JP3085990B2 - Polycarbonate resin composition - Google Patents
Polycarbonate resin compositionInfo
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Description
【０００１】[0001]
【産業上の利用分野】本発明は、自動車のバンパー、フ
ェンダー、ドアハンドル及びオートバイの外板等の材料
として好適な、耐候性、成形性、耐溶剤性、耐衝撃性、
低温での衝撃強さに優れ、かつ軽量であるポリカーボネ
ート樹脂組成物に関する。BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to a material which is suitable for materials such as bumpers, fenders, door handles and outer panels of motorcycles.
The present invention relates to a polycarbonate resin composition which has excellent low-temperature impact strength and is lightweight.
【０００２】[0002]
【従来の技術】ポリカーボネートは、耐熱性、耐候性お
よび寸法安定性に優れた樹脂として知られている。しか
し、流動性が悪いため成形しにくく耐溶剤性にも難点が
あり、また成形品は衝撃強さの厚み依存性が強く、厚さ
の厚い領域で衝撃強さが大幅に低下し、さらに低温では
衝撃強さが急速に低下するという難点がある。2. Description of the Related Art Polycarbonate is known as a resin having excellent heat resistance, weather resistance and dimensional stability. However, due to poor fluidity, it is difficult to mold, and there is also a problem with solvent resistance.Moreover, the molded product has a strong dependence of the impact strength on the thickness, and the impact strength is greatly reduced in the thick region, and even at low temperatures However, there is a disadvantage that the impact strength is rapidly reduced.
【０００３】従来、成形性や耐溶剤性を向上させるため
に、特公昭３９−２０４３４号公報等に記載されている
ように、ポリカーボネートにポリオレフィン、ポリエス
テルを配合したポリカーボネート樹脂組成物が使用され
ていた。Heretofore, in order to improve moldability and solvent resistance, as described in JP-B-39-20434, a polycarbonate resin composition comprising a polycarbonate mixed with a polyolefin and a polyester has been used. .
【０００４】しかし、かかる組成物では、耐熱性が若干
犠牲になり、衝撃強さの厚み依存性および低温での耐衝
撃性が全く改善されないばかりか、成形品に層剥離現象
を生じる。However, in such a composition, the heat resistance is slightly sacrificed, and the thickness dependency of the impact strength and the impact resistance at low temperatures are not improved at all, and a delamination phenomenon occurs in a molded article.
【０００５】また、耐衝撃性を向上させるために、特公
昭５５−９４３５号公報などに記載されているように、
ポリカーボネートに、ポリエステル、メタクリレート−
ブタジエン−スチレン共重合体を添加したポリカーボネ
ート樹脂組成物も知られている。In order to improve the impact resistance, as described in Japanese Patent Publication No. 55-9435,
Polycarbonate, polyester, methacrylate-
A polycarbonate resin composition to which a butadiene-styrene copolymer is added is also known.
【０００６】近年、自動車の低燃費化、軽量化に伴な
い、従来のポリカーボネート樹脂組成物が有する優れた
耐熱性、成形性を維持しつつ耐衝撃性を一層向上させ、
さらには耐溶剤性にも優れた樹脂組成物が要求されるよ
うになった。[0006] In recent years, as the fuel efficiency and weight of automobiles have been reduced, the impact resistance has been further improved while maintaining the excellent heat resistance and moldability of the conventional polycarbonate resin composition.
Further, a resin composition having excellent solvent resistance has been required.
【０００７】[0007]
【発明が解決しようとする課題】本発明は、耐熱性、耐
候性、寸法安定性、成形性、耐溶剤性および耐衝撃性等
に優れたポリカーボネート樹脂組成物を提供することを
目的とする。SUMMARY OF THE INVENTION An object of the present invention is to provide a polycarbonate resin composition having excellent heat resistance, weather resistance, dimensional stability, moldability, solvent resistance, impact resistance and the like.
【０００８】[0008]
【課題を解決するための手段】上記の課題を解決するた
めに本発明者は、ポリカーボネート４０〜９５重量％、
ポリエステル５〜６０重量％、エポキシ基含有エチレン
共重合体１〜１５％、およびポリプロピレン１〜１５重
量％を配合することによって、新規で有用なポリカーボ
ネート樹脂組成物を得ることができた。Means for Solving the Problems To solve the above-mentioned problems, the present inventor has set forth the following:
By blending 5 to 60% by weight of a polyester, 1 to 15% by weight of an epoxy group-containing ethylene copolymer, and 1 to 15% by weight of a polypropylene, a novel and useful polycarbonate resin composition could be obtained.
【０００９】本発明のポリカーボネート樹脂組成物は、
ポリカーボネートの有する耐熱性、耐候性および寸法安
定性を生かし、かつ耐衝撃性を向上させるためにポリエ
ステルおよびエポキシ基含有エチレン共重合体を配合
し、さらに耐溶剤性を改善するとともに好ましい成形性
を得るためにポリプロピレンをも配合したものである。The polycarbonate resin composition of the present invention comprises:
Utilizing the heat resistance, weather resistance and dimensional stability of polycarbonate, and blending a polyester and an epoxy group-containing ethylene copolymer to improve impact resistance, further improving solvent resistance and obtaining favorable moldability For this reason, polypropylene is also blended.
【００１０】ポリカーボネートにエポキシ基含有エチレ
ン共重合体を配合すると、該共重合体中のアクリル酸系
エステルにより耐衝撃性が改良される。さらに、該共重
合体がエポキシ基を有することからポリカーボネート及
びポリエステルの双方と反応するため、成形物の層剥離
現象を起こさず一層耐衝撃性の向上を図ることができ
る。When an epoxy group-containing ethylene copolymer is blended with polycarbonate, the impact resistance is improved by the acrylic acid ester in the copolymer. Further, since the copolymer has an epoxy group, it reacts with both polycarbonate and polyester, so that the impact resistance can be further improved without causing a delamination phenomenon of the molded product.
【００１１】また、ポリエステルおよびポリプロピレン
を配合することにより、耐溶剤性が向上されるが、更
に、ポリプロピレンは、耐衝撃性をも向上せしめ、特に
成形品の衝撃強さの厚み依存性を大幅に改良することが
できる。また、ポリエステルとしてポリエチレンテレフ
タレートを配合する場合には、ポリエチレンテレフタレ
ートの結晶速度が遅いため、通常の成形条件では結晶化
が不完全となるが、ポリプロピレンを配合することによ
って、ポリカーボネートの発泡または分解を引き起こさ
ずに、ポリエチレンテレフタレート成分の結晶化速度を
向上させることができる。[0011] Further, by blending polyester and polypropylene, solvent resistance is improved, but polypropylene also improves impact resistance, and in particular, greatly reduces the thickness dependence of the impact strength of molded products. Can be improved. Also, when polyethylene terephthalate is blended as polyester, the crystallization rate of polyethylene terephthalate is low, so crystallization is incomplete under ordinary molding conditions, but blending polypropylene causes foaming or decomposition of polycarbonate. Instead, the crystallization speed of the polyethylene terephthalate component can be improved.
【００１２】本発明組成物に用いるポリカーボネートの
配合量は、本組成物全体に対して４０〜９５重量％であ
り、ポリカーボネート樹脂の特性を発揮させるために、
５０重量％以上であることが好ましい。The amount of the polycarbonate used in the composition of the present invention is 40 to 95% by weight based on the total weight of the composition.
It is preferably at least 50% by weight.
【００１３】本発明に用いるポリエステルとしては、例
えばポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフ
タレート、およびポリエチレンテレフタレートとポリエ
チレンオキサイドとの共重合体などを挙げることができ
る。ポリエチレンテレフタレートは、少なくとも約０．
４〜約１．２の固有粘度を有するものを用いるのが好ま
しく、ポリブチレンテレフタレートは、少なくとも約
０．３以上の固有粘度を有するものを用いるのが好まし
い。これらポリエステルの配合量は、本組成物全体に対
して、５〜６０重量％であり、好ましくは１０〜４０重
量％である。５重量％未満では耐溶剤性が劣り、６０重
量％以上では、軽比重であるポリカーボネートの利点を
生かすことができない。Examples of the polyester used in the present invention include polyethylene terephthalate, polybutylene terephthalate, and a copolymer of polyethylene terephthalate and polyethylene oxide. Polyethylene terephthalate has at least about 0.1.
It is preferable to use one having an intrinsic viscosity of 4 to about 1.2, and it is preferable to use polybutylene terephthalate having an intrinsic viscosity of at least about 0.3 or more. The blending amount of these polyesters is 5 to 60% by weight, and preferably 10 to 40% by weight, based on the entire composition. If it is less than 5% by weight, the solvent resistance is inferior. If it is more than 60% by weight, the advantage of polycarbonate having a low specific gravity cannot be utilized.
【００１４】本発明に用いるエポキシ基含有エチレン共
重合体とは、下記の式（Ｉ）で表される共重合体をい
う。The epoxy group-containing ethylene copolymer used in the present invention is a copolymer represented by the following formula (I).
【００１５】式（Ｉ） Ｅ／Ｘ／Ｙ 式（Ｉ）において、Ｅはエチレンから生成される基であ
ってエポキシ基含有エチレン共重合体の４０〜９０重量
％を構成し、Ｘは下記の式（II）で表される化合物から
生成される基であって該共重合体の１０〜４０重量％、
好ましくは１５〜３５重量％、より好ましくは２０〜３
５重量％を構成し、そして、Ｙは、グリシジルメタクリ
レートまたはグリシジルアクリレートから生成される基
であって該共重合体の０．５〜２０重量％、好ましくは
２．０〜１０重量％、より好ましくは３〜８重量％を構
成する。Formula (I) E / X / Y In the formula (I), E is a group formed from ethylene and constitutes 40 to 90% by weight of the epoxy group-containing ethylene copolymer. A group formed from the compound represented by the formula (II), and 10 to 40% by weight of the copolymer;
Preferably 15 to 35% by weight, more preferably 20 to 3% by weight.
5% by weight, and Y is a group formed from glycidyl methacrylate or glycidyl acrylate, and is 0.5 to 20% by weight of the copolymer, preferably 2.0 to 10% by weight, more preferably Constitutes 3 to 8% by weight.
【００１６】 [0016]
【００１７】式（II）中、Ｒ1 は、炭素原子２〜８個、
好ましくは４〜６個、より好ましくは４個のアルキル基
を表わし、Ｒ2 は、Ｈ、ＣＨ3 またはＣ2 Ｈ5 、好まし
くはＨまたはＣＨ3 、より好ましくはＨを表わす。In the formula (II), R 1 represents 2 to 8 carbon atoms;
Preferably it represents 4 to 6, more preferably 4 alkyl groups, and R 2 represents H, CH 3 or C 2 H 5 , preferably H or CH 3 , more preferably H.
【００１８】本発明で使用する式（Ｉ）で表わされるエ
ポキシ基含有エチレン共重合体としては、例えば、エチ
レン−ブチルアクリレート−グリシジルメタクリレー
ト、エチレン−メチルアクリレート−グリシジルメタク
リレート、等の共重合体を挙げることができる。その配
合量は、本組成物全体に対して１〜１５重量％であり、
好ましくは２〜１０重量％とする。１重量％未満では成
形物の層剥離現象を招くほか低温での耐衝撃性が低下
し、１５重量％以上では耐熱性の低下を招く。Examples of the epoxy group-containing ethylene copolymer represented by the formula (I) used in the present invention include copolymers such as ethylene-butyl acrylate-glycidyl methacrylate and ethylene-methyl acrylate-glycidyl methacrylate. be able to. The compounding amount is 1 to 15% by weight based on the whole composition,
Preferably, it is 2 to 10% by weight. If it is less than 1% by weight, the molded article will delaminate, and the impact resistance at low temperatures will be reduced. If it is more than 15% by weight, the heat resistance will be reduced.
【００１９】本発明に用いるポリプロピレンは、メルト
インデックス（ＡＳＴＭ Ｄ１２３８）が０．１〜５０
ｇ／１０分、特に、０．５〜２０ｇ／１０分のものを用
いるのが好ましい。ポリプロピレンの配合量は、本組成
物全体に対して１〜１５重量％であり、好ましくは３〜
１０重量％である。１重量％未満では耐溶剤性および耐
衝撃性のいずれも不充分であり、１５重量％以上では層
剥離現象が生じやすい。The polypropylene used in the present invention has a melt index (ASTM D1238) of 0.1 to 50.
g / 10 minutes, particularly preferably 0.5 to 20 g / 10 minutes. The amount of the polypropylene is 1 to 15% by weight, preferably 3 to
10% by weight. When the amount is less than 1% by weight, both the solvent resistance and the impact resistance are insufficient, and when the amount is 15% by weight or more, the delamination phenomenon easily occurs.
【００２０】本発明の組成物には、混練に際して、可塑
剤、離型剤等の常用の各種添加剤を配合することもでき
る。When kneading, the composition of the present invention may contain various conventional additives such as a plasticizer and a release agent.
【００２１】本発明のポリカーボネート樹脂組成物を製
造するには、溶融混練する方法が用いられ、一般に使用
されているバンバリーミキサー、押出し機、各種のニー
ダー等の混練装置を用いることができる。In order to produce the polycarbonate resin composition of the present invention, a method of melt-kneading is used, and a kneading apparatus such as a Banbury mixer, an extruder, various kneaders and the like generally used can be used.
【００２２】[0022]
【実施例】本発明を以下の実施例および比較例によりさ
らに詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例にのみ
限定されるものではない。The present invention will be described in more detail with reference to the following examples and comparative examples, but the present invention is not limited to these examples.
【００２３】これらの例においては、次の成分を使用し
た。The following components were used in these examples:
【００２４】ポリカーボネートは、三菱瓦斯化学社製の
ユーピロンＳ−３０００を用い、ポリエステルとして
は、デュポン社製のポリエチレンテレフタレート（固有
粘度：０．６５）を用いた。ポリエチレンは、昭和電工
社製のショウレックスＦ６２００Ｖ（メルトインデック
ス（ＡＳＴＭＤ１２３８）：２０ｇ／１０分）を用い、
ポリプロピレンは、チッソ社製のポリプロピレンＫ１０
１１（メルトインデックス（ＡＳＴＭＤ１２３８）：
０．７ｇ／１０分）を用いた。エポキシ基含有エチレン
共重合体としては、エチレン−ブチルアクリレート−グ
リシジルメタクリレート共重合体（ブチルアクリレート
含量：３１％、グリシジルメタクリレート含量：５．２
％）を用いた。The polycarbonate used was Iupilon S-3000 manufactured by Mitsubishi Gas Chemical Company, and the polyester used was polyethylene terephthalate (intrinsic viscosity: 0.65) manufactured by DuPont. The polyethylene was Showa Denko's Showrex F6200V (melt index (ASTMD1238): 20 g / 10 minutes).
Polypropylene is polypropylene K10 manufactured by Chisso.
11 (Melt index (ASTMD1238):
0.7 g / 10 min). As the epoxy group-containing ethylene copolymer, ethylene-butyl acrylate-glycidyl methacrylate copolymer (butyl acrylate content: 31%, glycidyl methacrylate content: 5.2)
%).
【００２５】表に示す量（重量部）の各成分をタンブラ
ーで２０分間予備混合した。この後、３５ｍｍツインス
クリューの押出し機ＴＥＭ３５Ｂ（東芝機械社製）を用
い、２９０℃の温度で溶融混練して樹脂組成物を得た。The components (parts by weight) shown in the table were premixed in a tumbler for 20 minutes. Thereafter, using a 35 mm twin screw extruder TEM35B (manufactured by Toshiba Machine Co., Ltd.), the mixture was melt-kneaded at a temperature of 290 ° C. to obtain a resin composition.
【００２６】こうして得た樹脂組成物をペレット化して
充分乾燥した後、溶融粘度を測定した。また、この樹脂
組成物を１３５℃で２時間乾燥した後、成形機を用い成
形温度２８５℃、金型温度９０℃で物性試験片を作成し
て、アイゾット衝撃強さ、熱変形温度、耐溶剤性試験を
行なった。After the resin composition thus obtained was pelletized and sufficiently dried, the melt viscosity was measured. After drying the resin composition at 135 ° C. for 2 hours, a physical property test piece was prepared using a molding machine at a molding temperature of 285 ° C. and a mold temperature of 90 ° C., and the Izod impact strength, heat deformation temperature, solvent resistance A sex test was performed.
【００２７】溶融粘度の測定は、測定温度２８０℃と
し、この樹脂組成物を２８０℃に３分間保持した後行な
った。測定に際しては、東洋精機株式会社のキャピラリ
ーレオメータのキャピログラフを使用した。また、アイ
ゾット衝撃強さの試験方法はＡＳＴＭＤ２５６に従っ
た。−１０℃のアイゾット衝撃強さも測定した。熱変形
温度の試験方法はＡＳＴＭＤ６４８に従った。耐溶剤性
試験は、アセトン中に試験片をスパン１２．５ｃｍ、た
わみ量１．１ｃｍの状態で２分間浸し、クラックの有無
を調べた。The melt viscosity was measured at a measurement temperature of 280 ° C., and after the resin composition was kept at 280 ° C. for 3 minutes. In the measurement, a capillary rheometer of Toyo Seiki Co., Ltd. was used. The test method for Izod impact strength was in accordance with ASTM D256. Izod impact strength at -10 ° C was also measured. The test method of the heat distortion temperature followed ASTM D648. In the solvent resistance test, a test piece was immersed in acetone for 2 minutes with a span of 12.5 cm and a deflection of 1.1 cm to check for cracks.
【００２８】 実施例 1 2 3 4 5 6 ポリカーボネート 75 70 67 53 65 60 ポリエチレンテレフタレート 15 20 22 35 27 30 エポキシ基含有エチレン共重合体 5 5 6 7 5 7 ポリプロピレン 5 5 5 5 3 3 比重（ｇ／ｃｍ3） 1.17 1.17 1.19 1.19 1.20 1.19 アイゾット衝撃強さ（kg-cm/cm） （３．１８ｍｍ厚さ） 82 78 78 101 76 75 （６．３５ｍｍ厚さ） 57 55 55 73 26 23 −１０℃（３．１８ｍｍ厚さ） 72 71 73 58 52 56 熱変形温度（℃）（18.6kg/cm2） 134 133 130 131 131 130 耐溶剤性（アセトン） 良 良 良 良 良 良 溶融粘度（Pascal・sec） 339 296 261 335 274 272 比較例 1 2 3 4 5 6 ポリカーボネート 80 80 75 55 100 65 ポリエチレンテレフタレート 20 15 20 40 - 22 エポキシ基含有エチレン共重合体 - 5 5 5 - 8 ポリエチレン - - - - - 5 比重（ｇ／ｃｍ3） 1.22 1.19 1.20 1.22 1.21 1.20 アイゾット衝撃強さ（kg-cm/cm） （３．１８ｍｍ厚さ） 18 78 74 25 85 80 （６．３５ｍｍ厚さ） 9 23 18 11 12 54 −１０℃（３．１８ｍｍ厚さ） 12 62 57 13 11 69 熱変形温度（℃）（18.6kg/cm2） 139 135 131 122 140 128 耐溶剤性（アセトン） 不良 不良 不良 良 不良 良 溶融粘度（Pascal・sec） 342 355 318 221 561 252 上記の表に示された測定結果から明らかなように、本発
明のポリカーボネート樹脂組成物は、ポリカーボネート
の優れた耐熱性と低比重であるという特徴を有し、かつ
成形性および耐溶剤性に優れており、特にアイゾット衝
撃強さの厚み依存性が大幅に改良された樹脂組成物であ
る。Example 1 2 3 4 5 6 Polycarbonate 75 70 67 53 65 60 Polyethylene terephthalate 15 20 22 35 27 30 Epoxy group-containing ethylene copolymer 55 6 7 5 7 Polypropylene 55 55 53 33 Specific gravity (g / cm 3) 1.17 1.17 1.19 1.19 1.20 1.19 Izod impact strength (kg-cm / cm) ( 3.18mm thick) 82 78 78 101 76 75 ( 6.35mm thickness) 57 55 55 73 26 23 -10 ℃ ( 3.18 mm thickness) 72 71 73 58 52 56 Heat distortion temperature (℃) (18.6 kg / cm 2 ) 134 133 130 131 131 130 Solvent resistance (acetone) Good Good Good Good Good Good Melt viscosity (Pascal · sec) 339 296 261 335 274 272 Comparative example 1 2 3 4 5 6 Polycarbonate 80 80 75 55 100 65 Polyethylene terephthalate 20 15 20 40-22 Epoxy copolymer containing epoxy group-5.5 5-8 Polyethylene-----5 Specific gravity (g / cm 3) 1.22 1.19 1.20 1.22 1.21 1.20 Izod impact strength (kg-cm / cm) ( 3.18 m thick) 18 78 74 25 85 80 (6.35mm thickness) 9 23 18 11 12 54 -10 ℃ (3.18mm thick) 12 62 57 13 11 69 heat distortion temperature (℃) (18.6kg / cm 2 ) 139 135 131 122 140 128 Solvent resistance (acetone) Poor Poor Poor Poor Poor Poor Poor Melt viscosity (Pascal · sec) 342 355 318 221 221 561 252 As is clear from the measurement results shown in the above table, the present invention is clear The polycarbonate resin composition has the characteristics of excellent heat resistance and low specific gravity of polycarbonate, and is excellent in moldability and solvent resistance, and the thickness dependence of Izod impact strength is greatly improved. Resin composition.
【００２９】[0029]
【発明の効果】本発明のポリカーボネート樹脂組成物
は、耐熱性、耐候性、寸法安定性、成形性および耐溶剤
性に優れ、耐衝撃性に特に優れた、低比重の組成物であ
り、自動車の外板等の材料として近年の自動車の低燃費
化および軽量化の傾向に充分対応することができる。Industrial Applicability The polycarbonate resin composition of the present invention is a low specific gravity composition excellent in heat resistance, weather resistance, dimensional stability, moldability and solvent resistance, and particularly excellent in impact resistance. As a material for the outer plate of the present invention, it is possible to sufficiently cope with recent trends in fuel economy and weight reduction of automobiles.
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 特開 平３−20352（ＪＰ，Ａ) 特開 昭61−252268（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) C08L 69/00 ────────────────────────────────────────────────── ─── Continuation of the front page (56) References JP-A-3-20352 (JP, A) JP-A-61-252268 (JP, A) (58) Fields investigated (Int. Cl. 7 , DB name) C08L 69/00
Claims (2)
リエステル５〜６０重量％、エポキシ基含有エチレン共
重合体１〜１５％、およびポリプロピレン１〜１５重量
％から本質的になることを特徴とするポリカーボネート
樹脂組成物。1. A polycarbonate resin consisting essentially of 40 to 95% by weight of a polycarbonate, 5 to 60% by weight of a polyester, 1 to 15% of an epoxy group-containing ethylene copolymer, and 1 to 15% by weight of a polypropylene. Composition.
リエステル５〜６０重量％、エポキシ基含有エチレン共
重合体１〜１５％、およびポリプロピレン１〜１５重量
％から本質的になるポリカーボネート樹脂組成物であっ
て、 前記エポキシ基含有エチレン共重合体は、 式（Ｉ） Ｅ／Ｘ／Ｙ で表され、 Ｅは、エチレンから生成される基であり、 Ｘは、 【化１】 （但し、Ｒ 1 は炭素原子２〜８個のアルキル基を表し、
Ｒ 2 はＨ、ＣＨ 3 、またはＣ 2 Ｈ 5 である。）で表される化
合物から生成される基であり、および Ｙは、グリシジル
メタクリレートまたはグリシジルアクリレートから生成
される基であることを特徴とする組成物。 2. Polycarbonate 40-95% by weight, polycarbonate
5 to 60% by weight of ethylene ester containing ethylene
1 to 15% of polymer and 1 to 15 weight of polypropylene
% Of the polycarbonate resin composition consisting essentially of
The epoxy group-containing ethylene copolymer is represented by the formula (I) E / X / Y , wherein E is a group generated from ethylene, and X is (However, R 1 represents an alkyl group having 2 to 8 carbon atoms,
R 2 is H, CH 3 , or C 2 H 5 . )
And Y is glycidyl.
Made from methacrylate or glycidyl acrylate
A composition characterized in that it is a group to be prepared.
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-
1990
- 1990-12-27 JP JP40794790A patent/JP3085990B2/en not_active Expired - Lifetime
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| Publication number | Publication date |
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| JPH0539415A (en) | 1993-02-19 |
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