JP2024508957A - 難燃性ポリプロピレン組成物 - Google Patents

Abstract

本発明は、プロピレンポリマー（ＰＰ）、難燃剤（ＦＲ）、繊維（Ｆ）、及び任意選択で接着促進剤（ＡＰ）を含むポリプロピレン組成物（Ｃ）、並びにこのポリプロピレン組成物（Ｃ）を含む物品に向けられる。【選択図】なし

Description

本発明は、プロピレンポリマー（ＰＰ）、難燃剤（ＦＲ）、繊維（Ｆ）、及び任意選択で接着促進剤（ＡＰ）を含むポリプロピレン組成物（Ｃ）、並びにこのポリプロピレン組成物（Ｃ）を含む物品に向けられる。

電気モータ及びパワーエレクトロニクスコンポーネントの製造業者は、鋼又はダイカストアルミニウム製のハウジングを使用してきた。しかしながら、部品の多くが現在積極的に冷却されているので、プラスチックによる手段は軽量構築についての１つの考えられる選択肢である。そのような既存の代替案のいくつかは、主にＰＣ／ＡＢＳ又はポリアミドをベースとし、これらは、生産において高価であり高いＣＯ_２フットプリントを伴うエンジニアリングプラスチックである。

とりわけ、電子エンクロージャの１つの必須要件は、１．５ｍｍ未満の厚さで可燃性クラスＵＬ９４Ｖ－０を達成することである。これらの要件を達成する材料は、金属、ハロゲン系難燃性強化ポリマー、固有の難燃性を有するポリマー、又は非ハロゲン系難燃性強化ポリマー、例えばＰＣ／ＡＢＳ難燃系である可能性が最も高い。そのような難燃系における難燃性添加剤の高い添加量に起因して、材料性能の低下及び転換の問題が生じる。さらには、燃焼中の垂れ（ｄｒｉｐｐｉｎｇ）を防止するために、通常、垂れ防止剤が必要とされる。

プロピレンポリマーも、難燃系のためのベースポリマーとして適用可能である。一般的に言えば、ガラス繊維が、特定の機械的特性（例えば、剛性）を達成するためにポリプロピレンとともに使用される。しかしながら、ガラス繊維強化ポリプロピレンの主な欠点は、とりわけ、高流動ポリプロピレンがベースポリマーとして適用される場合の、繊維方向における寸法安定性及び高い反りである。しかしながら、低い反りは、とりわけ高精度部品（例えば、セルホルダ等）にとって不可欠である。

それゆえ、本発明の目的は、ＵＬ９４Ｖ－０の要件を満たし、機械的特性を高いレベルに維持しながら低い反りを示す難燃性強化高流動ポリプロピレン組成物を提供することである。本発明の別の目的は、燃焼中に有毒成分を放出する可能性のある物質、例えばポリ（テトラフルオロエチレン）（ＰＴＦＥ）、であることが多い垂れ防止剤の適用を回避することである。

従って、本発明は、ポリプロピレン組成物（Ｃ）であって、このポリプロピレン組成物（Ｃ）の総重量に基づいて
ｉ）２０．０～８０．０重量％の、少なくとも４５．０ｇ／１０分のＩＳＯ１１３３に従って決定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有するプロピレンポリマー（ＰＰ）と、
ｉｉ）１０．０～４０．０重量％の窒素含有難燃剤（ＦＲ）と、
ｉｉｉ）１０．０～４０．０重量％の繊維（Ｆ）と、
ｉｖ）０．０～５．０重量％の接着促進剤（ＡＰ）と
を含むポリプロピレン組成物（Ｃ）に向けられる。

当該ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、ＵＬ９４Ｖ－０難燃性を提供するだけでなく、同時に良好な機械的プロファイルを維持する。加えて、ＵＬ９４Ｖ－０は、わずか１．５ｍｍの厚さで到達し、難燃性に加えて低い反り（異方性）も備えた。さらに、ＰＴＦＥのようなフルオロポリマー等の垂れ防止添加剤の適用を回避することができる。

本発明の１つの実施形態によれば、ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、６．０～４０．０ｇ／１０分の範囲のＩＳＯ１１３３に従って決定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有する。

本発明の別の実施形態によれば、ポリプロピレン組成物（Ｃ）はフルオロポリマーを含まない。

本発明のさらなる実施形態によれば、窒素含有難燃剤（ＦＲ）はハロゲンを含まない。

本発明の１つの実施形態によれば、窒素含有難燃剤（ＦＲ）は、第１の窒素含有ホスフェート（ＦＲ１）及び第２の窒素含有ホスフェート（ＦＲ２）を含む。

本発明の別の実施形態によれば，第１の窒素含有ホスフェート（ＦＲ１）と第２の窒素含有ホスフェート（ＦＲ２）との重量比は６０：４０～４０：６０の範囲にある．

第１の窒素含有ホスフェート（ＦＲ１）がメラミンポリホスフェートであり、第２の窒素含有ホスフェート（ＦＲ２）がピペラジンピロホスフェートであることがとりわけ好ましい。

本発明の１つの実施形態によれば、プロピレンポリマー（ＰＰ）は、２．０～２５．０モル％（ｍｏｌ－％）の範囲のコモノマー含有量を有する、プロピレンとエチレン及び／又はＣ_４～Ｃ_８α－オレフィンとのコポリマーである。

本発明のさらなる実施形態によれば、プロピレンポリマー（ＰＰ）は、
ｉ）プロピレンのポリマーであるマトリクス（Ｍ）と、
ｉｉ）プロピレン並びにエチレン及び／又はＣ_４～Ｃ_２０ａ－オレフィンに由来する単位を含むコポリマーであるエラストマー（Ｅ）と
を含む異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）である。

本発明の別の実施形態によれば、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）は、この異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）の総重量に基づいて７．０～２５．０重量％の範囲の冷キシレン可溶部画分（ＸＣＳ）を有する。

異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）のキシレン可溶部画分（ＸＣＳ）が、
ｉ）３５．０モル％を超えるコモノマー含有量、及び／又は
ｉｉ）３．５ｄｌ／ｇ未満のＩＳＯ１６２８／１（デカリン中１３５℃）に従って測定された固有粘度（ＩＶ）
を有することがとりわけ好ましい。

本発明の１つの実施形態によれば、繊維（Ｆ）は、ガラス繊維（ＧＦ）、好ましくは０．２～１．２ｍｍの範囲の、ＥＮ ＩＳＯ１８７３－２による射出成形後に下記「方法」に記載されるＦＡＳＥＰ法に従って決定された重量平均繊維長を有するガラス短繊維（ＳＧＦ）である。

別の実施形態によれば、接着促進剤（ＡＰ）は、少なくとも２０．０ｇ／１０分のＩＳＯ１１３３に従って決定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有する無水マレイン酸でグラフトされたプロピレンのホモポリマー又はコポリマーである極性変性ポリプロピレン（ＰＭ－ＰＰ）である。

本発明はさらに、上記のポリプロピレン組成物（Ｃ）を含む物品に向けられる。

当該物品が、２．０％未満の、方法において後述するように決定されたインフロー及びクロスフローの収縮を有することがとりわけ好ましい。

以下で、ポリプロピレン組成物（Ｃ）についてより詳細に説明する。

ポリプロピレン組成物（Ｃ）
本発明に係るポリプロピレン組成物（Ｃ）は、プロピレンポリマー（ＰＰ）と、窒素含有難燃剤（ＦＲ）と、繊維（Ｆ）と、任意選択で接着促進剤（ＡＰ）とを含む。

特に、ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、このポリプロピレン組成物（Ｃ）の総重量に基づいて、
ｉ）２０．０～８０．０重量％、好ましくは２４．０～７５．０重量％、より好ましくは３０．０～７０．０重量％、さらにより好ましくは３５．０～６０．０重量％、例えば４０．０～５０．０重量％の上記プロピレンポリマー（ＰＰ）と、
ｉｉ）１０．０～４０．０重量％、好ましくは１５．０～３５．０重量％、より好ましくは１８．０～３８．０重量％、さらにより好ましくは２０．０～３０．０重量％、例えば２０．０～２５．０重量％の上記窒素含有難燃剤（ＦＲ）と、
ｉｉｉ）１０．０～４０．０重量％、好ましくは１２．０～３８．０重量％、より好ましくは１８．０～３５．０重量％、さらにより好ましくは２０．０～３３．０重量％、例えば２５．０～３０．０重量％の上記繊維（Ｆ）と、
ｉｖ）０．０～５．０重量％、より好ましくは０．４～３．０重量％、さらにより好ましくは１．０～２．０重量％、例えば１．２～１．８重量％の上記接着促進剤（ＡＰ）と
を含む。

プロピレンポリマー（ＰＰ）、窒素含有難燃剤（ＦＲ）、繊維（Ｆ）及び任意選択で接着促進剤（ＡＰ）の全量が全体でポリプロピレン組成物（Ｃ）の少なくとも９０重量％を構成することが好ましい。

本発明に係るポリプロピレン組成物（Ｃ）は、添加剤（ＡＤ）、例えば、酸スカベンジャー、酸化防止剤、着色剤、光安定剤、スリップ剤、擦り傷防止剤（ａｎｔｉ－ｓｃｒａｔｃｈ ａｇｅｎｔ）、分散剤、加工助剤、潤滑剤、顔料などをさらに含んでもよい。

従って、ポリプロピレン組成物（Ｃ）が、このポリプロピレン組成物（Ｃ）の総重量に基づいて、
ｉ）１９．９９～８０．０重量％、好ましくは２４．０～７５．０重量％、より好ましくは３０．０～７０．０重量％、さらにより好ましくは３５．０～６０．０重量％、例えば４０．０～５０．０重量％の上記プロピレンポリマー（ＰＰ）と、
ｉｉ）１０．０～４０．０重量％、好ましくは１５．０～３５．０重量％、より好ましくは１８．０～３８．０重量％、さらにより好ましくは２０．０～３０．０重量％、例えば２０．０～２５．０重量％の上記窒素含有難燃剤（ＦＲ）と、
ｉｉｉ）１０．０～４０．０重量％、好ましくは１２．０～３８．０重量％、より好ましくは１８．０～３５．０重量％、さらにより好ましくは２０．０～３３．０重量％、例えば２５．０～３０．０重量％の上記繊維（Ｆ）と、
ｉｖ）０．０～５．０重量％、より好ましくは０．４～３．０重量％、さらにより好ましくは１．０～２．０重量％、例えば１．２～１．８重量％の上記接着促進剤（ＡＰ）と、
ｖ）０．０１～５．０重量％、より好ましくは０．１～３．５重量％、さらにより好ましくは０．２～２．０重量％、例えば０．３～１．０重量％の添加剤（ＡＤ）と
を含むことが好ましく、より好ましくはこれらからなる。添加剤（ＡＤ）は、以下により詳細に記載される。

プロピレンポリマー（ＰＰ）、窒素含有難燃剤（ＦＲ）、繊維（Ｆ）、任意選択で接着促進剤（ＡＰ）及び添加剤（ＡＤ）の全量が全体でポリプロピレン組成物（Ｃ）の少なくとも９０重量％を構成することが好ましく、より好ましくは、合計で１００重量％になる。

以下により詳細に概説されるように、繊維（Ｆ）は、ガラス繊維、炭素繊維、ポリマー繊維、セルロース繊維、金属繊維、鉱物繊維、セラミック繊維、及びこれらの混合物からなる群から選択されることが好ましい。本発明の実施形態については、繊維（Ｆ）はガラス繊維及び／又は炭素繊維であり、当該ポリプロピレン組成物は接着促進剤（ＡＰ）を含むことが好ましい。

それゆえ、本発明の好ましい実施形態によれば、ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、ポリプロピレン組成物（Ｃ）の総重量に基づいて、
ｉ）１９．９９～８０．０重量％、好ましくは２４．０～７５．０重量％、より好ましくは３０．０～７０．０重量％、さらにより好ましくは３５．０～６０．０重量％、例えば４０．０～５０．０重量％の上記プロピレンポリマー（ＰＰ）と、
ｉｉ）１０．０～４０．０重量％、好ましくは１５．０～３５．０重量％、より好ましくは１８．０～３８．０重量％、さらにより好ましくは２０．０～３０．０重量％、例えば２０．０～２５．０重量％の上記窒素含有難燃剤（ＦＲ）と、
ｉｉｉ）１０．０～４０．０重量％、好ましくは１２．０～３８．０重量％、より好ましくは１８．０～３５．０重量％、さらにより好ましくは２０．０～３３．０重量％、例えば２５．０～３０．０重量％の上記繊維（Ｆ）と、
ｉｖ）０．０１～５．０重量％、より好ましくは０．４～３．０重量％、さらにより好ましくは１．０～２．０重量％、例えば１．２～１．８重量％の上記接着促進剤（ＡＰ）と
を含む。

プロピレンポリマー（ＰＰ）、窒素含有難燃剤（ＦＲ）、繊維（Ｆ）及び接着促進剤（ＡＰ）の全量が全体でポリプロピレン組成物（Ｃ）の少なくとも９０重量％を構成することが好ましい。

本発明に係るポリプロピレン組成物（Ｃ）が添加剤（ＡＤ）をさらに含む実施形態では、ポリプロピレン組成物（Ｃ）が、ポリプロピレン組成物（Ｃ）の総重量に基づいて、
ｉ）１９．９８～８０．０重量％、好ましくは２４．０～７５．０重量％、より好ましくは３０．０～７０．０重量％、さらにより好ましくは３５．０～６０．０重量％、例えば４０．０～５０．０重量％の上記プロピレンポリマー（ＰＰ）と、
ｉｉ）１０．０～４０．０重量％、好ましくは１５．０～３５．０重量％、より好ましくは１８．０～３８．０重量％、さらにより好ましくは２０．０～３０．０重量％、例えば２０．０～２５．０重量％の上記窒素含有難燃剤（ＦＲ）と、
ｉｉｉ）１０．０～４０．０重量％、好ましくは１２．０～３８．０重量％、より好ましくは１８．０～３５．０重量％、さらにより好ましくは２０．０～３３．０重量％、例えば２５．０～３０．０重量％の上記繊維（Ｆ）と、
ｉｖ）０．０１～５．０重量％、より好ましくは０．４～３．０重量％、さらにより好ましくは１．０～２．０重量％、例えば１．２～１．８重量％の上記接着促進剤（ＡＰ）と、
ｖ）０．０１～５．０重量％、より好ましくは０．１～３．５重量％、さらにより好ましくは０．２～２．０重量％、例えば０．３～１．０重量％の添加剤（ＡＤ）と
を含むことが好ましく、より好ましくはこれらからなる。添加剤は、以下により詳細に記載される。

１つの好ましい実施形態によれば、ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、このポリプロピレン組成物（Ｃ）の総重量に基づいて、
ｉ）１９．９８～８０．０重量％、好ましくは２４．０～７５．０重量％、より好ましくは３０．０～７０．０重量％、さらにより好ましくは３５．０～６０．０重量％、例えば４０．０～５０．０重量％の上記プロピレンポリマー（ＰＰ）と、
ｉｉ）１０．０～４０．０重量％、好ましくは１５．０～３５．０重量％、より好ましくは１８．０～３８．０重量％、さらにより好ましくは２０．０～３０．０重量％、例えば２０．０～２５．０重量％の上記窒素含有難燃剤（ＦＲ）と、
ｉｉｉ）１０．０～４０．０重量％、好ましくは１２．０～３８．０重量％、より好ましくは１８．０～３５．０重量％、さらにより好ましくは２０．０～３３．０重量％、例えば２５．０～３０．０重量％の上記繊維（Ｆ）と、
ｉｖ）０．０１～５．０重量％、より好ましくは０．４～３．０重量％、さらにより好ましくは１．０～２．０重量％、例えば１．２～１．８重量％の上記接着促進剤（ＡＰ）と、
ｖ）０．０１～５．０重量％、より好ましくは０．１～３．５重量％、さらにより好ましくは０．２～２．０重量％、例えば０．３～１．０重量％の添加剤（ＡＤ）と
を含み、より好ましくはこれらからなり、成分ｉ）～ｖ）は合計で１００重量％になる。

プロピレンポリマー（ＰＰ）、窒素含有難燃剤（ＦＲ）、繊維（Ｆ）、接着促進剤（ＡＰ）及び添加剤（ＡＤ）の全量が全体でポリプロピレン組成物（Ｃ）の少なくとも９０重量％を構成することが好ましく、より好ましくは合計で１００重量％になる。

本発明の好ましい実施形態によれば、ポリプロピレン組成物（Ｃ）はフルオロポリマーを含まない。特に、ポリプロピレン組成物（Ｃ）が、０．５重量％、より好ましくは０．１重量％、さらにより好ましくは０．０１重量％、例えば０．００１重量％を超える量のフルオロポリマーを含有しないことが好ましい。ポリプロピレン組成物（Ｃ）の製造においてフルオロポリマーが使用されていないことがとりわけ好ましい。

本明細書で使用される場合、用語「フルオロポリマー」は、フッ素原子を含むポリマー化合物を指す。フルオロポリマーの例は、ポリ（テトラフルオロエチレン）（ＰＴＦＥ）、テトラフルオロエチレン－ヘキサフルオロプロピレンコポリマー（ＦＥＰ）及びポリクロロトリフルオロエチレン（ＰＣＴＦＥ）である。

本発明に係るポリプロピレン組成物（Ｃ）は、好ましくは６．０～４０．０ｇ／１０分の範囲、より好ましくは１０．０～３５．０ｇ／１０分の範囲、さらにより好ましくは１５．０～３０．０ｇ／１０分の範囲、例えば１８．０～２５．０ｇ／１０分の範囲のＩＳＯ１１３３に従って決定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有する。

機械的特性に関して、繊維ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、３０００～１２０００ＭＰａの範囲、より好ましくは４０００～１１０００ＭＰａの範囲、さらにより好ましくは５０００～１００００ＭＰａの範囲、例えば６０００～９５００ＭＰａの範囲のＩＳＯ５２７－１Ａに従って２３℃で決定された引張弾性率を有することが好ましい。

前の段落に加えて又はその代わりに、ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、少なくとも４．０ｋＪ／ｍ^２、より好ましくは５．０～１２．０ｋＪ／ｍ^２の範囲、さらにより好ましくは７．０～１０．０ｋＪ／ｍ^２の範囲、例えば７．９～８．５ｋＪ／ｍ^２の範囲のＩＳＯ１７９ １ｅＡに従って－３０℃で決定されたノッチ付きシャルピー衝撃強さ、及び／又は少なくとも２０．０ｋＪ／ｍ^２、より好ましくは２５．０～５０．０ｋＪ／ｍ^２の範囲、さらにより好ましくは３５．０～４７．０ｋＪ／ｍ^２の範囲、例えば４０．０～４５．０ｋＪ／ｍ^２の範囲のＩＳＯ１７９ １ｅＵに従って－３０℃で測定されるノッチなしシャルピー衝撃強さを有することが好ましい。

さらに、本発明に係るポリプロピレン組成物（Ｃ）は、１．５ｍｍ以下、より好ましくは１．２ｍｍ以下、さらにより好ましくは１．０ｍｍ以下、例えば０．９ｍｍ以下の厚さで、Ｓｔａｎｄａｒｄ ｆｏｒ Ｓａｆｅｔｙ ｏｆ Ｆｌａｍｍａｂｉｌｉｔｙ ｏｆ Ｐｌａｓｔｉｃ Ｍａｔｅｒｉａｌｓ（プラスチック材料の燃焼試験規格）ＵＬ９４Ｖ－０の要件を満たすことが好ましい。

１つの好ましい実施形態によれば、ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、厚さ１．５ｍｍの試験片を用い、条件部１を適用する（すなわち、試料を２３±２℃の一定の室温及び５０±１０％の湿度で４８時間コンディショニングする）、「測定方法」の項で本明細書に記載される方法「ＵＬ９４垂直燃焼試験」に従って決定するとき、Ｓｔａｎｄａｒｄ ｆｏｒ Ｓａｆｅｔｙ ｏｆ Ｆｌａｍｍａｂｉｌｉｔｙ ｏｆ Ｐｌａｓｔｉｃ Ｍａｔｅｒｉａｌｓ ＵＬ９４Ｖ－０の要件を満たす。

ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、好ましくは、プロピレンポリマー（ＰＰ）、難燃剤組成物（ＦＲ）、ガラス繊維（ＧＦ）、接着促進剤（ＡＰ）、及び任意選択で添加剤（ＡＤ）をブレンド、好ましくは溶融ブレンド（溶融混合）することによって得られる。

以下で、プロピレンポリマー（ＰＰ）、難燃剤組成物（ＦＲ）、ガラス繊維（ＧＦ）及び接着促進剤（ＡＰ）について、より詳細に説明する。

プロピレンポリマー（ＰＰ）
本発明に係るポリプロピレン組成物（Ｃ）は、プロピレンポリマー（ＰＰ）を含む。プロピレンポリマー（ＰＰ）は、２種以上のプロピレンポリマー（ＰＰ）成分の混合物であってもよい。

プロピレンポリマー（ＰＰ）は、少なくとも４５．０ｇ／１０分、より好ましくは４５．０～３００ｇ／１０分の範囲、さらにより好ましくは６０．０～２００ｇ／１０分の範囲、例えば８０．０～１２０ｇ／１０分の範囲のＩＳＯ１１３３に従って決定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有する。

１つの実施形態によれば、プロピレンポリマー（ＰＰ）は、少なくとも４５．０ｇ／１０分（例えば４５．０～５００ｇ／１０分、４５．０～２００ｇ／１０分、又は４５．０～１３０ｇ／１０分の範囲）、好ましくは少なくとも５０．０ｇ／１０分（例えば５０．０～５００ｇ／１０分、５０．０～２００ｇ／１０分、又は５０．０～１３０ｇ／１０分の範囲）、好ましくは５０．０～６００ｇ／１０分の範囲、より好ましくは５５．０～６００ｇ／１０分の範囲（例えば５５．０～５００ｇ／１０分、５５．０～２００ｇ／１０分、又は５５．０～１３０ｇ／１０分の範囲）、より好ましくは６０．０～５５０ｇ／１０分の範囲（例えば６０．０～５００ｇ／１０分、６０．０～２００ｇ／１０分、又は６０．０～１３０ｇ／１０分の範囲）、さらにより好ましくは６０．０～５００ｇ／１０分の範囲、なおさらにより好ましくは６０．０～４７０ｇ／１０分の範囲、なおさらにより好ましくは６０．０～３００ｇ／１０分の範囲、なおさらにより好ましくは６０．０～２００ｇ／１０分の範囲、なおさらにより好ましくは６０．０～１３０ｇ／１０分の範囲、例えば８０．０～１２０ｇ／１０分の範囲のＩＳＯ１１３３に従って決定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有する。

１つの実施形態によれば、プロピレンポリマー（ＰＰ）は、１０５～６００ｇ／１０分、任意選択で１１０～５５０ｇ／１０分、任意選択で１２０～５００ｇ／１０分、任意選択で２００～５００ｇ／１０分、任意選択で３００～５００ｇ／１０分の範囲のＩＳＯ１１３３に従って決定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有する。

プロピレンポリマー（ＰＰ）は、プロピレンのホモポリマー又はコポリマーであることができる。さらに、プロピレンポリマー（ＰＰ）は、異なる１種以上のプロピレンポリマー（ＰＰ）成分を含むことができる。

プロピレンポリマー（ＰＰ）がプロピレンのコポリマーである場合、コモノマーは、エチレン及び／又はＣ_４～Ｃ_８α－オレフィンから選択されることが好ましい。コモノマーがエチレンであることがとりわけ好ましい。複数の、例えば２種の、プロピレンのコポリマーである異なるプロピレンポリマー成分を含むプロピレンポリマー（ＰＰ）については、すべてのプロピレンポリマー成分が同じコモノマー、例えばエチレンを含有することが好ましい。

プロピレンポリマー（ＰＰ）は、プロピレンとエチレン及び／又は少なくとも別のＣ_４～Ｃ_８α－オレフィンのコポリマーであることが好ましい。

プロピレンポリマー（ＰＰ）は、好ましくは、２．０～２５．０モル％の範囲、より好ましくは４．０～２０．０モル％の範囲、さらにより好ましくは６．０～１５．０モル％の範囲、例えば６．２～１２．０モル％の範囲のコモノマー含有量、例えばエチレン含有量を有する。

本発明の好ましい実施形態では、プロピレンポリマー（ＰＰ）は、
ｉ）プロピレンのポリマーであるマトリクス（Ｍ）と、
ｉｉ）プロピレン並びにエチレン及び／又はＣ_４～Ｃ_８ａ－オレフィンに由来する単位を含むコポリマーであるエラストマー（Ｅ）と
を含む異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）である。

本発明において全般的に、表現「異相」は、エラストマーがマトリクス中に（微細に）分散していることを示す。言い換えると、エラストマーはマトリクス中に混在物を形成する。従って、マトリクスは、マトリクスの一部ではない（微細に）分散した混在物を含有し、この混在物はエラストマーを含有する。本発明に係る用語「混在物」は、好ましくは、マトリクス及びこの混在物が異相ポリプロピレン内で異なる相を形成し、この混在物が、例えば、電子顕微鏡法又は走査型力顕微鏡法等の高分解能顕微鏡法によって可視であることを示すものとする。

異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）であるプロピレンポリマー（ＰＰ）が、好ましくは、かなり低い総コモノマー含有量、好ましくはエチレン含有量を有することが理解される。従って、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）のコモノマー含有量は、４．０～１７．０モル％の範囲、好ましくは５．０～１４．０モル％の範囲、より好ましくは６．０～１０．０モル％の範囲にあることが好ましい。

異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）は、一般に、冷キシレン可溶部（ＸＣＳ）画分及び冷キシレン不溶部（ＸＣＩ）画分を特徴とする。本出願の目的のために、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）の冷キシレン可溶部（ＸＣＳ）画分は、上記異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）のエラストマーと本質的に同一である。

従って、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）のエラストマーの固有粘度及びエチレン含有量について言及する場合、この異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）の冷キシレン可溶部（ＸＣＳ）画分の固有粘度及びエチレン含有量が意図される。

従って、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）であるプロピレンポリマー（ＰＰ）中のマトリクス（Ｍ）含有量、すなわち冷キシレン不溶部（ＸＣＩ）含有量は、好ましくは７５．０～９３．０重量％の範囲、より好ましくは７７．０～９１．０重量％の範囲、例えば７８．０～８９．０重量％の範囲にある。

他方で、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）であるプロピレンポリマー（ＰＰ）中のエラストマー（Ｅ）、すなわち冷キシレン可溶部（ＸＣＳ）含有量は、好ましくは７．０～２５．０重量％の範囲、より好ましくは９．０～２３．０重量％の範囲、例えば１１．０～２２．０重量％の範囲にある。

異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）としてのプロピレンポリマー（ＰＰ）の第１の成分は、マトリクス（Ｍ）である。

マトリクス（Ｍ）としての使用に適したポリプロピレンは、当該技術分野で公知の任意のタイプのアイソタクチック若しくは主にアイソタクチックなポリプロピレンホモポリマー又はランダムコポリマーを含んでもよい。従って、ポリプロピレンは、プロピレンホモポリマー、又はプロピレンとエチレン及び／若しくはＣ４～Ｃ８α－オレフィン、例えば１－ブテン、１－ヘキセン若しくは１－オクテンとのアイソタクチックランダムコポリマーであって、総コモノマー含有量が０．０５～１０重量％の範囲にあるアイソタクチックランダムコポリマーであってもよい。

さらに、及び好ましくは、ポリプロピレンマトリクス（Ｍ）は、かなり高いメルトフローレートを有する。従って、本発明において、ポリプロピレンマトリクス（Ｍ）、すなわちプロピレンポリマー（ＰＰ）の冷キシレン不溶部（ＸＣＩ）画分は、１００～１５００ｇ／１０分の範囲、より好ましくは１２０～８００ｇ／１０分、さらにより好ましくは１４０～６００ｇ／１０分、例えば１５０～５００ｇ／１０分の範囲のＩＳＯ１１３３に従って決定されたメルトフローレートＭＦＲ^２（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有することが好ましい。

さらには、ポリプロピレンマトリクス（Ｍ）は、分子量の観点から、マルチモーダル（多峰性）又はバイモーダル（二峰性）であることができる。

本発明を通して使用される表現「マルチモーダル」又は「バイモーダル」は、ポリマーのモダリティ（様相）、すなわち
・分子量の関数としての分子量分率のグラフである、そのポリマーの分子量分布曲線の形態、
及び／又は
・ポリマー画分の分子量の関数としてのコモノマー含有量のグラフである、そのポリマーのコモノマー含有量分布曲線の形態
に関して用いられる。

異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）としてのプロピレンポリマー（ＰＰ）の第２の成分は、エラストマー（Ｅ）である。

エラストマー（Ｅ）は、（ｉ）プロピレン並びに（ｉｉ）エチレン及び／又は少なくとも別のＣ４～Ｃ２０α－オレフィン、例えばＣ４～Ｃ１０α－オレフィンから誘導可能な単位、より好ましくは（ｉ）プロピレン並びに（ｉｉ）エチレン並びに１－ブテン、１－ペンテン、１－ヘキセン、１－ヘプテン及び１－オクテンからなる群から選択される少なくとも別のα－オレフィンから誘導可能な単位を含み、好ましくはこれらからなる。エラストマー（Ｅ）は、共役ジエン、例えばブタジエン、又は非共役ジエンに由来する単位をさらに含有してもよいが、しかしながら、このエラストマーコポリマーは、（ｉ）プロピレン並びに（ｉｉ）エチレン及び／又はＣ４～Ｃ２０α－オレフィンから誘導可能な単位のみからなることが好ましい。使用される場合の適切な非共役ジエンとしては、直鎖状及び分枝鎖状の非環式ジエン、例えば１，４－ヘキサジエン、１，５－ヘキサジエン、１，６－オクタジエン、５－メチル－１，４－ヘキサジエン、３，７－ジメチル－１，６－オクタジエン、３，７－ジメチル－１，７－オクタジエン、並びにジヒドロミルセン及びジヒドロオシメンの混合異性体、並びに単環脂環式ジエン、例えば１，４－シクロヘキサジエン、１，５－シクロオクタジエン、１，５－シクロドデカジエン、４－ビニルシクロヘキセン、１－アリル－４－イソプロピリデンシクロヘキサン、３－アリルシクロペンテン、４－シクロヘキセン及び１－イソプロペニル－４－（４－ブテニル）シクロヘキサンが挙げられる。テトラヒドロインデン、メチルテトラヒドロインデン、ジシクロペンタジエン、ビシクロ（２，２，１）ヘプタ－２，５－ジエン、２－メチルビシクロヘプタジエン、並びにアルケニルノルボルネン、アルキリデンノルボルネン、シクロアルケニルノルボルネン及びシクロアルキリデンノルボルネン、例えば５－メチレン－２－ノルボルネン、５－イソプロピリデンノルボルネン、５－（４－シクロペンテニル）－２－ノルボルネン、及び５－シクロヘキシリデン－２－ノルボルネンを含む多環脂環式の縮合環ジエン及び架橋環ジエンも適切である。好ましい非共役ジエンは５－エチリデン－２－ノルボルネン、１，４－ヘキサジエン及びジシクロペンタジエンである。

従って、エラストマー（Ｅ）は、少なくともプロピレン及びエチレンから誘導可能な単位を含み、前の段落で定義されたさらなるα－オレフィンから誘導可能な他の単位を含んでもよい。しかしながら、エラストマー（Ｅ）は、プロピレン及びエチレン、及び任意選択で、ブタジエン等の共役ジエン、又は前段落で定義された１，４－ヘキサジエン等の非共役ジエンから誘導可能な単位のみを含むことが特に好ましい。従って、エラストマー（Ｅ）としてのエチレンプロピレン非共役ジエンモノマーポリマー（ＥＰＤＭ）及び／又はエチレンプロピレンゴム（ＥＰＲ）がとりわけ好ましく、後者が最も好ましい。

マトリクス（Ｍ）と同様に、エラストマー（Ｅ）は、ユニモーダル（単峰性）又はマルチモーダル、例えばバイモーダルであってもよい。ユニモーダル及びマルチモーダル、例えばバイモーダルの定義に関しては、上記の定義を参照されたい。

本発明において、エラストマー（Ｅ）中のプロピレンから誘導可能な単位の含有量は、冷キシレン可溶部（ＸＣＳ）画分中の検出可能なプロピレンの含有量に等しい。従って、冷キシレン可溶部（ＸＣＳ）画分中で検出可能なプロピレンは、４５．０～７５．０重量％、より好ましくは４０．０～７０．０重量％の範囲にある。従って、特定の実施形態では、エラストマー（Ｅ）、すなわち冷キシレン可溶部（ＸＣＳ）画分は、エチレンから誘導可能な単位を２５．０～６５．０重量％、より好ましくは３０．０～６０．０重量％含む。好ましくは、エラストマー（Ｅ）は、この段落で規定されるプロピレン及び／又はエチレン含有量を有する、エチレンプロピレン非共役ジエンモノマーポリマー（ＥＰＤＭ）又はエチレンプロピレンゴム（ＥＰＲ）であり、後者が特に好ましい。

加えて、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）であるプロピレンポリマー（ＰＰ）の冷キシレン可溶部（ＸＣＳ）画分のコモノマー含有量、好ましくはエチレン含有量、は３５．０モル％以上、好ましくは３５．０～６５．０モル％の範囲、より好ましくは４５．０～６０．０モル％の範囲、なおより好ましくは５０．０～５６．０モル％の範囲にあることが好ましい。冷キシレン可溶部（ＸＣＳ）画分中に存在するコモノマーは、エラストマー（Ｅ）について上で規定されたものである。１つの好ましい実施形態では、コモノマーはエチレンのみである。

本発明のさらに好ましい要件は、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）であるプロピレンポリマー（ＰＰ）の冷キシレン可溶部（ＸＣＳ）画分の固有粘度（ＩＶ）がかなり低いことである。従って、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）であるプロピレンポリマー（ＰＰ）の冷キシレン可溶部（ＸＣＳ）画分の固有粘度は、３．５ｄｌ／ｇ未満、より好ましくは３．４ｄｌ／ｇ以下であることが理解される。さらにより好ましくは、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）であるプロピレンポリマー（ＰＰ）の冷キシレン可溶部（ＸＣＳ）画分の固有粘度は、１．８～３．５ｄｌ／ｇの範囲、より好ましくは１．９～３．４ｄｌ／ｇの範囲、例えば２．０～３．４ｄｌ／ｇである。固有粘度は、ＩＳＯ１６２８に従ってデカリン中１３５℃で測定される。

プロピレンポリマー（ＰＰ）が上記で定義された異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）である場合、好ましくは、プロピレンポリマー（ＰＰ）のプロピレン含有量は、プロピレンポリマー（ＰＰ）の総重量に基づいて、より好ましくはマトリクス（Ｍ）及びエラストマーコポリマー（Ｅ）を合わせた量に基づいて８５．０～９６．０重量％、より好ましくは８８．０～９４．０重量％である。

異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）であるプロピレンポリマー（ＰＰ）は、マトリクス（Ｍ）とエラストマー（Ｅ）とをブレンドすることにより製造することができる。しかしながら、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）は、直列構成であり異なる反応条件で動作する反応器を使用し、連続工程プロセスで生成されることが好ましい。結果として、特定の反応器中で調製される各画分は、それ自体の分子量分布及び／又はコモノマー含有量分布を有してもよい。

本発明に係る異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）であるプロピレンポリマー（ＰＰ）は、好ましくは、（半）結晶性プロピレンポリマー（Ｍ）が、少なくとも、１つのスラリー反応器において、好ましくはスラリー反応器において、及び任意選択で後続の気相反応器において生成され、続いてエラストマー（Ｅ）が、少なくとも、１つの、すなわち１つ又は２つの気相反応器において生成される、当該技術分野において公知の逐次重合プロセス、すなわち多段階プロセスで製造される。

従って、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）であるプロピレンポリマー（ＰＰ）は、
（ａ）第１の反応器（Ｒ１）においてプロピレン並びに任意選択で少なくとも１種のエチレン及び／又はＣ_４～Ｃ_１２のα－オレフィンを重合して、マトリクス（Ｍ）の第１のポリプロピレン画分を得る工程であって、好ましくはこの第１のポリプロピレン画分はプロピレンホモポリマーである工程と、
（ｂ）任意選択で、第１のポリプロピレン画分を第２の反応器（Ｒ２）に移す工程と、
（ｃ）任意選択で、第２の反応器（Ｒ２）においてかつ上記第１のポリプロピレン画分の存在下でプロピレン並びに任意選択で少なくとも１種のエチレン及び／又はＣ_４～Ｃ_１２α－オレフィンを重合して、これにより第２のポリプロピレン画分を得る工程であって、好ましくはこの第２のポリプロピレン画分は第２のプロピレンホモポリマーであり、上記第１のポリプロピレン画分及び任意選択で上記第２のポリプロピレン画分はマトリクス（Ｍ）、すなわち、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）のマトリクス、を形成する工程と、
（ｄ）工程（ｃ）のマトリクス（Ｍ）を第３の反応器（Ｒ３）に移す工程と、
（ｅ）第３の反応器（Ｒ３）においてかつ工程（ａ）又は（ｃ）で得られたマトリクス（Ｍ）の存在下で、プロピレン及びエチレンを重合して、マトリクス（Ｍ）中に分散したエラストマー（Ｅ）を得る工程であって、このマトリクス（Ｍ）及びエラストマー（Ｅ）は、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）であるプロピレンポリマー（ＰＰ）を形成する工程と
を含む逐次重合プロセスで生成されることが好ましい。

異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）であるプロピレンポリマー（ＰＰ）は、
（ａ）ＩＵＰＡＣの第４～６族の遷移金属の化合物（ＴＣ）、第２族金属化合物（ＭＣ）、及び内部ドナー（ＩＤ）を含むＺｉｅｇｌｅｒ－Ｎａｔｔａ（チーグラー・ナッタ）触媒、
（ｂ）任意選択で、共触媒（Ｃｏ）、並びに
（ｃ）任意選択で外部ドナー（ＥＤ）
の存在下で調製されることが好ましい。

このＺｉｅｇｌｅｒ－Ｎａｔｔａ触媒は、プロピレン重合のためのいずれの立体特異的Ｚｉｅｇｌｅｒ－Ｎａｔｔａ触媒であってもよく、このような触媒は、好ましくは、５００～１００００ｋＰａ、特に２５００～８０００ｋＰａの圧力、及び４０～１１０℃、特に６０～１１０℃の温度で、プロピレン及び任意選択のコモノマーの重合及び共重合を触媒することができる。

好ましくは、上記Ｚｉｅｇｌｅｒ－Ｎａｔｔａ触媒は、内部ドナー成分を含む高収率のＺｉｅｇｌｅｒ－Ｎａｔｔａ型触媒を含み、これは８０℃以上の高重合温度で使用することができる。このような高収率Ｚｉｅｇｌｅｒ－Ｎａｔｔａ触媒は、内部ドナー（ＩＤ）としてコハク酸エステル、ジエーテル、フタル酸エステル等、又はこれらの混合物を含むことができ、例えばＬｙｏｎｄｅｌｌＢａｓｅｌｌ（ライオンデルバセル）から市販されている。好適な触媒の例は、ＬｙｏｎｄｅｌｌＢａｓｅｌｌの触媒ＺＮ１８０Ｍである。

本発明の１つの好ましい実施形態によれば、プロピレンポリマー（ＰＰ）は異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）からなる。

別の実施形態では、プロピレンポリマー（ＰＰ）は、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）と、さらなる異相プロピレンコポリマー等のプロピレンの１種以上のさらなるホモポリマー又はコポリマーとを含む。プロピレンポリマー（ＰＰ）が、さらなる異相プロピレンコポリマー等のプロピレンのさらなるコポリマーを含む場合、異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）及びプロピレンのさらなるコポリマーは、同じコモノマー、好ましくはエチレンを含有することが好ましい。

１つの代替実施形態によれば、プロピレンポリマー（ＰＰ）は、プロピレンのホモポリマーである。

本明細書で使用される「プロピレンのホモポリマー」は、実質的に、すなわち少なくとも９９．０重量％、より好ましくは少なくとも９９．５重量％、さらにより好ましくは少なくとも９９．８重量％、例えば少なくとも９９．９重量％のプロピレン単位からなるポリプロピレンに関する。別の実施形態では、プロピレン単位のみが検出可能であり、すなわち、プロピレンのみが重合されている。

１つの実施形態によれば、プロピレンポリマー（ＰＰ）は、プロピレンのホモポリマーであり、プロピレンポリマー（ＰＰ）は、少なくとも５０．０ｇ／１０分、好ましくは５０．０～６００ｇ／１０分の範囲、より好ましくは５５．０～６００ｇ／１０分の範囲、より好ましくは６０．０～５５０ｇ／１０分の範囲、さらにより好ましくは６０．０～５００ｇ／１０分の範囲、なおさらにより好ましくは６０．０～４７０ｇ／１０分の範囲のＩＳＯ１１３３に従って決定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有する。

１つの実施形態によれば、プロピレンポリマー（ＰＰ）は、プロピレンのホモポリマーであり、プロピレンポリマー（ＰＰ）は、６０．０～３００ｇ／１０分の範囲、例えば６０．０～２００ｇ／１０分の範囲、例えば６０．０～１３０ｇ／１０分の範囲、例えば８０．０～１２０ｇ／１０分の範囲のＩＳＯ１１３３に従って決定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有する。

１つの実施形態によれば、プロピレンポリマー（ＰＰ）は、プロピレンのホモポリマーであり、プロピレンポリマー（ＰＰ）は、１０５～６００ｇ／１０分、任意選択で１１０～５５０ｇ／１０分、任意選択で１２０～５００ｇ／１０分、任意選択で２００～５００ｇ／１０分、任意選択で３００～５００ｇ／１０分の範囲のＩＳＯ１１３３に従って決定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有する。

１つの実施形態によれば、プロピレンポリマー（ＰＰ）は、プロピレンのホモポリマーであり、プロピレンポリマー（ＰＰ）は、ＩＳＯ１１３３に従って決定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）が異なる２種以上、好ましくは２種のプロピレンホモポリマー（ＰＰ）成分を含む。

１つの実施形態によれば、プロピレンポリマー（ＰＰ）は、プロピレンのホモポリマーであり、プロピレンポリマー（ＰＰ）は、ＩＳＯ１１３３に従って決定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）が異なる２種以上の、好ましくは２種のプロピレンホモポリマー（ＰＰ）成分を含み、
第１のプロピレンホモポリマー成分は、５０．０～１２５ｇ／１０分、好ましくは６０．０～１００ｇ／１０分、及びより好ましくは７０．０～９０．０ｇ／１０分の範囲のＩＳＯ１１３３に従って決定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有し、
第２のプロピレンホモポリマー成分は、１０５～３００ｇ／１０分、好ましくは１１０～２００ｇ／１０分、及びより好ましくは１２０～１４０ｇ／１０分の範囲のＩＳＯ１１３３に従って決定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有する。

難燃剤組成物（ＦＲ）
本発明に係るポリプロピレン組成物（Ｃ）は、窒素含有難燃剤（ＦＲ）を含む。

本発明の好ましい実施形態によれば、窒素含有難燃剤（ＦＲ）はハロゲンを含まない。すなわち、窒素含有難燃剤（ＦＲ）が、ハロゲン原子を含む有機化合物又は無機化合物を含まないことが好ましい。本明細書で使用する場合、用語「ハロゲン」は、周期表の１７族の元素を指す。

窒素含有難燃剤（ＦＲ）は、少なくとも１種の窒素含有ホスフェート（リン酸エステル）、好ましくは少なくとも１種の有機窒素含有ホスフェートを含むことが好ましい。好ましくは、この有機窒素含有ホスフェートは、複素環式Ｃ_３～Ｃ_６－のホスフェートであり、より好ましくは少なくとも１つのＮ原子を含むＣ_３～Ｃ_４－アルキル又はアリール化合物のホスフェートである。

本発明の好ましい実施形態によれば、窒素含有難燃剤（ＦＲ）は、第１の窒素含有ホスフェート（ＦＲ１）と、第１の窒素含有ホスフェート（ＦＲ１）とは異なる第２の窒素含有ホスフェート（ＦＲ２）とを含む。

好ましくは、第１の窒素含有ホスフェート（ＦＲ１）及び第２の窒素含有ホスフェート（ＦＲ２）は、有機窒素含有ホスフェートである。第１の窒素含有ホスフェート（ＦＲ１）及び第２の窒素含有ホスフェート（ＦＲ２）が、複素環式Ｃ_３～Ｃ_６のホスフェート、より好ましくは少なくとも１つのＮ原子を含むＣ_３～Ｃ_４－アルキル又はアリール化合物のホスフェートであることがとりわけ好ましい。

第１の窒素含有リン酸（ＦＲ１）が、有機窒素含有ポリホスフェートであることが好ましい。より好ましくは、第１の窒素含有ホスフェート（ＦＲ１）は、複素環式Ｃ_３～Ｃ_６－のポリホスフェートであり、より好ましくは少なくとも１つのＮ原子を含むＣ_３～Ｃ_４－アリール化合物のポリホスフェートである。第１の窒素含有ホスフェート（ＦＲ１）がメラミンポリホスフェート（ポリリン酸メラミン）であることがとりわけ好ましい。

第２の窒素含有ホスフェート（ＦＲ２）が、有機窒素含有ジホスフェートであることが好ましい。より好ましくは、第２の窒素含有ホスフェート（ＦＲ２）は、複素環式Ｃ_３～Ｃ_６－のジホスフェートであり、より好ましくは、少なくとも１つのＮ原子、例えば２つのＮ原子を含むＣ_３～Ｃ_４－アルキル化合物のジホスフェートである。第２の窒素含有ホスフェート（ＦＲ２）がピペラジンピロホスフェート（ピロリン酸ピペラジン）であることがとりわけ好ましい。

本発明の好ましい実施形態によれば、第１の窒素含有ホスフェート（ＦＲ１）と第２の窒素含有ホスフェート（ＦＲ２）との重量比は、６０：４０～４０：６０の範囲にある。

好適な窒素含有難燃剤（ＦＲ）は、好ましくは市販されている。市販の窒素含有難燃剤（ＦＲ）の非常に好適な例は、ＳＵＬＩ（蘇利）によって製造され供給される商品名Ｐｈｌａｍｏｏｎ－１０９０Ａで販売されている難燃剤製品である。

上記で概説したように、本発明に係るポリプロピレン組成物（Ｃ）は、このポリプロピレン組成物（Ｃ）の総重量に基づいて１０．０～４０．０重量％、好ましくは１８．０～３５．０重量％、より好ましくは２０．０～３８．０重量％、さらにより好ましくは２０．０～３０．０重量％、さらにより好ましくは２０．０～２７．０重量％、例えば２０．０～２５．０重量％の窒素含有難燃剤（ＦＲ）を含む。

窒素含有難燃剤（ＦＲ）の量は、本明細書において、ポリプロピレン組成物（Ｃ）の総重量に対する、製造業者によって供給される窒素含有難燃剤（ＦＲ）の量を意味する。従って、窒素含有難燃剤（ＦＲ）は、添加剤、難燃性相乗剤及び／又は担体媒体のようなさらなる成分を少量で含有してもよい。従って、そのようなさらなる成分は、窒素含有難燃剤（ＦＲ）の量に算入されることを理解されたい。

繊維（Ｆ）
本発明に係るポリプロピレン組成物（Ｃ）の必須成分は、繊維（Ｆ）である。

好ましくは、繊維（Ｆ）は、ガラス繊維、炭素繊維、ポリマー繊維、セルロース繊維、金属繊維、鉱物繊維、セラミック繊維、及びこれらの混合物からなる群から選択される。より好ましくは、繊維（Ｆ）はガラス繊維及び／又は炭素繊維である。

繊維（Ｆ）がガラス繊維（ＧＦ）であることがとりわけ好ましい。好ましくは、ガラス繊維（ＧＦ）は、ガラス短繊維（ＳＧＦ）若しくはチョップドストランドとしても知られる切断ガラス繊維、及び／又はガラス長繊維（ＬＧＦ）、好ましくはガラスロービングから得られるガラス長繊維（ＬＧＦ）である。

繊維（Ｆ）がガラス短繊維（ＳＧＦ）であることが特に好ましい。

繊維強化組成物（Ｃ）中の切断ガラス繊維又はガラス短繊維（ＳＧＦ）は、好ましくは、０．２～１．２ｍｍの範囲、より好ましくは０．２５～１．０ｍｍの範囲、さらにより好ましくは０．３～０．８ｍｍの範囲の、繊維強化組成物（Ｃ）をＥＮ ＩＳＯ１８７３－２に従って射出成形した後にＦＡＳＥＰに従って決定された重量平均繊維長を有する。

供給業者によって提供されるガラス短繊維（ＳＧＦ）の初期平均長、すなわち、プロピレンポリマー（ＰＰ）、難燃剤（ＦＲ）及び任意選択の接着促進剤（ＡＰ）と溶融ブレンドする前のその短繊維（ＳＦＧ）の平均長は、繊維強化組成物（Ｃ）中のガラス短繊維（ＳＧＦ）の上述の重量平均繊維長とは異なる。

繊維強化組成物（Ｃ）に使用される切断ガラス繊維又はガラス短繊維（ＳＧＦ）は、好ましくは、２．０～１０．０ｍｍの範囲、より好ましくは２．３～９．０ｍｍの範囲、さらにより好ましくは２．５～８．０ｍｍの範囲、例えば３．０～７．０ｍｍの範囲の初期平均長を有する。

繊維強化組成物（Ｃ）に用いられる切断ガラス繊維又はガラス短繊維（ＳＧＦ）は、好ましくは５～２０μｍ、より好ましくは６～１８μｍ、さらにより好ましくは８～１６μｍの平均直径を有する。

好ましくは、ガラス短繊維（ＳＧＦ）は、１２５～６５０、好ましくは１５０～５００、より好ましくは２００～４５０の初期アスペクト比を有する。アスペクト比は、繊維の平均長さと平均直径との間の関係である。

ガラス短繊維（ＳＧＦ）の初期平均長及び初期平均アスペクト比は、供給業者によって提供される原材料の値を指す。

接着促進剤（ＡＰ）
本発明によれば、ポリプロピレン組成物（Ｃ）は、任意選択で接着促進剤（ＡＰ）をさらに含む。接着促進剤（ＡＰ）は、極性変性ポリプロピレン（ＰＭ－ＰＰ）ホモポリマー又はコポリマーとして特定される。

繊維（Ｆ）がガラス繊維及び／又は炭素繊維である本発明の実施形態では、ポリプロピレン組成物（Ｃ）が接着促進剤（ＡＰ）を含むことが好ましい。

極性変性ポリプロピレン（ＰＭ－ＰＰ）ホモポリマー又はコポリマーは、反応性極性基を有する低分子量化合物を含む。変性されたポリプロピレンホモポリマー及びコポリマー、例えばプロピレン及びエチレン又は他のα－オレフィン、例えばＣ_４～Ｃ_１０α－オレフィンとのコポリマーは、ポリプロピレン組成物（Ｃ）のプロピレンポリマー（ＰＰ）と非常に相溶性が高いため、最も好ましい。

構造に関して、極性変性ポリプロピレン（ＰＭ－ＰＰ）ホモポリマー又はコポリマーは、好ましくはグラフトホモポリマー又はコポリマーから選択される。

これに関連して、極性化合物、特に酸無水物、カルボン酸、カルボン酸誘導体、第一級及び第二級アミン、ヒドロキシル化合物、オキサゾリン並びにエポキシドからなる群から選択される極性化合物、並びにイオン性化合物に由来する基を含有する極性変性ポリプロピレン（ＰＭ－ＰＰ）ホモポリマー又はコポリマーが好ましい。

上記極性化合物の具体例は、不飽和環状無水物及びその脂肪族ジエステル、二塩基酸誘導体等である。特に、無水マレイン酸、並びにマレイン酸Ｃ_１～Ｃ_１０直鎖及び分岐ジアルキル、フマル酸Ｃ_１～Ｃ_１０直鎖及び分岐ジアルキル、無水イタコン酸、イタコン酸Ｃ_１～Ｃ_１０直鎖及び分岐ジアルキルエステル、アクリル酸、マレイン酸、フマル酸、イタコン酸並びにこれらの混合物から選択される化合物を使用することができる。

無水マレイン酸又はアクリル酸でグラフトされたポリプロピレンのホモポリマー又はコポリマーを極性変性ポリプロピレン（ＰＭ－ＰＰ）ホモポリマー又はコポリマー、すなわち接着促進剤（ＡＰ）として使用することが特に好ましい。

上記変性ポリマー、すなわち接着促進剤は、例えば米国特許第４，５０６，０５６号明細書、米国特許第４，７５３，９９７号明細書又は欧州特許出願公開第１８０５２３８号明細書に開示されるように、フリーラジカル発生剤（有機過酸化物等）の存在下での、上記ポリマーと、例えば無水マレイン酸又はアクリル酸との反応押出によって単純な方法で製造することができる。

極性変性ポリプロピレン（ＰＭ－ＰＰ）ホモポリマー又はコポリマー、すなわち接着促進剤（ＡＰ）、中の極性化合物に由来する基の好ましい量は、０．５～５．０重量％である。例えば、この量は、０．５重量％～４．５重量％の範囲、好ましくは０．５重量％～４．０重量％の範囲、より好ましくは０．５重量％～３．５重量％の範囲にあってもよい。

極性変性ポリプロピレン（ＰＭ－ＰＰ）ホモポリマー又はコポリマーについて、すなわち接着促進剤（ＡＰ）についてのメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）の好ましい値は２０．０～４００ｇ／１０分である。極性変性ポリプロピレン（ＰＭ－ＰＰ）ホモポリマー又はコポリマーが４０．０～３００ｇ／１０分の範囲、より好ましくは５０．０～２５０ｇ／１０分の範囲のメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有することが特に好ましい。

本発明の１つの好ましい実施形態では、接着促進剤（ＡＰ）は、無水マレイン酸変性ポリプロピレンホモ／コポリマー、及び／又はアクリル酸変性ポリプロピレンホモ／コポリマーである。好ましくは、接着促進剤（ＡＰ）は、無水マレイン酸変性ポリプロピレンホモポリマー及び／又はアクリル酸変性ポリプロピレンホモポリマー、好ましくは無水マレイン酸変性ポリプロピレンホモポリマーである。例えば、適切な極性変性ポリプロピレン（ＰＭ－ＰＰ）ホモポリマー又はコポリマーとしては、例えば、無水マレイン酸でグラフトされたポリプロピレンホモポリマー（ＰＰ－ｇ－ＭＡＨ）及びアクリル酸でグラフトされたポリプロピレンホモポリマー（ＰＰ－ｇ－ＡＡ）が挙げられる。

添加剤（ＡＤ）
プロピレンコポリマー（ＰＰ）、窒素含有難燃剤（ＦＲ）、繊維（Ｆ）及び任意選択の接着促進剤（ＡＰ）に加えて、本発明のポリプロピレン組成物（Ｃ）は、添加剤（ＡＤ）を含んでもよい。典型的な添加剤は、酸スカベンジャー、酸化防止剤、着色剤、光安定剤、スリップ剤、擦り傷防止剤、分散剤、加工助剤、潤滑剤、顔料などである。

本発明のポリプロピレン組成物（Ｃ）中の添加剤の含有量は、通常５．０重量％を超えず、好ましくは０．５～３．５重量％の範囲にある。

このような添加剤は市販されており、例えば、Ｈａｎｓ Ｚｗｅｉｆｅｌの「Ｐｌａｓｔｉｃ Ａｄｄｉｔｉｖｅｓ Ｈａｎｄｂｏｏｋ」、第６版、２００９年（１１４１～１１９０頁）に記載されている。

さらには、本発明に係る用語「添加剤（ＡＤ）」は、担体材料、特にポリマー担体材料も含む。

ポリマー担体材料
好ましくは、本発明のポリプロピレン組成物（Ｃ）は、（ａ）プロピレンポリマー（ＰＰ）及び接着促進剤（ＡＰ）とは異なるさらなるポリマー（複数種可）を、繊維強化ポリプロピレン組成物（Ｃ）の重量に基づいて５．０重量％を超える量、好ましくは３．０重量％を超える量、より好ましくは２．０重量％を超える量では含まない。添加剤（ＡＤ）のための担体材料であるいずれのポリマーも、本発明に示されるようなポリマー化合物の量ではなく、それぞれの添加剤の量に算入される。

添加剤（ＡＤ）のポリマー担体材料は、本発明のポリプロピレン組成物（Ｃ）中での均一分布を確保するための担体ポリマーである。このポリマー担体材料は特定のポリマーには限定されない。ポリマー担体材料は、エチレンホモポリマー、エチレン及びＣ_３～Ｃ_８α－オレフィンコモノマー等のα－オレフィンコモノマーから得られるエチレンコポリマー、プロピレンホモポリマー、並びに／又はプロピレン並びにエチレン及び／若しくはＣ_４～Ｃ_８α－オレフィンコモノマー等のα－オレフィンコモノマーから得られるプロピレンコポリマーであってもよい。ポリマー担体材料がスチレン又はその誘導体から誘導可能なモノマー単位を含有しないことが好ましい。

物品
本発明は、上記で規定されたポリプロピレン組成物（Ｃ）を含む物品にも関する。本発明は、特に、少なくとも６０重量％、より好ましくは少なくとも８０重量％、さらにより好ましくは少なくとも９０重量％、例えば少なくとも９５重量％又は少なくとも９９重量％の、上記で規定されたポリプロピレン組成物（Ｃ）を含む物品に関する。とりわけ好ましい実施形態では、本発明は、上記で規定されたポリプロピレン組成物（Ｃ）からなる物品に関する。

当該物品は、２．０％未満、より好ましくは１．５％未満、さらにより好ましくは１．１％未満、例えば０．９％未満の、方法において後述するように決定されたインフロー及びクロスフローの収縮を有することが好ましい。

好ましくは、当該物品は、電気ケーブル絶縁体、電気機器の筐体等の電子部品の分野における自動車用物品、自動車部品及び家電部品のパワーエレクトロニクスコンポーネントの容器や部品である。

本発明は、これより、以下に提供される実施例によりさらに詳細に説明される。

Ａ． 測定方法
以下の用語の定義及び決定方法は、別段の定義がない限り、本発明の上記の全般的な説明及び以下の実施例に適用される。

ＭＦＲ_２（２３０℃）はＩＳＯ１１３３（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）に従って測定する。

ＭＦＲ_２（１９０℃）はＩＳＯ１１３３（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）に従って測定する。

ＮＭＲ分光法による微細構造の定量
定量的核磁気共鳴（ＮＭＲ）分光法を使用して、ポリマーのコモノマー含有量及びコモノマー配列分布を定量した。定量的^１３Ｃ｛^１Ｈ｝ＮＭＲスペクトルは、^１Ｈ及び^１３Ｃについてそれぞれ４００．１５ＭＨｚ及び１００．６２ＭＨｚで動作するＢｒｕｋｅｒ Ａｄｖａｎｃｅ ＩＩＩ ４００ ＮＭＲ分光計を使用して、溶液状態で記録した。すべてのスペクトルを、１２５℃の^１３Ｃに最適化した１０ｍｍ拡張温度プローブヘッドを使用し、すべての空圧について窒素ガスを使用して記録した。およそ２００ｍｇの材料を、溶媒中の緩和剤の６５ｍＭ溶液（Ｓｉｎｇｈ，Ｇ．、Ｋｏｔｈａｒｉ，Ａ．、Ｇｕｐｔａ，Ｖ．、Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｔｅｓｔｉｎｇ ２８ ５（２００９）、４７５）を与えるクロム（ＩＩＩ）アセチルアセトナート（Ｃｒ（ａｃａｃ）_３）とともに３ｍｌの１，２－テトラクロロエタン－ｄ_２（ＴＣＥ－ｄ_２）に溶解した。均一溶液を確保するために、ヒートブロック中での最初の試料調製のあと、そのＮＭＲチューブを回転式オーブンの中で少なくとも１時間さらに加熱した。磁石の中へ挿入したあと、チューブを１０Ｈｚで回転させた。正確なエチレン含有量の定量のために必要である高分解能及び定量性を主な理由としてこの設定を選んだ。最適化した先端角（ｔｉｐ ａｎｇｌｅ）、１ｓの繰り返し時間（ｒｅｃｙｃｌｅ ｄｅｌａｙ）及びバイレベルＷＡＬＴＺ１６デカップリングスキーム（Ｚｈｏｕ，Ｚ．、Ｋｕｅｍｍｅｒｌｅ，Ｒ．、Ｑｉｕ，Ｘ．、Ｒｅｄｗｉｎｅ，Ｄ．、Ｃｏｎｇ，Ｒ．、Ｔａｈａ，Ａ．、Ｂａｕｇｈ，Ｄ．、Ｗｉｎｎｉｆｏｒｄ，Ｂ．、Ｊ．Ｍａｇ．Ｒｅｓｏｎ． １８７（２００７）２２５；Ｂｕｓｉｃｏ，Ｖ．、Ｃａｒｂｏｎｎｉｅｒｅ，Ｐ．、Ｃｉｐｕｌｌｏ，Ｒ．、Ｐｅｌｌｅｃｃｈｉａ，Ｒ．、Ｓｅｖｅｒｎ，Ｊ．、Ｔａｌａｒｉｃｏ，Ｇ．、Ｍａｃｒｏｍｏｌ．Ｒａｐｉｄ Ｃｏｍｍｕｎ． ２００７、２８、１１２８）を使用して、ＮＯＥを伴わない標準的なシングルパルス励起を採用した。１スペクトルあたり全部で６１４４（６ｋ）の過渡信号を取得した。
定量的^１３Ｃ｛^１Ｈ｝ＮＭＲスペクトルを、独自のコンピュータープログラムを使用して処理し、積分し、関連の定量的特性を積分値から求めた。すべての化学シフトは、溶媒の化学シフトを使用して、３０．００ｐｐｍのエチレンブロック（ＥＥＥ）の中央のメチレン基を間接的に基準とした。このアプローチにより、この構造単位が存在しない場合でも比較可能な基準設定が可能になった。エチレンの組み込みに対応する特徴的なシグナルを観察した（Ｃｈｅｎｇ，Ｈ．Ｎ．、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ １７（１９８４）、１９５０）。

ポリプロピレンホモポリマーについては、すべての化学シフトは、２１．８５ｐｐｍのメチルアイソタクチックペンタッド（ｍｍｍｍ）を内部基準としている。
位置欠陥（Ｒｅｓｃｏｎｉ，Ｌ．、Ｃａｖａｌｌｏ，Ｌ．、Ｆａｉｔ，Ａ．、Ｐｉｅｍｏｎｔｅｓｉ，Ｆ．、Ｃｈｅｍ．Ｒｅｖ． ２０００、１００、１２５３；Ｗａｎｇ，Ｗ－Ｊ．、Ｚｈｕ，Ｓ．、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ ３３（２０００）、１１５７；Ｃｈｅｎｇ，Ｈ．Ｎ．、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ １７（１９８４）、１９５０）又はコモノマーに対応する特徴的なシグナルを観察した。

タクチシティ分布は、２３．６～１９．７ｐｐｍのメチル領域の積分により、注目する立体配列に関連しない部位があればそれを補正して定量した（Ｂｕｓｉｃｏ，Ｖ．、Ｃｉｐｕｌｌｏ，Ｒ．、Ｐｒｏｇ．Ｐｏｌｙｍ．Ｓｃｉ． ２６（２００１） ４４３；Ｂｕｓｉｃｏ，Ｖ．、Ｃｉｐｕｌｌｏ，Ｒ．、Ｍｏｎａｃｏ，Ｇ．、Ｖａｃａｔｅｌｌｏ，Ｍ．、Ｓｅｇｒｅ，Ａ．Ｌ．、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ ３０（１９９７） ６２５１）。
具体的には、タクチシティ分布の定量に及ぼす位置欠陥及びコモノマーの影響は、立体配列の特定の積分領域から代表的な位置欠陥及びコモノマーの積分値を減算することにより補正した。
アイソタクティシティは、ペンタッドレベルで決定し、すべてのペンタッド配列に対するアイソタクチックペンタッド（ｍｍｍｍ）配列の百分率として報告した。
［ｍｍｍｍ］％＝１００×（ｍｍｍｍ／全ペンタッドの和）

２，１エリスロ位置欠陥の存在は、１７．７及び１７．２ｐｐｍの２つのメチル部位の存在によって示され、他の特徴的部位によって確認した。
他のタイプの位置欠陥に対応する特徴的なシグナルは観察されなかった（Ｒｅｓｃｏｎｉ，Ｌ．、Ｃａｖａｌｌｏ，Ｌ．、Ｆａｉｔ，Ａ．、Ｐｉｅｍｏｎｔｅｓｉ，Ｆ．、Ｃｈｅｍ．Ｒｅｖ． ２０００、１００、１２５３）。
２，１エリスロ位置欠陥の量は、１７．７及び１７．２ｐｐｍの２つの特徴的なメチル部位の平均積分値を使用して定量した。
Ｐ_２１ｅ＝（Ｉ_ｅ６＋Ｉ_ｅ８）／２
１，２一次挿入プロペンの量はメチル領域に基づいて定量した。その際、この領域に含まれるが一次挿入に関連しない部位及びこの領域から除外される一次挿入部位について補正を行った。
Ｐ_１２＝Ｉ_ＣＨ３＋Ｐ_１２ｅ

プロペンの全量は、一次挿入プロペン及び存在するすべての他の存在する位置欠陥の和として定量した。
Ｐ_{ｔｏｔａｌ}＝Ｐ_１２＋Ｐ_２１ｅ
２，１エリスロ位置欠陥のモルパーセントは、全プロペンに対して定量した。
［２１ｅ］モル％＝１００×（Ｐ_２１ｅ／Ｐ_{ｔｏｔａｌ}）

コポリマーについては、エチレンの組み込みに対応する特徴的なシグナルを観察した（Ｃｈｅｎｇ，Ｈ．Ｎ．、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ １７（１９８４）、１９５０）。
位置欠陥も観察された（Ｒｅｓｃｏｎｉ，Ｌ．、Ｃａｖａｌｌｏ，Ｌ．、Ｆａｉｔ，Ａ．、Ｐｉｅｍｏｎｔｅｓｉ，Ｆ．、Ｃｈｅｍ．Ｒｅｖ． ２０００、１００、１２５３；Ｗａｎｇ，Ｗ－Ｊ．、Ｚｈｕ，Ｓ．、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ ３３（２０００）、１１５７）；Ｃｈｅｎｇ，Ｈ．Ｎ．、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ １７（１９８４）、１９５０）場合には、コモノマー含有量に対するそのような欠陥の影響の補正が必要であった。
コモノマー分率は、^１３Ｃ｛^１Ｈ｝スペクトルのスペクトル領域全体にわたる複数のシグナルの積分により、Ｗａｎｇら（Ｗａｎｇ，Ｗ－Ｊ．、Ｚｈｕ，Ｓ．、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ ３３（２０００） １１５７）の方法を使用して定量した。この方法を、そのロバスト性、及び必要な場合には位置欠陥の存在を考慮できることが理由で選んだ。積分領域は、直面するコモノマー含有量の全範囲にわたる適用性を高めるためにわずかに調整した。

ＰＰＥＰＰ配列中の孤立したエチレンのみが観察される系については、Ｗａｎｇらの方法を、存在しないことが既知の部位の非ゼロ積分の影響を低減するように改変した。このアプローチはそのような系に対するエチレン含有量の過大評価を低減し、これは、絶対的なエチレン含有量を求めるために使用される部位の数を
Ｅ＝０．５（Ｓββ＋Ｓβγ＋Ｓβδ＋０．５（Ｓαβ＋Ｓαγ））
に減じることにより成し遂げられた。

この部位の組の使用により、対応する積分方程式は、Ｗａｎｇらの論文（Ｗａｎｇ，Ｗ－Ｊ．、Ｚｈｕ，Ｓ．、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ ３３（２０００）、１１５７）で使用されたのと同じ表記法を使用して、
Ｅ＝０．５（Ｉ_Ｈ＋Ｉ_Ｇ＋０．５（Ｉ_Ｃ＋Ｉ_Ｄ））
となる。絶対的プロピレン含有量のために使用した方程式は改変しなかった。
絶対プロピレン含有量に使用した方程式は修正しなかった。

モルパーセントでのコモノマー組み込みはモル分率から算出した。
Ｅ［モル％］＝１００×ｆＥ
重量パーセントでのコモノマー組み込みはモル分率から算出した。
Ｅ［重量％］＝１００×（ｆＥ×２８．０６）／（（ｆＥ×２８．０６）＋（（１－ｆＥ）×４２．０８））

トライアド（ｔｒｉａｄ）レベルでのコモノマー配列分布は、Ｋａｋｕｇｏらの分析方法（Ｋａｋｕｇｏ，Ｍ．、Ｎａｉｔｏ，Ｙ．、Ｍｉｚｕｎｕｍａ，Ｋ．、Ｍｉｙａｔａｋｅ，Ｔ． Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ １５（１９８２）１１５０）を使用して決定した。この方法は、そのロバスト性、及びより広い範囲のコモノマー含有量への適用性を高めるためにわずかに調整される積分領域が理由で選んだ。

密度：ＩＳＯ１１８３、圧縮成形した板（プラーク）に対して測定する。

プロピレンホモポリマー及びコポリマーの固有粘度（ＩＶ）は、ＤＩＮ ＩＳＯ１６２８／１、１９９９年１０月（デカリン中１３５℃）に従って測定する。

冷キシレン可溶部（ＸＣＳ、重量％）：冷キシレン可溶部（ＸＣＳ）の含有量はＩＳＯ１６１５２；第１版；２００５－０７－０１に従って２５℃で決定した。

曲げ弾性率：曲げ弾性率は、ＩＳＯ２９４－１：１９９６に従って調製した８０×１０×４ｍｍの射出成形試験片に対してＩＳＯ１７８に従って３点曲げで決定した。

ノッチ付きシャルピー衝撃強さは、ＥＮ ＩＳＯ１８７３－２に従って調製した射出成形試験片（８０×１０×４ｍｍ）を用いて、２３℃及び－３０℃でＩＳＯ１７９－１／１ｅＡに従って決定した。

ノッチなしシャルピー衝撃強さは、ＥＮ ＩＳＯ１８７３－２に従って調製した射出成形試験片（８０×１０×４ｍｍ）を用いて、２３℃及び－３０℃でＩＳＯ１７９－１／１ｅＵに従って決定した。

引張特性は、ＥＮ ＩＳＯ１８７３－２に従って調製した厚さ４ｍｍの射出成形ドッグボーン試験片に対して決定した。引張弾性率は、１ｍｍ／分のひずみ速度並びに２３℃、８０℃及び１２０℃でＩＳＯ５２７－１Ａに従って決定し、降伏応力は、５０ｍｍ／分のひずみ速度並びに２３℃、８０℃及び１２０℃で決定した。

灰分量（灰分）は、ＩＳＯ３４５１－１（１９９７）規格に従って測定する。

平均繊維直径は、ＩＳＯ１８８８：２００６（Ｅ）、方法Ｂに従って決定する。

重量平均繊維長及び繊維長分布は、ＥＮ ＩＳＯ１８７３－２に従って調製した射出成形試験片に対してＦＡＳＥＰ（ＦＡｓｅｒ（ドイツ語；繊維）ＳＥＰａｒａｔｉｏｎ）法に従って決定した。繊維を、ＴＧＡオーブン（ガラス繊維については６２５℃、炭素繊維については５００℃）中での熱分解によって、又は溶液分離及び物理的分離によってポリマーマトリクスから分離する。分離した繊維を脱イオン水に懸濁し、繊維の数及び繊維の重なりが良好にバランスするまでこの懸濁液を希釈する。平均繊維長は、ＦＡＳＥＰ １．９．４４．０（ＩＤＭ Ｓｙｓｔｅｍｓ（アイディーエム・システムズ）、ダルムシュタット、ドイツ）上でのグレースケール画像処理によって決定し、平均繊維長及び繊維長分布を計算することによって統計的に調べる。正確な結果は、少数の繊維クラスター及び任意の方法で切断された繊維を有する画像について達成されることになる。これは、特定の繊維対水比を実現することによって達成される。ガラス繊維の場合、比は３０ｍｇ／Ｌ以下でなければならず、炭素繊維の場合、比は２０ｍｇ／Ｌ以下でなければならない。遊離繊維に対するクラスターの数は、短繊維については２０％未満であり、長繊維については１５％未満であるべきである。

評価のために、ＦＡＳＥＰソフトウェア（ＦＡＳＥＰモジュールを含むＩｍａｇｅＰｒｏＰｌｕｓ）を使用して、バックグラウンドから繊維を分離し、塵埃及び他の関連しない特徴を除去し、重なっている場合は繊維を分離し、各繊維の長さを自動的に測定する。

平均繊維長Ｌｎ及び重量平均繊維長Ｌｐは、ＩＳＯ２２３１４：０５：２００６に従って決定した。

調査報告は、使用した設定に併記して以下の値を含む必要がある。
・試料毎に組み合わせたすべての画像の繊維の合計
・Ｌｎ、Ｌｐ（上記で定義した通り）
・試料毎に組み合わせたすべての画像の繊維のＬｍｉｎ、Ｌｍａｘ
・繊維長分布
・繊維質量
・局所繊維分率

荷重撓み温度（ＨＤＴ）：ＨＤＴは、ＩＳＯ１８７３－２に従って調製した８０×１０×４ｍｍ^３の射出成形試験片に対して決定した。試験は、１．８０ＭＰａの公称表面応力で、ＩＳＯ７５、条件Ａに従って平らに支持された試験片に対して行った。

線熱膨張係数（ＣＬＴＥ）：線熱膨張係数（ＣＬＴＥ）は、曲げ弾性率の決定に使用したのと同じ射出成形試験片から切断した１０ｍｍ長片に対してＩＳＯ１１３５９－２：１９９９に従って決定した。測定は、縦方向（機械方向、ＭＤ）で、２３～８０℃及び－３０～＋８０℃の温度範囲においてそれぞれ１℃／分の加熱速度で行った。

インフローの収縮（ｓｈｒｉｎｋａｇｅ ｉｎ ｆｌｏｗ）及びクロスフローの収縮（ｓｈｒｉｎｋａｇｅ ｃｒｏｓｓ ｆｌｏｗ）を、フィルムゲート射出成形品に対して決定した。一方は円形セクタ（半径３００ｍｍ、開口角２０°）であり、他方はストライプ（３４０×６５ｍｍ）である。厚さ２．８ｍｍの試験片を、４００ｂａｒ（バール）の背圧で同時に射出成形した。溶融温度は２４０℃であり、ツールの温度は２５℃である。平均フローフロント速度は３．５±０．２ｍｍ／ｓである。射出成形プロセスの後、試験片の収縮を２３℃及び湿度５０％で測定する。測定は射出成形の９６時間後に行った。

ＵＬ９４垂直燃焼試験は、ＵＬ９４：２０１６に従って行った。試料を、長さ１２５±５ｍｍ、幅１３．０±０．５ｍｍ及び厚さ０．８～３．２ｍｍの片に射出成形する。条件部１では、試料は、２３±２℃の一定の室温及び５０±１０％の湿度で４８時間コンディショニング（条件付け、調整）されなければならない。条件部２では、試料は、試験の前に、空気循環オーブン内で７０±１℃で１６８時間コンディショニングされ、次いでデシケータ内で室温で少なくとも４時間冷却されなければならない。試験は、試料をコンディショニングから取り出してから３０分以内に行わなければならない。試料を試験チャンバ内で垂直に吊り下げ、１０秒間の第１の点火、次いでさらに１０秒間の第２の点火に供する。各点火後の燃焼時間が記録され、残光、チャンバの底部で綿を点火する燃焼液垂れがあるかどうか、及び保持クランプまで炎又は赤熱光があるかどうかも留意される。分類は、Ｖ－０、Ｖ－１、Ｖ－２又は分類なしであり、分類は、試験対象物の厚さに依存する。

限定酸素指数（ＬＯＩ）（Ｒｈｅｏｍｅｔｒｉｃ Ｓｉｅｎｔｉｆｉｃ（レオメトリック・サイエンティフィック）のＳｔａｎｔｏｎ Ｒｅｄｃｒｏｆｔ（スタントン・レッドクロフト））は、ＡＳＴＭ Ｄ ２８６３－８７及びＩＳＯ４５８９に従って行った。上記のように調製した板を、相対湿度５０±５％及び温度２３℃の気候室に、試験前に少なくとも２４時間置いた。長さ１３５ｍｍ、幅６．５ｍｍ及び厚さ３ｍｍを有する１０本の試料ロッドをその板から打ち抜いた。単独の試料ロッドを、酸素及び窒素の制御された雰囲気でガラスチムニー（煙突）内に垂直（鉛直）に配置し、この酸素及び窒素は、少なくとも３０秒間チムニーを通って流れており、次いで試料ロッドを上部で外部火炎によって点火した。３分後に試料に火炎が存在した場合、又は火炎が５０ｍｍを超えて燃焼した場合、試験は不合格であった。試料が試験に合格し、火炎が３分までに又は５０ｍｍまでに消火される最小酸素レベルに達するまで、異なる酸素濃度を試験した。

スパイラルフロー長さ
この方法は、射出成形の使用によって、金型の冷却効果を考慮してプラスチック材料の流動性を試験する原理を規定する。プラスチックを溶融し、加温したシリンダー内でスクリューにより可塑化する。溶融プラスチックは、ピストンとして機能するスクリューによって、ある速度及び圧力でキャビティに射出される。このキャビティは、鋼に印刷された長さ測定のための目盛尺を有する螺旋として成形されている。これは、射出成形された試験螺旋試料で流動長を直接読み取る可能性を与える。

スパイラル試験は、Ｅｎｇｅｌ ＥＳ １０５０／２５０ ＨＬ射出成形装置を使用し、スパイラル金型及び６００、１０００又は１４００ｂａｒの圧力を用いて行った。
スクリュー直径：５５ｍｍ
仕様射出圧力：６００、１０００又は１４００ｂａｒ
ツール形態：円形、螺旋形状；長さ１５４５ｍｍ；プロファイル：凸四角形（ｔｒａｐｅｚｅ）厚さ２．１ｍｍ；断面積２０．１６ｍｍ^２
プレチャンバ及びダイの温度：２３０℃
ゾーン２／ゾーン３／ゾーン４／ゾーン５／ゾーン６の温度：２３０℃／２３０℃／２２０℃／２２０℃／２００℃
射出サイクル：保持を含む注入時間：６秒
冷却時間：１０秒
スクリュー速度：５０ｍｍ／秒
ツール温度：４０℃
スパイラルフロー長さは、射出操作の直後に決定することができる。

２． 実施例
プロピレンポリマー（ＰＰ）
触媒調製
ＰＰ１の調製のための触媒を以下のように調製した。
３．４Ｌの２－エチルヘキサノールと８１０ｍＬのプロピレングリコールブチルモノエーテル（モル比４／１）を２０Ｌの反応器に加えた。次に、Ｃｒｏｍｐｔｏｎ ＧｍｂＨ（クロンプトン）が提供するＢＥＭ（ブチルエチルマグネシウム）の２０．０％トルエン溶液７．８Ｌを、よく撹拌した上記アルコール混合物にゆっくりと加えた。添加の間、温度を１０．０℃に保った。添加後、反応混合物の温度を６０．０℃に上昇させ、この温度で３０分間混合を続けた。最後に室温まで冷却した後、得られたＭｇ－アルコキシドを貯蔵容器に移した。上記で調製したＭｇアルコキシド２１．２ｇをビス（２－エチルヘキシル）シトラコネート４．０ｍＬと５分間混合した。混合後、得られたＭｇ錯体は直ちに触媒成分の調製に使用した。メカニカルスターラーを備えた３００ｍＬの反応器に、四塩化チタン１９．５ｍＬを２５．０℃で入れた。混合速度は１７０ｒｐｍに調整した。上記で調製したＭｇ錯体２６．０ｇを、温度を２５．０℃に保ったまま３０分以内に添加した。３．０ｍＬのＶｉｓｃｏｐｌｅｘ １－２５４と、２ｍｇのＮｅｃａｄｄ ４４７を含む１．０ｍＬのトルエン溶液とを加えた。その後、２４．０ｍＬのヘプタンを加えてエマルションを形成した。混合を２５．０℃で３０分間続けた。その後、３０分以内に反応器の温度を９０．０℃まで上げた。この反応混合物を９０．０℃でさらに３０分間撹拌した。その後、撹拌を停止し、反応混合物を９０．０℃で１５分間沈降させた。

この固体材料を５回洗浄した。洗浄は、１７０ｒｐｍで３０分間撹拌しながら８０．０℃で行った。撹拌を停止した後、反応混合物を２０～３０分静置し、続いてサイフォンで吸引した。
洗浄１：洗浄は、１００ｍＬのトルエン及び１ｍＬのドナーの混合物で行った
洗浄２：洗浄は、３０ｍＬのＴｉＣｌ_４及び１ｍＬのドナーの混合物で行った
洗浄３：洗浄は、１００ｍＬのトルエンで行った
洗浄４：洗浄は、６０ｍＬのヘプタンで行った
洗浄５：洗浄は、１０分間の撹拌下で、６０ｍＬのヘプタンで行った

その後、撹拌を停止し、反応混合物を１０分間静置し、温度を７０℃に下げ、続いてサイフォンで吸引し、続いてＮ_２注入（スパージ、ｓｐａｒｇｉｎｇ）を２０分間行い、空気に敏感な粉末を得た。

触媒のＶＣＨ変性
３５ｍＬの鉱油（Ｐａｒａｆｆｉｎｕｍ Ｌｉｑｕｉｄｕｍ ＰＬ６８）を１２５ｍＬのステンレス鋼反応器に加え、続いて０．８２ｇのトリエチルアルミニウム（ＴＥＡＬ）及び０．３３ｇのジシクロペンチルジメトキシシラン（ドナーＤ）を不活性条件下、室温で加えた。１０分後、５．０ｇの１ａで調製した触媒（Ｔｉ含有量１．４重量％）を添加し、さらに２０分後、５．０ｇのビニルシクロヘキサン（ＶＣＨ）を添加した。温度を、３０分かけて６０℃に上昇させ、この高さで２０時間保った。最後に、温度を２０℃に下げ、油／触媒混合物中の未反応ＶＣＨの濃度を分析したところ、１２０ｐｐｍ重量であることが判明した。

ＰＰ２の調製に使用した触媒は、外部ドナーとしてジシクロペンチルジメトキシシラン（ドナーＤ）を有するＬｙｏｎｄｅｌｌＢａｓｅｌｌの市販のＺｉｅｇｌｅｒ－Ｎａｔｔａ触媒Ａｖａｎｔ ＺＮ１８０Ｍである。

プロピレンポリマーＰＰの調製
ＰＰ１及びＰＰ２の調製のための条件を表１に要約する。

ポリプロピレン組成物（Ｃ）の調製
プロピレンポリマーＰＰ１及びＰＰ２を、下記表２に示す量の難燃剤組成物（ＦＲ）、ガラス繊維（ＧＦ）、接着促進剤（ＡＰ）及び添加剤（ＡＤ）と同方向回転（共回転）二軸押出機で溶融ブレンドした。

^＊ ＰＰ３及びＰＰ４（重量比４５：５５）の混合ＰＰ成分は、約１００ｇ／１０分のメルトフローレート（ＩＳＯ１１３３；２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）を有していた。

ＰＰ３は、７５ｇ／１０分のメルトフローレート（ＩＳＯ１１３３；２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）を有する、Ｂｏｒｅａｌｉｓ（ボレアリス）による市販のプロピレンホモポリマーＨＪ１２０ＵＢである。
ＰＰ４は、１２５ｇ／１０分のメルトフローレート（ＩＳＯ１１３３；２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）を有する、Ｂｏｒｅａｌｉｓによる市販のプロピレンホモポリマーＨＫ０６０ＡＥである。
ＰＰ５は、４５０ｇ／１０分のメルトフローレート（ＩＳＯ１１３３；２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）を有する、Ｂｏｒｅａｌｉｓの市販のプロピレンホモポリマーＨＬ５０４ＦＢである。
ＦＲは、５５～６０重量％のメラミンポリホスフェート及び４０～５５重量％のピペラジンピロホスフェートを含むＳＵＬＩの市販の難燃剤組成物Ｐｈｌａｍｏｏｎ－１０９０Ａである。
ＧＦは、１０．５μｍのフィラメント直径及び３ｍｍのストランド長を有する日本電気硝子株式会社の市販製品ＥＣＳ ０３ Ｔ－４８０Ｈである。
ＡＰは、Ｓｃｏｎａ（スコナ）による接着促進剤ＳＣＯＮＡ ＴＰＰＰ ８１１２ ＧＡであり、１．４重量％の無水マレイン酸含有量及び８０ｇ／１０分を超えるＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ）を有する無水マレイン酸で官能化されたポリプロピレンである。
ＣＢは、４０重量％のカーボンブラックを含むマスターバッチである。
ＡＯ１は、Ａｄｄｉｖａｎｔ（アディバント）のＮａｕｇａｒｄ ＸＬ－１として市販されている酸化防止剤２，２’－オキサミドビス－（エチル－３－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート）である。
ＡＯ２は、ＢＡＳＦ（ビーエーエスエフ）のＩｒｇａｆｏｓ １６８として市販されている酸化防止剤トリス（２，４－ジ－ｔ－ブチルフェニル）ホスファイトである。
ＡＯ３は、ＢＡＳＦのＩｒｇａｎｏｘ １０１０として市販されている酸化防止剤ペンタエリスリチル－テトラキス（３－（３’，５’－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）－プロピオネートである。

比較例及び本発明の組成物の難燃性、収縮及び機械的特性を表３に要約する。

^＊＊ ＵＬ９４垂直燃焼試験は、「測定方法 － ＵＬ９４垂直燃焼試験」の項で上記した条件部１のもとで実施し、すなわち、試料を、２３±２℃の一定の室温及び５０±１０％の湿度で４８時間コンディショニングした。

表３から分かるように、本発明の組成物は、１．５ｍｍの厚さでＵＬ９４Ｖ－０の要件を満たす。収縮値も、たとえ高流動ポリプロピレンがベースポリマーとして適用されたとしても、低いレベルのままである。

Claims (18)

1. ポリプロピレン組成物（Ｃ）であって、前記ポリプロピレン組成物（Ｃ）の総重量に基づいて、
   ｉ）２０．０～８０．０重量％の少なくとも４５．０ｇ／１０分のＩＳＯ１１３３に従って決定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有するプロピレンポリマー（ＰＰ）と、
   ｉｉ）１０．０～４０．０重量％の窒素含有難燃剤（ＦＲ）と、
   ｉｉｉ）１０．０～４０．０重量％の繊維（Ｆ）と、
   ｉｖ）０．０～５．０重量％の接着促進剤（ＡＰ）と
   を含むポリプロピレン組成物（Ｃ）。
2. 前記プロピレンポリマー（ＰＰ）は、５０．０～６００ｇ／１０分の範囲のＩＳＯ１１３３に従って決定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有する請求項１に記載のポリプロピレン組成物（Ｃ）。
3. 前記プロピレンポリマー（ＰＰ）は、６０．０～３００ｇ／１０分の範囲のＩＳＯ１１３３に従って決定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有する請求項２に記載のポリプロピレン組成物（Ｃ）。
4. ６．０～４０．０ｇ／１０分の範囲のＩＳＯ１１３３に従って決定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有する請求項１から請求項３のいずれか１項に記載のポリプロピレン組成物（Ｃ）。
5. ｉ）前記ポリプロピレン組成物（Ｃ）はフルオロポリマーを含まず、かつ／又は
   ｉｉ）前記窒素含有難燃剤（ＦＲ）はハロゲンを含まない
   請求項１から請求項４のいずれか１項に記載のポリプロピレン組成物（Ｃ）。
6. 前記窒素含有難燃剤（ＦＲ）は、第１の窒素含有ホスフェート（ＦＲ１）及び第２の窒素含有ホスフェート（ＦＲ２）を含み、任意選択で、前記第１の窒素含有ホスフェート（ＦＲ１）と前記第２の窒素含有ホスフェート（ＦＲ２）との重量比は６０：４０～４０：６０の範囲にある請求項１から請求項５のいずれか１項に記載のポリプロピレン組成物（Ｃ）。
7. 前記第１の窒素含有ホスフェート（ＦＲ１）はメラミンポリホスフェートであり、前記第２の窒素含有ホスフェート（ＦＲ２）はピペラジンピロホスフェートである請求項６に記載のポリプロピレン組成物（Ｃ）。
8. 前記プロピレンポリマー（ＰＰ）は、２．０～２５．０モル％の範囲のコモノマー含有量を有する、プロピレンとエチレン及び／又はＣ_４～Ｃ_８α－オレフィンとのコポリマーである請求項１から請求項７のいずれか１項に記載のポリプロピレン組成物（Ｃ）。
9. 前記プロピレンポリマー（ＰＰ）は、
   ｉ）プロピレンのポリマーであるマトリクス（Ｍ）と、
   ｉｉ）プロピレン並びにエチレン及び／又はＣ_４～Ｃ_２０ａ－オレフィンに由来する単位を含むコポリマーであるエラストマー（Ｅ）と
   を含む異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）である請求項１から請求項８のいずれか１項に記載のポリプロピレン組成物（Ｃ）。
10. 前記異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）は、前記異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）の総重量に基づいて７．０～２５．０重量％の範囲の冷キシレン可溶部画分（ＸＣＳ）を有する請求項９に記載のポリプロピレン組成物（Ｃ）。
11. 前記異相プロピレンコポリマー（ＨＥＣＯ）のキシレン可溶部画分（ＸＣＳ）は、
    ｉ）３５．０モル％を超えるコモノマー含有量、及び／又は
    ｉｉ）３．５ｄｌ／ｇ未満のＩＳＯ１６２８／１（デカリン中１３５℃）に従って測定された固有粘度（ＩＶ）
    を有する請求項９又は請求項１０に記載のポリプロピレン組成物（Ｃ）。
12. 前記プロピレンポリマー（ＰＰ）はプロピレンのホモポリマーである請求項１から請求項７のいずれか１項に記載のポリプロピレン組成物（Ｃ）。
13. 前記プロピレンポリマー（ＰＰ）は、１０５～６００ｇ／１０分の範囲のＩＳＯ１１３３に従って決定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有する請求項１から請求項１２のいずれか１項に記載のポリプロピレン組成物（Ｃ）。
14. 前記繊維（Ｆ）は、ガラス繊維（ＧＦ）、好ましくは０．２～１．２ｍｍの範囲の、ＥＮ ＩＳＯ１８７３－２による射出成形後に「方法」に記載されるＦＡＳＥＰ法に従って決定された重量平均繊維長を有するガラス短繊維（ＳＧＦ）である請求項１から請求項１３のいずれか１項に記載のポリプロピレン組成物（Ｃ）。
15. 前記接着促進剤（ＡＰ）は、少なくとも２０．０ｇ／１０分のＩＳＯ１１３３に従って決定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃、２．１６ｋｇ）を有する無水マレイン酸でグラフトされたプロピレンのホモポリマー又はコポリマーである極性変性ポリプロピレン（ＰＭ－ＰＰ）である請求項１から請求項１４のいずれか１項に記載のポリプロピレン組成物（Ｃ）。
16. 前記プロピレンポリマー（ＰＰ）、前記窒素含有難燃剤（ＦＲ）、前記繊維（Ｆ）及び任意選択で前記接着促進剤（ＡＰ）の全量が全体で前記ポリプロピレン組成物（Ｃ）の少なくとも９０重量％を構成する請求項１から請求項１５のいずれか１項に記載のポリプロピレン組成物（Ｃ）。
17. 請求項１から請求項１６のいずれか１項に記載のポリプロピレン組成物（Ｃ）を含む物品。
18. ２．０％未満の、方法において記載されるように決定されたインフロー及びクロスフローの収縮を有する請求項１７に記載の物品。