JP3719681B1 - 高粘性液体用気泡分散装置 - Google Patents

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Abstract

【課題】 シャープなサイズ分布で気泡Bが均一分散した高粘性液体Lを得る。
【解決手段】 固定外筒1,回転内筒2で円筒状ギャップ3を区画し、高粘性液体Lを管軸方向に送り込みながら回転内筒2を回転させると、円筒状ギャップ3に高粘性液体Lの螺旋状層流Hが形成される。固定外筒1を貫通するノズル4から螺旋状層流Hに気体を吹き込むと、ノズル4の先端にある気泡核Sが螺旋状層流Hの剪断力で分断され、気泡Bとなって高粘性液体Lに分散する。螺旋状層流Hの剪断力Fを用いて気泡核Sを分断しているので、分断時の気泡核Sの大きさ,ひいては高粘性液体Lに分散した気泡Bのサイズが一定になる。
【選択図】 図1

Description

本発明は、微細な気泡を均一分散させることにより、食材,化粧液,樹脂液,塗料,薬液,消火液等の各種高粘性液体を連続的に改質する気泡分散装置に関する。
食材,化粧品,化学薬品,塗料,消火剤等の原料に高粘性液体が多用されており、気泡を分散させることにより高粘性液体を改質する場合もある。たとえば、気泡を分散させると、水飴等の液状食材がクリーム状になって食感が改善され、化粧品が微細な乳化状態になって触感が改善される。建材用途の発泡樹脂も、気泡の均一分散により軽量化が図られると共に断熱性,遮音性が向上する。CO2気泡分散消火剤にあっては、細かな気泡が均一分散しているほど優れた消火能力を発揮する。
高粘性液体への気泡分散には、筒体に流入した高粘性液体に気体を吹き込む方法が知られている(特許文献1)。筒体の軸方向に沿って気体を高粘性液体に吹き込むことにより、気体,液体が剪断作用を受けながら筒体から流出し、高粘性液体中に気泡が生成し分散する。
特開平6-7657号公報
高粘性液体に吹き込まれる気体は、ノズル先端で大きな気泡に成長し、ノズルから離脱した後でも気泡相互の合一が繰り返されるため、大きな気泡が高粘性液体に分散した状態になりやすい。大きな気泡は浮力も大きく、高粘性液体中を浮上する際の合一も微細気泡の均一分散にとっては好ましくない。しかも、気泡サイズの分布が制御し難く、大きなサイズの気泡から小さなサイズの気泡が分散した状態になるので、気泡分散液の品質,性能等に安定性,信頼性が欠ける。
本発明は、螺旋状に流動している高粘性液体に気体を吹き込むことにより、高粘性液体の流動エネルギーで気体を強制的,周期的に分断し、均一なサイズの微細気泡を高粘性液体に均一分散させることを可能にし、シャープな分布で気泡サイズが制御された気泡分散液を連続的に製造することを目的とする。
本発明の高粘性液体用気泡分散装置は、固定外筒と、固定外筒の内部に配置された回転内筒と、固定外筒を貫通し、固定外筒と回転内筒との間にできる円筒状ギャップに開口する気体吹込みノズルと、高粘性液体供給源から固定外筒の一端開口部に延びた給液管と、固定外筒の他端開口部に接続された排液管と、給液管又は排液管に配置され、高粘性液体に推力を付与するポンプとを備え、円筒状ギャップを流動する高粘性液体の螺旋状層流に気体吹込みノズルから気体が吹き込まれることを特徴とする。
高粘性液体は、ポンプで付与される推力により円筒状ギャップを螺旋状層流となって流動するが、固定外筒を貫通するノズルから高粘性液体の螺旋状層流に気体が吹き込まれる。気体吹込みノズルは、好ましくは固定外筒の半径方向に移動可能に配置されている。
固定外筒を貫通して円筒状ギャップに開口するノズルから高粘性液体の螺旋状層流に気体を吹き込むと、シャープな分布で気泡サイズが制御された気泡分散液が得られる。
微細気泡が分散される高粘性液体には、同芯二重円筒型粘度計で測定された粘度が0.5〜120Pa・sのニュートン性液体又はノズル先端での剪断速度に対する見掛け粘度が0.5〜120Pa・sの範囲にある非ニュートン性液体がある。ニュートン性液体,非ニュートン性液体の何れであっても、本発明に従った気泡分散法により分散気泡サイズを制御できる。
高粘性液体に分散される気体は、特に種類が制約されるものではなく、気泡分散高粘性液体の用途に応じて空気,酸素,窒素,二酸化炭素,一酸化炭素,水蒸気,He,Ar等の希ガス,ヘキサン,トルエン,ベンゼン等の有機溶媒蒸気が挙げられる。
発明の効果及び実施の形態
本発明に従った気泡分散装置は、原理的には、固定外筒1と回転内筒2の間に円筒状ギャップ3を形成し、固定外筒1の管壁を貫通する気体吹込みノズル4を円筒状ギャップ3に臨ませている(図1)。高粘性液体Lを円筒状ギャップ3に送り込むと、回転内筒2の回転エネルギーが高粘性液体Lに伝達され、螺旋流として円筒状ギャップ3を流動した後、排液側から送り出される。螺旋流動している高粘性液体Lに気体吹込みノズル4から気体を吹き込むと、ノズル4の先端から高粘性液体Lに向けて膨出している気泡核Sが高粘性液体Lの流動エネルギーで分断され、気泡Bとなって高粘性液体Lに分散する。
高粘性液体Lの流動状態を螺旋状層流Hにできると、気泡核Sに作用する剪断力Fが制御され、気泡核Sが所定の大きさになったとき表面張力に抗してノズル4の先端から分断され気泡Bとして高粘性液体Lに分散される。その結果、均一サイズの気泡Bが高粘性液体Lに均一分散する。これに対し、高粘性液体Lが乱流状態であると気泡核Sに働く剪断力Fが不規則に変動し、高粘性液体Lに分散した気泡のサイズにバラツキが生じる。
螺旋状層流Hの形成条件は、高粘性液体L及び気体の流量,高粘性液体Lの粘性,密度,表面張力,円筒状ギャップ3の半径方向長さ,回転内筒2の回転速度等、気泡分散条件や設備条件の影響を受け、一概に定めることはできない。しかし、螺旋状層流Hが形成されているか否かは、トレーサ法による流線の観測で確認でき、螺旋流れのレイノルズ数計算結果からも推定できる。
螺旋状層流Hの剪断力Fで気泡核Sをノズル4の先端から分断して気泡Bとすることから、シャープなサイズ分布で気泡Bを高粘性液体Lに分散できると共に、気泡分散条件や設備条件の調整によりシャープなサイズ分布を維持したままで気泡サイズを制御できる。たとえば、回転内筒2の回転速度を上げて剪断力Fを大きくすると、ノズル4の先端から分断される気泡核Sが小さくなり、微細な気泡Bが分散した高粘性液体Lが得られる。気体の流量を増加させると、ノズル4の先端から分断されるまでに気泡核Sが大きく成長し、比較的サイズの大きな気泡Bが高粘性液体Lに分散する。
固定外筒1の内面から円筒状ギャップ3に突出するノズル4の突出長さによっても気泡サイズを調整できる。ノズル4の突出長さが短いと、固定外筒1の内壁に沿った螺旋状層流Hによる剪断力Fが気泡核Sに作用するだけであるので、ノズル4の先端から分断されるまでに気泡核Sが大きく成長し、サイズの大きな気泡Bが高粘性液体Lに分散する。他方、ノズル4の突出長さを長くすると、螺旋状層流Hの内層部も気泡核Sの分断に作用し、比較的短時間のうちに気泡核Sがノズル4の先端から分離するので、微細な気泡Bが高粘性液体Lに分散する。ノズル4の突出長さにより気泡サイズを制御する上では、固定外筒1の半径方向に沿って移動可能にノズル4を組み込むことが好ましい。
気泡Bが分散される高粘性液体Lは、0.5Pa・s以上の粘度をもつことが必要である。粘性の低い液体では、ノズル4の先端にある気泡核Sの浮力が剪断力Fよりも大きく影響し、気泡サイズを決める剪断力Fの作用が弱くなる。0.5Pa・s以上の粘度は、高粘性液体Lに分散した気泡Bの合一を抑える上でも有効である。高粘性液体Lにはシロップ,水飴等の多糖類やゲル,スラリー,液状ポリマー,塗料,硬化前の液状セメント又はコンクリート,各種薬液等が使用され、水分,溶剤,硬化剤,ゲル化剤等の添加によって粘度が調整される。
気体吹込みノズル4は、固定外筒1を貫通して円筒状ギャップ3に臨み、半径方向外側から高粘性液体Lの螺旋状層流Hに気泡Bを送り込む。送り込まれた気泡Bは、高粘性液体Lよりも軽いため、気泡B,高粘性液体Lに作用する遠心力の差によって半径方向内側に移動し、高粘性液体Lに均一分散される。因みに、回転内筒2側に設けたノズル4から気体を吹き込む場合、大きな遠心力で高粘性液体Lが半径方向外側に,小さな遠心力で気泡Bが半径方向内側に偏在するため、気泡Bの均一分散を期し難い。
高粘性液体Lは、下降流,上昇流,水平流の何れで円筒状ギャップ3を流動させても良いが、気泡核Sの浮力による影響を抑えて気泡サイズを制御する上では下降流として高粘性液体Lを円筒状ギャップ3に送り込むことが好ましい。上昇流では、浮力が剪断力Fに加算されて気泡核Sがノズル4の先端から分断されるので、より厳格な条件制御が必要になる。水平流では、円筒状ギャップ3に臨むノズル4の配置位置に応じて剪断力F,浮力が異なるので、条件制御が困難になる。
高粘性液体Lへの気泡分散には、バッチ式,連続式何れの方式も採用可能であるが、生産性の面から連続式気泡分散装置が使用される。
バッチ式の気泡分散装置では、たとえば高粘性液体Lを収容している浴槽10に固定外筒1,回転内筒2を浸漬し、固定外筒1を貫通する気体吹込みノズル4を円筒状ギャップ3に臨ませる(図2)。回転内筒2はスタンド11から起立するシャフト12に軸支され、回転内筒2から突出するシャフト12がモータ13に連結されている。回転内筒2,モータ13間のシャフト12には、円筒状ギャップ3に送り込まれる高粘性液体Lに下向きの推力を付与するためインペラー14が取り付けられている。固定外筒1は、回転内筒2を内挿するように適宜の手段で宙吊り状態に配置される。インペラー14は、スタンド11と回転内筒2との間のシャフト12に取り付けても良いが、この場合には羽の向きを逆にすることにより同一方向の推力を付与できる。
モータ13からの動力でシャフト12を回転させると、固定外筒1に内挿されている回転内筒2及びインペラー14が回転する。インペラー14の回転によって下向きの推力が付与された高粘性液体Lが円筒状ギャップ3に送り込まれ、回転内筒2の回転モーメントが高粘性液体Lに伝達され、高粘性液体Lの螺旋状層流Hが形成される。気体供給源に接続された給気管15を経てノズル4から螺旋状層流Hに気体を吹き込むと、螺旋状層流Hの剪断力Fでノズル4の先端から気体が分断され、気泡Bとなって高粘性液体Lに分散する。
気泡Bが分散した高粘性液体Lは下向きの螺旋状層流Hとして円筒状ギャップ3を流動するが、気泡B,高粘性液体Lに作用する遠心力の差によって気泡Bが半径方向内側に移行し、気泡Bの均一分散が図られる。次いで、気泡Bが分散した高粘性液体Lは、固定外筒1の下端開口から浴槽10に放出される。浴槽10への放出に応じて固定外筒1の上端開口から高粘性液体Lが円筒状ギャップ3に順次送り込まれ、最終的には浴槽10に収容している高粘性液体L全体に気泡Bが均一分散する。
連続式の気泡分散装置では、高粘性液体供給源21から延びた給液管22を固定外筒1の一端開口に、製品取出し部23に向かう排液管24を固定外筒1の他端開口に接続する(図3)。給液管22に組み込んだ給液ポンプ25又は排液管24に組み込んだ排液ポンプによって高粘性液体Lに推力が付与され、固定外筒1と回転内筒2の間の円筒状ギャップ3に送り込まれる。
高粘性液体Lは、円筒状ギャップ3内で回転内筒2の回転モーメントが伝達され、螺旋状層流Hとなって円筒状ギャップ3を流動する。気体吹込みノズル4から螺旋状層流Hに気体を吹き込むことにより、同様に気泡Bが均一分散した高粘性液体Lが製品取出し部23に向けて送り出される。
円筒状ギャップ3に臨む気体吹込みノズル4は、単数又は複数の何れでも良く、気泡Bの要求分散度に応じて適宜選定される。複数のノズル4を組み込む場合、気泡Bの送り込みを均一化するため、高粘性液体Lの螺旋状層流Hとの関係でノズル4の配置位置を選定することが好ましい。
具体的には、円筒状ギャップ3の同一円周上に等間隔で複数のノズル4を配置する。4本のノズル4を配置する場合、個々のノズル4からの気体吹込み方向が同一平面上で直交するようにノズル4の配置位置を選定すると、螺旋状層流Hに随伴する気泡Bの経路が互いに接触しないので、途中で気泡Bが合一することなく初期の気泡サイズのまま系外に排出される(図4)。ノズル4の本数増加に応じて気泡Bの経路間隔が狭くなるが、螺旋状層流Hの流速を増加させることにより必要な気泡Bの経路間隔を確保できる。
透明度の高い合成樹脂製の固定外筒1に回転内筒2を内挿した気泡分散装置(図2)を用い、気泡Bの分散状態を観察しながら高粘性液体Lに気泡Bを分散させることにより、螺旋状層流Hの形成が気泡Bのサイズ,分散状態に及ぼす影響を調査した。
固定外筒1には半径:50mm,高さ:300mmのアクリル樹脂製円筒、回転内筒2には半径:25mm,高さ:200mmのアクリル樹脂製円筒を用意した。回転内筒2をステンレス鋼製シャフト12で軸支し、回転内筒2から突出したシャフト12に四翼型インペラー14を装着した。浴槽10内に配置したスタンド11にシャフト12を起立させ、シャフト12の上端をモータ13に連結した。
固定外筒1の管壁を貫通して内径:2.3mmの気体吹込みノズル4を配置し、固定外筒1と回転内筒2との間の円筒状ギャップ3にノズル4の先端を臨ませた。固定外筒1の内壁から円筒状ギャップ3に突出するノズル4の長さは、一定値5.0mmに設定した。
粘度:7.85Pa・sの水飴を高粘性液体Lに使用し、固定外筒1,回転内筒2が浸るまで浴槽10に収容した。回転内筒2,インペラー14の回転数N,ノズル4から送り込まれる空気の流量Qを変化させながら、気泡Bを高粘性液体Lに分散させた。透明な固定外筒1を透かした観察から、回転数Nが100rpm以上になった段階で円筒状ギャップ3を流動する高粘性液体Lが螺旋状層流Hとなり、ノズル4の先端から連続的に且つ等しい時間間隔で気泡Bが螺旋状層流Hに送り込まれることが判った。
気泡サイズに及ぼす回転数N,空気流量Qの影響を調査した。なお、気泡サイズは、空気流量Qを一定に維持した条件下で気泡生成頻度fを微差圧変動センサで測定し、気泡生成頻度fに対する空気流量Qの比Q/fとして算出した。図5の調査結果にみられるように、回転内筒2を回転させない場合に比較して気泡サイズが大幅に小さく、回転数Nの増加に応じて気泡サイズが漸減する傾向にあった。0.050cm3/秒の比較的大流量で空気を吹き込んだ場合0.02〜0.13cm3と比較的大きなサイズの気泡が生成したが、空気流量Qの減少に伴って気泡サイズが小さくなった。
次いで、回転数N:140rpm,空気流量Q:0.033cm3/秒の条件下で高粘性液体Lに分散させた気泡Bのサイズを測定し、サイズ分布を求めた。図6の分布曲線にみられるように、高粘性液体Lに分散した気泡Bは0.0087〜0.0089cm3と極狭い範囲でサイズが揃っていた。比較のため、同じ高粘性液体Lを標準的なタービン翼攪拌槽に入れ、ノズルから吹き込んだ気泡をタービン翼で砕く方法により、高粘性液体Lに気泡を分散させた。このときの気泡サイズを図6に対比して掲げる。
両者の相違から、螺旋状層流Hを気泡分散に利用することにより、極めてきめ細かな気泡を高粘性液体Lに均一分散できることが確認される。その結果、高粘性液体Lは、気泡サイズが揃っているため品質,性能が安定した製品として使用される。
以上に説明したように、固定外筒1,回転内筒2で区画される円筒状ギャップ3を流動する高粘性液体Lを螺旋状層流Hにし、螺旋状層流Hに気体を吹き込むことにより、気泡Bが均一分散した高粘性液体Lが得られる。しかも、シャープなサイズ分布で気泡Bが高粘性液体Lに分散するため、高粘性液体Lの品質,性能も向上する。このようにして気泡が分散した高粘性液体は、食材,化粧液,樹脂液,塗料,薬液,消火液等として広範な分野で使用される。
高粘性液体の螺旋状層流に気体を吹き込み、高粘性液体に気泡を分散させることを説明する原理図 バッチ式気泡分散装置の概略図 連続式気泡分散装置の概略図 螺旋状層流との関連で気体吹込みノズルの配置を説明する図 回転内筒の回転数,空気の吹込み流量が気泡サイズに及ぼす影響を示したグラフ 螺旋状層流が気泡サイズの均一化に有効なことを表したグラフ
符号の説明
1:固定外筒 2:回転内筒 3:円筒状ギャップ 4:気体吹込みノズル
10:浴槽 11:スタンド 12:シャフト 13:モータ 14:インペラー 15:給気管
21:高粘性液体供給源 22:給液管 23:製品取出し部 24:排液管 25:給液ポンプ
L:高粘性液体 H:螺旋状層流 B:気泡 S:気泡核 F:剪断力

Claims (2)

  1. 固定外筒と、固定外筒の内部に配置された回転内筒と、固定外筒を貫通し、固定外筒と回転内筒との間にできる円筒状ギャップに開口する気体吹込みノズルと、高粘性液体供給源から固定外筒の一端開口部に延びた給液管と、固定外筒の他端開口部に接続された排液管と、給液管又は排液管に配置され、高粘性液体に推力を付与するポンプとを備え、円筒状ギャップを流動する高粘性液体の螺旋状層流に気体吹込みノズルから気体が吹き込まれることを特徴とする高粘性液体用気泡分散装置。
  2. 固定外筒を貫通する気体吹込みノズルが固定外筒の半径方向に移動可能に配置されている請求項1記載の高粘性液体用気泡分散装置。
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JP5131773B2 (ja) * 2008-11-28 2013-01-30 出口 哲郎 エマルジョン生成方法及びエマルジョン生成装置
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