを用いるようにしてもよい。この場合の散乱関数は、たとえば次式のように与えられる。
【００５８】
【数１４】

【００５９】
この散乱関数において、Ａが照射面積補正であり、Ｓ（ｑ）が粒子状物相関関数である。もちろんこの場合においてもＩ（ｑ）として上述した球型モデルおよび円筒型モデルによるものを任意に選択することができる。
【００６０】
照射面積補正Ａは、たとえば次式で与えられる。
【００６１】
【数１５】

【００６２】
また粒子状物相関関数Ｓ（ｑ）は、粒子状物相互の相関を表す関数であり、たとえば次式で与えられる。
【００６３】
【数１６】

【００６４】
実際のシミュレーションでは、数１６で与えられる粒子状物相関関数Ｓ（ｑ）においては、粒子状物の密度分布関数ｎ（ｒ）として、分布状態を表し得るある適当な具体的モデルを用いる必要がある。
【００６５】
たとえば、具体的モデルの一例として粒子状物が相互に最近接距離Ｌおよび相関係数ηで分布している場合を想定し、これらＬおよびηをフィッティングパラメータとする。この場合の粒子状物相関関数Ｓ（ｑ）は、たとえば次式のように与えられる。
【００６６】
【数１７】

【００６７】
この数１７の粒子状物相関関数を組み込んだ数１４の散乱関数の場合では、シミュレートＸ線散乱曲線の算出に必要な各種パラメータは、Ｒｏ，Ｍ，ａ，Ｍ，ｑ（θｉｎ，θｏｕｔ，λ，δ），ρｏ，μ，ｄ，Ｌ，ηである。前述の数７の場合から増えたパラメータはμ，ｄ，Ｌ，ηであるが、μおよびｄは測定に用いる密度不均一多層膜から決定できる。Ｌおよびηは、Ｒｏ，Ｍ，Ｄ，ａと同様に、シミュレート散乱曲線と実測散乱曲線とのフィッティングを行うためのフィッティングパラメータであって、粒子状物相互の最近接距離および相関係数を示したものである。したがって、Ｘ線反射率曲線を測定し、平均粒径パラメータＲｏ、分布広がりパラメータＭ、直径パラメータＤ，アスペクト比パラメータａ、粒子間最近接距離パラメータＬ，粒子間相関係数パラメータηそれぞれの数値を調整して、散乱関数を計算するだけで、より多種のＸ線散乱曲線を簡易にシミュレートできるのである。
【００６８】
なお、上述した散乱関数、密度不均一散乱形状因子、粒径分布関数、照射面積補正項、および粒子状物相関関数などの導出過程はそれぞれ多ステップに及ぶのでここでは省略するが、この出願の発明の一特徴は、各種フィッティングパラメータに従ってＸ線散乱曲線をシミュレートする散乱関数を用いることにあり、たとえば上記の各数式を計算すれば、密度不均一性解析に必要なシミュレーションＸ線散乱曲線を得ることができるのである。
【００６９】
基本的には上記各数式（数７〜数１７）は、下記の数１８で与えられる公知の基本散乱関数を、粒子状物の不均一分布を考慮した数１９および数２０を用いて展開していくことで得ることができる。
【００７０】
【数１８】

【００７１】
【数１９】

【００７２】
【数２０】

【００７３】
数２０におけるＮ（粒子状物の個数）は、密度不均一多層膜の解析対象面積から、たとえば次式のように求めることができる。
【００７４】
【数２１】

【００７５】
もちろん上記各数式は一例であって、用いられている変数名や並びなどが上記のものに限定されないことは言うまでもない。
【００７６】
たとえば、数８、数１２および数１４・数１７の散乱関数は、フィッティングパラメータとして［Ｒｏ，Ｍ］、［Ｄ，ａ、Ｍ］、［Ｌ，η］を用いたものとなっているが、この他にも、たとえば、粒子状物の含有率および相関距離を示したフィッティングパラメータに従ってＸ線散乱曲線を表す散乱関数を用いることができる。この場合の散乱関数は、たとえば下記の数２２および数２３で与えられる。
【００７７】
【数２２】

【００７８】
【数２３】

【００７９】
密度不均一試料がポーラス膜であり、粒子状物がそのポーラス膜を形成する微粒子あるいは空孔である場合では、数２３におけるΔρとは微粒子あるいは空孔とポーラス膜を構成するその他の物質（基板ではなく、膜自体を構成するもの）との密度差であり、Ｐとは微粒子率あるいは空孔率、ξとは微粒子あるいは空孔の相関距離となる。
【００８０】
この散乱関数を用いる場合、フィッティングパラメータとしてのＰおよびξを変更させながらシミュレートＸ線散乱曲線と実測Ｘ線散乱曲線とのフィッティングを行う。
【００８１】
さらにまた、次のような散乱関数を用いることもできる。通常のＸ線回折計では、測角方向＝ゴニオメータの回転方向については平行度良く測定できるが、それと直交する方向については大きな発散を持つ。これが小角散乱のプロファイルに影響を与えるため、スリット長補正が必要となる。このスリット長補正を考慮した場合、スリット関数をＷ（ｓ）とすると、散乱関数Ｉ（ｑ）に対して、測定される散乱関数Ｉ_obs（ｑ）は、次式で与えられる。
【００８２】
【数２４】

【００８３】
したがって、上記の各散乱関数Ｉ（ｑ）を数３１の散乱関数Ｉ_obs（ｑ）で置き換えればよい。図６は、スリット関数Ｗ（ｓ）の一例を示した図である。もちろんこれは一例であって、スリット関数Ｗ（ｓ）は適宜にＸ線回折計に合わせたものとする。
【００８４】
さて、以上のI(θin,θout)（＝I(q),A・I(q)・S(q)など）が、粒子状物の分布状態を示すフィッティングパラメータに従ってＸ線散乱曲線を表す散乱関数の基本形であるが、この出願の発明では、密度不均一試料として密度不均一多層膜を解析対象としているため、多層膜での散漫散乱現象および多重反射現象を考慮することにより解析精度のさらなる向上を図るべく、前述したように、数４における散乱関数F(q)に上記散乱関数I(θin,θout)（＝I(q),A・I(q)・S(I)など）を代入することで、多層膜での散漫散乱現象および多重反射現象を取り入れた、多層膜の厳密解を始状態および終状態とした遷移確率を導入した散乱関数を構築し、それを最終的に用いるようにしている。
【００８５】
この場合の散乱関数では、フィッティングパラメータは上述の各I(θin,θout)におけるもののままであるが、数４にて用いられる数１〜数３において既知値と付記されている数値はシミュレートＸ線散乱曲線の算出にさらに必要となるものである。これらの数値は解析対象となる密度不均一多層膜の作製時に予測決定することができるため、フィッティングパラメータ以外は全て既知数となる。
【００８６】
ところで、密度不均一多層膜に入射し多層膜内を進むＸ線は、試料表面だけでなく、各膜間の界面（基板と膜との間の界面を含む）においても散乱する。この界面散乱は多層になればなるほどその影響が重畳されていく。このため、上述のように構築した遷移確率導入の散乱関数に対して界面散乱をも考慮することは、さらに一層高精度なシミュレート散乱曲線の取得を可能ならしめ、密度不均一多層膜解析のさらなる精度向上をもたらすことになる。
【００８７】
そこで、この出願の発明では、表面状態に起因した表面散乱および界面状態に起因した界面散乱の両方の影響を、遷移確率導入の散乱関数にさらに導入することを考える。S.K.Sinha, E.B.Sirota, and S.Garoff, "X-ray and neutron scattering from rough surfaces," Physical Review B, vol.38, no.4, pp.2297-2311, August 1988には表面散乱については記載されているが、多層膜試料における界面散乱については全く記載も示唆もされておらず、この出願の発明の発明者等による研究・開発によって初めて、以下に説明するような表面・界面散乱を同時に考慮した散乱関数によるシミュレーションが実現されることとなった。なお、この出願の発明では、「界面（界面粗さ・界面散乱）」は「各膜間の界面」および表面層の表面つまり「試料外部と表面層との界面」の両者を意味するものとし、特に表面層の表面のみを示す場合には「試料表面」と呼ぶこととする。
【００８８】
図７（ａ）（ｂ）は、各々、Ｎ層の多層構造を持つ薄膜内の電場の様子を示したものであり、図１および図２とほぼ同じものであるが、入射波の入射角をα、散乱波の出射角をβと表している。ここで^TＥ_l，^RＥ_lはそれぞれｌ層内における進行波と反射波を表している。これらの値は、各層の屈折率ｎ_l、厚さｄ_lおよびＸ線入射角α₀が与えられれば、Fresnelの公式に基づいて計算することができる。
【００８９】
散乱波については、膜内で生成して試料表面から出射角β₀で出て行く波について考える必要がある。そのような条件を満たす多層膜内の電場を表す波動方程式の解としては、通常の解を時間反転したものがある。これは、通常の解の複素共役をとり、さらにｔ→−ｔ（ｋ→−ｋ）とすることによって得られる。それを「〜」チルダ付きおよび「＊」複素共役付きの^TＥ_l，^RＥ_lで表す。ただし、このとき試料表面から出射してくる波は「〜」「＊」付きの^TＥ₀である。
【００９０】
まず、入射波（図７（ａ）参照）による電場^TＥ_l，^RＥ_lは、具体的には次式のように書ける。
【００９１】
【数２５】

【００９２】
また、散乱波（図７（ｂ）参照）による電場「〜」「＊」付き^TＥ_l，^RＥ_lについても、同様に次式のように書ける。
【００９３】
【数２６】

【００９４】
これら数２５および数２６は、入射角、出射角および膜構造のパラメータｎ_l，ｄ_lが与えられれば計算することができる。
【００９５】
これらを用いて、界面l-1でのラフネスつまり界面粗さによるポテンシャルＷ_lで計算される入射波から散乱波への遷移確率は、下記数２７・数２８のように書ける。
【００９６】
【数２７】

【００９７】
【数２８】

【００９８】
そして、数２８の絶対値の二乗が散乱強度になる。数２８の絶対値の二乗を計算すると各散乱過程のクロスタームの項が出てくるがここではその影響は少ないと考え、前述の膜内粒子状物による散乱のとき（数３参照）と同じように各界面散乱の絶対値の二乗の和をとることにする。
【００９９】
下記数２９（ａ）〜（ｄ）は、各々、図８（ａ）〜（ｄ）に示した各界面散乱の絶対値の二乗を表したものである。図８（ａ）は任意の一界面l-1にて散乱する状態、図８（ｂ）は上層の界面l-1にて散乱した波が下層の界面lに到達する状態、図８（ｃ）は下層の界面lで反射した波が上層の界面l-1にて散乱する状態、図８（ｄ）は下層の界面lで反射した波が上層の界面l-1に散乱し、その後再び下層の界面ｌで反射する状態を示している。
【０１００】
【数２９】

【０１０１】
この数２９においてＰ_l（ｑ）はポテンシャルＷ_lを作る形状因子である。
【０１０２】
数２８および数２９から散乱強度は次式のようになる。
【０１０３】
【数３０】

【０１０４】
この数３０においてσ_l，ξ_l，ｈ_lはそれぞれ界面l-1での粗さ（ラフネス）パラメータ、面内相関距離パラメータ、ハースト(Hurst)パラメータである。また、Ｊ₀は０次のベッセル関数である。
【０１０５】
以上のように構築された数３０が界面散乱を考慮した遷移確率導入の散乱関数の一例であり、粗さパラメータσ、面内相関距離パラメータξ、およびハーストパラメータｈがフィッティングパラメ−タとなる。そして、以上の数３０に代表されるような、界面散乱を生む界面状態を自由度高く且つ的確に示すことのできるフィッティングパラメータをさらに導入した遷移確率導入の散乱関数を用いることで、各層の界面散乱現象をも考慮した密度不均一多層膜のシミュレート散乱曲線をより一層高い精度で算出でき、粒子状物の分布状態とともに界面状態をも簡易に、且つ高精度で解析できるようになる。
【０１０６】
＜ステップｓ５＞以上の遷移確率導入の散乱関数を用いてシミュレートＸ線散乱曲線を算出した後は、シミュレートＸ線散乱曲線と実測Ｘ線散乱曲線とのフィッティングを行う。このフィッティングでは、両曲線の一致度（あるいは両曲線の差）を検討する。たとえば、両曲線の差は、
【０１０７】
【数３１】

【０１０８】
で求められる。
【０１０９】
＜ステップｓ６＞そして、その一致度（あるいは差）が所定値または所定範囲内であれば両極線は一致すると判断し、そうでなければ両曲線は一致しないと判断する。
【０１１０】
＜ステップｓ６Ｎｏ→ステップｓ４→ステップｓ５＞ 両極線が一致しないと判断した場合は、散乱関数における粒子状物の分布状態を表すフィッティングパラメータを変更して、再度、シミュレートＸ線散乱曲線を算出し、実測Ｘ線散乱曲線との一致を判断する。これを、両曲線が一致するまでフィッティングパラメータの数値を調整・変更しながら繰り返す。数４におけるF(q)を数８あるいは数１２で与えられるI(q)とした場合には［Ｒｏ，Ｍ］あるいは［Ｄ，ａ］、数１７の粒子状物相関関数S(q)を組み込んだ数１４で与えられるI(θin,θout)をF(q)とした場合には［Ｒｏ，Ｍ］あるいは［Ｄ，ａ］に加えて［Ｌ，η］、数２２で与えられるI(θin,θout)をF(q)とした場合には［Ｐ，ξ］の値を変更する。また、数３０の場合には［σ，ξ，ｈ］がフィッティング対象となる。
【０１１１】
＜ステップｓ６Ｙｅｓ→ステップｓ７＞ そして、シミュレートＸ線散乱曲線と実測Ｘ線散乱曲線とが一致したときのフィッティングパラメータの選択値が、解析対象である密度不均一多層膜内の粒子状物の分布状態を示す値となる。［Ｒｏ，Ｍ］の数値が粒子状物の平均粒径および分布広がり、［Ｄ，ａ，Ｍ］の数値が粒子状物の直径およびアスペクト比および分布広がり、［Ｌ，η］の数値が粒子状物相互の最近接距離および相関係数、［Ｐ，ξ］の数値が粒子状物の含有率および相関距離、［σ，ξ，ｈ］の数値が界面（試料表面を含む）の粗さ、面内相関距離およびハーストパラメータ値となる。
【０１１２】
なお、このフィッティングにおいては、たとえば非線形最小二乗法を用いることにより、効率的に各フィッティングパラメータの最適値を求めることができる。
【０１１３】
上述したように多層膜における密度不均一性を考慮した遷移確率導入の散乱関数を用いていることで、シミュレートＸ線散乱曲線は実測Ｘ線散乱曲線との一致度が極めて高いものとなり、各フィッティングパラメータも実際の多層膜における粒子状物の分布状態を極めて正確に表し、よって、多層膜の密度不均一性を極めて高精度で実現できるのである。
【０１１４】
また、密度不均一多層膜に対する測定は反射率測定および散乱曲線測定だけなので、従来のガス吸着法のように、測定時間が長くなったり、ガスが薄膜内に侵入できるか否かというような薄膜種類の限定もなく、また従来の小角散乱法のように、基板上に形成された薄膜に対しては基板から剥がすなどといった必要もない。したがって、様々な密度不均一多層膜に対して、非破壊、且つ短時間で密度不均一性解析を実現することができる。
【０１１５】
なお、以上は主にＸ線を用いた場合についての説明であるが、Ｘ線の場合と同様にして、中性子線や電子線等の粒子線を用いても密度不均一多層膜内の粒子状物の分布状態や密度不均一多層膜の平均密度を解析することができることは言うまでもない。前記の散乱関数も粒子線の反射率曲線・散乱曲線に対してそのまま適用可能であり（「Ｘ線」を「粒子線」に置き換えて読めばよい）、シミュレート粒子線散乱曲線と実測粒子線散乱曲線との極めて正確な一致を実現し、密度不均一性の高精度解析を実現できる。
【０１１６】
以上のこの出願の発明の密度不均一多層膜解析方法において、シミュレーションやフィッティングなどの計算ステップは、汎用コンピュータや解析専用コンピュータなどの計算機を用いて実行される。
【０１１７】
図９は、この密度不均一多層膜解析方法を実行する密度不均一多層膜解析装置および解析システムの一形態を例示した機能ブロック図である。この図９に例示した密度不均一多層膜解析システム（１）は、Ｘ線を用いる場合のものであり、Ｘ線測定装置（２）および密度不均一多層膜解析装置（３）を備えている。
【０１１８】
Ｘ線測定装置（２）は、密度不均一多層膜のＸ線反射率曲線およびＸ線散乱曲線を測定するものであり、ゴニオメータなどを用いることができる。この場合、Ｘ線入射角θｉｎ、Ｘ線出射角θｏｕｔ、散乱角２θ＝θｉｎ＋θｏｕｔを設定・スキャンすることにより測定する。前述と同様に（解析方法のステップｓ１＆ｓ２参照）、反射率曲線の測定はθｉｎ＝θｏｕｔ、散乱曲線の測定はθｉｎ＝θｏｕｔ±Δω、θｉｎ一定・θｏｕｔスキャン、またはθｏｕｔ一定・θｉｎスキャンの条件で行なわれる。
【０１１９】
密度不均一多層膜解析装置（３）は、臨界角取得手段（３１）、関数記憶手段（３２）、シミュレート手段（３３）、フィッティング手段（３４）を有している。
【０１２０】
臨界角取得手段（３１）は、Ｘ線測定装置（２）による測定Ｘ線反射率曲線および実測Ｘ線散乱曲線から、前述と同様にして（ステップｓ３参照）臨界角θｃを導出する。また、この臨界角θｃからδを算出できるように構築されていてもよい。
【０１２１】
関数記憶手段（３２）は、基本的には前述した各散乱関数を記憶している。各散乱関数に用いられる前述したその他の式ももちろん記憶されている。
【０１２２】
シミュレート手段（３３）は、関数記憶手段（３２）からの散乱関数（必要なその他の関数を含む）、さらには臨界角取得手段（３１）からのθｃ（もしくはδ）を用いて、前述と同様にして（ステップｓ４参照）、各種フィッティングパラメータの値を選択し、シミュレートＸ線散乱曲線を算出する。
【０１２３】
フィッティング手段（３４）は、前述と同様にして（ステップｓ５参照）、シミュレート手段（３３）からのシミュレートＸ線散乱曲線とＸ線測定装置（２）からの実測Ｘ線散乱曲線とをフィッティングする。
【０１２４】
測定Ｘ線反射率・散乱曲線やθｉｎ・θｏｕｔ、数１〜数２における既知数などのシミュレーションおよびフィッティングに必要なデータは、たとえば、Ｘ線測定装置（２）から密度不均一多層膜解析装置（３）へ、より具体的には各データに対応させて臨界角取得手段（３１）、シミュレート手段（３３）、フィッティング手段（３４）へ自動送出されるようになっていることが好ましい。もちろん手動入力も可能である。
【０１２５】
前述したように、シミュレートＸ線散乱曲線の算出に前記各数式を用いる場合、シミュレート手段（３３）は、θｃ（もしくはδ）の他にも、θｉｎ，θｏｕｔ，λ，μ，ｄ，ρｏ、さらには数１〜数２における既知数などが必要となる。たとえば、θｉｎ，θｏｕｔ（もしくは２θ）はＸ線測定装置（２）から自動送出により与え、またλ，μ，ｄ，ρｏ、数１〜数２における既知数は手動入力したり、予め記憶されていたり、別途算出されたりして与えることができる。密度不均一多層膜解析システム（１）あるいは密度不均一多層膜解析装置（３）には、このための入力手段、記憶手段、計算手段などが必要であり、これら各種手段とシミュレート手段（３３）とがデータ送受可能に構築されることは言うまでもない。
【０１２６】
そして、密度不均一多層膜解析装置（３）は、前述と同様に（ステップｓ６＆ｓ７参照）、フィッティング手段（３４）によってシミュレートＸ線散乱曲線と実測Ｘ線散乱曲線とが一致すると判断されるまで、シミュレート手段（３３）によって各種フィッティングパラメータを変更しながらシミュレートＸ線散乱曲線の算出を繰り返す。両曲線が一致すると、フィッティングパラメータの数値が実際の粒子状物の分布状態として解析される。
【０１２７】
図９の例では、密度不均一多層膜解析装置（３）自体に出力手段（３５）が、あるいは密度不均一多層膜解析システム（１）に出力手段（３６）が備えられており、ディスプレイ、プリンタ、内蔵／別体記憶手段などのこれら出力手段（３５）（３６）を介して解析結果が出力されるようになっている。また、この密度不均一多層膜解析システム（１）または密度不均一多層膜解析装置（３）による解析結果を多層膜作製などに反映させるようにする場合には、多層膜作製装置やその制御装置などに直接解析結果を送信可能な態様となっていてもよい。
【０１２８】
以上の密度不均一多層膜解析装置（３）は、たとえば、汎用コンピュータあるいは解析専用コンピュータにて記憶・起動可能なソフトウェア形態とすることができ、その場合では、上記各手段はそれぞれの機能を実行するプログラムとして実現される。また、密度不均一多層膜解析システム（１）において、密度不均一多層膜解析装置（３）はＸ線測定装置（２）との間で双方向あるいは一方向のデータ・信号送受可能に構築されることが好ましい。なお、シミュレート手段（３３）によるフィッティングパラメータの最適値の選択では、シミュレート曲線と実測曲線との一致度が高くなるように（たとえば所定値に近づくように）、最小二乗法等を用いて自動的に選択する機能を付加することで、コンピュータ等により完全自動で解析を行うことができる。もちろん、任意に手動入力可能となっていてもよい。
【０１２９】
この出願の発明は、以上のとおりの特徴を持つものであるが、以下に実施例を示し、さらに詳しくこの出願の発明の実施の形態について説明する。
【０１３０】
【実施例】
［実施例１］
一実施例として、Ｓｉ基板上にポーラス膜を積層してなる密度不均一多層膜試料の空孔分布状態の解析を行ったので、以下に説明する。
【０１３１】
多層膜試料の膜厚は６００ｎｍ、空孔密度は０．９５ｇ／ｃｍ²としている。シミュレートＸ線散乱曲線の算出には、数４におけるF(q)として数１２のI(q)を組み込んだ遷移確率導入の散乱関数を用いた。
【０１３２】
図１０は、得られたシミュレートＸ線散乱曲線および実測Ｘ線散乱曲線を重ねて表示したものである。この図１０から明らかなように、両曲線は極めて高い一致を示している。このときの直径パラメータＤおよび分布広がりパラメータＭの最適値はＤ＝１．４ｎｍおよびＭ＝２．６であった。したがって、これらの各値が、本実施例１の解析対象である多層膜試料の空孔の平均直径サイズおよび分布広がりであるとみることができる。図１１は、このようにして得られた空孔サイズの分布を示したものである。
【０１３３】
［実施例２］
別の一実施例として、Ｓｉ基板上にLow-kポーラス膜を積層してなる密度不均一多層膜試料の解析を行ったので、以下に説明する。
【０１３４】
本実施例では、Ｘ線散乱曲線の測定を２θ／（θ＋Δθ）オフセットスキャンおよび２θ固定の試料回転軸θスキャン（ロッキングスキャン）で行い、それぞれの場合のＸ線入射角度、出射角度、強度データに対して数４におけるF(q)として数１１のI(q)を組み込んだ遷移確率導入の散乱関数ならびに数３０の界面状態を示すフィッティングパラメータを導入した遷移確率導入の散乱関数を用いたプロファイルフィッティングを行い、多層膜試料の空孔分布状態の解析と同時に、試料各層の界面状態の解析を実行している。
【０１３５】
図１２は、２θ／（θ＋Δθ）オフセットスキャン時の、実測Ｘ線散乱曲線（図中「実測」）、数４・数１１によるシミュレートＸ線散乱曲線と数３０によるシミュレートＸ線散乱曲線とを足し合わせたシミュレートＸ線散乱曲線（図中「計算」）、数４・数１１によるシミュレートＸ線散乱曲線（図中「空孔」）、数３０によるシミュレートＸ線散乱曲線（図中「界面」）、およびバックグランド散乱曲線（図中「バックグランド」）を示したものである。
【０１３６】
図１３〜図１８は、各々、２θ＝０．６°，０．８°，１．０°，１．２°，１．５°，２．０°固定のロッキングスキャン時の、実測Ｘ線散乱曲線（図中「実測」）、数４・数１１によるシミュレートＸ線散乱曲線と数３０によるシミュレートＸ線散乱曲線とを足し合わせたシミュレートＸ線散乱曲線（図中「計算」）、数４・数１１によるシミュレートＸ線散乱曲線（図中「空孔」）、数３０によるシミュレートＸ線散乱曲線（図中「界面」）、およびバックグランド散乱曲線（図中「バックグランド」）を示したものである。
【０１３７】
これら図１２〜図１８において、図中「空孔」と付されたシミュレートＸ線散乱曲線は数４・数１２を用いて算出された散乱曲線であってフィッティングパラメータ［Ｒ，Ｍ］の値に従って空孔分布状態の影響を考慮したものであり、図中「界面」と付されたシミュレートＸ線散乱曲線は数３０を用いて算出された散乱曲線であってフィッティングパラメータ［σ，ξ，ｈ］の値に従って界面状態の影響を考慮したものであり、図中「計算」と付されたシミュレートＸ線散乱曲線はそれら両方の散乱曲線を足し合わせたものであって空孔分布状態および界面状態の両方を同時に考慮したものとなっている。
【０１３８】
以上のいずれの図においても、空孔分布状態および界面状態の両方を考慮することで、実測Ｘ線散乱曲線に対して一致度の極めて高いシミュレートＸ線散乱曲線が得られていることがわかる。このときの数４・数１１および数３０における各フィッティングパラメータ［Ｒ，Ｍ］［σ，ξ，ｈ］の最適値は、それぞれ下記表１および表２のとおりであった。したがって、これらの各値が、本実施例２の解析対象である多層膜試料の平均空孔直径・空孔分布広がりならびに界面粗さ・面内相関距離・ハーストパラメータであるとみることができる。
【０１３９】
【表１】

【０１４０】
【表２】

【０１４１】
図１９は、上記各パラメータ値にて得られた空孔サイズ分布を示したものである。この図１９から明らかなように、空孔分布状態と界面状態の両方を考慮した場合（図中「空孔＆分布」）および空孔分布状態のみを考慮した場合（図中「空孔」）の間には空孔サイズ分布に差があるが、前者の方がより正確な空孔サイズ分布となっている。表１中の最大分布空孔直径は前者グラフのピーク値である。
【０１４２】
また、本実施例２からも明らかなように、この出願の発明によれば、界面状態に起因する散乱現象のみを解析したり、界面状態および空孔分布状態のＸ線散乱への影響度合いを比較検討したりすることも可能であり、密度不均一多層膜解析をより高精度でより自由度高く実現できるようになる。
【０１４３】
もちろん、この出願の発明は添付した図面の例に限定されるものではなく、細部については様々な態様が可能である。
【０１４４】
【発明の効果】
以上詳しく説明したとおり、この出願の発明の密度不均一多層膜解析方法、密度不均一多層膜解析装置、および密度不均一多層膜解析システムによって、基板上に１層以上の密度不均一膜が積層されている密度不均一多層膜内の粒子状物の分布状態ならびに界面状態を簡易に、且つ高精度で解析することができ、多層膜試料の密度不均一性の高精度な評価を実現し、多層膜設計製造等の発展に大きく貢献することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】Ｎ層の多層構造を持つ密度不均一多層膜内の電場の様子を説明するための模式図である。
【図２】Ｎ層の多層構造を持つ密度不均一多層膜内の電場の様子を説明するための模式図である．
【図３】（ａ）〜（ｄ）は、各々、各種の多重現象を説明するための模式図である。
【図４】この出願の発明の密度不均一多層膜解析方法を例示したフローチャートである。
【図５】（ａ）（ｂ）は、各々、密度不均一形状因子における球型モデルおよび円筒型モデルを例示した図である。
【図６】スリット関数の一例を示した図である。
【図７】（ａ）（ｂ）は、各々、Ｎ層の多層構造を持つ密度不均一多層膜内の電場の様子を説明するための模式図である。
【図８】（ａ）〜（ｄ）は、各々、各種の界面散乱現象を説明するための模式図である。
【図９】この出願の発明の密度不均一多層膜解析装置およびシステムを例示した機能ブロック図である。
【図１０】この出願の発明の一実施例として多層膜試料のＸ線散乱曲線の計算・実測結果を示した図である。
【図１１】この出願の発明の一実施例として多層膜試料の空孔サイズ分布の解析結果を示した図である。
【図１２】この出願の発明の別の一実施例として多層膜試料のＸ線散乱曲線の計算・実測結果（オフセットスキャン）を示した図である。
【図１３】この出願の発明の別の一実施例として多層膜試料のＸ線散乱曲線の計算・実測結果（ロッキングスキャン＠２θ＝０．６°）を示した図である。
【図１４】この出願の発明の別の一実施例として多層膜試料のＸ線散乱曲線の計算・実測結果（ロッキングスキャン＠２θ＝０．８°）を示した図である。
【図１５】この出願の発明の別の一実施例として多層膜試料のＸ線散乱曲線の計算・実測結果（ロッキングスキャン＠２θ＝１．０°）を示した図である。
【図１６】この出願の発明の別の一実施例として多層膜試料のＸ線散乱曲線の計算・実測結果（ロッキングスキャン＠２θ＝１．２°）を示した図である。
【図１７】この出願の発明の別の一実施例として多層膜試料のＸ線散乱曲線の計算・実測結果（ロッキングスキャン＠２θ＝１．５°）を示した図である。
【図１８】この出願の発明の別の一実施例として多層膜試料のＸ線散乱曲線の計算・実測結果（ロッキングスキャン＠２θ＝２．０°）を示した図である。
【図１９】この出願の発明の別の一実施例として多層膜試料の空孔サイズ分布の解析結果を示した図である。
【符号の説明】
１ 密度不均一多層膜解析システム
２ Ｘ線測定装置
３ 密度不均一多層膜解析装置
３１ 臨界角取得手段
３２ 関数記憶手段
３３ シミュレート手段
３４ フィッティング手段
３５，３６ 出力手段[0001]
BACKGROUND OF THE INVENTION
The invention of this application relates to a non-uniform density multilayer film analysis method, and an apparatus and system thereof. More specifically, the invention of this application relates to a novel density non-uniform multilayer analysis method, density capable of analyzing the distribution state and interface state of particulate matter in the density non-uniform multilayer film easily and with high accuracy. The present invention relates to a non-uniform multilayer analysis apparatus and a density non-uniform multilayer analysis system.
[0002]
[Prior art]
X-ray analysis of particle size distribution in non-uniform density samples as a technique for analyzing and evaluating density non-uniformity of non-uniform density samples such as porous membranes in which particles such as fine particles and pores are scattered A new method has already been proposed by the inventors of the present invention (see Japanese Patent Application No. 2001-088656). This analysis method measures the diffuse scattering intensity of X-rays and analyzes the particle size distribution based on the measured values, and realizes an excellent analysis capability.
[0003]
[Problems to be solved by the invention]
However, even with such an excellent analysis method, it has been found that further research and development by the inventors of the invention of the present application leaves further points to be improved.
[0004]
This is because, in the density non-uniform sample analysis method described in Japanese Patent Application No. 2001-088656, density non-uniformity analysis is performed in consideration of the diffuse scattering phenomenon in a single layer film. When applied, the influence of diffuse scattering for each layer is not taken into account, and there is a possibility that the analysis accuracy may deteriorate. In addition, since the reflection effect on the surface and interface is considered only once and multiple reflection is not considered, there is room for further improvement in accuracy.
[0005]
Therefore, in view of the circumstances as described above, the invention of this application is a new density non-uniform multilayer analysis that can easily and accurately analyze the distribution of particulate matter in the density non-uniform multi-layer film. It is an object of the present invention to provide a method, a non-uniform density multilayer film analysis apparatus, and a non-uniform density multilayer film analysis system.
[0006]
[Means for Solving the Problems]
  In order to solve the above-mentioned problems, the invention of this application firstly relates to the particulate matter.Shape and distribution spreadBy using a scattering function that represents an X-ray scattering curve according to the fitting parameter indicating the above, a step of calculating a simulated X-ray scattering curve under the same conditions as the measurement conditions of the actual X-ray scattering curve, and simulation while changing the fitting parameters And a step of fitting the measured X-ray scattering curve with the measured X-ray scattering curve, and the values of the fitting parameters when the simulated X-ray scattering curve and the measured X-ray scattering curve coincide with each other in the non-uniform density multilayer film Of particulate matterShape and distribution spreadIs a density non-uniform multilayer analysis method for analyzing the distribution state of particulate matter in the density non-uniform multilayer film, and as a scattering function,Considering diffuse scattering and multiple reflectionA method of analyzing a non-uniform density multilayer film characterized by using a function that introduces transition probabilities having an exact solution as a start state and an end state.Shape and distribution spreadBy using a scattering function that represents a particle scattering curve according to the fitting parameter indicating the simulation parameters, a step of calculating a simulated particle scattering curve under the same conditions as the measurement conditions of the actual particle scattering curve, and a simulation while changing the fitting parameter A step of fitting the particle beam scattering curve with the measured particle beam scattering curve, and the values of the fitting parameters when the simulated particle beam scattering curve and the measured particle beam scattering curve coincide with each other in the non-uniform density multilayer film. Of particulate matterShape and distribution spreadIs a density non-uniform multilayer analysis method for analyzing the distribution state of particulate matter in the density non-uniform multilayer film, and as a scattering function,Considering diffuse scattering and multiple reflectionProvided is a density non-uniform multilayer analysis method using a function that introduces a transition probability with an exact solution as a start state and an end state. Third, as a scattering function,Create interface scatteringFitting parameter indicating the interface stateThe interface roughness parameter σ, the in-plane correlation distance parameter ξ, and the Hurst parameter hThe present invention also provides a method for analyzing a non-uniform density multilayer film, characterized by using the function of introducing the transition probability further introduced.
[0007]
  The invention of this application is, fourthly, the particulate matterShape and distribution spreadFunction storage means for storing a scattering function representing an X-ray scattering curve in accordance with the fitting parameter indicating the above, and simulated X-ray scattering under the same conditions as the measurement conditions of the actual X-ray scattering curve by using the scattering function from the function storage means A simulation means for calculating a curve, and a fitting means for fitting a simulated X-ray scattering curve and an actual X-ray scattering curve while changing fitting parameters, and the simulated X-ray scattering curve and the actual X-ray scattering The value of the fitting parameter when the curve matches the value of the particulate matter in the non-uniform multilayer filmShape and distribution spreadBy doing so, it is a density non-uniform multilayer analyzer that analyzes the distribution state of particulate matter in the non-uniform multilayer film, and the scattering function isConsidering diffuse scattering and multiple reflectionA density non-uniform multilayer analysis apparatus, characterized in that it is a function in which a transition probability with an exact solution as a start state and an end state is introduced.Shape and distribution spreadThe function storage means for storing the scattering function representing the particle beam scattering curve according to the fitting parameter indicating the function, and the simulated particle beam scattering under the same conditions as the measurement conditions of the actual particle scattering curve by using the scattering function from the function storage means A simulation means for calculating a curve, and a fitting means for fitting a simulated particle beam scattering curve and an actually measured particle beam scattering curve while changing fitting parameters. The value of the fitting parameter when the curve matches the value of the particulate matter in the non-uniform multilayer filmShape and distribution spreadBy doing so, it is a density non-uniform multilayer analyzer that analyzes the distribution state of particulate matter in the non-uniform multilayer film, and the scattering function isConsidering diffuse scattering and multiple reflectionProvided is a density non-uniform multilayer analysis apparatus characterized by being a function in which a transition probability having an exact solution as a start state and an end state is introduced.Create interface scatteringFitting parameter indicating the interface stateThe interface roughness parameter σ, the in-plane correlation distance parameter ξ, and the Hurst parameter hFurther provided is a non-uniform density multilayer film analyzing apparatus characterized by being a function of introducing the transition probability.
[0008]
Furthermore, the invention of this application is a density non-uniform multilayer analysis system for analyzing the distribution state of particulate matter in the density non-uniform multilayer film, and an actual X-ray scattering curve of the density non-uniform multilayer film is obtained. A non-uniform density multilayer comprising: an X-ray measurement apparatus for measuring or a particle beam measurement apparatus for measuring an actual particle scattering curve of a non-uniform multilayer film; and the non-uniform density multilayer film analyzer described above A membrane analysis system is also provided.
[0009]
DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION
The invention of this application realizes high-precision analysis of density non-uniformity for a non-uniform multi-layer film comprising one or more layers of density non-uniformity on a substrate, that is, two or more layers including the substrate. Therefore, in the analysis method described in Japanese Patent Application No. 20001-08656, the transition probability with the exact solution of the multilayer film as the start state and the end state as a scattering function representing an X-ray scattering curve according to the fitting parameter indicating the distribution state of the particulate matter This is a function using.
[0010]
The idea of transition probabilities has already been established by the theory of Distorted Wave Born Approximation (= DWBA). The most important feature is that the exact solution of an ideal multilayer film without scattering is used. In this exact solution, the multiple reflection phenomenon in the multilayer film is considered.
[0011]
More specifically, first, as illustrated in FIG. 1, for example, when X-ray / particle beam irradiation is performed on an N-layer multilayer film, an incident angle θ is incident on the sample surface.₀Waves incident on^TE₀Is θ at the sample surface.₁Refracted and headed to the next layer, followed by this wave^TE₁Is at the interface with the next layer₁Incident at θ₂The same phenomenon continues at each layer and each interface. That is, the incident wave travels through each layer while repeating refraction at each interface (^TE₀→^TE₁→ ・ ・ ・ →^TE_l→^TE_{l + 1}→ ・ ・ ・ →^TE_N-1→^TE_N). In addition, incident waves are not only refracted at each interface but also reflected and returned to the upper layer, so that the phenomenon that the wave reflected at the interface with the lower layer further proceeds to the upper layer (^RE_N-1→ ・ ・ ・ →^RE_{l + 1}→^RE_l→ ・ ・ ・ →^RE₁→^RE₀). The refraction phenomenon and the reflection phenomenon with respect to the incident wave can be expressed by the following equations, respectively. Here, “interface” is used to mean not only the interface between each film layer but also the surface of the surface layer, that is, “the interface between the outside (air layer, etc.) and the surface layer”, and particularly only the surface of the surface layer. In this case, it is called “sample surface”.
[0012]
[Expression 1]

[0013]
In this refraction phenomenon, t_lAnd φ_lIs applied to each layer, and in the reflection phenomenology, t_lAnd φ_lR for each layer and R_lAnd φ_lIs on.
[0014]
On the other hand, as illustrated in FIG. 2, for example, when the incident wave travels in the layer and is scattered by the particulate matter and travels to the upper layer and exits from the sample surface, each layer is completely opposite to the case of FIG. -While repeating refraction and reflection at each interface,^TE_N ^*→^TE_N-1 ^*→ ・ ・ ・ →^TE_{l + 1} ^*→^TE_l ^*→ ・ ・ ・ →^TE₁ ^*→^TE₀ ^*And continue^RE₀→^RE₁→ ・ ・ ・ →^RE_l→^RE_{l + 1}→ ・ ・ ・ →^RE_N-1And go back. In other words, the phenomenon of the emitted X-ray is the reverse of the phenomenon of the incident X-ray, and it can be considered as the same phenomenon as the incident phenomenon when viewed from the substrate side. In addition, although all of the above E are not appended, they are accompanied by a “˜” tilde which means time reversal, and the superscript “*” represents a complex conjugate. This shows that the phenomenon of X-rays is reversed. The refraction phenomenon and the reflection phenomenon with respect to this outgoing wave can be expressed by the following equations, respectively.
[0015]
[Expression 2]

[0016]
In this refraction phenomenon, t_lAnd φ_lIs applied to each layer, and in the reflection phenomenology, t_lAnd φ_lR for each layer and R_lAnd φ_lIs on.
[0017]
In the invention of this application, as described above, by introducing the transition probability for the incident wave and the outgoing wave in consideration of the diffuse scattering phenomenon in the multilayer film into the scattering function, the density non-uniformity of the multilayer film can be analyzed with high accuracy. However, further improvement in accuracy is realized by simultaneously considering various phenomena including multiple reflection exemplified in FIGS. 3 (a) to 3 (d). 3A is a phenomenon in which an incident wave is scattered by the particulate matter in the l-th layer, FIG. 3B is a phenomenon in which the incident wave scattered by the particulate matter is further reflected at the interface, and FIG. ) Is a phenomenon in which the incident wave reflected at the interface is further scattered by the particulate matter. FIG. 3D is a multiple reflection phenomenon in which the incident wave reflected at the interface is further scattered by the particulate matter and then reflected at the interface. The transition probability considering the above-described diffuse scattering phenomenon of the multilayer film in each of these phenomena is constructed. The following equation shows an example of the transition probability in this case.
[0018]
[Equation 3]

[0019]
In the above transition probability, the first term (I) on the right side is the transition probability in the case of FIG. 3A, the second term (II) is the transition probability in the case of FIG. 3B, the third term (III) Represents the transition probability in the case of FIG. 3C, and the fourth term (IV) represents the transition probability in the case of FIG. 3D, which are added together. Of course, it goes without saying that transition probabilities may be provided separately for each term on the right side, and divided into cases shown in FIGS.
[0020]
The above transition probabilities are the transition probabilities where the exact solution of the multilayer film is the initial state and the final state, that is, the incident wave and the outgoing wave, and the diffuse scattering phenomenon and multiple reflections in the multilayer film are incorporated. In the invention of this application, analysis is performed using a scattering function in which the above transition probabilities are introduced.
[0021]
For example, the following formulas I to IV show the relationship between the transition probability and the scattering function when the cases are divided into the cases 1 in FIGS. 3A to 3D in the film.
[0022]
[Expression 4]

[0023]
In this formula:
[0024]
[Equation 5]

[0025]
Is the scattering function, which is described below._l(θin, θout) (= I_l(q), A ・ I_l(q) ・ S_l(q) etc.) and assign the scattering function after substitution_lBy selecting various fitting parameter values at (θin, θout), a simulated scattering curve that matches the measured scattering curve is calculated. The fitting parameter value when the two curves match represents the distribution of the particulate matter in the non-uniform density multilayer film, which makes it possible to accurately detect diffuse scattering and multiple reflection in the non-uniform density multilayer film. Therefore, it is possible to analyze the distribution state of the particulate matter, that is, the density non-uniformity in a simple and highly accurate manner.
[0026]
Hereinafter, each analysis processing step will be described more specifically. FIG. 4 is a flowchart thereof. Here, the case where X-rays are used will be mainly described.
[0027]
<Steps s1, s2> According to the invention of this application, simulation and fitting are performed using a scattering function representing an X-ray scattering curve in accordance with a fitting parameter indicating the distribution state of particulate matter. As a pretreatment, first of all, an X-ray reflectance curve and an X-ray scattering curve of a non-uniform density sample in which particulate matter is distributed are necessary. Measure.
[0028]
<Step s1> The X-ray reflectivity curve is measured under the condition of X-ray incident angle θin = X-ray exit angle θout (that is, specular reflection). Here, the X-ray incidence angle θin is an X-ray incidence angle with respect to the sample surface, and the X-ray emission angle θout is an X-ray emission angle with respect to the sample surface.
[0029]
<Step s2> The X-ray scattering curve is obtained, for example, by the condition of X-ray incident angle θin = X-ray exit angle θout−offset Δω, or X-ray incident angle θin = X-ray exit angle θout + offset Δω, or both conditions (Hereinafter, these conditions are collectively referred to as θin = θout ± Δω). Here, the offset Δω is a difference angle between θin and θout. In the case of Δω = 0 °, θin = θout, which is specular reflection, which is the same as the measurement of the X-ray reflectivity. The X-ray scattering curve is measured under the condition that Δω is slightly shifted (offset) from 0 °. It is desirable that Δω be as close as possible to 0 ° and that the influence of strong specular reflection when Δω = 0 ° be as small as possible.
[0030]
The measurement of the X-ray scattering curve at θin = θout ± Δω is nothing but the measurement of diffuse scattering, and this diffuse scattering is due to the presence of particulate matter, that is, due to the density nonuniformity of the nonuniform density sample. Therefore, by performing fitting between this measured X-ray scattering curve and a simulation scattering curve calculated by various functions described later, it is possible to accurately analyze the density non-uniformity of the density non-uniform sample.
[0031]
The X-ray scattering curve is obtained under the condition that the X-ray incidence angle θin is constant and the X-ray emission angle θout is scanned, or vice versa, the X-ray emission angle θout is constant and the X-ray incidence angle θin is scanned. May be measured. Even in this case, the diffuse scattering measurement required for high-precision simulation and fitting can be accurately performed.
[0032]
<Step s3> In the scattering function described later, the refractive index n of the non-uniform density sample in l in the film_l(Refractive angle α_l, Ζ_l) From the measured X-ray reflectivity curve._l(Refractive angle α_l, Ζ_l) Refractive index n from X-ray reflectivity curve_l(Refractive angle α_l, Ζ_l) Can be determined by a known method. Specifically, the critical angle θc is the angle at which the reflectance (reflected X-ray intensity) rapidly decreases in the X-ray reflectance curve. Critical angle θc_lAnd the numerical value δ_lAnd refractive index n_lΘc between_l= √ (2δ_l), N_l= 1-δ_lThere is a relationship.
[0033]
On the other hand, if the elements constituting each layer are known, δ_lMean density ρ of each layer_lYou can also decide. More specifically, constituent element j_lComposition ratio cj_l, Mass number Mj_l, Atomic scattering factor fj_lIs obtained, the average density ρ of each layer is obtained by the following equation. Of course, the density of the non-uniform density layer can also be known.
[0034]
[Formula 6]

[0035]
Each numerical value necessary for the calculation can be predicted when a non-uniform density sample is manufactured. The average density ρ of the non-uniform density sample is extremely effective in the evaluation and production of the non-uniform density sample, as well as the distribution state such as the particle size and distribution spread of the particulate matter in the non-uniform density sample, as will be described later Information.
[0036]
<Step s4> Now, after completing the preparations for simulation and fitting as described above, in the invention of this application, by using a scattering function representing an X-ray scattering curve according to a fitting parameter indicating a distribution state of particulate matter. , Arbitrarily select the fitting parameter values and calculate the simulated X-ray scattering curve under the same conditions as the scattering curve measurement conditions (θin = θout ± Δω, θin constant / θout scan, or θout constant / θin scan). Do.
[0037]
More specifically, the following formula 7 shows an example of the scattering function, and represents X-ray scattering curves at all θin and θout except for the specular reflection θin = θout.
[0038]
[Expression 7]

[0039]
In the scattering function given by Equation 7, the nonuniform density scattering form factor is an important factor representing the X-ray scattering curve. Density non-uniform scattering form factor represents the shape of particulate matter in a sample with non-uniform density as a specific shape model and indicates that the shape model is distributed in a certain state in the sample. According to this factor, an X-ray scattering curve that accurately captures the influence of the distribution of the particulate matter can be simulated with a high degree of freedom and high accuracy. Note that {p} that determines the density non-uniform distribution function indicates that there may be a set of parameters that determine several distribution functions.
[0040]
As the shape model of the particulate matter, for example, a spherical model illustrated in FIG. 5A and a cylindrical model illustrated in FIG. 5B are conceivable, and these can be arbitrarily selected according to the analysis target. The shape of any particulate matter can be modeled.
[0041]
First, the scattering function I (q) using the spherical model is given by, for example, the following formula 8, among which the particle size distribution function representing the particle size distribution is the formula 9, and the particle shape factor representing the particle shape is the formula 10 Given in. Equation 8 can be expanded as shown in Equation 11 below using Equation 9 and Equation 10, for example. In this case, the parameters [Ro, M] indicating the average particle diameter and distribution spread of the particulate matter modeled by the spherical model are fitting parameters indicating the distribution state of the particulate matter, and the scattering of Equation 8 or Equation 11 is performed. The function I (q) can represent various distribution states according to these fitting parameters, that is, by arbitrarily selecting a value of [Ro, M], and various X-ray scatterings affected by the distribution state. It is a function that represents a curve.
[0042]
[Equation 8]

[0043]
[Equation 9]

[0044]
[Expression 10]

[0045]
## EQU11 ##

[0046]
The above formula 9 is for the case of expressing the gamma distribution as the particle size distribution, but of course, a particle size distribution function representing a particle size distribution other than the gamma distribution (for example, Gaussian distribution) may be used. Needless to say, it is preferable to select arbitrarily so as to realize high-precision fitting between the simulated scattering curve and the actually measured scattering curve.
[0047]
Next, the scattering function I (q) using a cylindrical model is given by, for example, Equation 12 below. In this case, the parameter [D, a] indicating the diameter and aspect ratio of the particulate matter modeled by the cylindrical model is a fitting parameter indicating the distribution state of the particulate matter together with the distribution spread parameter [M]. The scattering function I (q) in Expression 12 is a function representing an X-ray scattering curve that is affected by various distribution states by arbitrarily selecting the numerical values of [D, a, M].
[0048]
[Expression 12]

[0049]
In addition, the scattering vector q used in each of the above formulas needs to use the one that takes into account the refraction effect due to the particulate matter expressed by the following Equation 13. In thin-film samples, the refraction effect of incident X-rays on the surface has an important influence on the measurement scattering curve, and it is necessary to perform a simulation that takes this refraction effect into account to achieve highly accurate density nonuniformity analysis. Become. Therefore, in the invention of this application, a scattering function optimum for the simulation is obtained by using the scattering vector q of the following Expression 13 in consideration of the refraction effect given by Expression 4.
[0050]
[Formula 13]

[0051]
Refractive index n obtained from X-ray reflection curve_lAnd refraction angle α_l, Ζ_lIs used in this scattering vector q.
[0052]
As described above, the scattering function that is arbitrarily selected from Equations 8 to 11 or 12 is used in consideration of the influence of the particulate matter precisely, and the average particle size parameter Ro as the fitting parameter and the distribution spread parameter M Various scattering curves according to the diameter parameter D and the aspect ratio parameter a are simulated. Therefore, as will be described later, by optimizing the numerical value of each parameter [Ro, M] or [D, a, M], a simulated scattering curve that closely matches the actually measured scattering curve can be calculated.
[0053]
In Equation 7, it is natural to consider the structural factors of the atoms constituting the particulate matter. In addition, in Equations 7 to 12, strictly speaking, the magnitude | q | is used instead of the scattering vector q. This is generally handled by the vector q, but in each of the above equations, it is assumed that the particulate matter has a random orientation and is isotropic (independent of direction).
[0054]
The calculation of the simulated X-ray scattering curve based on the above scattering function will be further described. First, the scattering function (Equation 8 to Equation 11) based on the spherical model was selected by setting the same conditions as those when measuring the actual scattering curve. In this case, when the average particle diameter parameter Ro and the numerical value of the distribution spread parameter M are selected, and when the scattering function (Formula 12) by the cylindrical model is selected, the numerical values of the diameter parameter D, the aspect ratio parameter a, and the distribution spread parameter M are arbitrarily set. select. Then, by applying Equation 13, X when the selected value [Ro, M] or [D, a, M] under the condition of θin = θout ± Δω, constant θin · θout scan, or constant θout · θin scan A line scattering curve is obtained.
[0055]
More specifically, the various parameters necessary for this calculation are Ro, M, D, a, q, θin, θout, δ, λ, and ρo, as can be seen from Equations 7 to 12. Of these parameters, δ and ρo are obtained from the reflectance curve, q can be calculated from θin, θout, δ, and λ, and Ro, M, D, and a are fitting parameters. Therefore, in the simulation, a simulated X-ray scattering curve can be easily obtained in a short time by simply measuring the reflectance curve and calculating the scattering function thereafter.
[0056]
By the way, since the distribution of the particulate matter has a great influence on the scattering curve obtained from the non-uniform density sample, the scattering function in Equation 7 is considered to take into account the influence by the scattering vector and the non-uniform density scattering form factor. Realizes the acquisition of a highly accurate simulated scattering curve. Further, the irradiation area of the X-rays incident on the sample and the correlation state between the particulate matter are other factors that affect the scattering curve.
[0057]
Therefore, in the invention of this application, in consideration of these various influences due to the non-uniform density sample, in order to realize a more precise fitting and further improve the analysis accuracy, for example, the above-described scattering function is “irradiation area correction”. Or “particulate matter correlation function” may be used. The scattering function in this case is given by the following equation, for example.
[0058]
[Expression 14]

[0059]
In this scattering function, A is irradiation area correction, and S (q) is a particulate matter correlation function. Of course, also in this case, the above-described spherical model and cylindrical model can be arbitrarily selected as I (q).
[0060]
The irradiation area correction A is given by the following equation, for example.
[0061]
[Expression 15]

[0062]
The particulate matter correlation function S (q) is a function representing the correlation between particulate matter, and is given by the following equation, for example.
[0063]
[Expression 16]

[0064]
In the actual simulation, in the particulate matter correlation function S (q) given by Equation 16, it is necessary to use a certain specific specific model that can represent the distribution state as the density distribution function n (r) of the particulate matter. is there.
[0065]
For example, as an example of a specific model, it is assumed that the particulate matter is distributed with the closest distance L and the correlation coefficient η, and these L and η are used as fitting parameters. The particulate matter correlation function S (q) in this case is given by the following equation, for example.
[0066]
[Expression 17]

[0067]
In the case of the scattering function of formula 14 incorporating the particulate matter correlation function of formula 17, various parameters necessary for calculating the simulated X-ray scattering curve are Ro, M, a, M, q (θin, θout, λ, δ), ρo, μ, d, L, η. The parameters increased from the case of Equation 7 are μ, d, L, and η, and μ and d can be determined from the non-uniform density multilayer film used for measurement. L and η are fitting parameters for fitting the simulated scattering curve and the actual measured scattering curve, as in Ro, M, D, and a. It is shown. Therefore, the X-ray reflectivity curve is measured, and the numerical values of the average particle diameter parameter Ro, the distribution spread parameter M, the diameter parameter D, the aspect ratio parameter a, the interparticle closest distance parameter L, and the interparticle correlation coefficient parameter η are calculated. By simply adjusting and calculating the scattering function, more types of X-ray scattering curves can be easily simulated.
[0068]
Note that the derivation process of the scattering function, density non-uniform scattering form factor, particle size distribution function, irradiation area correction term, particulate matter correlation function, etc. described above is multi-step, and is omitted here. One feature of the invention is to use a scattering function that simulates an X-ray scattering curve according to various fitting parameters. For example, if each of the above equations is calculated, a simulated X-ray scattering curve necessary for density nonuniformity analysis is obtained. You can get it.
[0069]
Basically, each of the above mathematical expressions (Expression 7 to Expression 17) expands a known basic scattering function given by Expression 18 below using Expressions 19 and 20 in consideration of the non-uniform distribution of the particulate matter. It can be obtained by following.
[0070]
[Formula 18]

[0071]
[Equation 19]

[0072]
[Expression 20]

[0073]
N in Equation 20 (the number of particulate matter) can be obtained from the area to be analyzed of the non-uniform density multilayer film, for example, by the following equation.
[0074]
[Expression 21]

[0075]
Of course, the above formulas are examples, and it goes without saying that the variable names and sequences used are not limited to those described above.
[0076]
For example, the scattering functions of Equation 8, Equation 12, and Equation 14 / Equation 17 use [Ro, M], [D, a, M], and [L, η] as fitting parameters. In addition to this, for example, a scattering function representing an X-ray scattering curve can be used in accordance with the fitting parameter indicating the particulate matter content and the correlation distance. The scattering function in this case is given by the following equations 22 and 23, for example.
[0077]
[Expression 22]

[0078]
[Expression 23]

[0079]
In the case where the non-uniform density sample is a porous film, and the particulate matter is fine particles or vacancies forming the porous film, Δρ in Equation 23 is the fine particles or other substances (substrates) constituting the porous film. Rather than what constitutes the film itself), P is the fine particle ratio or porosity, and ξ is the correlation distance of the fine particles or holes.
[0080]
When this scattering function is used, fitting between a simulated X-ray scattering curve and an actual measurement X-ray scattering curve is performed while changing P and ξ as fitting parameters.
[0081]
Furthermore, the following scattering function can also be used. In a normal X-ray diffractometer, the angle measurement direction = the goniometer rotation direction can be measured with good parallelism, but the direction perpendicular thereto has a large divergence. Since this affects the profile of small angle scattering, it is necessary to correct the slit length. In consideration of this slit length correction, if the slit function is W (s), the measured scattering function I with respect to the scattering function I (q)._obs(Q) is given by the following equation.
[0082]
[Expression 24]

[0083]
Accordingly, each of the above scattering functions I (q) is expressed by the scattering function I of Equation 31._obsIt may be replaced with (q). FIG. 6 is a diagram illustrating an example of the slit function W (s). Of course, this is only an example, and the slit function W (s) is appropriately adjusted to the X-ray diffractometer.
[0084]
The above I (θin, θout) (= I (q), A · I (q) · S (q), etc.) is a scattering that represents an X-ray scattering curve according to the fitting parameter indicating the distribution state of the particulate matter. Although it is a basic form of the function, in the invention of this application, the analysis target is a non-uniform multilayer film as a non-uniform sample, so that the analysis accuracy can be further improved by taking into account the diffuse scattering phenomenon and the multiple reflection phenomenon in the multilayer film. In order to improve, as described above, the scattering function I (θin, θout) (= I (q), A · I (q) · S (I), etc.) is added to the scattering function F (q) in Equation 4. By substituting, a scattering function is introduced that introduces the transition probability with the exact solution of the multilayer film as the initial state and final state, incorporating diffuse scattering and multiple reflection phenomena in the multilayer film, and finally uses it I am doing so.
[0085]
In the scattering function in this case, the fitting parameters remain the same for each of the above-mentioned I (θin, θout), but the numerical values indicated as known values in the equations 1 to 3 used in equation 4 are simulated X This is further required for calculation of the line scattering curve. Since these numerical values can be predicted and determined when producing the non-uniform density multilayer film to be analyzed, all the values other than the fitting parameters are known numbers.
[0086]
By the way, the X-rays that enter the multilayer film with non-uniform density and travel through the multilayer film are scattered not only at the sample surface but also at the interface between the films (including the interface between the substrate and the film). The effect of the interfacial scattering is superimposed as the number of layers increases. For this reason, taking into account the interface scattering for the scattering function with the transition probability introduced as described above makes it possible to obtain a more accurate simulated scattering curve. This will lead to further improvement in accuracy.
[0087]
Therefore, in the invention of this application, it is considered to further introduce the influence of both the surface scattering caused by the surface state and the interface scattering caused by the interface state into the scattering function for introducing the transition probability. SKSinha, EBSirota, and S. Garoff, "X-ray and neutron scattering from rough surfaces," Physical Review B, vol.38, no.4, pp.2297-2311, August 1988 describes surface scattering. However, there is no description or suggestion about the interface scattering in the multilayer film sample, and the surface / interface scattering as described below is simultaneously performed only by the research and development by the inventors of the invention of this application. The simulation with the scattering function considered was realized. In the invention of this application, “interface (interface roughness / interface scattering)” means both “the interface between each film” and the surface of the surface layer, that is, “the interface between the outside of the sample and the surface layer”. In particular, when only the surface of the surface layer is shown, it is referred to as “sample surface”.
[0088]
FIGS. 7 (a) and 7 (b) show the state of the electric field in the thin film having a multilayer structure of N layers, respectively, which is almost the same as FIGS. 1 and 2, but the incident angle of the incident wave. Is expressed as α, and the exit angle of the scattered wave is expressed as β. here^TE_l,^RE_lRespectively represent traveling waves and reflected waves in the l layer. These values are the refractive index n of each layer._l, Thickness d_lAnd X-ray incident angle α₀Can be calculated based on the Fresnel formula.
[0089]
Scattered waves are generated in the film and exit angle β from the sample surface.₀You need to think about the waves going out at. As a solution of the wave equation representing the electric field in the multilayer film satisfying such a condition, there is a solution obtained by reversing a normal solution with time. This is obtained by taking the complex conjugate of the normal solution and then t → −t (k → −k). With "~" tilde and "*" complex conjugate^TE_l,^RE_lRepresented by However, the wave emitted from the sample surface at this time is marked with "~" and "*".^TE₀It is.
[0090]
First, the electric field due to the incident wave (see FIG. 7A)^TE_l,^RE_lSpecifically, it can be written as:
[0091]
[Expression 25]

[0092]
Also, with electric fields "~" and "*" due to scattered waves (see Fig. 7 (b))^TE_l,^RE_lSimilarly, can be written as
[0093]
[Equation 26]

[0094]
These formulas 25 and 26 are used for the incident angle, the outgoing angle, and the parameter n of the film structure._l, D_lCan be calculated if given.
[0095]
Using these, potential W due to roughness at interface l-1, that is, interface roughness_lThe transition probability from the incident wave to the scattered wave calculated in (1) can be written as in the following equations 27 and 28.
[0096]
[Expression 27]

[0097]
[Expression 28]

[0098]
The square of the absolute value of Equation 28 is the scattering intensity. If the square of the absolute value of Equation 28 is calculated, a cross-term term for each scattering process appears, but here the effect is considered to be small, and the same as in the case of scattering by the in-film particulate matter (see Equation 3). Thus, the sum of the squares of the absolute values of the interface scattering is taken.
[0099]
Equations 29 (a) to (d) below represent the squares of the absolute values of the interface scattering shown in FIGS. 8 (a) to (d), respectively. 8A shows a state of scattering at an arbitrary interface l-1, FIG. 8B shows a state where a wave scattered at the upper interface l-1 reaches the lower interface l, and FIG. ) Shows a state where the wave reflected at the lower layer interface l is scattered at the upper layer interface l-1, and FIG. 8D shows a state where the wave reflected at the lower layer interface l scatters at the upper layer interface l-1. A state of reflection at the lower interface 1 is shown.
[0100]
[Expression 29]

[0101]
In this number 29, P_l(Q) is the potential W_lIs a form factor that makes
[0102]
From Equations 28 and 29, the scattering intensity is as follows.
[0103]
[30]

[0104]
In this number 30, σ_l, Ξ_l, H_lAre a roughness parameter, an in-plane correlation distance parameter, and a Hurst parameter at the interface l-1. J₀Is a zero-order Bessel function.
[0105]
The number 30 constructed as described above is an example of the scattering function for introducing the transition probability in consideration of the interface scattering, and the roughness parameter σ, the in-plane correlation distance parameter ξ, and the Hurst parameter h are fitting parameters. Then, by using a scattering function for introducing a transition probability that further introduces a fitting parameter that can accurately and accurately indicate an interface state that generates interface scattering, as represented by the above equation 30, the interface of each layer It is possible to calculate a simulated scattering curve of a non-uniform density multilayer film considering the scattering phenomenon with higher accuracy, and to analyze the interface state as well as the distribution state of the particulate matter easily and with high accuracy.
[0106]
<Step s5> After calculating the simulated X-ray scattering curve using the above-described scattering function with the introduction of transition probability, fitting between the simulated X-ray scattering curve and the actually measured X-ray scattering curve is performed. In this fitting, the degree of coincidence between the two curves (or the difference between the two curves) is examined. For example, the difference between both curves is
[0107]
[31]

[0108]
Is required.
[0109]
<Step s6> If the degree of coincidence (or difference) is within a predetermined value or within a predetermined range, it is determined that both polar lines match, and if not, it is determined that both curves do not match.
[0110]
<Step s6 No → Step s4 → Step s5> When it is determined that the bipolar lines do not match, the fitting parameter representing the distribution state of the particulate matter in the scattering function is changed, and the simulated X-ray scattering curve is calculated again. The coincidence with the measured X-ray scattering curve is determined. This is repeated while adjusting / changing the value of the fitting parameter until both curves match. When F (q) in Equation 4 is I (q) given by Equation 8 or 12, [Ro, M] or [D, a], the particulate matter correlation function S (q) of Equation 17 is When I (θin, θout) given by the incorporated formula 14 is F (q), [L, η] in addition to [Ro, M] or [D, a], I (given by formula 22 When θin, θout) is F (q), the value of [P, ξ] is changed. In the case of Equation 30, [σ, ξ, h] is a fitting target.
[0111]
<Step s6 Yes → Step s7> Then, the selected value of the fitting parameter when the simulated X-ray scattering curve and the measured X-ray scattering curve coincide with each other is the distribution of the particulate matter in the non-uniform density multilayer film to be analyzed Value indicating the state. The numerical value of [Ro, M] is the average particle size and distribution spread of the particulate matter, the numerical value of [D, a, M] is the diameter and aspect ratio and distribution spread of the particulate matter, and the numerical value of [L, η] is the particle size The closest distance and correlation coefficient between particles, [P, ξ] is the particle content and correlation distance, [σ, ξ, h] is the roughness of the interface (including the sample surface) In-plane correlation distance and Hurst parameter value.
[0112]
In this fitting, the optimum value of each fitting parameter can be obtained efficiently by using, for example, a nonlinear least square method.
[0113]
As described above, by using the scattering function with the introduction of transition probability considering density non-uniformity in the multilayer film, the simulated X-ray scattering curve has a very high degree of coincidence with the measured X-ray scattering curve. The fitting parameter also represents the distribution state of the particulate matter in the actual multilayer film very accurately, so that the density non-uniformity of the multilayer film can be realized with extremely high accuracy.
[0114]
In addition, since the measurement for the non-uniform density multilayer film is only the reflectance measurement and the scattering curve measurement, a thin film such as whether the measurement time becomes long or the gas can penetrate into the thin film as in the conventional gas adsorption method. There is no limitation on the type, and it is not necessary to peel off the thin film formed on the substrate from the substrate as in the conventional small angle scattering method. Therefore, non-destructive and non-uniform density analysis can be realized for various density non-uniform multilayer films in a short time.
[0115]
The above description is mainly for the case of using X-rays. However, as in the case of X-rays, the particle shape in the non-uniform density multilayer film can be obtained using particle beams such as neutron beams and electron beams. It goes without saying that the distribution state of objects and the average density of the non-uniform density multilayer film can be analyzed. The above scattering function can also be applied to the reflectance curve / scattering curve of a particle beam as it is (read by replacing “X-ray” with “particle beam”), and simulated particle beam scattering curve and measured particle beam. Realizes highly accurate coincidence with the scattering curve, enabling high-precision analysis of density nonuniformity.
[0116]
In the density non-uniform multilayer analysis method of the invention of this application described above, calculation steps such as simulation and fitting are executed using a computer such as a general-purpose computer or a computer dedicated to analysis.
[0117]
FIG. 9 is a functional block diagram illustrating an example of a density non-uniform multilayer analysis apparatus and an analysis system that execute the density non-uniform multilayer analysis method. The non-uniform density multilayer film analysis system (1) illustrated in FIG. 9 is for using X-rays, and includes an X-ray measurement device (2) and a non-uniform density multilayer film analysis device (3). .
[0118]
The X-ray measurement apparatus (2) measures an X-ray reflectivity curve and an X-ray scattering curve of a non-uniform density multilayer film, and a goniometer or the like can be used. In this case, measurement is performed by setting and scanning the X-ray incident angle θin, the X-ray exit angle θout, and the scattering angle 2θ = θin + θout. As described above (see steps s1 and s2 of the analysis method), the reflectance curve is measured under the conditions of θin = θout, and the scattering curve is measured under the conditions of θin = θout ± Δω, constant θin / θout scan, or constant θout / θin scan. It is.
[0119]
The non-uniform density multilayer film analysis apparatus (3) includes a critical angle acquisition unit (31), a function storage unit (32), a simulation unit (33), and a fitting unit (34).
[0120]
The critical angle acquisition means (31) derives the critical angle θc in the same manner as described above (see step s3) from the measured X-ray reflectivity curve and the actually measured X-ray scattering curve obtained by the X-ray measuring device (2). Further, it may be constructed so that δ can be calculated from the critical angle θc.
[0121]
The function storage means (32) basically stores the aforementioned scattering functions. Of course, the above-described other equations used for each scattering function are also stored.
[0122]
The simulation means (33) uses the scattering function (including other necessary functions) from the function storage means (32), and further uses θc (or δ) from the critical angle acquisition means (31) to Similarly (see step s4), various fitting parameter values are selected, and a simulated X-ray scattering curve is calculated.
[0123]
The fitting means (34) fits the simulated X-ray scattering curve from the simulation means (33) and the actual measured X-ray scattering curve from the X-ray measurement apparatus (2) in the same manner as described above (see step s5). To do.
[0124]
The data required for simulation and fitting such as the measured X-ray reflectivity / scattering curve, θin / θout, known numbers in Equations 1 to 2, and the like can be obtained from, for example, the X-ray measurement device (2) to the non-uniform density multilayer analysis device ( 3), more specifically, it is preferably automatically sent to the critical angle acquisition means (31), the simulation means (33), and the fitting means (34) corresponding to each data. Of course, manual input is also possible.
[0125]
As described above, when each of the above mathematical formulas is used to calculate the simulated X-ray scattering curve, the simulating means (33), besides θc (or δ), θin, θout, λ, μ, d, ρo In addition, the known number in Formula 1 to Formula 2 is required. For example, θin, θout (or 2θ) is given by automatic transmission from the X-ray measurement apparatus (2), and the known numbers in λ, μ, d, ρo, and numbers 1 to 2 are manually input or stored in advance. Or can be calculated separately. The non-uniform density multilayer film analysis system (1) or the non-uniform density multilayer film analysis apparatus (3) requires input means, storage means, calculation means, and the like. Needless to say, it is constructed so that data can be transmitted and received.
[0126]
Then, in the non-uniform density multilayer analyzer (3), as described above (see steps s6 & s7), until the fitting means (34) determines that the simulated X-ray scattering curve and the measured X-ray scattering curve match. The calculation of the simulated X-ray scattering curve is repeated while changing various fitting parameters by the simulation means (33). When the two curves match, the numerical value of the fitting parameter is analyzed as the actual distribution state of the particulate matter.
[0127]
In the example of FIG. 9, the output means (35) is provided in the non-uniform density multilayer film analysis apparatus (3) itself, or the output means (36) is provided in the non-uniform density multilayer film analysis system (1). The analysis result is output via these output means (35) and (36) such as a printer and a built-in / separate storage means. Further, when the analysis result by the non-uniform density multilayer film analysis system (1) or the non-uniform density multilayer film analysis apparatus (3) is to be reflected in the multilayer film production, the multilayer film production apparatus and its control device For example, the analysis result may be transmitted directly.
[0128]
The non-uniform density multilayer film analysis apparatus (3) can be in the form of software that can be stored and activated by, for example, a general-purpose computer or an analysis-dedicated computer. In this case, the above-described means execute their respective functions. It is realized as a program to do. In the non-uniform density multilayer analysis system (1), the non-uniform density multilayer film analysis apparatus (3) is constructed so as to be able to send and receive data and signals in both directions and one direction with the X-ray measurement apparatus (2). It is preferable. In the selection of the optimum value of the fitting parameter by the simulating means (33), the least square method or the like is used so that the degree of coincidence between the simulated curve and the actually measured curve increases (for example, approaches a predetermined value). By adding a function for automatic selection, analysis can be performed fully automatically by a computer or the like. Of course, manual input may be arbitrarily performed.
[0129]
The invention of this application has the features as described above. Examples will be shown below, and the embodiments of the invention of this application will be described in more detail.
[0130]
【Example】
[Example 1]
As an example, an analysis of the vacancy distribution state of a non-uniform density multilayer film sample in which a porous film is stacked on a Si substrate was performed, which will be described below.
[0131]
The film thickness of the multilayer film sample is 600 nm, and the pore density is 0.95 g / cm.²It is said. For the calculation of the simulated X-ray scattering curve, a scattering function with an introduction of transition probability incorporating I (q) of Equation 12 as F (q) in Equation 4 was used.
[0132]
FIG. 10 shows the obtained simulated X-ray scattering curve and measured X-ray scattering curve superimposed on each other. As is apparent from FIG. 10, both curves show extremely high agreement. The optimum values of the diameter parameter D and the distribution spread parameter M at this time were D = 1.4 nm and M = 2.6. Therefore, each of these values can be regarded as the average diameter size and distribution spread of the pores of the multilayer film sample to be analyzed in Example 1. FIG. 11 shows the pore size distribution thus obtained.
[0133]
[Example 2]
As another example, a non-uniform density multilayer film sample obtained by laminating a low-k porous film on a Si substrate was analyzed and will be described below.
[0134]
In this embodiment, the X-ray scattering curve is measured by 2θ / (θ + Δθ) offset scan and 2θ fixed sample rotation axis θ scan (rocking scan), and the X-ray incident angle, emission angle, and intensity data in each case are used. On the other hand, profile fitting using a transition function introducing scattering function incorporating I (q) of expression 11 as F (q) in expression 4 and a transition function introducing scattering function introducing a fitting parameter indicating the interface state of expression 30. The analysis of the interface state of each layer of the sample is performed simultaneously with the analysis of the pore distribution state of the multilayer film sample.
[0135]
FIG. 12 shows an actually measured X-ray scattering curve (“actually measured” in the figure) at the time of 2θ / (θ + Δθ) offset scanning, a simulated X-ray scattering curve by Equations 4 and 11, and a simulated X-ray scattering curve by Equation 30. X-ray scattering curve (“Calculation” in the figure), the simulated X-ray scattering curve according to Equations 4 and 11 (“Hole” in the drawing), and the simulated X-ray scattering curve according to Equation 30 (“Figure”) Middle “interface”) and a background scattering curve (“background” in the figure).
[0136]
13 to 18 show measured X-rays at the time of rocking scan with 2θ = 0.6 °, 0.8 °, 1.0 °, 1.2 °, 1.5 °, and 2.0 ° fixed, respectively. Scattering curve ("measured" in the figure), simulated X-ray scattering curve obtained by adding the simulated X-ray scattering curve according to equations 4 and 11 and the simulated X-ray scattering curve according to equation 30 ("calculated" in the figure) 4 and 11, a simulated X-ray scattering curve (“hole” in the figure), a simulated X-ray scattering curve (“interface” in the figure) by Equation 30, and a background scattering curve (“background” in the figure) ]).
[0137]
12 to 18, the simulated X-ray scattering curve indicated as “hole” in the drawings is a scattering curve calculated using Equations 4 and 12, and the values of the fitting parameters [R, M]. The simulated X-ray scattering curve labeled “interface” in the figure is a scattering curve calculated using Equation 30 and fitting parameters [σ, ξ, h] in consideration of the influence of the interface state, and the simulated X-ray scattering curve labeled “Calculation” in the figure is the sum of both scattering curves, and the distribution of pores and Both interface states are considered simultaneously.
[0138]
In any of the above figures, it is understood that a simulated X-ray scattering curve having a very high degree of coincidence with the measured X-ray scattering curve is obtained by considering both the pore distribution state and the interface state. . The optimum values of the fitting parameters [R, M] [σ, ξ, h] in Equations 4 and 11 and 30 were as shown in Tables 1 and 2 below, respectively. Therefore, these values can be regarded as the average pore diameter, the pore distribution spread, the interface roughness, the in-plane correlation distance, and the Hurst parameter of the multilayer film sample to be analyzed in the second embodiment.
[0139]
[Table 1]

[0140]
[Table 2]

[0141]
FIG. 19 shows the pore size distribution obtained with the above parameter values. As is apparent from FIG. 19, when both the hole distribution state and the interface state are considered (“holes & distribution” in the figure) and only the hole distribution state is considered (“holes” in the figure) There is a difference in the pore size distribution between the two, but the former has a more accurate pore size distribution. The maximum distributed hole diameter in Table 1 is the peak value of the former graph.
[0142]
Further, as is clear from the present Example 2, according to the invention of this application, only the scattering phenomenon caused by the interface state is analyzed, or the influence degree of the interface state and the hole distribution state on the X-ray scattering is determined. It is possible to carry out a comparative study, and it becomes possible to realize a non-uniform density multilayer film analysis with higher accuracy and higher flexibility.
[0143]
Of course, the invention of this application is not limited to the examples of the attached drawings, and various details are possible for the details.
[0144]
【The invention's effect】
As described in detail above, one or more non-uniform density films are stacked on the substrate by the non-uniform multilayer analysis method, the non-uniform multilayer analysis apparatus, and the non-uniform multilayer analysis system of the invention of this application. It is possible to analyze the distribution state and interface state of the particulate matter in the non-uniform density multilayer film easily and with high accuracy, and realize high precision evaluation of the density non-uniformity of the multilayer film sample, It can greatly contribute to the development of multilayer film design and manufacture.
[Brief description of the drawings]
FIG. 1 is a schematic diagram for explaining a state of an electric field in a non-uniform density multilayer film having a multilayer structure of N layers.
FIG. 2 is a schematic diagram for explaining a state of an electric field in a non-uniform multilayer film having a multilayer structure of N layers.
FIGS. 3A to 3D are schematic views for explaining various multiplex phenomena. FIG.
FIG. 4 is a flowchart illustrating a non-uniform density multilayer film analysis method according to the invention of this application.
FIGS. 5A and 5B are diagrams exemplifying a spherical model and a cylindrical model in a density non-uniform form factor, respectively.
FIG. 6 is a diagram illustrating an example of a slit function.
FIGS. 7A and 7B are schematic diagrams for explaining a state of an electric field in a non-uniform density multilayer film having a multilayer structure of N layers, respectively.
FIGS. 8A to 8D are schematic diagrams for explaining various interface scattering phenomena. FIG.
FIG. 9 is a functional block diagram illustrating a non-uniform density multilayer film analysis apparatus and system according to the invention of this application.
FIG. 10 is a diagram showing calculation / measurement results of an X-ray scattering curve of a multilayer film sample as one example of the invention of this application.
FIG. 11 is a diagram showing an analysis result of a pore size distribution of a multilayer film sample as one example of the invention of this application.
FIG. 12 is a diagram showing a calculation / measurement result (offset scan) of an X-ray scattering curve of a multilayer film sample as another embodiment of the invention of this application.
FIG. 13 is a diagram showing an X-ray scattering curve calculation / measurement result (rocking scan @ 2θ = 0.6 °) of a multilayer film sample as another example of the invention of this application.
FIG. 14 is a diagram showing an X-ray scattering curve calculation / measurement result (rocking scan @ 2θ = 0.8 °) of a multilayer film sample as another example of the invention of this application.
FIG. 15 is a diagram showing a calculation / measurement result (rocking scan @ 2θ = 1.0 °) of an X-ray scattering curve of a multilayer film sample as another example of the invention of this application.
FIG. 16 is a diagram showing an X-ray scattering curve calculation / measurement result (rocking scan @ 2θ = 1.2 °) of a multilayer film sample as another example of the invention of this application.
FIG. 17 is a diagram showing an X-ray scattering curve calculation / measurement result (rocking scan @ 2θ = 1.5 °) of a multilayer film sample as another example of the invention of this application.
FIG. 18 is a diagram showing a calculation / measurement result (rocking scan @ 2θ = 2.0 °) of an X-ray scattering curve of a multilayer film sample as another example of the invention of this application.
FIG. 19 is a diagram showing an analysis result of a pore size distribution of a multilayer film sample as another example of the invention of this application.
[Explanation of symbols]
1 Density non-uniform multilayer analysis system
2 X-ray measurement equipment
3 Density non-uniform multilayer analyzer
31 Critical angle acquisition means
32 Function storage means
33 Simulating means
34 Fitting means
35, 36 Output means

Claims (8)

Calculating a simulated X-ray scattering curve under the same conditions as the measurement conditions of the measured X-ray scattering curve by using a scattering function representing the X-ray scattering curve according to the fitting parameter indicating the shape and distribution of the particulate matter; And a step of fitting the simulated X-ray scattering curve and the measured X-ray scattering curve while changing the fitting parameter, and the fitting parameter when the simulated X-ray scattering curve and the measured X-ray scattering curve coincide with each other. A density non-uniform multilayer analysis method for analyzing the distribution state of the particulate matter in the density non-uniform multilayer film by setting the value as the shape and distribution spread of the particulate matter in the density non-uniform multilayer film,
A density non-uniform multilayer analysis method characterized by using a function in which a transition probability having an exact solution considering a diffuse scattering and multiple reflection of a multilayer film as a start state and an end state is used as a scattering function. Calculating a simulated particle beam scattering curve under the same conditions as the measurement conditions of the actually measured particle beam scattering curve by using a scattering function representing the particle beam scattering curve according to the fitting parameter indicating the shape and distribution of the particulate matter; A step of fitting the simulated particle beam scattering curve and the measured particle beam scattering curve while changing the fitting parameter, and the fitting parameter when the simulated particle beam scattering curve matches the measured particle beam scattering curve A density non-uniform multilayer analysis method for analyzing the distribution state of the particulate matter in the density non-uniform multilayer film by setting the value as the shape and distribution spread of the particulate matter in the density non-uniform multilayer film,
A density non-uniform multilayer analysis method characterized by using a function in which a transition probability having an exact solution considering a diffuse scattering and multiple reflection of a multilayer film as a start state and an end state is used as a scattering function. As the scattering function, the function of introducing the transition probability further introducing an interface roughness parameter σ, an in-plane correlation distance parameter ξ, and a Hurst parameter h , which are fitting parameters indicating an interface state causing interface scattering , is used. The density non-uniform multilayer analysis method according to claim 1 or 2. The function storage means for storing the scattering function representing the X-ray scattering curve according to the fitting parameter indicating the shape and distribution spread of the particulate matter, and the measurement conditions of the measured X-ray scattering curve are the same by using the scattering function from the function storage means. Simulating means for calculating a simulated X-ray scattering curve under conditions, and fitting means for fitting a simulated X-ray scattering curve and an actual measured X-ray scattering curve while changing the fitting parameters. By setting the fitting parameter value when the ray scattering curve and the measured X-ray scattering curve coincide with the shape and distribution of the particulate matter in the density non-uniform multilayer film, the particulate matter in the density non-uniform multilayer film A non-uniform density multilayer analysis device for analyzing the distribution state of
An apparatus for analyzing a non-uniform density multilayer film, wherein the scattering function is a function that introduces transition probabilities in which an exact solution taking into account diffuse scattering and multiple reflection of the multilayer film is taken as an initial state and an end state. The function storage means for storing the scattering function representing the particle beam scattering curve according to the fitting parameter indicating the shape of the particulate matter and the distribution spread , and the measurement conditions of the actually measured particle beam scattering curve by using the scattering function from the function storage means A simulation means for calculating a simulated particle beam scattering curve under conditions, and a fitting means for fitting a simulated particle beam scattering curve and an actual measured particle beam scattering curve while changing the fitting parameters, By setting the fitting parameter value when the line scattering curve matches the measured particle beam scattering curve to the shape and distribution spread of the particle in the non-uniform density multilayer film, the particulate matter in the non-uniform density multilayer film A non-uniform density multilayer analysis device for analyzing the distribution state of
An apparatus for analyzing a non-uniform density multilayer film, wherein the scattering function is a function that introduces transition probabilities in which an exact solution taking into account diffuse scattering and multiple reflection of the multilayer film is taken as an initial state and an end state. The scattering function is a function of introducing the transition probability further introducing an interface roughness parameter σ, an in-plane correlation distance parameter ξ, and a Hurst parameter h , which are fitting parameters indicating an interface state that causes interface scattering. The density non-uniform multilayer analysis apparatus according to claim 4 or 5.   A non-uniform density multilayer film analysis system for analyzing a distribution state of particulate matter in a non-uniform density multilayer film, and an X-ray measuring apparatus for measuring an actual X-ray scattering curve of the non-uniform density multilayer film, and claim An uneven density multilayer analysis system comprising the density unevenness multilayer analysis apparatus according to Item 4 or 6.   A particle non-uniform multilayer analysis system for analyzing a distribution state of particulate matter in a non-uniform multi-layer film, a particle beam measuring apparatus for measuring an actual particle scattering curve of the non-uniform multilayer film, and claim A density non-uniform multilayer analysis system comprising the density non-uniform multilayer analysis apparatus according to Item 5 or 6.

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