JP3551475B2 - Thin-film EL device - Google Patents
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Description
【0001】
【産業上の利用分野】
本発明は、エレクトロルミネスセンス現象を利用した発光素子(以下、EL素子と略する)に関し、更に詳しくは有機又は無機の蛍光物質などからなる発光体薄膜を発光層として用いた薄膜型EL素子に関する。
【0002】
【従来の技術】
従来のEL素子は、発光層の形成手法の点で分散型のものと薄膜型のものとに分けることができる。分散型EL素子の場合、発光層は、無機蛍光体微粒子を樹脂バインダーに分散したものをコーティング法などにより成膜したものである。一方、薄膜型EL素子の場合、発光層は蒸着法やスパッタ法などにより成膜したものである。このうち、後者の薄膜型EL素子の方が、しきい値特性に優れているためにX−Yマトリックス駆動のディスプレイに加工しやすいという特性を有している。
【0003】
このような薄膜型EL素子は、駆動電流の点で交流駆動型のものと直流駆動型のものとに分けることができるが、どちらの場合も基本的には、透光性電極(通常は陽極)と背面電極(通常は陰極)との間に、有機又は無機の発光層が挟持された積層構造を有している。そして、交流駆動型のEL素子の場合には、発光層の両面に絶縁層が更に配置されている。
【0004】
このような薄膜型EL素子の中では、直流駆動型の薄膜EL素子が、昇電圧トランスなどの周辺機器が不要で素子全体として小型化が可能なために注目されている。直流駆動型の薄膜EL素子としては、有機蛍光体などからなる有機発光層を有する有機薄膜型EL素子と、無機半導体からなる無機発光層を有する面発光型の無機薄膜型EL素子とが知られている。
【0005】
ここで、有機薄膜型EL素子は、イーストマン・コダック社のC.W.Tangらによって開発されたものであり、その構造は、図6に示すものとなっている。即ち、上述したように、透光性基板1、透光性電極(通常は陽極)2、有機発光層3o及び背面電極(通常は陰極)4が積層した構造を有しており、更に透光性電極2と有機発光層3oとの間に、正孔注入輸送層5が形成された構造となっている(特開平2−15595号公報、特開平4−212287号公報等)。
【0006】
また、発光層として無機半導体を使用した面発光型の直流駆動型無機薄膜型EL素子としては、例えば、図7に示すように、α−p型SiC層3a、α−i型SiC層3b及びα−n型SiC層3cから発光層3iを構成したものが知られている(機能材料2月号、p27(1988年))。この場合、正孔注入輸送層は形成されていない。
【0007】
ところで、これらの直流駆動型の薄膜型EL素子をはじめ、前述の交流駆動型の薄膜型EL素子においては、透光性電極2としては、一般的にAu等を薄く成膜した半透明電極やInとSnの複合酸化物(ITO)等の透明電極が用いられている。一方、背面電極4としては、Ca、Mg、Al、In等の単体金属材料の蒸着膜や、有機膜への付着性を上げるために、そのような単体金属材料とMg:Ag、Ag:Eu、Mg:Cu、Mg:In、Mg:Sn、Al:Li等の合金材料との共蒸着膜が用いられている。そして、発光層が発した光は、一般的には、透光性電極側から取り出している。
【0008】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、従来の薄膜型EL素子を2次元に配列してディスプレイとした場合には、薄膜型EL素子の背面電極4が反射率の高い金属材料又は合金材料から形成されているために、背面電極4の外光反射率が高いという問題があった。このため、ディスプレイ中の画像のコントラストが低下し、明るい部屋では画像が見にくくなっていた。
【0009】
また、背面電極(一般には陰極)側から光を取り出すことも試みられており、その場合には金属又は合金材料からなる背面電極の厚みを10nm程度の厚みとすることにより背面電極を半透明とすることが行われている。この場合は、背面電極の外光反射率は低くなるので発光層と反対側の背面電極表面上に、炭素やバックミンスターフラーレンの蒸着薄膜などの黒色シート状材料を配設することにより、透光性電極側から見たときの画像のコントラストを高くすることができる。
【0010】
しかし、背面電極が薄くなるためにその電気抵抗が増大し、背面電極が腐食しやすいという問題があった。また、炭素やバックミンスターフラーレンの蒸着薄膜を黒色シート状材料として使用した場合、これらの膜が黒色ではなく褐色になりやすいために画像品質が低下するという問題や、また、膜の強度も弱いという問題もあった。
【0011】
本発明は、上述の従来技術の課題を解決しようとするものであり、背面電極の電気抵抗を増大させることなく、薄膜型EL素子の背面電極の外光反射率を低減させ、あるいは発光層が発した光の背面電極における反射率を相対的に高め、主波長の光強度を高めることで、高コントラストの画像を形成可能な薄膜型EL素子を提供する事を目的とする。
【0012】
【課題を解決するための手段】
本発明者は、薄膜型EL素子の背面電極を、吸光性の導電性材料からなる吸光性電極層と、その吸光性電極層の導電性を補う導電補助電極層とから構成することにより上述の目的が達成できることを見出し、本発明を完成させるに至った。
【0013】
即ち、本発明は、互いに対向する透光性電極と背面電極との間に、電流の印加により発光する発光層を有する薄膜型EL素子において、該発光層が有機蛍光体からなる有機発光層であり、該背面電極が吸光性電極層と導電補助電極層とから構成され、吸光性電極層が発光層側に配されており、吸光性電極層の発光層側の表面層領域に金属がドープされていることを特徴とする薄膜型EL素子を提供する。
【0014】
以下、本発明の薄膜型EL素子を図面を参照しながら説明する。なお、図面において、同一の符号は、同一又は同等の構成要素を示している。
【0015】
図1、図2及び図3は有機蛍光体からなる有機発光層を有する直流駆動型の有機薄膜型EL素子の断面図であり、図4は無機発光層として発光ダイオード薄膜を利用した直流駆動型の無機薄膜型EL素子の断面図であり、そして図5は無機蛍光体からなる無機発光層を有する交流駆動型の無機薄膜型EL素子の断面図である。
【0016】
まず、図1の有機薄膜型EL素子から説明する。同図にあるように、このEL素子は透光性基板1、透光性電極(通常は陽極)2、正孔注入輸送層5、有機発光層3o、背面電極(通常は陰極)4、封止層6、接着材料層7及び封止板8が順次配設された構造を有する。
【0017】
図1の本発明の有機薄膜型EL素子においては、背面電極4を吸光性電極層4aと導電補助電極層4bとから構成し、その吸光性電極層4aを有機発光層3o側に配することを特徴とする。このように、背面電極4の一部に吸光性電極層4aを使用することにより、背面電極4の外光反射率を低減させることができる。
【0018】
また、吸光性電極層4aを形成するためには吸光性の導電材料を使用するが、このような導電材料は導電性が不十分であるため、その導電性を補う必要がある。従って、本発明においては、吸光性電極層4aの封止層6側に導電補助電極層4bを形成する。これにより、背面電極4の電気抵抗を増大させることなく背面電極4の外光反射率を低減させることができる。
【0019】
ここで、吸光性電極層4aを構成する材料としては、化学量論組成よりも金属の割合が多いか又は少ない黒色の金属酸化物や金属窒化物を単独で又は複合して使用することができる。例えば、MgO1−x、In2O3−x、GaO1−x、TeO2−x、Ta2O5−x、GaN1−x(x>0)、NiO1+x(x=約0.2)、FeとMnの複合酸化物等を例示することができる。
【0020】
吸光性電極層4aの膜厚は、背面電極4の外光反射率を効果的に低減させるために、可視光線領域(400nm−800nm)全体の光吸収が50%以上となるような厚みとすることが好ましく、通常、構成する材料の種類などにより異なるが30〜300nm程度の厚みとする。これにより、5度の入射角で測定した場合の外光反射率を50%以下にすることができる。
【0021】
なお、図1の態様の場合、吸光性電極層4aの形成は、有機発光層3oなどを構成する有機膜がダメージを受けないような公知の方法、例えば、CVD法において、蒸着速度、真空度、ガス雰囲気などの条件を制御することにより行うことができる。
【0022】
導電補助電極層4bとしては、導電性の良好な金属、例えば、Mg、Al、In、Cu、Ag、Au等の金属を、吸光性電極層4aの導電性を補うために必要な厚み、通常50〜300nmの厚みに積層したものを使用することが好ましい。これらは、蒸着法やスパッタ法等の公知の方法により成膜することができる。ただし、導電補助電極層4bの構成材料として、腐食防止のためにアルカリ金属を使用しないことが好ましい。
【0023】
なお、背面電極4の吸光性電極層4aの有機発光層3oへの付着性を向上させる目的で、吸光性電極層4aの有機発光層3o側の表面層領域、好ましくは深さ20nm程度までの表面層領域に、Ag、Cu、Cr等の金属を共蒸着等などの方法によりドープすることが好ましい。
【0024】
また、有機発光層3oへの電子注入効率を上げるため、図2に示すように、有機発光層3o側の吸光性電極層4a上に単原子層〜20nm程度の厚さの電子注入低仕事関数層4cを設け、背面電極4を3層構造とすることが好ましい。このような電子注入低仕事関数層4cとしては、導電補助電極層4bにより導電性が確保されているので、導電補助電極層4bと同等程度の導電性を必要とせず、約1MΩ/□までの抵抗率を有する材料を使用することができる。このような材料としては、BaO、BaS、CaO、TiSi、WSi、TiN、ZrN、LaB6、ReTi合金、Eu、Mg、Li等の仕事関数が4.0eV以下の化合物もしくは金属、それらの複合物、又はそれらとAl、Ag、Au等の仕事関数4.0eV以上の金属との合金などを使用することができる。
【0025】
電子注入低仕事関数層4cの厚みは、数nm以下の厚さとすることが好ましく、その形成は公知の方法、例えば真空蒸着法などにより行うことができる。
【0026】
なお、高コントラストの画像を形成するためには、上述したように、背面電極4の外光反射率を低減させることが有効であるが、有機発光層3oが発する光、特に主波長の光の背面電極4における反射率を高くすることも有効である。このためには、電子注入低仕事関数層4cを半透明ミラー状とし、導電補助電極層4bをミラー状とし、吸光性電極層4aの可視光吸光率を90%以下、好ましくは40〜90%とし、しかも、吸光性電極層4aの光学的厚みを有機発光層3oが発する光の主波長の2分の1の整数倍とすることが好ましい。これにより、発光層が発した光のうち、電子注入低仕事関数層4c表面で反射した光の位相と、導電補助電極層4bの表面で反射した光の位相とを一致させ、主波長の光強度を強めることができる。一方、有機発光層3oの発した光と異なる波長の光(例えば、外光)の場合には位相がずれる。従って、このような光の干渉作用により有機発光層3oが発した光の背面電極4における反射率を相対的に高めることができ、一方、他の波長の反射率を相対的に低減することができる。
【0027】
ここで、金属等からなる電子注入低仕事関数層4cを半透明ミラー状とするためには、好ましくは、その厚みを20nm以下、より好ましくは10nm程度に成膜すればよい。また、導電補助電極層4bをミラー状とするためには、好ましくはその厚みを40nm以上、より好ましくは100nm程度に成膜すればよい。
【0028】
なお、このような光干渉作用を利用して、有機発光層3oが発した光の背面電極4における反射率を向上させる場合、吸光性電極層4a自体の光吸収率は低くてもよい。従って、吸光性電極層4aとしては、前述した吸光性電極層の構成材料の他に、ITOやZnO:Alなどの透明導電膜を用いることもできる。
【0029】
本発明の薄膜型EL素子において、背面電極4を上述した構造とする以外の他の発明の構成は、従来のEL素子と同様の構成とすることができる。以下に他の構成要素について概説する。
【0030】
透光性基板1としては、ガラスやプラスチックフィルム等の透明な絶縁性基板を使用することができる。
【0031】
なお、透光性基板1の外表面1aに、CRTチューブや液晶パネルのガラス基板の反射防止処理、例えば、シリカコーティングなどの処理を施し、また、劣化防止のためZnO膜や有機の紫外線吸収剤を含む膜を形成することが好ましい。
【0032】
透光性電極2は、通常、陽極として機能するものであり、ITOやZnO:Al、又はGa、Ge、Zn、In、Snから選ばれた単数又は複数の元素からなる複合酸化物膜のような、表面抵抗1〜100Ω/□で可視光線透過率80%以上の透光性導電性物質から形成することができる。また、金やプラチナの薄膜や、ポリアニリン、ポリピロール、ポリチオフェン等の導電性高分子から透光性電極2を形成することができる。透光性電極2の形成は、使用する電極材料に応じて、公知の方法により成膜することができる。例えば、ITOや金などの薄膜は、真空蒸着法やスパッタ法により成膜することができる。また、高分子薄膜の場合には、コーティング法により成膜することができる。
【0033】
また、透光性電極2と正孔注入輸送層5との仕事関数差を小さくし、正孔注入効率を高めるために、透光性電極2上にプラチナ又はパラジウムを5nm以下の厚さで積層してもよい。また、透光性電極2をITOから構成した場合に、それよりも仕事関数の大きい酸化物透明導電性物質を透光性電極2上に積層することもできる。
【0034】
正孔注入輸送層5は、透光性電極2から有機発光層3oへの正孔注入効率を向上させるための層であり、単層又は多層構造体として形成することができる。正孔注入輸送層5に使用できる材料としては、アモルファスシリコンカーバイト、銅フタロシアニン等のフタロシアニン類、N,N’−ジフェニル−N,N’−ビス(3−メチルフェニル)−1,1’−ビフェニル−4,4’−ジアミン(以下TPDと略)等の芳香族第3級アミン、あるいは特開平4−327561号公報、特開平5−271652号公報、特開平5−311163号公報、特開平5−310949号公報、特願平4−300885号明細書、特願平5−126717号明細書などにおいて正孔輸送材料として言及されている物質や以下の式(1)〜(5)に示すポリマー材料を例示することができる。
【0035】
【化1】
式(1)において、nは重合度を表わす整数であり、Xは以下の式(1a)、(1b)、(1c)又は(1d)に示すような正孔輸送性の基である。
【0036】
【化2】
【0037】
【化3】
式(2)において、nは重合度を表わす整数であり、Xは式(1)と同様な正孔輸送性の基である。
【0038】
【化4】
式(3)において、nは重合度を表わす整数であり、Xは式(1)と同様な正孔輸送性の基である。
【0039】
【化5】
式(4)において、nは重合度を表わす整数であり、G1は以下の式(4a)、(4b)又は(4c)に示すような芳香族第3級アミンを含む基である。
【0040】
【化6】
正孔注入輸送層5の形成は、使用する材料の種類に応じて、真空蒸着、蒸着重合、塗布等の方法により行うことができる。正孔注入輸送層5の層厚は、一般的には5〜100nmの厚みとする。
【0041】
有機発光層3oは、公知の有機蛍光材料から形成することができる。このような有機蛍光材料としては、例えばトリス(8−キノリノール)アルミニウム(以下Alqと略)等の低分子蛍光体やポリ(パラ−フェニレンビニレン)誘導体などの高分子蛍光体、あるいは特開平5−271652号公報(段落8〜25)、特開平5−311163号公報(段落35〜39)、特願平4−300885号明細書(段落39〜46)、特願平5−126717号明細書(段落52〜57)などにおいて有機蛍光体として言及されている発光材料を例示することができる。
【0042】
有機発光層3oは、上述の有機蛍光体の一種又は2種以上からなる単層構造としてもよく、あるいは多層構造としてもよい。有機発光層3oの形成は、公知の方法、例えば蒸着法により行うことができる。その膜厚は一般的に5〜100nm程度とする。
【0043】
なお、有機発光層3oと背面電極4との間に、電子注入効率を向上させ、あるいは正孔が背面電極4へ通り抜けるのを阻止する層(図示せず)を設けてもよい。このような層は、一般に電子注入輸送層と称され、式(5)で示す化合物等のように複数のトリフルオロメチル基、またはシアノ基等の電子吸引性の基を有する化合物から形成することができる。
【0044】
【化7】
封止層6は、有機発光層3oや背面電極4などの劣化や腐食を防止するための層である。このような封止層6は、ガスおよび水蒸気バリヤー性の高い無機化合物、例えば、SiO2、SiO、GeO、MgO、Al2O3、TiO2、GeO、ZnO、TeO2、Sb2O3、SnO、B2O3等の酸化物、MgF2、LiF、BaF2、AlF3、FeF3、CaF2等の沸化物、ZnS、GeS、SnS等の硫化物等から形成することができる。
【0045】
封止層6は、上述の無機化合物の一種又は2種以上からなる単層構造としてもよく、あるいは多層構造としてもよい。封止層6の形成は、公知の方法、例えば蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法等により行うことができる。その層厚には特に限定はなく、必要に応じて適宜決定することができる。
【0046】
接着材料層7及び封止板8は、共に湿気の浸入を防止し、外力からEL素子を保護するためのものである。
【0047】
接着材料層7としては、低吸湿性の樹脂、例えば、光硬化性接着剤、エポキシ系接着剤、シリコーン系接着剤、架橋エチレン−酢酸ビニル共重合体接着剤シート等の接着性樹脂や低融点ガラス等の接着材料を使用することができる。この場合、接着材料層7にシリカゲルやゼオライト等の乾燥剤を混合させてもよい。
【0048】
封止板8としては、ガラス板、金属板、プラスチック板等を用いることができる。素子内部への湿気の侵入を防止するために、封止板8の内面にシリカゲルやゼオライト等の乾燥剤層を形成してもよい。また、陰極の酸化防止のためにアルカリ金属、アルカリ土類金属、希土類などからなるゲッター材の層を形成してもよい。
【0049】
以上のように構成した図1又は図2の有機薄膜EL素子は、電源9と、陽極としての透光性電極2と、陰極としての背面電極4とを、陰極取り出し口10を介してリード線11で接続し、直流電圧を印加することにより発光する。
【0050】
なお、交流電圧を印加した場合にも、正孔注入輸送層5側の電極が正に電圧印加されている間は発光する。
【0051】
図2の有機薄膜EL素子を使用して薄型ディスプレイパネルを構成する場合には、図3に示すように、同一の透光性基板1上に2次元的に有機薄膜EL素子を形成すればよい。このように構成することにより、文字や画像を高コントラストで表示可能となる。その際、封止板8の内表面または外表面に背面黒色膜12を設け、さらに外光反射を防ぐことが好ましい。
【0052】
次に、図1の有機発光層に代えて無機半導体薄膜を無機発光層として使用した面発光型の直流駆動の無機薄膜型EL素子について説明する。図4は、このような無機薄膜型EL素子の断面図であり、この素子は発光層として無機半導体薄膜を使用する以外は、図1と同様の構成を有する。このように、背面電極4を図1の場合と同様に構成することにより、背面電極4の外光反射率を低減させ、高コントラストの画像が形成可能となる。このような直流駆動型無機薄膜EL素子には、例えば、α−p型SiC層3a、α−i型SiC層3b及びα−n型SiC層3cからなる無機半導体薄膜(無機発光層)3iを使用することができる。この場合、吸光性電極層4aとしては、図1において説明した材料を使用することができ、例えば、Mg:MgOや、Al:Al2O3を使用することができる。また、無機発光層3iの耐熱性が高いので、TaC等の導電性で黒色の金属炭化物薄膜をスパッタ、電子ビーム蒸着等の方法で成膜したものを使用することも可能である。導電補助電極層4bとしても、図1において説明した材料を使用することができ、例えば、Alを使用することができる。
【0053】
なお、図4のEL素子の背面電極4として、図2に示すような電子注入低仕事関数層4cに相当する電子注入層を有する背面電極4を設けることもできる。この場合、電子注入層としては、Alシリサイドなどの金属シリサイドを使用することができる。
【0054】
次に、無機蛍光体からなる無機発光層を有する交流駆動型の無機薄膜型EL素子について説明する。図5は、このようなEL素子の断面図であり、この素子は、発光層としてZnSやCaSなどの無機蛍光体からなる無機発光層3iを使用し、且つその無機発光層3iをSiO2やTa2O5などの絶縁層13で挟持した以外は、図4と同様の構成を有する。このように、背面電極4を図4の場合と同様に構成することにより、背面電極4の外光反射率を低減させ、高コントラストの画像が形成可能となる。この場合、吸光性電極層4aとしてはIn:In2O3あるいはCr:CrOなどを使用することができる。また、無機発光層3iの耐熱性が高いので、TaC等の導電性で黒色の金属炭化物薄膜をスパッタ、電子ビーム蒸着等の方法で成膜したものを使用することも可能である。導電補助電極層4bとしても、図1において説明した材料を使用することができ、例えば、Alを使用することができる。
【0055】
本発明の薄膜型EL素子は、公知の方法、例えば、真空蒸着法、スパッタ法、電子ビーム蒸着法などから、成膜材料に応じて適切な方法を選択することにより作製することができる。
【0056】
【作用】
本発明の薄膜型EL素子においては、背面電極を吸光性電極層と導電補助電極層とから構成し、その吸光性電極を発光層側に配置する。従って、透光性電極から素子内部に入射した外光は吸光性電極層により吸収される。よって、背面電極における外光の反射率を低減させることが可能となる。しかも、背面電極は導電性補助層を有するため、背面電極自体の電気抵抗を低い値に保持することが可能となる。
【0057】
【実施例】
本発明の薄膜型EL素子について、図2の態様の素子を例にとり以下の実施例により具体的に説明する。
【0058】
実施例1及び比較例1
厚さ1.1mmの青板ガラス基板1上に、120nmのITOをスパッタ法により成膜することにより陽極としての透光性電極2を形成した。
【0059】
次に、この透光性電極2が形成されたガラス基板1を、水洗した後にプラズマ洗浄した。その後、TPDを65nm厚で蒸着することにより正孔注入輸送層5を形成し、更にその上にAlqを65nm厚で蒸着することにより発光層3oを形成した。
【0060】
実施例1の場合、この発光層3o上に、Mg:Ag合金(蒸着速度比10:1)を共蒸着で約9nm厚で成膜することにより電子注入低仕事関数層4cを形成した。次に、その電子注入低仕事関数層4c上に吸光性電極層4aを形成するために、蒸発源としてInを使用して、約5×10−4Torrの酸素雰囲気下で約5nm/分の速度で成膜し、導電性で黒色の酸化インジウム膜を、発光層の発光主波長の1/2の厚さに相当する約135nm厚に成膜した。更に、その上に、MgAg合金を2×10−5Torrで180nm厚で蒸着することにより導電補助電極層4bを成膜し、これにより、陰極としての3層構成の背面電極4を形成した。
【0061】
次に、封止層6として、背面電極4上に、Mgを蒸発源として、5×10−4Torrの酸素雰囲気下で、30nm/分の速度で蒸着して300nm厚のMgO膜を形成し、更に、接着材料層7となる紫外線硬化樹脂により、封止板8としてガラス板を接着した。これにより、図2の薄膜型EL素子(実施例1)を得た。
【0062】
一方、背面電極として約200nm厚のMgAg合金単層を使用する以外は実施例1と同様にして、比較例1の薄膜型EL素子を得た。
【0063】
得られた実施例1の素子は、16V直流電圧印加により5208cd/m2の輝度で黄緑色発光した。そのときの電流密度は266mA/cm2であった。
【0064】
また、実施例1のEL素子の背面電極上の外光反射率を、Al表面鏡を100%とし、5度の入射角で島津UV−160分光光度計を使用して測定したところ、12%(420nm)、37%(ELピーク波長の520nm)、26%(620nm)という値を示した。
【0065】
一方、比較例1のEL素子の背面電極上の外光反射率についても実施例1の場合と同様に測定したところ、実施例1の約3倍の反射率を示した。
【0066】
【発明の効果】
本発明の薄膜型EL素子によれば、背面電極における外光反射率を低減させることができ、明るい部屋でも発光表示が見やすいEL素子となる。
【図面の簡単な説明】
【図1】有機発光層を使用する本発明の薄膜型EL素子の断面図である。
【図2】有機発光層を使用する本発明の薄膜型EL素子の断面図である。
【図3】本発明の薄膜型EL素子を利用する薄型ディスプレイの断面図である。
【図4】無機半導体薄膜を発光層として使用する本発明の直流駆動型無機薄膜型EL素子の断面図である。
【図5】無機蛍光体を発光層として使用する本発明の交流駆動型無機薄膜型EL素子の断面図である。
【図6】有機発光層を使用する従来の薄膜型EL素子の断面図である。
【図7】無機半導体薄膜からなる発光層を有する従来の無機薄膜型EL素子の断面図である。
【符号の説明】
1 透光性基板
2 透光性電極
3 発光層
3o 有機発光層
3i 無機発光層
4 背面電極
4a 吸光性電極層
4b 導電補助電極層
4c 電子注入低仕事関数層[0001]
[Industrial applications]
The present invention relates to a light-emitting device (hereinafter abbreviated as EL device) utilizing an electroluminescence phenomenon, and more particularly, to a thin-film EL device using a light-emitting thin film made of an organic or inorganic fluorescent substance as a light-emitting layer. .
[0002]
[Prior art]
Conventional EL elements can be classified into a dispersion type and a thin film type in terms of a method of forming a light emitting layer. In the case of a dispersion-type EL element, the light-emitting layer is formed by dispersing inorganic phosphor fine particles in a resin binder and forming a film by a coating method or the like. On the other hand, in the case of a thin film EL device, the light emitting layer is formed by a vapor deposition method, a sputtering method, or the like. Among them, the latter thin-film EL element has a characteristic that it can be easily processed into an XY matrix driven display because of its superior threshold characteristics.
[0003]
Such a thin-film EL element can be divided into an AC drive type and a DC drive type in terms of drive current. In both cases, basically, a light-transmitting electrode (usually an anode) is used. ) And a back electrode (usually a cathode) have a laminated structure in which an organic or inorganic light emitting layer is sandwiched. In the case of an AC-driven EL element, insulating layers are further disposed on both surfaces of the light emitting layer.
[0004]
Among such thin-film EL elements, a DC-driven thin-film EL element has attracted attention because it does not require peripheral devices such as a voltage-raising transformer and can be downsized as a whole. As a DC-driven thin-film EL element, an organic thin-film EL element having an organic light-emitting layer made of an organic phosphor or the like and a surface-emitting inorganic thin-film EL element having an inorganic light-emitting layer made of an inorganic semiconductor are known. ing.
[0005]
Here, the organic thin-film type EL device is manufactured by Eastman Kodak Co., Ltd. W. It was developed by Tang et al. And has the structure shown in FIG. That is, as described above, it has a structure in which the light-transmitting
[0006]
Further, as a surface-emitting DC-driven inorganic thin-film EL element using an inorganic semiconductor as a light-emitting layer, for example, as shown in FIG. 7, α-p-type SiC layer 3a, α-i-
[0007]
By the way, in these AC-driven thin-film EL elements, including these DC-driven thin-film EL elements, the
[0008]
[Problems to be solved by the invention]
However, when a conventional thin-film EL element is two-dimensionally arrayed to form a display, the
[0009]
Attempts have also been made to extract light from the back electrode (generally a cathode) side, in which case the back electrode made of a metal or alloy material is made to be about 10 nm thick to make the back electrode translucent. That is being done. In this case, since the external light reflectance of the back electrode becomes low, a black sheet-like material such as carbon or a vapor-deposited thin film of buckminsterfullerene is disposed on the back electrode surface on the side opposite to the light-emitting layer, thereby transmitting light. The contrast of the image when viewed from the side of the neutral electrode can be increased.
[0010]
However, since the back electrode becomes thin, its electric resistance increases, and there is a problem that the back electrode is easily corroded. In addition, when a deposited thin film of carbon or buckminsterfullerene is used as a black sheet-like material, these films tend to be brown instead of black, thereby deteriorating the image quality. There were also problems.
[0011]
The present invention is intended to solve the above-described problems of the conventional technology, and reduces the external light reflectance of the back electrode of the thin-film EL element without increasing the electric resistance of the back electrode. Alternatively, by relatively increasing the reflectance of the light emitted by the light emitting layer on the back electrode and increasing the light intensity of the main wavelength, It is an object of the present invention to provide a thin-film EL device capable of forming a high-contrast image.
[0012]
[Means for Solving the Problems]
The inventor described above by forming the back electrode of the thin-film EL element from a light-absorbing electrode layer made of a light-absorbing conductive material and a conductive auxiliary electrode layer that supplements the conductivity of the light-absorbing electrode layer. The inventors have found that the object can be achieved, and have completed the present invention.
[0013]
That is, the present invention provides a thin-film EL device having a light-emitting layer that emits light by applying a current between a light-transmitting electrode and a back electrode that face each other. The light emitting layer is an organic light emitting layer comprising an organic phosphor, The back electrode includes a light-absorbing electrode layer and a conductive auxiliary electrode layer, and the light-absorbing electrode layer is disposed on the light-emitting layer side. Metal is doped in the surface layer region on the light emitting layer side of the light absorbing electrode layer A thin-film EL device is provided.
[0014]
Hereinafter, the thin film EL device of the present invention will be described with reference to the drawings. In the drawings, the same reference numerals indicate the same or equivalent components.
[0015]
FIGS. 1, 2 and 3 are cross-sectional views of a DC-driven organic thin-film EL device having an organic light-emitting layer made of an organic phosphor. FIG. And FIG. 5 is a cross-sectional view of an AC-driven inorganic thin-film EL element having an inorganic light-emitting layer made of an inorganic phosphor.
[0016]
First, the organic thin film EL device of FIG. 1 will be described. As shown in the figure, this EL device has a light-transmitting
[0017]
In the organic thin film EL device of the present invention shown in FIG. 1, the
[0018]
In addition, a light-absorbing conductive material is used to form the light-absorbing electrode layer 4a. However, such a conductive material has insufficient conductivity, so it is necessary to supplement the conductivity. Therefore, in the present invention, the conductive
[0019]
Here, as a material constituting the light-absorbing electrode layer 4a, a black metal oxide or metal nitride having a higher or lower ratio of metal than the stoichiometric composition can be used alone or in combination. . For example, MgO 1-x , In 2 O 3-x , GaO 1-x , TeO 2-x , Ta 2 O 5-x , GaN 1-x (X> 0), NiO 1 + x (X = about 0.2), and a composite oxide of Fe and Mn can be exemplified.
[0020]
The thickness of the light-absorbing electrode layer 4a is such that light absorption in the entire visible light region (400 nm to 800 nm) is 50% or more in order to effectively reduce the external light reflectance of the
[0021]
In the case of the embodiment shown in FIG. 1, the light-absorbing electrode layer 4a is formed by a known method such that the organic film constituting the organic light emitting layer 3o is not damaged, for example, a deposition rate and a vacuum degree by a CVD method. By controlling conditions such as gas atmosphere.
[0022]
As the conductive
[0023]
In order to improve the adhesion of the light-absorbing electrode layer 4a of the
[0024]
Further, in order to increase the efficiency of electron injection into the organic light emitting layer 3o, as shown in FIG. 2, an electron injection low work function having a thickness of about a monoatomic layer to about 20 nm is formed on the light absorbing electrode layer 4a on the organic light emitting layer 3o side. Preferably, the
[0025]
The thickness of the electron injection low
[0026]
In order to form a high-contrast image, it is effective to reduce the external light reflectance of the
[0027]
Here, in order to make the electron injection low
[0028]
When the reflectance of the light emitted from the organic light emitting layer 3o at the
[0029]
In the thin-film EL device of the present invention, the configuration of the present invention other than the above-described structure of the
[0030]
As the
[0031]
The outer surface 1a of the light-transmitting
[0032]
The
[0033]
Further, in order to reduce the work function difference between the
[0034]
The hole
[0035]
Embedded image
In the formula (1), n is an integer representing the degree of polymerization, and X is a hole transporting group as shown in the following formulas (1a), (1b), (1c) or (1d).
[0036]
Embedded image
[0037]
Embedded image
In the formula (2), n is an integer representing the degree of polymerization, and X is a hole-transporting group similar to the formula (1).
[0038]
Embedded image
In the formula (3), n is an integer representing the degree of polymerization, and X is a hole transporting group similar to the formula (1).
[0039]
Embedded image
In the formula (4), n is an integer representing the degree of polymerization, 1 Is a group containing an aromatic tertiary amine as shown in the following formula (4a), (4b) or (4c).
[0040]
Embedded image
The hole injecting and transporting
[0041]
The organic light emitting layer 3o can be formed from a known organic fluorescent material. Such organic fluorescent materials include, for example, low molecular weight fluorescent materials such as tris (8-quinolinol) aluminum (hereinafter abbreviated as Alq), high molecular weight fluorescent materials such as poly (para-phenylene vinylene) derivatives, and 271652 (
[0042]
The organic light emitting layer 3o may have a single layer structure composed of one or more of the above-mentioned organic phosphors, or may have a multilayer structure. The organic light emitting layer 3o can be formed by a known method, for example, a vapor deposition method. The thickness is generally about 5 to 100 nm.
[0043]
Note that a layer (not shown) may be provided between the organic light emitting layer 3o and the
[0044]
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The
[0045]
The
[0046]
The
[0047]
As the
[0048]
As the sealing
[0049]
In the organic thin film EL device of FIG. 1 or FIG. 2 configured as described above, a
[0050]
Even when an AC voltage is applied, light is emitted while the electrode on the hole injection /
[0051]
When a thin display panel is formed using the organic thin film EL element of FIG. 2, the organic thin film EL element may be formed two-dimensionally on the same
[0052]
Next, a surface-emitting DC-driven inorganic thin film EL element using an inorganic semiconductor thin film as the inorganic light emitting layer instead of the organic light emitting layer of FIG. 1 will be described. FIG. 4 is a cross-sectional view of such an inorganic thin film EL device. This device has the same configuration as that of FIG. 1 except that an inorganic semiconductor thin film is used as a light emitting layer. Thus, by configuring the
[0053]
Note that a
[0054]
Next, an AC-driven inorganic thin film EL element having an inorganic light emitting layer made of an inorganic phosphor will be described. FIG. 5 is a cross-sectional view of such an EL device. In this device, an inorganic light emitting layer 3i made of an inorganic phosphor such as ZnS or CaS is used as a light emitting layer, and the inorganic light emitting layer 3i is made of SiO. 2 And Ta 2 O 5 It has the same configuration as that of FIG. 4 except that it is sandwiched between insulating
[0055]
The thin-film EL device of the present invention can be manufactured by selecting an appropriate method from known methods, for example, a vacuum evaporation method, a sputtering method, an electron beam evaporation method, or the like according to a film forming material.
[0056]
[Action]
In the thin-film EL device of the present invention, the back electrode is composed of the light-absorbing electrode layer and the conductive auxiliary electrode layer, and the light-absorbing electrode is arranged on the light-emitting layer side. Therefore, external light entering the inside of the device from the translucent electrode is absorbed by the light absorbing electrode layer. Therefore, it becomes possible to reduce the reflectance of the back electrode for external light. Moreover, since the back electrode has the conductive auxiliary layer, the electric resistance of the back electrode itself can be maintained at a low value.
[0057]
【Example】
The thin film EL device of the present invention will be specifically described by the following examples, taking the device of the embodiment of FIG. 2 as an example.
[0058]
Example 1 and Comparative Example 1
A light-transmitting
[0059]
Next, the
[0060]
In the case of Example 1, an electron-injection low
[0061]
Next, as the
[0062]
On the other hand, a thin-film EL device of Comparative Example 1 was obtained in the same manner as in Example 1, except that an MgAg alloy single layer having a thickness of about 200 nm was used as the back electrode.
[0063]
The device of Example 1 obtained was 5208 cd / m2 by applying a 16 V DC voltage. 2 Yellow-green light was emitted at a luminance of. The current density at that time was 266 mA / cm 2 Met.
[0064]
Further, the external light reflectance on the back electrode of the EL element of Example 1 was measured using an Shimadzu UV-160 spectrophotometer at an incident angle of 5 degrees with an Al surface mirror being 100%. (420 nm), 37% (520 nm of EL peak wavelength), and 26% (620 nm).
[0065]
On the other hand, when the external light reflectance on the back electrode of the EL element of Comparative Example 1 was measured in the same manner as in Example 1, the reflectance was about three times that of Example 1.
[0066]
【The invention's effect】
According to the thin-film EL device of the present invention, the external light reflectance at the back electrode can be reduced, and the EL device can easily view light-emitting display even in a bright room.
[Brief description of the drawings]
FIG. 1 is a cross-sectional view of a thin film EL device of the present invention using an organic light emitting layer.
FIG. 2 is a cross-sectional view of a thin film EL device of the present invention using an organic light emitting layer.
FIG. 3 is a cross-sectional view of a thin display using the thin-film EL device of the present invention.
FIG. 4 is a cross-sectional view of a DC-driven inorganic thin film EL device of the present invention using an inorganic semiconductor thin film as a light emitting layer.
FIG. 5 is a cross-sectional view of an AC-driven inorganic thin film EL device of the present invention using an inorganic phosphor as a light emitting layer.
FIG. 6 is a sectional view of a conventional thin-film EL device using an organic light emitting layer.
FIG. 7 is a cross-sectional view of a conventional inorganic thin film EL device having a light emitting layer made of an inorganic semiconductor thin film.
[Explanation of symbols]
1 Transparent substrate
2 Translucent electrodes
3 Light-emitting layer
3o Organic light emitting layer
3i inorganic light emitting layer
4 Back electrode
4a Absorbing electrode layer
4b Conductive auxiliary electrode layer
4c electron injection low work function layer
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