JP2965081B2 - Oil component removal method for radioactive waste - Google Patents

Oil component removal method for radioactive waste

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Description

【発明の詳細な説明】 〔発明の目的〕 (産業上の利用分野) 本発明は、放射性廃棄物処理フィルタの目詰まりの原
因となる放射性廃棄物中の油成分を、除去機器の放射能
汚染のおそれなく除去することができる放射性廃棄物の
油成分除去方法に関する。
DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION [Object of the Invention] (Industrial application field) The present invention relates to a radioactive contamination of a radioactive waste removal filter, which removes an oil component in the radioactive waste which causes clogging of a filter. The present invention relates to a method for removing an oil component of radioactive waste that can be removed without fear of occurrence.

(従来の技術) 原子力プラントで発生する種々の放射性廃液は、放射
能を帯びたクラッド(原子力プラントに設置される機器
を構成する鉄の酸化物、Fe3O4、α−Fe2O3等(粒径はサ
ブミクロンないし数μm)を主に含む)の他に、Ca2+
Mg2+、Cl-などのイオン成分を含む。そして、この放射
性廃液を再使用する場合は、これらクラッドやイオン成
分を第2図に示す放射性廃棄物処理システムで除去す
る。
(Prior art) Various radioactive waste liquids generated in a nuclear power plant are treated with radioactive cladding (iron oxide, Fe 3 O 4 , α-Fe 2 O 3, etc. constituting equipment installed in a nuclear power plant) (Including submicron to several μm particle size), Ca 2+ ,
Contains ionic components such as Mg 2+ and Cl . When this radioactive waste liquid is reused, these cladding and ionic components are removed by the radioactive waste treatment system shown in FIG.

すなわち、原子力プリント1の原子力発電所2は、原
子炉系3とタービン系4から構成され、原子炉系3の原
子炉格納容器5に納められた原子炉圧力容器6からは、
冷却材が加熱されて生じた蒸気7が排出される。蒸気7
はタービン系4にあるタービン8に導かれ、タービン8
で仕事をして隣接する発電機9を稼働させる。蒸気7
は、その後冷却水10を通した主復水器11で復水され、低
圧復水ポンプ12で送り出されて復水濾過装置13、次いで
含水脱塩装置14を通過し、濾過・脱塩される。濾過・脱
塩を終えて清浄になった復水は、高圧復水ポンプ15、そ
の後給水ポンプ16を経て原子炉圧力容器6へ還流され
る。
That is, the nuclear power plant 2 of the nuclear print 1 is composed of the reactor system 3 and the turbine system 4, and the reactor pressure vessel 6 housed in the reactor containment vessel 5 of the reactor system 3,
Steam 7 generated by heating the coolant is discharged. Steam 7
Is guided to the turbine 8 in the turbine system 4 and the turbine 8
To operate the adjacent generator 9. Steam 7
Is then condensed by the main condenser 11 through the cooling water 10, sent out by the low-pressure condensate pump 12, passes through the condensate filtration device 13, then passes through the water-containing desalination device 14, and is filtered and desalinated. . The condensed water that has been cleaned after filtering and desalting is returned to the reactor pressure vessel 6 via a high-pressure condensate pump 15 and then a feedwater pump 16.

また、原子炉格納容器5内には再循環ポンプ17が設置
され、原子炉圧力容器6内に流入した冷却材を一旦取り
出して再度原子炉圧力容器6内へ強制的に再循環させる
が、この再循環ポンプ17で取り出された冷却材は、一部
原子炉冷却材浄化装置18を経由して、濾過・脱塩され
る。
Further, a recirculation pump 17 is installed in the reactor containment vessel 5, and the coolant flowing into the reactor pressure vessel 6 is once taken out and forcibly recirculated into the reactor pressure vessel 6 again. The coolant removed by the recirculation pump 17 is partially filtered and desalted via a reactor coolant purifier 18.

さらに、原子炉系2には、使用済み燃料を一時貯蔵し
ておく燃料プール19が設けられるが、この燃料プール19
の貯水は燃料プール浄化装置20に送られて浄化され、そ
の後再び燃料プール19に還流される。
Further, the reactor system 2 is provided with a fuel pool 19 for temporarily storing spent fuel.
The stored water is sent to the fuel pool purification device 20 to be purified, and then returned to the fuel pool 19 again.

このような原子炉系2においては、主に復水脱塩装置
14から化学廃液21が取り出される。また、設置された種
々の機器からは機器ドレン22、これらの機器を納める原
子力発電所1建屋の床からは床ドレン23が回収される。
さらに、復水濾過装置13、復水脱塩装置14、原子炉冷却
材浄化装置18および燃料プール浄化装置20からは、それ
ぞれ濾過・脱塩等の浄化に用いられた使用済の樹脂類24
が回収される。そして、これらの化学廃液21、機器ドレ
ン22、床ドレン23および樹脂類24は原子炉圧力容器5で
使用される冷却材または燃料集合体に接して放射能を帯
びているため、放射性廃液として放射性廃棄物処理施設
25に送られ、廃棄または再使用のための処理が行われ
る。
In such a reactor system 2, mainly a condensate desalination device
From 14, a chemical waste liquid 21 is taken out. The equipment drain 22 is collected from the installed various devices, and the floor drain 23 is collected from the floor of the nuclear power plant 1 building in which these devices are stored.
Further, from the condensate filtration device 13, the condensate desalination device 14, the reactor coolant purification device 18 and the fuel pool purification device 20, each of the used resins 24 used for purification such as filtration and desalination is supplied.
Is collected. The chemical waste liquid 21, the equipment drain 22, the floor drain 23, and the resins 24 are in contact with the coolant or the fuel assembly used in the reactor pressure vessel 5 and have radioactivity. Waste treatment facility
Sent to 25 for disposal or reuse.

放射性廃棄物処理施設25は、低電導度廃液系26、高電
導度廃液系27、廃スラッジ系28、減容固化系29およびそ
の他の系統30からなる。低電導度廃液系26は、放射能濃
度は比較的高いが、電導度が低い廃液を浄化する系統で
ある。これに対して、高電導度廃液系27は、放射能濃度
は比較的低いが、電導度が高い廃液を浄化する系統であ
る。また廃スラッジ系28は、使用済樹脂類24を液体分と
固体分に分離する系統である。なお、樹脂類24は、廃ス
ラッジ系28において、沈降分離槽31によって沈降成分32
と上澄液33に分離され、上澄液33は機器ドレン22とまと
めて取り扱われる。この場合、上澄液33には、主にNa2S
O4が含まれる。
The radioactive waste treatment facility 25 includes a low-conductivity waste liquid system 26, a high-conductivity waste liquid system 27, a waste sludge system 28, a volume reduction solidification system 29, and other systems 30. The low-conductivity waste liquid system 26 is a system for purifying a waste liquid having a relatively high radioactivity concentration but a low electric conductivity. On the other hand, the high-conductivity waste liquid system 27 is a system for purifying a waste liquid having a relatively low radioactivity concentration but a high electric conductivity. The waste sludge system 28 is a system for separating the spent resin 24 into a liquid component and a solid component. In the waste sludge system 28, the resin 24 is separated from the sedimentation component 32 by the sedimentation separation tank 31.
And the supernatant liquid 33, and the supernatant liquid 33 is collectively handled with the instrument drain 22. In this case, the supernatant 33 mainly contains Na 2 S
O 4 is included.

ここで、機器ドレン22は放射能濃度は比較的高いが、
電導度が低い廃液である。そこで、この機器ドレン22は
低電導度廃液系26において、収集タンク34、濾過器35、
タンク36、脱塩器37およびサンプルタンク38の順に通過
して浄化される。機器ドレン22は、脱塩器37を通す前に
中空糸膜フィルタやクラッドセパレータを配した濾過器
35でクラッドを濾過・分離され、脱塩器37における脱塩
効率の低下を防ぐ。
Here, the equipment drain 22 has a relatively high radioactivity concentration,
Waste liquid with low conductivity. Therefore, this equipment drain 22 is a collection tank 34, a filter 35,
The water is purified by passing through a tank 36, a desalter 37, and a sample tank 38 in this order. The equipment drain 22 is a filter equipped with a hollow fiber membrane filter and a clad separator before passing through the desalter 37.
The clad is filtered and separated by 35 to prevent the desalination efficiency in the desalter 37 from decreasing.

他方、化学廃液21と床ドレン23は、放射能濃度は比較
的高いが、電導度が低い廃液である。そこで、これら化
学廃液21と床ドレン23は、高電導度廃液系27において、
まず、収集タンク39および蒸発濃縮器40を経て、主にク
ラッドを含む残留分と蒸留分に分離される。残留分は、
次いで濃縮廃液貯蔵タンク41に送られるが、蒸留分はそ
の後、復水器42、タンク43、脱塩器44およびサンプルタ
ンク45の順に通過する。したがって、蒸留分にイオン成
分が含まれていても、それは脱塩器44において除去され
る。
On the other hand, the chemical waste liquid 21 and the floor drain 23 are waste liquids having relatively high radioactivity concentrations but low electric conductivity. Therefore, these chemical waste liquid 21 and floor drain 23 are used in the high-conductivity waste liquid system 27,
First, through a collection tank 39 and an evaporator / concentrator 40, it is mainly separated into a residue containing a clad and a distillation. The residue is
Then, it is sent to the concentrated waste liquid storage tank 41, and the distillate then passes through the condenser 42, the tank 43, the desalter 44, and the sample tank 45 in this order. Therefore, even if the distillate contains an ionic component, it is removed in the desalter 44.

そして、低電導度廃液系26のサンプルタンク38と高電
導度廃液系27のサンプルタンク45に集められた復水は、
復水貯蔵タンク46を経て主復水器11に戻され再使用され
る。
The condensate collected in the sample tank 38 of the low-conductivity waste liquid system 26 and the sample tank 45 of the high-conductivity waste liquid system 27 is
The water is returned to the main condenser 11 via the condensate storage tank 46 and is reused.

一方、高電導度廃液系27の濃縮廃液貯蔵タンク41に集
められた濃縮廃液は、廃スラッジ系28の沈降分離槽29に
堆積した沈降成分32とともに、減容固化系29へ送られ、
減容・固化された後、その他の系統30からの廃棄物とと
もにドラム缶貯蔵庫47に貯蔵される。
On the other hand, the concentrated waste liquid collected in the concentrated waste liquid storage tank 41 of the high-conductivity waste liquid system 27 is sent to the volume reduction solidification system 29, together with the settling component 32 deposited in the settling separation tank 29 of the waste sludge system 28,
After being reduced in volume and solidified, it is stored in a drum storage 47 together with wastes from other systems 30.

(発明が解決しようとする課題) ところが、上述の放射性廃液は、流通する過程におい
て様々な機器から機械油が混入する。そして、この機械
油は、廃液中において油滴径1〜100μmの分散油や同
1μm以下の乳化油となって、濾過器・浄化装置13,18,
20,35に用いられる中空糸膜等種々のフィルタに付着
し、目詰まりを生じさせる。その結果、フィルタは耐用
年限が縮まって頻繁に交換しなければならず、経済的負
担が増す。また、使用できなくなったフィルタは廃棄さ
れるが、耐用年限が短いと放射性廃棄物の量も増加す
る。このため、機械油の混入を防ぐため種々の対策が講
じられているが、一旦混入してしまうと有効な除去手段
がないのが実情であった。
(Problems to be Solved by the Invention) However, the above-mentioned radioactive waste liquid is mixed with machine oil from various devices in the course of distribution. The machine oil becomes dispersed oil having an oil droplet diameter of 1 to 100 μm or emulsified oil having an oil droplet diameter of 1 μm or less in the waste liquid.
It adheres to various filters such as hollow fiber membranes used in 20, 35 and causes clogging. As a result, the filter has a reduced useful life and must be replaced frequently, which increases the economic burden. Further, the filter which can no longer be used is discarded, but if the service life is short, the amount of radioactive waste increases. For this reason, various countermeasures have been taken to prevent the mixing of machine oil. However, once mixed, there is no effective removal means.

本発明は上記事情に鑑みてなされたものであり、放射
性廃棄物処理フィルタの目詰まりの原因となる放射性廃
棄物中の油成分を除去する方法であって、しかも除去に
係る機材・作業員の放射能汚染のおそれがない放射性廃
棄物の油成分除去方法を提供することを目的とする。
The present invention has been made in view of the above circumstances, and is a method for removing an oil component in radioactive waste that causes clogging of a radioactive waste treatment filter, and furthermore, equipment and workers involved in the removal. It is an object of the present invention to provide a method for removing an oil component of radioactive waste without fear of radioactive contamination.

〔発明の構成〕[Configuration of the invention]

(課題を解決するための手段) 本発明は上記課題を解決するために、放射性廃棄物中
の油成分に油の分子の結合エネルギーに相当する波長を
有するレーザ光を照射し、このレーザ光のエネルギーで
油成分の化学結合を切断する放射性廃棄物の油成分除去
方法を提供する。
(Means for Solving the Problems) In order to solve the above-mentioned problems, the present invention irradiates an oil component in radioactive waste with a laser beam having a wavelength corresponding to the binding energy of oil molecules. Provided is a method for removing an oil component of radioactive waste, which breaks a chemical bond of the oil component with energy.

(作用) 油は炭素が連鎖してできた有機高分子であるが、本発
明による放射性廃棄物の油成分除去方法は、放射性廃棄
物中の油成分に油の分子の結合エネルギーに相当する波
長を有するレーザ光を照射する。この場合、目的とする
結合エネルギーは、主に炭素の単結合、二重結合、三重
結合等のエネルギーである。したがって、これらのエネ
ルギーに相当する波長を有するレーザ光を照射された油
成分は、上述の炭素の単結合、二重結合、三重結合等が
切断され、低分子量の物質に変わるが、これら低分子量
の物質は容易にフィルタを通過し目詰まりを起こすこと
はない。またレーザ光を照射する場合、照射に係る機材
が放射性廃棄物に触れることはなく、かつレーザ発振器
も遠隔の場所において操作できるため、作業員が放射線
被曝するおそれもない。
(Action) Oil is an organic polymer formed by linking carbon. According to the method for removing the oil component of radioactive waste according to the present invention, the oil component in the radioactive waste has a wavelength corresponding to the binding energy of the oil molecule. Is irradiated. In this case, the target binding energy is mainly the energy of a carbon single bond, double bond, triple bond, or the like. Therefore, the oil component irradiated with a laser beam having a wavelength corresponding to these energies is broken into single bonds, double bonds, triple bonds, and the like of carbon described above, and is converted into a low molecular weight substance. The material easily passes through the filter and does not clog. Further, in the case of irradiating a laser beam, the equipment involved in the irradiation does not touch radioactive waste and the laser oscillator can be operated at a remote place, so that there is no possibility that the worker is exposed to radiation.

(実施例) 以下第1図を参照して本発明の実施例を説明する。(Embodiment) An embodiment of the present invention will be described below with reference to FIG.

第1図は本発明の方法の実施に用いる装置の一例を模
式的に示した図である。すなわち、レーザ発振器1から
広がりながら発振されたレーザ光2は、凸レンズ3によ
って広がりを押さえられてビームエキスパンダ4に入射
する。そして、レーザ光2は、ビームエキスパンダ4に
よって適当な広がりを与えられて射出された後、反射鏡
5によって油流路6の方向に進路を変えられ、油流路6
を流れる放射性廃棄物7に照射される。ビームエキスパ
ンダ4によるレーザ光2の広がりおよび反射鏡5の配置
は、油流路の位置・幅径に合わせて適宜調節される。
FIG. 1 is a diagram schematically showing an example of an apparatus used for carrying out the method of the present invention. That is, the laser light 2 oscillated while spreading from the laser oscillator 1 is suppressed from spreading by the convex lens 3 and enters the beam expander 4. Then, the laser beam 2 is given an appropriate spread by the beam expander 4 and is emitted. Then, the path of the laser beam 2 is changed by the reflecting mirror 5 in the direction of the oil flow path 6, and
To the radioactive waste 7 flowing through the The spread of the laser beam 2 by the beam expander 4 and the arrangement of the reflecting mirror 5 are appropriately adjusted according to the position and the width of the oil flow path.

分子を構成原子に分断する解離エネルギーは、各結合
の結合エネルギーの和であり、例えばC−C結合の結合
エネルギーは83.6kcal/molであるが、ベンゼンのように
分子内で共鳴がある場合は共鳴エネルギーを加味して求
める必要がある。そして、その解離エネルギーに等しい
エネルギーを与えれば、分子は構成原子に分断されるわ
けであるが、本実施例においては、高分子の油成分が、
いくつかの低分子物に分断されれば十分である。そのた
めには、紫外線領域(10〜4000Å)の波長を有するレー
ザ光を照射すればよい。
The dissociation energy that divides a molecule into constituent atoms is the sum of the bond energies of the bonds.For example, the bond energy of a CC bond is 83.6 kcal / mol, but when there is resonance in the molecule like benzene, It is necessary to take the resonance energy into consideration. Then, if an energy equal to the dissociation energy is given, the molecule is divided into constituent atoms, but in this embodiment, the oil component of the polymer is
Suffice it to be split into several low molecular weight substances. For that purpose, a laser beam having a wavelength in the ultraviolet region (10 to 4000 °) may be irradiated.

レーザ光の照射時間は、レーザ光のパワーと分断する
油成分の量に応じて適宜設定する。また油成分が分解さ
れたどうかの確認は、分子の回転振動スペクトルをみる
赤外分光分析を使う。すなわち、C、N、Oなどの分子
骨格の変角振動やC、N、Oなどの原子の三重、二重お
よび単結合の伸縮振動を観察することにより、油成分が
小さな分子に分断されたかどうかを知ることができる。
したがって、この結果をフィードバックしてレーザ波長
の調節等を行えば、効率よく油成分の分解をすることが
できる。
The irradiation time of the laser light is appropriately set according to the power of the laser light and the amount of the oil component to be separated. To confirm whether the oil component has been decomposed, use infrared spectroscopy to look at the rotational vibration spectrum of the molecule. That is, by observing the bending vibration of the molecular skeleton such as C, N, and O, and the stretching vibration of the triple, double, and single bonds of atoms such as C, N, and O, the oil component was divided into small molecules. You can know whether.
Therefore, if the result is fed back to adjust the laser wavelength or the like, the oil component can be efficiently decomposed.

そして、本実施例の方法は、温度や圧力には影響され
ないため、原子力プラント等の高温・高圧の条件下でも
支障なく実施することができる。
The method of the present embodiment is not affected by temperature and pressure, and therefore can be carried out without problems even under high temperature and high pressure conditions in a nuclear power plant or the like.

本実施例の方法を上述の装置を用い、原子力カプラン
トの放射性廃棄物処理設備に集められた放射性廃液に遠
隔の作業室から発振器を操作して適用した。レーザ光
は、ArFのエキシマレーザ(波長193nm)中心にその周辺
の波長を有するレーザ光を使用した。その結果、赤外分
光分析によってほとんどの油成分が分解されたことが確
認された。
The method of the present embodiment was applied to the radioactive waste collected in the radioactive waste treatment facility of the nuclear power plant by operating the oscillator from a remote work room using the above-described apparatus. As the laser light, a laser light having a wavelength around the center of an excimer laser of ArF (wavelength 193 nm) was used. As a result, it was confirmed by infrared spectroscopy that most of the oil components had been decomposed.

〔発明の効果〕〔The invention's effect〕

以上説明したように、本発明によれば、放射性廃液に
含まれる有機高分子である油成分が、主として炭素の単
結合、二重結合、三重結合等が切断されて低分子量の物
質に変わり、フィルタの目詰まりが防止される。またレ
ーザ光を照射する場合は、照射に係る機材が放射性廃棄
物に触れることがないため除染の手間がかからず、かつ
レーザ発振器も遠隔の場所において操作できるため、作
業員が放射線被曝するおそれもない。
As described above, according to the present invention, the oil component, which is an organic polymer contained in the radioactive waste liquid, is mainly changed to a low molecular weight substance in which a single bond, double bond, or triple bond of carbon is cleaved, Filter clogging is prevented. In the case of irradiating laser light, since the equipment involved in the irradiation does not touch radioactive waste, there is no need for decontamination and the laser oscillator can be operated in a remote place, so workers are exposed to radiation. There is no fear.

【図面の簡単な説明】[Brief description of the drawings]

第1図は本発明の方法を実施する装置の一例を示す模式
図、第2図は原子力プラントにおける放射性廃棄物の処
理システムを示す模式図である。 13……復水脱塩装置、18……原子炉冷却材浄化装置、20
……燃料プール浄化装置、35……濾過器。
FIG. 1 is a schematic diagram showing an example of an apparatus for performing the method of the present invention, and FIG. 2 is a schematic diagram showing a radioactive waste treatment system in a nuclear power plant. 13… Condensate desalination unit, 18… Reactor coolant purification unit, 20
…… Fuel pool purifier, 35 …… Filter.

フロントページの続き (72)発明者 久保川 俊彦 神奈川県鎌倉市梶原4―7―1 株式会 社野村総合研究所内 (72)発明者 高木 栄 神奈川県鎌倉市梶原4―7―1 株式会 社野村総合研究所内 (72)発明者 横澤 誠 神奈川県鎌倉市梶原4―7―1 株式会 社野村総合研究所内 (58)調査した分野(Int.Cl.6,DB名) G21F 9/06 G21C 19/30 Continuing from the front page (72) Inventor Toshihiko Kubogawa 4-7-1 Kajiwara, Kamakura-shi, Kanagawa Pref. Inside the Company Nomura Research Institute (72) Inventor Sakae Takagi 4-7-1 Kajiwara, Kamakura-shi, Kanagawa Pref. Within the laboratory (72) Inventor Makoto Yokozawa 4-7-1 Kajiwara, Kamakura-shi, Kanagawa Prefecture Nomura Research Institute, Inc. (58) Fields investigated (Int. Cl. 6 , DB name) G21F 9/06 G21C 19/30

Claims (1)

(57)【特許請求の範囲】(57) [Claims] 【請求項1】放射性廃棄物中の油成分に油の分子の結合
エネルギーに相当する波長を有するレーザ光を照射し、
このレーザ光のエネルギーで油成分の化学結合を切断す
る放射性廃棄物の油成分除去方法。
An oil component in radioactive waste is irradiated with a laser beam having a wavelength corresponding to the binding energy of oil molecules,
A method for removing an oil component of radioactive waste, in which a chemical bond of the oil component is broken by the energy of the laser beam.
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