JP2974086B2 - ウラン水溶液中のプルトニウムの分離方法 - Google Patents

ウラン水溶液中のプルトニウムの分離方法

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  • Solid-Sorbent Or Filter-Aiding Compositions (AREA)
  • Treatment Of Liquids With Adsorbents In General (AREA)

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は, ウラン水溶液中のプル
トニウムの分離方法に関するものである。
【0002】
【従来の技術】従来,ウラン水溶液中のプルトニウムの
分離方法としては, 溶媒抽出法,及び有機イオン交換体
による吸着分離法がある。
【0003】
【発明が解決しようとする課題】(1)前記溶媒抽出法
は, 通常,液液抽出溶媒としてリンを含む有機溶媒を使
用しているが, 抽出に伴い放射線により溶媒が劣化し
て, 大量の廃溶媒が発生する。この廃溶媒は, 通常, 放
射性廃棄物であって, その処理に多くの課題を残してい
る。
【0004】またこの溶媒抽出法で高い分離度を得よう
とすると, 多段の抽出が必要であり, 装置が大型化, 複
雑化して, 高価になる。 (2) 前記有機イオン交換体による吸着分離法は,多く
の場合, イオン交換体に有機材料を使用している。この
ため, 有機溶媒と同様に放射線による劣化が大きくて,
処理の難しい放射性廃有機イオン交換体が発生する。
【0005】またこの有機イオン交換体は,一般に交換
容量が大きいものの,交換する金属に対して選択性が乏
しい。さらにウランとプルトニウムとが同量程度に含ま
れているウラン水溶液に対しては,シリカゲルが使用さ
れることも希にあるが,その吸着容量は小さくて,プル
トニウムが微量に含まれているウラン水溶液に対して
は,試験の実施例が見当たらない。
【0006】本発明は前記の問題点に鑑み提案するもの
であり, その目的とする処は, 装置をコンパクトにで
き,固化体処理を容易に行うことができ,さらにプルトニ
ウムに対する吸着率を向上できるウラン水溶液中のプル
トニウムの分離方法を提供しようとする点にある。
【0007】
【課題を解決するための手段】上記の目的を達成するた
めに,本発明は,ウラン水溶液からそれに微量に含まれ
ているプルトニウムを分離するウラン水溶液中のプルト
ニウムの分離方法において,二酸化チタンよりなる吸着
剤と前記ウラン水溶液とを接触させて,前記プルトニウ
ムを前記吸着剤上に吸着させることを特徴としている。
【0008】前記ウラン水溶液には,pH調整したウラ
ン水溶液を使用してもよい。前記二酸化チタンよりなる
吸着剤には,比表面積を高めた吸着剤を使用してもよ
い。前記二酸化チタンよりなる吸着剤には,含水率を高
めた吸着剤を使用してもよい。
【0009】
【作用】本発明のウラン水溶液中のプルトニウムの分離
方法はウラン水溶液からそれに微量に含まれているプル
トニウムを分離するときに,二酸化チタンよりなる吸着
剤とウラン水溶液とを接触させて,プルトニウムを吸着
剤上に吸着させる。
【0010】
【実施例】次に本発明のウラン水溶液中のプルトニウム
の分離方法を第1実施例により説明する。この第1実施
例では,ウラン水溶液からそれに微量に含まれているプ
ルトニウムを分離するときに,二酸化チタンよりなる吸
着剤とウラン水溶液とを接触させて,プルトニウムを吸
着剤上に吸着させる。なおプルトニウムはウラン水溶液
に対して40分の1程度の濃度で含まれており, 微量で
ある。
【0011】上記のように二酸化チタンがプルトニウム
を吸着するメカニズムは, イオン交換反応であると考え
られる。これを二酸化チタン及びプルトニウムのそれぞ
れに着目して, 検討する。 (a)二酸化チタンがウラン水溶液に接触するとき,第
1図に示すように両性的に分離する。第1図(1)は,低
pH域で起こりやすく,陰イオン交換を行う。第1図
(2)は,高pH域で起こりやすく,陽イオン交換を行
う。 (b)一方, プルトニウムは,正及び負何れの錯イオン
も生成することが知られている。
【0012】従って吸着のメカニズムとしては, 陽イオ
ン交換反応及び陰イオン交換反応の何れかの可能性があ
り, また双方競合している可能性もある。但しその度合
いは明らかでない。次にプルトニウム吸着率の試験要領
を説明する。 (A)ウラン水溶液の性状 ウラン水溶液の性状を示すと次の通りである。
【0013】 ウラン濃度 : 400×103 mg/l プルトニウム濃度: 1. 0mg/l pH : 0.2 全容量 : 1700l (B)試験方法 (1)吸着剤に,二酸化チタン及び次に示す比較対 照
用試薬を用意する。
【0014】(a)二酸化チタン (b)シリカゲル (c)リン酸第二クロム (d)チタリア/ジルコニア(TiO2 /ZrO2 ) (e)合成ゼオライト (f)アルミナ (g)リン酸ジルコニウム (2)ウラン水溶液をポリビン7個に分取する。 (3)各吸着剤を所定量添加して,放置する。 (4)各ポリビン内の供試廃液を濾過する。 (5)濾液を分析試料とし, α線スペクトル分析を行
う。 (6)前記吸着剤添加後の供試廃液の濾液についてα線
スペクトロメトリーを使用して,プルトニウム及びウラ
ンの放射能比を測定し,プルトニウム濃度を算出する。 (C)試験結果(吸着率%) (1)二酸化チタン : 61 (最良) (2)シリカゲル : 11 (3)リン酸第二クロム : 40 (4)チタニア/ ジルコニア(TiO2/ZrO2) :29 (5)アルミナ : 21 (6)リン酸ジルコニウム : 16 この第1実施例では,ウラン水溶液からそれに微量に含
まれているプルトニウムを分離するときに,二酸化チタ
ンよりなる吸着剤とウラン水溶液とを接触させて,プル
トニウムを吸着剤上に吸着させるようにしており,
(1) プルトニウムの分離を吸着操作で行うために, 操
作性がよく,装置がコンパクトになる。(2)使用する吸
着剤が無機材料であり, 放射線による劣化が少なくて,
固体廃棄物としての固化体処理が容易になる。(3) 二
酸化チタンよりなる吸着剤は,従来のシリカゲルに比べ
てプルトニウム吸着率が大きい。
【0015】なおプルトニウム吸着率ηは, η=(C0
−C)/C0 ×100により表される。ここでC0 : ウ
ラン水溶液・吸着前の水溶液中のプルトニウム濃度,C
はウラン水溶液・吸着後の水溶液中のプルトニウム濃度
である。次に本発明のウラン水溶液中のプルトニウムの
分離方法を第2実施例により説明する。
【0016】この第2実施例では,ウラン水溶液からそ
れに微量に含まれているプルトニウムを分離するとき
に,二酸化チタンよりなる吸着剤とpHを約1.5に調
整したウラン水溶液とを接触させて,プルトニウムを吸
着剤上に吸着させる。上記のように二酸化チタンがプル
トニウムを吸着するメカニズムは, 既に述べた通りであ
る(第1図参照) 。
【0017】次にプルトニウム吸着率の試験要領を説明
する。 (A)ウラン水溶液の性状 ウラン水溶液の性状を示すと次の通りである。 ウラン濃度 : 400×103mg/l プルトニウム濃度 : 1. 0mg/l pH : 0.2 全容量 : 1700l (B)試験方法 (1)先ずウラン水溶液をポリビン4個に分取する。次
いでpHを次のように調整する。
【0018】 ポリビン(A): 水溶液〔pH〕=−0. 5 ポリビン(B): ウラン水溶液〔pH〕=0. 2 ポリビン(C): ウラン水溶液〔pH〕=1. 5 ポリビン(D): ウラン水溶液〔pH〕=2. 0 (2)各吸着剤を所定量添加して,放置する。 (3)各ポリビン内の供試廃液を濾過する。 (4)濾液を分析試料とし, α線スペクトル分析を行
う。 (5)前記吸着剤添加後の供試廃液の濾液についてα線
スペクトロメトリーを使用して,プルトニウム及びウラ
ンの放射能比を測定し,プルトニウム濃度を算出する。 (C)試験結果(吸着率%) (1)ポリビン(A): ウラン水溶液〔pH〕=−0.
5の吸着率14% (2)ポリビン(B): ウラン水溶液〔pH〕=0. 2
の吸着率54% (3)ポリビン(C): ウラン水溶液〔pH〕=1. 5
の吸着率77%(最良) (4)ポリビン(D): ウラン水溶液〔pH〕=2. 0
の吸着率56% この第2実施例では,ウラン水溶液からそれに微量に含
まれているプルトニウムを分離するときに,二酸化チタ
ンよりなる吸着剤とpHを約1.5に調整したウラン水
溶液とを接触させて,プルトニウムを吸着剤上に吸着さ
せており, 前記第1実施例の(1)〜(3)の利点の外
に,(4)ウラン水溶液のpHを調整しない場合に比べ
てプルトニウム吸着率が大幅に向上する利点がある。
【0019】次に本発明のウラン水溶液中のプルトニウ
ムの分離方法を第3実施例により説明する。この第3実
施例では,ウラン水溶液からそれに微量に含まれている
プルトニウムを分離するときに,比表面積を高めた二酸
化チタンよりなる吸着剤とウラン水溶液とを接触させ
て,プルトニウムを吸着剤上に吸着させる。
【0020】上記のように二酸化チタンがプルトニウム
を吸着するメカニズムは, 既に述べた通りである(図1
参照)。次にプルトニウム吸着率の試験要領を説明す
る。 (A)ウラン水溶液の性状 ウラン水溶液の性状を示すと次の通りである。 (1)ウラン濃度 : 450×103mg/l (2)プルトニウム濃度: 1. 2mg/l (3)pH : 1.5 (4)全容量 : 900l (B)試験方法 (1)先ずウラン水溶液をポリビン2個に分取する。 (2)二酸化チタンよりなる各吸着剤((a)比表面積
8.4m2/g−焼結温度約1000℃の二酸化チタンよ
りなる吸着剤,(b)比表面積106m2 /g−焼結温
度約700℃の比表面積を高めた二酸化チタンよりなる
吸着剤)を秤量する。 (3)各吸着剤を所定量添加して,放置する。 (4)各ポリビン内の供試廃液を濾過する。 (5)濾液を分析試料とし, α線スペクトル分析を行
う。 (6)前記吸着剤添加後の供試廃液の濾液についてα線
スペクトロメトリーを使用して,プルトニウム及びウラ
ンの放射能比を測定し,プルトニウム濃度を算出する。 (C)試験結果(吸着率%) (1)ポリビン(A): 二酸化チタン=吸着率72% (2)ポリビン(B): 比表面積を高めた二酸化チタン
=吸着率92%で,(2)の方が吸着性能がよい。
【0021】この第3実施例では,ウラン水溶液からそ
れに微量に含まれているプルトニウムを分離するとき
に,比表面積を高めた二酸化チタンよりなる吸着剤とウ
ラン水溶液とを接触させて,プルトニウムを吸着剤上に
吸着させており, 前記第1実施例の(1)〜(3) の利
点の外に, (4) 通常の比表面積の場合(5〜30m2
/g程度の場合)に比べてプルトニウム吸着率が大幅に
向上する利点がある。
【0022】次に本発明のウラン水溶液中のプルトニウ
ムの分離方法を第4実施例により説明する。この第4実
施例では,ウラン水溶液から,それに微量に含まれてい
るプルトニウムを分離するときに,含水率を高めた二酸
化チタン(含水酸化チタン)よりなる吸着剤とウラン水
溶液とを接触させて,プルトニウムを吸着剤上に吸着さ
せる。
【0023】上記のように二酸化チタンがプルトニウム
を吸着するメカニズムは, 既に述べた通りである(図1
参照) 。次にプルトニウム吸着率の試験要領を説明す
る。 (A)ウラン水溶液の性状 ウラン水溶液の性状を示すと次の通りである。 (1)ウラン濃度 : 450×103 mg/l (2)プルトニウム濃度 : 1. 2mg/l (3)pH : 1.5 (4)全容量 : 900l (B)試験方法 (1)先ずウラン水溶液をポリビン2個に分取する。 (2)二酸化チタンよりなる吸着剤(含水率2%の吸着
剤) 及び含水率を高めた二酸化チタンよりなる吸着剤
(含水率34%の吸着剤) を秤量する。 (3)各吸着剤を所定量添加して,放置する。 (4)各ポリビン内の供試廃液を濾過する。 (5)濾液を分析試料とし, α線スペクトル分析を行
う。 (6)前記吸着剤添加後の供試廃液の濾液についてα線
スペクトロメトリーを使用して,プルトニウム及びウラ
ンの放射能比を測定し,プルトニウム濃度を算出する。 (C)試験結果(吸着率%) (1)ポリビン(A): 二酸化チタン=吸着率74% (2) ポリビン(B): 含水率を高めた二酸化チタン=
吸着率87% で,(2)の方が吸着性能がよい。
【0024】この第4実施例では,ウラン水溶液からそ
れに微量に含まれているプルトニウムを分離するとき
に,含水率を高めた二酸化チタン(含水酸化チタン)よ
りなる吸着剤とウラン水溶液とを接触させて,プルトニ
ウムを吸着剤上に吸着させており, 前記第1実施例の
(1) 〜(3) の利点の外に, (4) 通常の含水率の場
合(1〜2%の場合) に比べてプルトニウム吸着率が大
幅に向上する利点がある。
【0025】
【発明の効果】本発明のウラン水溶液中のプルトニウム
の分離方法は前記のようにウラン水溶液からそれに微量
に含まれているプルトニウムを分離するときに,二酸化
チタンよりなる吸着剤とウラン水溶液とを接触させて,
プルトニウムを吸着剤上に吸着させるようにしており,
(1) プルトニウムの分離を吸着操作で行うために, 操
作性がよく, 装置がコンパクトになる。(2) 使用する
吸着剤が無機材料であり,放射線による劣化が少なくて,
固体廃棄物としての固化体処理が容易になる。(3)
二酸化チタンよりなる吸着剤は,従来のシリカゲルに比
べてプルトニウム吸着率が大きいという利点がある。
【0026】また前記ウラン水溶液にpH調整したウラ
ン水溶液を使用するか,二酸化チタンよりなる吸着剤に
比表面積を高めた吸着剤を使用するか,或いは二酸化チ
タンよりなる吸着剤に含水率を高めた吸着剤を使用する
と,プルトニウム吸着率がさらに向上する。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明に係わるウラン水溶液中のプルトニウム
の分離方法において二酸化チタンがプルトニウムに吸着
するメカニズムを示す説明図である。
フロントページの続き (72)発明者 藤本 芳正 広島県広島市西区観音新町四丁目6番22 号 三菱重工業株式会社 広島研究所内 (56)参考文献 特開 平4−15600(JP,A) 特開 平4−147097(JP,A) (58)調査した分野(Int.Cl.6,DB名) G21C 19/46 G21F 9/06 G21F 9/12

Claims (4)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 ウラン水溶液からそれに微量に含まれて
    いるプルトニウムを分離するウラン水溶液中のプルトニ
    ウムの分離方法において,二酸化チタンよりなる吸着剤
    と前記ウラン水溶液とを接触させて,前記プルトニウム
    を前記吸着剤上に吸着させることを特徴としたウラン水
    溶液中のプルトニウムの分離方法。
  2. 【請求項2】 ウラン水溶液をpH調整した請求項1に
    記載のウラン水溶液中のプルトニウムの分離方法。
  3. 【請求項3】 二酸化チタンよりなる吸着剤の比表面積
    を高めた請求項1に記載のウラン水溶液中のプルトニウ
    ムの分離方法。
  4. 【請求項4】 二酸化チタンよりなる吸着剤の含水率を
    高めた請求項1に記載のウラン水溶液中のプルトニウム
    の分離方法。
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