JP3228987B2 - ポリスチロール及びポリメタクリル酸エステルからの相容性ポリマー混合物、ポリマー組成物、これから生じる物質、データ蓄積プレート及び光学的グラジエントファイバーの製法並びにポリマー混合物溶液、ポリマーフィルム、プラスチック分散液及びフィルム - Google Patents
ポリスチロール及びポリメタクリル酸エステルからの相容性ポリマー混合物、ポリマー組成物、これから生じる物質、データ蓄積プレート及び光学的グラジエントファイバーの製法並びにポリマー混合物溶液、ポリマーフィルム、プラスチック分散液及びフィルムInfo
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Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、ポリスチロール及びポ
リエチルメタクリレートからの相容性ポリマー混合物並
びにポリスチロール及びポリエチルメタクリレートから
形成されている結合系に関する。
リエチルメタクリレートからの相容性ポリマー混合物並
びにポリスチロール及びポリエチルメタクリレートから
形成されている結合系に関する。
【０００２】
【従来の技術】ポリマー相容性は、関連試験の当初か
ら、例外として認められ、不相容性が規則として認めら
れている(Kirk-Othmer、Encyclopedie of Chemical Tech
nology、第３版、Vol.18,443〜478頁 J.Wiley 1982 参
照）。ポリスチロールの適合性の従来試験により、他の
ポリマーとのその一般的不相容性が認められている（R.
J.Petersen等、Polymer Preprints Am.Chem.Soc.Div.Po
lym.Chem. 10、385(1969)参照）。
ら、例外として認められ、不相容性が規則として認めら
れている(Kirk-Othmer、Encyclopedie of Chemical Tech
nology、第３版、Vol.18,443〜478頁 J.Wiley 1982 参
照）。ポリスチロールの適合性の従来試験により、他の
ポリマーとのその一般的不相容性が認められている（R.
J.Petersen等、Polymer Preprints Am.Chem.Soc.Div.Po
lym.Chem. 10、385(1969)参照）。
【０００３】しかし最近では、ポリスチロール属の代表
物と相容性のポリアルキル（メタ）アクリレートがいく
つか発見された。ポリスチロールとポリシクロヘキシル
（メタ）アクリレートとは、分解するまで（＞２５０
℃）相容性である（米国特許（ＵＳ−Ａ）第４８９８９
１２号明細書参照、ここには、技術水準が詳しく評価さ
れている）。更に、１方ではメチルメタクリレートもし
くはエチルメタクリレートからのコポリマーが、かつ他
方ではメタクリル酸の高級アクリルエステルが、ポリス
チロールと相容性である（西独特許公開（ＤＥ−Ａ）第
３７３００２５号明細書）。殊に良好なポリスチロール
との相容性は、ポリマー中にシクロヘキシルメタクリレ
ートが僅かな配分で含有されている場合にも認められる
（西独特許公開（ＤＥ−Ａ）第３７３００２６号明細
書）。
物と相容性のポリアルキル（メタ）アクリレートがいく
つか発見された。ポリスチロールとポリシクロヘキシル
（メタ）アクリレートとは、分解するまで（＞２５０
℃）相容性である（米国特許（ＵＳ−Ａ）第４８９８９
１２号明細書参照、ここには、技術水準が詳しく評価さ
れている）。更に、１方ではメチルメタクリレートもし
くはエチルメタクリレートからのコポリマーが、かつ他
方ではメタクリル酸の高級アクリルエステルが、ポリス
チロールと相容性である（西独特許公開（ＤＥ−Ａ）第
３７３００２５号明細書）。殊に良好なポリスチロール
との相容性は、ポリマー中にシクロヘキシルメタクリレ
ートが僅かな配分で含有されている場合にも認められる
（西独特許公開（ＤＥ−Ａ）第３７３００２６号明細
書）。
【０００４】ポリ−α−メチルスチロールは、室温で、
ＰＭＭＡ、ポリエチルメタクリレート及びポリブチルメ
タクリレートとの相容性を示す。ポリシクロヘキシル
（メタ）アクリレートとは、無制限な相容性が認められ
た（米国特許（ＵＳ−Ａ）第４８４９４７９号明細書参
照）。ポリアルキルスチロールの側鎖及びポリアルキル
メタクリレートの側鎖が、等しいファン−デル−ワール
ス量(Van-der-Waals-Volumina)を有するという条件を満
たす場合、ポリアルキルスチロール（例えばモノマー
ｐ−メチルスチロール、ｐ−ｔ−ブチルスチロールから
のもの）は、ポリアルキル（メタ）アクリレートと全く
全般的な相容性を示す。
ＰＭＭＡ、ポリエチルメタクリレート及びポリブチルメ
タクリレートとの相容性を示す。ポリシクロヘキシル
（メタ）アクリレートとは、無制限な相容性が認められ
た（米国特許（ＵＳ−Ａ）第４８４９４７９号明細書参
照）。ポリアルキルスチロールの側鎖及びポリアルキル
メタクリレートの側鎖が、等しいファン−デル−ワール
ス量(Van-der-Waals-Volumina)を有するという条件を満
たす場合、ポリアルキルスチロール（例えばモノマー
ｐ−メチルスチロール、ｐ−ｔ−ブチルスチロールから
のもの）は、ポリアルキル（メタ）アクリレートと全く
全般的な相容性を示す。
【０００５】ポリ（メタ）アクリレートとポリスチロー
ルとの混合可能性を溶融滴定(MeltTitration)を用いて
試験するソマニ(Somani)及びショウ(Shaw)の研究から、
これらのポリマー種が全ての実用目的のために不相容性
であることが明らかになっている（混合可能性は、１０
-5〜１０-6重量配分の範囲内のみ）。試験は、ポリスチ
ロールと、ポリメチルアクリレート、ポリエチルアクリ
レート、ポリブチルアクリレート、ポリ−ｎ−ブチルメ
タクリレート及びポリメチルメタクリレートとの混合物
に及んでいる(R.H.Somani,M.T.Shaw,Macromolecules 1
4,1549 (1981)参照）。これらのポリマー群のホモポリ
マーの典型的不相容特性からの例外を、専門家は、技術
水準から予想することはできなかった。非−混合性ポリ
マー−ブレンドは、一般的に不透明である。それという
のも、成分は、ほぼ同じ屈折率だからである。従って、
ポリスチロール及びＰＭＭＡからのブレンドは、パール
様の乳濁を示し、これは、一時的に装飾目的に使用され
る(O.Olabisi,L.M.Robeson&M.T.Shaw,Polymer-Polymer
Miscibility 341頁,Academic Press 1979 参照)。
ルとの混合可能性を溶融滴定(MeltTitration)を用いて
試験するソマニ(Somani)及びショウ(Shaw)の研究から、
これらのポリマー種が全ての実用目的のために不相容性
であることが明らかになっている（混合可能性は、１０
-5〜１０-6重量配分の範囲内のみ）。試験は、ポリスチ
ロールと、ポリメチルアクリレート、ポリエチルアクリ
レート、ポリブチルアクリレート、ポリ−ｎ−ブチルメ
タクリレート及びポリメチルメタクリレートとの混合物
に及んでいる(R.H.Somani,M.T.Shaw,Macromolecules 1
4,1549 (1981)参照）。これらのポリマー群のホモポリ
マーの典型的不相容特性からの例外を、専門家は、技術
水準から予想することはできなかった。非−混合性ポリ
マー−ブレンドは、一般的に不透明である。それという
のも、成分は、ほぼ同じ屈折率だからである。従って、
ポリスチロール及びＰＭＭＡからのブレンドは、パール
様の乳濁を示し、これは、一時的に装飾目的に使用され
る(O.Olabisi,L.M.Robeson&M.T.Shaw,Polymer-Polymer
Miscibility 341頁,Academic Press 1979 参照)。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】使用技術的に見ると、
混合性のポリマー系も非−混合性のポリマー系も重要な
局面を提供する。混合性のポリマー系には、一般的に、
機械的適合性もつきものである（O.Olabisi等 351頁記
載参照）。透明な混合成分においては、得られる系の透
明性も有利である。前記の調査結果によれば、技術水準
では、低級アルカノールのポリ（メタ）アクリル酸エス
テルの範囲内で、ポリスチロールと相容性の混合物を得
ることは、期待できなかった。
混合性のポリマー系も非−混合性のポリマー系も重要な
局面を提供する。混合性のポリマー系には、一般的に、
機械的適合性もつきものである（O.Olabisi等 351頁記
載参照）。透明な混合成分においては、得られる系の透
明性も有利である。前記の調査結果によれば、技術水準
では、低級アルカノールのポリ（メタ）アクリル酸エス
テルの範囲内で、ポリスチロールと相容性の混合物を得
ることは、期待できなかった。
【０００７】さて、あらゆる予想に反して、一定の周囲
条件下で相容性の系を、一方ではポリスチロール、及び
他方ではポリメタクリル酸エステルの代表物質から形成
することができることが判明した。
条件下で相容性の系を、一方ではポリスチロール、及び
他方ではポリメタクリル酸エステルの代表物質から形成
することができることが判明した。
【０００８】従って本発明は、ポリスチロール及びポリ
メタクリル酸エステルからの相容性ポリマー混合物ＰＭ
に関し、その際、混合物ＰＭは、次のものから形成され
る： （Ａ）少なくとも９５重量％がスチロールから形成され
ているポリスチロール（＝ポリマーＰ１）０．１〜９
９．９重量％、特に１〜９９重量％、殊に有利には２〜
９８重量％、特異に５〜９５重量％、全く特異に２０〜
８０重量％及び （Ｂ）ａ）にｂ）を１００重量％まで補足して(Ｂ)にす
るという条件を有して、ａ）エチルメタクリレート＞９
０〜１００重量％、特に少なくとも９１重量％及びｂ）
メタクリル酸エチルと共重合可能な他のモノマー、殊に
環状アルカノール、特異にはシクロヘキサノール及びシ
クロペンタノールの（メタ）アクリル酸エステル０〜＜
１０重量％、特に少なくとも１〜９重量％からなるポリ
（メタ）アクリル酸エステル（＝ポリマーＰ２）９９．
９〜０．１重量％、特に９９〜１、特異に９５〜５重量
％、特に特異に８０〜２０重量％。スチロール単位、例
えばポリスチロール過剰配分（＞５０重量％）からのポ
リマー混合物ＰＭは、殊に重要である。ポリマー成分
（Ａ）と（Ｂ）とを足した合計は、混合物ＰＭ中の全ポ
リマーの１００％になるのが有利であるが、その際、ポ
リマー混合物ＰＭを、更に場合により、単一ポリマーの
代わりに使用することができる、すなわち他のポリマー
と組合せて処理することができる。
メタクリル酸エステルからの相容性ポリマー混合物ＰＭ
に関し、その際、混合物ＰＭは、次のものから形成され
る： （Ａ）少なくとも９５重量％がスチロールから形成され
ているポリスチロール（＝ポリマーＰ１）０．１〜９
９．９重量％、特に１〜９９重量％、殊に有利には２〜
９８重量％、特異に５〜９５重量％、全く特異に２０〜
８０重量％及び （Ｂ）ａ）にｂ）を１００重量％まで補足して(Ｂ)にす
るという条件を有して、ａ）エチルメタクリレート＞９
０〜１００重量％、特に少なくとも９１重量％及びｂ）
メタクリル酸エチルと共重合可能な他のモノマー、殊に
環状アルカノール、特異にはシクロヘキサノール及びシ
クロペンタノールの（メタ）アクリル酸エステル０〜＜
１０重量％、特に少なくとも１〜９重量％からなるポリ
（メタ）アクリル酸エステル（＝ポリマーＰ２）９９．
９〜０．１重量％、特に９９〜１、特異に９５〜５重量
％、特に特異に８０〜２０重量％。スチロール単位、例
えばポリスチロール過剰配分（＞５０重量％）からのポ
リマー混合物ＰＭは、殊に重要である。ポリマー成分
（Ａ）と（Ｂ）とを足した合計は、混合物ＰＭ中の全ポ
リマーの１００％になるのが有利であるが、その際、ポ
リマー混合物ＰＭを、更に場合により、単一ポリマーの
代わりに使用することができる、すなわち他のポリマー
と組合せて処理することができる。
【０００９】技術水準の調査結果により、本発明により
製造される（Ａ）によるポリスチロール及び（Ｂ）によ
るポリメタクリレートからの混合物の相容性を、意外な
ものとして認めるべきである。
製造される（Ａ）によるポリスチロール及び（Ｂ）によ
るポリメタクリレートからの混合物の相容性を、意外な
ものとして認めるべきである。
【００１０】ポリマー成分（Ａ）としてのポリスチロー
ル及びポリマー成分（Ｂ）としてのポリエチルメタクリ
レートからのポリマー混合物（ポリマー混合物ＰＭ−
１），すなわちホモポリマーの混合物は、殊に重要であ
る。このような混合物は、ポリスチロールと相容性でな
いことが分かっている手近に使用される同族体、ＰＭＭ
Ａ及びポリブチルメタクリレートと対照的に、室温で、
実質的に全ての混合比で、相容性である。
ル及びポリマー成分（Ｂ）としてのポリエチルメタクリ
レートからのポリマー混合物（ポリマー混合物ＰＭ−
１），すなわちホモポリマーの混合物は、殊に重要であ
る。このような混合物は、ポリスチロールと相容性でな
いことが分かっている手近に使用される同族体、ＰＭＭ
Ａ及びポリブチルメタクリレートと対照的に、室温で、
実質的に全ての混合比で、相容性である。
【００１１】他のポリアルキルメタクリレートに比較し
たポリエチルメタクリレート−成分の特に意外な特性を
理解するために、幾何学的考察を利用する。つまり、ポ
リエチルメタクリレートのエチルカルボネート−基を擬
似環(Pseudocyclus)として解釈すると、側鎖に関して、
ポリスチロールのフェニル基との良好な幾何学的一致が
得られる。
たポリエチルメタクリレート−成分の特に意外な特性を
理解するために、幾何学的考察を利用する。つまり、ポ
リエチルメタクリレートのエチルカルボネート−基を擬
似環(Pseudocyclus)として解釈すると、側鎖に関して、
ポリスチロールのフェニル基との良好な幾何学的一致が
得られる。
【００１２】相容性混合物としての本発明によるポリマ
ー混合物ＰＭの特性付けは、殊に次の一般的に認められ
た基準（Kirk-Othmer,Vol 18,p.p457〜460記載参照）に
従って行なわれる； ａ）好適な方法を使用する際、本発明によるポリマー混
合物ＰＭにおいて、固有の屈折率が観察され、その間に
ポリマー成分（Ａ）及び（Ｂ）の双方の屈折率が存在し
ている ｂ）ポリマー混合物ＰＭは、固有のガラス転移温度（こ
の間にポリマー成分のガラス転移温度が存在している）
を有する（ガラス転移温度Ｔｇの測定のために、H.F.Ma
rk等、Encyclopedia of PolymerScience&Technology、
第2版、Vol.7、532〜544頁、John Wiley&Sons1987も参
照）。
ー混合物ＰＭの特性付けは、殊に次の一般的に認められ
た基準（Kirk-Othmer,Vol 18,p.p457〜460記載参照）に
従って行なわれる； ａ）好適な方法を使用する際、本発明によるポリマー混
合物ＰＭにおいて、固有の屈折率が観察され、その間に
ポリマー成分（Ａ）及び（Ｂ）の双方の屈折率が存在し
ている ｂ）ポリマー混合物ＰＭは、固有のガラス転移温度（こ
の間にポリマー成分のガラス転移温度が存在している）
を有する（ガラス転移温度Ｔｇの測定のために、H.F.Ma
rk等、Encyclopedia of PolymerScience&Technology、
第2版、Vol.7、532〜544頁、John Wiley&Sons1987も参
照）。
【００１３】存在する選択可能性内で、得られるポリマ
ーのガラス転移温度Ｔｇが総合系ＰＭの工業的使用可能
性に影響を及ぼさないよう注意すべきである。従って、
ポリマー混合物ＰＭから成形体を製造するためには、ポ
リマーの少なくとも１種は、ガラス転移温度Ｔｇ＞５０
℃を有すべきであり、この使用のためには、ポリマー混
合物ＰＭがガラス転移温度Ｔｇ＞５０℃を有することが
有利である。これらの利点は、ポリマー混合物ＰＭから
射出、圧縮もしくは抽出した目的物を製造するのに殊に
有効である。しかしながら、他の使用範囲、例えばラッ
ク、エラストマー又は可逆性熱互変ガラス化（加温時に
濁点を有するポリマー混合物、ほぼ西独特許公開（ＤＥ
−Ａ）第３４３６４７７号明細書による）のためには、
ガラス転移温度Ｔｇ＜４０℃を有するポリマー成分
（Ｂ）を有するという利点を有するようなポリマー混合
物ＰＭも存在する。これら全ての使用のためには、本発
明によるポリマー混合物が、室温から約２５０℃までの
範囲内で、一般的に非常に良好に調節可能な混濁温度を
有することが重要である（例１参照）。
ーのガラス転移温度Ｔｇが総合系ＰＭの工業的使用可能
性に影響を及ぼさないよう注意すべきである。従って、
ポリマー混合物ＰＭから成形体を製造するためには、ポ
リマーの少なくとも１種は、ガラス転移温度Ｔｇ＞５０
℃を有すべきであり、この使用のためには、ポリマー混
合物ＰＭがガラス転移温度Ｔｇ＞５０℃を有することが
有利である。これらの利点は、ポリマー混合物ＰＭから
射出、圧縮もしくは抽出した目的物を製造するのに殊に
有効である。しかしながら、他の使用範囲、例えばラッ
ク、エラストマー又は可逆性熱互変ガラス化（加温時に
濁点を有するポリマー混合物、ほぼ西独特許公開（ＤＥ
−Ａ）第３４３６４７７号明細書による）のためには、
ガラス転移温度Ｔｇ＜４０℃を有するポリマー成分
（Ｂ）を有するという利点を有するようなポリマー混合
物ＰＭも存在する。これら全ての使用のためには、本発
明によるポリマー混合物が、室温から約２５０℃までの
範囲内で、一般的に非常に良好に調節可能な混濁温度を
有することが重要である（例１参照）。
【００１４】ポリマー（Ａ）及び（Ｂ）の製造 ポリマー（Ａ）及び（Ｂ）の製造は、重合の公知規則及
び公知方法により行なうことができる。タイプ（Ａ）の
ポリスチロールは、例えばフーベン・ウェイル、メトー
デン・デア・オルガニッシェン・ヘミー（Houben-Weyl,
Methoden der organischen Chemie、第4版、Bd.XIV/1、p
p761〜841、Georg Thieme-Verlag(1961)）により製造す
ることができる。タイプ（Ａ）のポリスチロールは、好
適な形で、市販で得ることもできる。その際、ラジカル
重合法も、イオン重合法も使用することができる。本発
明により使用されるポリマー（Ａ）の分子量Ｍは、一般
的に、２０００より上、有利には５０００〜５００００
００の範囲内、殊に有利には２００００〜２０００００
ドルトンの範囲内である（光の散乱により測定；Ullman
n's Encyclopaedie der Technischen Chemie、第4版、B
d.15、285〜387頁、Verlag Chemie 1978参照）。
び公知方法により行なうことができる。タイプ（Ａ）の
ポリスチロールは、例えばフーベン・ウェイル、メトー
デン・デア・オルガニッシェン・ヘミー（Houben-Weyl,
Methoden der organischen Chemie、第4版、Bd.XIV/1、p
p761〜841、Georg Thieme-Verlag(1961)）により製造す
ることができる。タイプ（Ａ）のポリスチロールは、好
適な形で、市販で得ることもできる。その際、ラジカル
重合法も、イオン重合法も使用することができる。本発
明により使用されるポリマー（Ａ）の分子量Ｍは、一般
的に、２０００より上、有利には５０００〜５００００
００の範囲内、殊に有利には２００００〜２０００００
ドルトンの範囲内である（光の散乱により測定；Ullman
n's Encyclopaedie der Technischen Chemie、第4版、B
d.15、285〜387頁、Verlag Chemie 1978参照）。
【００１５】ホモ−もしくはコポリマー（Ｂ）の製造
は、公知方法により行なわれる（H.Rauch-Puntigam、Th.
Voelker Acryl-und Methacrylverbindungen、Springer-V
erlag1967参照）。たとえアニオン重合又は基−移動−
重合（Group-Transfer-Polymerisation）（O.W.Webster
等、J.Am.Chem.Soc.、105、5706(1983)も参照）による製
造が可能であっても、しかしながら有利な製造形は、ラ
ジカル重合である。
は、公知方法により行なわれる（H.Rauch-Puntigam、Th.
Voelker Acryl-und Methacrylverbindungen、Springer-V
erlag1967参照）。たとえアニオン重合又は基−移動−
重合（Group-Transfer-Polymerisation）（O.W.Webster
等、J.Am.Chem.Soc.、105、5706(1983)も参照）による製
造が可能であっても、しかしながら有利な製造形は、ラ
ジカル重合である。
【００１６】ポリマー（Ｂ）の分子量Ｍは、一般的に２
０００より上、一般的には１００００〜２００００００
の範囲内、特に２００００〜２０００００である（光の
散乱）。
０００より上、一般的には１００００〜２００００００
の範囲内、特に２００００〜２０００００である（光の
散乱）。
【００１７】ポリマー成分（Ａ）又は（Ｂ）のうち少な
くとも１方が１０００００より下の分子量Ｍを有する場
合が有利であることが判明した。成分（Ａ）も成分
（Ｂ）も、１０００００より下及び２０００ドルトンよ
り上の分子量を有するのが有利である。従って、ポリマ
ー成分のうち少なくとも１種のためには、分子量範囲２
０００〜１００００００ドルトンが有利である。
くとも１方が１０００００より下の分子量Ｍを有する場
合が有利であることが判明した。成分（Ａ）も成分
（Ｂ）も、１０００００より下及び２０００ドルトンよ
り上の分子量を有するのが有利である。従って、ポリマ
ー成分のうち少なくとも１種のためには、分子量範囲２
０００〜１００００００ドルトンが有利である。
【００１８】混合物ＰＭの製造 相容性混合物ＰＭは、種々異なる方法で製造することが
でき、これは、例えば、融解機、押出機等での、成分
（Ａ）と（Ｂ）との激しい機械的混合により得られる
か；又はこれらは、共通の溶剤から、いわゆる「溶液注
型ポリブレンド(solution cast polyblends)」として製
造することもできる（Kirk-Othmer,Encyclopedia of Ch
emical Technology,第３版、Vol.18、443〜478頁、J.Wil
ey、1982参照）。ポリマー（Ａ）を他のモノマー（Ｂ）
のモノマー混合物中で溶かし、かつ引き続きポリマー
（Ｂ）をポリマー（Ａ）の存在下で得るように行なうこ
ともできる。もちろんその反対に、ポリマー（Ａ）をポ
リマー（Ｂ）の存在下で得ることもできる。同様に、ポ
リマー混合物ＰＭを一般的充填剤から得ることができ
る。混合物の種類には、制限がない。
でき、これは、例えば、融解機、押出機等での、成分
（Ａ）と（Ｂ）との激しい機械的混合により得られる
か；又はこれらは、共通の溶剤から、いわゆる「溶液注
型ポリブレンド(solution cast polyblends)」として製
造することもできる（Kirk-Othmer,Encyclopedia of Ch
emical Technology,第３版、Vol.18、443〜478頁、J.Wil
ey、1982参照）。ポリマー（Ａ）を他のモノマー（Ｂ）
のモノマー混合物中で溶かし、かつ引き続きポリマー
（Ｂ）をポリマー（Ａ）の存在下で得るように行なうこ
ともできる。もちろんその反対に、ポリマー（Ａ）をポ
リマー（Ｂ）の存在下で得ることもできる。同様に、ポ
リマー混合物ＰＭを一般的充填剤から得ることができ
る。混合物の種類には、制限がない。
【００１９】一般的に、先ず成分（Ａ）と（Ｂ）との混
合物が得られ、その際、有利にはゆっくり動く混合装
置、例えば回転塔、レーンラート(Rhoenrad)−、２室−
プラウ翼混合機の使用下で、例えばパールポリマー又は
顆粒の形の固体に由来する。ゆっくり動く混合装置は、
相境界を無くすことなく機械的に混合する原因となる(U
llmanns Encyklopaedie der Technischen Chemie,第４
版、Bd.2、282〜311頁、Verlag Chemie参照）。引き続
き、熱可塑性の選別を、融解機中での均質混合により、
加熱可能混合装置の使用下に、これに適当な温度、例え
ば１５０〜約３００℃で、練和機又は特に押出し機、例
えば単−又は多スクリュー押出し機中で、又は場合によ
りスクリュー及びシェルシュティフ(Scherstifen)（例
えばBUSSCO-練和機）を有する押出機中で行なった。
合物が得られ、その際、有利にはゆっくり動く混合装
置、例えば回転塔、レーンラート(Rhoenrad)−、２室−
プラウ翼混合機の使用下で、例えばパールポリマー又は
顆粒の形の固体に由来する。ゆっくり動く混合装置は、
相境界を無くすことなく機械的に混合する原因となる(U
llmanns Encyklopaedie der Technischen Chemie,第４
版、Bd.2、282〜311頁、Verlag Chemie参照）。引き続
き、熱可塑性の選別を、融解機中での均質混合により、
加熱可能混合装置の使用下に、これに適当な温度、例え
ば１５０〜約３００℃で、練和機又は特に押出し機、例
えば単−又は多スクリュー押出し機中で、又は場合によ
りスクリュー及びシェルシュティフ(Scherstifen)（例
えばBUSSCO-練和機）を有する押出機中で行なった。
【００２０】この方法により、等粒度顆粒（例えば滴形
(Heissabschlag)、六面体形、丸い粒子）が製造され
る。その際、顆粒の粒度は、２〜５ｍｍの範囲にある。
ポリマー化合物ＰＭを得るためのその他の簡単な方法
は、ポリマー分散液（ポリマー成分（Ａ）とポリマー成
分（Ｂ）を含有するポリマー分散液）の混合である。こ
れらの分散液混合物を一緒に凝集し、一緒に噴霧乾燥さ
せるか、又は一緒に押出機で押しだすことができる。一
方、分散液混合物を一緒に乾燥させて、フィルムにする
こともできる。
(Heissabschlag)、六面体形、丸い粒子）が製造され
る。その際、顆粒の粒度は、２〜５ｍｍの範囲にある。
ポリマー化合物ＰＭを得るためのその他の簡単な方法
は、ポリマー分散液（ポリマー成分（Ａ）とポリマー成
分（Ｂ）を含有するポリマー分散液）の混合である。こ
れらの分散液混合物を一緒に凝集し、一緒に噴霧乾燥さ
せるか、又は一緒に押出機で押しだすことができる。一
方、分散液混合物を一緒に乾燥させて、フィルムにする
こともできる。
【００２１】混合物ＰＭの有利な作用 本発明の相容性ポリマー混合物ＰＭは、殊に相当する工
業使用可能性が充分に理解できる次の利点を有し、その
際「ポリスチロール」もしくは「ポリメタクリレート」
を、それぞれポリマー（Ａ）もしくは（Ｂ）に該当する
可能性の代表として記載する。
業使用可能性が充分に理解できる次の利点を有し、その
際「ポリスチロール」もしくは「ポリメタクリレート」
を、それぞれポリマー（Ａ）もしくは（Ｂ）に該当する
可能性の代表として記載する。
【００２２】１．ポリマー混合物は、（他のポリ（メ
タ）アクリレート及びポリスチロールからの混合物とは
異なり）相容性である、すなわち、本発明によるポリマ
ー混合物は、顔料化されない状態で、不相容性のポリス
チロール／ポリ（メタ）アクリレート混合物とは違っ
て、ガラス様透明である（これらは、光の散乱を示さな
い、すなわち一般的に曇り度＜１０％）。しかし、室温
でのみ相容性であるが、温度上昇の際に分解を示すよう
な混合物も、本発明によるものである。
タ）アクリレート及びポリスチロールからの混合物とは
異なり）相容性である、すなわち、本発明によるポリマ
ー混合物は、顔料化されない状態で、不相容性のポリス
チロール／ポリ（メタ）アクリレート混合物とは違っ
て、ガラス様透明である（これらは、光の散乱を示さな
い、すなわち一般的に曇り度＜１０％）。しかし、室温
でのみ相容性であるが、温度上昇の際に分解を示すよう
な混合物も、本発明によるものである。
【００２３】２．ポリスチロール及びポリエチルメタク
リレートからの混合物は、適度の吸水性を示す。
リレートからの混合物は、適度の吸水性を示す。
【００２４】３．ポリエチルメタクリレートとの混合に
より、ポリスチロールの複屈折を減少させることができ
る。前記の双方の特性は、本発明のポリマー混合物ＰＭ
を殊に光学的読み取り可能な情報伝達物用のデータ貯蓄
物質(Datenspeichermaterial)として、資格付ける［J.H
ennig.Kunststoffe75、425頁(1985)］。
より、ポリスチロールの複屈折を減少させることができ
る。前記の双方の特性は、本発明のポリマー混合物ＰＭ
を殊に光学的読み取り可能な情報伝達物用のデータ貯蓄
物質(Datenspeichermaterial)として、資格付ける［J.H
ennig.Kunststoffe75、425頁(1985)］。
【００２５】４．ポリエチルメタクリレートとの混合に
より、ポリスチロールの屈折率も減少させることができ
る。例えばポリスチロールを、ポリエチルメタクリレー
トとの混合により、屈折率において、ポリスチロール／
ポリエチルメタクリレート混合物の屈折率が貯蔵するゴ
ム相の屈折率に適応するように、変えることができる。
この方法で、透明な耐衝撃性のプラスチックが得られ
る。
より、ポリスチロールの屈折率も減少させることができ
る。例えばポリスチロールを、ポリエチルメタクリレー
トとの混合により、屈折率において、ポリスチロール／
ポリエチルメタクリレート混合物の屈折率が貯蔵するゴ
ム相の屈折率に適応するように、変えることができる。
この方法で、透明な耐衝撃性のプラスチックが得られ
る。
【００２６】ポリマー混合物ＰＭ約４０〜９９重量％、
有利には７０〜９５重量％及びＰ１及びＰ２とは化学的
に異なるポリマーＰ３ ６０〜１重量％、有利には３０
〜５重量％からなるポリマー組成物も殊に重要であるこ
とが判明し、その際、ポリマーＰ３は、Ｐ１、Ｐ２及び
混合物ＰＭと不相容性であることが認められる。
有利には７０〜９５重量％及びＰ１及びＰ２とは化学的
に異なるポリマーＰ３ ６０〜１重量％、有利には３０
〜５重量％からなるポリマー組成物も殊に重要であるこ
とが判明し、その際、ポリマーＰ３は、Ｐ１、Ｐ２及び
混合物ＰＭと不相容性であることが認められる。
【００２７】その際、一般的に、ポリマー混合物ＰＭの
組成は、ポリマーＰ３の屈折率が混合物ＰＭの屈折率と
一致し、一般的に室温でも有効であるように選択する： ｜ｎD 25ＰＭ−ｎD 25Ｐ３｜＜０．０１。
組成は、ポリマーＰ３の屈折率が混合物ＰＭの屈折率と
一致し、一般的に室温でも有効であるように選択する： ｜ｎD 25ＰＭ−ｎD 25Ｐ３｜＜０．０１。
【００２８】一般的に、ＰＭと不相容性のポリマーＰ３
は、Ｔｇ＜２０℃を有し、かつ少なくとも部分的に、ポ
リマー混合物ＰＭの少なくとも一成分、すなわちＰ１又
はＰ２と共有結合している。更に、Ｐ３は、架橋してい
てよい。
は、Ｔｇ＜２０℃を有し、かつ少なくとも部分的に、ポ
リマー混合物ＰＭの少なくとも一成分、すなわちＰ１又
はＰ２と共有結合している。更に、Ｐ３は、架橋してい
てよい。
【００２９】ポリマー３がポリブタジエン又はポリイソ
プレンである場合は、殊に有利である。
プレンである場合は、殊に有利である。
【００３０】ＰＭ４０〜９９重量％及びＰ３ １〜６０
重量％から形成されたポリマー組成物は、殊にＰ３がＴ
ｇ＜２０℃を有する場合に、純粋なＰＭに比較して、改
良された耐衝撃性で優れている。
重量％から形成されたポリマー組成物は、殊にＰ３がＴ
ｇ＜２０℃を有する場合に、純粋なＰＭに比較して、改
良された耐衝撃性で優れている。
【００３１】ＰＭ４０〜９９重量％及びＰ３ ６０〜１
重量％からのポリマー組成物は、ポリマー２の簡単な耐
衝撃性混合を許す。従って、場合により、砕けやすいＰ
２を市販の耐衝撃性を備えるＰ１（例えばスチロール−
ブタジエン−ブロックコポリマー）との混合により、高
い衝撃性の澄明なＰＭ／Ｐ３−ポリマー組成物に混合す
ることができる。
重量％からのポリマー組成物は、ポリマー２の簡単な耐
衝撃性混合を許す。従って、場合により、砕けやすいＰ
２を市販の耐衝撃性を備えるＰ１（例えばスチロール−
ブタジエン−ブロックコポリマー）との混合により、高
い衝撃性の澄明なＰＭ／Ｐ３−ポリマー組成物に混合す
ることができる。
【００３２】５．ポリエチルメタクレートでのポリスチ
ロールの被覆により、光学的グラジエントファイバー(o
ptishen Gradientenfaser)を製造することができる：そ
の際、次のデータが得られる： 核：ポリスチロール 屈折率ｎD 20＝１．５９ ジャケット：ポリエチレンメタクリレート ｎD 20＝１．４８ 変移：連続的 この種のファイバーは、例えば光導電ケーブルとして使
用することができる。
ロールの被覆により、光学的グラジエントファイバー(o
ptishen Gradientenfaser)を製造することができる：そ
の際、次のデータが得られる： 核：ポリスチロール 屈折率ｎD 20＝１．５９ ジャケット：ポリエチレンメタクリレート ｎD 20＝１．４８ 変移：連続的 この種のファイバーは、例えば光導電ケーブルとして使
用することができる。
【００３３】６．ポリエチレンメタクリレート、殊に
（重合導入させた）ＵＶ−吸収剤を有するポリエチルメ
タクリレートからの薄いジャケットを有するポリスチロ
ールからの目的物が得られる。使用可能なＵＶ−吸収剤
は、例えば次のものに記載されている：キルク・オスマ
ー(Kirk-Othmer) 第3版．Vo.23,615〜627頁部分、J.Wil
ey1983及び米国特許（ＵＳ−Ａ）第４５７６１７０号明
細書。被覆されていないポリスチロールに対して、この
ような状態は、天候安定性である。そうでなければ、不
均一に被覆されたプラスチック廃棄物の重要な再生問題
が生じる。それというのも、良好な相容性に基づく廃棄
物は、繰返し使用することができるからである。一般的
に、ポリスチロールもしくはポリマー化合物ＰＭからの
目的物は、スプレー、圧縮、押出し、溶融又は注入によ
り製造される。ポリマーＰ２からのジャケットは、一般
的に塗装又は共押出しにより塗布される。
（重合導入させた）ＵＶ−吸収剤を有するポリエチルメ
タクリレートからの薄いジャケットを有するポリスチロ
ールからの目的物が得られる。使用可能なＵＶ−吸収剤
は、例えば次のものに記載されている：キルク・オスマ
ー(Kirk-Othmer) 第3版．Vo.23,615〜627頁部分、J.Wil
ey1983及び米国特許（ＵＳ−Ａ）第４５７６１７０号明
細書。被覆されていないポリスチロールに対して、この
ような状態は、天候安定性である。そうでなければ、不
均一に被覆されたプラスチック廃棄物の重要な再生問題
が生じる。それというのも、良好な相容性に基づく廃棄
物は、繰返し使用することができるからである。一般的
に、ポリスチロールもしくはポリマー化合物ＰＭからの
目的物は、スプレー、圧縮、押出し、溶融又は注入によ
り製造される。ポリマーＰ２からのジャケットは、一般
的に塗装又は共押出しにより塗布される。
【００３４】７．ポリエチルメタクリレートからの被覆
を有するポリスチロールからのプレートを製造すること
ができる。このような構造を有するプレートは、未処理
ポリスチロール板に対して、約２％改良された光伝導度
を有する。一般的に、ポリエチルメタクリレートからの
被覆を有するプレートは、改良された腐食安定性を有す
る。例えば温室をガラス張りするために使用される多重
ウェブ板は、殊に興味深く、これは、ポリスチロール又
はポリマー混合物ＰＭから製造されていて、かつエチル
メタクリレート−含有ポリマー（＝ポリマーＰ２）から
の被覆を有する（西独特許公開（ＤＥ−Ａ）第１６０９
７７７号明細書）。更に、ポリスチロールと、ポリマー
Ｐ２との又は有利にはエチルメタクリレート含有モノマ
ー／開始剤−混合物との接着を実施することができる。
ここで、メタクリレートの高い重合速度を、良好なポリ
マー相容性と組み合わせることができる。
を有するポリスチロールからのプレートを製造すること
ができる。このような構造を有するプレートは、未処理
ポリスチロール板に対して、約２％改良された光伝導度
を有する。一般的に、ポリエチルメタクリレートからの
被覆を有するプレートは、改良された腐食安定性を有す
る。例えば温室をガラス張りするために使用される多重
ウェブ板は、殊に興味深く、これは、ポリスチロール又
はポリマー混合物ＰＭから製造されていて、かつエチル
メタクリレート−含有ポリマー（＝ポリマーＰ２）から
の被覆を有する（西独特許公開（ＤＥ−Ａ）第１６０９
７７７号明細書）。更に、ポリスチロールと、ポリマー
Ｐ２との又は有利にはエチルメタクリレート含有モノマ
ー／開始剤−混合物との接着を実施することができる。
ここで、メタクリレートの高い重合速度を、良好なポリ
マー相容性と組み合わせることができる。
【００３５】８．ポリスチロール＞９０重量％及びポリ
メチルメタクリレート＜１０重量％からの混合物を使用
する際に、加工技術上の利点が結果として得られる。こ
の場合、ポリメタクリレートは、加工助剤の機能を担
う。
メチルメタクリレート＜１０重量％からの混合物を使用
する際に、加工技術上の利点が結果として得られる。こ
の場合、ポリメタクリレートは、加工助剤の機能を担
う。
【００３６】９．ポリスチロール／ポリメタクリレート
混合物から、透明な成形体を得ることができ、これは、
その表面をエネルギー作用、例えば適当な照射により、
ポリメタクリレートを分解するがポリスチロールを分解
させないように、変性させることができる（反射減少表
面、抵抗を有する成形体）。
混合物から、透明な成形体を得ることができ、これは、
その表面をエネルギー作用、例えば適当な照射により、
ポリメタクリレートを分解するがポリスチロールを分解
させないように、変性させることができる（反射減少表
面、抵抗を有する成形体）。
【００３７】
【実施例】次の例で本発明を詳述する。
【００３８】ＶＩＣＡＴ−軟化温度の測定は、ＤＩＮ５
３４６０に従って行なう。
３４６０に従って行なう。
【００３９】還元粘度（ηspec/c）の測定は、ＤＩＮ１
３４２、ＤＩＮ５１５６２及びＤＩＮ７７４５を手本と
する。
３４２、ＤＩＮ５１５６２及びＤＩＮ７７４５を手本と
する。
【００４０】光伝導度の測定は、（他に記載のないかぎ
り）ＤＩＮ５０３６に従って、実施することができる。
り）ＤＩＮ５０３６に従って、実施することができる。
【００４１】混濁（曇り度）は、％（ＡＳＴＭ Ｄ１０
０３）で示す。
０３）で示す。
【００４２】例１ ポリエチルメタクリレート（ＰＥＭＡ Ｊ＝２７ｍｌ／
ｇ）を溶剤としてのトルオール中でポリスチロール（調
節剤としてのｔ−ドデシルメルカプタンとのラジカル重
合により製造されたＰＳ、Ｊ＝４６ｍｌ／ｇ）と混合す
る。
ｇ）を溶剤としてのトルオール中でポリスチロール（調
節剤としてのｔ−ドデシルメルカプタンとのラジカル重
合により製造されたＰＳ、Ｊ＝４６ｍｌ／ｇ）と混合す
る。
【００４３】混合物からフィルムを製造し、これを室温
で乾燥させる。加温時に分解するガラス様透明な相容性
のポリマーフィルムが得られる。
で乾燥させる。加温時に分解するガラス様透明な相容性
のポリマーフィルムが得られる。
【００４４】 混合比（重量％） ────────────────────────────── ＰＥＭＡ ＰＳ 混濁温度（℃） ────────────────────────────── ７０ ３０ ７９ ６０ ４０ ７９ ５０ ５０ ７５ ４０ ６０ ７５ ３０ ７０ ７５ ２０ ８０ ８０ １０ ９０ １０３
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (73)特許権者 390009128 Ｋｉｒｓｃｈｅｎａｌｌｅｅ，Ｄ− 64293 Ｄａｒｍｓｔａｄｔ，Ｇｅｒｍ ａｎｙ (72)発明者 ウルリッヒ テルブラック ドイツ連邦共和国 ラインハイム ２ ベルリナー シュトラーセ ３ (56)参考文献 特開 昭64−70547（ＪＰ，Ａ) 特開 昭63−89556（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) C08L 25/00 - 25/18 C08L 33/00 - 33/12 (54)【発明の名称】 ポリスチロール及びポリメタクリル酸エステルからの相容性ポリマー混合物、ポリマー組成物、 これから生じる物質、データ蓄積プレート及び光学的グラジエントファイバーの製法並びにポリ マー混合物溶液、ポリマーフィルム、プラスチック分散液及びフィルム
Claims (22)
- 【請求項１】 ポリスチロール及びポリメタクリル酸エ
ステルからの相容性ポリマー混合物（PM）において、該
ポリマー混合物（PM）が、成分： （Ａ）少なくとも９５重量％がスチロールから形成され
ているポリスチロール（ポリマーＰ１）０．１〜９９．
９重量％及び以下のような ａ）９０より大きく１００重量％までがエチルメタクリ
レート、かつ ｂ）０から１０重量％未満がエチルメタクリレートと共
重合可能なモノマー少なくとも１種から形成されている
（Ｂ）ポリメタクリル酸エステル（ポリマーＰ２）９
９．９〜０．１重量％とから形成され、その際、（Ａ）
と（Ｂ）の合計またはａ）とｂ）の合計は、１００重量
％であることを特徴とする、ポリスチロール及びポリメ
タクリレートエステルからの相容性ポリマー混合物（P
M）。 - 【請求項２】 ポリマー混合物（PM）を、成分（Ａ）と
してのポリスチロール及び成分（Ｂ）としてのポリエチ
ルメタクリレートから形成する、請求項１記載の相容性
ポリマー混合物（PM）。 - 【請求項３】 成分（Ｂ）におけるポリマーＰ２は、成
分ｂ）としてＣ５〜Ｃ６−シクロアルカノールの（メ
タ）アクリル酸エステルを含有することを特徴とする、
請求項１記載の相容性ポリマー混合物（PM）。 - 【請求項４】 ポリマーＰ２は、シクロヘキシルメタク
リレートを含有する、請求項３記載の相容性ポリマー混
合物（PM）。 - 【請求項５】 ポリマーＰ１又はＰ２の少なくとも１方
は、ガラス転移温度Ｔｇ＞５０℃を有する、請求項１か
ら４までのいずれか１項記載の相容性ポリマー混合物
（PM）。 - 【請求項６】 ポリマー混合物（PM）は、ガラス転移温
度ＴＧ＞５０℃を有する、請求項１から５までのいずれ
か１項記載の相容性ポリマー混合物（PM）。 - 【請求項７】 ポリマーＰ１もポリマーＰ２も、分子量
Ｍｗ２０００〜５００００００ドルトンの範囲を有す
る、請求項１から６までのいずれか１項記載の相容性ポ
リマー混合物（PM）。 - 【請求項８】 両ポリマーの少なくとも１方は、分子量
Ｍｗ２００００〜２０００００の範囲を有する、請求項
１から７までのいずれか１項記載の相容性ポリマー混合
物（PM）。 - 【請求項９】 ポリマーＰ１もポリマーＰ２も、分子量
Ｍｗ２００００〜２０００００の範囲を有する、請求項
１から７までのいずれか１項記載の相容性ポリマー混合
物（PM）。 - 【請求項１０】 請求項１から９までのいずれか１項記
載の相容性ポリマー混合物（PM）４０〜９９重量％と、
更にＰ１及びＰ２とは化学的に異なっていてよい、Ｐ
１、Ｐ２及び相容性ポリマー混合物（PM）と不相容性の
ポリマーＰ３６０〜１重量％とからのポリマー組成物。 - 【請求項１１】 ポリマーＰ３のガラス転移温度Ｔｇ
は、＜２０℃である、請求項１０記載のポリマー組成
物。 - 【請求項１２】 ポリマーＰ３は、ポリマーＰ１及び／
又はＰ２と少なくとも一部共有結合している、請求項１
０又は１１記載のポリマー組成物。 - 【請求項１３】 ポリマーＰ３は、架橋している、請求
項１０又は１１記載のポリマー組成物。 - 【請求項１４】 ポリマーＰ３は、ポリブタジエン又は
ポリイソプレンである、請求項１０又は１１記載のポリ
マー組成物。 - 【請求項１５】 請求項１から９までのいずれか１項記
載の相容性ポリマー混合物（PM）または請求項１０から
１３までのいずれか１項記載のポリマー組成物から製造
された、射出成型物。 - 【請求項１６】 請求項１から９までのいずれか１項記
載の相容性ポリマー混合物（PM）または請求項１０から
１３までのいずれか１項記載のポリマー組成物から製造
された、押出し成形物。 - 【請求項１７】 請求項１から９までのいずれか１項記
載の相容性ポリマー混合物（PM）または請求項１０から
１３までのいずれか１項記載のポリマー組成物から製造
された、プレート。 - 【請求項１８】 ポリマーＰ１からの核及びポリマー２
からの外被及び中間層を有する光学的グラジエントファ
イバーにおいて、中間相が請求項１から９ま でのいずれ
か１項記載の相容性ポリマー混合物（PM）または請求項
１０から１３までのいずれか１項記載のポリマー組成物
から製造されている、光学的グラジエントファイバー。 - 【請求項１９】 請求項１から９までのいずれか１項記
載の相容性ポリマー混合物（PM）または請求項１０から
１３までのいずれか１項記載のポリマー組成物からなる
溶液。 - 【請求項２０】 請求項１９の溶液から製造されたポリ
マーフィルム。 - 【請求項２１】 請求項１から９までのいずれか１項記
載の相容性ポリマー混合物（PM）または請求項１０から
１３までのいずれか１項記載のポリマー組成物からなる
ラテックスを含有するプラスチック分散液。 - 【請求項２２】 請求項２１記載のプラスチック分散液
から製造されたフィルム。
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