JP2024506472A - 統合的な熱交換を用いる熱分解反応器 - Google Patents

Abstract

溶融媒体反応器のための直接接触熱交換器は、容器内に配置された複数のトレイ又は段と、複数のトレイ又は段を通って溶融媒体を通過させるように構成された溶融媒体流路と、複数のトレイ又は段を通って配置されたガス経路とを含むことができる。ガス経路は、気相流体を複数のトレイ又は段上の溶融媒体と直接接触させるように構成される。

Description

関連出願の相互参照
本出願は、参照によりその全体が本明細書に組み込まれる、２０２１年１月１２日に出願され、「統合的な熱交換を用いる熱分解反応器」と題される米国仮特許出願第６３／１３６，３１６号に対する優先権を主張する。

連邦政府による資金提供に関する声明
研究開発
本発明は、エネルギー省によって授与された助成金番号ＤＥ－ＡＲ０００１１９４の下で政府の支援を受けてなされた。政府は、本発明に一定の権利を有する。

いくつかの実施形態では、溶融媒体反応器のための直接接触熱交換器は、容器内に配置された複数のトレイ又は段と、複数のトレイ又は段を通って溶融媒体を通過させるように構成された溶融媒体流路と、複数のトレイ又は段を通って配置されたガス経路とを備える。ガス経路は、気相流体を複数のトレイ又は段上の溶融媒体と直接接触させるように構成される。

いくつかの実施形態では、溶融媒体反応器内で熱を交換する方法は、溶融媒体を反応容器内の複数のトレイ又は段に通過させること、気相流体を複数のトレイ又は段を通るガス経路に通過させること、及び、溶融媒体を反応容器内の気相流体と接触させること、を含む。気相流体は、複数のトレイ又は段上の溶融媒体に直接接触する。

いくつかの実施形態では、溶融媒体反応器は、反応容器と、反応容器の上部に配置された第１の直接接触熱交換器と、反応容器の下部に配置された第２の直接接触熱交換器と、第１の直接接触熱交換器と第２の直接接触熱交換器との間に位置する反応ゾーンと、を備える。

いくつかの実施形態では、方法は、溶融媒体を反応容器の上部に通過させることと、原料ガスを反応容器の下部に通過させることと、反応容器の中央部で原料ガスを熱分解して反応生成物を形成することと、溶融媒体と反応生成物との間の直接接触熱交換を用いて反応容器の上部の溶融媒体を加熱することと、溶融媒体と原料ガスとの間の直接接触熱交換を用いて反応容器の下部の溶融媒体を冷却することと、反応容器の下部の溶融媒体を冷却した後に、溶融媒体を反応容器の外に送出することと、を含む。

これらの特徴及び他の特徴は、添付の図面及び特許請求の範囲と併せて以下の詳細な説明からより明確に理解されるであろう。

化学原料の生成物への変換は、内部条件が制御された反応器に依存する。強力な炭素－水素結合を有するメタンを含有する天然ガスなどの炭化水素原料の変換は特に困難であり、典型的には、触媒を含有する、かつ／又は高温を用いる反応器を利用する。化学反応工学における主な限界は、反応器の設計の制約のために、非常に高温の反応を高圧下で効率的に行うことができないことである。可逆的な反応の場合、平衡を制限する上でもまた、非常に高い温度が望ましくなる場合があるが、反応器の材料考察による制約を受ける。これは、腐食環境において特に当てはまる。約１０００℃を超えると、安全な圧力容器を構築するにあたって、ほどほどのコストの材料は、ほぼ使用することができない。

非常に高温で有利となる重要な反応の一例は、天然ガスの熱分解である。炭化水素反応物の熱分解では、分子は脱水素化され、分解され、より軽質の炭化水素、オレフィン、芳香族、及び／又は固体炭素に分解される。高圧で動作することは一般に費用効果が高く、平衡制限する上で、非常に高い温度を用いることが好ましい。反応速度を促進し、選択性を改善するために、触媒を使用することもできる。反応ゾーンにおける急速加熱によってメタンを熱分解することが研究されている。

本開示をより完全に理解するために、ここでは、添付の図面及び詳細な説明に関連して以下の簡単な説明を参照する。

図１は、溶融媒体反応器の一実施形態の概略図である。 図２は、溶融媒体反応器の一実施形態で使用するための直接接触熱交換器の概略図である。 図３は、溶融媒体反応器の一実施形態で使用するための別の直接接触熱交換器の概略図である。 図４は、溶融媒体反応器の一実施形態で使用するための更に別の直接接触熱交換器の概略図である。 図５は、溶融媒体反応器の一実施形態で使用するための更に別の直接接触熱交換器の概略図である。 図６は、溶融媒体反応器の一実施形態で使用するための別の直接接触熱交換器の概略図である。 図７は、溶融媒体反応器の一実施形態で使用するための更に別の直接接触熱交換器の概略図である。 図８Ａは、溶融媒体反応器の一実施形態の概略図である。 図８Ｂは、溶融媒体反応器の一実施形態の概略図である。 図９は、溶融媒体反応器の一実施形態で使用するためのヒータの概略図である。 図１０は、溶融媒体反応器の一実施形態で使用するための別のヒータの概略図である。 図１１は、溶融媒体反応器の一実施形態で使用するための更に別のヒータの概略図である。 図１２は、溶融媒体反応器の一実施形態で使用するための更に別のヒータの概略図である。 図１３Ａは、溶融媒体反応器の一実施形態で使用するためのリサイクルラインの概略図である。 図１３Ｂは、溶融媒体反応器の一実施形態で使用するためのリサイクルラインの概略図である。 図１４Ａは、溶融媒体反応器の熱伝達及び反応モデルを示す。 図１４Ｂは、溶融媒体反応器の熱伝達及び反応モデルを示す。 図１５Ａは、溶融媒体反応器の更に別の熱伝達及び反応モデルを示す。 図１５Ｂは、熱伝達モデルに基づく温度プロファイルを示す。 図１６は、熱伝達モデルに基づく複数の温度プロファイルを示す。 図１７は、溶融媒体反応器モデルの感度解析の結果を示す。

本開示は、反応器から炭素を除去するために反応器内の溶融媒体を利用する、天然ガスからの化学物質及び固体炭素の製造に関する。より具体的には、本開示は、統合的な熱交換を用いる溶融媒体反応器の設計に関する。

現在、工業用水素は主に水蒸気メタン改質（ＳＭＲ）プロセスを使用して製造され、反応器からの生成物流出物は、所望の水素生成物だけでなく、ガス状炭素酸化物（ＣＯ／ＣＯ_２）及び未変換メタンなどの他のガス種も含む。輸送又は貯蔵のための水素の分離及び改質器に戻る再循環のためのメタンの分離は、圧力スイング吸着（ＰＳＡ）ユニットで行われ、これは費用とエネルギーを大量に消費する分離である。一般に、酸化炭素は環境に放出される。この分離プロセスは、反応後の独立したユニットとして存在する。全体として、このプロセスはかなりの二酸化炭素を生成する。天然ガスはまた、空気中の酸素との燃焼によって電力を生成するために広く使用されており、やはりかなりの量の二酸化炭素を生成する。

メタン熱分解は、水素及び固体炭素を生成する手段として使用することができる。ＣＨ_４←→２Ｈ_２＋Ｃ、という反応は、平衡によって制限され、その結果、工業生産に必要な約５～４０バールの圧力及び１，０００℃未満の温度では、メタン変換の量が比較的少ない。

本明細書に記載のシステム及び方法は、天然ガス若しくは他の分子、又は水素原子及び炭素原子を主に含有する分子の混合物を、容易に取り扱うことができ、大気中における二酸化炭素の形成を防止することができる固体炭素生成物、並びに水素を含む気相共生成物に変換することに基づく。この場合の全体的なプロセスは、Ｃ_ｎＨ_２ｍ→ｍＨ_２＋ｎＣという熱分解であるということができる。

多くの実施形態による本システム及び方法は、溶融媒体を含む環境を使用することにより、炭素及び水素を含むガスを水素及び固体炭素を含む化学物質に変換する以前の試みを大幅に改善する方法を示しており、それにより、固体炭素は、気相及び／又は溶融媒体によって運ばれる反応器から、以前よりもはるかに低コストかつ実質的に容易な方法で除去され得る。

本明細書に開示されるように、反応器は、反応器の動作を改善するために統合的な熱交換を備えることができる。溶融媒体反応器は、約１０００℃～約１３００℃の温度で動作することができる。反応器内に熱を保持するために、原料ガスを熱交換器内で予熱することができる。炭化水素原料ガスは約６００℃で熱分解し始め、従来の間接熱交換器の設計ではこの限界を超える予熱が困難になる可能性がある。例えば、熱交換器表面は、コークスを形成し始めて、反応器の流路を塞ぐ可能性がある。この種のファウリングを制限するために、予熱は熱分解温度未満に制限することができる。この温度で原料ガスを反応器セクションに導入すると、溶融媒体が冷却され、適切な反応温度を維持することが困難になり、高温反応器加熱の熱負荷が増加する可能性がある。

本明細書では、原料が反応ゾーンに到達する前に原料を予熱するために原料と溶融媒体との間で熱を交換するのに有用な直接接触熱交換を使用する反応器構成が開示される。熱交換のコンセプトを用いて、反応ゾーンを出る生成物と反応ゾーンに入る溶融媒体との間で熱を交換することもできる。これにより、反応器内の反応ゾーンからの熱を維持することができる。生成物と流入する溶融媒体との間の熱交換を複雑にするのは、生成物流中の固体炭素の存在である。固体炭素は、ガス流中及び／又は溶融媒体内に同伴された固体粒子として存在し得る。これらの粒子は、熱交換表面上で凝集し、ガス流を遮断又は詰まらせる可能性がある。本明細書に開示される構成は、このタイプの可能性のあるファウリングを考慮に入れて、反応器内に炭素が蓄積することなく効果的な熱交換を可能にすることができる。

反応ゾーン内の溶融媒体のための加熱方法もまた本明細書に開示される。この熱は、反
応容器の外部に、かつ／又は反応容器内に加えることができる。熱構成はまた、いくつかの態様では、溶融媒体／反応物の流れの並流を可能にすることができる。これは、熱交換器を通る液体の流れを駆動するのに役立ち得る。

熱分解反応器の概念フロー図を図１に概略的に示す。図示のように、反応容器１０１は、反応容器１０１内にいくつかのゾーン又は領域を有することができる。中央反応ゾーン１０２は、反応容器１０１の中央又はその近く（例えば、垂直方向における反応容器１０１の中央１／２内）に存在することができる。下部原料予熱ゾーン１０４を反応ゾーン１０２の下方に配置することができ、上部生成物交換ゾーン１０６を反応ゾーン１０２の上方に配置することができる。反応器内では、反応ガスを含む原料が入口１０８を通って入ることができる。スパージャ又は他の分配器を使用して、原料ガスを反応容器１０１内に供給することができ、これは、溶融媒体と接触する気泡又はガス流の形態であり得る。原料ガスは、向流の形で原料予熱ゾーン１０４を通過して溶融媒体に至ることができ、溶融媒体は、溶融媒体出口１１４を通って反応容器１０１から出ることができる。原料予熱ゾーン１０４内で、原料は、反応ゾーン１０２を出る溶融媒体と熱交換して、原料ガスを予熱することができる。いくつかの態様では、原料は、反応容器１０１の外側で予熱されてもよく、約２００℃～約６００℃の温度で反応容器１０１に入ってもよい。原料予熱ゾーン１０４内で、原料ガスは、反応ゾーン１０２に入る前に反応温度まで加熱され得る。

反応ゾーン１０２内で、原料ガスは溶融媒体と接触して、炭化水素を含み得る反応物の少なくとも一部を固体炭素及び気相生成物に変換することができる。いくつかの態様では、気相生成物は水素を含み得る。次いで、生成物及び任意の未反応の原料ガス（例えば、ガス状生成物）は、生成物交換ゾーン１０６に上向きに進むことができ、そこでガス状生成物は、流入する溶融媒体のリサイクル流との直接接触によって熱交換を受けることができる。ガス状生成物は、出口１１０を通って反応容器１０１を出る前に、溶融媒体入口１１２を通って入る溶融媒体との熱交換に基づいて、反応温度から約８００℃未満まで冷却され得る。逆に、溶融媒体は、反応ゾーン１０２に入る前に、ガス状生成物との交換に基づいて加熱することができる。

反応ゾーン内の溶融媒体温度を維持するために、様々な熱交換器の選択肢が利用可能である。図１に示すように、外部熱交換器１５０を使用して、生成物交換ゾーン１０６及び／又は反応ゾーン１０２の上部から溶融媒体の一部を受け取り、溶融媒体を加熱し、溶融媒体を反応ゾーン１０２の下部及び／又は原料予熱ゾーン１０４の上部に戻すことができる。この構成は、原料ガス及び溶融媒体が反応ゾーン１０２内で並流を有することを可能にする一方で、原料予熱ゾーン１０４及び生成物交換ゾーン１０６内の気相及び溶融媒体相は向流の流れを有することができる。

反応ガスは、メタン、エタン、プロパンなどの炭化水素、及び／又は天然ガスなどの混合物を含む任意のガスを含み得る。いくつかの実施形態では、メタンの一般的な供給源は、関連する炭化水素エタン及び他のアルカン並びに反応容器１０１に供給され得る不純物ガスをも含有し得る天然ガスである。天然ガスはまた、システムで使用される前にスウィートニング及び／又は脱水されてもよい。炭化水素の他の供給源としては、バイオガス、再生可能な天然ガス、生物源（例えば、消化槽など）からのメタンなどを挙げることができる。本明細書に開示される方法及び装置は、メタンなどの炭化水素を炭素及び水素に変換することができ、関連する高級炭化水素の一部を同時に炭素及び水素に変換するのにも役立ち得る。

本明細書のいくつかの態様では天然ガスが記載されているが、原料は他の炭化水素ガスも含み得る。例えば、炭化水素原料の供給源に応じて、芳香族並びに／又はアルケン及びアルキンなどの脂肪族化合物を含む高分子量炭化水素もまた、存在し得る。例示的な追加
の成分としては、エタン、エチレン、アセチレン、プロパン、ブタン、ブタジエン、ベンゼンなどを挙げることができるが、これらに限定されない。他の成分がメタンと共に存在する場合、その成分は、０．１体積％～約２０体積％、又は約０．５体積％～約５体積％の範囲の体積百分率で存在し得る。他の炭化水素に加えて、水素及び炭素以外の元素を有する他の成分も存在し得る。例えば、少量の窒素、酸素、硫黄、リン及び他の成分などの元素は少量で存在し得、原料に関して炭化水素という用語を使用することは、必ずしも純粋な炭化水素を必要とせず、他のヘテロ原子を除外しない。

本明細書に記載されるように、熱分解反応器は溶融媒体を含むことができる。溶融媒体は、１以上の溶融金属及び／又は１以上の溶融塩を含むことができる。いくつかの態様では、溶融媒体は、反応を助けるために溶融媒体内に１以上の固体を含んでいてもよい。

いくつかの態様では、溶融媒体は、溶融金属、溶融金属の組み合わせ、及び／又は溶融金属の合金若しくはエマルジョンを含むことができる。炭化水素の熱分解を実施するための溶融材料の組成としては、限定するものではないが、Ｎｉ、Ｆｅ、Ｍｎ、及び／又はＡｌの合金といった、炭素に対する高い溶解度を有する金属を挙げることができる。炭化水素の熱分解を実施するための溶融材料の組成としては、限定するものではないが、Ｃｕ、Ｓｎ、Ａｇ、Ｇａ、Ｂｉ、Ａｕ、Ｐｂの合金といった、炭素への溶解度が限定的な金属を挙げることができる。

いくつかの実施形態では、溶融媒体は、所望の反応に対して比較的低い活性を有する低融点金属と、所望の反応に対してより高い固有の活性を有するが、合金を形成するための反応の所望の動作温度を超える融点を有する金属とを組み合わせて構成され得る。この合金はまた、更に活性を改善し、融点を低下させ、かつ／又は触媒合金若しくは触媒プロセスの性能を改善することができる１以上の追加の金属を含み得る。触媒合金の融点は反応温度以上であってもよく、その液体は過飽和の溶融物、又は１以上の成分が沈殿している溶融物として動作することが理解され、またそれは本開示の範囲内である。１以上の反応物、生成物、又は中間体が溶解するか、そうでなければ溶融物に組み込まれ、その結果、純粋に金属製ではない触媒合金を生成することもまた理解され、またそれは本開示の範囲内である。そのような合金は、本明細書では依然として溶融金属、溶融媒体、又は液相金属と呼ばれる。

いくつかの実施形態では、溶融金属を含む溶融媒体は、ニッケル、ビスマス、銅、白金、インジウム、鉛、ガリウム、鉄、パラジウム、スズ、コバルト、テルル、ルテニウム、アンチモン、ガリウム、アルミニウム、それらの酸化物、又はそれらの任意の組み合わせを含み得る。例えば、炭化水素の熱分解に活性を有する金属の組み合わせとしては、ニッケル－ビスマス、銅－ビスマス、白金－ビスマス、ニッケル－インジウム、銅－インジウム、銅－鉛、ニッケル－ガリウム、銅－ガリウム、鉄－ガリウム、パラジウム－ガリウム、白金－スズ、コバルト－スズ、ビスマス－スズ、ニッケル－テルル、及び／又は銅－テルルが挙げられるが、これらに限定されない。

いくつかの実施形態では、溶融金属の成分は、５ｍｏｌ％～９５ｍｏｌ％、又は１０ｍｏｌ％～９０ｍｏｌ％、又は１５ｍｏｌ％～８５ｍｏｌ％の第１の成分を含み得、その残部は、少なくとも１つの追加の金属である。いくつかの実施形態では、選択された温度範囲内で所望の相特性をもたらすように、少なくとも１つの金属を選択することができる。例えば、混合物が反応温度で液体状態にあることを確実にするように、少なくとも１つの成分を適切なパーセンテージで選択することができる。更に、各金属の量は、均質な溶融金属混合物、エマルジョンなどの所望の相特性をもたらすように構成することができる。

いくつかの実施形態では、溶融媒体は溶融塩であり得、又は溶融塩を含み得る。溶融塩
は、溶融相中の炭素及び／又は固体炭素粒子に対して高い溶解度を有するか、又は固体炭素懸濁液を促進して炭化水素脱水素化プロセスの反応分離に適した媒体にする特性を有する任意の塩を含み得る。ほとんどの熱炭化水素プロセスは固体炭素形成を伴うため、溶融塩中の固体炭素又は炭素原子の、気泡内の気相反応からの移動は、反応物の変換を増加させるのに有効であり得る。溶融塩中の固体炭素の親和性は、その塩に対して特異的であり、大きく異なり得る。

塩の選択はまた、塩密度に応じて異なり得る。溶融塩の選択は、得られる溶融塩混合物の密度に影響を及ぼし得る。その密度は、固体炭素よりも低密度又は高密度であることによって固体炭素を分離することを可能にするように選択することができ、それによって固体炭素を反応器の底部又は上部でそれぞれ分離することを可能にする。本明細書に記載のいくつかの実施形態では、反応器内で形成された炭素を使用して、溶融塩を含むスラリーを形成することができる。これらの実施形態では、その塩は、固体炭素が溶融塩中で中立浮遊性又はほぼ中立浮遊性であることを可能にするように選択することができる。

その塩は、溶融塩又は溶融塩混合物が反応器内で形成されることを可能にするのに適した融点を有する任意の塩であり得る。いくつかの実施形態では、その塩混合物は、１以上の酸化原子（Ｍ）＋ｍと、対応する還元原子（Ｘ）－１とを含み、式中、Ｍは、Ｋ、Ｎａ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｍｎ、Ｚｎ、Ｌａ、又はＬｉのうちの少なくとも１つであり、Ｘは、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、ＯＨ、ＳＯ_３、又はＮＯ_３のうちの少なくとも１つである。例示的な塩としては、ＮａＣｌ、ＮａＢｒ、ＫＣｌ、ＫＢｒ、ＬｉＣｌ、ＡｌＣｌ_３、ＬｉＢｒ、ＣａＣｌ_２、ＭｇＣｌ_２、ＣａＢｒ_２、ＭｇＢｒ_２、及びそれらの組み合わせを挙げることができるが、これらに限定されない。

２以上の塩の組み合わせを使用する場合、個々の組成物は、密度、他の成分との相互作用、炭素の溶解度、炭素を除去又は担持する能力などに基づいて選択することができる。いくつかの実施形態では、共融混合物を溶融塩混合物に使用することができる。溶融塩における塩混合物としては、例えば、ＫＣｌ（４４重量％）とＭｇＣｌ_２（５６重量％）の共融混合物を用いることができる。他の塩の他の共融混合物も、本明細書に開示されるシステム及び方法での使用に適している。

溶融塩混合物中の塩の選択は、得られる炭素の構造に影響を及ぼし得る。例えば、炭素の形態は、反応条件及び溶融塩組成の選択によって制御することができる。生成された炭素は、カーボンブラック、グラフェン、グラファイト、カーボンナノチューブ、炭素繊維などを含み得る。例えば、塩のいくつかの混合物（例えば、ＭｎＣｌ_２／ＫＣｌ）を使用することによって、高度に結晶性の炭素を生成することができるが、単一の塩を使用することによって、より低い結晶性を有する炭素を生成することができる。

いくつかの実施形態では、塩自体は、触媒（例えば、固体金属又は溶融金属など）を添加せずに触媒活性を有するように設計することができる。他の実施形態では、限定するものではないが、ＭｎＣｌ_２、ＺｎＣｌ_２、ＡｌＣｌ_３などのアルカリ金属を含まない塩は、ＫＣｌ、ＮａＣｌ、ＫＢｒ、ＮａＢｒ、ＣａＣｌ_２、ＭｇＣｌ_２の混合物を含むホスト塩と共に使用される場合、溶融物内で炭素を生成するアルカンを脱水素化する反応環境をもたらすことができる。いくつかの実施形態では、フッ素系塩（例えば、フッ化物）は、天然ガスなどの本明細書に記載の原料ガス成分のいずれかの熱分解に使用することができる。いくつかの実施形態では、ＭｇＣｌ_２、ＭｇＢｒ_２、及び／又はＭｇＦ_２などのマグネシウム系塩を、メタンの熱分解などの炭化水素の熱分解に使用することができる。マグネシウム系塩は、塩と炭素の比較的単純な分離によって高い変換を可能にし得る。

いくつかの実施形態では、溶融媒体は、炭化水素熱分解反応に対して触媒的であり得る
固相を含むことができる。本明細書に記載の任意の溶融媒体組成物（例えば、溶融金属／溶融塩など）内で、溶融媒体の一部が溶融していてもよく、１以上の追加の成分又は要素が固体として存在して多相組成物を生成してもよい。例えば、１つの成分は液相金属及び／又は塩であってもよく、第２の成分は固相であってもよく、２つの成分はスラリーを形成し、又は固体は、その周りに溶融媒体が流れる構造体に固定されていてもよい（又はその構造体を形成してもよい）。固体は、それ自体が塩、金属、非金属、又は塩、金属若しくは非金属を含む複数の固体成分の組み合わせであってもよい。

いくつかの実施形態では、溶融媒体内の多相組成物は、水素に対する高い溶解度及び炭化水素に対する低い溶解度を有する１以上の溶融塩、溶融金属、金属合金、及び溶融金属混合物を含むことができ、それらを炭化水素熱分解などの炭化水素脱水素化プロセスの反応分離に適した媒体にする。溶融媒体は、別の溶融塩又は金属相内にエマルジョン又は分散液を形成してもよく、かつ／又は別の固体成分は固体支持体（例えば、Ａｌ_２Ｏ_３）上にあってもよい。溶融金属中の固体炭素又は炭素原子の輸送は、ほとんどの熱炭化水素プロセスが固体炭素形成を伴うので、反応物変換の効果的な増加において水素と同様の役割を果たすことができる。溶融金属中の固体炭素の溶解度は、その金属に特有であり、大きく異なり得る。

いくつかの実施形態では、固体金属、金属酸化物、金属炭化物など、また、いくつかの実施形態では固体炭素などの固体成分もまた、触媒成分として溶融塩内に存在することができる。例えば、固体成分は、溶融溶液内に存在し得、固体成分としては、金属（例えば、Ｎｉ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｃｕ、Ｐｔ、Ｒｕなど）、金属炭化物（例えば、ＭｏＣ、ＷＣ、ＳｉＣなど）、金属酸化物（例えば、ＭｇＯ、ＣａＯ、Ａｌ_２Ｏ_３、ＣｅＯ_２など）、金属ハロゲン化物（例えば、ＭｇＦ_２、ＣａＦ_２など）、固体炭素、及びそれらの任意の組み合わせを含む固体を挙げることができるが、これらに限定されない。固体成分は、スラリーとして、又は反応器内の固定成分として存在する粒子として存在することができる。これらの粒子は、様々なサイズを有し得、いくつかの実施形態では、これらの粒子は、ナノ及び／又はマイクロスケールの粒子として存在し得る。好適な粒子としては、マグネシウム、鉄、アルミニウム、ニッケル、コバルト、銅、白金、ルテニウム、セリウムの元素、それらの組み合わせ、及び／又はそれらの酸化物を挙げることができる。

いくつかの実施形態では、固体成分をその場で生成することができる。いくつかの実施形態では、遷移金属固体は、溶融塩内でその場で生成することができる。このプロセスでは、遷移金属前駆体は、溶融塩に溶解した遷移金属ハロゲン化物（例えば、ＣｏＣｌ_２、ＦｅＣｌ_２、ＦｅＣｌ_３、ＮｉＣｌ_２、ＣｏＢｒ_２、ＦｅＢｒ_２、ＦｅＢｒ_３、又はＮｉＢｒ_２）のように溶融塩内に均一に分散させることができ、あるいは、溶融塩に懸濁した遷移金属酸化物固体粒子（例えば、ＣｏＯ、Ｃｏ３Ｏ４、ＦｅＯ、Ｆｅ_２Ｏ_３、Ｆｅ_３Ｏ_４、ＮｉＯ）のように溶融塩内に不均一に分散させることもできる。次いで、水素を混合物に通過させることができ、触媒前駆体を水素によって還元することができる。遷移金属固体を生成し、溶融塩中に分散させて、メタン分解反応のための反応媒体を形成することができる。

いくつかの実施形態では、多相組成物は、固体触媒成分を含み得る。触媒固体金属は、ニッケル、鉄、コバルト、銅、白金、ルテニウム、又はそれらの任意の組み合わせを含み得る。固体金属は、アルミナ、ジルコニア、シリカ、又はそれらの任意の組み合わせなどの支持体上にあってもよい。炭化水素熱分解のための固体触媒は、炭化水素を炭素及び水素に変換し、その後、液体溶融金属及び／又は溶融塩と接触して、触媒表面から炭素を除去し、触媒活性を再生する。液体の好ましい実施形態としては、ニッケル－ビスマス、銅－ビスマス、白金－ビスマス、ニッケル－インジウム、銅－インジウム、銅－鉛、ニッケル－ガリウム、銅－ガリウム、鉄－ガリウム、パラジウム－ガリウム、白金－スズ、コバ
ルト－スズ、ビスマス－スズ、ニッケル－テルル、及び／又は銅－テルルの溶融金属が挙げられるが、これらに限定されない。溶融塩としては、ＮａＣｌ、ＮａＢｒ、ＫＣｌ、ＫＢｒ、ＬｉＣｌ、ＡｌＣｌ_３、ＬｉＢｒ、ＣａＣｌ_２、ＭｇＣｌ_２、ＣａＢｒ_２、ＭｇＢｒ_２、及びそれらの組み合わせを挙げることができるが、これらに限定されない。

反応容器１０１は、一般に、反応温度で反応の圧力を保持するように構成された任意の容器を含むことができる。反応容器１０１は、反応容器１０１のシェルを保護するために耐火材料で裏打ちすることができる。反応ゾーン１０２を用いた熱分解反応は、熱分解が起こるための任意の適切な条件下で起こり得る。いくつかの実施形態では、温度は、溶融媒体の１以上の成分が混合物の融点を上回る一方で、沸点を下回る形で、溶融媒体を溶融状態に維持するように選択することができる。いくつかの実施形態では、反応器は、約４００℃超、約５００℃超、約６００℃超、又は約７００℃超の温度で運転することができる。いくつかの実施形態では、反応器は、約１，５００℃未満、約１，４００℃未満、約１，３００℃未満、約１，２００℃未満、約１，１００℃未満、又は約１，０００℃未満の温度で運転することができる。

反応器は、任意の適切な圧力で動作することができる。反応器は、約０．５ａｔｍ～約２５ａｔｍ、又は約１ａｔｍ～１５ａｔｍといった、大気圧又はそれに近い圧力で動作することができる。反応器の構成、動作条件、及び流れ方式を適切に選択することにより、より高い圧力が可能であり、圧力は反応器内の気相を維持するように選択することができる。高圧の実施形態では、原料流は、０．１～１００ｂａｒ、あるいは１～３０ｂａｒの圧力で反応容器１０１に導入することができる。

図１に記載されるように、直接接触熱交換器を使用して、原料予熱ゾーン１０４を有する反応ゾーン１０２を出る溶融媒体から熱を伝達し、かつ／又は反応ゾーン１０２を出るガス状生成物から生成物交換ゾーン１０６内の溶融媒体に熱を伝達することができる。いくつかの直接接触熱交換の実施形態が可能である。本明細書に開示される直接接触熱交換器内では、気相と液体及び／又はスラリーとの間の二相直接接触が起こり得る。一般に、これらの実施形態における気相の流量は、液体又は溶融相の流量とは無関係に選択することができる。例えば、液相流量は、気相流量とは独立に設定されて動作される。一般に、熱交換器の設計は、気相生成物に同伴される任意の固体炭素によって気相流路が閉塞する可能性を回避するように選択することができる。

図２は、複数のカスケードトレイ２０５を備える直接接触熱交換器２００の実施形態を示す。熱交換器２００は、図１に関して説明したように、原料予熱ゾーン１０４及び／又は生成物交換ゾーン１０６で使用することができる。更に、原料流、ガス状生成物、及び溶融媒体は、図１に関して説明したもののいずれかを含むことができる。図示のように、熱交換器２００は、複数のカスケードトレイ２０５を備えることができる。トレイ２０５は、溶融媒体２０６が堰を越えて流れ、次の下部トレイ２０５に通過することを可能にしながら、溶融媒体２０６をトレイ２０５上に保持するための堰又はダムを備えることができる。最下部トレイ２０５は、加熱された溶融媒体が反応ゾーン１０２内の加熱された溶融媒体２０７に入ることを可能にすることができる。トレイの数は、ガス状反応物及び生成物２０１と溶融媒体２０６との間の所望の熱交換をもたらすように選択することができる。

ガス状生成物流路２０４は、ガス状生成物があるトレイ内の溶融媒体上を通過した後に、上向きに通過して、順番に次のトレイ２０５の表面上を通過させられる形で、トレイを通過することができる。これにより、溶融媒体２０６とガス状生成物２０１との間で熱を交換するための、ガス状生成物のための延長された接触経路が提供される。トレイ２０５の間隔及びガス状生成物２０１の流れのための開口領域は、ガス状生成物内の炭素粒子２
０２がガス状生成物２０１から離脱したり、トレイ２０５又は他の表面上で凝集したりするのを防ぐのに十分なガス速度をもたらすように選択することができる。これは、炭素粒子２０２がガス状生成物２０１と共に反応容器１０１から出ることを可能にしながら、目詰まりを回避するのに役立ち得る。

使用時には、図２に示すような直接接触熱交換器は、溶融媒体２０６を反応容器１０１の上部の溶融媒体入口２０９に進入させることによって動作することができる。反応容器１０１に入る溶融媒体は、反応容器１０１内の溶融媒体よりも低温であってもよく、その温度は、反応器内の原料予熱ゾーン内で原料を予熱することを踏まえたものであってもよい。次いで、冷却された溶融媒体は、ポンプ又は他の循環装置と共に外部ラインを使用して反応容器１０１の上部にリサイクルさせることができる。上部への言及は、反応器の上部又は反応容器１０１の上部約１／３以内の任意の場所を含み得る。溶融媒体２０６は、第１のトレイ２０５（例えば、最上部トレイ）上を通過することができる。溶融媒体の流量は、最終的に反応ゾーンに入る前に、溶融媒体を複数のトレイ２０５に連続的にカスケードダウンさせることができる。例えば、溶融媒体２０６は、液滴２０３又は堰を越えて次のトレイに下る流れを形成することができる。各トレイ２０５上の堰は、各トレイ２０５上に存在する溶融媒体２０６の流体レベルを維持することができる。更に、カスケードトレイを使用することによって、ガス状生成物２０１からの流体移動によって引き起こされる逆流又は逆混合が各トレイ上の溶融媒体２０６上を流れるのを防ぐことができ、それによって反応容器１０１の上部にわたる温度勾配が維持される。

反応ゾーン１０２内の反応によって、気相生成物及び固体炭素を含み得るガス状生成物２０１が生成され得、これは炭素粒子２０２の形態であり得る。ガス状生成物２０１は、溶融媒体２０６から複数のトレイ２０５の間に形成された流路へと上向きに通過することができる。炭素粒子２０２は、ガス状生成物流路２０４の設計に基づいてガス状生成物２０１に同伴された状態を維持して、炭素粒子２０２を同伴させ続けるのに十分なガス速度を維持することができる。次いで、同伴炭素粒子２０２を有するガス状生成物２０１は、反応容器１０１の上部のガス状生成物出口２１０を通過することができる。ガス状生成物の流量は、溶融媒体２０６の体積流量よりも高い可能性があることが予想される。いくつかの態様では、溶融媒体２０６の体積流量とガス状生成物２０１の体積流量の比は、約０．００１：１～約０．１：１であり得る。

結果として生じるガス状生成物２０１と溶融媒体との間の接触は、ガス状生成物２０１を冷却するように作用することができ、その結果、ガス状生成物は、炭素分離器及び回収ユニットなどの下流ユニットで処理することができる。例示的な熱交換プロファイルを図２に示す。一例として、反応ゾーン１０２内のガス状生成物２０１及び溶融媒体は、約１０００℃～約１４００℃の温度を有し得る。入ってくる溶融媒体は、約４００℃～約８００℃の温度を有し得、反応容器を出るガス状生成物は、約４００℃～約８００℃の温度を有し得る。熱交換効果は、図２に一例として示されており、各トレイ上の溶融媒体２０６のおおよその温度を示している。示されるように、熱交換は、ガス状生成物２０１が反応容器１０１を出る前にそれらを冷却しつつ、溶融媒体２０６が反応ゾーン１０２に接近する際に溶融媒体２０６を加熱するように作用する。

図２は、反応容器１０１の上部に（例えば、ガス状生成物交換セクション１０６に）配置された複数のカスケードトレイを有する直接接触熱交換器を示しているが、いくつかの態様では、同じ熱交換器のコンセプトを原料予熱セクション１０４で使用することもできる。

図３は、反応容器１０１と螺旋状又は螺旋形の構成を有する複数のカスケードトレイ３０５を備える直接接触熱交換器３００の別の実施形態を示す。熱交換器３００は、図２に
関して説明した熱交換器２００と同様であり、同一又は同様の構成要素は、簡潔にするために繰り返し説明しない。熱交換器３００は、図１に関して説明したように、原料予熱ゾーン１０４及び／又は生成物交換ゾーン１０６で使用することができる。更に、原料流、ガス状生成物、及び溶融媒体は、図１に関して説明したもののいずれかを含むことができる。図示のように、熱交換器３００は、複数のカスケードトレイ３０５を備えることができる。これらのトレイは、結果として生じるガス流路が反応ゾーン１０２から上向きに螺旋状経路を流れるように、螺旋状経路に配置されたカスケードの状態で配置することができる。トレイ３０５は、溶融媒体２０６が堰を越えて流れ、次の下部トレイ２０５に通過することを可能にしながら、溶融媒体２０６をトレイ３０５上に保持するための堰又はダムを備えることができる。最下部トレイ３０５は、加熱された溶融媒体が反応ゾーン内の加熱された溶融媒体２０７に入ることを可能にすることができる。トレイの数は、ガス状生成物２０１と溶融媒体２０６との間の所望の熱交換をもたらすように選択することができる。中心軸の周りに延在するものとして示されているが、トレイは、任意の適切な形状を有することができ、中心軸の周りに配置されなくてもよいが、溶融媒体２０６の螺旋経路及び気相の逆流を確立することができる。

ガス状生成物流路２０４は、ガス状生成物が螺旋状流路に沿って各トレイ内の溶融媒体上を順番に通過するように、螺旋状流路を通過することができる。これにより、溶融媒体２０６とガス状生成物２０１との間で熱を交換するための、ガス状生成物のための延長された接触経路が提供される。トレイ３０５の間隔及びガス状生成物２０１の流れのための開口領域は、ガス状生成物内の炭素粒子２０２がトレイ３０５又は他の表面上で凝集したりするのを防ぐのに十分なガス速度をもたらすように選択することができる。これは、炭素粒子２０２がガス状生成物２０１と共に反応容器１０１から出ることを可能にしながら、目詰まりを回避するのに役立ち得る。

使用時には、図３に示すような直接接触熱交換器は、溶融媒体２０６を反応容器１０１の上部の溶融媒体入口２０９に進入させることによって動作することができる。溶融媒体２０６は、第１のトレイ３０５（例えば、最上部トレイ）上を通過することができる。溶融媒体の流量は、最終的に反応ゾーン１０２に入る前に、溶融媒体を複数のトレイ３０５に連続的にカスケードダウンさせることができる。溶融媒体２０６は、螺旋経路のあるトレイから次のトレイへと通過して、複数のトレイ３０５を下ることができ、トレイ３０５の堰及び構成は、流体を次の下部トレイ３０５上の所望の位置に導くことができる。例えば、溶融媒体２０６は、液滴又は堰を越えて次のトレイに下る流れを形成することができる。各トレイ２０５上の堰は、各トレイ２０５上に存在する溶融媒体２０６の流体レベルを維持することができる。更に、カスケードトレイを使用することによって、ガス状生成物２０１からの流体移動によって引き起こされる逆流又は逆混合が各トレイ上の溶融媒体２０６上を流れるのを防ぐことができる。これにより、各トレイ上の溶融媒体２０６は、ほぼ同じ温度ではあるが、あるトレイと隣接するトレイ３０５で異なる温度を有することになり得る。

ガス状生成物２０１は、溶融媒体２０６から複数のトレイ３０５の間に形成された流路へと上向きに通過することができる。炭素粒子２０２は、螺旋ガス状生成物流路２０４の設計に基づいてガス状生成物２０１に同伴された状態を維持して、炭素粒子２０２を同伴させ続けるのに十分なガス速度を維持することができる。次いで、同伴炭素粒子２０２を有するガス状生成物２０１は、反応容器１０１の上部のガス状生成物出口２１０を通過することができる。ガス状生成物の流量は、溶融媒体２０６の体積流量よりも高い可能性があることが予想される。いくつかの態様では、溶融媒体２０６の体積流量とガス状生成物２０１の体積流量の比は、約０．００１：１～約０．１：１であり得る。比として表したが、本システム及び方法の利点は、複数のトレイ３０５を使用して気相流量とは無関係に溶融媒体の流量を設定することができることである。

結果として生じるガス状生成物２０１と溶融媒体との間の接触は、ガス状生成物２０１を冷却するように作用することができ、その結果、ガス状生成物は、炭素分離器及び回収ユニットなどの下流ユニットで処理することができる。例示的な熱交換プロファイルを図３に示す。一例として、反応ゾーン１０２内のガス状生成物２０１及び溶融媒体は、約１０００℃～約１４００℃の温度を有し得る。入ってくる溶融媒体は、約４００℃～約７００℃の温度を有し得、反応容器１０１を出るガス状生成物は、約４００℃～約７００℃の温度を有し得る。熱交換効果は、図３に一例として示されており、各トレイ上の溶融媒体２０６のおおよその温度を示している。示されるように、熱交換は、ガス状生成物２０１が反応容器１０１を出る前にそれらを冷却しつつ、溶融媒体２０６が反応ゾーン１０２に接近する際に溶融媒体２０６を加熱するように作用する。

図３は、反応容器１０１の上部に（例えば、ガス状生成物交換セクション１０６に）配置された複数のカスケードトレイを有する直接接触熱交換器を示しているが、いくつかの態様では、同じ熱交換器のコンセプトを原料予熱セクション１０４で使用することもできる。

図４は、複数のシーブプレートトレイ４０５を備える直接接触熱交換器４００の実施形態を示す。熱交換器４００は、特定の点で図２及び図３に関して説明した熱交換器２００及び熱交換器３００と同様であり、同一又は同様の構成要素は、簡潔にするために繰り返し説明しない。熱交換器４００は、図１に関して説明したように、原料予熱ゾーン１０４及び／又は生成物交換ゾーン１０６で使用することができる。更に、原料流、ガス状生成物、及び溶融媒体は、図１に関して説明したもののいずれかを含むことができる。

図示のように、熱交換器４００は、複数のシーブプレートトレイ４０５を備えることができる。シーブプレートトレイ４０５は、トレイに配置された複数の孔を有するプレートを備えることができる。各シーブプレートトレイ４０５上に所望の液面を保持するために、シーブプレートトレイ４０５の周りに堰構造を形成することができる。堰は、溶融媒体２０６が所望の位置で堰を越えて次の下部トレイ上に通過することを可能にすることができ、かつ／又はダウンカマーを使用して流体が次の下部トレイに通過することを可能にすることができる。ダウンカマーは、一般に、溶融媒体２０６があるシーブプレートトレイ４０５から次のシーブプレートトレイへと至る流路を提供するのに十分な直径のパイプ又はチューブを備えることができる。ダウンカマーの上部レベルは、トレイ上の溶融媒体液面を規定することができ、ダウンカマーの下部は、次の下部トレイ上の溶融媒体液面の下に配置することができる。これにより、液体をダウンカマー内に残して、ダウンカマーを通るいかなる気相流も防止することができる。複数のシーブプレートトレイ４０５は、溶融媒体２０６が最上部トレイから最下部シーブプレートトレイ４０５に至る流路を確立することができ、最下部シーブプレートトレイ４０５は、加熱された溶融媒体２０６を反応ゾーン１０２内の加熱された溶融媒体２０７に通過させることができる。シーブプレートトレイの数は、ガス状生成物２０１と溶融媒体２０６との間の所望の熱交換をもたらすように選択することができる。

気相流路は、各シーブプレートトレイ４０５の複数の孔を通過することができる。複数の孔を通過する気相は、各シーブプレートトレイ４０５上の溶融媒体２０６内に気泡を形成し、溶融媒体を通過し、各シーブプレートトレイ４０５の上方の気相空間に戻ることができる。この流路は、気相が最上部シーブプレートトレイ４０５に到達するまで繰り返すことができ、そこで気相は出口２１０を通って反応容器１０１から出ることができる。一連のシーブプレートトレイ４０５を通過する気相は、各シーブプレートトレイ４０５上の気泡の形成に基づいて、溶融媒体２０６と気相との間の接触面積を増加させることができる。これにより、溶融媒体２０６とガス状生成物２０１との間で熱を交換するための、気
相が溶融媒体２０６と接触するのに十分な接触時間が提供され得る。トレイ２０５の間隔、シーブプレートトレイ４０５の孔サイズ、及び気相流流のためのシーブプレートトレイ４０５間の開口領域は、ガス状生成物中の炭素粒子２０２がガス状生成物の流れ２１０から離脱したり、トレイ２０５又は他の表面で凝集したりするのを防ぐのに十分なガス速度及び流量をもたらすように選択することができる。これは、炭素粒子２０２がガス状生成物２０１と共に反応容器１０１から出ることを可能にしながら、目詰まりを回避するのに役立ち得る。

使用時には、図４に示すような直接接触熱交換器は、溶融媒体２０６を反応容器１０１の上部の溶融媒体入口２０９に進入させることによって動作することができる。溶融媒体２０６の流量は、溶融媒体２０６を最上部シーブプレートトレイ４０５上に通過させることができる。溶融媒体２０６は、堰を通過するか、又は１以上のダウンカマーを通過して、連続的に複数のシーブプレートレイ４０５をカスケードダウンし、最終的に反応ゾーン１０２に入ることができる。例えば、溶融媒体２０６は、ダウンカマーを通って次のトレイに下る流れを形成することができる。ダウンカマーの下端を下部トレイ上の溶融媒体液面より下にすることにより、ガスがダウンカマーを通って流れることを防止することができる。各シーブプレートトレイ４０５上のダウンカマーは、各シーブプレートトレイ４０５上に存在する溶融媒体２０６の流体レベルを維持することができる。更に、カスケードシーブプレートトレイ４０５を使用することにより、シーブプレートトレイ４０５間の溶融媒体２０６の逆流又は逆混合を防止することができ、それによってシーブプレートトレイ４０５に沿った一貫した熱交換及び温度プロファイルが可能になる。

反応ゾーン１０２からのガス状生成物２０１は、溶融媒体２０６から複数のシーブプレートトレイ４０５を通って形成された流路に上向きに通過することができる。例えば、ガス状生成物２０１は、最下部シーブプレートトレイ４０５の複数の孔を通過し、最下部シーブプレートトレイ４０５上の溶融媒体２０６を通して気泡を形成することができる。気泡が溶融媒体を通過すると、ガス状生成物２０１は、シーブプレートトレイ４０５の上方のガス空間に集まることができる。次いで、このプロセスは、ガス状生成物２０１が最上部シーブプレートトレイ４０５の上方に集まった後、反応容器１０１から出るまで、各シーブプレートトレイの複数の孔を通して繰り返され得る。炭素粒子２０２は、ガス状生成物流路２０４の設計に基づいてガス状生成物２０１に同伴された状態を維持して、炭素粒子２０２を同伴させ続けるのに十分なガス速度及び流動様式を維持することができる。ガス状生成物の流量は、溶融媒体２０６の体積流量よりも高い可能性があることが予想される。いくつかの態様では、溶融媒体２０６の体積流量とガス状生成物２０１の体積流量の比は、約０．００１：１～約０．１：１であり得る。図４の構成では、ガス流量及び液体流量は一般に別々に設定することができるが、溶融媒体が複数の孔を通過するのを防ぐために最小の気相流量が必要とされる場合がある。孔のサイズ及び数は、最小気相流量に影響を及ぼし得、したがって、孔の適切な設計を使用して、溶融媒体２０６の流量と気相とが、複数の孔を通る大きな溶融媒体の流れなしに独立していることを可能にすることができる。

結果として生じるガス状生成物２０１と溶融媒体２０６との間の接触は、ガス状生成物２０１を冷却するように作用することができ、その結果、ガス状生成物は、炭素分離器及び回収ユニットなどの下流ユニットで処理することができる。例示的な熱交換プロファイルを図４に示す。一例として、反応ゾーン１０２内のガス状生成物２０１及び溶融媒体は、約１０００℃～約１４００℃の温度を有し得る。入ってくる溶融媒体は、約４００℃～約７００℃の温度を有し得、反応容器を出るガス状生成物は、約４００℃～約７００℃の温度を有し得る。熱交換効果は、図４に一例として示されており、各シーブプレートトレイ４０５上の溶融媒体２０６のおおよその温度を示している。示されるように、熱交換は、ガス状生成物２０１が反応容器１０１を出る前にそれらを冷却しつつ、溶融媒体２０６
が反応ゾーン１０２に接近する際に溶融媒体２０６を加熱するように作用する。

図４は、反応容器１０１の上部に（例えば、ガス状生成物交換セクション１０６に）配置された複数のシーブプレートトレイ４０５を有する直接接触熱交換器を示しているが、いくつかの態様では、同じ熱交換器のコンセプトを原料予熱セクション１０４で使用することもできる。

図５は、複数のカスケードトレイ５０５を備える直接接触熱交換器５００の実施形態を示す。熱交換器５００は、特定の点で図２～図４に関して説明した熱交換器と同様であり、同一又は同様の構成要素は、簡潔にするために繰り返し説明しない。熱交換器５００は、図１に関して説明したように、原料予熱ゾーン１０４及び／又は生成物交換ゾーン１０６で使用することができる。更に、原料流、ガス状生成物、及び溶融媒体は、図１に関して説明したもののいずれかを含むことができる。

図示のように、熱交換器５００は、複数の水平トレイ５０５を備えることができる。トレイ５０５はそれぞれ、各トレイ５０５上に所望のレベルの溶融媒体２０６を保持するための堰を有することができる。各堰を通過する溶融媒体２０６を回収し、次の下部トレイ５０５への流路を提供するように、ダウンカマーを各トレイに関連付けることができる。ダウンカマーの下端は、次の下部トレイの液面より下に配置することができ、これにより、ダウンカマーを通るガスの流れを防止することができる。複数のトレイ５０５は、上部トレイから最下部トレイ５０５に至る溶融媒体２０６流路を確立することができ、最下部プレートトレイ５０５は、加熱された溶融媒体２０６を反応ゾーン１０２内の加熱された溶融媒体２０７に通過させることができる。トレイの数は、ガス状生成物２０１と溶融媒体２０６との間の所望の熱交換をもたらすように選択することができる。

気相流路５０４は、各プレートトレイ４０５内のガスマニホールドを通過することができる。ガスマニホールドを通過する気相は、各プレートトレイ４０５上の溶融媒体２０６内に気泡を形成し、ガス入口を通過して各トレイの底部に至ることができる。ガス入口は、各トレイ５０５の下部に気相を導きながら、溶融媒体２０６がガス入口を通って流れるのを防止するように構成される。ガス入口は、マニホールド、ノズル、スパージャなどとして配置することができる。ガス入口は、気相が所望の気泡サイズで溶融媒体２０６を通過して所望の気液接触面積を提供することを可能にすることができる。これにより、溶融媒体２０６とガス状生成物２０１との間で熱を交換するための、気相が溶融媒体２０６と接触するのに十分な接触時間が提供され得る。溶融媒体２０６を通過した後、気相は、各トレイ５０５上の液体の上方で合体した後に、次のトレイ５０５上の同様の気相入口を通過することができる。この気相流路は、気相が反応容器１０１の頂部に到達するまで続くことができ、この場合、気相は、合体した後に、反応容器１０１から出ることができる。

トレイ５０５の間隔、各トレイ５０５上のガス入口領域、及び気相流のためのトレイ５０５間の開口領域は、ガス状生成物内の炭素粒子２０２がトレイ５０５又は他の表面上で凝集するのを防ぐのに十分なガス速度及び流量を提供するように選択することができる。これは、炭素粒子２０２がガス状生成物２０１と共に反応容器１０１から出ることを可能にしながら、目詰まりを回避するのに役立ち得る。

使用時には、図５に示すような直接接触熱交換器は、溶融媒体２０６を反応容器１０１の上部の溶融媒体入口２０９に進入させることによって動作することができる。溶融媒体２０６の流量は、溶融媒体２０６を最上部水平トレイ５０５上に通過させることができる。溶融媒体２０６は、堰を通過するか、又は１以上のダウンカマーを通過して、連続的に複数のトレイ５０５をカスケードダウンし、最終的に反応ゾーン１０２に入ることができる。例えば、溶融媒体２０６は、ダウンカマーを通って次のトレイに下る流れを形成する
ことができる。ダウンカマーの下端を下部トレイ５０５上の溶融媒体液面より下にすることにより、ガスがダウンカマーを通って流れることを防止することができる。各トレイ５０５上のダウンカマーは、各トレイ５０５上に存在する溶融媒体２０６の流体レベルを維持することができる。更に、カスケードトレイ５０５を使用することにより、トレイ５０５間の溶融媒体２０６の逆流又は逆混合を防止することができ、それによって複数のトレイ５０５に沿った一貫した熱交換及び温度プロファイルが可能になる。

反応ゾーン１０２からのガス状生成物２０１は、溶融媒体２０６から複数のトレイ５０５を通って形成された流路に上向きに通過することができる。例えば、ガス状生成物２０１は、最下部トレイ５０５のガス入口を通過してから、溶融媒体２０６に流入し、最下部トレイ５０５上の溶融媒体２０６を通って気泡を形成することができる。気泡が溶融媒体２０６を通過すると、ガス状生成物２０１はトレイ５０５の上方の気体空間に集まることができる。次いで、このプロセスは、ガス状生成物２０１が最上部トレイ５０５の上方に集まった後、反応容器１０１から出るまで、複数のトレイ５０５を通して繰り返され得る。炭素粒子２０２は、ガス状生成物流路２０４の設計に基づいてガス状生成物２０１に同伴された状態を維持して、炭素粒子２０２を同伴させ続けるのに十分なガス速度及び流動様式を維持することができる。

ガス状生成物の流量は、溶融媒体２０６の体積流量よりも高い可能性があることが予想される。いくつかの態様では、溶融媒体２０６の体積流量とガス状生成物２０１の体積流量の比は、約０．００１：１～約０．１：１であり得る。図５の構成では、堰が各トレイ５０５上の液面を決定するので、ガス流量及び液体流量は一般に別々に設定することができる。ガスマニホールドのサイズは、最小気相流量に影響を及ぼし得、したがって、マニホールドの適切な設計を使用して、溶融媒体２０６の流量と気相とが、複数の孔を通る大きな溶融媒体の流れなしに独立していることを可能にすることができる。

結果として生じるガス状生成物２０１と溶融媒体２０６との間の接触は、ガス状生成物２０１を冷却するように作用することができ、その結果、ガス状生成物は、炭素分離器及び回収ユニットなどの下流ユニットで処理することができる。例示的な熱交換プロファイルを図５に示す。一例として、反応ゾーン１０２内のガス状生成物２０１及び溶融媒体は、約１０００℃～約１４００℃の温度を有し得る。入ってくる溶融媒体は、約４００℃～約８００℃の温度を有し得、反応容器を出るガス状生成物は、約４００℃～約８００℃の温度を有し得る。熱交換効果は、図５に一例として示されており、各トレイ５０５上の溶融媒体２０６のおおよその温度を示している。示されるように、熱交換は、ガス状生成物２０１が反応容器１０１を出る前にそれらを冷却しつつ、溶融媒体２０６が反応ゾーン１０２に接近する際に溶融媒体２０６を加熱するように作用する。

図５は、反応容器１０１の上部に（例えば、ガス状生成物交換セクション１０６に）配置された複数の水平トレイ５０５を有する直接接触熱交換器を示しているが、いくつかの態様では、同じ熱交換器のコンセプトを原料予熱セクション１０４で使用することもできる。

図６は、軸方向混合を制限するためにシーブプレート間に含まれる複数の直接接触ゾーン６０５を備える直接接触熱交換器６００の実施形態を示す。熱交換器６００のいくつかの構成要素は、特定の点で図２～図５に関して説明した熱交換器と同様であり、同一又は同様の構成要素は、簡潔にするために繰り返し説明しない。熱交換器６００は、図１に関して説明したように、原料予熱ゾーン１０４及び／又は生成物交換ゾーン１０６で使用することができる。更に、原料流、ガス状生成物、及び溶融媒体は、図１に関して説明したもののいずれかを含むことができる。

図示のように、熱交換器６００は、複数のシーブプレート６０５を備えることができ、隣接するシーブプレート６０５の間に含まれる体積が混合及び熱交換ゾーンを画定することができる。シーブプレート６０５によって画定された領域は、シーブプレート６０５の間に画定された気相ゾーンが存在しないように、溶融媒体２０６で満たすことができる。いくつかの実施形態では、シーブプレート６０５の構成及び溶融媒体の流量は、少なくとも２つのシーブプレート６０５の間に画定された気相ゾーンを可能にするように構成することができる。この実施形態では、溶融媒体２０６は、上部シーブトレイ６０５に、又はその上向きに入ることができ、溶融媒体２０６は、複数のシーブトレイ６０５を通って下向きに通過することができる。一般に、溶融媒体２０６は、シーブトレイ６０５の間のゾーン内に連続相を形成することができる。最下部シーブプレート６０５は、反応ゾーン１０２内の加熱された溶融媒体２０７との境界を画定することができる。シーブプレート６０５の数、間隔、並びに孔の数、サイズ、及び配置は、ガス状生成物２０１と溶融媒体２０６との間の所望の熱交換をもたらすように選択することができる。

気相流路は、各シーブプレート６０５の複数の孔を通過することができる。複数の孔を通過する気相は、各熱交換ゾーン内の溶融媒体２０６内に気泡を形成することができる。各ゾーン内で、気相の流れによって、溶融媒体２０６のいくらかの軸方向混合を引き起こすことができ、その後、気泡が次のシーブプレート６０５の孔を通って上向きに通過して次の熱交換ゾーンに入る。これらの気泡は、隣接するシーブプレート６０５間の次の熱交換ゾーンに入る前に各ゾーン内で合体しない場合がある。ガス流量、孔のサイズ、及び孔の数は、各熱交換ゾーンにおける気相と溶融媒体２０６との間の接触時間に影響を与え得る。接触時間は、溶融媒体２０６とガス状生成物２０１との間で熱を交換するのに十分な時間を提供するように選択することができる。溶融媒体２０６を通過した後、気相は上部シーブプレート６０５上の液体の上方で合体することができ、そこで気相は合体した後に、反応容器１０１から出ることができる。

シーブプレート６０５の数、間隔、及び孔の構成は、各熱交換ゾーン内で所望の程度の熱交換及び逆混合をもたらすように選択することができる。シーブプレート６０５の数が増加するにつれて、熱交換器全体が向流プラグ流設計に近づく。

使用時には、図６に示すような直接接触熱交換器は、溶融媒体２０６を反応容器１０１の上部の溶融媒体入口２０９に進入させることによって動作することができる。溶融媒体２０６の流量は、溶融媒体２０６を最上部シーブプレート６０５上に通過させることができる。溶融媒体２０６は、シーブプレート６０５の複数の孔を通過して、シーブプレート６０５と次の下部シーブプレート６０５との間に画定されたゾーンに入り、複数のシーブプレート６０５を連続的にカスケードダウンし、最終的に反応ゾーン１０２に入ることができる。例えば、溶融媒体２０６は、隣接するプレート間の各ゾーンにおいていくらかの量の（また、ゾーン間においていくらかの少量の）軸方向混合を伴うプラグ流を形成して、シーブプレート６０５の孔を通って次のゾーンまで通過することができる。

反応ゾーン１０２からのガス状生成物２０１は、溶融媒体２０６から複数のシーブプレート６０５の孔を通して生成された流路に上向きに通過することができる。例えば、ガス状生成物２０１は、最下部シーブプレート６０５の孔を通過し、溶融媒体２０６に流入して、下部の２つのシーブプレート６０５の間の最下部ゾーンの溶融媒体２０６を通って気泡を形成することができる。気泡が溶融媒体２０６を通過すると、ガス状生成物２０１は、次のシーブプレート６０５の孔を通過して、最下部シーブプレート６０５から番号付けされた第２及び第３のシーブプレート６０５の間の次の高いゾーンに入ることができる。次いで、このプロセスは、ガス状生成物２０１が最上部シーブプレート６０５の上方に集まった後、反応容器１０１から出るまで、複数のシーブプレート６０５を通して繰り返され得る。炭素粒子２０２は、ガス状生成物流路の設計に基づいてガス状生成物２０１に同
伴された状態を維持して、炭素粒子２０２を気泡に同伴させ続けるのに十分なガス速度及び流動様式を維持することができる。炭素が溶融媒体に入ると、密度差に基づいて分離し、最上部シーブプレート６０５上の又はその上方の溶融媒体の上部に浮遊し得る。ガス流が溶融媒体２０６を上向きに通過すると、ガス流は固体炭素を再び同伴して、固体炭素を反応容器１０１から排出することができる。

ガス状生成物の流量は、溶融媒体２０６の体積流量よりも高い可能性があることが予想される。いくつかの態様では、溶融媒体２０６の体積流量とガス状生成物２０１の体積流量の比は、約０．００１：１～約０．１：１であり得る。図６の構成では、一般に、ガス流量と液体流量とを別々に設定することができる。

結果として生じるガス状生成物２０１と溶融媒体２０６との間の接触は、ガス状生成物２０１を冷却するように作用することができ、その結果、ガス状生成物は、炭素分離器及び回収ユニットなどの下流ユニットで処理することができる。例示的な熱交換プロファイルを図６に示す。一例として、反応ゾーン１０２内のガス状生成物２０１及び溶融媒体は、約１０００℃～約１４００℃の温度を有し得る。入ってくる溶融媒体は、約４００℃～約８００℃の温度を有し得、反応容器を出るガス状生成物は、約４００℃～約８００℃の温度を有し得る。熱交換効果は、図６に一例として示されており、各シーブプレート６０５上の溶融媒体２０６のおおよその温度を示している。示されるように、熱交換は、ガス状生成物２０１が反応容器１０１を出る前にそれらを冷却しつつ、溶融媒体２０６が反応ゾーン１０２に接近する際に溶融媒体２０６を加熱するように作用する。

図６は、反応容器１０１の上部に（例えば、ガス状生成物交換セクション１０６に）配置された複数のシーブプレート６０５を有する直接接触熱交換器を示しているが、いくつかの態様では、同じ熱交換器の構成を原料予熱セクション１０４で使用することもできる。

図７は、軸方向混合を制限するためにシーブプレート７０５の間に含まれる複数の直接接触ゾーンを含む直接接触熱交換器７００の実施形態を示す。逆混合を制限するために、シーブプレート７０５の間にパッキンを存在させることができる。熱交換器７００のいくつかの構成要素は、特定の点で図２～図６に関して説明した熱交換器と同様であり、同一又は同様の構成要素は、簡潔にするために繰り返し説明しない。熱交換器７００は、図１に関して説明したように、原料予熱ゾーン１０４及び／又は生成物交換ゾーン１０６で使用することができる。更に、原料流、ガス状生成物、及び溶融媒体は、図１に関して説明したもののいずれかを含むことができる。

図示のように、熱交換器７００は、複数のシーブプレート６０５を備えることができ、隣接するシーブプレート７０５の間に含まれる体積が混合及び熱交換ゾーンを画定することができる。各熱交換ゾーンにパッキンを存在させることができ、そのパッキンを下部シーブプレート７０５によって支持することができる。パッキンは、サドル、リング、球体、又は任意の他の形状などの任意の適切なパッキンを含むことができる。パッキンは、構造化されていても構造化されていなくてもよく、又はその２つの組み合わせであってもよい。パッキンを使用することによって、局所的な混合及びパッキンを通って流れる気泡サイズの減少をもたらしながら、パッキン内のガスの滞留を増加させることができる。パッキンを有するシーブプレート７０５によって画定された領域は、シーブプレート７０５の間に画定された気相ゾーンが存在しないように、溶融媒体２０６で満たすことができる。この実施形態では、溶融媒体２０６は、上部シーブトレイ７０５に、又はその上向きに入ることができ、溶融媒体２０６は、複数のシーブトレイ７０５の間のパッキンを通って下向きに通過することができる。一般に、溶融媒体２０６又はガスは、シーブトレイ７０５の間のゾーン内に連続相を形成することができる。例えば、溶融媒体２０６は、一般に、
パッキンを被覆することができ、気相は、パッキンを介して不連続相を形成することができる。あるいは、ガスは一般に連続的であり得、液相はパッキンを介して不連続相を形成し得る。最下部シーブプレート７０５は、反応ゾーン１０２内の加熱された溶融媒体２０７との境界を画定することができる。シーブプレート７０５の数、孔の間隔、数、サイズ、及び配置、並びにパッキンの選択及びサイズは、ガス状生成物２０１と溶融媒体２０６との間の所望の熱交換をもたらすように選択することができる。

気相流路は、各シーブプレート６０５の複数の孔を通過することができる。複数の孔を通過する気相は、各熱交換ゾーン内の溶融媒体２０６内に気泡を形成することができる。気泡が溶融媒体２０６及びパッキンを通過すると、パッキンは、パッキンの要素間に画定された拡張された流路を介して局所的な混合を生成することができる。各ゾーン内で、気相の流れによって、溶融媒体２０６のいくらかの軸方向混合を引き起こすことができ、その後、気泡が次のシーブプレート７０５の孔を通って上向きに通過して次の熱交換ゾーンに入る。パッキンの存在は、隣接する熱交換ゾーン間の任意の軸方向混合を更に制限するのに役立ち得る。これらの気泡は、隣接するシーブプレート７０５間の次の熱交換ゾーンに入る前に各ゾーン内で合体しない場合がある。ガス流量、孔のサイズ、孔の数、並びにパッキンの選択及びサイズは、各熱交換ゾーンにおける気相と溶融媒体２０６との間の接触時間に影響を与え得る。接触時間は、溶融媒体２０６とガス状生成物２０１との間で熱を交換するのに十分な時間を提供するように選択することができる。溶融媒体２０６を通過した後、気相は上部シーブプレート７０５上の溶融媒体の上方で合体することができ、そこで気相は合体した後に、反応容器１０１から出ることができる。

シーブプレート７０５の間隔及びパッキンの選択は、各熱交換ゾーン内で所望の程度の熱交換をもたらすように選択することができる。パッキンは熱交換ゾーン内の任意の軸方向混合を制限するのに役立ち得るので、パッキンの存在は、シーブプレート７０５の数を増やす必要性を制限し得る。

使用時には、図７に示すような直接接触熱交換器は、溶融媒体２０６を反応容器１０１の上部の溶融媒体入口２０９に進入させることによって動作することができる。溶融媒体２０６の流量は、溶融媒体２０６を最上部シーブプレート７０５上に通過させることができる。溶融媒体２０６は、シーブプレート７０５の複数の孔を通過して、シーブプレート７０５と次の下部シーブプレート７０５との間に画定されたゾーンに入り、複数のシーブプレート７０５を連続的にカスケードダウンし、最終的に反応ゾーン１０２に入ることができる。各熱交換ゾーン内で、溶融媒体２０６は、パッキンの床を通過して、拡張された溶融媒体流路を形成することができる。

反応ゾーン１０２からのガス状生成物２０１は、溶融媒体２０６から複数のシーブプレート７０５の孔を通して生成された流路に上向きに通過することができる。例えば、ガス状生成物２０１は、最下部シーブプレート７０５の孔を通過し、溶融媒体２０６に流入して、下部の２つのシーブプレート７０５の間の最下部ゾーンの溶融媒体２０６を通って気泡を形成することができる。熱交換ゾーン内では、ガスは、パッキンを通って形成された複数の蛇行流路を通って流れることができる。パッキンは、併せて局所的な混合を生成しながら、気相流路を拡張させることができる。パッキンはまた、パッキンを通して気泡サイズを所望のサイズに維持することができるように、パッキンを通過する気泡サイズを制御することができる。気泡がパッキン及び溶融媒体２０６を通過すると、ガス状生成物２０１は、次のシーブプレート７０５の孔を通過して、最下部シーブプレート７０５から番号付けされた第２及び第３のシーブプレート７０５の間の次の高いゾーンに入ることができる。次いで、このプロセスは、ガス状生成物２０１が最上部シーブプレート７０５の上方に集まった後、反応容器１０１から出るまで、複数のシーブプレート７０５及びパッキンを通して繰り返され得る。炭素粒子２０２は、ガス状生成物流路２０４の設計に基づい
てガス状生成物２０１に同伴された状態を維持して、炭素粒子２０２を気泡に同伴させ続けるのに十分なガス速度及び流動様式を維持することができる。炭素が溶融媒体に入ると、密度差に基づいて分離し、最上部シーブプレート７０５上の又はその上方の溶融媒体の上部に浮遊し得る。ガス流が溶融媒体２０６を上向きに通過すると、ガス流は固体炭素を再び同伴して、固体炭素を反応容器１０１から排出することができる。

ガス状生成物の流量は、溶融媒体２０６の体積流量よりも高い可能性があることが予想される。いくつかの態様では、溶融媒体２０６の体積流量とガス状生成物２０１の体積流量の比は、約０．００１：１～約０．１：１であり得る。図７の構成では、一般に、ガス流量と液体流量とを別々に設定することができる。例えば、溶融媒体２０６の流量は、気相の流量に依存しない。

結果として生じるガス状生成物２０１と溶融媒体２０６との間の接触は、ガス状生成物２０１を冷却するように作用することができ、その結果、気相は、炭素分離器及び回収ユニットなどの下流ユニットで処理することができる。例示的な熱交換プロファイルを図７に示す。一例として、反応ゾーン１０２内のガス状生成物２０１及び溶融媒体は、約１０００℃～約１４００℃の温度を有し得る。入ってくる溶融媒体は、約４００℃～約８００℃の温度を有し得、反応容器を出るガス状生成物は、約４００℃～約８００℃の温度を有し得る。熱交換効果は、図７に一例として示されており、各シーブプレート７０５上の溶融媒体２０６のおおよその温度を示している。示されるように、熱交換は、ガス状生成物２０１が反応容器１０１を出る前にそれらを冷却しつつ、溶融媒体２０６が反応ゾーン１０２に接近する際に溶融媒体２０６を加熱するように作用する。

図７は、反応容器１０１の上部に（例えば、ガス状生成物交換セクション１０６に）配置された複数のシーブプレート７０５を有する直接接触熱交換器を示しているが、いくつかの態様では、同じ熱交換器の構成を原料予熱セクション１０４で使用することもできる。

図８Ａ及び図８Ｂは、概略的な反応器の設計を示す。図８Ａ及び図８Ｂの設計は、図１に示された設計と同様であり、同様の構成要素は、図１に記載されたものと同一又は同様であり得る。図８Ａに示すように、中央反応ゾーン１０２は、反応容器１０１の中央又はその近くに存在することができる。下部原料予熱ゾーン１０４を反応ゾーン１０２の下方に配置することができ、上部生成物熱交換ゾーン１０６を反応ゾーン１０２の上方に配置することができる。反応器内では、反応ガスを含む原料が入口１０８を通って入ることができる。スパージャ又は他の分配器を使用して、原料ガスを反応容器１０１内に供給することができ、これは、溶融媒体と接触する気泡又はガス流の形態であり得る。原料ガスは、向流の形で原料予熱ゾーン１０４を通過して溶融媒体に至ることができ、溶融媒体は、溶融媒体出口１１４を通って反応容器１０１から出ることができる。原料予熱ゾーン１０４は、図２～図７に関して説明した直接接触熱交換器の設計のいずれかの要素を含むことができる。原料予熱ゾーン１０４内で、原料は、反応ゾーン１０２を出る溶融媒体と熱交換して、原料ガスを予熱することができる。いくつかの態様では、原料は、反応容器１０１の外側で予熱されてもよく、約２００℃～約６００℃の温度で反応容器１０１に入ってもよい。原料予熱ゾーン１０４内で、原料ガスは、反応ゾーン１０２に入る前に反応温度まで加熱され得る。

反応ゾーン１０２内で、原料ガスは溶融媒体と接触して、炭化水素を含み得る反応物の少なくとも一部を、図１に関して説明したように固体炭素及び気相生成物に変換することができる。反応ゾーン内の溶融媒体温度を維持するために、様々な熱交換器の選択肢が利用可能である。図１に示すように、外部熱交換器１５０を使用して、生成物交換ゾーン１０６及び／又は反応ゾーン１０２の上部から溶融媒体の一部を受け取り、溶融媒体を加熱
し、溶融媒体を反応ゾーン１０２の下部及び／又は原料予熱ゾーン１０４の上部に戻すことができる。この構成は、原料ガス及び溶融媒体が反応ゾーン１０２内で並流を有することを可能にする一方で、原料予熱ゾーン１０４及び生成物交換ゾーン１０６内の気相及び溶融媒体相は向流の流れを有することができる。また図１に関して説明したように、生成物交換ゾーン１０６内で、反応ゾーン１０２を出るガス状生成物は、反応ゾーン１０２に入る溶融媒体と熱を交換することができる。図２～図７に関して説明したような直接接触熱交換器はいずれも、生成物交換ゾーン１０６で使用することができる。

図８Ａに示すように、反応ゾーン１０２の外部熱交換は、反応ゾーン１０２内から溶融媒体を受け取り、その溶融媒体を加熱し、その溶融媒体を反応ゾーン１０２に戻すことができる。溶融媒体は、生成物交換ゾーン１０６から入る媒体を含み得、反応ゾーン１０２からの溶融媒体の一部は、原料予熱ゾーン１０４に下行することができる。この構成では、溶融媒体の少なくとも一部は、原料予熱ゾーン１０４から生成物交換ゾーン１０６へと、また、反応ゾーン１０２を通って循環して戻ることができる。

図８Ｂは、バイパス８０２を使用して溶融媒体の大部分を生成物交換ゾーン１０６から反応ゾーン１０２を迂回して、原料予熱ゾーン１０４に送る実施形態を示す。反応ゾーン１０２内の溶融媒体は、ヒータを使用して加熱して、温度を維持してもよい。原料予熱ゾーン１０４は、原料予熱ゾーン１０４と反応ゾーン１０２との間に溶融媒体のいくらかの少量の軸方向混合が起こり得るように、反応ゾーン１０２から分離されなくてもよい。この構成は、原料及び反応生成物との直接接触熱交換に使用される溶融媒体に熱を供給する必要なく、反応ゾーン１０２内の溶融媒体を加熱するために使用される熱源が反応ゾーン１０２内の反応の温度を高く維持できるようにするのに有用であり得る。

反応ゾーン１０２内では、溶融媒体の温度は、様々なヒータ設計及び構成によって維持することができる。図８Ａ及び図８Ｂは、外部ヒータの設計を示す。この実施形態では、反応ゾーン１０２から引き出された溶融媒体に可燃性ガスを導入することができる。例えば、可燃性ガスは、炭化水素及び／又は水素を含むことができる。限定するものではないが、空気、Ｏ_２が濃縮された空気、又はＯ_２などの酸素含有ガスを導入して、可燃性ガスを燃焼させて熱を生成することもできる。酸素の完全な反応を確実にするために、過剰の可燃性ガスを使用することができる。溶融金属系の場合、必要とされる可燃性ガスの過剰量は、熱力学的に不安定な金属酸化物の形成を確実にするように、生成ガスの適切なＨ_２／Ｈ_２Ｏ及びＣＯ／ＣＯ_２比によって決定される。酸素に対する炭化水素及び／又は水素の比は、溶融媒体に特有であり、大きく異なり得る。ヒータ内で得られる反応生成物は、可燃性ガスとして水素を用いた場合には水のみを含み得、炭化水素を用いた場合には水、一酸化炭素、二酸化炭素を含み得る。その場合、溶融媒体を加熱するために水素生成物の一部を使用することは、プロセス内での二酸化炭素の生成を回避するという利点を有する。燃焼ガスは、ヒータ内の溶融媒体内を上向きに流れることができ、これにより、溶融媒体をヒータの上部に循環させるための気泡リフトを生成することができ、そしてすぐに加熱された溶融媒体は、反応ゾーン１０２の下部に戻ることができる。次いで、このプロセスは、ヒータと反応ゾーンとの間で媒体を循環させるための気泡リフトを提供もしながら、反応ゾーン１０２内の溶融媒体を加熱するのに役立ち得る。

図９は、反応ゾーン１０２で使用される溶融媒体を維持及び／又は加熱するのに使用するための外部ヒータ９５０の別の実施形態を示す。溶融媒体２０６ヒータ９５０は、図１に関して説明した外部ヒータ１５０、及び図８Ａ及び図８Ｂに関して説明したヒータと同様である。同じ又は類似の構成要素は、簡潔にするために繰り返し説明しない。更に、図９のヒータ９５０は、図１～図８Ｂに関して説明した構成及び直接接触熱交換器のいずれかで使用することができる。

図９に示すように、ヒータ９５０は、反応容器１０１内の反応ゾーン１０２に流体的に結合することができる。この流体接続は、原料中の反応物と反応ゾーン１０２内の溶融媒体との並流を提供することができる。例えば、上昇するガス反応物及びガス状生成物は、反応ゾーン１０２内の溶融媒体２０６と共に流れることができる。ヒータ供給ラインは、溶融媒体を反応ゾーン１０２の上部又は上部付近から引き出すことができ、ヒータ戻りラインは、加熱された溶融媒体を反応ゾーン１０２の下部又は底部に戻すことができる。溶融媒体２０６は、ヒータ９５０の下部に供給することができる。ヒータ９５０内で、溶融媒体は加熱され、上昇してヒータ戻りラインを通過することができる。

図９に示すように、溶融媒体は、図８Ａ及び図８Ｂに示す実施形態と同様に、可燃性ガスを使用して加熱することができる。図示のように、可燃性ガス９５２は、酸素源と共にヒータ９５０の下部の燃焼室に導入することができる。ガスの燃焼は、ヒータ内で形成された反応生成物、例えば、可燃性ガスとして水素を使用した場合には水のみを、又は炭化水素を使用した場合には水、一酸化炭素及び二酸化炭素をもたらし得る。燃焼生成物中には、いくらかの量の未反応ガスも存在し得る。溶融金属系の場合、必要とされる可燃性ガスの過剰量は、熱力学的に不安定な金属酸化物の形成を確実にするように、生成ガスの適切なＨ_２／Ｈ_２Ｏ及びＣＯ／ＣＯ_２比によって決定される。酸素に対する炭化水素及び／又は水素の比は、溶融媒体に特有であり、大きく異なり得る。燃焼ガスは、ノズルを通って溶融媒体に流れ、ガスジェットを形成することができる。ジェットは、溶融媒体に熱を供給する燃焼ガスの気泡の形成をもたらすことができる。ノズルの出口は、気泡の自然な上昇とともに、溶融媒体をノズルからヒータ戻りラインに向かって駆動することができる。次いで、このプロセスは、ヒータ内の媒体を反応ゾーンに循環させるための気泡リフトを提供もしながら、反応ゾーン１０２内の溶融媒体を加熱するのに役立ち得る。溶融媒体の温度は、ヒータ９５０に供給される可燃性反応物の量に基づいて制御することができる。更に、燃焼ガスは、別個のヒータ９５０内に存在することに基づいて、ガス状反応生成物とは別個に処理することができる。これにより、各ガス流を処理するために必要とされる分離プロセスをより単純にかつ／又はより小さくすることが可能になる。

図１０は、反応ゾーン１０２で使用される溶融媒体２０６を維持及び／又は加熱するのに使用するための外部ヒータ１０５０の別の実施形態を示す。溶融媒体２０６ヒータ１０５０は、図１に関して説明した外部ヒータ１５０、図８Ａ及び図８Ｂに関して説明したヒータ、並びに、図９に関して説明したヒータ９５０と同様である。同じ又は類似の構成要素は、簡潔にするために繰り返し説明しない。更に、図１０のヒータ１０５０は、図１～図８Ｂに関して説明した構成及び直接接触熱交換器のいずれかで使用することができる。

図１０に示すように、ヒータ１０５０は、反応容器１０１内の反応ゾーン１０２に流体的に結合することができる。この流体接続は、原料中の反応物と反応ゾーン１０２内の溶融媒体との並流を提供することができる。ヒータ供給ラインは、溶融媒体を反応ゾーン１０２の上部又は上部付近から引き出すことができ、ヒータ戻りラインは、加熱された溶融媒体を反応ゾーン１０２の下部又は底部に戻すことができる。溶融媒体２０６は、ヒータ１０５０の下部に供給することができる。ヒータ１０５０内で、溶融媒体は加熱され、上昇してヒータ戻りラインを通過することができる。

図１０に示すように、溶融媒体は、ヒータ１０５０内の溶融媒体２０６と直接接触して配置された電気ヒータ要素１０５４を使用することによって加熱することができる。図示のように、ヒータ１０５０内に１以上の加熱要素を任意の位置に配置することができる。いくつかの実施形態では、複数のヒータ要素１０５４がヒータ１０５０の長さに沿って存在することができ、その場合、加熱要素１０５４との直接接触により温度を上昇させることができる。この実施形態では、別個のヒータ１０５０内に活性流体ポンプ又はガスリフトは存在しない。むしろ、ヒータ１０５０は、ガスリフトによって駆動される反応容器１
０１の反応ゾーン１０２内の流体循環と同様に、自然対流に頼って、ヒータ１０５０を介して溶融媒体２０６を輸送し、加熱された溶融媒体２０６を反応容器１０１に戻すことができる。電気加熱要素の使用は、ヒータ１０５０内の燃焼生成物の生成を排除することができ、これによりシステムを更に単純化することができる。いくつかの実施形態では、溶融媒体を加熱するために、反応ゾーン１０２と流体連通する複数の外部ヒータ１０５０を設けることができる。例えば、電気熱要素を使用する複数のヒータ１０５０を反応ゾーンに並列に流体結合して、溶融媒体に熱を供給することができる。そのような実施形態は、反応ゾーン１０２内の溶融媒体に冗長性及び／又はより均一な熱及び温度制御を提供することができる。

図１１は、反応ゾーン１０２で使用される溶融媒体２０６を維持及び／又は加熱するのに使用するための外部ヒータ１１５０の別の実施形態を示す。溶融媒体２０６ヒータ１１５０は、図１に関して説明した外部ヒータ１５０、図８Ａ及び図８Ｂに関して説明したヒータ、図９に関して説明したヒータ９５０、及び図１０に関して説明したヒータ１０５０と同様である。同じ又は類似の構成要素は、簡潔にするために繰り返し説明しない。更に、図１１のヒータ１１５０は、図１～図８Ｂに関して説明した構成及び直接接触熱交換器のいずれかで使用することができる。

図１１に示すように、ヒータ１１５０は、反応容器１０１内の反応ゾーン１０２に流体的に結合することができる。この流体接続は、原料中の反応物と反応ゾーン１０２内の溶融媒体との並流を提供することができる。ヒータ供給ラインは、溶融媒体を反応ゾーン１０２の上部又は上部付近から引き出すことができ、ヒータ戻りラインは、加熱された溶融媒体を反応ゾーン１０２の下部又は底部に戻すことができる。溶融媒体２０６は、ヒータ１１５０の下部に供給することができる。ヒータ１１５０内で、溶融媒体は加熱され、上昇してヒータ戻りラインを通過することができる。

図１１に示すように、ヒータ１１５０内の溶融媒体２０６と接触する電極１１５６を使用して、ジュール加熱又は抵抗加熱を用いることで溶融媒体を加熱することができる。図示のように、ヒータ１１５０の上部及び下部に一対の電極が存在することができる。溶融媒体に電流を流すことができ、それにより、溶融媒体２０６の加熱をもたらすことができる。いくつかの実施形態では、適切に離間した対となる複数の電極１１５６が、ヒータ１１５０の長さに沿って存在することができる。この実施形態では、外部ヒータ内に活性流体ポンプ又はガスリフトは存在しない。むしろ、ヒータ１１５０は、ガスリフトによって駆動される反応容器１０１の反応ゾーン１０２内の流体循環と同様に、自然対流に頼って、ヒータ１１５０を介して溶融媒体２０６を輸送し、加熱された溶融媒体２０６を反応容器１０１に戻すことができる。抵抗加熱素子の使用は、ヒータ１１５０内の燃焼生成物の生成を排除することができ、これによりシステムを更に単純化することができる。いくつかの実施形態では、溶融媒体を加熱するために、反応ゾーン１０２と流体連通する複数のヒータ１１５０を設けることができる。例えば、抵抗性発熱体を使用する複数のヒータ１１５０を反応ゾーンに並列に流体結合して、溶融媒体に熱を供給することができる。そのような実施形態は、反応ゾーン１０２内の溶融媒体に冗長性及び／又はより均一な熱及び温度制御を提供することができる。

図１２は、反応ゾーン１０２内で、溶融媒体２０６を維持及び／又は加熱するのに使用するためのヒータ１２５０の別の実施形態を示す。溶融媒体２０６ヒータ１２５０は、ヒータ１２５０が反応ゾーン１０２内に配置されている点を除いて、図１に関して説明した外部ヒータ１５０、図８Ａ及び図８Ｂに関して説明したヒータ、図９に関して説明したヒータ９５０、図１０に関して説明したヒータ１０５０、及び、図１１を参照して説明したヒータ１１５０と同様である。同じ又は類似の構成要素は、簡潔にするために繰り返し説明しない。更に、図１２のヒータ１２５０は、図１～図８Ｂに関して説明した構成及び直
接接触熱交換器のいずれかで使用することができる。

図１２に示すように、反応ゾーン１０２内にヒータ１２５０が配置されている。並流パターンで反応ゾーン１０２を通る流れを導くために、インサート１２５８を反応ゾーン１０２内に設けることができる。例えば、インサート１２５８は、溶融媒体を反応ガスと共に反応ゾーンの中心に向かって上向きに導くために円錐又は漏斗形状に配置された下部を有することができる。中央反応加熱ゾーンを加熱して、溶融媒体中の反応物の反応を開始することができる。次いで、ガス状生成物、任意の未反応原料、及び溶融媒体は、反応ゾーン１０２の上部に向かって並流で上向きに通過することができる。インサート１２５８と反応容器１０１の内壁との間に環状流路を形成することができる。溶融媒体は、反応容器１０１の壁に沿って流下して反応ゾーンの下部に戻ることができ、原料ガスは溶融媒体を同伴して、溶融媒体を中央の反応加熱ゾーンを通って再循環させることができる。反応器の残りの部分は、本明細書に記載のものと同じであり得る。

内部ヒータを使用して、中央反応加熱ゾーン内の溶融媒体を加熱することができる。中央反応加熱ゾーン内で抵抗加熱された溶融媒体を生成するための電気加熱素子又はジュール電極などの多数の加熱素子を使用することができる。図１２は、インサート内で熱分解反応温度以上のホットゾーンを生成するための電極の使用を示す。電極及び抵抗加熱の使用は、加熱が外部ヒータではなく反応ゾーン１０２内で行われることを除いて、図１１に関して説明したジュール加熱と同じ又は同様である。原料ガスがこの加熱ゾーンに導かれるので、熱分解反応は、中央反応加熱ゾーン内で行うことができる。内部ヒータの使用は、任意の外部配管、接続部、及び外部ヒータ容器を回避することによって反応器の設計を更に単純化することができる。

本明細書に開示される実施形態では、溶融媒体は、反応容器１０１の下部から反応容器１０１の上部の溶融媒体入口まで外部ループを通って再循環することができる。本明細書に記載の直接接触熱交換器を使用することにより、溶融媒体が反応容器を出る前に溶融媒体を効果的に冷却することが可能になり得る。これにより、外部循環ループ内の溶融媒体を反応容器１０１の上部に循環させて戻すために、様々な構成を使用することができる。いくつかの実施形態では、任意の適切な循環機構を使用して、溶融媒体を反応容器の下部の溶融媒体出口から反応容器１０１の上部の溶融媒体入口に流すことができる。

図１３Ａ及び図１３Ｂは、いくつかの実施形態による異なる溶融媒体の循環構成を示す。例えば、図１３Ａは、溶融媒体出口１１２と溶融媒体出口１１４との間で溶融媒体を循環させる溶融媒体循環ライン１３０２を示す。この構成では、気泡リフト設計を使用して溶融媒体を循環させることができる。いくつかの実施形態では、ガスを溶融媒体に導入して、溶融媒体入口１１４に至るまでの溶融媒体循環を生成することができる。再循環ライン１３０２内に上部ガス空間を形成して、ガスを溶融媒体から分離し、さらなる使用のために回収することができる。使用されるガスは、様々な供給源に由来し得る。いくつかの実施形態では、溶融媒体流を生成するために使用されるガスは、原料ガスの少なくとも一部とすることができ、溶融媒体循環ライン１３０２への導入は、反応容器への原料を加熱するために使用することができる。溶融媒体循環ライン１３０２内の溶融媒体は、原料ガスの著しい熱分解を回避することができるほど十分に冷却することができる。たとえいくらかの量の反応が起こったとしても、結果として生じる生成物ガスは、残りのガス状生成物で処理するために反応容器１０１にフィードバックされ得る。いくつかの実施形態では、このガスは、生成物ガスの一部であってもよく、その場合、溶融媒体循環ライン１３０２内の溶融媒体との接触は、生成物ガスを更に冷却することができる。更に他の実施形態では、システム内からの水素又は別のガスを使用して、溶融媒体循環ライン１３０２内に気泡リフトを生成することができる。システム内で使用される溶融媒体の比較的低い流量は、気泡リフトの効果を発揮させることができ、その流量は、溶融媒体再循環ライン１３
０２を通る気相流量の制御によって制御することができる。

図１３Ｂは、ポンプ又は他の動力装置を使用する同様の再循環のコンセプトを示す。溶融媒体再循環ライン１３０２内の溶融媒体は、従来のポンプを使用して溶融媒体の流れを駆動することができるほど十分に冷却することができる。更に、溶融媒体の比較的低い流量は、小型ポンプを使用するか又はそれに頼って、溶融媒体再循環ライン１３０２を通る溶融媒体の所望の流量を生じさせることができる。

本明細書に記載の溶融媒体反応器の構成の一例として、反応器内の様々な温度プロファイルを実証するために一連のモデルを作成した。図１４Ａは、原料予熱ゾーン１０４、反応器セクション１０２、及びガス状生成物交換セクション１０６を含むモデル化されたシステムを示す。溶融媒体は、反応器の下部から反応器の上部に再循環させることができる。図１４Ｂにそのモデルを示す。このモデルは、Ｎ－ＣＳＴＲ（直列のＮ個の連続撹拌タンク反応器）モデル及び軸方向分散モデルを含む１－Ｄ熱及び／又は物質移動の２つの標準モデルを表す。理想化されたＮ－ＣＳＴＲモデルを使用して、相対流量、反応器温度、シングルパス変換、及び反応器バイパス（例えば、上側ガス状生成物交換セクションから下部原料予熱セクションへの）の影響などの、様々な動作条件の影響を把握した。

Ｎ－ＣＳＴＲモデルについて得られたモデル計算を図１５Ｂに示し、モデル化されたシステムを結果に沿って図１５Ａに示す。図１５Ｂに示すように、原料予熱セクション１０４とガス状生成物交換セクション１０６の両方の直接接触熱交換器で温度を制御及び上昇させて、反応ゾーン１０２内に反応温度を生じさせることができる。

原料ガスに対する液体の様々なモル流量での各理論ＣＳＴＲに沿った相対温度変化を図１６に示す。示されるように、このモデルは、１３００℃の反応温度、３００℃の原料ガス入口温度、６０％の反応ゾーン１０２における変換、４つの予熱段階の使用、４つの熱回収段階、及び反応器の周りのバイパスなしを想定した。モデル化された溶融媒体は、溶融スズであった。溶融液体と原料ガスのモル流量比は、２：１、３：１、及び４：１の比でモデル化された。示されるように、より低い液体流量は、溶融媒体の出口温度を低下させるのに役立ち、それによって溶融媒体の反応器の上部への再循環を容易にする。より高い液体流量は、より高い溶融媒体出口温度をもたらした。次いで、このモデルは、モル流量が、液体のモル流量とガスのモル流量の比に関して、２：１～４：１又は約３：１の範囲内になるように選択され得ることを実証する。このモデル化の一部として、図１７は、反応容器に対する、原料ガスの理論段数、変換、及び温度の変化の影響を示す。

様々なシステム及び方法を説明してきたが、特定の態様としては、限定するものではないが、以下を挙げることができる。

第１の態様では、溶融媒体反応器のための直接接触熱交換器は、容器内に配置された複数のトレイ又は段と、複数のトレイ又は段を通って溶融媒体を通過させるように構成された溶融媒体流路と、複数のトレイ又は段を通って配置されたガス経路であって、気相流体を複数のトレイ又は段上の溶融媒体と直接接触させるように構成されている、ガス経路と、を備える。

第２の態様は、第１の態様の交換器を含むことができ、溶融媒体流路上の複数のトレイ又は段内に配置された溶融媒体を更に備える。

第３の態様は、第１又は第２の態様の交換器を含むことができ、そこで、複数のトレイ又は段は複数のカスケードトレイを含み、複数のカスケードトレイの各トレイは、各トレイ上に溶融媒体を保持するように構成された堰を含む。

第４の態様は、第３の態様の交換器を含むことができ、そこで、複数のカスケードトレイは、互い違いの構成で配置される。

第５の態様は、第３又は第４の態様の交換器を含むことができ、そこで、ガス経路は、複数のカスケードトレイのうちの第１のトレイの表面を通過した後に、複数のカスケードトレイのうちの第２のトレイの表面を通過し、第２のトレイは第１のトレイの上方にある。

第６の態様は、第１～第５の態様のいずれか１つの交換器を含むことができ、そこで、複数のトレイ又は段は、螺旋構成に配置された複数のカスケードトレイを含む。

第７の態様は、第６の態様の交換器を含むことができ、そこで、ガス経路は、容器を通る螺旋経路で複数のカスケードトレイの各トレイの表面を通過する。

第８の態様は、第１又は第２の態様の交換器を含むことができ、そこで、複数のトレイ又は段は複数のシーブトレイを備え、複数のシーブトレイの各シーブトレイは１以上の孔を有する。

第９の態様は、第８の態様の交換器を含むことができ、各シーブトレイを通って配置されたダウンカマーを更に備え、そこで、ダウンカマーは、シーブトレイ上の溶融媒体のレベルを保持するように構成されたシーブトレイの表面の上方に上端を有し、ダウンカマーは、シーブトレイの下方の第２のシーブトレイの液面の下方に配置された下端を有する。

第１０の態様は、第８又は第９の態様の交換器を含むことができ、そこで、ガス経路は、複数のシーブトレイの各シーブトレイの１以上の孔を通って画定される。

第１１の態様は、第１又は第２の態様の交換器を含むことができ、そこで、複数のトレイ又は段は複数のカスケードトレイを備え、ガス入口は複数のカスケードトレイの各トレイの上面に沿って配置され、ダウンカマーは各トレイを通って配置される。

第１２の態様は、第１１の態様の交換器を含むことができ、そこで、ガス入口は、ノズル、ジェット、スパージャ、マニホールド、又はそれらの組み合わせを備える。

第１３の態様は、第１１又は第１２の態様の交換器を含むことができ、そこで、ガス経路は、第１のトレイ上の溶融媒体の表面上を通過し、第２のトレイ上のガス入口を通過し、第２のトレイ上の溶融媒体を通過し、第２のトレイは第１のトレイの上方にある。

第１４の態様は、第１又は第２の態様の交換器を含むことができ、そこで、複数のトレイ又は段は複数のシーブトレイを備え、複数のシーブトレイの各シーブトレイは１以上の孔を有し、複数のシーブトレイは溶融媒体で満たされるように構成される。

第１５の態様は、第１４の態様の交換器を含むことができ、そこで、ガス経路は、複数のシーブトレイの各シーブトレイの１以上の孔を通って配置される。

第１６の態様は、第１４又は第１５の態様の交換器を含むことができ、複数のシーブトレイの隣接するシーブトレイ間に配置されたパッキンを更に備え、ガス経路はパッキンを通過するように構成される。

第１７の態様では、溶融媒体反応器内で熱を交換する方法は、溶融媒体を反応容器内の
複数のトレイ又は段に通過させること、気相流体を複数のトレイ又は段を通るガス経路に通すこと、及び、溶融媒体を反応容器内の気相流体と接触させることであって、気相流体が複数のトレイ又は段上の溶融媒体と直接接触する、接触させること、を含む。

第１８の態様は、第１７の態様の方法を含むことができ、溶融媒体は、溶融金属、溶融塩、又はそれらの任意の組み合わせを含む。

第１９の態様は、第１７又は第１８の態様の方法を含むことができ、そこで、複数のトレイ又は段は複数のカスケードトレイを備え、堰を用いて複数のトレイ又は段の各トレイ上の溶融媒体のレベルを保持すること、溶融媒体を複数のカスケードトレイの第１のトレイから複数のカスケードトレイの第２のトレイに通過させることであって、第１のトレイが第２のトレイの上方にあること、を更に含む。

第２０の態様は、第１９の態様の方法を含むことができ、そこで、複数のカスケードトレイは互い違いの構成で配置される。

第２１の態様は、第１９又は第２０の態様の方法を含むことができ、そこで、気相流体をガス経路に通過させることは、気相流体を第１のトレイの表面上に通過させる前に、気相流体を第２のトレイの表面上に通過させることを含む。

第２２の態様は、第１７～第２１の態様のいずれか１つの方法を含むことができ、そこで、複数のトレイ又は段は、螺旋構成に配置された複数のカスケードトレイを備える。

第２３の態様は、第２２の態様の方法を含むことができ、そこで、ガス経路は、反応容器を通る螺旋経路で複数のカスケードトレイの各トレイの表面を通過する。

第２４の態様は、第１７又は第１８の態様の方法を含むことができ、そこで、複数のトレイ又は段は複数のシーブトレイを備え、複数のシーブトレイの各シーブトレイは１以上の孔を有する。

第２５の態様は、第２４の態様の方法を含むことができ、溶融媒体をダウンカマーを通して複数のシーブトレイの第１のトレイから複数のシーブトレイの第２のトレイに通過させることであって、第１のトレイが第２のトレイの上方にあり、ダウンカマーが第１のトレイの表面の上方に上端を有し、ダウンカマーが第１のトレイの下方の第２のトレイの液面の下方に配置された下端を有する、こと、及び、下端が第２のトレイの液面より下にあることに基づいて、気相流体がダウンカマーを通って流れるのを防止すること、を更に含む。

第２６の態様は、第２４又は第２５の態様の方法を含むことができ、そこで、気相流体をガス経路に通過させることが、気相流体を複数のシーブトレイの各シーブトレイの１以上の孔に通過させることを含む。

第２７の態様は、第１７又は第１８の態様の方法を含むことができ、そこで、複数のトレイ又は段は複数のカスケードトレイを備え、ガス入口は複数のカスケードトレイの各トレイの上面に沿って配置され、ダウンカマーは各トレイを通って配置される。

第２８の態様は、第２７の態様の方法を含むことができ、そこで、ガス入口は、ノズル、ジェット、スパージャ、マニホールド、又はそれらの組み合わせを備える。

第２９の態様は、第２７又は第２８の態様の方法を含むことができ、そこで、ガス経路
は、第１のトレイ上の溶融媒体の表面上を通過し、第２のトレイ上のガス入口を通過し、第２のトレイ上の溶融媒体を通過し、第２のトレイは第１のトレイの上方にある。

第３０の態様は、第１７又は第１８の態様の方法を含むことができ、そこで、複数のトレイ又は段は複数のシーブトレイを備え、複数のシーブトレイの各シーブトレイは１以上の孔を有し、複数のシーブトレイは溶融媒体で満たされている。

第３１の態様は、第３０の態様の方法を含むことができ、そこで、ガス経路は、複数のシーブトレイの各シーブトレイの１以上の孔を通って配置される。

第３２の態様は、第３０又は第３１の態様の方法を含むことができ、複数のシーブトレイの隣接するシーブトレイの間に配置されたパッキンを更に含み、本方法は、気相流体をパッキンに通過させることを更に含む。

第３３の態様では、溶融媒体反応器は、反応容器と、反応容器の上部に配置された第１の直接接触熱交換器と、反応容器の下部に配置された第２の直接接触熱交換器と、第１の直接接触熱交換器と第２の直接接触熱交換器との間に位置する反応ゾーンと、を含む。

第３４の態様は、第３３の態様の反応器を含むことができ、反応容器の下部の原料ガス入口と、反応容器の上部の溶融媒体入口とを更に含む。

第３５の態様は、第３３又は第３４の態様の反応器を含むことができ、反応容器の下部に配置された溶融媒体出口と、

反応容器の上部に配置された生成物出口と、を更に含む。

第３６の態様は、第３３～第３５の態様のいずれか１つの反応器を含むことができ、そこで、第１の直接接触熱交換器又は第２の直接接触熱交換器は、複数のトレイを通って溶融媒体を下向きに通過させるように構成された複数のトレイと、複数のトレイを通って画定されたガス経路であって、溶融媒体と直接接触して複数のトレイを通ってガス状流体を通過させるように構成されるガス経路とを備える。

第３７の態様は、第３３～第３６の態様のいずれか１つの反応器を含むことができ、溶融媒体出口及び溶融媒体入口に流体結合された溶融媒体リサイクルラインを更に含む。

第３８の態様は、第３７の態様の反応器を含むことができ、溶融媒体リサイクルラインに配置されたポンプを更に備え、そこで、ポンプは、溶融媒体出口から溶融媒体入口に溶融媒体をリサイクルするように構成される。

第３９の態様は、第３７の態様の反応器を含むことができ、溶融媒体リサイクルライン内のガス注入入口と、溶融媒体リサイクルライン内のガス出口とを更に含み、そこで、ガス注入入口は、溶融媒体リサイクルライン内の溶融媒体を通って気相流体を通過させ、溶融媒体を溶融媒体出口から溶融媒体入口に通過させるように構成され、ガス出口は、溶融媒体が溶融媒体入口を通過する前に、溶融媒体リサイクルライン内の溶融媒体から気相流体を除去するように構成される。

第４０の態様は、第３３～第３９の態様のいずれか１つの反応器を含むことができ、溶融媒体バイパスラインを更に備え、そこで、溶融媒体バイパスラインは、第１の直接接触熱交換器から第２の直接接触熱交換器に溶融媒体を通過させ、反応ゾーンをバイパスするように構成される。

第４１の態様は、第３３～第４０の態様のいずれか１つの反応器を含むことができ、そこで、第１の直接接触熱交換器は、ガス及び溶融媒体の向流のために構成され、第２の直接接触熱交換器は、ガス及び溶融媒体の向流のために構成され、反応ゾーンは、ガス及び溶融媒体の並流のために構成される。

第４２の態様は、第３３～第４１の態様のいずれか１つの反応器を含むことができ、反応ゾーンに流体結合された外部ヒータを更に備え、そこで、外部ヒータは、反応ゾーンの上部から溶融媒体を受け取り、外部ヒータ内で溶融媒体を加熱し、溶融媒体を反応ゾーンの下部に送るように構成される。

第４３の態様は、第４２の態様の反応器を含むことができ、そこで、外部ヒータは、可燃性ガスを受け取るように構成されたガス入口と、外部ヒータから燃焼生成物を除去するように構成されたガス出口とを備える。

第４４の態様は、第４３の態様の反応器を含むことができ、そこで、ガス入口は、燃焼生成物を外部ヒータ内の溶融媒体に注入し、外部ヒータ内に溶融媒体の上向きの流れを生成するように構成されたノズルを備える。

第４５の態様は、第４２の態様の反応器を含むことができ、そこで、外部ヒータは、外部ヒータ内で溶融媒体を加熱するように構成された電気加熱要素を備える。

第４６の態様は、第４２の態様の反応器を含むことができ、そこで、外部ヒータは、外部ヒータ内で溶融媒体を抵抗加熱するように構成された複数の電極を備える。

第４７の態様は、第３３～第４１の態様のいずれか１つの反応器を含むことができ、反応ゾーンに配置されたインサートを更に備え、そこで、インサートは、中央流れ領域を通して溶融媒体を導くように構成され、インサートは、インサートと反応容器の壁との間に環状流路を画定する。

第４８の態様は、第４７の態様の反応器を含むことができ、中央流れ領域に配置された複数の電極を更に備え、複数の電極は、中央流れ領域内で溶融媒体を抵抗加熱するように構成される。

第４９の態様では、方法は、溶融媒体を反応容器の上部に通過させること、原料ガスを反応容器の下部に通過させること、反応容器の中央部で原料ガスを熱分解して反応生成物を形成すること、溶融媒体と反応生成物との間の直接接触熱交換を用いて反応容器の上部の溶融媒体を加熱すること、溶融媒体と原料ガスとの間の直接接触熱交換を用いて反応容器の下部の溶融媒体を冷却すること、及び、反応容器の下部の溶融媒体を冷却した後に、溶融媒体を反応容器の外に送出すること、を含む。

第５０の態様は、第４９の態様の方法を含むことができ、反応生成物を反応容器の上部から送出することを更に含む。

第５１の態様は、第４９又は第５０の態様の方法を含むことができ、そこで、反応容器の上部の溶融媒体を加熱することは、溶融媒体を複数のトレイに通過させること、反応生成物を複数のトレイ上に通過させること、及び、反応生成物を複数のトレイ上に通過させることに基づいて、溶融媒体を加熱し、反応生成物を冷却すること、を含む。

第５２の態様は、第４９～第５１の態様のいずれか１つの方法を含むことができ、反応
容器の下部から出て行く溶融媒体を反応容器の上部にリサイクルすることを更に含む。

第５３の態様は、第５２の態様の方法を含むことができ、そこで、溶融媒体をリサイクルすることは、溶融媒体リサイクルラインを通して溶融媒体を圧送することを含む。

第５４の態様は、第５２の態様の方法を含むことができ、そこで、溶融媒体をリサイクルすることは、溶融媒体リサイクルライン内の溶融媒体にガスを注入すること、ガスの注入に応答して溶融媒体を溶融媒体リサイクルラインに通過させること、及び、溶融媒体を反応容器の上部に通す前に、溶融媒体リサイクルラインからガスを除去すること、を含む。

第５５の態様は、第３３～第５４の態様のいずれか１つの方法を含むことができ、更に、溶融媒体の少なくとも一部を反応容器の上部から反応容器の下部に、反応容器の中央部を通過させることなく通過させることを含む。

第５６の態様は、第３３～第５５の態様のいずれか１つの方法を含むことができ、そこで、反応生成物及び溶融媒体は、反応容器の上部及び下部に向流を有し、原料ガス、反応生成物及び溶融媒体は、反応容器の中央部に並流を有する。

第５７の態様は、第３３～第５６の態様のいずれか１つの方法を含むことができ、反応容器の中央部から溶融媒体の一部を除去すること、溶融媒体の一部を加熱して加熱された溶融媒体を生成すること、及び、加熱された溶融媒体を反応容器の中央部に戻すことを含む。

第５８の態様は、第５７の態様の方法を含むことができ、そこで、溶融媒体の一部が反応容器の中央部の上部から除去され、加熱された溶融媒体が反応容器の中央部の底部に戻される。

第５９の態様は、第５７又は第５８の態様の方法を含むことができ、そこで、溶融媒体の一部を加熱することは、燃焼生成物を生成するためにガスを燃焼させること、及び、燃焼生成物を溶融媒体と接触させて、加熱された溶融媒体を生成すること、を含む。

第６０の態様は、第５９の態様の方法を含むことができ、そこで、溶融媒体の一部を加熱することは、ノズルを通して燃焼生成物を注入すること、及び、溶融媒体の上方への流れを生成して、加熱された溶融媒体を反応容器の中央部に戻すこと、を含む。

第６１の態様は、第５７又は第５８の態様の方法を含むことができ、そこで、溶融媒体の一部を加熱することは、溶融媒体を電気的に加熱すること、又は溶融媒体を抵抗加熱することのうちの少なくとも１つを含む。

第６２の態様は、第３３～第５６の態様のいずれか１つの方法を含むことができ、反応容器の中央部分の中央流れ領域を通して原料ガスを導くこと、中央流れ領域内の溶融媒体を加熱すること、反応生成物及び溶融媒体を中央流れ領域から上向きに通過させること、及び、溶融媒体を中央流れ領域に通過させた後に、溶融媒体を反応容器の中央部の環状流路内で下向きに通過させること、を更に含む。

本開示ではいくつかの実施形態が提供されたが、開示されたシステム及び方法は、本開示の趣旨又は範囲から逸脱することなく、多くの他の特定の形態で具現化され得ることを理解されたい。これらの実施形態及び本実施例は、例示的なものであって、限定的なものではないと考えられるべきであり、その意図は本明細書に与えられた詳細に限定されるも
のではない。本明細書に開示されるシステム及び方法の多くの変形及び修正が可能であり、それらは本開示の範囲内である。例えば、様々な要素又は構成要素は、別のシステムに組み合わされ、若しくは統合されてもよく、又は特定の特徴が省略され、若しくは実装されなくてもよい。また、本開示の範囲から逸脱することなく、様々な実施形態において個別の又は別個のものとして説明及び図示された技術、システム、サブシステム、及び方法は、他のシステム、モジュール、技術、又は方法と組み合わせるか、又は統合することができる。互いに直接結合又は通信するものとして図示又は説明された他の項目は、電気的、機械的、又はその他の方法で、何らかのインターフェース、デバイス、又は中間構成要素を介して間接的に結合又は通信することができる。変更、置換、及び交代の他の例は、当業者によって確認可能であり、本明細書に開示された精神及び範囲から逸脱することなく行うことができる。

上記の開示が十分に理解されると、多数の他の修正、均等物、及び代替物が当業者に明らかになるであろう。以下の特許請求の範囲は、適用可能な場合、すべてのそのような修正、均等物、及び代替物を包含すると解釈されることが意図されている。したがって、保護の範囲は、上記の説明によって限定されず、添付の特許請求の範囲によってのみ限定され、その範囲は、特許請求の範囲の主題のすべての均等物を含む。あらゆる請求項は、本システム及び方法の一実施形態として本明細書に組み込まれる。したがって、特許請求の範囲は、さらなる説明であり、本発明の詳細な説明への追加である。本明細書に引用されたすべての特許、特許出願、及び刊行物の開示は、参照により本明細書に組み込まれる。

Claims (27)

1. 溶融媒体反応器のための直接接触熱交換器であって、
   容器内に配置された複数のトレイ又は段と、
   前記複数のトレイ又は段を通って溶融媒体を通過させるように構成された溶融媒体流路と、
   前記複数のトレイ又は段を通って配置されたガス経路であって、気相流体を前記複数のトレイ又は段上の前記溶融媒体と直接接触させるように構成されている、ガス経路と、
   を備える交換器。
2. 前記溶融媒体流路上の前記複数のトレイ又は段内に配置された溶融媒体
   を更に備える、請求項１に記載の交換器。
3. 前記複数のトレイ又は段が、複数のカスケードトレイを備える、請求項１又は２に記載の交換器。
4. 前記複数のトレイ又は段が複数のシーブトレイを備え、前記複数のシーブトレイの各シーブトレイが１以上の孔を有する、請求項１又は２に記載の交換器。
5. 前記ガス経路が、前記複数のシーブトレイの各シーブトレイの前記１以上の孔を通って画定される、請求項４に記載の交換器。
6. 前記複数のシーブトレイの隣接するシーブトレイの間に配置されたパッキンを更に備え、
   前記ガス流路が前記パッキンを通過するように構成された、請求項４又は５に記載の交換器。
7. 溶融媒体反応器内で熱を交換する方法であって、
   溶融媒体を反応容器内の複数のトレイ又は段に通過させることと、
   気相流体を前記複数のトレイ又は段を通るガス経路に通すことと、
   前記溶融媒体を前記反応容器内の気相流体と接触させることであって、前記気相流体が前記複数のトレイ又は段上の前記溶融媒体と直接接触する、接触させることと、
   を含む方法。
8. 前記溶融媒体が、溶融金属、溶融塩、又はそれらの任意の組み合わせを含む、請求項７に記載の方法。
9. 前記複数のトレイ又は段が複数のカスケードトレイを備え、ガス入口が前記複数のカスケードトレイの各トレイの上面に沿って配置され、ダウンカマーが各トレイを通って配置される、請求項７又は８に記載の方法。
10. 前記複数のトレイ又は段が複数のシーブトレイを含み、前記複数のシーブトレイの各シーブトレイが１以上の孔を含み、前記複数のシーブトレイが前記溶融媒体で満たされている、請求項７又は８に記載の方法。
11. 前記ガス経路が、前記複数のシーブトレイの各シーブトレイの前記１以上の孔を通って配置される、請求項１０に記載の方法。
12. 前記複数のシーブトレイの隣接するシーブトレイの間に配置されたパッキンを更に備え、
    前記方法は、前記気相流体を前記パッキンに通過させることを更に含む、請求項１０又は１１に記載の方法。
13. 溶融媒体反応器であって、
    反応容器と、
    前記反応容器の上部に配置された第１の直接接触熱交換器と、
    前記反応容器の下部に配置された第２の直接接触熱交換器と、
    前記第１の直接接触熱交換器と前記第２の直接接触熱交換器との間に位置する反応ゾーンと、
    を備える反応器。
14. 前記反応容器の下部にある原料ガス入口と、
    前記反応容器の上部にある溶融媒体入口と、
    を更に備える、請求項１３に記載の反応器。
15. 前記反応容器の下部に配置された溶融媒体出口と、
    前記反応容器の上部に配置された生成物出口と、
    を更に備える、請求項１３又は１４に記載の反応器。
16. 前記第１の直接接触熱交換器又は前記第２の直接接触熱交換器が、
    複数のトレイであって、前記複数のトレイを通って溶融媒体を下向きに通過させるように構成された、複数のトレイと、
    前記複数のトレイを通って画定されたガス経路であって、前記溶融媒体と直接接触して前記複数のトレイを通ってガス状流体を通過させるように構成される、ガス経路と、
    を備える、請求項１３～１５のいずれか一項に記載の反応器。
17. 前記溶融媒体出口及び前記溶融媒体入口に流体的に結合された溶融媒体リサイクルライン
    を更に備える、請求項１３～１６のいずれか一項に記載の反応器。
18. 前記溶融媒体リサイクルライン内に配置されたポンプであって、前記溶融媒体出口から前記溶融媒体入口に前記溶融媒体をリサイクルさせるように構成された、ポンプ
    を更に備える、請求項１７に記載の反応器。
19. 前記第１の直接接触熱交換器が、ガス及び前記溶融媒体の向流のために構成され、前記第２の直接接触熱交換器が、ガス及び前記溶融媒体の向流のために構成され、前記反応ゾーンが、前記ガス及び前記溶融媒体の並流のために構成される、請求項１３～１８のいずれか一項に記載の反応器。
20. 前記反応ゾーンに流体結合された外部ヒータであって、前記外部ヒータが、前記反応ゾーンの上部から溶融媒体を受け取り、前記外部ヒータ内で前記溶融媒体を加熱し、前記溶融媒体を前記反応ゾーンの下部に送るように構成される、外部ヒータ
    を更に備える、請求項１３～１９のいずれか一項に記載の反応器。
21. 前記反応ゾーンに配置されたインサートであって、前記インサートが、中央流れ領域を通して前記溶融媒体を導くように構成され、前記インサートが、前記インサートと前記反応容器の壁との間に環状流路を画定する、インサート
    を更に備える、請求項１３～１９のいずれか一項に記載の反応器。
22. 溶融媒体を反応容器の上部に通過させることと、
    原料ガスを前記反応容器の下部に通過させることと、
    前記反応容器の中央部で前記原料ガスを熱分解して反応生成物を形成することと、
    前記溶融媒体と前記反応生成物との間の直接接触熱交換を用いて前記反応容器の上部の前記溶融媒体を加熱することと、
    前記溶融媒体と前記原料ガスとの間の直接接触熱交換を用いて前記反応容器の下部の前記溶融媒体を冷却することと、
    前記反応容器の下部の前記溶融媒体を冷却した後に、前記溶融媒体を前記反応容器の外に送出することと、
    を含む方法。
23. 前記反応容器の上部の前記溶融媒体を加熱することが、
    前記溶融媒体を複数のトレイに通過させることと、
    前記反応生成物を前記複数のトレイ上に通過させることと、
    前記反応生成物を前記複数のトレイ上に通過させることに基づいて、前記溶融媒体を加熱し、前記反応生成物を冷却することと、
    を含む、請求項２２に記載の方法。
24. 前記反応容器の下部から出て行く前記溶融媒体を前記反応容器の上部にリサイクルすること
    を更に含む、請求項２２又は２３に記載の方法。
25. 前記溶融媒体をリサイクルすることが、溶融媒体リサイクルラインを通して前記溶融媒体を圧送することを含む、請求項２４に記載の方法。
26. 前記反応容器の中央部から前記溶融媒体の一部を除去することと、
    前記溶融媒体の一部を加熱して加熱された溶融媒体を生成することと、
    前記加熱された溶融媒体を前記反応容器の中央部に戻すことと、
    を更に含む、請求項２２～２５のいずれか一項に記載の方法。
27. 前記反応容器の中央部分の中央流れ領域を通して前記原料ガスを導くことと、
    前記中央流れ領域内の前記溶融媒体を加熱することと、
    前記反応生成物及び前記溶融媒体を前記中央流れ領域から上向きに通過させることと、
    前記溶融媒体を前記中央流れ領域に通過させた後に、前記溶融媒体を前記反応容器の中央部の環状流路内で下向きに通過させることと、
    を更に含む、請求項２２～２５のいずれか一項に記載の方法。

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