JP3527566B2 - 液中溶存気体分析装置 - Google Patents

液中溶存気体分析装置

Info

Publication number
JP3527566B2
JP3527566B2 JP16230195A JP16230195A JP3527566B2 JP 3527566 B2 JP3527566 B2 JP 3527566B2 JP 16230195 A JP16230195 A JP 16230195A JP 16230195 A JP16230195 A JP 16230195A JP 3527566 B2 JP3527566 B2 JP 3527566B2
Authority
JP
Japan
Prior art keywords
piping system
gas
vacuum
liquid
dissolved gas
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired - Fee Related
Application number
JP16230195A
Other languages
English (en)
Other versions
JPH0915208A (ja
Inventor
善久 本多
保志 高桑
博実 山崎
吉昭 青木
和雄 中川
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Nikkiso Co Ltd
Original Assignee
Nikkiso Co Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Nikkiso Co Ltd filed Critical Nikkiso Co Ltd
Priority to JP16230195A priority Critical patent/JP3527566B2/ja
Publication of JPH0915208A publication Critical patent/JPH0915208A/ja
Application granted granted Critical
Publication of JP3527566B2 publication Critical patent/JP3527566B2/ja
Anticipated expiration legal-status Critical
Expired - Fee Related legal-status Critical Current

Links

Landscapes

  • Electron Tubes For Measurement (AREA)
  • Other Investigation Or Analysis Of Materials By Electrical Means (AREA)

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は、試料液体中の溶存気体
を質量分析計へ導入し、この導入気体成分を化学組成に
基づき分離し、定量する液中溶存気体分析装置に関す
る。
【0002】
【従来の技術】液相中に溶存する気体成分の分析は、今
までにも幾つかの試みが成されている。例えば、医療測
定の分野において、正常な生体の動的平衡では充分な酸
素量が要求され、好気性代謝の結果としては二酸化炭
素、嫌気性代謝では水素イオンが生成される。このた
め、例えば血中の酸素分圧PO2 、二酸化炭素分圧PC
2および水素イオン濃度pHは、生体の代謝機能を知
る重要な要因として、手術室、集中治療室において測定
するための試みがなされてきた。
【0003】酸素の測定には、ポーラログラフ法、パル
スオキシメータ等の専用分析計が、またpHは従来から
のガラス電極法で測定されることが多い。二酸化炭素
は、これが膜を通し、炭酸水素ナトリウム電解液中に拡
散透過することによるpH変化によって測定されてい
る。すなわち、膜を拡散透過する二酸化炭素の量は、濃
度勾配に比例するので、測定されるpH変化は試料液中
の二酸化炭素分圧に比例することに基づいている。しか
し、これらは対象各成分毎に専用の分析手法を併用する
ことであり、一般的な不特定多数の成分測定に適合する
方法とは言えない。例えば、対象成分を変更する場合、
あるいは成分間相互の関係を求める場合、または検出器
出力に影響する予期せぬ妨害成分が存在した場合等にお
いては、較正等に煩雑な手段が必要になるばかりでな
く、しばしば思わぬ誤差の混入を招く結果となる。
【0004】任意の多種成分を分析するには、前記諸方
式のように成分毎に特有の化学的、物理的性質に依存す
る方式ではなく、いかなる成分にも備わる普遍的な物理
量を測定対象とし、しかもその性質が成分毎に異なる僅
かの差異を鋭く弁別し得る方式に依存することが望まし
い。フーリエ変換イオンサイクロトロン共鳴質量分析計
(Fourier Transform Ion Cy
clotron Resonance Mass Sp
ectrometer:FT−ICR装置)は、この条
件を満たす数少ない方式の一つである。それは、質量と
いう全ての物質が備える物性を測定対象とし、しかも成
分分子を構成する原子の比質量偏差を検知するに必要な
104 以上の分解能が容易に得られるからである。従っ
て、この質量分析計は、化学組成の異なる各成分を直接
個々に分離計測することが可能になる。
【0005】試料が気体である場合、呼気ガス分析のよ
うに、手術時の麻酔状態の監視では、二酸化炭素の他、
幾種類かの麻酔薬の濃度を短周期で測定することが必要
になる。このような麻酔状態を、前記FT−ICR装置
により有効に計測監視する手法については、本出願人に
よって既に特許出願されている(特開平5−20011
7号公報)。また、固体試料表面に吸蔵、吸着される気
体を脱離し、FT−ICR装置に導入する方法(特開平
6−325730号公報)、固体に内封された気体の測
定(特開平6−81706号公報)に関しても、本出願
人により既に特許出願されている。
【0006】
【発明が解決しようとする課題】そこで、本発明の一般
的な目的は、液体試料を対象とし、これに溶存する気体
成分を取出し、有効に分析計内へ導入することができる
FT−ICR装置を含む液中溶存気体分析装置を提供す
ることにある。
【0007】すなわち、液中溶存気体成分の分析は、例
えば手術時において血液中に溶存する酸素、二酸化炭素
および各種麻酔薬の濃度の分析が必要とされる。この種
の血液中に溶存する気体成分の分析は、早くにはエル.
ビー.ストラングによって試みられた(L.B.Str
ang;J.Appl.Physiol.,Vol.1
6,562,1961)。しかし、この試みは、血液を
2mlづつシリンジに採り、オフラインで気体を抽出し
た後、質量分析計に導入する方式であり、煩雑かつ長時
間を要する方法である。
【0008】また、エス.ウォルドリング等は、気体透
過性膜を先端に装着したカニューレを猫、犬の血管内に
挿入し、拡散透過する血液中の溶存気体O2 、CO2
測定している(S.Woldring et al.;
Science Vol.153,885,19 Au
g.1966)。しかし、装置の方式、特にカニューレ
の形態等についての具体的な記述はない。
【0009】さらに、ピー.フォエックスは、スロッ
ト、螺旋溝等を付したカテーテルに気体透過性膜のチュ
ーブを被せ、血管に挿入し、膜を透過してくる溶存気体
量(O2 、CO2 )を質量分析計で測定し、従来の血液
ガス分析計による測定値で較正している。同様なカテー
テルは、ジェイ.エス.ランズガード等によるカテーテ
ル表面と血流中央部との流速の差異に基づく誤差の処置
の報告でも用いられている(J.S.Lundsgaa
rd et al.;J.Appl.Physio
l.;Respirat.Environ.Exerc
ise Physiol.44(1);124,197
8)。このように、適切に設計されたカテーテル等を経
て、血液中に気体を透過し、拡散を経て分析計に導入す
る試みは幾つかなされている。しかし、この種の測定
は、通常の気体分析と大きく異なり、導入される試料気
体は混合気体であり、その成分気体の分離と定量を、速
やかに行わなければならないという課題を負っている。
【0010】そこで、第1の課題は、「速やかに」とい
うことである。数的には数秒、遅くても数十秒以内に
成分分離と定量としなければならない。従って、混合
試料の分離、同定、定量に有力な手段として広く普及し
ているガスクロマトグラフ法は、使用することができな
い。
【0011】次に、第2の課題は、前記従来使用されて
いる手法は、あるいは対象成分毎に専用の分析計を充当
する。あるいは質量分析、赤外分光法に見られるよう
に、対象成分のスペクトルを他成分のスペクトルと照合
し、重なり合うことのない特別のピーク(ユニピーク)
を特定して、その強度によって定量する方法が採られて
いる。前者、すなわち複数の専用分析計を併用する方式
では、前述の問題がこの場合にも残されている。後者、
すなわちスペクトロメトリによる方法では、マプレソン
等の方法(W.W.Mapleson et al.;
Anesthesia Today,Vol.No.
3,1992)等の例がある。しかし、これら従来の分
光法では、次の諸問題が避けられない。
【0012】すなわち、 (a)混合試料の成分毎にユニピークを求めなければな
らない。
【0013】(b)試料の成分が異なれば、一般にはユ
ニピークも異なり、または見出せないこともある。
【0014】(c)予期せぬ他成分が存在した場合に
は、測定結果は保証されない。
【0015】等であり、異なる化学組成でありながら、
質量数の等しい成分相互を直接分離することは、一般に
は困難である。赤外分光法の場合は、成分相互間のスペ
クトルの重なりはさらに大きく、成分相互の直接分離は
さらに困難である。しかも、赤外分光法では、N2 、O
2 等の赤外帯に吸収線を持たない成分の検出はできな
い。
【0016】従って、本発明の主たる目的は、試料液体
に溶存する気体成分を取出し、これを有効に分析計内へ
導入し、この気体成分を化学組成に従い直接分離し、か
つ定量する一般的な機能を備える液中溶存気体分析装置
を提供することにある。
【0017】
【課題を解決するための手段】前記目的を達成するた
め、本発明に係る液中溶存気体分析装置は、液体中に浸
漬されてこの液体中から溶存気体を分離する気液分離器
と、この気液分離器に接続されて前記分離された気体を
真空排気装置を介して吸引して取出す真空配管系と、こ
の真空配管系に接続されて前記取出された気体を圧力整
合装置を介してフーリエ変換イオンサイクロトロン共鳴
質量分析計へ導入する導入配管系とから構成することを
特徴とする液中溶存気体分析装置において、前記気液分
離器が中空糸型であり、前記真空排気装置が、前記真空
配管系内を10 - Pa以上の高真空にて排気すること
でこの真空配管系内に残留する気体を除き前記液体に溶
存する気体を中空糸型の気液分離器を透過して該真空配
管系内へ連続的に導く真空ポンプを含み、前記圧力整合
装置が導入配管系の真空配管系に対する接続部における
前記導入配管系に設けた低コンダクタンス・ユニットと
前記真空配管系に設けた流量調節弁とから構成され、前
記導入配管系が導入圧力とフーリエ変換イオンサイクロ
トロン共鳴質量分析計の動作真空圧相互の圧力差を適切
に保つ管を含むことを特徴とする。
【0018】この場合、圧力整合装置は、導入配管系の
真空配管系に対する接続部における前記導入配管系に設
けた低コンダクタンス・ユニットと前記真空配管系に設
けた流量調節弁とから構成することができる。
【0019】
【作用】本発明に係る液中溶存気体分析装置によれば、
試料液体から溶存気体成分を取出し、これをFT−IC
R装置にそれが備える超高分解性能を損なうことのない
適切な圧力で導入し、秒単位あるいはそれ以下の短い周
期で成分の直接分離と定量とを行うことができる。取出
された溶存気体成分を化学組成に従って分離できる高い
質量分解能を備えたFT−ICR装置は、例えば本出願
人により既に特許出願(特開平5−54852号公報)
されている。
【0020】
【実施例】次に、本発明に係る液中溶存気体分析装置の
実施例につき、添付図面を参照しながら以下詳細に説明
する。
【0021】図1において、本発明の液中溶存気体分析
装置は、先ず基本的には、試料液体10中に浸漬されて
この液体中から溶存気体を分離する気液分離器20と、
この気液分離器20に接続されて分離された気体を真空
排気装置30を介して吸引して取出す真空配管系40
と、この真空配管系40に接続されて取出された気体を
圧力整合装置50を介してフーリエ変換イオンサイクロ
トロン共鳴質量分析計(FT−ICR装置)12へ導入
する導入配管系60とから構成する。なお、真空配管系
40および導入配管系60の好適な例としては、その外
径および内径がそれぞれ1.6mm(1/16インチ)
と0.8mmおよび1.6mm(1/16インチ)と
0.1mmのそれぞれステンレス管14、16により構
成する。
【0022】気液分離器20は、好適には、前記構成に
おいて、図2に示すように、管(この場合、真空配管系
40のステンレス管)14の端部の延長上に、例えば真
空専用の接着剤22を介して、気密に接着した中空糸2
4から構成する。この中空糸24は、例えば外径、内径
および長さがそれぞれ0.9mm、0.6mmおよび2
mmからなるシリコン製のものも使用することができ
る。さらに、最近市販されている気体のみを通し、水は
遮断する特種機能を備える超薄膜を中間層とし、強度を
保つためその両側を多孔質膜で挾み込んだ多層構造の中
空糸等が有効に使用される。
【0023】また、真空排気装置30は、真空配管系4
0の管14に対して、リーク弁36a、開閉弁36bお
よび三方弁36cを介して接続した高真空ポンプ32
と、前記三方弁36c、リーク弁36dおよびフォアラ
イントラップ36eを介して接続した粗引きポンプ34
とから構成する。なお、参照符号38は真空計を示す。
【0024】圧力整合装置50は、導入配管系60の真
空配管系40に対する接続部における、前記導入配管系
60に設けた開閉弁52と、前記真空配管系40に設け
た可変調節弁54(および開閉弁56)とから構成す
る。すなわち、圧力整合装置50は、導入配管系60の
真空配管系40に対する接続部Cにおいては、前記導入
配管系60に低コンダクタンス・ユニットを設けると共
に、前記真空配管系40に可変調節弁54等からなる流
量調節弁を設けた構成とする。
【0025】従って、本発明の液中溶存気体分析装置
は、以下のように操作することができる。すなわち、質
量分析に際しては、先ず圧力整合装置50の、開閉弁5
2を閉じ、開閉弁56および可変調節弁54を開いた状
態で、真空排気装置30を作動することにより、真空配
管系40内を高真空(10-4Pa以上)に排気する。こ
れにより、真空配管系40内の残留気体を除き、試料液
体10に溶存する気体を気液分離器20を透過して、真
空配管系40内へ連続的に導くことができる。
【0026】この状態で、開閉弁52を開くと、取出さ
れた液中溶存気体は、FT−ICR装置に導入される。
ステンレス細管16は、この導入圧力とFT−ICR装
置の動作真空圧相互の圧力差を適切に保つ作用をする。
可変調節弁54は、真空配管系40の排気速度を調整す
ることにより、導入圧を加減し、FT−ICR装置の動
作真空圧をさらに微細に調整できるように設けられてい
る。FT−ICR装置は、その動作原理上、動作真空圧
10-6〜10-7Paという超高真空の範囲に設定される
必要があるので、このような真空圧相互の調整機構は重
要である。
【0027】従って、本発明の液中溶存気体分析装置に
よれば、前述したようにして、試料液体中の溶存気体成
分を、高真空で動作する質量分析装置内に直接かつ連続
的に導入し、溶存気体成分を個々に弁別定量することが
できる。換言すれば、液注溶存気体の同定、定量あるい
はその経時変化を容易に測定または監視することができ
る。しかも、この場合、特に質量分析計としてFT−I
CR装置を使用すると、高い質量分解能が得られること
から、溶存気体成分それぞれの質量を精密に求めること
ができると共に、さらに質量数が等しく質量が異なる気
体成分であっても、直接分離定量することが可能とな
る。言い換えれば、混合気体試料であっても、その成分
個々を化学組成に従って、直接、実時間で定量分析する
ことができるという、従来困難であった測定が可能とな
る。
【0028】図3は、本発明に係る液中溶存気体分析装
置を使用して、水中に溶存するCO2 の濃度を変化させ
て、それに対する装置の応答性を測定した結果を示す応
答特性線である。この測定に際しては、時刻50秒の
時点で、CO2 濃度に50%の変化を与え、液中溶存気
体分析装置の応答を測定し、測定値が十分平衡に達した
150秒の時点で、25%に濃度を変化させた。
【0029】図3から明らかなように、装置は時定数約
2秒で溶存気体の濃度変化に応答している。溶存気体分
析は、例えば医療分野において、麻酔時に、患者の血液
中に溶存する二酸化炭素、麻酔ガス等の濃度を測定し、
監視することが望まれる。産業分野では、例えば変圧器
絶縁油の劣化を監視するため、絶縁油中の溶存気体分析
が有効とされる。あるいは、バイオ関連分野では、例え
ば酸素量制御において、本発明に係る液中溶存気体分析
装置による濃度測定は、応答性の早い制御に応用するこ
とができる。
【0030】以上、本発明の好適な実施例として、特に
麻酔時における血中溶存気体の分析と、監視とについて
説明したが、本発明はこれら実施例に限定されることな
く、また医療分野のみならず化学プロセスにおける反応
前後における成分分析、環境分析等の広範な液体中に溶
存する気体成分の分析において、本発明の精神を逸脱し
ない範囲内において多くの応用や設計変更が可能であ
る。
【0031】
【発明の効果】以上説明したように、本発明に係る液中
溶存気体分析装置は、試料液体中に浸漬されてこの液体
中から溶存気体を分離する気液分離器と、この気液分離
器に接続されて前記分離された気体を真空排気装置を介
して取出す真空配管系と、この真空配管系に接続されて
前記取出された気体を圧力整合装置を介して質量分析計
へ導入する導入配管系とから構成することにより、試料
液体中の溶存気体成分を高真空で動作する質量分析装置
内に、直接かつ連続的に導入し、溶存気体成分を個々に
弁別し、定量することができる。換言すれば、液中溶存
気体の同定、定量あるいはその経時変化を容易に測定ま
たは監視することができる。
【0032】しかも、本発明に係る液中溶存気体分析装
置では、構成要件として質量分析にFT−ICR装置を
配備することを特徴としているので、その高い質量分解
能により、溶存気体成分それぞれの質量を精密に測定す
ることができ、そしてそれら成分を化学組成に従い、個
々に直接分離し、定量することが可能となる。また、他
の分離手段の併用を必ずしも必要としないので、測定時
間が短く、殆ど実時間で成分気体濃度の変化を追跡する
ことができる利点を有する。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明に係る液中溶存気体分析装置の一実施例
を示す概略系統図である。
【図2】図1に示す液中溶存気体分析装置における気液
分離器の一実施例を示す断面図である。
【図3】本発明による液中溶存気体分析装置を使用して
水中に溶存するCO2 濃度の変化に対する応答を測定し
た結果を示す応答特性線図である。
【符号の説明】 10 試料液体 12 質量分析計(FT−ICR装置) 14 ステンレス管(導入側) 16 ステンレス管(真空側) 20 気液分離器 22 接着剤 24 中空糸 30 真空排気装置 32 高真空ポンプ 34 粗引きポンプ 36a、36d リーク弁 36b 開閉弁 36c 三方弁 36e フォアライントラップ 38 真空計 40 真空配管系 50 圧力整合装置 52 開閉弁 54 可変調節弁 56 開閉弁 60 導入配管系 C 接続部
フロントページの続き (72)発明者 青木 吉昭 静岡県榛原郡榛原町静谷498番1 日機 装株式会社静岡製作所内 (72)発明者 中川 和雄 静岡県榛原郡榛原町静谷498番1 日機 装株式会社静岡製作所内 (56)参考文献 特開 平5−200117(JP,A) 特開 昭58−162859(JP,A) 特開 平5−54852(JP,A) 特開 平1−109654(JP,A) (58)調査した分野(Int.Cl.7,DB名) G01N 27/62 - 27/70 H01J 49/00 - 49/48 Web of Science JICSTファイル(JOIS)

Claims (2)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 液体中に浸漬されてこの液体中から溶存
    気体を分離する気液分離器と、この気液分離器に接続さ
    れて前記分離された気体を真空排気装置を介して吸引し
    て取出す真空配管系と、この真空配管系に接続されて前
    記取出された気体を圧力整合装置を介してフーリエ変換
    イオンサイクロトロン共鳴質量分析計へ導入する導入配
    管系とから構成することを特徴とする液中溶存気体分析
    装置において、前記気液分離器が中空糸型であり、前記
    真空排気装置が、前記真空配管系内を10 - Pa以上
    の高真空にて排気することでこの真空配管系内に残留す
    る気体を除き前記液体に溶存する気体を中空糸型の気液
    分離器を透過して該真空配管系内へ連続的に導く真空ポ
    ンプを含み、前記圧力整合装置が導入配管系の真空配管
    系に対する接続部における前記導入配管系に設けた低コ
    ンダクタンス・ユニットと前記真空配管系に設けた流量
    調節弁とから構成され、前記導入配管系が導入圧力とフ
    ーリエ変換イオンサイクロトロン共鳴質量分析計の動作
    真空圧相互の圧力差を適切に保つ管を含むことを特徴と
    する液中溶存気体分析装置。
  2. 【請求項2】 圧力整合装置は、導入配管系の真空配管
    系に対する接続部における前記導入配管系に設けた低コ
    ンダクタンス・ユニットと前記真空配管系に設けた流量
    調節弁とから構成してなる請求項1記載の液中溶存気体
    分析装置。
JP16230195A 1995-06-28 1995-06-28 液中溶存気体分析装置 Expired - Fee Related JP3527566B2 (ja)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP16230195A JP3527566B2 (ja) 1995-06-28 1995-06-28 液中溶存気体分析装置

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP16230195A JP3527566B2 (ja) 1995-06-28 1995-06-28 液中溶存気体分析装置

Publications (2)

Publication Number Publication Date
JPH0915208A JPH0915208A (ja) 1997-01-17
JP3527566B2 true JP3527566B2 (ja) 2004-05-17

Family

ID=15751905

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
JP16230195A Expired - Fee Related JP3527566B2 (ja) 1995-06-28 1995-06-28 液中溶存気体分析装置

Country Status (1)

Country Link
JP (1) JP3527566B2 (ja)

Families Citing this family (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
GB2612580A (en) * 2021-10-29 2023-05-10 Thermo Fisher Scient Bremen Gmbh Method for determining a measure of a rate of decay and mass spectrometry system

Also Published As

Publication number Publication date
JPH0915208A (ja) 1997-01-17

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US3649199A (en) Method for detecting trace quantities of an organic drug material in a living animal
US5425374A (en) Device and method for expiratory air examination
JP3838671B2 (ja) 呼気採取装置
US5042501A (en) Apparatus and method for analysis of expired breath
Turner et al. An exploratory comparative study of volatile compounds in exhaled breath and emitted by skin using selected ion flow tube mass spectrometry
US8597953B2 (en) Volatile organic compounds as diagnostic markers in the breath for lung cancer
US5528923A (en) Gas amount and solubility investigation apparatus
US9816980B2 (en) Apparatus and corresponding method for sampling and analyzing drugs and respective metabolites in breath air, particularly suitable for performing road drug tests
US4187856A (en) High-speed transmission of blood stream gases
WO2008060165A1 (en) Improvements in or relating to breath collection methods and apparatus
Lovett et al. Real‐time analysis of breath using an atmospheric pressure ionization mass spectrometer
JPH09215680A (ja) ガス濃度測定センサの校正方法
Popa et al. Qualitative and quantitative determination of human biomarkers by laser photoacoustic spectroscopy methods
JP4316883B2 (ja) 生物体及び天然物の状態を評価するための、また主成分と副成分を含む混合気体を分析するための方法及び装置
TWI642936B (zh) 口臭偵測用之分析呼吸氣體混合物之裝置及方法
DE102009038238A1 (de) Sensor-Plattform für die Atemgasanalyse
JP2022544534A (ja) 発症および疾患進行を判定するためのシステムおよび方法
Beauchamp et al. Breath sampling and standardization
JP3527566B2 (ja) 液中溶存気体分析装置
JP4452783B2 (ja) 呼気分析装置を用いた肝硬変検査方法及び装置
CA2184809A1 (en) Blood gas probe
Ljungkvist et al. A field method for sampling benzene in end-exhaled air
JP4028006B2 (ja) 呼気中の特定ガス成分の分析装置
Seeley et al. In vitro SIFT-MS validation of a breath fractionating device using a model VOC and ventilation system
JPH07140125A (ja) 呼気中の特定ガス分析装置

Legal Events

Date Code Title Description
A521 Written amendment

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523

Effective date: 20031201

TRDD Decision of grant or rejection written
A01 Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model)

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01

Effective date: 20040217

A61 First payment of annual fees (during grant procedure)

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A61

Effective date: 20040220

R150 Certificate of patent or registration of utility model

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R150

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

LAPS Cancellation because of no payment of annual fees