JP2995486B2 - 炭化物―窒化物系複合体微粉末およびその製法 - Google Patents
炭化物―窒化物系複合体微粉末およびその製法Info
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Description
【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ この発明は、優れた高熱伝導、高温強度と耐食性を有
する炭化物−窒化物系複合体を提供する原料微粉末、特
にAlN/SiC系複合体微粉末とその製法に関する。
する炭化物−窒化物系複合体を提供する原料微粉末、特
にAlN/SiC系複合体微粉末とその製法に関する。
［従来技術］ 窒化アルミニウム（AlN）は優れた耐食性と耐熱性を
有することから、化合物半導体製造用るつぼとして実用
化されている他、高熱伝導性と高電気絶縁性を生かした
電子材料としての応用に強い期待が持たれている。
有することから、化合物半導体製造用るつぼとして実用
化されている他、高熱伝導性と高電気絶縁性を生かした
電子材料としての応用に強い期待が持たれている。
一方、炭化ケイ素（SiC）は天然には産しない人造鉱
物であり、約100年前初めて合成されて以来今日まで主
として研磨材として用いられている他、高温耐食性、耐
磨耗性、高強度等の特性を生かした耐火レンガや高温用
発熱体の材料として用いられている。
物であり、約100年前初めて合成されて以来今日まで主
として研磨材として用いられている他、高温耐食性、耐
磨耗性、高強度等の特性を生かした耐火レンガや高温用
発熱体の材料として用いられている。
AlN−SiC系複合セラミックスは、単一成分の場合と同
様に、高い熱伝導率と耐食性、耐熱性を示すことが予想
され、さらに、粒子分散効果による機械的強度と破壊靭
性の向上が期待される。
様に、高い熱伝導率と耐食性、耐熱性を示すことが予想
され、さらに、粒子分散効果による機械的強度と破壊靭
性の向上が期待される。
しかし、窒化物、炭化物等の非酸化物は焼結性に乏し
いため、緻密なセラミックスを作製するためには焼結用
原料粉末の微細化、超微粒子化が要求される。
いため、緻密なセラミックスを作製するためには焼結用
原料粉末の微細化、超微粒子化が要求される。
上述の超微粒子を製造する方法は、天然原料を粉砕し
分級するブレークダウンによる方法と反応や析出によっ
て分子レベルから成長させるビルドアップによる方法と
に大別される。これらのうちブレークダウンによる方法
では、１μｍ以下の微粒子を効率よく製造するのは困難
であり、粉砕過程において粉砕機材料からの不純物の混
入が避けられないが、一方ビルドアップによる方法は、
粒径分布の制御が可能で粒径１μｍ以下の微粒子を容易
に得ることができることから、特性の優れた微粉体の製
法に適している。
分級するブレークダウンによる方法と反応や析出によっ
て分子レベルから成長させるビルドアップによる方法と
に大別される。これらのうちブレークダウンによる方法
では、１μｍ以下の微粒子を効率よく製造するのは困難
であり、粉砕過程において粉砕機材料からの不純物の混
入が避けられないが、一方ビルドアップによる方法は、
粒径分布の制御が可能で粒径１μｍ以下の微粒子を容易
に得ることができることから、特性の優れた微粉体の製
法に適している。
上述の超微粒子を用いて、複合セラミックスを作製す
るためには、超微粒子の複合化が必要となるが、この複
合化の方法として、従来、工業的に広く用いられている
機械的混合は簡便ではあるが、超微粒子の凝集が起こっ
て均一分散できないことや、混合機からの汚染が避けら
れないことなどから、優れた機能材料を製造する方法に
は適さない。
るためには、超微粒子の複合化が必要となるが、この複
合化の方法として、従来、工業的に広く用いられている
機械的混合は簡便ではあるが、超微粒子の凝集が起こっ
て均一分散できないことや、混合機からの汚染が避けら
れないことなどから、優れた機能材料を製造する方法に
は適さない。
さらに近年において複合粉末を得る手法として流動層
CVD法が開発された。この流動層CVD法では一方の成分粉
末は反応しないため、複合する粉末の組み合わせの自由
度が増し、従来の２成分系のCVD法における複合粉末の
合成がAl2O3/TiO2系あるいはAlN/Si3N4系などのように
金属に結合する原子が同じもの同士の系に限られていた
のに対し、流動層CVD法においてはAl2O3/TiN系あるいは
AlN/SiC系などのような４元系複合粉末を合成できる優
れた製法の１種である。
CVD法が開発された。この流動層CVD法では一方の成分粉
末は反応しないため、複合する粉末の組み合わせの自由
度が増し、従来の２成分系のCVD法における複合粉末の
合成がAl2O3/TiO2系あるいはAlN/Si3N4系などのように
金属に結合する原子が同じもの同士の系に限られていた
のに対し、流動層CVD法においてはAl2O3/TiN系あるいは
AlN/SiC系などのような４元系複合粉末を合成できる優
れた製法の１種である。
しかしながら、この流動層CVD法では、粒子を流動化
させるためには約50μｍの凝集体を構成させなければな
らないため、この凝集体内におけるCVDの均一性と組成
の分散均一性に問題があることが判明している。
させるためには約50μｍの凝集体を構成させなければな
らないため、この凝集体内におけるCVDの均一性と組成
の分散均一性に問題があることが判明している。
［発明が解決しようとする課題］ 上述のように流動層CVD法は、複合粉末の製造法とし
て優れた製造法であるが、微粒子を流動化させるために
は約50μｍの凝集体を形成する必要があり、高温構造材
として高熱伝導性と高強度、高靭性などの諸特性を併せ
て有する複合粉末、例えばAlN/SiC系複合粉末を製造す
るためには、超微粒子の凝集体内におけるCVDの均一性
と組成の均一分散性が得られない等の製造上の課題があ
った。
て優れた製造法であるが、微粒子を流動化させるために
は約50μｍの凝集体を形成する必要があり、高温構造材
として高熱伝導性と高強度、高靭性などの諸特性を併せ
て有する複合粉末、例えばAlN/SiC系複合粉末を製造す
るためには、超微粒子の凝集体内におけるCVDの均一性
と組成の均一分散性が得られない等の製造上の課題があ
った。
したがって、超微粒子間の複合化を別な手段で実施
し、分散均一性の高い複合粉末を製造できる方法が望ま
れていた。
し、分散均一性の高い複合粉末を製造できる方法が望ま
れていた。
本発明の目的は、サブミクロンという超微粒子を用い
ながら、流動層CVD法の場合のような約50μｍの凝集体
を形成することなく、分散均一性の高いAlN/SiC系複合
粉末を合成する方法および少なくともその合成法によっ
て製造可能となったサブミクロン粒度の高度均質複合微
粉末を提供することにある。
ながら、流動層CVD法の場合のような約50μｍの凝集体
を形成することなく、分散均一性の高いAlN/SiC系複合
粉末を合成する方法および少なくともその合成法によっ
て製造可能となったサブミクロン粒度の高度均質複合微
粉末を提供することにある。
［課題を解決するための手段および作用］ 本発明者は上記目的を達成すべく鋭意研究の結果、Si
C粉末を浮上流動化させ、もう一方のAlNをCVD合成させ
る浮上式流動層CVDによる複合粉末の合成方法に着目
し、合成条件が複合比に及ぼす影響や合成した複合粉末
の形態を調査した結果、微粒子の合成と複合化を一工程
で行えることを見い出し本発明に到達した。
C粉末を浮上流動化させ、もう一方のAlNをCVD合成させ
る浮上式流動層CVDによる複合粉末の合成方法に着目
し、合成条件が複合比に及ぼす影響や合成した複合粉末
の形態を調査した結果、微粒子の合成と複合化を一工程
で行えることを見い出し本発明に到達した。
そこで本発明者は、第１図に示すようなたて型の管状
体からなる反応器１、該反応器底部に設けられた浮上部
２、反応器上部に接続して設けられた連結管４、捕集器
５およびフィルター６からなる捕集部、および該反応器
を囲んで設けられた加熱炉３から構成される浮上式流動
層CVD装置を用いて浮上式流動層CVDによる複合粉末の合
成法について研究し、上記浮上部に導入されたSiC粉末
をＮ系ガスによる上記反応器内を浮上輸送させる一方、
AlCl3を加熱して昇華させながらＮ系ガスで共に上記反
応器中央部の反応部に導入してAlNの合成を行い、上記
捕集部から採取された合成粉末を加熱して副生成物であ
るNH4Clを除去することによって高度に均質なAlN/SiC系
複合体微粉末を合成することに成功した。
体からなる反応器１、該反応器底部に設けられた浮上部
２、反応器上部に接続して設けられた連結管４、捕集器
５およびフィルター６からなる捕集部、および該反応器
を囲んで設けられた加熱炉３から構成される浮上式流動
層CVD装置を用いて浮上式流動層CVDによる複合粉末の合
成法について研究し、上記浮上部に導入されたSiC粉末
をＮ系ガスによる上記反応器内を浮上輸送させる一方、
AlCl3を加熱して昇華させながらＮ系ガスで共に上記反
応器中央部の反応部に導入してAlNの合成を行い、上記
捕集部から採取された合成粉末を加熱して副生成物であ
るNH4Clを除去することによって高度に均質なAlN/SiC系
複合体微粉末を合成することに成功した。
すなわち、本発明は、たて型管状反応器の器底部にSi
C微粉末と、NH3ガスを含む不活性キャリヤーガスからな
る第１の混合ガスとを同時に連続的に導入して、微粉末
を混合ガスにより上部の反応帯域に浮上輸送し、一方、
AlCl3ガスと不活性キャリヤーガスとの混合体からなる
第２の混合ガスを別の導入経路により前記反応帯域に導
入し、NH3ガスとAlCl3ガスとの気相反応生成物をSiC微
粉末の個々の粒子表面に被覆させることを特徴とする炭
化物−窒化物系複合体微粉末の製法である。
C微粉末と、NH3ガスを含む不活性キャリヤーガスからな
る第１の混合ガスとを同時に連続的に導入して、微粉末
を混合ガスにより上部の反応帯域に浮上輸送し、一方、
AlCl3ガスと不活性キャリヤーガスとの混合体からなる
第２の混合ガスを別の導入経路により前記反応帯域に導
入し、NH3ガスとAlCl3ガスとの気相反応生成物をSiC微
粉末の個々の粒子表面に被覆させることを特徴とする炭
化物−窒化物系複合体微粉末の製法である。
上記本発明方法によって合成された複合体微粉末は、
個々の粒子が窒化物で表面被覆されたサブミクロン粒度
の炭化物粒子からなる微粉末であり、粉末全体としては
炭化物と窒化物の高度に均質な混合体となっているた
め、炭化物と窒化物とが相互に欠点を補い合った極めて
好ましい特性を持つ複合材を提供できる原料微粉末であ
る。窒化物は個々の炭化物微粒子の表面に粒子あるいは
皮膜の形態で蒸着被覆された形で含まれているが、粒子
径に比し蒸着厚さが大きいため、粉末全体中に占める窒
化物の含有比率は粉体の表面処理によって粒子表面に皮
膜を形成した有機物などの場合のように低いものではな
く、混合物オーダーの大きい値であり、しかもその比率
は、合成時の反応条件を変えることによって、たとえば
窒化物の含有率を１〜99モル％の範囲の任意の値とする
ことが可能であり、さらに必要ならば上記の範囲外の含
有比率とすることも可能である。このようなサブミクロ
ン粒度の高度に均質な、しかも混合物オーダーの混合比
を持つ炭化物−窒化物の複合体微粉末は従来存在しなか
った。よって、この粉末自体が本発明によって開発され
た新規な物であると言える。そのような複合体微粉末の
特に好ましい一例は実施例に示したAlN/SiC複合体微粉
末である。この微粉末はAlNおよびSiCの優れた高熱伝導
性、高強度性、耐食性と耐熱性を有すると同時に焼結性
も良いので、工業材料として非常に大きな可能性を持つ
原料粉末である。
個々の粒子が窒化物で表面被覆されたサブミクロン粒度
の炭化物粒子からなる微粉末であり、粉末全体としては
炭化物と窒化物の高度に均質な混合体となっているた
め、炭化物と窒化物とが相互に欠点を補い合った極めて
好ましい特性を持つ複合材を提供できる原料微粉末であ
る。窒化物は個々の炭化物微粒子の表面に粒子あるいは
皮膜の形態で蒸着被覆された形で含まれているが、粒子
径に比し蒸着厚さが大きいため、粉末全体中に占める窒
化物の含有比率は粉体の表面処理によって粒子表面に皮
膜を形成した有機物などの場合のように低いものではな
く、混合物オーダーの大きい値であり、しかもその比率
は、合成時の反応条件を変えることによって、たとえば
窒化物の含有率を１〜99モル％の範囲の任意の値とする
ことが可能であり、さらに必要ならば上記の範囲外の含
有比率とすることも可能である。このようなサブミクロ
ン粒度の高度に均質な、しかも混合物オーダーの混合比
を持つ炭化物−窒化物の複合体微粉末は従来存在しなか
った。よって、この粉末自体が本発明によって開発され
た新規な物であると言える。そのような複合体微粉末の
特に好ましい一例は実施例に示したAlN/SiC複合体微粉
末である。この微粉末はAlNおよびSiCの優れた高熱伝導
性、高強度性、耐食性と耐熱性を有すると同時に焼結性
も良いので、工業材料として非常に大きな可能性を持つ
原料粉末である。
上記本発明方法の実施において例えばAlN/SiC系複合
体微粉末製造に使用するAlN源としては、AlCl3（純度9
8.0℃）とNH3（純度99.9％）の市販品が用いられ、ま
た、AlCl3キャリヤーガスおよびNH3の希釈ガスとしては
N2ガス（純度99.999％）が用いられた。一方、原料とな
る微粒子としてのSiC粉末には純度90％以上、平均粒径
0.15μｍでβ形のものを用いた。
体微粉末製造に使用するAlN源としては、AlCl3（純度9
8.0℃）とNH3（純度99.9％）の市販品が用いられ、ま
た、AlCl3キャリヤーガスおよびNH3の希釈ガスとしては
N2ガス（純度99.999％）が用いられた。一方、原料とな
る微粒子としてのSiC粉末には純度90％以上、平均粒径
0.15μｍでβ形のものを用いた。
本発明の方法に用いられる装置の一例は第１図の模式
図に示すような構造のもので、反応器１の下部に浮上部
２が設けられており、反応器１の中央部は加熱のための
電気炉３によって温度制御でき、反応器上部には連結管
４、捕集器５およびフィルター６からなる捕集部を有す
る構造であればよい。
図に示すような構造のもので、反応器１の下部に浮上部
２が設けられており、反応器１の中央部は加熱のための
電気炉３によって温度制御でき、反応器上部には連結管
４、捕集器５およびフィルター６からなる捕集部を有す
る構造であればよい。
複合粉末の合成操作は、先ずSiC等の炭化物粉末をホ
ッパー７から浮上部２へと逐次供給し、次いでこの浮上
部２に例えばＮ源としての第１の反応ガスであるNH3と
不活性キャリヤーガスとしてのN2とからなるN2＋NH3混
合ガスを導入させながらノズル８から噴出させ、SiC粉
末を反応器内に浮上させ輸送する一方、Al源としての第
２の反応ガスであるAlCl3をマントルヒーターで150〜20
0℃に加熱して昇華させ、昇華AlCl3を不活性キャリヤー
ガスとしてのN2ガスと混合し導入管９を通して反応帯域
となる反応器中心部の最高温度域に導入させる。
ッパー７から浮上部２へと逐次供給し、次いでこの浮上
部２に例えばＮ源としての第１の反応ガスであるNH3と
不活性キャリヤーガスとしてのN2とからなるN2＋NH3混
合ガスを導入させながらノズル８から噴出させ、SiC粉
末を反応器内に浮上させ輸送する一方、Al源としての第
２の反応ガスであるAlCl3をマントルヒーターで150〜20
0℃に加熱して昇華させ、昇華AlCl3を不活性キャリヤー
ガスとしてのN2ガスと混合し導入管９を通して反応帯域
となる反応器中心部の最高温度域に導入させる。
この最高温度域での合成温度は上記AlN合成の場合、9
00〜1,100℃、合成時間は60min前後とした他、SiC粉末
浮上用混合ガス（NH3＋N2）の流動は900〜2,500cm3/mi
n、混合ガス中のNH3の濃度は40vol％、AlCl3キャリヤー
ガスの流量は100〜400cm3/minという合成条件が好まし
い一例であることが確認された。
00〜1,100℃、合成時間は60min前後とした他、SiC粉末
浮上用混合ガス（NH3＋N2）の流動は900〜2,500cm3/mi
n、混合ガス中のNH3の濃度は40vol％、AlCl3キャリヤー
ガスの流量は100〜400cm3/minという合成条件が好まし
い一例であることが確認された。
得られた複合粉末について走査型電子顕微鏡（SEM）
その他によりその形態を観察したところ、比較のために
作製した機械的に混合した粉末がSiまたはAlのどちらか
一方の成分に富む凝集体の混合物であるのに対し、合成
した複合粉末はSiCをAlN粒子あるいはAlN皮膜が被覆し
た凝集体の混合物であることから、分散均一性は複合粉
末の方が高く、さらに合成粉末は１μｍ以下の凝集体に
もAlNとSiCの両方の存在が確認されたことからAlN粒子
は微細なSiC凝集体にまで付着し被覆することがわかっ
た。
その他によりその形態を観察したところ、比較のために
作製した機械的に混合した粉末がSiまたはAlのどちらか
一方の成分に富む凝集体の混合物であるのに対し、合成
した複合粉末はSiCをAlN粒子あるいはAlN皮膜が被覆し
た凝集体の混合物であることから、分散均一性は複合粉
末の方が高く、さらに合成粉末は１μｍ以下の凝集体に
もAlNとSiCの両方の存在が確認されたことからAlN粒子
は微細なSiC凝集体にまで付着し被覆することがわかっ
た。
以下、実施例により本発明をさらに説明する。
［実施例１］ 第１図に示すように、反応器１として内径42mm、長さ
800mmのムライト管を電気炉３を通して垂直に設置した
装置を用いて、原料SiC粉末（三井東圧製、純度99％以
上、平均粒径0.15μｍ、β形）をホッパー７から浮上部
２に逐次供給すると共に、この浮上部２にN2−NH3混合
ガスを1,200cm3/min導入してSiC粉末を一定時間（20mi
n）浮上させた。
800mmのムライト管を電気炉３を通して垂直に設置した
装置を用いて、原料SiC粉末（三井東圧製、純度99％以
上、平均粒径0.15μｍ、β形）をホッパー７から浮上部
２に逐次供給すると共に、この浮上部２にN2−NH3混合
ガスを1,200cm3/min導入してSiC粉末を一定時間（20mi
n）浮上させた。
一方、AlCl3はマントルヒーター（図示せず）で150〜
200℃に加熱して昇華させ、N2をキャリヤーとして浮上
部上方に設けた導入管９を通してAlCl3をN2ガスと共に2
00cm3/minの流量で、反応器中心部の最高温度域である
反応帯域に導入した。この場合、AlCl3導入管９にはム
ライト管を用い、その出口が反応器中央部にくるように
モリブデン合金製の支持材を上記出口の少し下に取り付
けた。
200℃に加熱して昇華させ、N2をキャリヤーとして浮上
部上方に設けた導入管９を通してAlCl3をN2ガスと共に2
00cm3/minの流量で、反応器中心部の最高温度域である
反応帯域に導入した。この場合、AlCl3導入管９にはム
ライト管を用い、その出口が反応器中央部にくるように
モリブデン合金製の支持材を上記出口の少し下に取り付
けた。
この最高温度域におけるAlNとSiCとの合成温度は1,10
0℃、合成時間は60min前後となるように制御して合成し
たところ、得られた合成粉末は、第１図中のＡ〜Ｇで示
す部分に沈積し、これらの沈積した粉末をそれぞれ別個
にAr中で捕集した。
0℃、合成時間は60min前後となるように制御して合成し
たところ、得られた合成粉末は、第１図中のＡ〜Ｇで示
す部分に沈積し、これらの沈積した粉末をそれぞれ別個
にAr中で捕集した。
次いで捕集した粉末をAr気流中で500℃、3hr加熱して
副生成物であるNH4Clを除去してAlN/SiC系複合体微粉末
を得た。
副生成物であるNH4Clを除去してAlN/SiC系複合体微粉末
を得た。
第２図はこれら複合粉末のＸ線回折図で、同図（Ａ）
〜（Ｇ）はそれぞれ第１図の捕集点Ａ〜Ｇのサンプルに
ついての回折図を示すものである。捕集点Ａにおいては
AlNの回折線のみが検出され、Ｂ〜Ｇでは副生成物のNH4
Clが検出され、Ｇでは逆にSiCは検出されなかった。こ
の場合、ＡとＧではSiCは検出されなかったが、複合粉
末の色が灰白色であることから、微量ではあるが含まれ
ていたものと思われる。
〜（Ｇ）はそれぞれ第１図の捕集点Ａ〜Ｇのサンプルに
ついての回折図を示すものである。捕集点Ａにおいては
AlNの回折線のみが検出され、Ｂ〜Ｇでは副生成物のNH4
Clが検出され、Ｇでは逆にSiCは検出されなかった。こ
の場合、ＡとＧではSiCは検出されなかったが、複合粉
末の色が灰白色であることから、微量ではあるが含まれ
ていたものと思われる。
［実施例２］ 第１図に示す装置において、反応器としてのムライト
管に代え透明ガラス管を用いてSiC粉の浮上試験を行っ
た。この場合、実施例１と異なり、AlCl3を供給せずにS
iCのみを浮上させ、SiCの浮上量と浮上前後のSiCの粒度
分布も併せて測定した。
管に代え透明ガラス管を用いてSiC粉の浮上試験を行っ
た。この場合、実施例１と異なり、AlCl3を供給せずにS
iCのみを浮上させ、SiCの浮上量と浮上前後のSiCの粒度
分布も併せて測定した。
先ずSiC粉末をホッパー部から浮上部へ逐次供給した
後、浮上用ガス（N2）を浮上部に導入してSiCを一定時
間（20min）浮上させ、捕集部の連結管に沈着したSiCを
捕集し、その質量を測定した。浮上ガス量は700〜2,000
cm3/minの範囲で行い、SiC浮上量は700cm3/minのときの
値で規格化した。
後、浮上用ガス（N2）を浮上部に導入してSiCを一定時
間（20min）浮上させ、捕集部の連結管に沈着したSiCを
捕集し、その質量を測定した。浮上ガス量は700〜2,000
cm3/minの範囲で行い、SiC浮上量は700cm3/minのときの
値で規格化した。
この結果、SiC粒子は層流状態を保ちながら浮上する
様子が観察されたが、浮上用ガス流量とSiC粒子の浮上
量の関係は第３図に示す通りであった。この図からわか
るように浮上用ガス流量の増加と共に浮上するSiC粉末
の量も増加し、好ましいSiC粉末の浮上速度は浮上用ガ
ス流量1,200cm3/minで8mg/minであることがわかった。
様子が観察されたが、浮上用ガス流量とSiC粒子の浮上
量の関係は第３図に示す通りであった。この図からわか
るように浮上用ガス流量の増加と共に浮上するSiC粉末
の量も増加し、好ましいSiC粉末の浮上速度は浮上用ガ
ス流量1,200cm3/minで8mg/minであることがわかった。
次いで、浮上前後の粉末について遠心沈降径を測定し
たところ、第４図（ａ）および（ｂ）に示す粒度分布で
あった。この場合、同図（ａ）は浮上前の原料粉末の粒
度分布であり、同図（ｂ）は浮上用ガス流量が1,400cm3
/minの場合の結果であって、メジアン径がそれぞれ0.28
μｍおよび0.38μｍと算定された。これらのことから、
浮上後の粉末は４〜15μｍの凝集を示すことがわかっ
た。このことは通常の流動層CVD法に比べて凝集の少な
い微細な粒子を流動化できることを示している。
たところ、第４図（ａ）および（ｂ）に示す粒度分布で
あった。この場合、同図（ａ）は浮上前の原料粉末の粒
度分布であり、同図（ｂ）は浮上用ガス流量が1,400cm3
/minの場合の結果であって、メジアン径がそれぞれ0.28
μｍおよび0.38μｍと算定された。これらのことから、
浮上後の粉末は４〜15μｍの凝集を示すことがわかっ
た。このことは通常の流動層CVD法に比べて凝集の少な
い微細な粒子を流動化できることを示している。
［実施例３］ 第１図に示す装置を用いて合成条件と複合比について
の試験を行った。
の試験を行った。
先ず、AlCl3キャリヤーガス流量:200cm3/min、合成温
度:1,100℃の条件でSiC浮上用混合ガス流量とAlNモル分
率の関係を求め、結果を第５図に示した。この図に見ら
れるようにSiC浮上用混合ガス流量を増すと、AlNの割合
が減少していることがわかるが、これはSiC浮上ガス流
量を増すことにより、SiCの浮上量が増加したためと考
えられる。
度:1,100℃の条件でSiC浮上用混合ガス流量とAlNモル分
率の関係を求め、結果を第５図に示した。この図に見ら
れるようにSiC浮上用混合ガス流量を増すと、AlNの割合
が減少していることがわかるが、これはSiC浮上ガス流
量を増すことにより、SiCの浮上量が増加したためと考
えられる。
次いで、浮上用混合ガス流量:1,200cm3/min、AlCl3キ
ャリヤーガス流量200cm3/minの条件で、反応温度とAlN
モル分率の関係を求め、第６図に示した。この場合、反
応温度を上げるとAlNの割合が増加することがわかる
が、これは反応温度を上げることにより、AlNの反応速
度が増したためと思われる。またＸ線回折図から判断し
て、反応温度が低くなるとAlNの結晶性が悪くなるもの
と思われる。
ャリヤーガス流量200cm3/minの条件で、反応温度とAlN
モル分率の関係を求め、第６図に示した。この場合、反
応温度を上げるとAlNの割合が増加することがわかる
が、これは反応温度を上げることにより、AlNの反応速
度が増したためと思われる。またＸ線回折図から判断し
て、反応温度が低くなるとAlNの結晶性が悪くなるもの
と思われる。
次いで、AlCl3昇華速度と複合比の関係を求め、結果
を第７図に示した。図中の破線はAlN78モル％の複合粉
末（SiC浮上用混合ガス流量:1,200cm3/min、AlCl3キャ
リヤーガス流量:200cm3/min、反応温度:1,100℃で合成
され、図中○印で示されている）を基準として計算した
理論値であり、この理論値はAlNの反応率が100％で、浮
上したSiCがすべて複合化するものとして計算されたも
のである。なお、AlCl3キャリヤーガス流量は図に付記
したように、それぞれ△:100cm3/min、●○:200cm3/min
および である。これらの結果、複合比は、AlCl3キャリヤーガ
ス流量に影響されず、AlCl3昇華速度により強く影響さ
れる傾向が見られる。
を第７図に示した。図中の破線はAlN78モル％の複合粉
末（SiC浮上用混合ガス流量:1,200cm3/min、AlCl3キャ
リヤーガス流量:200cm3/min、反応温度:1,100℃で合成
され、図中○印で示されている）を基準として計算した
理論値であり、この理論値はAlNの反応率が100％で、浮
上したSiCがすべて複合化するものとして計算されたも
のである。なお、AlCl3キャリヤーガス流量は図に付記
したように、それぞれ△:100cm3/min、●○:200cm3/min
および である。これらの結果、複合比は、AlCl3キャリヤーガ
ス流量に影響されず、AlCl3昇華速度により強く影響さ
れる傾向が見られる。
次いで、AlCl3キャリヤーガス流量とAlNモル分率との
関係を求め、結果を第８図に示した。この図からわかる
ように、AlCl3キャリヤーガス流量と複合比には明確な
相関は見られなく、複合比はAlCl3キャリヤーガス流量
によって影響されないか、あるいは他のファクターに比
べて非常に影響が少ないことが予測される。なお、AlCl
3供給速度は図中に付記したように、それぞれ ●■:0.11g/min、△:0.14g/min、○:0.17g/minおよび
□:0.27g/minである。
関係を求め、結果を第８図に示した。この図からわかる
ように、AlCl3キャリヤーガス流量と複合比には明確な
相関は見られなく、複合比はAlCl3キャリヤーガス流量
によって影響されないか、あるいは他のファクターに比
べて非常に影響が少ないことが予測される。なお、AlCl
3供給速度は図中に付記したように、それぞれ ●■:0.11g/min、△:0.14g/min、○:0.17g/minおよび
□:0.27g/minである。
以上の結果から、AlCl3供給速度はAlCl3昇華速度が律
速になっており、AlCl3キャリヤーガス流量にはほとん
ど影響されないことが推測された。
速になっており、AlCl3キャリヤーガス流量にはほとん
ど影響されないことが推測された。
［発明の効果］ 以上説明したように、本発明の方法によれば、簡易な
手段でありながら、所定の合成条件により得られた凝集
体の平均径が３〜10μｍという複合粉末を得ることがで
きるため、従来合成できなかった優れた高熱伝導性およ
び高温強度と耐食性を併せ持つ炭化物系複合材の原料粉
末を安価に提供することができる。
手段でありながら、所定の合成条件により得られた凝集
体の平均径が３〜10μｍという複合粉末を得ることがで
きるため、従来合成できなかった優れた高熱伝導性およ
び高温強度と耐食性を併せ持つ炭化物系複合材の原料粉
末を安価に提供することができる。
第１図は、本発明の方法に用い得る複合体微粉末合成装
置の概略を示す模式断面図である。 第２図は、第１図の装置を用いて得られた複合体微粉末
のＸ線回折図であって、同図（Ａ）〜（Ｇ）は第１図に
示されたＡ〜Ｇ各捕集点におけるサンプルの回折図であ
る。 第３図は、AlCl3を供給せずにSiCのみを浮上させた場合
の浮上ガス流量とSiC浮上量との関係を示すグラフであ
る。 第４図は、供試したSiC微粉末の粒度分布を示す図であ
って、同図（ａ）は原料SiC粉末の粒度分布、同図
（ｂ）は浮上後のSiC粉末の粒度分布を示すグラフであ
る。 第５図ないし第８図はいずれも複合材の合成条件と複合
比の関係を示すグラフであり、第５図は浮上用混合ガス
流量と複合比との関係、第６図は合成温度と複合比との
関係、第７図はAlCl3昇華速度と複合比との関係、第８
図はAlCl3キャリヤーガス流量と複合比との関係をそれ
ぞれ示すものである。 符号の説明 １……反応器、２……浮上部 ３……電気炉、４……連結管 ５……捕集器、６……フィルター ７……ホッパー、８……ノズル ９……導入管 Ａ〜Ｇ……生成粉末回収位置
置の概略を示す模式断面図である。 第２図は、第１図の装置を用いて得られた複合体微粉末
のＸ線回折図であって、同図（Ａ）〜（Ｇ）は第１図に
示されたＡ〜Ｇ各捕集点におけるサンプルの回折図であ
る。 第３図は、AlCl3を供給せずにSiCのみを浮上させた場合
の浮上ガス流量とSiC浮上量との関係を示すグラフであ
る。 第４図は、供試したSiC微粉末の粒度分布を示す図であ
って、同図（ａ）は原料SiC粉末の粒度分布、同図
（ｂ）は浮上後のSiC粉末の粒度分布を示すグラフであ
る。 第５図ないし第８図はいずれも複合材の合成条件と複合
比の関係を示すグラフであり、第５図は浮上用混合ガス
流量と複合比との関係、第６図は合成温度と複合比との
関係、第７図はAlCl3昇華速度と複合比との関係、第８
図はAlCl3キャリヤーガス流量と複合比との関係をそれ
ぞれ示すものである。 符号の説明 １……反応器、２……浮上部 ３……電気炉、４……連結管 ５……捕集器、６……フィルター ７……ホッパー、８……ノズル ９……導入管 Ａ〜Ｇ……生成粉末回収位置
Claims (1)
- 【請求項１】たて型管状反応器の器底部にSiC微粉末
と、NH3ガスを含む不活性キャリヤーガスからなる第１
の混合ガスとを同時に連続的に導入して、微粉末を混合
ガスにより上部の反応帯域に浮上輸送し、一方、AlCl3
と不活性キャリヤーガスとの混合体からなる第２の混合
ガスを別の導入経路により前記反応帯域に導入放出し、
NH3とAlCl3との気相反応生成物をSiC微粉末の個々の粒
子表面に被覆させることを特徴とする炭化物−窒化物系
複合体微粉末の製法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2128902A JP2995486B2 (ja) | 1990-05-18 | 1990-05-18 | 炭化物―窒化物系複合体微粉末およびその製法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2128902A JP2995486B2 (ja) | 1990-05-18 | 1990-05-18 | 炭化物―窒化物系複合体微粉末およびその製法 |
Related Child Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP17934399A Division JP3276940B2 (ja) | 1999-06-25 | 1999-06-25 | 炭化物−窒化物系複合体微粉末 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0426548A JPH0426548A (ja) | 1992-01-29 |
| JP2995486B2 true JP2995486B2 (ja) | 1999-12-27 |
Family
ID=14996186
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2128902A Expired - Fee Related JP2995486B2 (ja) | 1990-05-18 | 1990-05-18 | 炭化物―窒化物系複合体微粉末およびその製法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2995486B2 (ja) |
-
1990
- 1990-05-18 JP JP2128902A patent/JP2995486B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0426548A (ja) | 1992-01-29 |
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