JP2024505829A - ポリプロピレンポリマーおよびリサイクルプラスチック材料を含むポリオレフィン組成物 - Google Patents

ポリプロピレンポリマーおよびリサイクルプラスチック材料を含むポリオレフィン組成物 Download PDF

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Abstract

本発明は、ａ）少なくとも４０ｇ／１０分、好ましくは少なくとも６０ｇ／１０分のメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ、ＩＳＯ１１３３に従って測定）を有する、少なくとも１つの異相ポリプロピレンコポリマー；ｂ）少なくとも４００ｇ／１０分のメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ、ＩＳＯ１１３３に従って測定）を有する、少なくとも１つのポリプロピレンホモポリマー；およびｃ）ポリプロピレンとポリエチレンとを３：７～１２：１の比率で含有し、少なくとも５ｇ／１０分のメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ、ＩＳＯ１１３３に従って測定）を有する使用済み廃棄物および／または産業廃棄物に由来する廃プラスチック材料から回収される、リサイクルプラスチック材料のブレンド（Ａ）、を含むポリオレフィン組成物であって、該ポリオレフィン組成物が、少なくとも２０ｇ／１０分のメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ、ＩＳＯ１１３３に従って測定）を有することを特徴とするポリオレフィン組成物に関する。【選択図】なし

Description

本発明は、少なくとも１つの異相ポリプロピレンコポリマー、少なくとも１つのポリプロピレンホモポリマーおよびリサイクルプラスチック材料を含むポリオレフィン組成物、該ポリオレフィン組成物を含む物品、ならびにそのようなポリオレフィン組成物を調製する方法に関する。
ポリオレフィン、特にポリエチレンおよびポリプロピレンは、食品や他の品物の包装、繊維、自動車部品、多種多様な製造物品など、幅広い用途において大量に消費されるようになってきている。回収される大量の廃棄物とリサイクルされる廃棄物の量とを比較すると、プラスチック廃棄物のインテリジェントな再利用やプラスチック廃棄物の機械的リサイクルには、大きな可能性が残されていることが分かる。
ポリオレフィンの分野での大きなトレンドのひとつに、様々な資源に由来するリサイクル材料の利用がある。黄色い袋、黄色いゴミ箱、地域の回収、廃電気機器（ＷＥＥ）、または使用済み自動車（ＥＬＶ）などに由来する耐久消費財の流れには、さまざまなプラスチックが含まれている。これらの材料を加工して、アクリロニトリル－ブタジエン－スチレン（ＡＢＳ）、耐衝撃性ポリスチレン（ＨＩＰＳ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、およびポリエチレン（ＰＥ）のプラスチックを回収することができる。分離は、水中での密度分離を利用し、さらに蛍光、近赤外吸収、またはラマン蛍光に基づく分離を行うことができる。しかし、純粋なリサイクルポリプロピレンや純粋なリサイクルポリエチレンを得ることは、一般的に非常に困難である。
一般に、市場に出回るポリプロピレンのリサイクル量は、ポリプロピレン（ＰＰ）とポリエチレン（ＰＥ）の両方の混合物であり、これは、特に使用済み廃棄物（post-consumer waste）の流れに当てはまる。さらに、使用済み廃棄物源からの商業的リサイクル品は、従来、ポリエチレンテレフタレート、ポリアミド、ポリスチレンなどの非ポリオレフィン材料や、木材、紙、ガラス、アルミニウムなどの非ポリマー物質により交差汚染されている。このような交差汚染は、リサイクルの流れの最終用途を大幅に制限し、有益な最終用途が残らないようにする。特に、使用済み廃棄物流からの、ポリオレフィンリサイクル材料は、ＰＥとＰＰの混合物である。リサイクル品の品質が良ければ良いほど、入手しにくくなり、価格も高くなる。
リサイクル品の品質がバージン品に比べて劣るという問題は、リサイクル品をバージンポリマーと混合することによって、ある程度克服することができる。
バージンポリマー（すなわち、初めて使用されるポリマー）とリサイクルされた混合プラスチックとを含む組成物が研究されている。
ＥＰ０５７５４６５Ｂ１は、（ａ）０．８８～０．９１５ｇ／ｃｍ３の密度、１．５～７．５ｄｇ／分のＭＦＲ、３．５以下の分子量分布、７０％を超える組成分布幅指数、およびＤＳＣピークＴｍとして測定される６０℃～１１５℃の範囲の本質的に単一の融点を有するエチレン／α－オレフィンコポリマーを含む、低融点ポリマー３０～７０ｗｔ％と；（ｂ）８８～１００モル％のプロピレンおよび１２～０モル％のプロピレン以外のα－オレフィンを有する、プロピレン系ポリマー７０～３０ｗｔ％と；を含有するポリマーブレンド組成物を対象とする。
ＵＳ５２６６３９２Ａは、ポリエチレン／ポリプロピレンブレンドをクレームしており、該ブレンドは、≧５０ｗｔ％の結晶性ポリプロピレンと；前記ポリプロピレンのマトリックスに分散された、約０．９１５～約０．９４の密度を有する線形低密度ポリエチレンを少なくとも約１０ｗｔ％と；～５から～２５モル％のα－オレフィン含有量、約５０ｄｇ／分を超えるメルトインデックス、約５０００～約５００００の重量平均分子量、約０．８８～約０．９０ｇ／ｃｍ３の密度、および少なくとも１０％のＸ線結晶化度を有するエチレン／α－オレフィンプラストマー相溶化剤をいくらかと；を含む。これは、相溶化剤としてのプラストマーの使用を極一般的にカバーするものであり、もちろんリサイクルも含む。プラストマーについては、かなり低い密度およびかなり高い密度のみを除外しているが、純粋なＨＤＰＥも除外されている。
ＷＯ２０１５／１６９６９０Ａ１は、（Ａ－１）３０～７０ｗｔ％のポリプロピレンと（Ａ－２）７０～３０ｗｔ％のポリエチレンとを含むブレンド（Ａ）７５～９０ｗｔ％と；（Ｂ－ｌ）１．０～３００ｇ／１０分のＭＦＲ２（２３０℃、荷重２．１６ｋｇ、ＩＳＯ１１３３に準拠）を有する、ポリプロピレン５５～９０ｗｔ％と、（Ｂ－２）エチレンとプロピレンまたはＣ４～Ｃ１０のα－オレフィンとのコポリマーであり、－２５℃よりも低いガラス転移温度Ｔｇ（ＤＭＴＡで測定）および少なくとも３．０ｄｌ／ｇの固有粘度（デカリン中、１３５℃で測定）を有するコポリマー４５～１０ｗｔ％と、を含む、異相ポリオレフィン組成物である相溶化剤（Ｂ）１０～２５ｗｔ％と；を含むポリプロピレン－ポリエチレンブレンドに関し、それによって、該ブレンドは、（ｉ）相溶化剤（Ｂ）を含まない同ブレンドよりも少なくとも２％高い、シャルピーノッチ衝撃強度（ＩＳＯ１７９－ｌｅＡに準拠、２３℃で測定）、同時に（ｉｉ）相溶化剤（Ｂ）を含まない同ブレンドよりも少なくとも３％高い、曲げ弾性率（ＩＳＯ１７８に準拠）、さらに（ｉｉｉ）相溶化剤（Ｂ）を含まない同ブレンドよりも少なくとも４℃高い、４０ＭＰａの貯蔵弾性率Ｇ’に達する温度（Ｔ（Ｇ’＝４０ＭＰａ））で表される熱変形抵抗（ＤＭＴＡで測定）を有する。
ＥＰ３１６５４７３Ａ１は、リサイクルポリプロピレンおよびリサイクルポリエチレンのブレンド（Ａ）と、５０ｇ／１０分以上のＭＦＲを有するポリプロピレンと、異相ポリオレフィン組成物である相溶化剤と、を含むポリオレフィン組成物に関し、該組成物全体は、２５ｇ／１０分よりも高いＭＦＲを有する。
ＷＯ２０２０／０７０１７６Ａ１は、リサイクルポリオレフィンを含み、より高価な製品に適したポリオレフィン組成物に関する。該組成物は、少なくとも４００ｇ／１０分のＭＦＲを有するプロピレンホモポリマーを含む。
欧州特許第０５７５４６５号明細書 米国特許第５２６６３９２号明細書 国際公開第２０１５／１６９６９０号 欧州特許出願公開第３１６５４７３号明細書 国際公開第２０２０／０７０１７６号
しかしながら、リサイクル材料を含む公知のポリマー組成物は、ハイエンド市場には適しておらず、むしろ現在入手可能なリサイクル品組成物は、木箱、植木鉢、およびベンチ等のローエンド用途を対象としている。現在入手可能なリサイクル品組成物は、その機械的特性からバージン材料に匹敵するものではない。
大流量用途などのハイエンド市場に対応し、バージン材料と競争するためには、（特に非食品および非ヘルスケア製品の分野で）、一定の調整が必要である。現在入手可能なリサイクル品は、組成（ＰＰやＰＥの含有量の変動など）、一貫性（流動特性の点において）、特性プロファイル（剛性と衝撃のバランスが悪い）、および交差汚染（非ポリオレフィン系成分、アルミニウムや紙などの無機物）のほか、色や臭いの点で主に問題に直面している。特に、大流量用途では、適切なメルトフローレートが望まれる。
そのうえ、先行技術によって知られているリサイクル材料を含むポリマー組成物は、バージンポリマーとして、主に異相衝撃コポリマー（もしくは異相ポリプロピレンコポリマー）またはランダムコポリマーを含む。これらのポリマーは、ＥＰＲ相を構成する。さらに、先行技術によって知られている材料の長期安定化は、該材料が、さらなる再加工またはリサイクル工程に供され得るほど良好でない場合がある。
したがって、本発明の目的は、先行技術によるポリマー組成物の欠点を有さない、廃プラスチック材料から回収されたポリオレフィン材料を含むポリオレフィン組成物を提供することであった。特に、バージン材料とリサイクル品を組み合わせた複合ソリューションは、上記の課題をバランスよく解決し、高度な材料製品を市場に提供するために、急務となっている。
この目的は、以下のポリオレフィン組成物の提供により解決された：
ａ）２０～４８ｗｔ％の、少なくとも４０ｇ／１０分、好ましくは少なくとも６０ｇ／１０分のメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ、ＩＳＯ１１３３に従って測定）を有する、少なくとも１つの異相ポリプロピレンコポリマー；
ｂ）２～３０ｗｔ％の、少なくとも４００ｇ／１０分のメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ、ＩＳＯ１１３３に従って測定）を有する、少なくとも１つのポリプロピレンホモポリマー；および
ｃ）４０～６０ｗｔ％の、ポリプロピレンとポリエチレンとを３：７～１２：１の比率で含有する、リサイクルプラスチック材料のブレンド（Ａ）であって、少なくとも５ｇ／１０分のメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ、ＩＳＯ１１３３に従って測定）を有する使用済み廃棄物および／または産業廃棄物に由来する廃プラスチック材料から回収される、リサイクルプラスチック材料のブレンド（Ａ）；
を含み、
前記ポリオレフィン組成物は、少なくとも２０ｇ／１０分、好ましくは少なくとも２５ｇ／１０分のメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ、ＩＳＯ１１３３に従って測定）を有する。
以下にさらに詳細に論じるように、本ポリオレフィン組成物のメルトフローレートは、広いスペクトルをカバーすることができ、顧客のニーズに応じて調整することができる。メルトフローレートは、金型内の流れを知るうえで重要な指標となる。メルトフローレートの変化は、転換インターフェイス（conversion interface）や最終用途の性能に影響を及ぼす。異なるメルトフローレートを有するポリオレフィン組成物を提供することにより、顧客のニーズを満たすことができる。
本ポリオレフィン組成物は、リサイクルＰＰ／ＰＥ材料のメルトフローレート向上剤としてのホモポリマーＰＰ材料に、インパクトブースターとしてのバージン高流動異相ＰＰ材料を組み合わせている。これにより、キャップやクロージャー、蓋のような包装の分野、特に薄肉包装（thin wall packaging）の用途における現在の用途に、リサイクル材料の量が多いポリオレフィン組成物を使用することができる。
本明細書および後の特許請求の範囲の目的において、「リサイクル（された）（recycled）」という用語は、材料が、使用済み廃棄物および／または産業廃棄物から回収されたことを示すために用いられる。すなわち、使用済み廃棄物とは、少なくとも第１の使用サイクル（またはライフサイクル）を完了した、すなわち、第１の目的を既に果たし、消費者の手を通った物を指し、一方、産業廃棄物とは、通常、消費者に届かない製造スクラップを指す。本発明の要旨において、「リサイクル（された）ポリマー」はまた、該リサイクルポリマーの総重量に基づいて、１７ｗｔ％まで、好ましくは３ｗｔ％まで、より好ましくは１ｗｔ％まで、さらにより好ましくは０．１ｗｔ％までの、前記第１の使用に由来する他の成分を含んでもよい。これらの成分の種類および量は、リサイクルポリマーの物理的特性に影響を及ぼす。以下に示す物理的特性は、リサイクルポリマーの主成分に関するものである。
以下にさらに記載するように、前記第１の使用に由来する典型的な他の成分は、ポリスチレンおよびＰＡ６のような熱可塑性ポリマー、タルク、チョーク、インク、木材、紙、リモネンならびに脂肪酸である。リサイクルポリマー中のポリスチレン（ＰＳ）およびポリアミド６（ＰＡ６）の含有量は、フーリエ変換赤外分光法（ＦＴＩＲ）によって決定することができ、また、タルク、チョーク、木材および紙の含有量は、熱重量分析（ＴＧＡ）によって測定することができる。
「バージン（vergin）」という用語は、最初に使用される前の、リサイクルされていない新しく製造された材料および／または物を意味する。ポリマーの起源が明確に言及されていない場合、該ポリマーは「バージン」ポリマーである。
本ポリオレフィン組成物において使用される全てのバージンポリプロピレンポリマー（ホモポリマーおよび異相ポリマー）の総量は、（ポリマー組成物の総重量に基づいて）２２～７３ｗｔ％、好ましくは３０～６５ｗｔ％、より好ましくは３８～５５ｗｔ％の範囲まで添加してもよい。
本ポリオレフィン組成物において使用される、使用済み廃棄物および／または産業廃棄物に由来する廃プラスチック材料から回収される、ポリプロピレンとポリエチレンとを３：７～１２：１の比率で含有するリサイクルプラスチック材料のブレンド（Ａ）の量は、（ポリマー組成物の総重量に基づいて）４０～６０ｗｔ％、好ましくは４５～５５ｗｔ％、より好ましくは５０～５５ｗｔ％の範囲とすることができる。
さらなる添加剤がポリオレフィン組成物に含まれていてもよく、全ての成分の合計は、本明細書に記載の実施形態のそれぞれにおいて、常に１００ｗｔ％になることが理解されるべきである。
一実施形態によれば、本ポリオレフィン組成物は、
ａ）２５～４５ｗｔ％、より好ましくは２８～３５ｗｔ％の、少なくとも１つの異相ポリプロピレンコポリマー；
ｂ）５～２７ｗｔ％、より好ましくは１０～２５ｗｔ％の、少なくとも１つのポリプロピレンホモポリマー；および
ｃ）４５～５５ｗｔ％、より好ましくは５０～５５ｗｔ％の、ポリプロピレンとポリエチレンとを含有するリサイクルプラスチック材料のブレンド（Ａ）；および
さらなる添加剤
を含み、ここで、全ての成分の合計が常に１００ｗｔ％となるように添加される。
さらなる一実施形態において、本ポリオレフィン組成物は、
ａ）２０～４０ｗｔ％、好ましくは２５～３５ｗｔ％、より好ましくは２８～３２ｗｔ％の、少なくとも１つの異相ポリプロピレンコポリマー；
ｂ）１０～３０ｗｔ％、好ましくは１２～２７ｗｔ％、より好ましくは１５～２５ｗｔ％の、少なくとも１つのポリプロピレンホモポリマー；および
ｃ）４０～６０ｗｔ％、好ましくは５０～５５ｗｔ％の、ポリプロピレンとポリエチレンとを含有するリサイクルプラスチック材料のブレンド（Ａ）；および
さらなる添加剤
を含み、ここで、全ての成分の合計が常に１００ｗｔ％となるように添加される。
いま述べたようなポリオレフィン組成物は、少なくとも５０ｇ／１０分、好ましくは少なくとも６０ｇ／１０分、特に５０～８０ｇ／１０分の範囲、好ましくは５５～７５ｇ／１０分、より好ましくは６０～７２ｇ／１０分のメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ、ＩＳＯ１１３３に従って測定）を有していてもよい。したがって、異なるポリマー成分の比率に応じて、最終的なポリオレフィン組成物のメルトフローレートを調整することができる。
さらなる一実施形態において、本ポリオレフィン組成物は、
ａ）３５～４８ｗｔ％、好ましくは４０～４８ｗｔ％、より好ましくは４５～４８ｗｔ％の、少なくとも１つの異相ポリプロピレンコポリマー；
ｂ）２～１０ｗｔ％、好ましくは２～５ｗｔ％、より好ましくは２～３ｗｔ％の、少なくとも１つのポリプロピレンホモポリマー；および
ｃ）４０～６０ｗｔ％、好ましくは５０～５５ｗｔ％の、ポリプロピレンとポリエチレンとを含有するリサイクルプラスチック材料のブレンド（Ａ）；および
さらなる添加剤
を含み、ここで、全ての成分の合計が常に１００ｗｔ％となるように添加される。
このようなポリオレフィン組成物のメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ、ＩＳＯ１１３３に従って測定）は、少なくとも２０ｇ／１０分、好ましくは少なくとも２５ｇ／１０分、より好ましくは少なくとも３０ｇ／１０分、特に２０～５０ｇ／１０分の範囲、好ましくは２５～４５ｇ／１０分、より好ましくは２７～４２ｇ／１０分である。
さらなる一実施形態において、本ポリオレフィン組成物は、少なくとも１２００ＭＰａ、好ましくは少なくとも１３００ＭＰａ、より好ましくは少なくとも１４００ＭＰａ、特に１２００～１５００ＭＰａの範囲、より特に１３００～１４００ＭＰａの引張弾性率（ＩＳＯ５２７－２）を有する。
さらに別の実施形態において、本ポリオレフィン組成物は、少なくとも４ｋＪ／ｍ２、好ましくは少なくとも５ｋＪ／ｍ２、より好ましくは少なくとも６ｋＪ／ｍ２、さらにより好ましくは少なくとも７ｋＪ／ｍ２、特に４～８ｋＪ／ｍ２の範囲、より特に４．２～７．７ｋＪ／ｍ２、さらにより特に４．８～７ｋＪ／ｍ２、最も特に５．４～６．６ｋＪ／ｍ２の衝撃強度（ＩＳＯ１７９、シャルピー １ｅＡ ＋２３℃）を有する。
さらに別の実施形態において、本ポリオレフィン組成物は、少なくとも１．５Ｊ、好ましくは少なくとも２Ｊ、より好ましくは少なくとも３Ｊ、さらにより好ましくは少なくとも４Ｊ、特に１．５～１５Ｊの範囲、より特に２～１２Ｊ、さらにより特に５～１０Ｊのパンクチャーエネルギー（ＩＳＯ６６０３－２、４．４ｍ／ｓ、２ｍｍ、２３℃）を有する。
［異相ポリプロピレンバージンポリマー］
異相ポリプロピレンコポリマーは、ポリマー成分として、ポリプロピレンマトリックス（Ｍ）とエラストマーコポリマー（Ｅ）を含有する。ポリプロピレンマトリックス（Ｍ）は、ランダムプロピレンコポリマーまたはプロピレンホモポリマーが好ましく、後者が特に好ましい。エラストマーコポリマー（Ｅ）は、プロピレンおよびエチレンおよび／またはＣ４～Ｃ２０のα－オレフィンに由来する単位、より好ましくはエチレンおよび／またはＣ４～Ｃ１０のα－オレフィンに、最も好ましくはエチレン、Ｃ４、Ｃ６および／またはＣ８のα－オレフィンに、例えばエチレンと、任意に共役ジエンに由来する単位と、を含む。
一実施形態において、本ポリオレフィン組成物に使用される少なくとも１つの異相ポリプロピレンポリマーａ）は、以下を含む群から選択される：
－８０～１２０ｇ／１０分、好ましくは９０～１１０ｇ／１０分、より好ましくは１００ｇ／１０分～１０５ｇ／１０分の範囲のメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ、ＩＳＯ１１３３に従って測定）を有する、少なくとも１つの異相ポリプロピレンコポリマー（ＰＰＨｅｃｏ－１）；および
－６０～９０ｇ／１０分、より好ましくは７０～８０ｇ／１０分の範囲のメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ、ＩＳＯ１１３３に従って測定）を有する、少なくとも１つの異相ポリプロピレンコポリマー（ＰＰＨｅｃｏ－２）。
本ポリオレフィン組成物は、１つのみならず、異なるメルトフローレートを有する２つの異相バージンポリプロピレンコポリマーを含有してもよいことが理解されるであろう。これにより、最終的なポリオレフィン組成物のメルトフローレートを調整することができる。
［異相ポリプロピレンコポリマー（ＰＰＨｅｃｏ－１）］
少なくとも１つの異相ポリプロピレンコポリマー（ＰＰＨｅｃｏ－１）は、８０～１２０ｇ／１０分、好ましくは９０～１１０ｇ／１０分、より好ましくは１００～１０５ｇ／１０分の範囲のメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ、ＩＳＯ１１３３に従って測定）を有する。
本発明の異相プロピレンコポリマー（ＰＰＨｅｃｏ－１）は、ＣＲＹＳＴＥＸ分析に従って決定される可溶性画分（ＳＦ）の含有量が、異相ポリプロピレンコポリマーの総重量に基づいて、１０．０～２５．０ｗｔ％、好ましくは１５．０～２０．０ｗｔ％の範囲内である。
異相プロピレンコポリマー（ＰＰＨｅｃｏ－１）の可溶性画分（ＳＦ）は、１３Ｃ－ＮＭＲ分光法により校正した定量ＦＴ－ＩＲ分光法によって決定されるエチレン含有量（Ｃ２（ＳＦ））が、１５．０～３５．０ｗｔ％の範囲、好ましくは２０．０～３２．０ｗｔ％の範囲、より好ましくは２５．０～３０．０ｗｔ％の範囲である。
異相プロピレンコポリマー（ＰＰＨｅｃｏ－１）の可溶性画分（ＳＦ）は、固有粘度（ｉＶ（ＳＦ））が、４．５ｄｌ／ｇ以下、好ましくは３．５ｄｌ／ｇ以下、例えば２．０～４．５ｄｌ／ｇの範囲、好ましくは２．７～３．５ｄｌ／ｇの範囲、例えば３．０ｄｌ／ｇである。
異相プロピレンコポリマー（ＰＰＨｅｃｏ－１）は、好ましくは、１３Ｃ－ＮＭＲ分光法により校正した定量ＦＴ－ＩＲ分光法によって決定される全エチレン（Ｃ２）含有量が、１．０～１５．０ｗｔ％、より好ましくは５～１０．０ｗｔ％、最も好ましくは７．０～９．０ｗｔ％である。
異相ポリプロピレンコポリマー（ＰＰＨｅｃｏ－１）は、２３℃においてＩＳＯ１７９－１ｅＡに従って測定されるシャルピーノッチ衝撃強度（ＮＩＳ）が、少なくとも４ｋＪ／ｍ２、好ましくは少なくとも５ｋＪ／ｍ２、例えば４～７ｋＪ／ｍ２の範囲、好ましくは４～６ｋＪ／ｍ２の範囲、例えば４ｋＪ／ｍ２または５ｋＪ／ｍ２であってよい。異相ポリプロピレンコポリマー（ＰＰＨｅｃｏ－１）は、ＩＳＯ１７８に従って測定される引張弾性率が、少なくとも１０００ＭＰａ、好ましくは少なくとも１４００ＭＰａ、例えば１０００～２０００ＭＰａの範囲、好ましくは１３００～１８００ＭＰａの範囲、例えば１４００ＭＰａまたは１５００ＭＰａであってもよい。
［異相ポリプロピレンコポリマー（ＰＰＨｅｃｏ－２）］
少なくとも１つの異相ポリプロピレンコポリマー（ＰＰＨｅｃｏ－２）は、６０～９０ｇ／１０分、より好ましくは７０～８０ｇ／１０分の範囲のメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ、ＩＳＯ１１３３に従って測定）を有する。
本発明の異相ポリプロピレンコポリマー（ＰＰＨｅｃｏ－２）は、ＣＲＹＳＴＥＸ分析に従って決定される可溶性画分（ＳＦ）の含有量が、異相ポリプロピレンコポリマーの総重量に基づいて、１０．０～２０．０ｗｔ％、好ましくは１５．０～１８．０％の範囲内である。
異相ポリプロピレンコポリマー（ＰＰＨｅｃｏ－２）の可溶性画分（ＳＦ）は、１３Ｃ－ＮＭＲ分光法により校正した定量ＦＴ－ＩＲ分光法によって決定されるエチレン含有量（Ｃ２（ＳＦ））が１５．０～３５．０ｗｔ％の範囲、好ましくは２０．０～３２．０ｗｔ％の範囲、より好ましくは２５．０～３０．０ｗｔ％の範囲である。
異相ポリプロピレンコポリマー（ＰＰＨｅｃｏ－２）の可溶性画分（ＳＦ）は、固有粘度（ｉＶ（ＳＦ））が４．５ｄｌ／ｇ以下、好ましくは３．５ｄｌ／ｇ以下、例えば２．０～４．５ｄｌ／ｇの範囲、好ましくは２．５～３．５ｄｌ／ｇの範囲、より好ましくは２．５～３．０ｄｌ／ｇの範囲、例えば２．６～２．７ｄｌ／ｇである。
異相ポリプロピレンコポリマー（ＰＰＨｅｃｏ－２）は、好ましくは、１３Ｃ－ＮＭＲ分光法により校正した定量ＦＴ－ＩＲ分光法によって決定される全エチレン（Ｃ２）含有量が、１．０～１５．０ｗｔ％、より好ましくは５～１０．０ｗｔ％、最も好ましくは６．０～８．０ｗｔ％である。
異相ポリプロピレンコポリマー（ＰＰＨｅｃｏ－２）は、２３℃においてＩＳＯ１７９－１ｅＡに従って測定されるシャルピーノッチ衝撃強度（ＮＩＳ）が、少なくとも４ｋＪ／ｍ２、好ましくは少なくとも５ｋＪ／ｍ２、例えば４～７ｋＪ／ｍ２の範囲、好ましくは５～６ｋＪ／ｍ２の範囲、例えば５ｋＪ／ｍ２であってもよい。異相ポリプロピレンコポリマー（ＰＰＨｅｃｏ－２）は、ＩＳＯ１７８に従って測定される引張弾性率が、少なくとも１０００ＭＰａ、好ましくは少なくとも１４００ＭＰａ、例えば１０００～２０００ＭＰａの範囲、好ましくは１３００～１８００ＭＰａの範囲、例えば１５００ＭＰａであってもよい。
［ポリプロピレンバージンホモポリマー］
本ポリオレフィン組成物においてバージンポリマーとして使用されるポリプロピレンホモポリマーｂ）は、以下を含む群から選択される：
－６００～１０００ｇ／１０分、好ましくは７００～９００ｇ／１０分、より好ましくは８００～８５０ｇ／１０分の範囲のメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ、ＩＳＯ１１３３に従って測定）を有する、少なくとも１つのポリプロピレンホモポリマー（ＰＰＨ－１）；
－１０００～１５００ｇ／１０分、好ましくは１１００～１３００ｇ／１０分、より好ましくは１２００～１２５０ｇ／１０分の範囲のメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ、ＩＳＯ１１３３に従って測定）を有する、少なくとも１つのポリプロピレンホモポリマー（ＰＰＨ－２）；
－１７００～２３００ｇ／１０分、好ましくは１８００～２２００ｇ／１０分、より好ましくは２０００～２１００ｇ／１０分の範囲のメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ、ＩＳＯ１１３３に従って測定）を有する、少なくとも１つのポリプロピレンホモポリマー（ＰＰＨ－３）；
－４００～５００ｇ／１０分、好ましくは４２０～４８０ｇ／１０分の範囲、例えば４５０ｇ／１０分のメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ、ＩＳＯ１１３３に従って測定）を有する、少なくとも１つのポリプロピレンホモポリマー（ＰＰＨ－４）。
本ポリオレフィン組成物は、１つのみならず、異なるメルトフローレートを有する２つ以上のポリプロピレンバージンホモポリマーを含有してもよいことが理解されるであろう。これにより、最終的なポリオレフィン組成物のメルトフローレートを調整することができる。
本ポリオレフィン組成物に使用され得る、種々のポリプロピレンホモポリマーの特性および特徴は、以下に記載される。
［ポリプロピレンホモポリマー（ＰＰＨ－１）］
少なくとも１つのポリプロピレンホモポリマー（ＰＰＨ－１）は、６００～１０００ｇ／１０分、好ましくは７００～９００ｇ／１０分、好ましくは８００～８５０ｇ／１０分の範囲のメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ、ＩＳＯ１１３３に従って測定）を有する。
ポリプロピレンホモポリマー（ＰＰＨ－１）は、少なくとも１４０℃、好ましくは少なくとも１５０℃、好ましくは１５０～１６０℃の範囲、例えば１５８℃の融点を有する。
［ポリプロピレンホモポリマー（ＰＰＨ－２）］
少なくとも１つのポリプロピレンホモポリマー（ＰＰＨ－２）は、１０００～１５００ｇ／１０分、好ましくは１１００～１３００ｇ／１０分、より好ましくは１２００～１２５０ｇ／１０分の範囲のメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ、ＩＳＯ１１３３に従って測定）を有する。
ポリプロピレンホモポリマー（ＰＰＨ－２）は、少なくとも１４０℃、好ましくは少なくとも１５０℃、好ましくは１５０～１６０℃の範囲、例えば１５８℃の融点を有する。
［ポリプロピレンホモポリマー（ＰＰＨ－３）］
少なくとも１つのポリプロピレンホモポリマー（ＰＰＨ－３）は、１７００～２３００ｇ／１０分、好ましくは１８００～２２００ｇ／１０分、より好ましくは２０００～２１００ｇ／１０分の範囲のメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ、ＩＳＯ１１３３に従って測定）を有する。
［ポリプロピレンホモポリマー（ＰＰＨ－４）］
少なくとも１つのポリプロピレンホモポリマー（ＰＰＨ－４）は、４００～５００ｇ／１０分、好ましくは４２０～４８０ｇ／１０分の範囲、例えば４５０ｇ／１０分のメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ、ＩＳＯ１１３３に従って測定）を有する。
ポリプロピレンホモポリマー（ＰＰＨ－４）は、少なくとも１４５℃、好ましくは少なくとも１５５℃、好ましくは１５０～１７０℃の範囲、例えば１６１℃の融点を有する。
以下、本組成物のより具体的な実施形態について説明する。
第１の実施形態においては、以下を含む、ポリオレフィン組成物が提供される：
ａ）２０～４０ｗｔ％、好ましくは２５～３５ｗｔ％、より好ましくは２８～３２ｗｔ％の、８０～１２０ｇ／１０分、好ましくは９０～１１０ｇ／１０分、より好ましくは１００～１０５ｇ／１０分の範囲のメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ、ＩＳＯ１１３３に従って測定）を有する、少なくとも１つの異相ポリプロピレンコポリマー（ＰＰＨｅｃｏ－１）；
ｂ）１０～３０ｗｔ％、好ましくは１２～２７ｗｔ％、より好ましくは１５～２５ｗｔ％の、６００～１０００ｇ／１０分、好ましくは７００～９００ｇ／１０分、より好ましくは８００～８５０ｇ／１０分の範囲のメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ、ＩＳＯ１１３３に従って測定）を有する、少なくとも１つのポリプロピレンホモポリマー（ＰＰＨ－１）；
ｃ）４０～６０ｗｔ％、好ましくは５０～５５ｗｔ％の、ポリプロピレンとポリエチレンとを含有するリサイクルプラスチック材料のブレンド（Ａ）、および任意にさらなる添加剤、ここで、全ての成分の合計が常に１００ｗｔ％となるように添加される。
このような第１のポリオレフィン組成物は、以下を有することができる：
－５０～８０ｇ／１０分、好ましくは５５～７５ｇ／１０分、より好ましくは６０～７２ｇ／１０分の範囲のメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ、ＩＳＯ１１３３に従って測定）；
－１２００～１５００ＭＰａ、より特に１３００～１４００ＭＰａの範囲の引張弾性率（ＩＳＯ５２７－２）；
－４～８ｋＪ／ｍ２、より特に４．２～７．７ｋＪ／ｍ２、さらにより特に４．８～７ｋＪ／ｍ２、最も特に５．４～６．６ｋＪ／ｍ２の範囲の衝撃強度（シャルピー １ｅＡ ＋２３℃）、および
－１．５～１５Ｊ、より特に２～１２Ｊ、さらにより特に５～１０Ｊの範囲のパンクチャーエネルギー（ＩＳＯ６６０３－２、４．４ｍ／ｓ、２ｍｍ、２３℃）。
第２の実施形態においては、以下を含む、ポリオレフィン組成物が提供される：
ａ）２０～４０ｗｔ％、好ましくは２５～３５ｗｔ％、より好ましくは２８～３２ｗｔ％の、６０～９０ｇ／１０分、より好ましくは７０～８０ｇ／１０分の範囲のメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ、ＩＳＯ１１３３に従って測定）を有する、少なくとも１つの異相ポリプロピレンコポリマー（ＰＰＨｅｃｏ－２）；
ｂ）１０～３０ｗｔ％、好ましくは１２～２７ｗｔ％、より好ましくは１５～２５ｗｔ％の、６００～１０００ｇ／１０分、好ましくは７００～９００ｇ／１０分、より好ましくは８００～８５０ｇ／１０分の範囲のメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ、ＩＳＯ１１３３に従って測定）を有する、少なくとも１つのポリプロピレンホモポリマー（ＰＰＨ－１）；
ｃ）４０～６０ｗｔ％、好ましくは５０～５５ｗｔ％の、ポリプロピレンとポリエチレンとを含有するリサイクルプラスチック材料のブレンド（Ａ）、および任意にさらなる添加剤、ここで、全ての成分の合計が常に１００ｗｔ％となるように添加される。
このような第２のポリオレフィン組成物は、以下を有することができる：
－５０～８０ｇ／１０分、好ましくは５５～７５ｇ／１０分、より好ましくは６０～７２ｇ／１０分の範囲のメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ、ＩＳＯ１１３３に従って測定）；
－１２００～１５００ＭＰａ、より特に１３００～１４００ＭＰａの範囲の引張弾性率（ＩＳＯ５２７－２）；
－４～８ｋＪ／ｍ２、より特に４．２～７．７ｋＪ／ｍ２、さらにより特に４．８～７ｋＪ／ｍ２、最も特に５．４～６．６ｋＪ／ｍ２の範囲の衝撃強度（シャルピー １ｅＡ ＋２３℃）、および
－１．５～１５Ｊ、より特に２～１２Ｊ、さらにより特に５～１０Ｊの範囲のパンクチャーエネルギー（ＩＳＯ６６０３－２、４．４ｍ／ｓ、２ｍｍ、２３℃）。
第３の実施形態においては、以下を含む、ポリオレフィン組成物が提供される：
ａ）３５～４８ｗｔ％、好ましくは４０～４８ｗｔ％、より好ましくは４５～４８ｗｔ％の、８０～１２０ｇ／１０分、好ましくは９０～１１０ｇ／１０分、より好ましくは１００ｎ～１０５ｇ／１０分の範囲のメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ、ＩＳＯ１１３３に従って測定）を有する、少なくとも１つの異相ポリプロピレンコポリマー（ＰＰＨｅｃｏ－１）；
ｂ）２～１０ｗｔ％、好ましくは２～５ｗｔ％、より好ましくは２～３ｗｔ％の、６００～１０００ｇ／１０分、好ましくは７００～９００ｇ／１０分、より好ましくは８００～８５０ｇ／１０分の範囲のメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ、ＩＳＯ１１３３に従って測定）を有する、少なくとも１つのポリプロピレンホモポリマー（ＰＰＨ－１）；および
ｃ）４０～６０ｗｔ％、好ましくは５０～５５ｗｔ％の、ポリプロピレンとポリエチレンとを含有するリサイクルプラスチック材料のブレンド（Ａ）。
このような第３のポリオレフィン組成物は、以下を有することができる：
－２５～５０ｇ／１０分、好ましくは２７～４５ｇ／１０分、より好ましくは３０～４２ｇ／１０分の範囲のメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ、ＩＳＯ１１３３に従って測定）；
－１２００～１５００ＭＰａ、より特に１３００～１４００ＭＰａの範囲の引張弾性率（ＩＳＯ５２７－２）；
－４～８ｋＪ／ｍ２、より特に４．２～７．７ｋＪ／ｍ２、さらにより特に４．８～７ｋＪ／ｍ２、最も特に５．４～６．６ｋＪ／ｍ２の範囲の衝撃強度（シャルピー １ｅＡ ＋２３℃）、および
－１．５～１５Ｊ、より特に２～１２Ｊ、さらにより特に５～１０Ｊの範囲のパンクチャーエネルギー（ＩＳＯ６６０３－２、４．４ｍ／ｓ、２ｍｍ、２３℃）。
第４の実施形態においては、以下を含む、ポリオレフィン組成物が提供される：
ａ）３５～４８ｗｔ％、好ましくは４０～４８ｗｔ％、より好ましくは４５～４８ｗｔ％の、６０～９０ｇ／１０分、より好ましくは７０～８０ｇ／１０分の範囲のメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ、ＩＳＯ１１３３に従って測定）を有する、少なくとも１つの異相ポリプロピレンコポリマー（ＰＰＨｅｃｏ－２）；
ｂ）２～１０ｗｔ％、好ましくは２～５ｗｔ％、より好ましくは２～３ｗｔ％の、６００～１０００ｇ／１０分、好ましくは７００～９００ｇ／１０分、より好ましくは８００～８５０ｇ／１０分の範囲のメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ、ＩＳＯ１１３３に従って測定）を有する、少なくとも１つのポリプロピレンホモポリマー（ＰＰＨ－１）；および
ｃ）４０～６０ｗｔ％、好ましくは５０～５５ｗｔ％の、ポリプロピレンとポリエチレンとを含有するリサイクルプラスチック材料のブレンド（Ａ）。
このような第４のポリオレフィン組成物は、以下を有することができる：
－２５～５０ｇ／１０分、好ましくは２７～４５ｇ／１０分、より好ましくは３０～４２ｇ／１０分の範囲のメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ、ＩＳＯ１１３３に従って測定）；
－１２００～１５００ＭＰａ、より特に１３００～１４００ＭＰａの範囲の引張弾性率（ＩＳＯ５２７－２）；
－４～８ｋＪ／ｍ２、より特に４．２～７．７ｋＪ／ｍ２、さらにより特に４．８～７ｋＪ／ｍ２、最も特に５．４～６．６ｋＪ／ｍ２の範囲の衝撃強度（シャルピー １ｅＡ ＋２３℃）；および
－１．５～１５Ｊ、より特に２～１２Ｊ、さらにより特に５～１０Ｊの範囲のパンクチャーエネルギー（ＩＳＯ６６０３－２、４．４ｍ／ｓ、２ｍｍ、２３℃）。
［リサイクル材料のブレンド（Ａ）］
ブレンド（Ａ）は、リサイクルされた廃棄物流から得られる。ブレンド（Ａ）は、例えば、自動車産業からのような、リサイクルされた使用済み廃棄物または産業廃棄物のいずれか、あるいは、両方の組み合わせであり得る。ブレンド（Ａ）は、リサイクルされた使用済み廃棄物および／または産業廃棄物からなることが特に好ましい。
一態様において、ブレンド（Ａ）は、ポリエチレンよりも著しく多くのポリプロピレンを含む、リサイクルプラスチック材料のポリプロピレン（ＰＰ）に富む（リッチ）材料であってもよい。ポリプロピレンを多く含むリサイクルされた廃棄物流は、例えば自動車産業から得ることができ、特に、バンパーなどのいくつかの自動車部品は、リサイクルの流れや分別の強化によって、かなり純粋なポリプロピレン材料の供給源となる。ＰＰリッチ材料は、選択的処理、脱気および濾過によって、ならびに／またはＮＩＲまたはラマン選別およびＶＩＳ選別などの種類および色に応じた分離によって得ることができる。それは、例えば、ドイツのいくつかの地域で運営されている「グリーンドット」組織の下に組織された「イエローバッグ」リサイクルシステムのような、国内廃棄物流（すなわち、それは国内リサイクルの産物である）から得ることができる。
好ましくは、ポリプロピレンリッチリサイクル材料は、当該技術分野で知られているプラスチックリサイクルプロセスの手段によって、リサイクルされた廃棄物から得られる。このようなＰＰリッチリサイクル品は、例えば、Ｃｏｒｅｐｌａ（包装プラスチック廃棄物の収集、回収、リサイクルのためのイタリアコンソーシアム）、Ｒｅｓｏｕｒｃｅ Ｐｌａｓｔｉｃｓ Ｃｏｒｐ．（Ｂｒａｍｐｔｏｎ、ＯＮ）、Ｋｒｕｓｃｈｉｔｚ ＧｍｂＨ、Ｐｌａｓｔｉｃｓ ａｎｄ Ｒｅｃｙｃｌｉｎｇ（ＡＴ）、Ｖｏｇｔ Ｐｌａｓｔｉｋ ＧｍｂＨ（ＤＥ）、Ｍｔｍ Ｐｌａｓｔｉｃｓ ＧｍｂＨ（ＤＥ）などから、商業的に入手可能である。ポリプロピレンリッチリサイクル材料の網羅的な例は、Ｄｉｐｏｌｅｎ（登録商標）ＰＰ、Ｐｕｒｐｏｌｅｎ（登録商標）ＰＰ（Ｍｔｍ Ｐｌａｓｔｉｃｓ ＧｍｂＨ）、Ａｘｐｏｌｙ（登録商標）リサイクルポリプロピレンペレット（Ａｘｉｏｎ Ｌｔｄ）およびポリプロピレンコポリマー（ＢＳＰ Ｃｏｍｐｏｕｎｄｓ）を含む。本発明は、広範囲の、リサイクルされたポリプロピレン材料またはリサイクルされたポリプロピレンの含有量が高い材料もしくは組成物に適用可能であり得ると考えられる。ポリプロピレンリッチリサイクル材料は、顆粒の形態であってもよい。
前述のように、本発明に係るポリオレフィン組成物は、成分Ａ）として、ａ１）ポリプロピレンとａ２）ポリエチレンとを含有するポリマーブレンドを含み；ａ１）とａ２）との重量比が３：７～１２：１であり；該ポリマーブレンドＡ）は、リサイクル材料である。
本発明のさらに好ましい実施形態は、ポリプロピレンａ１）とポリエチレンａ２）との比が７：１～１０：１、好ましくは８：１～９．５：１であることを規定する。
本発明の別の好ましい実施形態は、ポリマー組成物中の成分ａ２）の溶融エンタルピー／成分ａ１）の溶融エンタルピーが、０．２～２．０の範囲であり、好ましくは０．２５～１．７５の範囲であることを規定する。
一実施形態によれば、リサイクルプラスチック材料のブレンド（Ａ）は、ブレンドＡの組成物の総重量に対して、５０ｗｔ％超、好ましくは５３ｗｔ％超、より好ましくは６０ｗｔ％超、より好ましくは７０ｗｔ％超、より好ましくは７５ｗｔ％超、より好ましくは８０ｗｔ％超、さらにより好ましくは９０ｗｔ％超、さらにより好ましくは９５ｗｔ％超の、プロピレンに由来する単位の相対量を含む。
本発明のさらに好ましい実施形態は、成分Ａ）中のポリプロピレンａ１）の含有量が、成分Ａ）の総重量に基づいて、７５～９９ｗｔ％の範囲、好ましくは８３～９５ｗｔ％の範囲であることを規定する。成分Ａ）中のポリプロピレンａ１）の含有量は、実験項に記載するように、ＦＴＩＲ分光法によって決定することができる。より好ましくは、成分ａ１）は、９５ｗｔ％超、好ましくは９６～９９．９ｗｔ％のアイソタクチックポリプロピレンを含有し、最も好ましくは、アイソタクチックポリプロピレンからなる。
さらに、ブレンド（Ａ）は、４７ｗｔ％未満、より好ましくは４０ｗｔ％未満、より好ましくは３０ｗｔ％未満、より好ましくは２０ｗｔ％未満、最も好ましくは１０ｗｔ％未満の、エチレンに由来する単位の相対量を有することができる。通常、エチレンに由来する単位の相対量は、ブレンド（Ａ）の総重量に対して５ｗｔ％超である。存在するエチレンは、好ましくは、ポリエチレンおよびエチレン含有コポリマーに由来するエチレンであると理解される。
本発明の別の好ましい実施形態において、成分Ａ）中のポリエチレンａ２）の含有量は、成分Ａ）の総重量に基づいて、１～２５ｗｔ％の範囲、好ましくは５～２０ｗｔ％の範囲、より好ましくは７～１７ｗｔ％の範囲である。成分Ａ）中のポリエチレンａ２）の含有量は、実験項に記載するように、ＦＴＩＲ分光法によって決定することができる。さらに、好ましくは、成分ａ２）は、ポリエチレンおよびエチレン含有コポリマーからなる。
リサイクル材料のポリエチレン画分は、リサイクル高密度ポリエチレン（ｒＨＤＰＥ）、リサイクル中密度ポリエチレン（ｒＭＤＰＥ）、リサイクル低密度ポリエチレン（ｒＬＤＰＥ）、線状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）およびこれらの混合物を含むことができる。ある実施形態において、リサイクル材料は、０．８ｇ／ｃｍ３超、好ましくは０．９ｇ／ｃｍ３超、最も好ましくは０．９１ｇ／ｃｍ３超の平均密度を有する高密度ＰＥである。
また、リサイクル材料のポリエチレン画分は、プラストマーを含んでいてもよい。プラストマーは、ゴムのような性質とプラスチックの加工性を併せ持つポリマー材料である。重要なプラストマーは、エチレン－α－オレフィンコポリマーである。
エチレン系プラストマーは、好ましくは、エチレンとＣ４～Ｃ８のα－オレフィンとのコポリマーである。好適なＣ４～Ｃ８のα－オレフィンとしては、１－ブテン、１－ヘキセン、および１－オクテンが挙げられ、好ましくは１－ブテンまたは１－オクテン、より好ましくは１－オクテンである。好ましくは、エチレンと１－オクテンとのコポリマーが用いられる。このようなエチレン系プラストマーは、市販されている、すなわち、Ｂｏｒｅａｌｉｓ ＡＧ（ＡＴ）から商品名Ｑｕｅｏで、ＤＯＷ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏｒｐ（ＵＳＡ）から商品名ＥｎｇａｇｅもしくはＡｆｆｉｎｉｔｙで、または三井から商品名Ｔａｆｍｅｒで、入手できる。あるいは、エチレン系プラストマーは、当業者に知られている、酸化バナジウム触媒またはシングルサイト触媒、例えばメタロセン触媒または幾何拘束型触媒のような適切な触媒の存在下にて、溶液重合、スラリー重合、気相重合またはそれらの組み合わせを含む１段階または２段階重合プロセスにおいて、既知のプロセスによって調製することができる。エチレン系プラストマーは、ブレンド（Ａ）の製造に用いられる使用済み廃棄物および／または産業廃棄物にすでに含まれている可能性がある。あるいは、ブレンド（Ａ）が製造される廃プラスチックリサイクル工程の間に、エチレン系プラストマーを使用済み廃棄物および／または産業廃棄物に添加することも可能である。
本発明の別の好ましい実施形態は、成分Ａ）が、ａ１）およびａ２）とは異なる熱可塑性ポリマーを、成分Ａ）の総重量に基づいて、５ｗｔ％未満、好ましくは３ｗｔ％未満、より好ましくは０．０１～２ｗｔ％含み、より好ましくは４．０ｗｔ％未満のＰＡ６および５ｗｔ％未満のポリスチレンを含み、さらにより好ましくは、成分Ａ）が０．５～３ｗｔ％のポリスチレンを含むことを規定する。
本発明のさらに別の好ましい実施形態によれば、成分Ａ）は、成分Ａ）の総重量に基づいて、５ｗｔ％未満、好ましくは４ｗｔ％未満、より好ましくは０．０１～４ｗｔ％のタルクを含む。
本発明の別の好ましい実施形態では、成分Ａ）は、成分Ａ）の総重量に基づいて、４ｗｔ％未満、好ましくは３ｗｔ％未満、より好ましくは０．０１～２ｗｔ％のチョークを含む。
本発明の別の好ましい実施形態によれば、成分Ａ）は、成分Ａ）の総重量に基づいて、１ｗｔ％未満、好ましくは０．５ｗｔ％未満、より好ましくは０．０１～１ｗｔ％の紙を含む。
本発明のさらに別の好ましい実施形態は、成分Ａ）が、成分Ａ）の総重量に基づいて、１ｗｔ％未満、好ましくは０．５ｗｔ％未満、より好ましくは０．０１～１ｗｔ％の木材を含むことを規定する。
本発明の別の好ましい実施形態では、成分Ａ）は、成分Ａ）の総重量に基づいて、１ｗｔ％未満、好ましくは０．５ｗｔ％未満、より好ましくは０．０１～１ｗｔ％の金属を含む。
本発明によれば、ブレンド（Ａ）は、固相マイクロ抽出（ＨＳ－ＳＰＭＥ－ＧＣ－ＭＳ）を用いて決定されるリモネン含有量が０．１ｐｐｍ～１００ｐｐｍ、より好ましくは１ｐｐｍ～５０ｐｐｍ、最も好ましくは２ｐｐｍ～３５ｐｐｍである。リモネンは、従来、リサイクルポリオレフィン材料に含まれており、化粧品、洗剤、シャンプーおよび同様の製品などの包装用途に由来する。したがって、ブレンド（Ａ）が、そのような種類の家庭用廃棄物の流れに由来する材料を含む場合、ブレンド（Ａ）はリモネンを含む。
脂肪酸含有量は、ブレンド（Ａ）のリサイクル起源を示す、さらに別の指標である。ただし、リサイクル工程における特定の処理によって、脂肪酸含有量が検出限界以下となる場合もある。本発明によれば、ブレンド（Ａ）は、好ましくは、固相マイクロ抽出（ＨＳ－ＳＰＭＥ－ＧＣ－ＭＳ）を用いて決定される脂肪酸含有量が、１ｐｐｍ～２００ｐｐｍ、好ましくは１ｐｐｍ～１５０ｐｐｍ、より好ましくは２ｐｐｍ～１００ｐｐｍ、最も好ましくは３ｐｐｍ～８０ｐｐｍである。
好ましい態様において、ブレンド（Ａ）は、（ｉ）５ｗｔ％未満、好ましくは１．５ｗｔ％未満のポリスチレンを含み；および／または（ｉｉ）３．５ｗｔ％未満、好ましくは１ｗｔ％未満のタルクを含み；および／または（ｉｉｉ）１．０ｗｔ％未満、好ましくは０．５ｗｔ％未満のポリアミドを含む。
リサイクル由来であることから、ブレンド（Ａ）はまた、有機フィラー、および／または無機フィラー、および／または添加剤を、ブレンド（Ａ）の重量に対して、最大１０ｗｔ％、好ましくは３ｗｔ％の量で含んでいてもよい。
したがって、本ポリオレフィン組成物の一実施形態において、リサイクルプラスチック材料のブレンド（Ａ）は、以下を含む：
Ａ－１）５０～９９ｗｔ％のポリプロピレン含有量、
Ａ－２）１～４０ｗｔ％のポリエチレン含有量、
Ａ－３）０～５．０ｗｔ％ポリスチレンおよび／またはＡＢＳなどのコポリマー、
Ａ－４）０～３．０ｗｔ％の安定剤、
Ａ－５）０～４．０ｗｔ％のポリアミド－６、
Ａ－６）０～３．０ｗｔ％のタルク、
Ａ－７）０～３．０ｗｔ％のチョーク、
Ａ－８）０～１．０ｗｔ％の紙、
Ａ－９）０～１．０ｗｔ％の木材、
Ａ－１０）０～０．５ｗｔ％の金属、
Ａ－１１）０．１ｐｐｍ～１００ｐｐｍの、固相マイクロ抽出（ＨＳ－ＳＰＭＥ－ＧＣ－ＭＳ）を用いて決定されるリモネン、および
Ａ－１２）０～２００ｐｐｍの、固相マイクロ抽出（ＨＳ－ＳＰＭＥ－ＧＣ－ＭＳ）を用いて決定される総脂肪酸量、
ここで、すべての量は、ブレンド（Ａ）の総重量に対して与えられる。
上記のようにブレンド（Ａ）は、以下から選択される１つまたは複数のさらなる成分を含むことができる：
ブレンド（Ａ）の総重量に基づいて、
Ａ－４）最大３．０ｗｔ％の安定剤、好ましくは最大２．０ｗｔ％の安定剤、
Ａ－５）最大４．０ｗｔ％のポリアミド－６、好ましくは最大２．０ｗｔ％のポリアミド－６、
Ａ－６）最大３．０ｗｔ％のタルク、好ましくは最大１．０ｗｔ％のタルク、
Ａ－７）最大３．０ｗｔ％のチョーク、好ましくは最大１．０ｗｔ％のチョーク、
Ａ－８）最大１．０ｗｔ％の紙、好ましくは最大０．５ｗｔ％の紙、
Ａ－９）最大１．０ｗｔ％の木材、好ましくは最大０．５ｗｔ％の木材、および
Ａ－１０）最大０．５ｗｔ％の金属、好ましくは最大０．１ｗｔ％の金属。
一実施形態において、リサイクルプラスチック材料のブレンド（Ａ）は、４～２０ｇ／１０分、好ましくは５～１５ｇ／１０分、より好ましくは６～１２ｇ／１０分のメルトフローレート（ＩＳＯ１１３３、２．１６ｋｇ、２３０℃）を有していてもよい。
別の実施形態によれば、リサイクルプラスチック材料のブレンド（Ａ）は、１６～５０ｇ／１０分の範囲、好ましくは１８～２２ｇ／１０分の範囲のメルトフローレートＭＦＲ２（ＩＳＯ１１３３、２３０℃、２．１６ｋｇ）を有していてもよい。
本発明のさらに好ましい実施形態において、ブレンドＡ）の２３℃でＩＳＯ１７９－１ｅＡに従って測定されるシャルピーノッチ衝撃強度は、３．０ｋＪ／ｍ２超、好ましくは４．０～７．０ｋＪ／ｍ２の範囲、より好ましくは５．０～６．０ｋＪ／ｍ２の範囲である。
本発明のさらに好ましい実施形態は、ブレンドＡ）のＩＳＯ５２７－２に従って測定される引張弾性率が、８００～１５００ＭＰａの範囲、好ましくは１１００～１４００ＭＰａの範囲であることを規定する。
本ポリオレフィン組成物は、好ましくは、ガラス繊維、および／またはチョークを含まない（ブレンドＡのリサイクル材料に存在し得る少量を除く）。
ただし、さらに添加剤を加えてもよい。
［添加剤］
一実施形態において、ポリオレフィン組成物は、押出中に充填剤／顔料を受け入れるための少なくとも１つの投与剤（dosing agent）を含むことができる。該少なくとも１つのカップリング剤（coupling agent）は、メルトフローレートＭＦＲ２が１～５ｇ／１０分、好ましくは２～３ｇ／１０分であり、密度が８００～１００ｋｇ／ｍ３、好ましくは９００～９５０ｋｇ／ｍ３であるポリプロピレンホモポリマーであってよい。このようなポリマーは、例えばＢｏｒｅａｌｉｓ ＡＧのＨＣ００１Ａ－Ｂ１という商品名で市販されている。ポリオレフィン組成物中の投与剤の量は、１～２ｗｔ％、例えば、１．２～１．４ｗｔ％であってもよい。
別の実施形態において、ポリオレフィン組成物は、少なくとも１つの耐衝撃性改良剤を含むことができる。耐衝撃性改良剤は、プラストマーおよび／またはエラストマーであってもよい。好適なエラストマーは、異なるＣ２／Ｃ３比を有するエチレン／プロピレンコポリマー（Ｃ２／Ｃ３またはＣ３／Ｃ２エラストマー）、エチレン／ブテンコポリマー（Ｃ２／Ｃ４エラストマー）、エチレン／オクテンコポリマー（Ｃ２／Ｃ８エラストマー）、グラフトエチレンエラストマー（ＭＡＨグラフトエチレンエラストマーなど）またはＣ２／Ｃ３およびＣ２／Ｃ４ブロックコポリマー、特にエチレン系１－オクテンエラストマーなどでもよい。エチレン系１－オクテンエラストマーは、０．５～８ｇ／１０分のＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ）、８６６～９０４ｋｇ／ｍ３の密度を有していてもよい。このような化合物は、例えばＱｕｅｏ ６８００という商品名で市販されている。
組成物に使用するための他の添加剤の例は、顔料または染料（例えばカーボンブラック）、安定剤（酸化防止剤）、抗酸剤および／または抗ＵＶ剤、帯電防止剤、核剤および利用剤（加工助剤など）である。好ましい添加剤は、カーボンブラック、少なくとも１つの酸化防止剤および／または少なくとも１つのＵＶ安定剤である。
一般に、これらの添加剤の量は、組成物の総重量に基づいて、０～５．０ｗｔ％の範囲、好ましくは０．０１～３．０ｗｔ％の範囲、より好ましくは０．０１～２．０ｗｔ％の範囲である。
当該技術分野において一般的に使用される酸化防止剤の例は、立体障害フェノール（ＣＡＳ番号６６８３－１９－８のような、ＢＡＳＦによるＩｒｇａｎｏｘ １０１０ ＦＦ（トレードマーク）としても販売されている）、リン系酸化防止剤（ＣＡＳ番号３１５７０－０４－４のような、ＣｌａｒｉａｎｔによるＨｏｓｔａｎｏｘ ＰＡＲ ２４ （ＦＦ）（トレードマーク）、またはＢＡＳＦによるＩｒｇａｆｏｓ １６８（ＦＦ）（トレードマーク）としても販売されている）、硫黄系酸化防止剤（ＣＡＳ番号６９３－３６－７のような、ＢＡＳＦによるＩｒｇａｎｏｘ ＰＳ－８０２ ＦＬ（トレードマーク）として販売されている）、窒素系酸化防止剤（４，４’ビス（１，１’－ジメチルベンジル）ジフェニルアミン等）、または酸化防止剤ブレンドである。好ましい酸化防止剤は、トリス（２，４－ジ－t－ブチルフェニル）ホスファイトおよび／またはオクタデシル３－（３'，５'－ジ－t－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネートであってもよい。
抗酸剤もまた、当該技術分野において一般的に知られている。例えば、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸ナトリウム、ステアリン酸亜鉛、酸化マグネシウムおよび酸化亜鉛、合成ヒドロタルサイト（例えばＳＨＴ、ＣＡＳ番号１１０９７－５９－９）、乳酸エステル（lactates）および乳酸塩（lactylates）、ならびにステアリン酸カルシウム（ＣＡＳ番号１５９２－２３－０）およびステアリン酸亜鉛（ＣＡＳ番号５５７－０５－１）が挙げられる。
一般的なブロッキング防止剤は、天然シリカ、例えば珪藻土（ＣＡＳ番号６０６７６－８６－０（ＳｕｐｅｒｆＦｌｏｓｓ（トレードマーク））、ＣＡＳ番号６０６７６－８６－０（ＳｕｐｅｒＦｌｏｓｓ Ｅ（トレードマーク））またはＣＡＳ番号６０６７６－８６－０（Ｃｅｌｉｔｅ ４９９（トレードマーク））；合成シリカ（ＣＡＳ番号７６３１－８６－９、ＣＡＳ番号７６３１－８６－９、ＣＡＳ番号７６３１－８６－９、ＣＡＳ番号７６３１－８６－９、ＣＡＳ番号７６３１－８６－９、ＣＡＳ番号７６３１－８６－９、ＣＡＳ番号１１２９２６－００－８、ＣＡＳ番号７６３１－８６－９、またはＣＡＳ番号７６３１－８６－９など）；ケイ酸塩（例えば、ケイ酸アルミニウム（カオリン）（ＣＡＳ番号１３１８－７４－７）、ケイ酸アルミニウムナトリウム（ＣＡＳ番号１３４４－００－９）、焼成カオリン（ＣＡＳ番号９２７０４－４１－１）、ケイ酸アルミニウム（ＣＡＳ番号１３２７－３６－２）、またはケイ酸カルシウム（ＣＡＳ番号１３４４－９５－２）；合成ゼオライト（例えば、アルミノケイ酸ナトリウムカルシウム水和物（sodium calcium aluminosilicatehydrate、ＣＡＳ番号１３４４－０１－０、ＣＡＳ番号１３４４－０１－０）、またはアルミノケイ酸ナトリウムカルシウム水和物（ＣＡＳ番号１３４４－０１－０）である。
抗ＵＶ剤は、例えば、ビス（２，２，６，６－テトラメチル－４－ピペリジル）－セバケート（ＣＡＳ番号５２８２９－０７－９、Ｔｉｎｕｖｉｎ ７７０）；２－ヒドロキシ－４－ｎ－オクトキシ－ベンゾフェノン（ＣＡＳ番号１８４３－０５－６、Ｃｈｉｍａｓｓｏｒｂ ８１）である。好ましいＵＶ安定剤は、低分子量および／または高分子量ＵＶ安定剤、例えばｎ－ヘキサデシル－３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシベンゾエート、２，２，６，６－テトラメチル－４－ピペリジノールおよび高級脂肪酸（主にステアリン酸）および／またはポリ（（６－モルホリノ－ｓ－トリアジン－２，４－ジイル）（１，２，２，６，６－ペンタメチル－４－ピペリジル）イミノ）ヘキサメタ－イレン（１，２，２，６，６－ペンタメチル－４－ピペリジル）イミノ））の混合物である。
安息香酸ナトリウム（ＣＡＳ番号５３２－３２－１）；１，３：２，４－ビス（３，４－ジメチルベンジリデン）ソルビトール（ＣＡＳ番号１３５８６１－５６－２、Ｍｉｌｌａｄ ３９８８）のようなα－核剤。好適な帯電防止剤は、例えば、グリセロールエステル（ＣＡＳ番号９７５９３－２９－８）またはエトキシル化アミン（ＣＡＳ番号７１７８６－６０－２または６１７９１－３１－９）またはエトキシル化アミド（ＣＡＳ番号２０４－３９３－１）である。通常、これらの添加剤は、ポリマーの個々の成分ごとに１００～２．０００ｐｐｍの量で添加される。
本発明はまた、本明細書において定義されるポリオレフィン組成物を調製するための方法に関することが理解される。該方法は、
－前記少なくとも１つのポリプロピレンホモポリマーｂ）と；前記少なくとも１つの異相ポリプロピレンコポリマーａ）と；前記リサイクルプラスチック材料のブレンド（Ａ）と、の混合物を必要量提供する工程；
－前記混合物を押出機中で溶融する工程；および
－任意に、得られたポリオレフィン組成物をペレット化する工程
を含む。
本発明の目的のために、混合および溶融は、当該技術分野において公知の任意の好適な溶融および混合手段を用いて行うことができる。
しかしながら、溶融および混合工程は、好ましくはミキサーおよび／またはブレンダー、高剪断または低剪断ミキサー、高速ブレンダー、または二軸押出機中で行われる。最も好ましくは、溶融および混合工程が、共回転二軸押出機などの二軸押出機中で行われる。このような二軸押出機は、当該技術分野において周知であり、当業者は、溶融条件および混合条件（例えば、溶融温度、スクリュー速度など）をプロセス装置に従って適合させるであろう。
本発明に係るポリオレフィン組成物は、例えば、キャップ、クロージャ、蓋、薄肉包装の製造などの、幅広い用途に使用することができる。
［実験項］
以下の例は、特許請求の範囲に記載される本発明の特定の態様および実施形態を実証するために含まれる。しかしながら、以下の説明は単に例示的なものであり、いかなる意味でも本発明を限定するものと解釈されるべきではないことを当業者は理解されたい。
［試験方法］
以下の用語および決定方法の定義は、別段の定義がない限り、本発明の上記の一般的な説明、ならびに以下の例に適用される。
ａ）ｉＰＰ、ポリスチレンの量、エチレン（およびエチレン含有コポリマー）の含有量、ポリアミド－６およびポリスチレン（および含有コポリマー）の量
異なる検量線を確立するために、ｉＰＰとＨＤＰＥ、ｉＰＰとＰＳとＰＡ６の異なる標準品をブレンドした。外来ポリマー（foreign polymer）の含有量を定量化するために、Ｂｒｕｋｅｒ Ｖｅｒｔｅｘ ７０ ＦＴＩＲ分光計を用いて、固体状態でＩＲスペクトルを記録した。フィルムは、圧縮成形装置を用いて、１９０℃にて、４～６ＭＰａのクランプ力で作製した。ｉＰＰとＨＤＰＥの校正標準用のフィルム厚は３００μｍであり、iＰＰとＰＳとＰＡ６の定量には５０～１００μｍのフィルム厚を使用した。スペクトル領域：４０００～４００ｃｍ－１、アパーチャ：６ｍｍ、スペクトル分解能：２ｃｍ－１、バックグラウンドスキャン：１６回、スペクトルスキャン：１６回、インターフェログラムゼロフィリングファクター：３２、Ｎｏｒｔｏｎ－Ｂｅｅｒストロングアポダイゼーション（strong apodisation）を用いて標準透過ＦＴＩＲ分光を使用した。
ｉＰＰの１１６７ｃｍ－１のバンドの吸収を測定し、検量線（吸収／厚さ（ｃｍ）対ｉＰＰ含有量（重量％））に従ってｉＰＰ含有量を定量する。１６０１ｃｍ－１（ＰＳ）および３３００ｃｍ－１（ＰＡ６）のバンドの吸収を測定し、検量線（吸収／厚さ（ｃｍ）対ＰＳとＰＡの含有量（ｗｔ％））に従って、ＰＳおよびＰＡ６の含有量を定量化する。ポリエチレンおよびエチレン含有コポリマーの含有量は、下記の方法により決定される非ポリマー不純物の含有量を考慮し、１００から（ｉＰＰ＋ＰＳ＋ＰＡ６）を減算することにより得られる。分析は二重測定として行われる。
ｂ）タルクおよびチョークの量は、熱重量分析（ＴＧＡ）によって測定した。実験は、Ｐｅｒｋｉｎ Ｅｌｍｅｒ ＴＧＡ ８０００を用いて行った。約１０～２０ｍｇの材料を白金パンに入れた。温度を、５０℃で１０分間平衡化し、その後、窒素下、２０℃／分の加熱速度で９５０℃まで上昇させた。約５５０℃と７００℃の間の重量減少（ＷＣＯ２）は、ＣａＣＯ３から発生するＣＯ２に帰属され、したがってチョーク含有量は次のように評価された：
チョーク含有量＝１００／４４×ＷＣＯ２
その後、２０℃／分の冷却速度で３００℃まで温度を下げた。その後、ガスを酸素に切り替え、再び９００℃まで昇温した。この工程における重量減少は、カーボンブラックに割り当てられた（Ｗｃｂ）。カーボンブラックおよびチョークの含有量が分かると、チョークおよびカーボンブラックを除く灰分含有量は、以下のように計算された：
灰分含有量＝（灰分残量）－５６／４４×ＷＣＯ２－Ｗｃｂ
ここで、灰分残量は、窒素下で行われた第１の工程において９００℃で測定された重量％である。灰分含有量は、調査したリサイクル品のタルク含有量と同じであると推定される。
ｃ）紙、木材の量
製粉、浮遊、顕微鏡および熱重量分析（ＴＧＡ）または浮遊技術を含む、従来の実験室の方法によって紙および木材を決定した。
ｄ）金属の量は、蛍光ｘ線（ＸＲＦ）によって決定した。
ｅ）リモネンの量は、固相マイクロ抽出（ＨＳ－ＳＰＭＥ－ＧＣ－ＭＳ）によって決定した。特定のサンプルに関して、さらなる詳細を以下に示す。
ｆ）総脂肪酸の量は、固相マイクロ抽出（ＨＳ－ＳＰＭＥ－ＧＣ－ＭＳ）によって決定した。特定のサンプルに関して、さらなる詳細を以下に示す。
ｇ）メルトフローレートは、２．１６ｋｇの荷重下（ＭＦＲ２）、２３０℃または１９０℃で、示されるように測定された。メルトフローレートは、ＩＳＯ１１３３に準拠した試験装置が、２．１６ｋｇの荷重下、２３０℃（または１９０℃）の温度において１０分以内に押し出すポリマーの量（ｇ）である。
ｈ）引張弾性率、引張強度、引張破壊ひずみ、引張強度における引張ひずみ（Tensile Strain at Tensile Strength）、引張破壊応力
測定は、試験片の９６時間のコンディショニング時間（２３℃、相対湿度５０％）後に行った。
引張弾性率は、ＥＮ ＩＳＯ １８７３－２に記載されている射出成形された試験片（ドッグボーン形状、４ｍｍ厚）を用いて、ＩＳＯ５２７－２（クロスヘッド速度＝１ｍｍ／分、２３℃）に従って測定した。
引張強度および引張破壊ひずみは、ＥＮ ＩＳＯ １８７３－２に記載されている射出成形された試験片（ドッグボーン形状、４ｍｍ厚）を用いて、ＩＳＯ５２７－２（クロスヘッド速度＝５０ｍｍ／分、２３℃）に従って測定した。
引張強度における引張ひずみは、ＥＮ ＩＳＯ １８７３－２に記載されている射出成形された試験片（ドッグボーン形状、４ｍｍ厚）を用いて、ＩＳＯ５２７－２に従って、試験片が破断するまで５０ｍｍ／分の伸び率で決定した。
引張破壊応力は、ＩＳＯ５２７－２（クロスヘッド速度＝５０ｍｍ／分）に従って、４ｍｍのサンプル厚さを有する打錠成形されたプラークから調製されたサンプルについて決定した。
ｉ）衝撃強度は、ＥＮ ＩＳＯ １８７３－２に従って調製された８０×１０×４ｍｍの射出成形試験片について、ＩＳＯ１７９－１／１ｅＡに従って＋２３℃（ノッチ付き）で、またはＩＳＯ１７９－１／１ｅＵ ＋２３℃（ノッチなし）に従って、シャルピー衝撃強度として決定した。この標準によれば、サンプルは９６時間後に試験される。
ｊ）パンクチャーエネルギーは、ＩＳＯ６６０３－２、４．４ｍ／ｓ、２ｍｍ、２３℃に従って測定した。
ｋ）冷キシレン可溶分（ＸＣＳ）は、ＩＳＯ１６１５２；初版；２００５－０７－０１に従って２５℃で測定する。
ｌ）Ｃｒｙｓｔｅｘ分析
結晶性画分法および可溶性画分法
ポリプロピレン（ＰＰ）組成物の結晶性画分（ＣＦ）と可溶性画分（ＳＦ）、およびそれぞれの画分のコモノマー含有量と固有粘度は、Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｃｈａｒ社（スペイン、バレンシア）のＣＲＹＳＴＥＸ ＱＣにより分析した。１６０℃での溶解、４０℃での結晶化、そして１６０℃での１，２，４－トリクロロベンゼン（１，２，４－ＴＣＢ）への再溶解という温度サイクルを通して、結晶性画分と非晶性画分を分離する。ＳＦおよびＣＦの定量、親（parent）ＥＰコポリマーならびにその可溶性画分および結晶性画分のエチレン含有量（Ｃ２）の決定は、赤外線検出器（ＩＲ４）および固有粘度（ｉＶ）の決定に使用されるオンライン２キャピラリー粘度計によって実施される。ＩＲ４検出器は、エチレン－プロピレンコポリマーの濃度やエチレン含有量を決定するために、２つの異なるバンド（ＣＨ３およびＣＨ２）のＩＲ吸収を検出する多波長検出器である。ＩＲ４検出器は、２ｗｔ％～６９ｗｔ％の範囲の既知のエチレン含有量（１３Ｃ－ＮＭＲ分光法により決定）と、校正に使用される各ＥＰコポリマーの２～１３ｍｇ／ｍｌの種々の濃度を有する８つのＥＰコポリマーシリーズを用いて校正される。
可溶性画分（ＳＦ）と結晶性画分（ＣＦ）の量は、ＸＳ校正を通して、ＩＳＯ１６１５２に準拠した標準重量法により決定される、「冷キシレン可溶分」（ＸＣＳ）量および各冷キシレン不溶分（ＸＣＩ）画分に相関がある。ＸＳ校正は、ＸＳ含有量が２～３１ｗｔ％の範囲にある様々なＥＰコポリマーを試験することにより達成される。
親ＥＰコポリマーならびにその可溶性画分および結晶性画分の固有粘度（ｉＶ）は、オンライン２キャピラリー粘度計を用いて決定され、それらは、ＩＳＯ１６２８に従ってデカリン中で標準法により決定される、対応するｉＶと相関する。校正は、ｉＶ＝２～４ｄＬ／ｇの様々なＥＰ ＰＰコポリマーを用いて達成される。
分析対象のＰＰ組成物のサンプルを、１０ｍｇ／ｍｌ～２０ｍｇ／ｍｌの濃度で秤量する。酸化防止剤として、２５０ｍｇ／ｌの２，６－ｔｅｒｔ－ブチル－４－メチルフェノール（ＢＨＴ）を含む１，２，４－ＴＣＢをバイアルに自動充填した後、８００ｒｐｍの一定撹拌下、１６０℃で完全に溶解するまで、通常６０分間溶解させる。
不活性担体を充填したカラムに一定量のサンプル溶液を注入し、サンプルの結晶化および結晶性部分からの可溶性画分の分離を行う。この作業を２回繰り返す。最初の注入の際、サンプル全体を高温で測定し、ＰＰ組成物のｉＶ［ｄｌ／ｇ］およびＣ２［ｗｔ％］を決定する。２回目の注入の際に、結晶化サイクルに伴う可溶性画分（低温）および結晶性画分（高温）を測定する（ｗｔ％ ＳＦ、ｗｔ％ Ｃ２、ｉＶ）。
ＥＰは、エチレンプロピレンコポリマーを意味する。
ＰＰは、ポリプロピレンを意味する。
ｍ）固有粘度は、ＤＩＮ ＩＳＯ １６２８１１、１９９９年１０月、に準拠して測定される（デカリン中、１３５℃）。
ｎ）加熱エージング実験
１２０℃で３００時間の保管：
６本の引張棒を循環式エアオーブンに入れた。各引張棒の形状は、ＩＳＯ５２７－２の１Ａ試験片である。これらの引張棒を、Ｈｅｒａｅｕｓ社のＮＴＵ７５／１２５循環式エアオーブン内で金属グリッド上に保管し、１２０℃で３００時間コンディショニングを行った。コンディショニング時間終了後、試験片を回収し、２３℃／５０％（相対湿度）に制御された環境下でコンディショニングを行った。
１５０℃で７５時間の保管：
６本の引張棒を循環式エアオーブンに入れた。各引張棒の形状は、ＩＳＯ５２７－２の１Ａ試験片である。これらの引張棒をＶｏｔｓｃｈ社のＨｅａｔＥｖｅｎｔ ６０／６０循環式エアオーブン内で金属グリッド上に保管し、１５０℃で７５時間コンディショニングを行った。コンディショニング時間終了後、試験片を回収し、２３℃／５０％（相対湿度）に制御された環境下でコンディショニングを行った。
以下の表１～２に、いくつかの例（比較例－ＣＥ；本発明－ＩＥ）をまとめた。
種々のリサイクル材料のブレンドＡ１～Ａ４を使用した。これらのブレンドは、以下のような特性を有することを特徴とする：
ブレンドＡ－１：
Ｃ２総量：８～１０ｗｔ％、Ｃ２（ＣＦ）含有量：７～８ｗｔ％、Ｃ２（ＳＦ）含有量：２８～３０ｗｔ％、ＭＦＲ２：１０～１６ｇ／１０分、引張弾性率：１１００～１３５０ＭＰａ、衝撃強度（シャルピー試験２３℃）：４～７ＫＪ／ｍ２
ブレンドＡ－２：
Ｃ２総量：９～２１ｗｔ％、Ｃ２（ＣＦ）含有量：１６～１９ｗｔ％、Ｃ２（ＳＦ）含有量：３２～３５ｗｔ％、ＭＦＲ２：１５～２５ｇ／１０分、引張弾性率：１１５０～１３５０ＭＰａ、衝撃強度（シャルピー試験２３℃）：４～７ＫＪ／ｍ２
ブレンドＡ－３：
Ｃ２総量：９～２１ｗｔ％、Ｃ２（ＣＦ）含有量：７～２０ｗｔ％、Ｃ２（ＳＦ）含有量：３２～３５ｗｔ％、ＭＦＲ２：１０～４０ｇ／１０分、引張弾性率：１１００～１４５０ＭＰａ、衝撃強度（シャルピー試験２３℃）：５～７ＫＪ／ｍ２
ブレンドＡ－４：
Ｃ２総量：９～２１ｗｔ％、Ｃ２（ＣＦ）含有量：７～２０ｗｔ％、Ｃ２（ＳＦ）含有量：３２～３５ｗｔ％、ＭＦＲ２：１０～４０ｇ／１０分、引張弾性率：１１００～１４５０ＭＰａ、衝撃強度（シャルピー試験２３℃）：５～７ＫＪ／ｍ２
表１は、以下を含むポリオレフィン組成物を示す：
ａ）（ＩＥ２、ＩＥ５）１つの異相ポリプロピレンコポリマー（ＰＰＨｅｃｏ－１、ＭＦＲ２：１００ｇ／１０分、ＴＣ＝１１２．３℃）、１つのポリプロピレンホモポリマー（ＰＰＨ－１、ＭＦＲ２：８００ｇ／１０分、ＴＣ＝１１２．３℃）、およびリサイクル材料のブレンドＡ）（ブレンドＡ－１、ＭＦＲ２：１０～１６ｇ／１０分、ＴＣ＝１１２．３℃）、
ｂ）（ＩＥ４）１つの異相ポリプロピレンコポリマー（ＰＰＨｅｃｏ－１、ＭＦＲ２：１００ｇ／１０分、ＴＣ＝１１２．３℃）、１つのポリプロピレンホモポリマー（ＰＰＨ－１、ＭＦＲ２：８００ｇ／１０分、ＴＣ＝１１２．３℃）、およびリサイクル材料のブレンドＡ）（ブレンドＡ－２、ＭＦＲ２：１５～２５ｇ／１０分、ＴＣ＝１１２．３℃）、
ｃ）（ＩＥ１）１つの異相ポリプロピレンコポリマー（ＰＰＨｅｃｏ－２、ＭＦＲ２：７０ｇ／１０分、ＴＣ＝１１２．３℃）、１つのポリプロピレンホモポリマー（ＰＰＨ－１、ＭＦＲ２：８００ｇ／１０分、ＴＣ＝１１２．３℃）、およびリサイクル材料のブレンドＡ）（ブレンドＡ－１、ＭＦＲ２：１０～１６ｇ／１０分、ＴＣ＝１１２．３℃）、ならびに
ｄ）（ＩＥ３）１つの異相ポリプロピレンコポリマー（ＰＰＨｅｃｏ－２、ＭＦＲ２：７０ｇ／１０分、ＴＣ＝１１２．３℃）、１つのポリプロピレンホモポリマー（ＰＰＨ－１、ＭＦＲ２：８００ｇ／１０分、ＴＣ＝１１２．３℃）、およびリサイクル材料のブレンドＡ）（ブレンドＡ－２、ＭＦＲ２：１５～２５ｇ／１０分、ＴＣ＝１１２．３℃）、およびさらなる添加剤、
ｅ）（ＩＥ６）１つの異相ポリプロピレンコポリマー（ＰＰＨｅｃｏ－１、ＭＦＲ２：１００ｇ／１０分、ＴＣ＝１１２．３℃）、１つのポリプロピレンホモポリマー（ＰＰＨ－１、ＭＦＲ２：８００ｇ／１０分、ＴＣ＝１１２．３℃）、およびリサイクル材料のブレンドＡ）（ブレンドＡ－３、ＭＦＲ２：１０～４０ｇ／１０分）、ならびに
ｆ）（ＩＥ７）１つの異相ポリプロピレンコポリマー（ＰＰＨｅｃｏ－１、ＭＦＲ２：１００ｇ／１０分、ＴＣ＝１１２．３℃）、１つのポリプロピレンホモポリマー（ＰＰＨ－１、ＭＦＲ２：８００ｇ／１０分、ＴＣ＝１１２．３℃）、およびリサイクル材料のブレンドＡ）（ブレンドＡ－４、ＭＦＲ２：１０～４０ｇ／１０分）。
表２は、１つの異相ポリプロピレンコポリマー（ＰＰＨｅｃｏ－２、ＭＦＲ２：７０ｇ／１０分、ＴＣ＝１１２．３℃）と、１つのポリプロピレンホモポリマー（ＰＰＨ－１、ＭＦＲ２：８００ｇ／１０分、ＴＣ＝１１２．３℃）と、リサイクル材料のブレンドＡ）（Ａ－１、ＭＦＲ２：６～１２ｇ／１０分、ＴＣ＝１１２．３℃）と、さらなる添加剤と、を含むポリオレフィン組成物（ＩＥ８～ＩＥ１０）の特性を示す。
以下の添加剤を使用した：
酸化防止剤：ＡＯ１（Ｉｒｇａｎｏｘ１０１０ＦＦ）、ＡＯ２（ＡＲＥＮＯＸ ＤＳ）、ＡＯ３（ＩＲＧＡＦＯＳ １６８ＦＦ）、ＡＯ４；顔料：ＣＢ（Ｐｌａｓｂｌａｋ ＰＥ６１２１、ＣＡｂｏｔ社から市販）；ＡＯ５０１ＧＲＡ／ＳＯＮＧＮＯＸ ２１Ｂ ＦＦおよび投与剤ＨＣ００１Ａ－Ｂ１、ＦＫ１８２０。
Figure 2024505829000001
表１：リサイクル材料のブレンドＡ－１（ＭＦＲ２：１０～１６ｇ／１０分）またはブレンドＡ－２（ＭＦＲ２：１５～２５ｇ／１０分）と混合した、ＭＦＲ２が１００ｇ／１０分の１つの異相ポリプロピレンコポリマーＰＰＨｅｃｏ－１またはＭＦＲ２が７０ｇ／１０分の１つの異相ポリプロピレンコポリマーＰＰＨｅｃｏ－２を含むポリオレフィン組成物（比較例ＣＥ１～４）と、リサイクル材料のブレンドＡ－１（ＭＦＲ２：１０～１６ｇ／１０分）またはブレンドＡ－２（ＭＦＲ２：１５～２５ｇ／１０分）およびさらなる添加剤と混合した、ＭＦＲ２が１００ｇ／１０分の１つの異相ポリプロピレンコポリマーＰＰＨｅｃｏ－１またはＭＦＲ２が７０ｇ／１０分の１つの異相ポリプロピレンコポリマーＰＰＨｅｃｏ－２、および１つのポリプロピレンホモポリマー（ＰＰＨ－１、ＭＦＲ２：８００ｇ／１０分）を含む、本発明に係るポリオレフィン組成物（発明例ＩＥ１～５）と、リサイクル材料のブレンドＡ－３（ＭＦＲ２：１０～４０ｇ／１０分）またはブレンドＡ－４（ＭＦＲ２：１０～４０ｇ／１０分）と混合した、ＭＦＲ２が１００ｇ／１０分の１つの異相ポリプロピレンコポリマーＰＰＨｅｃｏ－１および１つのポリプロピレンホモポリマー（ＰＰＨ－１、ＭＦＲ２：８００ｇ／１０分）を含むポリオレフィン組成物（発明例ＩＥ６～７）の特性。
表１から分かるように、本発明例ＩＥ１～７に係る異相コポリマー－ホモポリマー－リサイクル組成物のメルトフローレートは、異相コポリマー－リサイクル組成物ＣＥ１～４のメルトフローレートよりも高い。同時に、引張弾性率、衝撃強度、およびパンクチャーエネルギーは同等である。ＩＥ２およびＩＥ３については、ＣＥ２およびＣＥ４と同様の熱エージング暴露が達成される。
したがって、本発明に係る異相コポリマー－ホモポリマー－リサイクル組成物の特性は、良好な加工を可能にするメルトフローレート、および安定した材料であることを示す引張弾性率によって特徴付けられる。
Figure 2024505829000002
表２：リサイクル材料のブレンド、Ｄｉｐｏｌｅｎ ＰＰ（ＭＦＲ２：６～１２ｇ／１０分のブレンドＡ－１）を含む、または、リサイクル材料のブレンド、Ｄｉｐｏｌｅｎ ＰＰ（ＭＦＲ２：６～１２ｇ／１０分のブレンドＡ－１）と混合した、１つの異相ポリプロピレンコポリマー（ＰＰＨｅｃｏ－２、ＭＦＲ２：７０ｇ／１０分、ＴＣ＝１１２．３℃）を含むポリオレフィン組成物（比較例ＣＥ５～６）と、リサイクル材料のブレンド、Ｄｉｐｏｌｅｎ ＰＰ（ＭＦＲ２：６～１２ｇ／１０分のブレンドＡ－１）と混合した、ＭＦＲ２が７０ｇ／１０分の１つの異相ポリプロピレンコポリマーＰＰＨｅｃｏ－２、および１つのポリプロピレンホモポリマー（ＭＦＲ２：８００ｇ／１０分のＰＰＨ－１）を含む、本発明に係るポリオレフィン組成物（発明例ＩＥ８～１０）の特性。
表２から、本発明例ＩＥ８～１０に係る異相コポリマー－ホモポリマー－リサイクル組成物のメルトフローレートは、リサイクル品（ＣＥ－５）のメルトフローレートよりも高いことが分かる。さらに、ホモポリマーを使用した本発明例ＩＥ８～１０においては、ホモポリマーを使用しないＣＥ６と比較して、衝撃が増加し、同時に同等の引張値が得られる。

Claims (15)

  1. ａ）２０～４８ｗｔ％の、少なくとも４０ｇ／１０分のメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ、ＩＳＯ１１３３に従って測定）を有する、少なくとも１つの異相ポリプロピレンコポリマー；
    ｂ）２～３０ｗｔ％の、少なくとも４００ｇ／１０分のメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ、ＩＳＯ１１３３に従って測定）を有する、少なくとも１つのポリプロピレンホモポリマー；および
    ｃ）４０～６０ｗｔ％の、ポリプロピレンとポリエチレンとを３：７～１２：１の比率で含有する、リサイクルプラスチック材料のブレンド（Ａ）であって、少なくとも５ｇ／１０分のメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ、ＩＳＯ１１３３に従って測定）を有する、使用済み廃棄物および／または産業廃棄物に由来する廃プラスチック材料から回収される、リサイクルプラスチック材料のブレンド（Ａ）、
    を含み、
    少なくとも２０ｇ／１０分のメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ、ＩＳＯ１１３３に従って測定）を有することを特徴とする、ポリオレフィン組成物。
  2. ａ）２５～４５ｗｔ％、より好ましくは２８～３５ｗｔ％の、少なくとも１つの異相ポリプロピレンコポリマー；
    ｂ）５～２７ｗｔ％、より好ましくは１０～２５ｗｔ％の、少なくとも１つのポリプロピレンホモポリマー；および
    ｃ）５０～５５ｗｔ％の、ポリプロピレンとポリエチレンとを含有するリサイクルプラスチック材料のブレンド（Ａ）；および
    任意にさらなる添加剤
    を含み、ここで、全ての成分の合計が常に１００ｗｔ％となるように添加されることを特徴とする、請求項１に記載のポリオレフィン組成物。
  3. ａ）２０～４０ｗｔ％、好ましくは２５～３５ｗｔ％、より好ましくは２８～３２ｗｔ％の、少なくとも１つの異相ポリプロピレンコポリマー；
    ｂ）１０～３０ｗｔ％、好ましくは１２～２７ｗｔ％、より好ましくは１５～２５ｗｔ％の、少なくとも１つのポリプロピレンホモポリマー；および
    ｃ）４０～６０ｗｔ％、好ましくは５０～５５ｗｔ％の、ポリプロピレンとポリエチレンとを含有するリサイクルプラスチック材料のブレンド（Ａ）；および
    任意にさらなる添加剤
    を含み、ここで、全ての成分の合計が常に１００ｗｔ％となるように添加されることを特徴とする、請求項１または２に記載のポリオレフィン組成物。
  4. 少なくとも５０ｇ／１０分、好ましくは少なくとも６０ｇ／１０分、特に５０～８０ｇ／１０分の範囲、好ましくは５５～７５ｇ／１０分、より好ましくは６０～７２ｇ／１０分のメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ、ＩＳＯ１１３３に従って測定）によって特徴付けられる、請求項３に記載のポリオレフィン組成物。
  5. ａ）３５～４８ｗｔ％、好ましくは４０～４８ｗｔ％、より好ましくは４５～４８ｗｔ％の、少なくとも１つの異相ポリプロピレンコポリマー；
    ｂ）２～１０ｗｔ％、好ましくは２～５ｗｔ％、より好ましくは２～３ｗｔ％の、少なくとも１つのポリプロピレンホモポリマー；および
    ｃ）４０～６０ｗｔ％、好ましくは５０～５５ｗｔ％の、ポリプロピレンとポリエチレンとを含有するリサイクルプラスチック材料のブレンド（Ａ）；および
    任意にさらなる添加剤
    を含み、ここで、全ての成分の合計が常に１００ｗｔ％となるように添加されることを特徴とする、請求項１または２に記載のポリオレフィン組成物。
  6. 少なくとも２０ｇ／１０分、好ましくは少なくとも２５ｇ／１０分、より好ましくは少なくとも３０ｇ／１０分、特に２０～５０ｇ／１０分の範囲、好ましくは２５～４５ｇ／１０分、より好ましくは２７～４２ｇ／１０分のメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ、ＩＳＯ１１３３に従って測定）によって特徴付けられる、請求項５に記載のポリオレフィン組成物。
  7. 少なくとも１２００ＭＰａ、好ましくは少なくとも１３００ＭＰａ、より好ましくは少なくとも１４００ＭＰａ、特に１２００～１５００ＭＰａの範囲、より特に１３００～１４００ＭＰａの引張弾性率（ＩＳＯ５２７－２）によって特徴付けられる、先行する請求項の１つに記載のポリオレフィン組成物。
  8. 少なくとも４ｋＪ／ｍ２、好ましくは少なくとも５ｋＪ／ｍ２、より好ましくは少なくとも６ｋＪ／ｍ２、さらにより好ましくは少なくとも７ｋＪ／ｍ２、特に４～８ｋＪ／ｍ２の範囲、より特に４．２～７．７ｋＪ／ｍ２、さらにより特に４．８～７ｋＪ／ｍ２、最も特に５．４～６．６ｋＪ／ｍ２の衝撃強度（ＩＳＯ１７９、シャルピー １ｅＡ ＋２３℃）によって特徴付けられる、先行する請求項の１つに記載ポリオレフィン組成物。
  9. 少なくとも１．５Ｊ、好ましくは少なくとも２Ｊ、より好ましくは少なくとも３Ｊ、さらにより好ましくは少なくとも４Ｊ、特に１．５～１５Ｊの範囲、より特に２～１２Ｊ、さらにより特に５～１０Ｊのパンクチャーエネルギー（ＩＳＯ６６０３－２、４．４ｍ／ｓ、２ｍｍ、２３℃）によって特徴付けられる、先行する請求項の１つに記載のポリオレフィン組成物。
  10. 前記少なくとも１つの異相ポリプロピレンコポリマーａ）が、以下を含む群から選択されることを特徴とする、先行する請求項の１つに記載のポリオレフィン組成物：
    －８０～１２０ｇ／１０分、好ましくは９０～１１０ｇ／１０分、より好ましくは１００～１０５ｇ／１０分の範囲のメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ、ＩＳＯ１１３３に従って測定）を有する、少なくとも１つの異相ポリプロピレンコポリマー（ＰＰＨｅｃｏ－１）；
    －６０～９０ｇ／１０分、より好ましくは７０～８０ｇ／１０分の範囲のメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ、ＩＳＯ１１３３に従って測定）を有する、少なくとも１つの異相ポリプロピレンコポリマー（ＰＰＨｅｃｏ－２）；または
    これらの混合物。
  11. 前記少なくとも１つのポリプロピレンホモポリマーｂ）が、以下を含む群から選択されることを特徴とする、先行する請求項の１つに記載のポリオレフィン組成物：
    －６００～１０００ｇ／１０分、好ましくは７００～９００ｇ／１０分、より好ましくは８００～８５０ｇ／１０分の範囲のメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ、ＩＳＯ１１３３に従って測定）を有する、少なくとも１つのポリプロピレンホモポリマー（ＰＰＨ－１）；
    －１０００～１５００ｇ／１０分、好ましくは１１００～１３００ｇ／１０分、より好ましくは１２００～１２５０ｇ／１０分の範囲のメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ、ＩＳＯ１１３３に従って測定）を有する、少なくとも１つのポリプロピレンホモポリマー（ＰＰＨ－２）；
    －１７００～２３００ｇ／１０分、好ましくは１８００～２２００ｇ／１０分、より好ましくは２０００～２１００ｇ／１０分の範囲のメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ、ＩＳＯ１１３３に従って測定）を有する、少なくとも１つのポリプロピレンホモポリマー（ＰＰＨ－３）；
    －４００～５００ｇ／１０分、好ましくは４２０～４８０ｇ／１０分の範囲、例えば４５０ｇ／１０分のメルトフローレートＭＦＲ２（２３０℃、２．１６ｋｇ、ＩＳＯ１１３３に従って測定）を有する、少なくとも１つのポリプロピレンホモポリマー（ＰＰＨ－４）。
  12. リサイクルプラスチック材料のブレンド（Ａ）が、ブレンド（Ａ）の総重量に対して、５０ｗｔ％超、好ましくは５３ｗｔ％超、より好ましくは６０ｗｔ％超、より好ましくは７０ｗｔ％超、より好ましくは７５ｗｔ％超、より好ましくは８０ｗｔ％超、さらにより好ましくは９０ｗｔ％超、さらにより好ましくは９５ｗｔ％超の、プロピレンに由来する単位の相対量を含むことを特徴とする、先行する請求項の１つに記載のポリオレフィン組成物。
  13. リサイクルプラスチック材料のブレンド（Ａ）が、ブレンド（Ａ）の総重量に対して、４７ｗｔ％未満、より好ましくは４０ｗｔ％未満、より好ましくは３０ｗｔ％未満、より好ましくは２０ｗｔ％未満、最も好ましくは１０ｗｔ％未満の、エチレンに由来する単位の相対量を含むことを特徴とする、先行する請求項の１つに記載のポリオレフィン組成物。
  14. 先行する請求項の１つに記載のポリオレフィン組成物を製造するための方法であって、以下の工程を含む方法：
    －前記少なくとも１つのポリプロピレンホモポリマーｂ）と；前記少なくとも１つの異相ポリプロピレンコポリマーａ）と；前記リサイクルプラスチック材料のブレンド（Ａ）と、の混合物を必要量提供する工程；
    －前記混合物を押出機中で溶融する工程；および
    －任意に、得られたポリオレフィン組成物をペレット化する工程。
  15. 先行する請求項の１つに記載のポリオレフィン組成物を含む物品、特にキャップ、クロージャ、蓋、薄肉包装。
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