JP2512512B2 - チアジアゾ―ルで安定化された金属塩燃料添加剤 - Google Patents

チアジアゾ―ルで安定化された金属塩燃料添加剤

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Description

【発明の詳細な説明】 発明の技術分野 この発明は，燃料添加剤，およびこのような添加剤を
含有する燃料組成物および濃縮物に関する。より特定す
ると，この発明は，有機酸のオーバーベース化遷移金属
塩およびヒドロカルビル置換のジメルカプトチアジアゾ
ールから構成される添加組成物に関するだけでなく，燃
料中にチアジアゾール添加剤を含有させることにより，
燃焼促進剤を含む燃料を安定化するための手段に関す
る。
発明の背景 多くの遷移金属含有化合物（有機および無機の両方）
は，炭化水素系を処理するのに用いることが，公知であ
る。これら化合物は，炭化水素系（潤滑剤（例えば，グ
リース，潤滑油など），および炭化水素燃料（これは，
固体タイプおよび通常液状のタイプの両方である）のよ
うな系）内に包含され得る。このような遷移金属含有の
化合物は，燃焼を促進するための効果的な触媒である。
さらに，この成分は，顔料の場合に，粘着性フィルムへ
の転化を促進し得る；燃料に関して，このような化合物
は，燃焼特性を改良し得る。
米国特許第4,505,718号（Dorerら）は，有機酸の遷移
金属塩が潤滑剤および燃料に包含されるとき，それによ
り，特性の改良された結果が得られることを開示した。
特に，このような金属塩を燃料に包含させると，燃料効
率が改良され得る。特に，マンガン塩化合物は，ディー
ゼルすすトラップにおいて，燃焼温度を減少させる際
に，効果的である。しかしながら，また，このような金
属塩を，燃料のような系に包含させることは，時には，
有益な効果だけでなく，害毒も引き起こすことが見いだ
された。有害な効果には，沈降物やスラッジ（その中で
は，高濃度のマンガン塩を含有する燃料が，酸化に対し
不安定となっている）の形成を促進する効果がある。沈
降物およびスラッジは，このような燃料中で形成される
ことが，見いだされた。従って，このような金属塩の使
用により，沈澱物が生じ得る。この沈澱物は，腐食を促
進するだけでなく，ポンプ，計器および関連装置を妨害
することにより，オイルの貯蔵や輸送を妨げる。従っ
て，米国特許第4,505,718号では，沈澱物やスラッジの
形成を取り除くための試みにて，好ましくは，遷移金属
塩と組み合わせたアシル化窒素含有分散剤の形状で，無
灰分分散剤を含有させることが，提案された。
米国特許第4,505,718号による開示の前に，米国特許
第4,161,986号（Alkitisら）により開示されるように，
炭化水素系（例えば燃料）に，種々のタイプの遷移金属
塩を含有させることが，知られている。さらに，ヒドロ
カルビル系に，アシル化窒素含有分散剤を含有させるこ
とは，米国特許第4,000,082号で示されるように，すで
に公知である。しかしながら，第718号特許の開示の前
には，遷移金属塩と組み合わせた分散剤を燃料組成物に
含有させることで，改良された結果が得られることは，
公知ではなかった， 文献では，炭化水素系（例えば，潤滑油や燃料）に組
み合わせて用いるとき，有用性が見いだされるような，
種々の化合物および組成物の非常に多くの異なる開示
が，実際に包含されている。（例えば，米国特許第4,50
5,718号に挙げられた特許の引例を参照せよ）。あるタ
イプの炭化水素含有系と組み合わせて用い得ることが公
知な，あるタイプの化合物は，ジメルカプトチアゾール
である。このような化合物は，米国特許第3,840,549号
に開示のように，元素イオウ補足剤として作用するため
に，炭化水素系に包含され得る。
炭化水素系（例えば，潤滑油や燃料）と組み合わせて
用いるような，多くの化合物および組成物が開示されて
いるものの，これら化合物または組成物の特定の組合せ
により，得られる生成物の特性が改良されることも，し
ばしば見いだされている。しかしながら，大ていの組合
せでは，成分の望ましくない相互作用を生じる傾向があ
る。望ましい組合せの例は，米国特許第4,505,718号に
て，上で論じられている。ここでは，沈降物やスラッジ
の形成を妨げるために，遷移金属塩と組み合わせて，従
来の分散剤が用いられた。公知成分のこのような組合せ
が有用なことが発見されると，非常に有用で市販の好都
合な生成物が得られる。この理由は，以下にある：
（１）比較的低価格である；そして（２）このような化
合物および組成物が，類似の系にあらかじめ適合する。
価格は，次の点で，しばしば非常に重要な要因である：
潤滑油や燃料に含有される，全ての化合物または組成物
は，このような炭化水素系にこの化合物を含有させるの
を商業的に可能にするために，比較的低価格でなければ
ならない。適当な物質を適当な割合で混合することによ
り，この化合物および組成物自体を低価格とすることに
加えて，他の化合物または組成物（これらは，適当な性
能を得るために，あらかじめ必要とされている）の含有
を制限することが，可能となる。このことにより，さら
に価格が低減され，そしてこのような組合せを用いるこ
とが，より望ましくなる。
燃料効率を改良するために金属塩を使用することは，
米国特許第4,162,986号に関して，上で述べられてい
る。さらに最近では，このような塩は，ディーゼルエン
ジンの排気系に存在するすすトラップの自然再生に関連
して，有用であることが見いだされた。このようなすす
トラップは，ディーゼルエンジンの排気系にて排気微粒
子を補足するために，包含され得る。このような微粒子
物質の蓄積は，系を閉塞させそしてエンジンの操作を妨
げる。燃料中に金属塩を含有させることにより，トラッ
プにおけるすすの燃焼温度は効果的に低下し，トラップ
は自然再生され，そして閉塞はなくなる。しかしなが
ら，燃料中の金属濃度が増すにつれて，この燃料の酸化
安定性が減少する。このように安定性が減少することに
より，保存中に，沈澱物やスラッジが形成される。
発明の要旨 この発明は，燃料の添加組成物であり，そしてより特
定すると，少なくとも成分（Ａ）および成分（Ｂ）（こ
れらは，以下で定義される）の添加剤である。これらの
成分は，一般に，液状で炭化水素ベースの燃料にて，存
在する。この発明の燃料組成物のより好ましい形状は，
液状の炭化水素ディーゼル燃料の主要量，および特性を
改良する量の添加剤から構成される。この添加剤の特性
を改良する量とは，ディーゼルエンジン排気系のすすト
ラップにて，すすの点火温度を低下させている間，スラ
ッジおよび沈澱物の形成を減少させるか排除するのに充
分な量，および／またはスラッジおよび沈澱物の形成速
度を低下させるのに充分な量である。点火温度の低下
は，金属（Ａ）を加えることにより得られ，スラッジの
低減は，チアジアオール化合物（Ｂ）を加えることによ
り，得られる。
この添加剤には，（Ａ）カルボン酸のオーバーベース
化遷移金属塩；および（Ｂ）一般式IIにより表される化
合物，が包含される： ここで，R1およびR2は，独立して，ヒドロカルビル基
である。この添加剤は，好ましくは，第３の成分（Ｃ）
を含有する。この成分（Ｃ）は，炭化水素溶解性の無灰
分分散剤である。この分散剤（Ｃ）は，好ましくは，置
換コハク酸の誘導体である。ここで，このヒドロカルビ
ル置換基は，約500〜約10,000のMn値，および約1.0〜約
4.0のMw/Mn値により特徴づけられるポリアルキレンから
誘導される。
この発明はまた，燃料が高濃度の金属塩（Ａ）で処理
されるとき，保存中において，酸化に対し燃料を安定化
させる手段を包含する。
この発明の主要目的は，燃料の添加組成物を提供する
ことにある。
他の主要目的は，遷移金属塩を含有するディーゼル燃
料を安定化させることにある。
この発明の有利な点は，添加剤を生成するのが安価な
ところにある。
この発明の特徴は，燃料中のスラッジや沈澱物の形成
を妨げつつ，燃料効率を高めるところにある。
これらの目的および他の目的，有利性および特徴は，
この開示を読むとすぐに，当業者に明らかとなる。
本発明のより好ましい実施態様の詳細な説明 この発明の本質は，（Ａ）有機酸のオーバーベース化
遷移金属塩；および（Ｂ）以下の一般式Ｉで表される化
合物から構成される，燃料の添加組成物である： ここで，R1およびR2は，独立して，ヒドロカルビル
基，そしてｘおよびｙは，独立して，約１〜約８の範囲
の整数である。より好ましくは,xおよびｙはそれぞれ2,
そしてR1およびR2は，それぞれ独立して，アルキル，ア
リールおよびアラルキル（これらは，少なくとも６個の
炭素原子を含有する）からなる群から選択される。
さらにより好ましくは，R1およびR2は，独立して，約
６個〜約24個の炭素原子を含有する，アルキル部分であ
る。R1およびR2のある特定のより好ましい形状は，独立
して,t−オクチル，ドデシル，ノニル，デシルおよびエ
チルヘキシルからなる群から選択される。特に好ましい
（Ｂ）は，ビス−2,5−tert−オクチルジチオ−1,3,4−
チアジアゾール，および２−ドデシルジチオ−５−メル
カプト−1,3,4−チアジアゾールである。この添加成分
（Ａ）および（Ｂ）は，たいていの場合，そしてより好
ましくは，炭化水素に溶解性の無灰分分散剤（Ｃ）と組
み合わせて，用いられる。
この成分（Ａ）は，好ましくは，チタニウムまたはマ
ンガンのカルボン酸塩である。
この成分（Ａ），（Ｂ）および（Ｃ）は，ここでより
完全に記述されている。
（Ａ）遷移金属塩： この発明の有機塩において，遷移金属塩は，銅，スカン
ジウム，チタニウム，バナジウム，クロム，マンガン，
鉄，コバルト，ニッケル，およびそれらの２種またはそ
れ以上の混合物からなる群から選択される。マンガン
塩，および混合物中にて他の金属とともにマンガンを含
有する塩は，ごく普通に用いられる。しばしば，マンガ
ンだけを含有する塩が用いられる。鉛塩もまた用いられ
得るが，環境上の理由から，好ましくない。
この発明で用いられる遷移金属塩を製造するのに使用
される有機酸は，炭素原子を含有する。この有機酸に
は，カルボン酸，特に１個〜30個の炭素原子を含有する
カルボン酸，スルホン酸，特に１個またはそれ以上のア
ルキル基（これは,4個〜約22個の炭素原子を有する）で
置換された芳香環構造（例えば，ベンゼン環）を含有す
るスルホン酸，およびリン酸（１個〜約30個またはそれ
以上の炭素原子を有する有機基を,1個またはそれ以上
で，その構造内に含有するもの）が包含される。
このようなカルボン酸，スルホン酸およびリン酸は，
当該技術分野で公知である。このカルボン酸は，モノ−
またはポリ−カルボン酸とされ得る。（もし後者なら，
典型的には，カルボン酸は，ジ−またはトリ−カルボン
酸である）。モノカルボン酸には，C1-7低級酸（酢酸，
プロピオン酸など），およびC8+高級酸（例えば，オク
タン酸，デカン酸など）だけでなく，約12〜30個の炭素
原子を有する公知の脂肪酸が包含される。この脂肪酸
は，しばしば，直鎖酸および分枝鎖酸の混合物（これ
は，例えば,5％〜約30％の直鎖酸および約70％〜約95％
（モル）の分枝鎖酸を含有する）である。より高い割合
で直鎖酸を含有する，他の市販の脂肪酸混合物もまた，
有用である。不飽和脂肪酸の二量化により生成される混
合物だけでなく，ナフトエ酸および種々の環状酸もま
た，用いられ得る。
より高級なカルボン酸には，無水マレイン酸またはそ
の誘導体のアルキル化により製造される，公知のジカル
ボン酸が包含される。このような反応の生成物は，炭化
水素置換コハク酸，その無水物，およびその類似物であ
る。低分子量ジカルボン酸（例えば，ポリメチレン架橋
酸（グルタル酸，アジピン酸など））もまた，低分子量
の置換コハク酸（例えば，約C30までの置換酸を含有す
る，テトラプロペニルコハク酸，およびその類似物）と
同様に，この発明の塩を製造するのに用いられ得る。高
分子量の置換コハク酸無水物，酸および類似物（これら
は，この発明の塩を製造するのに有用である）は，多く
の特許（特に，分散剤として有用なアシル化化合物に関
係する特許）に記述されている。典型的な高分子量酸
は,30と400の間（ふつうは,5−250）の炭素原子を有す
るポリ（イソブテン）留分と，無水マレイン酸との反応
により，製造される酸である。このような物質は，米国
特許第3,172,892号，第3,219,666号および第3,272,746
号に記述され，その内容は，高分子量カルボン酸の開示
に関して，ここに示されている。類似の分子量を有する
他のモノカルボン酸は，アクリル酸およびその類似物の
アルキル化により，製造され得る。このような酸の混合
物もまた，使用され得る。
有用な塩はまた，カルボン酸や酸性化されたヒドロキ
シ化合物（例えば，アルキル化フェノール）から製造さ
れ得る。このような物質は，米国特許第4,100,082号
（特に15〜17欄）に開示され，これらの記述は，このよ
うな開示に関して，ここに示されている。
ここで確認された′082特許はまた，この発明の塩を
製造する際に有用な，多くのスルホン酸を記述してい
る。この特許（特に12〜14欄）の内容は，このことに関
する開示について，ここに示されている。
リン含有酸から製造される遷移金属塩はまた，この発
明で有用である。このようなリン含有酸は，多くの米国
特許および他の文献に開示されている。前者の例は，米
国特許第4,191,658号である。これは，次式のリン含有
酸塩を開示している： ここで,Mは上で記述の遷移金属；各R1およびR2は炭素
水素基；各X1，X2，X3およびX4は酸素またはイオウであ
り；そして各ａおよびｂは,0または１である。
典型的には，この発明の塩を製造するのに用いられる
有機酸は，カルボン酸，スルホン酸，またはそれらの混
合物である。このような塩の特に有用な群は，米国特許
第4,126,986号（Alkaitisら）に記述されている。これ
らの内容は，金属性の有機組成物（特に，本発明の組成
物中で有用な，有機酸の遷移金属塩）の開示に関して，
ここに示されている。本発明では，金属塩がオーバーベ
ース化されたマンガン塩のとき，特に有利な結果の得ら
れることが，見いだされた。このマンガン塩は，唯一の
金属塩として用いられ，比較的高濃度で存在する。
この発明で用いられる遷移金属塩は，多くの場合，オ
ーバーベース化されていることが，示されるべきであ
る；すなわち，これらの塩は，存在する酸を中和するの
に充分な量以上の金属を含有する。言いかえれば，これ
らの塩は，酸に由来の部分の１当量あたり,1当量を越え
る金属を含有する。このような塩は，当該技術分野で公
知である。例えば，ここで引用した米国特許第4,162,98
6号だけでなく，以下の米国特許を参照せよ：第3,827,9
79号（Piorowskiら），第3,312,618号（LeSuerら），第
3,616,904号および第3,616,905号（Asseffら），第2,59
5,790号（Normanら），および第3,725,441号（Murphy
ら）。これらの特許の内容は，有機酸のオーバーベース
化塩の開示に関して，ここに示されている。
成分（Ｂ）は，以下の一般式Ｉにより表される： ここで，R1およびR2は，独立して，水素またはヒドロ
カルビル基であり，そしてｘおよびｙは，約１〜約８の
範囲の整数である。より好ましくは,xおよびｙはそれぞ
れ2,そしてR1およびR2は，それぞれ独立して，アルキ
ル，アリールおよびアラルキル（これらは，少なくとも
６個の炭素原子を含有する）からなる群から選択され
る。さらにより好ましくは，R1およびR2は，独立して，
約６個〜約24個の炭素原子を含有する，アルキル部分で
ある。R1およびR2のある特定のより好ましい形状は，独
立して,t−オクチル，ドデシル，ノニル，デシルおよび
エチルヘキシルからなる群から選択される。特により好
ましい（Ｂ）は，ビス−2,5−tert−オクチルジチオ−
１、３、４−チアジアゾール，およびこのような化合物
と類似化合物（ここで，（−S,tert−オクチル）の１個
または両方の部分は，水素で置換されている）との混合
物，および２−ドデシルジチオ−５−メルカプト−1,3,
4−チアジアゾール，およびこのような化合物と類似構
造の化合物（ここで，（−S,tert−オクチル）部分の１
個または両方は，水素で置換されている）との混合物，
である。
また，ここで用いられるように，用語“ヒドロカルビ
ル”または“炭化水素ベースの”は，この発明の文脈で
は，分子の残部に直接結合した炭素原子を有する基，お
よび主として炭化水素的な性質を有する基を示す。この
ような基には，以下が包含される： （１）炭化水素基；すなわち，脂肪族基（例えば，アル
キルまたはアルケニル），脂環族基（例えば，シクロア
ルキルまたはシクロアルケニル），芳香族基，脂肪族置
換および脂環族置換の芳香族基，芳香族置換の脂肪族基
および脂環族基，およびその類似物だけでなく，環状
基；ここで，この環は，分子の他の部分によって完成さ
れている（すなわち，いずれか２つの示された置換基
は，一緒になって，脂環族基を形成し得る）。このよう
な基は，当業者に公知である；実施例にある。
（２）置換された炭化水素基；すなわち，非炭化水素置
換基を含有する基。この非炭化水素置換基は，本発明の
文脈では，主として，基の炭化水素的性質を変えない。
当業者は，適当な置換基に気づいている；実施例にあ
る。
（３）ヘテロ基；すなわち，本発明の文脈では，主とし
て炭化水素的な性質を示すものの，鎖や環にある炭素以
外の原子を含有する基。この基の他の部分は，炭素原子
で構成されている。適当なヘテロ原子は，当業者には明
らかであり，例えば，窒素，酸素およびイオウが包含さ
れる。
“アルキルベースの基",“アリールベースの基”およ
びその類似物のような用語は，アルキル基，およびアリ
ール基およびその類似物に関するこの上の定義と類似の
意味を有する。
この基は，ふつうは炭化水素である。いくつかの基
は，低級炭化水素基として，記述されている。用語“低
級の”とは,7個までの炭素原子を含有する基を示す。こ
のような基は，一般に，低級アルキル基またはアリール
基であり，たいていの場合，アルキル基である。
チアジアゾール化合物（Ｂ）は，保存中において，
（Ａ）の燃焼改良効果を損なうことなく，酸化に対し燃
料を安定化するために，金属塩（Ａ）と組み合わせて用
いられる。
（Ｃ）無灰分分散剤 本発明で有用な無灰分分散剤は，当該技術分野で公知
であり，潤滑粘性のあるオイルや炭化水素燃料（例え
ば，通常液状の炭化水素燃料）をベースにした潤滑剤中
にて，通常用いられる分散剤である。無灰分分散剤は，
燃焼の際に，金属性の残留物や灰分を，ほとんどまたは
全く残さない分散剤である。一般に，このことは，これ
らの分散剤が実質的に金属を有しないことを意味する。
しかし，これらの分散剤は，炭素，酸素，水素およびし
ばしば窒素に加えて，リン，イオウ，ホウ素などのよう
な元素を含有する。
一般に，本発明の無灰分分散剤は,C,H,OおよびＮだけ
を含有する。しばしば，エステルタイプの分散剤（以下
を参照）は,C,HおよびＯだけを含有する。より複合的な
無灰分分散剤は，金属を含有しないものの，他の元素
（例えば，イオウ，ホウ素，リンなど）を含有し得る。
しかしながら，典型的には，この発明で用いられる無灰
分分散剤は，窒素含有タイプまたは無窒素のエステルタ
イプの分散剤である。
多くのタイプの無灰分分散剤が公知である；例えば，
“潤滑添加剤の最近の発展",およびそれ以前の“潤滑添
加剤”（ともに,M.W.Ranneyにより，ノイスデータ社か
ら出版された，パークリッジ,N.J.,それぞれ1978年およ
び1973年）を参照せよ。両方の内容，および米国特許第
4,136,043号の内容は，無灰分分散剤の開示に関して，
ここに示されている。
より一般に市販され，それゆえ有用な炭化水素溶解性
の無灰分分散剤には，以下がある： （１）アシル化窒素含有の分散剤（例えば，米国特許第
4,100,082号に記述の分散剤）。この内容は，その開示
（特に,18〜20欄の開示）に関して，ここに示されてい
る。
これらの分散剤は，アシル化剤（例えば，カルボン酸
またはその無水物）と，アミノ化合物（例えば，アミ
ン，ポリアミン，または−NH基を含有する他の化合物）
との反応により，製造される。典型的なアシル化剤に
は,'082特許において，上で記述の置換コハク酸が包含
される。他の有用なアシル化剤は，多くの他の特許（例
えば，米国特許第4,234,435号）に詳細に記述されてい
る。これらの特許は，アシル化剤と，アミノ基含有化合
物およびアミノ基を含有しない化合物の両方（これら
は，無灰分分散剤を調製するのに，用いられ得る）を詳
細に記述している。この特許の内容も，このことについ
ての開示に関して，ここに示されている。
本発明で有用なアシル化無灰分分散剤は，高分子量タ
イプまたは低分子量タイプのいずれかとされ得る。アミ
ノ化合物に由来の部分に加えて，これらはまた，アミノ
ヒドロキシ化合物の基を含む,1価アルコールおよび多価
アルコール（例えば，公知のアミノアルコール）に由来
の部分を包含し得る。典型的な無灰分分散剤には，アル
キレンポリアミン（これは,2個〜７個のアミノ基，およ
び１個〜６個のアルキレン基を有し、それぞれ２個〜４
個の炭素原子を含有する）から製造されるものが包含さ
れる。市販のエチレンポリアミンは，このことに関し
て，有用な試薬である。
低分子量のアシル化窒素含有化合物はまた，この発明
の組成物にて，分散剤として有用である。このような化
合物は，上記アミノ化合物，およびモノ−およびジ−カ
ルボン酸アシル化剤（これは，約12個〜約20個の炭素原
子を含有する）から製造される。このような分散剤は，
しばしばイミダゾリン基を含有し，当該技術分野で公知
である；例えば，米国特許第3,405,064号および第3,24
0,575号を参照せよ。これらの内容は，このことに関す
る開示について，ここに示されている。
高分子量のアシル化窒素含有の無灰分分散剤（ここ
で，アミノ酸およびアルコール化合物（または，アミノ
−アルコール）は共に，アシル化されている）は，公知
であり，この発明の組成物中で有用である；これらは，
米国特許第4,136,043号に記述されている。これらの内
容は，このような分散剤の開示について，ここに示され
ている。
（２）高分子量の無窒素エステル。
これらのエステル（上で記述のような）は，上記アシ
ル化剤（例えば，ポリ（イソブテン）コハク酸無水物）
と，ポリオールおよび１価アルコールとの反応により，
製造され，これらは公知である；例えば，米国特許第3,
522,179号を参照せよ。これらの内容は，このようなエ
ステルの開示について，ここに示されている。
（３）無灰分分散剤として有用な，ヒドロカルビル置換
アミンは，当該技術分野で公知である；例えば，米国特
許第3,275,554号，第3,438,757号，第3,454,555号およ
び第3,565,804号を参照せよ。このような物質の論述も
また，上記'082特許で明らかである。これら特許の全て
の内容は，本発明の無灰分分散剤として用いる，適当な
ヒドロカルビルアミンの開示に関して，ここに示されて
いる。
（４）フェノール，アルデヒドおよびアミノ化合物の窒
素含有縮合物。
フェノール，アルデヒド（例えば，ホルムアルデヒ
ド）およびアミノ化合物（例えば，上で記述のような化
合物）を反応させることにより，製造される縮合物は，
この発明の組成物にて，無灰分分散剤として有用であ
る。これら物質は，しばしば，総称的にマンニッヒ縮合
物として，公知である。一般に，これらは，炭化水素置
換フェノール（例えば，約34〜400個の炭素原子のアル
キル基を有する，アルキルフェノール），ホルムアルデ
ヒド，およびアミノ化合物またはポリアミノ化合物（こ
れは，少なくとも１個の−NH−基を有する）を反応させ
ることにより，製造される。このような物質の多くは，
当該技術分野で公知である；例えば，上記'082特許の特
に21〜22欄を参照せよ。ここで挙げた引例は，マンニッ
ヒ縮合物およびそれらの製造方法の開示に関して，ここ
に示されている。
この発明の炭化水素溶解性の組成物は，（Ａ）有機酸
の上記遷移金属塩の１種またはそれ以上と，（Ｂ）上記
炭化水素溶解性の無灰分分散剤の少なくとも１種とを組
み合わせることにより，製造される。この発明で記述の
際の“炭化水素溶解性”とは，当該物質が，機能される
べき炭化水素系にて,25℃にて，少なくとも0.0001重量
部の溶解性を有することを意味することが，記述される
べきである。物質（Ａ）と物質（Ｂ）との混合は，あら
ゆる好都合な方法で，行われ得る。ふつうは，この塩と
この分散剤との直接的な混合を避けるのが有利である。
沈澱の問題が回避され得るからである。従って，ふつう
は，この分散剤または塩のいずれかと，不活性の溶媒希
釈剤とが混合され，次いで，この物質と，他の試薬およ
び／または補助の試薬とが混合される。この発明の組成
物中で用いられる溶媒／希釈剤は，ふつうは，本質的に
ヒドロカルビルである。しかし，これらは，他のヘテロ
元素を少量で含有していてもよく，しばしば，溶解性を
促進するべく，芳香族性が高い。この発明の組成物で用
いられる補助の試薬には，染料，耐酸化剤，金属不活性
化剤，および特に坑乳化剤が包含される。これらの試薬
は，この分散剤および／または塩が，処理されるべく用
いられる媒体（例えば，燃料，オイル，潤滑剤など）中
にて，エマルジョン形成を促進する傾向を妨げる。この
ような坑乳化剤の多くは公知である；例えば，化学技術
事典（Kirk−Othmer,8巻,p.151以下，および19巻,p.507
以下（1965））を参照せよ。典型的な坑乳化剤は，分子
内に親水性部分および親油性部分を含有する，界面活性
剤である。このような試薬は，しばしば，ヒドロキシ化
合物（例えば，フェノールまたはアルコール）と，エチ
レンオキシドおよびプロピレンオキシドのような物質，
およびそれらの混合物とを，種々の割合で反応させるこ
とにより，製造される。
上で示したように，この発明の組成物は，潤滑粘性の
ある潤滑油をベースにした潤滑剤，および炭化水素燃料
を処理するべく，用いられる。この潤滑油は，典型的に
は，本質的に炭化水素である。しかし，これらは，非ヒ
ドロカルビル部分（例えば，合成エステル，エーテルお
よび類似のオイル）を含有し得る。
この発明の組成物で処理される燃料には，固体燃料お
よび通常液状の燃料の両方が包含される。この固体燃料
には，石炭，けつ岩，でい岩，木材，有機廃物，木炭な
どがある。液状燃料には，より軽い石油留分（例えば，
ガソリン，灯油など）だけでなく，他の留分（例えば，
中程度蒸留の燃料油）が包含される。この発明の組成物
で処理され得る，中程度蒸留の燃料油には,No.1,2およ
び４燃料油（これらは,NASI/ASTM標準−Ｄ−396−79に
より，定義される）および他のこのような物質が包含さ
れる。このような燃料油と，直留，真空留および他に特
別に処理された残油との結合物もまた，本発明の配合物
で，都合よく処理され得る。
処理される潤滑組成物またはオイル組成物における，
この発明の組成物の濃度は，成分（Ａ）に由来の遷移金
属＊の約１〜500ppm,好ましくは５〜300ppm（重量基
準）を含有する程度である。本発明のチアジアゾール成
分（Ｂ）は，一般に，成分（Ａ）の量に対する量比で，
（Ａ）：（Ｂ）の重量比が約（１−20）：（１−20）の
範囲内であるように，加えられる。分散剤（Ｃ）は，一
般に，（Ａ）：（Ｂ）：（Ｃ）の重量比が約（１−2
0）：（１−20）：（２−40），好ましくは約（１）：
（１）：（２）となるような量で，加えられる。この成
分（Ｃ）は，一般に，約５〜1000ppm,好ましくは10〜80
0ppm（重量基準）の無灰分分散剤を含有する組成物が得
られるように，加えられる。特に，燃料油では，この組
成物は，約10〜400ppm（重量基準）の遷移金属濃度，お
よび約15〜450ppm（重量基準）の無灰分分散剤濃度を生
じるように，用いられる。
塩＊の濃度は，金属だけで表される。しかし，この濃
度は，金属のグラム数／燃料のガロンによっても，記述
され得る。液状の燃料組成物は，約0.05〜約7.5グラム
金属／燃料のガロン，より好ましくは0.15〜約1.5グラ
ム金属／ガロン，最も好ましくは約0.75グラム金属／ガ
ロンを含有する。
用いられる最も好ましい金属塩（Ａ）は，オーバーベ
ース化マンガン塩である。このオーバーベース化マンガ
ン塩は，最も好ましは，（Ｂ）と（Ｃ）の両方と共に存
在している。Mnの濃度は，一般に,Mn/燃料のガロンによ
って，記述される。マンガンの量に対するより好ましい
範囲（この範囲内では，望ましい結果が変化する）を記
述することは，困難である。例えば，すすトラップから
燃やされるすすの量を増やすために，マンガンの量は，
上で記述の範囲を越えて，上げられる。このような高濃
度のマンガン（例えば,5〜20グラム／ガロン）は，特に
不安定であり，同様に，（Ｂ）と（Ｃ）を多量に添加す
る必要がある。
実施例１ ポリ（イソブテン）置換コハク酸無水物のアシル化剤
（これは，約1000の数平均分子量をもった置換基を有す
る）と，エチレンポリアミンの市販混合物（これは，平
均すると，トリエチレンテトラミンの組成物である）と
を反応させることにより，公知で無灰分のアシル化窒素
分散剤が調製され得る。ポリアミンに対する酸の割合
を，ポリアミン９に対し，酸がおよそ100にして，芳香
族溶媒／希釈剤中にて，反応を行う；水および他の低沸
点生成物および不純物を加熱により除去すると，所望の
無灰分分散剤が得られる。この無灰分分散剤は，約２％
（重量基準）の窒素含量を有する。
実施例２ 以下の化合物を重量基準で混合することにより，炭化
水素溶解性の組成物が調製され得る：（１）オーバーベ
ース化されたカルボン酸マンガン（これは,40重量％の
マンガンを含有する）−10.82部，（２）（実施例１
の）無灰分分散剤14.43部，（３）第１の坑乳化剤−0.1
8部，（４）第２の坑乳化剤−0.14部，（５）芳香族性
溶媒−74.43部，および（６）チアジアゾール化合物10
部。
濃縮されたカルボン酸塩と無灰分分散剤との直接の混
合を避けるような方法で，芳香族性溶媒を用いることに
より，上の配合物が製造され得る。この配合物は,15.6
℃で0.94の比重，−57℃の流動点，および3.8〜4.6重量
％のマンガン含量を有する。
（１）ムーニー（Mooney）化学社から,Moony910として
販売されている。
（３）エトキシ化／プロピル化されたヒドロキシ化合
物；これは，ペトロライト（Petrolite）社（セントル
イス，ミズーリ）のトレトライト部門から,TORAD 285と
して市販されている。
（４）エトキシ化されプロポキシ化されたペンタエリス
リトール；これは，ナルコ（Nalco）化学社（ヒュース
トン，テキサス）から,NALCO 5RD−648として市販され
ている。
（５）95のカウリ（Kauri）ガム−ブタノール値を有す
る,HISOL芳香族溶媒。
（６）これは，アモコ（Amoco）社から,AMOCO150として
販売されている（有用な他のアモコ社の生成物には,AMO
CO158およびAMOCO153が包含される）。
実施例３ オーバーベース化されたカルボン酸マンガン（Ａ）10
重量部；チアジアゾール10重量部，および実施例１の分
散剤（Ｃ）の20重量部を加えることにより，本発明の添
加組成物が形成され得る。適当な（Ａ）は，ムーニー化
学社から,Mooney910として販売され，適当な（Ｂ）化合
物には，ビス−2,5−tert−オクチルジチオ−1,3,4−ト
リアジアゾールおよび／または２−ドデシルジチオ−５
−メルカプト−1,3,4−トリアジアゾールが包含され
る。
実施例４ 典型的な市販のNo.2中程度の蒸留燃料油を処理するた
めに，実施例２の組成物が用いられ得る。処理レベル
は，燃料油の4600重量部に対し，組成物１部である。こ
の処理レベルは，マンガン100万部あたり,10.7部に等し
い。この処理された燃料は，市販のボイラーに作用させ
るべく用いられ得，比較可能な条件下にて，同じボイラ
ーで未処理の燃料を使用することと比較される。この発
明の組成物の燃料中での使用は，上で記述のように，燃
料消費の低減に反映されるとき，効果的な改良点を生じ
ると考えられている。
実施例５〜10 Mooney910の形状の燃料（これは,LZ8220（ルーブリゾ
ール社の製造物）中に存在する）に対し，（表１に示す
ような）Mnのg/galを得るべく，成分（Ａ）を加えるこ
とにより，ディーゼル燃料油組成物が調製され得る。次
いで,Amoco150の形状のチアジアゾールを加え，表Ｉに
示すような量で，燃料中に成分（Ｂ）を供給する。
この特許の位置づけに従って，最高の様式およびより
好ましい実施態様が示されているものの，それらの種々
の変形は，この明細書を読むとすぐに，当業者に明らか
となることが理解されるべきである。従って，ここで開
示の発明は，添付の請求の範囲にはいるような変形を含
むつもりであることが，理解されるべきである。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｃ１０Ｍ 129:26 Ｃ１０Ｍ 129:26 135:36） 135:36） Ｃ１０Ｎ 10:14 Ｃ１０Ｎ 10:14

Claims (6)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】以下を含有する燃料添加剤組成物； （Ａ）有機酸のオーバーベース化遷移金属塩；および （Ｂ）次の一般式Ｉで表される化合物： ここで、R1およびR2は，独立して，水素またはヒドロカ
    ルビル基であり，そしてｘおよびｙは，独立して,1〜８
    の範囲の整数である；そして （Ｃ）炭化水素溶解性の無灰分散剤。
  2. 【請求項２】請求の範囲第１項に記載の添加剤であっ
    て， ここで,xおよびｙはそれぞれ2,そしてR1およびR2は，独
    立して,6個〜24個の炭素原子を有するアルキル部分であ
    る、添加剤。
  3. 【請求項３】請求の範囲第２項に記載の添加剤であっ
    て，ここで，R1およびR2は，独立して,t−オクチル，ド
    デシル，ノニル，デシルおよびエチルヘキシルからなる
    群から選択される、添加剤。
  4. 【請求項４】請求の範囲第１項に記載の添加剤であっ
    て， ここで、（Ｂ）はビス−2,5−tert−オクチルジチオ−
    1,3,4−チアジアゾールである、添加剤。
  5. 【請求項５】請求の範囲第１項に記載の添加剤であっ
    て， ここで，（Ｂ）は２−ドデシルジチオ−５−メルカプト
    −1,3,4−チアジアゾールである、添加剤。
  6. 【請求項６】請求の範囲第1,2,3,4または５項のいずれ
    かで請求された添加剤であって， ここで，前記有機酸はカルボン酸であり，そして前記金
    属は，チタンおよびマンガンからなる群から選択され
    る、添加剤。
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