JP3168270B2

JP3168270B2 - 放射能測定試料の調製方法および装置

Info

Publication number: JP3168270B2
Application number: JP02729392A
Authority: JP
Inventors: 昭世重松; 奈緒美泉二; 泰彦羽鳥; 光伸奥山
Original assignee: 株式会社生体科学研究所
Priority date: 1992-01-18
Filing date: 1992-01-18
Publication date: 2001-05-21
Anticipated expiration: 2016-05-21
Also published as: JPH05196740A

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、大掛かりな設備を必要
とせず、また測定後の廃液処理が簡単にできる、放射能
測定試料の調製方法および装置に関するものである。

【０００２】

【従来の技術】生物試料等の有機物試料中の、微量の低
エネルギーベータ放射体の放射能測定には、従来、液体
シンチレーション法が多く用いられている。液体シンチ
レーション法は、試料自体を液体シンチレータ中に溶解
または分散させる方法であるため、低エネルギーベータ
放射体でも高い感度で測定できる。

【０００３】一方、生物組織等についてのトレーサー実
験において、水溶性あるいは揮発性の標識物質の移動
（試料外への溶出、試料内での拡散等）を防ぐために試
料を凍結し、凍結状態で薄切片を作成し、そのまま真空
凍結乾燥して、放射能測定する方法が行われている。

【０００４】

【発明が解決しようとする課題】しかし液体シンチレー
ション法では、放射性試料を含むシンチレータ溶液を、
放射能測定終了後、環境の汚染を生じないように処理す
る必要がある。

【０００５】シンチレータ溶液の処理方法としては、そ
のまま焼却する方法と、予備処理後可燃物のみを焼却す
る方法があるが、前者は不燃物の混在や放射能の飛散が
重大な問題であり、実用上困難があった。

【０００６】予備処理の方法としては、廃液を蒸留し、
留出物に場合によりろ過した残留液を併せて、灯油等の
液体燃料とともに焼却する方法が行われているが、複雑
で高価な装置を必要とする。

【０００７】また、液体シンチレーション法は、標識物
質以外の種々の生体成分を含む生体試料においては、多
くのクエンチャーの存在により複雑な影響を受けるた
め、微量放射能の定量的な測定が困難である。

【０００８】試料を凍結乾燥する方法では、深冷状態で
の切片作成と真空凍結乾燥を行うため、大掛かりな設備
と、そして多くの手間と時間を要する。

【０００９】それ故、測定前の試料作成や測定後の廃液
処理の設備や手間を必要としない、生物試料中の微量の
低エネルギーベータ放射能を定量的に測定するための試
料調製方法および装置を実現することが、本発明の目的
である。

【００１０】

【課題を解決するための手段】本発明では、上記方法を
実現するため、放射性物質を含む生物試料を凍結し、氷
点より低い所要の温度に保たれた二つの剛体平面の間
で、平均に押圧して粉砕するとともに、実質的に一様な
厚さに圧縮して薄片とし、この薄片を放射能測定試料と
する。

【００１１】また、上記目的を実現するための本発明の
装置は、所定の間隙を保つことができるような、対向す
る二つの剛体平面から成り、放射性物質を含む凍結した
生物試料をそれらの間で平均に押圧して粉砕するととも
に、実質的に一様な厚さに圧縮する手段と、剛体の平面
を所要の温度に保つ手段とから成る。

【００１２】試料は、固体状、液状、ゲル状等のいずれ
でもよい。生物試料を凍結するには通常の手段を用いる
ことができる。

【００１３】二つの剛体は、金属、非金属いずれから成
ってもよく、例えば、鉄、鉄合金、銅合金、アルミニウ
ム、石、プラスチック、木、等で構成することができ
る。しかし、熱伝導のよい、比重の比較的大きい金属、
例えばステンレス鋼が好ましい。

【００１４】押圧は、凍結した試料を粉砕し、薄片にす
るのに十分な力で行う。通常１００g／cm²以上の圧力が
必要である。薄片の厚さを規定する手段がない場合に
は、二つの剛体の表面の間で試料が一様な厚さに圧縮さ
れるように、試料に均一な力を加えることが望ましい。
この場合には、温度の調整を厳密に行う必要がある。

【００１５】圧砕に用いる剛体の表面が、所望の試料厚
みに対応した間隔を保つような機構を用いることが好ま
しい。すなわち、少なくとも一方の剛体の表面の少なく
とも３ヵ所に所要の高さの突出部を設けるか、試料を収
容する領域を除いて二つの剛体の間に一定の厚さの部材
（スペーサ）が挟まれるようにする。

【００１６】作製された試料の放射能測定には、物理的
方法、化学的方法のいずれを用いてもよい。例えば、ガ
イガーミュラー計数管、比例計数管、シンチレーション
カウンタ、半導体検出器、光刺激ルミネッセンス（蛍光
輝尽）を利用したイメージングプレート、銀塩写真感光
材料、その他を利用することができる。

【００１７】二つの剛体の表面は、試料の圧砕までは、
凍結状態が保たれるように試料を氷点より低い温度、例
えば−５０℃に、保つことが望ましい。また、圧砕後は
試料の温度を氷点付近まで上昇させることが好ましい。
それは、再凍結により氷の結晶が成長し、表面の凹凸が
大きくなることを避けるためである。従って、本発明の
装置は、圧砕前および後にそれぞれ剛体の平面を、所要
の温度に保つ手段を具える。

【００１８】生物試料の多くは、水を主成分とし、液
体、または弾性を有した不定形の固体試料である。凍結
させることにより、弾性を失い、塑性化され、凍結状態
で圧縮、粉砕され、薄片に伸展される。この薄片は、凍
結状態のまま、放射能測定に供される。

【００１９】本発明の装置では、所定の間隙を保つこと
ができるようにした、対向する二つの剛体平面の間で、
凍結した生物試料を平均に押圧して粉砕するとともに、
実質的に一様な厚さの薄片とする。生物試料を凍結状態
に保つため、剛体の平面は所要の温度に保たれる。

【００２０】

【実施例】以下、実施例を示し、本発明のより具体的な
説明とする。［実施例１］図１および図２に、本発明の方法およびそ
の実施のための装置の一例を示す。図２（Ａ）ないし
（Ｃ）は、図１の直線II−IIに沿った断面を示してい
る。図２（Ａ）は試料を押圧する前の準備状態を、図２
（Ｂ）は試料包装膜を押圧した状態を、図２（Ｃ）は試
料を押圧した状態を、夫々示す。ただし、試料包装膜は
図示を省略した。

【００２１】図１および図２において、放射能測定試料
調製のための装置は、凍結試料を圧縮するための二枚の
重厚なステンレス板１，２と、これらを押圧するための
リフト３およびストッパ６を具えている。ステンレス板
１（以下、台板１と言う）は、上面の試料穴１ａを除
き、上下両面が平坦かつ互に平行である。試料穴１ａは
直径１２ｍｍの円形で、深さは２ｍｍ、底面は平坦かつ
上面に平行である。ステンレス板（以下、天板２と言
う）も、下面の突起２ａを除き上下両面が平坦かつ平行
で、下面は台板１の上面に密接する。下面の突起２ａは
直径１１．６ｍｍの円形で、台板１の試料穴１ａにはま
り込む。突起２ａの高さは試料穴１ａの深さと同じとす
る。試料穴１ａおよび突起２ａは各々、横方向に６行、
縦方向に８列の配列で、合計４８個設けられている。図
２（Ａ）に示すように、台板１は初めテーブル５の上に
載せられる。テーブル５は架台９の上方に支柱１０で固
定されている。

【００２２】テーブル５の中央には、台板１より小さい
開口部５ａがあり、連結棒４ａを介し油圧器４に連結さ
れたリフト３が、開口部５ａを通って昇降することがで
きる。テーブル５と油圧器４は架台９に固定されてい
る。テーブル５の四隅には固定軸８が取り付けられ、そ
の上部にストッパ６が軸受７により回転自在に取り付け
られている。図２（Ｂ）に示すように、ストッパ６を内
向きに回動させると、その下面が天板２の上面に対向す
るようになり、台板１、天板２がリフト３により押し上
げられると、ストッパ６の下面は天板２の上面に当接
し、その上昇を制止する。このとき、突起２ａの頂面は
試料穴１ａの底面に接する。図２（Ｃ）に示すように、
試料穴１ａと同じ形状の窓を有するスペーサ１４を台板
１と天板２の間に挟むと、試料穴１ａの底には突起２ａ
との間に空間が形成される。

【００２３】図１および２に示す装置を用いて放射能測
定試料の調製を行う手順について、図３（Ａ）ないし
（Ｅ）を参照しつつ、以下に説明する。油圧器４の作動
を解き、リフト３を下死点に位置させ、台板１をテーブ
ル５の上面の定位置に載せる。台板１の上に、図３
（Ａ）に示すように、ポリ塩化ビニリデンフィルム１１
（厚さ１０ミクロン）を被せ、その上に天板２を、試料
穴１ａに突起２ａがはまり込むように載せる。

【００２４】そして油圧器４を作動させ、リフト３を上
昇させると、台板１と天板２は共に押し上げられ、天板
２の上面がストッパ６の下面に当たって制止される。こ
のとき、台板１と天板２の間に挟まれているフィルム１
１は、図３（Ｂ）に示すように、突起２ａによって試料
穴１ａの中に押し込まれる。

【００２５】油圧器４の作動を解き、リフト３を下降さ
せて、台板１、天板２を原位置に戻し、天板２を取り去
ると、図３（Ｃ）に示すように、フィルム１１は試料穴
１ａの内壁に貼りついた状態で残る。

【００２６】図３（Ｄ）に示すように、冷凍庫で凍結さ
せた、放射性標識体を含む生物試料１３を、試料穴１ａ
の中のフィルム１１の上になるべく平にならして載せ、
図３（Ｅ）に示すように、その上にポリ塩化ビニリデン
フィルム１２（厚さ１０ミクロン）を、しわが生じない
ように平に被せる。フィルム１２の上にスペーサ１４
を、窓の部分が試料穴１ａに対応するように載せ、その
上に天板２を、突起２ａが試料穴１ａに向い合うように
載せる。

【００２７】油圧器４を再び作動させ、リフト３を上昇
させて、台板１を押し上げると、天板２はストッパ６で
制止され、図３（Ｆ）に示すように、試料穴１ａの底面
と突起２ａの間でフィルム１１，１２に挟まれた生物試
料１３は圧砕される。台板１の上面と天板２の間にスペ
ーサ１４が介在するため、試料穴１ａの底にはスペーサ
１４の厚さに対応する高さの空間が残されるから、生物
試料１３はこの高さより薄く圧縮されることはなく、一
定の厚さに圧砕される。

【００２８】図１ないし３では省略したが、台板１、天
板２はそれぞれ内部に、図４に示すようにペルチエ効果
を利用した冷却素子２１，２２が内蔵されているので、
必要な温度に冷却され、間に挟まれた生物試料１３を凍
結状態に保つことができる。冷却素子の放熱面２１ａ，
２２ａに接するジャケット２３，２４中には放熱のため
冷水が通される。

【００２９】［実施例２］本発明の放射能測定試料調製
装置の他の例を図５および図６に示す。台板１、天板
２、試料穴１ａ、突起２ａ、スペーサ１４は実施例１と
同じである。架台９の上面は平で、その上のガイド９ａ
に囲まれる区域にステンレス板１（台板）が置かれる。
ガイド９ａはＬ字状の突起である。ステンレス板２（天
板）の上には支持枠３３に固定された圧板３１が置かれ
る。圧板３１にはハンドル３２が、支持枠３３の前縁３
３ａにはハンドル３４が、それぞれ取り付けられてい
る。支持枠３３は後方で、断面が三角形の支持棒３５上
に乗っている。支持棒３５は上方へ付勢されている。支
持枠３３の後縁３６はストッパ押し板となっており、支
持棒３５の付勢により後部ストッパ３７に当接する。後
部ストッパ３７の高さは、図示しない手段により調整可
能である。支持棒３５の付勢は、支柱１０の上部に設け
たスプリング３９により、Ｌ字状の支持具３８を介して
与えられる。この付勢力は、試料穴１ａの底面と天板２
の突起２ａの間に試料の圧砕に必要な１００g／cm²以上
の圧力を十分に生じ得る強さとする。

【００３０】前方の支柱１０の頂部には、半円形のカム
部を有した回転可能なストッパ４１が設けられており、
上述の支持枠３３の前方側面に固定された係合具４０の
半円形の切り欠けの周囲に上方からカム部が係合して、
係合具４０をロックし、支持枠３３の上方への運動を阻
止して、その高さを規定する。ストッパ４１はレバー４
２によって操作される。

【００３１】図５および図６に示した装置の動作を、以
下に説明する。まず、架台９の上に台板１を載せる。レ
バー４２を外側に回して、ストッパ４１の係合を解除
し、支持枠３３とともに圧板３１を取り除いておき、実
施例１と同様に台板１の上に薄いプラスチックフィルム
を挟んで天板２を載せ、その上にさらにスペーサ１４を
載せる。ハンドル３２により圧板３１を持ち上げなが
ら、支持枠３３の後縁３６をストッパ３７の下に差し込
み、側面後部の溝３３ｂに支持棒３５を係合させると、
圧板３１はスペーサ１４の上方に来る。ハンドル３２を
離すと、自重で圧板３１はスペーサ１４の上に降下す
る。このとき、支持枠３３の後部は支持棒３５を介して
スプリング３９により上方に付勢されるため、後縁３６
はストッパ３７に当接し、図６（Ａ）に示すように、こ
のとき圧板３１はスペーサ１４に密接した状態になる
（必要なら、レバー３４を軽く押し上げる）。この位置
でレバー４２を内側に回し、係合具４０（図５）をスト
ッパ４１のカム部に係合させてロックする。台板１、天
板２、スペーサ１４、圧板３１は、密着した状態で固定
される。なお、ストッパ３７は、圧板３１がスペーサ１
４に密接したときにちょうど支持枠３３の後縁３６に当
接するように、高さを調整しておく。

【００３２】こうしてフィルム１１を、図３（Ｂ）に示
すように、試料穴１ａの底面に貼りつける。上記と逆の
操作で圧板３１、スペーサ１４、天板２を順次取除く
と、図３（Ｃ）に示すような状態になる。そこで、図３
（Ｄ）に示すように、冷凍庫で凍結させた生物試料１３
を試料穴１ａ中のフィルム１１の上に置く。図３（Ｅ）
に示すように、フィルム１１と生物試料１３の上に薄い
フィルム１２（フィルム１１と同種のもの）を被せ、そ
の上にスペーサ１４を、窓１４ａが試料穴１ａに合うよ
うに置いてから、天板２を載せる。天板２の上に直接に
圧板３１を載せること以外は、全て前述と同じ操作で、
圧板３１を天板２に密着させると、図６（Ｂ）に示すよ
うに、天板２、スペーサ１４、台板１は互に密着し、図
３（Ｆ）に示すように、生物試料１３は試料穴１ａ中で
フィルム１１，１２の間にスペーサ１４とほぼ等しい厚
さに圧縮されて、封入される。

【００３３】［測定例］本発明の方法および装置により
作成した試料を用いた放射能測定例を示す。実施例１の
装置を、使用前に３０分間予備冷却し、天板２および台
板１を−５０℃に冷却しておく。［メチル¹⁴Ｃ］アミノ
アンチピリンの濃度１００μCi／ccの水溶液０．１ccを
ラットに投与し、３０分後に屠殺して、比較的血液含有
量の大きい器官、消化管内容物、および血液を屍体から
採取した。各試料は、１０，２０，３０，５０，１００
および１０００mgの７段階の中から選んだ少なくとも３
段階の量を採取して、凍結させた。厚さ１０μｍのポリ
塩化ビニリデンフィルム１枚（フィルム１１）を実施例
１の装置の台板１に被せ、天板２で圧迫して、試料穴１
ａにはめ込み、試料穴の底に沿った形状にする。天板２
を持上げて、試料穴１ａ中のフィルム１１の上に上記の
試料を置き、新たに同種のフィルム１２でおおい、窓つ
きのスペーサー１４をその上に置いてから、天板２で上
から圧迫して、１００g/cm2以上の圧力で試料を圧砕す
る。圧砕後、台板１と天板２の温度を若干高くし、約−
１０℃とする。

【００３４】５分後、天板２を取り去り、試料が収容さ
れた２枚のフィルム（１１，１２）を取り出し、富士写
真フイルム社ＦＵＪＩＸイメージアナライザＢＡ２００
０を用いて、以下の手順により放射能測定を行う。予め
フリーザー中で冷却しておいたイメージングプレート
を、試料が収容されたフィルム１１，１２に暗室中で密
着する。２４時間密着させた後、試料シートと分離し、
レーザ光走査し、ＰＳＬ発光を測定し、コンピュータ処
理する。

【００３５】全血および脳の測定結果を図７（Ａ）に、
血漿、肺、肝臓、腎臓、膀胱、胃内容物の測定結果を図
７（Ｂ）に、腸内容物の測定結果と、全血、脳及び肝臓
の測定結果の一部を図７（Ｃ）に示す。図７（Ｂ）にお
いて膀胱の放射能強度、図７（Ｃ）において肝臓の放射
能強度は、それぞれ測定値の１／１０を示す。

【００３６】いずれの試料についても、試料量と放射能
強度の間に、よい直線性が認められた。

【００３７】［比較例］器官、組織および内容物の一部
を一定量ずつ採取し、それぞれ液体シンチレーション用
バイアル中で、アルカリ性可溶化剤５CC添加し、一昼夜
３７℃に加温した後、ジオキサン系シンチレーター液を
１５CC添加し、十分に乳化後、自動３チャンネル液体シ
ンチレーションカウンターで各試料の放射能を測定し
た。

【００３８】測定結果を図８（Ａ）ないし（Ｃ）に放射
能レベル別に示す。図７と同様に、図８（Ｂ）の膀胱、
図８（Ｃ）の肝臓の放射能強度は測定値の１／１０を示
す。

【００３９】血漿、肺、腎臓、脳、胃内容物については
直線性があったが、全血、肝臓、膀胱、腸内容物につい
ては直線性からのずれが目立っている。

【００４０】測定例と比較例の結果から、本発明の試料
調製方法が直線性のある放射能測定結果を与え、液体シ
ンチレーション法により優れたものであることがわか
る。

【００４１】

【発明の効果】本発明の試料調製方法および装置による
と、生物試料中の微量の低エネルギーベータ放射能を定
量的に測定するための試料を、設備や手間を必要とせず
に作成することができる。また、測定後の廃液処理の設
備や手間も要らない。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明による放射能測定試料調製装置の一実施
例を示す平面図である。

【図２】本発明による放射能測定試料調製装置の一実施
例を示す断面図である。

【図３】図３（Ａ）ないし（Ｅ）は、本発明の装置を用
いて放射能測定試料の調製を行う手順を示す説明図。

【図４】図１及び図２に示す装置の一部の断面図であ
る。

【図５】本発明による放射能測定試料調製装置の他の実
施例を示す平面図である。

【図６】本発明による放射能測定試料調製装置の一実施
例を示す断面図である。

【図７】本発明による放射能の測定例における測定結果
を示すグラフである。

【図８】従来方法による放射能測定の結果を示すグラフ
である。

【符号の説明】

１ステンレス板（台板）１ａ試料穴２ステンレス板（天板）２ａ突起３リフト４油圧器４ａ連結棒５テーブル５ａ開口部６ストッパ７軸受８架台９固定軸９ａガイド１０支柱１１，１２フィルム１３生物試料１４スペーサ２１，２２冷却素子２１ａ，２２ａ冷却素子の放熱面２３，２４ジャケット３１圧板３２ハンドル３３支持枠３３ａ支持枠前縁３３ｂ溝３４ハンドル３５支持棒３６支持枠後縁３７後部ストッパ３８支持具３９スプリング４０係合具４１ストッパ４２レバー

Claims

(57)【特許請求の範囲】

【請求項１】放射性物質を含む生物試料を凍結し、氷点より低い所要の温度に保たれた二つの剛体平面の間
で、平均に押圧して粉砕するとともに、実質的に一様な
厚さに圧縮し、薄片とすることを特徴とする、放射能測定試料の調製方法。
【請求項２】所定の間隙を保つことができる、対向す
る二つの剛体平面から成り、それらの間で、放射性物質
を含む凍結した生物試料を平均に押圧して粉砕するとと
もに、実質的に一様な厚さに圧縮して、薄片とする手段
と、前記剛体の平面をそれぞれ所要の温度に保つ手段から成
ることを特徴とする。放射能測定試料調製装置。
【請求項３】前記押圧粉砕手段が、複数の前記生物試
料を押圧し、粉砕することができる、請求項２の放射能
測定試料調製装置。
【請求項４】生物試料等に含まれる放射性物質の放射
能を測定する方法であって、前記試料を凍結し、氷点より低い所要の温度に保たれた二つの剛体平面の間
で、前記凍結した試料を平均に押圧して粉砕するととも
に、実質的に一様な厚さに圧縮して薄片とし、凍結した水を含む前記薄片の放射能を測定することを特
徴とする、放射能測定方法。
【請求項５】前記放射能測定を、放射能に応じた光輝
尽発光強度の測定によって行う、請求項４の放射能測定
方法。