JP3532160B2 - Crystalline silicon thin film - Google Patents
Crystalline silicon thin filmInfo
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Description
【発明の詳細な説明】Detailed Description of the Invention
【０００１】[0001]
【発明の属する技術分野】本発明は、気相析出を利用し
て下地層上に形成されるシリコン薄膜に関するものであ
る。BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to a silicon thin film formed on an underlayer by utilizing vapor phase deposition.
【０００２】このような気相成長シリコン薄膜には、大
別して結晶質シリコン薄膜と非晶質シリコン薄膜とが存
在する。しかし、気相成長シリコン薄膜の技術分野にお
いて、結晶質シリコン薄膜とは部分的に非晶質を含むも
のをも意味し、また、非晶質シリコン薄膜とは部分的に
微細結晶を含むものをも意味するのが一般的である。し
たがって、本願明細書においても、結晶質シリコン薄膜
と非晶質シリコン薄膜の用語は、この一般的な意味で用
いられている。Such vapor-grown silicon thin films are roughly classified into crystalline silicon thin films and amorphous silicon thin films. However, in the technical field of vapor-grown silicon thin films, crystalline silicon thin films also mean those partially containing amorphous, and amorphous silicon thin films include those partially containing fine crystals. Also generally means. Therefore, in this specification, the terms crystalline silicon thin film and amorphous silicon thin film are used in this general sense.
【０００３】[0003]
【従来の技術】従来、非晶質シリコン薄膜は安価なガラ
ス基板上で容易に大面積に形成することができるので、
薄膜トランジスタや薄膜太陽電池などに利用されてい
る。しかし、一般に結晶質シリコン薄膜は非晶質シリコ
ン薄膜に比べて高いキャリア移動度を有しているので、
薄膜トランジスタや薄膜太陽電池の性能向上のために好
ましいと考えられている。また、非晶質薄膜太陽電池は
長期間の光照射によって光電変換特性が劣化するという
光劣化の問題を含んでいるが、結晶質薄膜太陽電池はこ
のような光劣化に対する安定性が高いことが知られてい
る。2. Description of the Related Art Conventionally, an amorphous silicon thin film can be easily formed in a large area on an inexpensive glass substrate.
It is used in thin film transistors and thin film solar cells. However, since crystalline silicon thin films generally have higher carrier mobility than amorphous silicon thin films,
It is considered preferable for improving the performance of thin film transistors and thin film solar cells. Further, the amorphous thin-film solar cell has a problem of photo-degradation in which the photoelectric conversion characteristic is deteriorated by long-term light irradiation, but the crystalline thin-film solar cell is highly stable against such photo-deterioration. Are known.
【０００４】[0004]
【発明が解決しようとする課題】しかし、従来のＣＶＤ
法やＰＶＤ法で結晶質シリコン薄膜を形成するために
は、基板温度を約６５０℃以上の高温にしなければなら
ず、軟化点が６５０℃以下である安価なガラス基板を用
いることができない。したがって、高品質の結晶質シリ
コン薄膜を得るためには、６５０℃以上の軟化点を有す
ることのみならず、そのような高温における不純物の拡
散を防止するためなどの観点から、高価な高純度の石英
ガラス基板を用いざるを得ない。However, the conventional CVD
In order to form a crystalline silicon thin film by the PVD method or the PVD method, the substrate temperature must be set to a high temperature of about 650 ° C. or higher, and an inexpensive glass substrate having a softening point of 650 ° C. or lower cannot be used. Therefore, in order to obtain a high-quality crystalline silicon thin film, not only it has a softening point of 650 ° C. or higher, but also from the viewpoint of preventing the diffusion of impurities at such high temperature, it is expensive and of high purity. There is no choice but to use a quartz glass substrate.
【０００５】他方、最近では、低温で基板上に形成され
た非晶質シリコン層にエキシマレーザを照射することに
よって、基板を高温にすることなく非晶質シリコン層の
みを加熱して結晶化させる方法の研究が盛んに行なわれ
ている。しかし、この方法においては、静止したレーザ
ビ−ムでは約５ｍｍ角程度の小さな領域しか結晶化させ
ることができないので、基板上で大面積のシリコン膜全
体を結晶化させるためには、レーザビ−ムに対して基板
を相対的に移動させて走査しなければならない。また、
基板を移動させる場合には、基板の移動速度に依存して
走査の境界領域に結晶の不均一性が生じるので、大面積
にわたって均一で高品質の結晶質シリコン薄膜を得るこ
とが困難である。On the other hand, recently, by irradiating an excimer laser on an amorphous silicon layer formed on a substrate at a low temperature, only the amorphous silicon layer is heated and crystallized without raising the temperature of the substrate. There is a great deal of research into methods. However, in this method, a stationary laser beam can crystallize only a small area of about 5 mm square, so that in order to crystallize a large area silicon film on the substrate, the laser beam is used. The substrate must be moved relative to the substrate for scanning. Also,
When the substrate is moved, it is difficult to obtain a uniform and high-quality crystalline silicon thin film over a large area because crystal nonuniformity occurs in the scanning boundary region depending on the moving speed of the substrate.
【０００６】本発明は、以上のような従来技術の課題に
鑑み、基板として安価なガラス板、その中でも最も普通
の青板ガラスを用いても均一で高品質の結晶質シリコン
薄膜を得ることができる技術を提供することを目的とし
ている。In view of the above problems of the prior art, the present invention makes it possible to obtain a uniform and high-quality crystalline silicon thin film even if an inexpensive glass plate, and the most common blue plate glass among them, is used as a substrate. It is intended to provide technology.
【０００７】[0007]
【課題を解決するための手段】本発明による結晶質シリ
コン薄膜は、ガラス基板上に形成された透明酸化物導電
層上に気相析出を利用して形成された結晶質シリコン薄
膜であって、その薄膜に含まれる過半の結晶粒が薄膜の
表面にはぼ平行に結晶学的な（１１０）面を有するよう
に配向させられており、その膜によるＸ線回折において
結晶学的面（２２０）と（１１１）とからの回折強度の
比率としての（２２０）／（１１１）が１０以上である
ことを特徴としている。The crystalline silicon thin film according to the present invention is a crystalline silicon thin film formed by utilizing vapor phase deposition on a transparent oxide conductive layer formed on a glass substrate, The majority of the crystal grains contained in the thin film are oriented so as to have a crystallographic (110) plane on the surface of the thin film, and the crystallographic plane (220) is observed in the X-ray diffraction by the film. (220) / (111) as the ratio of the diffraction intensities from (111) and (111) is 10 or more.
【０００８】このように高い（１１０）面配向を有する
結晶質シリコン薄膜は高いキャリア移動度を有し、薄膜
トランジスタや薄膜太陽電池において好ましく用いられ
得るものである。また、この結晶質シリコン薄膜は光劣
化に対して高い安定性を有しているので、薄膜太陽電池
において特に好ましく用いられ得る。The crystalline silicon thin film having such a high (110) plane orientation has high carrier mobility and can be preferably used in thin film transistors and thin film solar cells. Further, since this crystalline silicon thin film has high stability against photodegradation, it can be particularly preferably used in a thin film solar cell.
【０００９】[0009]
【発明の実施の形態】図１において、本発明の実施の形
態による結晶質シリコン薄膜を形成するために好ましく
用いられ得る成膜装置の一例が模式的な断面図で示され
ている。この成膜装置においては、減圧チャンバ１内に
おいて、基板回転装置２の一部として回転ステージ２ａ
が設けられている。この回転ステージ２ａの一部に対向
してＲＦ（高周波）電極４が配置されている。すなわ
ち、回転ステージ２ａの一部はＲＦ電極４の対向電極と
しても働く。そして、回転ステージ２ａ上に支持された
基板３がＲＦ電極４に対面させられているときに、４０
０℃以下の基板温度の下で周知のプラズマＣＶＤ法によ
って所定厚さのシリコン薄層がその基板３上に堆積され
得る。しかし、このような所定厚さのシリコン薄層は、
ＣＶＤ法のみならず、スパックリングのような周知のＰ
ＶＤ法によって４００℃以下の基板温度の下に堆積され
てもよい。FIG. 1 is a schematic sectional view showing an example of a film forming apparatus which can be preferably used for forming a crystalline silicon thin film according to an embodiment of the present invention. In this film forming apparatus, in the decompression chamber 1, as a part of the substrate rotating apparatus 2, a rotary stage 2a
Is provided. An RF (high frequency) electrode 4 is arranged so as to face a part of the rotary stage 2a. That is, a part of the rotary stage 2 a also functions as a counter electrode of the RF electrode 4. When the substrate 3 supported on the rotary stage 2a faces the RF electrode 4,
A thin silicon layer having a predetermined thickness can be deposited on the substrate 3 by a well-known plasma CVD method at a substrate temperature of 0 ° C. or lower. However, such a thin silicon layer having a predetermined thickness is
Not only the CVD method but also the well-known P
It may be deposited by a VD method at a substrate temperature of 400 ° C. or lower.
【００１０】このようにして４００℃以下の基板温度の
下で通常のＣＶＤ条件またはＰＶＤ条件で堆積させられ
たシリコン薄層は、大部分が非晶質となるのが一般的で
ある。このような非晶質シリコン薄層が堆積された基板
３は基板回転装置２によって回転移動させられ、永久磁
石５ａを用いたＥＣＲプラズマ装置５に対面させられ
る。そして、非晶質シリコン薄層がこのＥＣＲ装置５か
らの水素プラズマに所定時間曝露され、結晶質シリコン
薄層に変換される。The thin silicon layer thus deposited under normal CVD or PVD conditions at a substrate temperature of 400 ° C. or lower is generally mostly amorphous. The substrate 3 on which such a thin layer of amorphous silicon is deposited is rotated and moved by the substrate rotating device 2 and is faced to the ECR plasma device 5 using the permanent magnet 5a. Then, the amorphous silicon thin layer is exposed to the hydrogen plasma from the ECR device 5 for a predetermined time to be converted into a crystalline silicon thin layer.
【００１１】こうして非晶質シリコン薄層が結晶質シリ
コン薄層に変換された後には、基板３は回転装置２によ
って回転移動させられて再度ＲＦ電極４に対面させら
れ、さらにシリコン薄層が堆積させられる。こめような
周期的なプロセスを繰返すことによって、所望の厚さの
結晶質シりコン薄膜が得られる。After the amorphous silicon thin layer is thus converted into the crystalline silicon thin layer, the substrate 3 is rotated and moved by the rotating device 2 to face the RF electrode 4 again, and a thin silicon layer is further deposited. To be made. By repeating such a cyclic process, a crystalline silicon thin film having a desired thickness can be obtained.
【００１２】なお、ＥＣＲ装置５において水素プラズマ
が発生させられるとき、そのガス圧は約１００ｍＴｏｒ
ｒ以下であることが好ましい。また、ＥＣＲ装置５にお
いて永久磁石５ａが用いられることが好ましいのは、電
磁石を用いる一般のＥＣＲ装置に比べて、イオンが磁界
の方向で基板３に向かって加速されるのではなくて径の
中心方向に向かって加速される傾向が強いので、基板３
に流入するイオンのエネルギーが小さくてその数も少な
く、他方でラジカルは等方的に拡散するので一般のＥＣ
Ｒソースと同量だけ生成されるからである。When hydrogen plasma is generated in the ECR device 5, the gas pressure is about 100 mTorr.
It is preferably r or less. Further, it is preferable that the permanent magnet 5a is used in the ECR apparatus 5 as compared with a general ECR apparatus using an electromagnet, in which ions are not accelerated toward the substrate 3 in the direction of the magnetic field but the center of diameter Substrate 3 has a strong tendency to be accelerated in the direction
Since the energy of the ions flowing into the ion is small and the number is small, on the other hand, radicals are isotropically diffused
This is because the same amount as the R source is generated.
【００１３】このように、ラジカル成分の多い水素プラ
ズマに非晶質シリコン薄層を曝露することによって、
（１１０）面配向の傾向が強くて高いキャリア移動度を
有する結晶質シリコン薄膜を得ることができる。なお、
このようにして得られた結晶質シリコン薄膜は５原子％
の範囲内で水素原子を含んでおり、このことは結晶質シ
リコン薄膜が少量の非晶質部分をも含んでいることを意
味している。Thus, by exposing the thin amorphous silicon layer to a hydrogen plasma rich in radical components,
A crystalline silicon thin film having a strong tendency of (110) plane orientation and high carrier mobility can be obtained. In addition,
The crystalline silicon thin film thus obtained is 5 atomic%
In the range of, hydrogen atoms are contained, which means that the crystalline silicon thin film also contains a small amount of amorphous portion.
【００１４】ところで、ラジカル成分の多い水素プラズ
マは、たとえばＲＦプラズマ装置においても温度、圧
力、印加電力などを調節することによって得られること
が知られている。すなわち、ＥＣＲ装置５は必ずしも本
発明による結晶質シリコン薄膜を得るために不可欠なも
のではなく、ラジカル成分の多い水素プラズマが得られ
るものであればどのような手段を用いてもよい。By the way, it is known that hydrogen plasma having a large amount of radical components can be obtained by adjusting temperature, pressure, applied power, etc., even in an RF plasma apparatus, for example. That is, the ECR device 5 is not necessarily indispensable for obtaining the crystalline silicon thin film according to the present invention, and any means may be used as long as hydrogen plasma having a large amount of radical components can be obtained.
【００１５】また、本発明においてはシリコン薄膜が４
００℃以下の低温で形成されるので、基板５として安価
なガラス板、中でも最も普通の青板ガラスを用いること
ができる。そして、４００℃以下の低温においては、こ
のようなガラス板に含まれるＮａなどのアルカリ不純物
やＭｇなどのアルカリ土類金属不純物がシリコン薄膜中
に拡散混入することが防止され得る。なお、このように
本発明においては基板として安価なガラス基板を用いる
ことができるが、望まれる場合には石英基板やサファイ
ア基板などの他の基板をも用い得ることはいうまでもな
い。In the present invention, the silicon thin film is 4
Since it is formed at a low temperature of 00 ° C. or lower, an inexpensive glass plate, especially the most common soda lime glass, can be used as the substrate 5. Then, at a low temperature of 400 ° C. or lower, it is possible to prevent the alkali impurities such as Na and the alkaline earth metal impurities such as Mg contained in the glass plate from being diffused and mixed into the silicon thin film. Although an inexpensive glass substrate can be used as the substrate in the present invention as described above, it goes without saying that other substrates such as a quartz substrate and a sapphire substrate can be used if desired.
【００１６】さらに、本発明による結晶質シりコン薄膜
は薄膜トランジスタや薄膜太陽電池などに好ましく利用
され得るものであるが、その場合には、たとえばガラス
基板上に金属またはＩＴＯやＳｎＯ2などの透明導電材
料からなる電極層が形成され、結晶質シリコン薄膜はそ
のような電極層上に形成される。Further, the crystalline silicon thin film according to the present invention can be preferably used for thin film transistors, thin film solar cells and the like. In that case, for example, metal or ITO or SnO 2 is transparent on a glass substrate. An electrode layer made of a conductive material is formed, and the crystalline silicon thin film is formed on such an electrode layer.
【００１７】[0017]
【実施例】図１に示されているような成膜装置を用い
て、本発明による第１の実施例としての結晶質シリコン
薄膜が形成された。この第１の実施例において、まず、
ＲＦ放電を利用してガラス基板３上にａ−Ｓｉ：Ｈ（水
素含有非晶質シリコン）薄膜が約２ｎｍの厚さに堆積さ
れた。このときのＣＶＤ条件としては、基板温度が３５
０℃；ガス圧が０．５Ｔｏｒｒ；ＲＦパワー密度が０．
４Ｗ／ｃｍ2；ＳｉＨ2ガス流量が４０ｓｃｃｍ；そして
Ｈ２ガス流量が２００ｓｃｃｍであった。EXAMPLE A crystalline silicon thin film as a first example according to the present invention was formed by using a film forming apparatus as shown in FIG. In this first embodiment, first,
An a-Si: H (hydrogen-containing amorphous silicon) thin film was deposited on the glass substrate 3 to a thickness of about 2 nm by using RF discharge. The CVD condition at this time is that the substrate temperature is 35
0 ° C .; gas pressure 0.5 Torr; RF power density 0.
4 W / cm 2 ; SiH 2 gas flow rate was 40 sccm; and H 2 gas flow rate was 200 sccm.
【００１８】こうして堆積されたａ−Ｓｉ：Ｈ薄層は、
永久磁石５ａを含むＥＣＲプラズマ装置５から生成され
たＥＣＲ水素プラズマに約２０〜３０秒曝露された。こ
のときのＥＣＲ条件としては、ガス圧が０．０２Ｔｏｒ
ｒ；マイクロ波電力が４００Ｗ；そしてＨ2ガス流量が
２００ｓｃｃｍであった。The thin layer of a-Si: H thus deposited is
It was exposed to the ECR hydrogen plasma generated from the ECR plasma apparatus 5 including the permanent magnet 5a for about 20 to 30 seconds. The ECR condition at this time is that the gas pressure is 0.02 Tor.
r; microwave power was 400 W; and H 2 gas flow rate was 200 sccm.
【００１９】上述のようなａ−Ｓｉ：Ｈ薄層の堆積のス
テップとＥＣＲ水素プラズマヘの曝露のステップとが約
３００回繰返され、これによって厚さ約６００ｎｍの結
晶質シリコン薄膜が得られた。図２はこの結晶質シりコ
ン薄膜に関するラマンスペクトルを表わしている。すな
わち、図２のグラフの横軸はラマン披数（ｃｍ-1）を表
わし、縦軸はラマン強度を任意目盛で表わしている。こ
のラマンスペクトルのピークの分析から、シリコン薄膜
が少量の非晶質部分を含んでいるが、その大部分が結晶
化していることがわかる。The steps of depositing a thin layer of a-Si: H and exposing to ECR hydrogen plasma as described above were repeated about 300 times, resulting in a crystalline silicon thin film having a thickness of about 600 nm. FIG. 2 shows the Raman spectrum for this crystalline silicon thin film. That is, the horizontal axis of the graph of FIG. 2 represents the Raman display number (cm −1 ) and the vertical axis represents the Raman intensity on an arbitrary scale. From the peak analysis of this Raman spectrum, it can be seen that the silicon thin film contains a small amount of amorphous portion, but most of it is crystallized.
【００２０】この結晶質シリコン薄膜はＸ線回折によっ
ても結晶性が調べられ、その結果が図３に示されてい
る。図３のグラフの横軸は回折角度２θ（度）を表わ
し、縦軸は回折Ｘ線強度を任意目盛で表わしている。と
ころで、シリコン単結晶において結晶学的な（１１１）
面は約２８度の回折角度を有し、（２２０）面は約４７
度の回折角度を有している。このことと図３のグラフか
ら、結晶質シリコン薄膜に含まれる大部分の結晶粒は膜
面に平行に（１１０）面を有するように配向されている
傾向の強いことがわかる。なお、図３のグラフからバッ
クグランド強度を差し引いて（２２０）面と（１１１）
面とによる回折の強度比（２２０）／（１１１）を求め
たところ、それは１０．５であった。The crystallinity of this crystalline silicon thin film was also examined by X-ray diffraction, and the results are shown in FIG. The horizontal axis of the graph of FIG. 3 represents the diffraction angle 2θ (degrees), and the vertical axis represents the diffraction X-ray intensity on an arbitrary scale. By the way, the crystallographic (111)
The plane has a diffraction angle of about 28 degrees, and the (220) plane is about 47 degrees.
It has a diffraction angle of degrees. From this and the graph of FIG. 3, it can be seen that most of the crystal grains contained in the crystalline silicon thin film have a strong tendency to have a (110) plane parallel to the film plane. It should be noted that the background intensity is subtracted from the graph of FIG.
When the intensity ratio (220) / (111) of the diffraction with respect to the plane was obtained, it was 10.5.
【００２１】さらに、この実施例１の結晶質シリコン薄
膜のキャリア移動度がファンデルパゥ（Van der Pauw）
法によって測定された。その結果、２０ｃｍ2／Ｖ・ｓ
ｅｃの移動度が得られた。すなわち、ａ−Ｓｉ：Ｈ膜の
移動度が一般に約１ｃｍ2／Ｖ・ｓｅｃであるのに比べ
て、第１実施例による結晶質シリコン薄膜ははるかに高
い移動度を有していることがわかる。Further, the carrier mobility of the crystalline silicon thin film of Example 1 is van der Pauw.
Measured by the method. As a result, 20 cm 2 / V · s
A mobility of ec was obtained. That is, it is understood that the crystalline silicon thin film according to the first embodiment has a much higher mobility than the mobility of the a-Si: H film is generally about 1 cm 2 / V · sec. .
【００２２】なお、本発明の第２の実施例として、基板
温度が２５０℃に下げられたことを除いて第１の実施例
と同様にしてシリコン薄膜が形成されたが、この第２の
実施例においても十分に好ましい結晶質シリコン薄膜が
得られた。As a second embodiment of the present invention, a silicon thin film was formed in the same manner as in the first embodiment except that the substrate temperature was lowered to 250 ° C. Also in the examples, a sufficiently preferable crystalline silicon thin film was obtained.
【００２３】他方、ＥＣＲ水素プラズマ曝露の影響を調
べるために、ＥＣＲ装置５めマイクロ波電力が１００Ｗ
に減少させられたことを除いて第１の実施例と同様に比
較例としてのシリコン薄膜が形成された。しかし、この
比較例によるシリコン薄膜においては、はとんど結晶化
の促進が認められなかった。On the other hand, in order to investigate the effect of ECR hydrogen plasma exposure, the ECR device 5 had a microwave power of 100 W.
A silicon thin film as a comparative example was formed in the same manner as in the first embodiment except that it was reduced to 1. However, in the silicon thin film according to this comparative example, almost no promotion of crystallization was observed.
【００２４】[0024]
【発明の効果】以上のように、本発明によれば、基板と
して安価なガラス板を用いても均一で高晶質の結晶質シ
リコン薄膜を提供することができる。そして、このよう
な結晶質シリコン薄膜は良好なキヤリア移動度を有する
とともに光劣化の影響を受けにくいので、薄膜トランジ
スタや薄膜太陽電池に好ましく利用され得るものであ
る。As described above, according to the present invention, it is possible to provide a uniform and highly crystalline crystalline silicon thin film even if an inexpensive glass plate is used as the substrate. Since such a crystalline silicon thin film has good carrier mobility and is hardly affected by photodegradation, it can be preferably used in thin film transistors and thin film solar cells.
【図１】 本発明による結晶質シリコン薄膜を形成する
ために用いられ得る成膜装置の一例を示す模式的な断面
図である。FIG. 1 is a schematic cross-sectional view showing an example of a film forming apparatus that can be used to form a crystalline silicon thin film according to the present invention.
【図２】 本発明の一実施例による結晶質シリコン薄膜
に関するラマンスペクトルを示すグラフである。FIG. 2 is a graph showing a Raman spectrum of a crystalline silicon thin film according to an example of the present invention.
【図３】 本発明の一実施例による結晶質シリコン薄膜
に関するＸ繰回折を示すグラフである。FIG. 3 is a graph showing an X diffraction pattern of a crystalline silicon thin film according to an embodiment of the present invention.
１ 減圧チャンバ、２ 基板回転装置、２ａ 回転ステ
ージ、３ ガラス基板、４ ＲＦ電極、５ ＥＣＲ装
置、５ａ 永久磁石。1 decompression chamber, 2 substrate rotating device, 2a rotating stage, 3 glass substrate, 4 RF electrode, 5 ECR device, 5a permanent magnet.
Claims (2)
電層上に気相析出を利用して形成された結晶質シリコン
薄膜であって、 前記結晶質シリコン薄膜に含まれる過半の結晶粒が前記
薄膜の表面にはぼ平行に結晶学的な（１１０）面を有す
るように配向させられており、 前記結晶質シリコン薄膜によるＸ線回折において、結晶
学的面（２２０）と（１１１）とからの回折強度の比率
としての（２２０）／（１１１）が１０以上であること
を特徴とする結晶質シリコン薄膜。1. A crystalline silicon thin film formed by utilizing vapor deposition on a transparent oxide conductive layer formed on a glass substrate, wherein a majority of crystal grains contained in the crystalline silicon thin film are The surface of the thin film is oriented so as to have a crystallographic (110) plane substantially parallel to each other, and in the X-ray diffraction by the crystalline silicon thin film, the crystallographic planes (220) and (111) (220) / (111) as a ratio of the diffraction intensity from 10 is 10 or more, The crystalline silicon thin film characterized by the above-mentioned.
の範囲内で必ず水素原子を含むことを特徴とする請求項
１に記載の結晶質シリコン薄膜。2. The crystalline silicon thin film according to claim 1, wherein the crystalline silicon thin film always contains hydrogen atoms within a range of 5 atomic% or less.
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