JP2911167B2 - 過渡波形解析装置 - Google Patents

過渡波形解析装置

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Description

【発明の詳細な説明】 (産業上の利用分野) この発明は、過渡波形解析装置に関するものである。
さらに詳しくは、この発明は、演算時間が短く、任意の
装置関数に適用することのできる、高速・高精度な過渡
波形解析装置に関するものである。
(従来の技術とその課題) 光エネルギー緩和、分子運動、光化学反応等の物質現
象について、物質変化の素過程を把握することの重要性
が認識されてきており、そのためのアプローチも様々に
検討されてきている。これらの極微の現象を的確に把握
することにより、その制御技術が発展し、物質創製のた
めの新しい技術変革が促されると期待されているからで
ある。
このような状況において、極短のパルス・レーザ光を
物質に照射し、その過渡応答波形から物質変化の素過程
を解析する方法が最近注目されている。
この実験的に観測される過渡波形は、一般に複数の指
数関数の和波形に、レーザパルス幅等の装置応答関数が
コンボリューションされた形で表わされ、個々の指数関
数のパラメータ(時定数、強度)から光エネルギー緩
和、分子運動、光化学反応等の情報が得られる。
従来、これらのパラメータの推定方法としては、非線
形最小二乗フイッテイング法が用いられてきており、そ
のための演算・解析装置も実現されてきている。
しかしながら、この非線形最小二乗フイッティング法
による場合には、なによりもその演算量が膨大で時間的
に実用上の大きな障害になっていた。
このような欠点を克服するものとして、最近、非線形
最小二乗演算装置を上まわる性能の自己回帰モデルを用
いた演算装置が多成分指数関数の高速・高精度解析装置
として注目されている。
しかしながら、この自己回帰モデルを用いた方法およ
び演算装置は過渡波形の解析方法およびその装置として
は実現されていない。その大きな理由は、この方法は装
置関数としてデルタ関数を仮定するため、過渡波形の解
析には複雑なディコンボリューション演算が必要となる
ことであった。
この発明は、以上の通りの事情に鑑みてなされたもの
であり、膨大な計算を必要とすることなく、しかも複雑
なディコンボリューション演算をも必要としない、高速
・高精度な過渡波形解析装置を提供することを目的とし
ている。
(課題を解決するための手段) この発明は、上記の課題を解決するものとして、物質
パラメータ指数関数の和波形(以下、物質応答関数とも
呼ぶ)と装置応答関数のコンボリューションとして表わ
される観測過渡応答波形を、物質パラメータ依存の回帰
係数の線形関係からなる入力適応型自己回帰モデルとし
て解析する演算装置を備えてなることを特徴とする過渡
波形解析装置を提供する。
また、この発明は、装置応答関数とサンプルの過渡波
形の間のチャンネルシフト量を未知パラメータとしてモ
デルに組込んでなる上記装置をも提供する。
すなわち、まず、パレスレーザ光を物質に照射したと
きには、たとえば第1図(a)に示したように特有の観
測波形が得られる。この時の観測過渡応答波形X(t)
は一般に次式で表わすことができる。
X(t)=x(t)*Y(t) ……(1) この式(1)のうちのx(t)は物質応答関数であ
り、また、Y(t)は、パルス幅等に起因する装置応答
関数である。つまり、この式(1)で表わされる観測過
渡応答波形X(t)は、物質応答関数x(t)と装置応
答関数Y(t)とのコンボリューション演算としてあ
る。
物質応答関数x(t)および装置応答関数Y(t)
は、たとえば第1図(b)(c)に示すことができ、 また、物質応答関数x(t)は、 で表わすことができる。ここでArおよびτiは物質状態
に依存した物質パラメータを示している。
このため、上記の式(1)は、 として示すことができる。
しかし、この式(3)は、まさしく未知の物質パラメ
ータAi、τiに対して非線形な関係にある。この式
(3)からAi、τiを推定する演算はめんどうで、処理
量は膨大となる。
この発明の過渡波形解析装置は、上記の観測過渡応答
波形X(t)を全く別のモデルとして取扱っている。こ
の発明の装置のモデルは次の式で表わすことができる。
X(j△t)=C1・X((j−1)△t)+C2・X
((j−2) △t)+……CN・X((j−N)△t)+ D1・Y((j△t)+ D2・Y((J−1)△t)+ …DN・Y((J−N+1)△t) ……(4) ここでCi、Diは物質パラメータAi、τiに依存する回
帰係数(モデルパラメータ)である。これらを係数とす
る固有方式および入力回帰式の解からAi、τiは一意的
に与えられる。
Ci、Diの推定は、j=1…サンプル点数(M)とし、
M=2Nの場合、線形連立方程式、M>2Nの場合、線形最
小二乗法としてなされる。また、Ci、DiとAi、τiとの
関係は、固有方程式 ZN−C1・ZN-1−C2・ZN-2−… −CN=0 ……(5) の根Z1、Z2…ZNに対し、 および入力回帰式 から導かれる。
この発明の解析装置の演算モデル、式(4)は、以上
のことからも、入力適応型自己回帰モデルと呼ぶことが
できる。このモデルは、式(4)から明らかなように、
Ci、Diに対して線形関係となる。このため、演算量は、
大幅に、たとえば式(3)に比べて2桁程度も減少す
る。これにより、空間等多次元情報を付加して解析する
ことが可能となる。
なお、この発明の装置においても、装置応答関数とサ
ンプルの過渡波形の間のチャンネルシフトは避けて通れ
ない問題である。このチャンネルシフトに対しては、従
来の非線形最小二乗法では装置応答関数を少しずつシフ
トさせ、順にカイ二乗を評価し、最小のカイ二乗を与え
るチャンネルシフト量を求めている。しかしながら、こ
の方法だと評価するシフトの個数(通常、10〜50個)に
比例して計算時間は長くなる。
このため、この発明においては、入力適応型自己回帰
モデルが線形であることから、シフト量自身は未知パラ
メータとしてモデルに組込む。シフト量は連立方程式の
解として求まる。この時の計算量は、シフトを考慮しな
い場合のわずか1.5倍以下にしかすぎない。非線形最小
二乗法に比べると、シフトに関して1桁計算時間を短縮
することができる。
(作 用) この発明の装置においては、以上のことからも明らか
であるように、演算時間が非線形最小二乗法に比べては
るかに短く、多次元時間分解計測への可能性を有してい
る。
また、演算に必要な初期パラメータがなく、推定精度
も非線形最小二乗法と同程度以上で、しかも任意の装置
関数に適用することができる。
以下、実施例を示し、さらに詳しくこの発明の解析装
置の作用効果について説明する。
(実施例) 第2図に示した観測過渡応答波形について、この発明
の装置による解析と非線形最小二乗法による解析装置と
の性能比較を行った。
1成分系(N=1)において、次の設定を行った。
A1=1.0 τ=80.0ps 装置関数 FWHM=20.0ps 疑似ポアソンノイズ 最大カウント数:10000 サンプル点数 :256 推定結果を対比して示したものが表1である。
この発明の装置による場合の計算時間は非線形最小二
乗法演算装置に比べて1/16以下で、かつその精度は同等
のレベルが得られている。
また、表2は、2成分系の推定結果を対比して示した
ものである。この発明装置が、いかに高速・高精度解析
を可能としているかがよく示されている。
また、シフト量を未知パラメータとしてモデルに組込
んだ場合、装置応答関数と過渡波形の間のチャンネルシ
フトの一つのシフト当りの計算量は、非線形最小二乗法
に比べて1桁以上少なく、全体として、100倍以上の計
算時間の短縮が実現された。
(発明の効果) この発明により、以上詳しく説明した通り、極短パル
ス・レーザ光照射により得られる過渡応答波形の高速・
高精度解析が実現される。物質変化の微小極限での解析
がこの発明の装置により大きく前進する。
【図面の簡単な説明】 第1図(a)(b)(c)は、各々、観測波形、物質応
答関数および装置応答関数を例示した時間・強度相関図
である。 第2図は、実施例において対象とした波形を示したカウ
ント数・時間相関図である。

Claims (1)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】物質パラメータ指数関数の和波形と装置応
    答関数のコンボリューションとして表われる観測過度応
    答波形を、物質パラメータ依存の回帰係数の線形関数か
    らなる入力適応型自己回帰モデルとして解析する演算装
    置を備えてなることを特徴とする過渡波形解析装置。
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EP90310533A EP0420611B1 (en) 1989-09-26 1990-09-26 A device for analyzing a transient waveform
DE69024301T DE69024301T2 (de) 1989-09-26 1990-09-26 Gerät zur Analysierung von vorübergehender Wellenform

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* Cited by examiner, † Cited by third party
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WO2001094919A1 (fr) * 2000-06-08 2001-12-13 Hamamatsu Photonics K.K. Procede et appareil de mesure de la fluorescence, et appareil pour evaluer un echantillon faisant appel a cet appareil de mesure

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* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2001094919A1 (fr) * 2000-06-08 2001-12-13 Hamamatsu Photonics K.K. Procede et appareil de mesure de la fluorescence, et appareil pour evaluer un echantillon faisant appel a cet appareil de mesure
US6897953B2 (en) 2000-06-08 2005-05-24 Hamamatsu Photonics K.K. Method for measuring fluorescence, apparatus for measuring fluorescence and apparatus for evaluating sample using it

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