JP2024502021A - バルク誘電体と半導体における低閾値スーパーコンティニウム発生 - Google Patents
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Abstract
正の熱光学係数(dn/dT>0K-1)を有するバルク非線形物質(BNLM)中の低閾値フェムト秒スーパーコンティニウム発生(fsSCG)の制御が、フルパルス繰り返し率(PRR)でfsオシレータによって出力される第一波長の光をBNLM中に結合させることによって与えられる。光の結合は、BNLM中に結合されたビームの非線形レンズを生成するが、fsSCGの閾値に達するのに十分な光強度を与えるには不十分なものである。パルスエネルギーを上昇させて、SCG閾値に達するため、第一波長とは異なる第二波長の光をBNLM中に吸収させて、BNLM中に熱レンズを形成し、SCGを生成する際に非線形レンズを補助する。
Description
本開示は、フェムト秒スーパーコンティニウム発生(SCG,supercontinuum generation)とスーパーコンティニウムレーザー源に係る。特に、本開示は、非線形自己集束効果と共に熱レンズ効果を発生させることによって、バルク誘電体及び半導体の非線形物質(NLM,nonlinear material)中に低閾値SCGを発生させる方法とシステムに関する。
SCGは、非線形媒体を介した高パワーパルスの伝搬による広域連続スペクトルの形成である。特に、fsパルスのSCG(fsSCG)は、広域な高調波帯域幅を高い空間的及び時間的コヒーレンスと組み合わせた光学スペクトルをもたらすので、注目を集めている。従って、fsSCGは、多くの応用によって、特に、光周波数コム(櫛)、任意光波形合成、アト秒パルスの発生にとって重要である。光周波数コムは、fsパルス列と等価なものであり、0.1W~10Wのワットレベル平均パワーPと、107Hz~1010Hzの範囲の比較的高いパルス繰り返し率(PRR,pulse repetition rate)又は周波数fR、つまり、低パルスエネルギーW=Pav/fR=0.1nJ~100nJを有し、分光法、検知、顕微鏡法、撮像にとって不可欠である。
特別に設計された非線形光ファイバや導波路(窒化シリコンSi3N4等)におけるfsSCGの技術は確立されている。しかしながら、制限された形状を特徴とするファイバや導波路の使用には、レーザーシステムの複雑性の増加と全体的効率の低下という代償がある。更に、非線形ファイバや導波路は、SCGのパワーとコヒーレンスに関する固有の制限を有し、正確な整列を要する。
バルク物質、例えば、透明アモルファス固体(例えば、シリケートや非シリケートの光学ガラス)、結晶(例えば、酸化物、フッ化物、リン化物)、半導体(シリコン、ゲルマニウム、他のIII‐V族やII‐VI族の物質)もfsSCGをサポートしている。こうした物質におけるfsSCGの利点は、特に、比較的単純であり、つまりは低コストでフレキシブルであって、ピークパワーと平均パワーをスケーリングすることができることである。こうした物質におけるレーザー伝搬は、物質の断面形状によって制限されず、整列感度を緩和する。更に、一部のバルク物質におけるSCGは、フェムト秒入力パルスを少ない光サイクルで更に短い出力パルスに圧縮することを特徴とする。例えば、本出願人による特許文献1、特許文献2、特許文献3(これら文献は全体が参照として本願に組み込まれる)では、Cr2+イオンでドープされた多結晶硫化亜鉛等のランダム疑似位相整合利得媒体におけるSCGを教示している。
非線形媒体におけるフェムト秒SCGは、選択されたバルク物質の非線形性と非線形吸収と色分散との相互作用によって制御される。fsSCGの物理的イメージはフィラメンテーションの枠組み、つまり、自己集束と自己位相変調と多光子吸収/イオン化誘起自由電子プラズマとの相互作用において理解可能である。これら物理現象の相互作用が、フィラメント(外部ガイド機構の助けを必要とせずに狭いビームサイズを維持しながら典型的な回折長さよりもはるかに長い距離にわたって伝搬可能な強力なコアを有するダイナミック構造)を出現させる(非特許文献1)。フィラメント形成の重要な結果は、パルススペクトルの非常に強力な非線形広域化であり、つまり、出力スペクトルの帯域幅が入力スペクトルよりもはるかに大きくなる。図1a及び図1bは、バルク物質におけるfsSCG用の標準的な設定を示す。図1aのフィラメンテーションの存在が強力な広域化をもたらすが、存在しない場合には、図1bに示されるように、出力スペクトルは広域化されない。
フィラメント形成の初期段階は、自己集束によって決められ、つまり、媒体のχ(3)非線形性が強度依存屈折率(n(I)=n0+n2I)を誘起する(式中、Iは強度であり、n0は線形屈折率であり、n2は非線形屈折率である)。局所的強度は、ビームの中心において高く、その縁において低い。従って、バルクのχ(3)媒体は、n2>0で、強度依存レンズのように機能する。自己集束閾値は臨界パワーPCritによって定められ、その臨界パワーは、利得媒体のパラメータ(屈折率の非線形成分と線形成分、媒体に結合される波の波長等)によって定められる。利得媒体(バルク誘電体や半導体、非線形物質又は非線形媒体(NLM)とも称される)のPCritの値は、物質に応じて0.1MWから数十MWの範囲内である。
バルク利得媒体におけるfsSCGは、入力パルスのピークパワー(PPk)がPCritを大幅に(通常は一桁以上)超える場合に発生する。従って、上記に基づくと、利得NLMにおけるfsSCGの標準的な実施はfsレーザーに基づいたものであり、比較的高い多MWレベルピークパワー(最大100MW)と、高μJレベルパルスエネルギーを有し、典型的には低kHz繰り返し率で動作する。
しかしながら、光周波数コム等のfsSCGの多数の重要な応用は、高い多MHzレート、つまり、モードロックオシレータのフル繰り返し率fR=107Hz~1010Hzと低nJレベルパルスエネルギーで動作するfsレーザーを要する。nJfsパルスのピークパワーレベルは、通常はサブMWから10MW未満であり(つまり、PPk≦PCrit)、NLMにおいて自己集束を生じさせるには弱過ぎる。従って、SCGとスペクトル広域化が弱過ぎるか又は単純に発生しないものとなる。その様子は図1bに示されている。
バルクNLMにおけるfsSCGに関する実験データは、バルクNLMにおける少サイクルパルスの伝搬に関する多数の問題を提起している。フルPRRにおけるfsオシレータの動作では、fsSCGを生じさせるのに十分な所望のピークパワーにfsパルスが達しない。従来技術の方式では、既存のPRRでfsSCGに達することができない。従って、高PRRにおいてfsSCGを誘起するように非線形集束を補助する追加機構を特定しなければならない。そうした機構とその制御方法が分かれば、フルPRR(上述のように比較的高い)でfsオシレータを動作させても対象のNLMにおける低閾値fsSCGの普遍的な方法論が与えられる。
従って、既知の物理プロセスを利用して、対象のNLMにおいてnJレベルパルスエネルギー(PPk≦PCrit)と高い多MHzパルス繰り返し率で低閾値fsSCGを達成するための改善された方法を提供することが必要とされている。
改善されたプロセスを実行するように構成されたレーザーシステムも必要とされている。
A. Couairon and A. Mysyrowicz, Femtosecond filamentation in transparent media, Phys. Rep. 441, 47-190 (2007)
本発明のコンセプトは、光とNLMとの相互作用の結果として対象のNLMに形成される本開示の熱レンズと非線形自己集束効果によって生じる相乗効果に基づく。特に、熱レンズが、低閾値fsSCGを発生させる際に非線形集束現象を効果的に補助する。
本開示の方法は、正の値の熱光学係数(つまり、屈折率の温度微分dn/dT>0K-1)を有する複数の透明物質から所望のNLMを選択し、選択したNLMにfsパルス列が結合される波長を選択することを含む。fsパルス列は、10MHz~10GHzの範囲のフルPRRにおいて動作するfsオシレータによって出力され、NLMに結合される際には、NLMにおける自己集束が弱過ぎるのでfsSCGの閾値に達するのに十分なエネルギーを有さない。
そして、補助レーザー源のNLMの結合によって、又はfsパルスとNLMとの相互作用に因る非線形効果の結果によって、得られる追加波長が、NLMによって吸収される。その吸収は、fsビーム断面に沿った熱散逸を伴い、熱レンズの形成に繋がる。熱レンズの追加が、非線形自己集束を補助して、fsパルスの低ピークパワーにおいてフィラメントの形成をもたらす。
選択されるNLMは利得媒体であってもなくてもよい。つまり、選択されるNLMは光増幅器である必要は無い。適切なNLMについての先進的基準は、結合されるfsパルス列の波長において少なくとも部分的に透明(透過性)であり、正の熱光学係数を有することを要する。選択されるNLMは、当業者に周知の公衆に利用可能なソースにおいて見つけることができるものであるか、又は実験的に決められ得る。
本開示の方法の一つの特徴によると、選択されるNLMは、高い二次非線形性と三次非線形性(χ(2)≠0、χ(3)≠0)を特徴とする。このような非線形効果の結果として、三波混合、光パラメトリック発生、光整流、多光子吸収で追加波長がNLMに発生する。こうした新たな複数の波長のうち少なくとも一つの波長が、選択されたNLMに吸収されて、熱レンズの形成をもたらす。追加波長を発生させる他の非線形効果としては、四波混合が挙げられ、これは、カー効果と同様に、三次非線形性(χ(3)≠0)から生じる。新たに発生する波長に加えて、選択される物質の透明性ウィンドウ(範囲)を超えているスペクトル成分も吸収されて、熱レンズの形成に寄与する。
他の特徴によると、fsパルスに加えて、連続波(CW,continuous wave)ビームが、選択されたNLMに結合される。CWビームの波長は、NLMに吸収されて、熱散逸と熱レンズの形成とを生じさせるように選択され、熱レンズは、非線形集束と共に、SCGの低閾値に達するのに有用である。
本開示の方法の他の特徴によると、非線形物質の選択は、所与のシステムで用いられるfsオシレータの波長に基づく。逆に、非線形物質とその光学特性が分かっている場合には、fsオシレータは、既知の物質と相互作用して、非線形集束と、熱レンズを与えるようにNLMに吸収されることが知られている追加波長をもたらす他の非線形効果とを両方とも与える波長において動作するように選択される。吸収スペクトル等の多くの物質特性は多くの文献において周知である。
本開示の方法の他の特徴は、熱レンズの形成について決定することを含む。特に、入力fsパルスのスペクトルは、選択された非線形物質の入力と出力において繰り返し測定される。最大出力スペクトル帯域幅は、入力スペクトル帯域幅を著しく超え、十分強力な熱レンズの形成を示し、また、fsSCGの閾値に達していることを示す。
本開示の方法の更に他の特徴は、閾値に達した後に選択された物質の出力においてfsパルスの最も広域なスペクトルを達成するのに必要なfsSCGの最適化に関する。最適化は、入力ビームスポットの初期サイズ、及び/又は、結合fsパルスの平均パワー、及び/又は、補助レーザー源の平均パワー、及び/又は、入力fsパルスのプレチャーピングを制御して変化させることを含む。
上述の最適化法の選択肢の一部若しくは全部に代えて又は組み合わせて、本開示の方法は、選択された物質内部の自己集束点の位置を決定することと、その位置における結合fsパルスの時間分布を特定することとを含み得る。好ましくは、fsパルスがプレチャーピングされている場合、更に他の方法の特徴によると、最適化は、プレチャーピングされたパルスの圧縮に有用な分散を特徴とする物質を選択することを含む。最も効率的な最適化は、非線形自己集束の位置においてプレチャーピングされたパルスを可能な限り短いfsパルスに圧縮することによって生じる。
本開示の他の態様は、本開示の方法を実行するように構成された光学システムに関し、上記の特徴や他の特徴のいずれか又は組み合わせを含み得る。従って、本発明のシステムは、開示されている特徴のいずれか一つ、又は、選択肢の一部若しくは全部の組み合わせを含むことができる。
この態様によると、本開示のシステムは、fsオシレータと、選択された非線形物質内で複数の出力ビームを重ね合わせる光ポンプと、を含み得る。光ポンプは熱レンズの形成を促進する。更に他のシステムは、追加光源を必要とせず、fsオシレータと、選択されたNLMとのみで構成される。本発明のコンセプトによると、fsオシレータとNLMとのパラメータは、NLMがfsレーザ放射を部分的に吸収し、熱導波路を与え、低閾値SCGを発生させる際に非線形集束を補助する熱レンズを形成するように選択される。
本開示の上記特徴と他の特徴は、添付図面から更に容易に明らかとなるものである。
以下、一つ以上の実施形態の多様な態様を添付図面を参照して説明するが、図面は縮尺通りのものではない。図面は、多様な態様と実施形態の例示と更なる理解を与えるために含まれており、明細書に組み込まれて、明細書の一部を成すものであるが、特定の実施形態の限定を定めるものではない。図面は、明細書の残りの部分と共に、開示され特許請求される態様と実施形態の原理と動作を説明するためのものである。図面について、複数の図面中に示されている同一又はほぼ同一の構成要素は、同様の番号で表されている。明確にするため、全ての構成要素が全ての図面においてラベル付けされている訳ではない。
図1aは、バルクfsSCG用の標準的な設定を示し、PPk>>PCritにおけるフィラメンテーションと強力な非線形広域化を特徴とし、式中PPkはピークパワーであり、PCritは臨界パワーである。
図1bは、バルクfsSCG用の標準的な設定を示し、PPk≦PCritにおいてフィラメンテーションが無いことと弱い非線形広域化を特徴としている。
図2は、低閾値SCGのスペクトル帯域幅のシミュレーションを、レーザー利得と、本開示の熱レンズによって課される屈折率変化との関数として示す。
図3aは、本発明の方法を実行するように構成された例示的なシステムを示す。
図3bは、本発明の方法を実行するように構成された他の例示的なシステムを示す。
図4aは、実験的に測定されたSCG・対・本開示の熱効果がある場合と無い場合でシミュレーションで予測されたスペクトルを示す。
図4bは、従来技術に係るnJパルスの横方向フルエンスプロファイルのシミュレーションを示す。
図4cは、本開示に係るnJパルスの熱ガイドでの横方向分布を示す。
図5aは、比較的低い平均パワーとピークパワーでの図3aの選択されたNLMの入力と出力におけるfsパルスの測定スペクトルを示し、出力スペクトルは基本バンド(f)を含む。
図5bは、図5aのものよりも大きな平均パワーとピークパワーでの図3aのNLMの入力と出力におけるfsパルスの測定スペクトルを示し、出力バンドは、基本バンド(f)と、光整流を介してNLMに発生した長波IR(赤外線)バンド(0f)を含む。
図5cは、図5bのものよりも大きな平均パワーとピークパワーにおけるfsパルスの測定スペクトルを示し、出力スペクトルは、fバンドのスペクトル成分と0fバンドのスペクトル成分との間の三波混合チェーンを介してNLMに発生した中間バンドを含む。
本発明の主題は、非線形集束のみを用いたのでは得られないであろうfsSCGの閾値に達することをfsパルスの非線形集束と共に可能にする追加の光機構に関する。不十分な非線形集束は、低パルスエネルギー、つまりは、fsSCGをもたらす強力な非線形効果を発生させるには不十分なピークパワーに起因する。特に、典型的には高PRRで動作するfsレーザーオシレータが出力するfsパルスは、そのパルスを受けるバルク非線形物質BNLMにおいてSCG閾値に達するには不十分なパルスエネルギーとピークパワーを有する。この問題の解決策が、本願で開示されるように、BNLM中に熱レンズを生成することであり、これが非線形レンズと組み合わさってfsSCGをもたらす。熱レンズは、BNLMの長手方向に沿った不十分に非線形に集束したfsパルスの追加集束を提供し、10MHz~10GHzの範囲のfsオシレータのフルPRRにおいてfsSCGの閾値に達するように非線形集束を補助する。本発明のコンセプトで達せられるSCG閾値は、非線形集束のみによって達することができるSCG閾値の2分の1以下に小さくなる傾向にある。
図2は、BNLM(NLMと図示されている)においてfsSCGを発生させるための熱レンズの重要性を示す。図2は、低閾値SCGのスペクトル帯域幅(Δν(THz))のシミュレーションを、利得(G)と、熱レンズによって課せられる屈折率変化Δnの関数として示す。下方の矢印、中央の矢印、上方の矢印は、それぞれ低レベル、中レベル、高レベルのNLM中のポンプレーザー吸収において利得とΔnの達成可能な最大値に対するポンプパワーの増加とその影響の定性的な軌跡を示す。利得の増加に伴う出力スペクトルの広域化はそれほど顕著ではなく、レーザー利得単独(つまり、パルスエネルギーとピークパワーの略4倍の増加)では、fsSCG閾値に達する(つまり、強力なスペクトル広域化を達する)のに不十分であることを示す。しかしながら、或る程度は、利得がスペクトル広域化に寄与している。対照的に、屈折率変化Δn(上方の矢印)は、媒体中に熱レンズを生成し、出力スペクトルの広域化に有用であり、つまりはfsSCG閾値に達するのに有用である。結論として、曲面の比較は、所望の低閾値SCGを顕著に可能にするのが、熱レンズ化に起因して形成される導波路であることを示している。また、図2は、選択されたBNLMが、fsSCG閾値に達するために、レーザー利得媒体でなければならない訳ではないことを示しており、つまり、熱レンズ単独(つまり、定数G=1におけるΔの増加)で十分となり得ることを示している。
従来のBNLMにおけるfsSCGの不十分なパルスエネルギーとピークパワー、つまりはパルスエネルギーの制限を解消するため、本開示は、屈折率の温度依存性n(T)に基づいて熱自己集束機構(熱レンズとしても知られている)をどのようにして生成するのかを教示する。熱レンズは、従来の非線形自己集束を補助するものであり、屈折率の強度依存性n(I)=n0+n2I(式1)に起因するものである。以下、熱レンズの形成を詳しく説明する。
多数のBNLMは、正の値の屈折率温度微分dn/dT>0K-1を特徴とする。また、当業者に知られているように、吸収性媒体中を伝搬するレーザービームの軸における熱散逸が、ビーム断面にわたる温度分布を誘起し、以下のように近似可能である:
d2T(r)/dr2+(1/r)dT/dr+Ph/(κV)=0 (式2)
式中、Phは媒体中に散逸する熱パワーであり、κは媒体の熱伝導率であり、Vは、熱散逸領域の体積であり、rは、ビーム軸からの熱散逸の半径(放射)方向距離である。従って、熱散逸は、局所的な温度上昇ΔTを生じさせ、これが、以下の屈折率の局所的変化を誘起する:
Δn=(dn/dT)ΔT (式3)
従って、レーザービームの軸において熱を散逸させる媒体が、温度依存レンズ(熱レンズとしても知られている)として機能する。熱レンズの影響下においては、Δnが屈折率nの分数である限り、BNLM中のビーム伝搬は、導波路中の光伝搬に類似するものとして考えることができる。従って、本開示のfsSCG方法は、バルク形状の利点と制限された形状の利点とを或る程度組み合わせ、導波路型の設定と同様に、nJレベルのパルスエネルギーと高い繰り返し率において高調波(superoctave)コヒーレントスペクトルの発生を可能にする。同時に、その空間的及び時間的な動力学は、バルク媒体におけるものに似ていて、追加の集束、イオン化(電離)等を含むことを特徴とし、本提案のfsSCG方式の好ましい特性にとって重要である。
d2T(r)/dr2+(1/r)dT/dr+Ph/(κV)=0 (式2)
式中、Phは媒体中に散逸する熱パワーであり、κは媒体の熱伝導率であり、Vは、熱散逸領域の体積であり、rは、ビーム軸からの熱散逸の半径(放射)方向距離である。従って、熱散逸は、局所的な温度上昇ΔTを生じさせ、これが、以下の屈折率の局所的変化を誘起する:
Δn=(dn/dT)ΔT (式3)
従って、レーザービームの軸において熱を散逸させる媒体が、温度依存レンズ(熱レンズとしても知られている)として機能する。熱レンズの影響下においては、Δnが屈折率nの分数である限り、BNLM中のビーム伝搬は、導波路中の光伝搬に類似するものとして考えることができる。従って、本開示のfsSCG方法は、バルク形状の利点と制限された形状の利点とを或る程度組み合わせ、導波路型の設定と同様に、nJレベルのパルスエネルギーと高い繰り返し率において高調波(superoctave)コヒーレントスペクトルの発生を可能にする。同時に、その空間的及び時間的な動力学は、バルク媒体におけるものに似ていて、追加の集束、イオン化(電離)等を含むことを特徴とし、本提案のfsSCG方式の好ましい特性にとって重要である。
上記が、本開示のコンセプトに係るBNLMにおけるSCGの発生のロードマップ(指針)を与える。三次非線形性を特徴とするBNLMの広範な選択に起因して、非線形集束は、非線形レンズの形成が呈するカー自己集束効果に基づく。上述の詳細に基づくと、非線形レンズ単独は、広範な出力スペクトルの形成に十分なレベルにまでfsパルスの強度を上昇させるには不十分である(つまり、fsSCG閾値に達しない)。fsパルスの強度を上昇させるため、熱集束効果を生成して、非線形集束を補助する。その生成は、fsパルスの波長、又は、線形及び/又は非線形の吸収機構を介してBNLM中に吸収される他の適切な波長の光を吸収して、選択されたBNLM中において式1に従って媒体中の熱レンズを生成することによるものであり得る。バルクの誘電体と半導体における線形吸収は周知の効果である。具体的な媒体における線形吸収に対応する波長は、入手可能な文献中に見つけることができるものであり、又は、入手可能な機器を用いて測定可能である。非線形吸収は、(1)多種多様なBNLMにとって典型的な多光子吸収や、(2)三波混合や、(3)fsパルスの基本波長とは異なるが選択したBNLMによって吸収可能な新たな波長を発生させる四波混合等の非線形プロセスを利用することによって達成可能である。このように、本開示の方法論は、fsオシレータの動作波長、BNLMの線形性、吸収性、屈折性(式1)の選択を含むものである。三波混合について、選択されるBNLMは、三次の非線形性(χ(3)≠0)に加えて、二次の非線形性(χ(2)≠0)を有することが望ましい。吸収によって発生する熱は、ポンプビームにわたって散逸して、ポンプビームにわたる屈折率勾配Δn=(dn/dT)ΔTを生じさせ、これは、吸収されたパワーに略比例する。こうした条件下において、レーザービームの軸に沿った領域は、熱レンズを形成するビーム周辺よりも高い屈折率を有する。最終的には、主要な非線形レンズと熱レンズの両方が協働して、フィラメント形成の閾値に達して、fsSCGをもたらす。
図3aと図3bは、本発明のコンセプトを実現するように構成された例示的な光学システムをそれぞれ示す。例示されている各システムは、10MHz~10GHzの範囲のフルPRRにおいて比較的狭い入力スペクトルを有するfsのnJパルス列を出力するfsレーザー又はオシレータを含む。上流のレンズL又は等価な光学素子(例えば、凹ミラー)は、NLMと付されているBNLMの本体中にfs光を集束させる。nJのfsパルスのパルスピークパワーは、サブMWから10MWの範囲内で、臨界パワー以下である(つまり、PPk≦PCrit)。従って、既知のパルスピークパワーは、弱い非線形レンズを生成するのに十分なものに過ぎない。従って、選択されるBNLMにおいてfsSCG閾値に達しない。下流のレンズLは、NLMの出力において光をコリメートする。
特に図3aを参照すると、光学システムは、fsパルスの波長とは異なる第二波長の光を出力するCW方式又はパルス方式で動作することができる第二レーザー源又はポンプを更に含む。フェムト秒放射とCW放射は、上流のレンズL又は等価な光学素子(例えば、凹ミラー)によって、ダイクロイックミラー(DM)上に重ね合わせられて、BNLM中に集束される。この場合、fsSCGの最適化は、以下で検討する方法の他に、ポンプのパワー及び/又は両レーザーのビームサイズを制御することによって実現可能である。これらパラメータは、一つ以上のレンズを含む光学装置(OA)を組み込むことによって制御可能である。ポンプのパワーは、当該分野において周知の多数の方法によって制御可能であるが、大多数のレーザー源は制御可能なパワーを有する。
例えば、第二波長は、ポンプでBNLM中に吸収されるように選択される。ここで用いられるBNLMの光学特性(吸収スペクトル等)は多くの文献において周知である。典型的には、ポンプは、1.5μm~2μmの第二波長を出力するが、この範囲は、BNLMの多様性に起因して包括的なものではなく、逆のスペクトル方向に大々的ではなく或る程度シフトし得る。典型的には、第二波長は、BNLM中に結合されて、第一波長と同じ方向又は逆方向に伝搬し得る。
他の非線形プロセスを用いて、各レーザー源のfs波長及び第二動作波長とは異なる新たな追加波長を発生させることができる。こうした第一波長でも第二波長でもない新たな波長は、BNLM中に吸収されることで、熱レンズの形成に寄与することができる。2次の非線形性(勿論、3次の非線形性も)を有する具体的に選択されたBNLMにおける新たな波長の発生は、概して三波混合と称されるが、以下で開示する多様なプロセスも含む。
3波混合の一つのプロセスは、fsビームの基本周波数(これ自体はNLM中に吸収可能ではない)の第二高調波発生(SHG,second harmonic generation)を含み、第二高調波は吸収可能である。その吸収は、熱散逸と、その後のフィラメンテーションを生じさせて、fsSCGの発生と、出力fsパルスのスペクトル広域化をもたらす。
他のプロセスは、和周波発生や差周波発生として知られている。これら両種の周波数変換では、fsレーザーとポンプレーザーの波長(どちらも吸収可能ではない)が互いにまたBNLMと相互作用して、選択されたBNLMの吸収スペクトル内の第三波長を発生させる。
他の種類の三波混合は光整流である。この効果は、差周波発生と或る程度似ていて、fsレーザーとBNLMとの相互作用が、fsレーザーの第一波長よりも長くてBNLM中に吸収可能な新たな波長を発生させる。
三波混合の更に他のプロセスは、パラメトリック発生であり、ポンプ波長が、BNLMと相互作用して、fsレーザーの初期波長よりも長い新たな複数の波長を発生させるように選択されて、これら新たな波長のうちの少なくとも一つが吸収可能であり熱レンズを生成する。これら新たな波長のうちの一つは、選択されたBNLMにおいて吸収可能であり、熱レンズの形成に関与する。
上述のように、三次非線形性を有し、また二次の非線形性も特徴とするBNLMは多数存在している。一般的には、これら物質は、三次非線形性(χ(3)≠0)を有する単結晶物質と多結晶物質(二次非線形性(χ(2)≠0)を有するBNLMのサブグループを含む)から選択される。単結晶物質としては、酸化物(BBO(ホウ酸バリウム))、リン化物(ZGP)等が挙げられる。また、複屈折位相整合物質や疑似位相整合物質やランダム疑似位相整合物質も挙げられ、PPLN(周期分極反転ニオブ酸リチウム)、PPSLT(周期分極反転化学量論タンタル酸リチウム)、PPKTP(周期分極反転リン酸チタニルカリウム)、OP‐GaAs(配向パターン化ヒ化ガリウム)、OP‐GaP(配向パターン化リン化ガリウム)、多結晶ZnS、多結晶ZnSeのうち一つから選択される。
図4a~図4cは、図3aのシステムにおける熱効果がある場合と無い場合でのシミュレーションで予測されたスペクトル・対・実験的に測定されたSCGのnJレベルのパルスエネルギーを示す。図4bは、熱効果を含まない場合のパルスの横方向フルエンスプロファイルを示す(図4aのWG offに対応)。図4cは、弱い集束の熱導波路を有するフルエンス分布を示し、図4aのWG onに対応している。白線は、1/e2ビームウエストを示し、その初期値は85μmである。
図4a~図4cは、媒体中における熱導波路の有無が、伝搬方向に沿った全く異なる強度プロファイルをもたらすことを示す。熱導波路が無い場合(図4b)、(i)nJレベルのエネルギーのfsパルスは、大体ガウスビームのように伝搬し、つまり、光カー効果による非常に低い非線形自己集束を有し、(ii)パルスのスペクトルは、極めて少量のスペクトル広域化(これも光カー効果による)を受ける。対照的に、図4cは、熱レンズの形成をもたらす熱導波路の存在と、そのNLM内部における非線形レンズに対する寄与を示す。これが、NLM内部におけるレーザー強度の劇的な増加をもたらし、これに、スペクトル帯域幅の爆発的な増加、つまり、入力パルスのnJレベルのエネルギーでのスーパーコンティニウムの発生(低閾値SCG)が続く。
図3bは、単一のfsオシレータ(レーザー)とバルク非線形媒体(NLM)とを含むシステムを示す。fsレーザーとNLMのパラメータは、NLMが、線形又は非線形機構を介してfsレーザー放射を部分的に吸収するように選択される。これは、上述のように、ポンプビームの軸において屈折率変化Δn=(dn/dT)ΔTを有する熱導波路をNLM中に課す。本発明者は、この方式を自己熱導波路化(self‐thermal‐waveguiding)と命名している。図3aに関して開示されている実質的に全ての非線形プロセスが、図3bの自己熱導波路化に作用していて、BNLMは、三波プロセスと四波プロセスの両方(例えば、四波混合多光子吸収等)をサポートし、勿論、選択されたBNLMにとって特に重要なカー非線形集束プロセスをサポートするように構成されている。図3aとは対照的に、第一fs波長のみで、上述の全ての非線形プロセスを発生させて、新たな吸収可能波長を発生させている。
図3bの自己熱導波路化システムでの低閾値fsSCGの実験結果が図5a~図5cに示されている。実験は、PRR(周波数)fR=81MHzのモードロックCr:ZnS fsレーザーと、BNLMとしてのZGP結晶を用いて行われた。高い二次非線形性(χ(2)≠0)を有する長さ3mmのZGP(リン化亜鉛ゲルマニウム)結晶を、入力fsパルスの光整流用に構成した。
ZGP結晶は、入力パルスの非線形周波数変換によって一部のスペクトル成分を吸収し、具体的には、1.2μmの入力パルスのSGと、12μmを超える波長の出力パルスの長波IR(赤外線)成分を吸収する。これら非線形吸収が、ZGP媒体中に熱導波路を生成する。熱導波路中へのfs放射の閉じ込めが、レーザー強度の増加をもたらす。そして、レーザー強度の増加が、非線形吸収の増加と、連続的でより強力な熱導波路化と、fs放射のより強力な閉じ込めを生じさせて、フィラメンテーションをもたらし、最終的にはSCGに繋がる。ZGPに加えて、BNLMとして、高い三次非線形性(χ(3)≠0)を有する、フッ化物(CaF2)、硫化物やセレン化物(ZnS、ZnSe、GaSe)、TM(遷移金属):II‐VI族半導体(例えば、単結晶や多結晶のCr:ZnS、Cr:ZnSe、Fe:ZnS、Fe:ZnSe)が挙げられる。
特に、図5a~図5cは、NLMの入力(in)と出力(out)におけるfsパルスの測定スペクトルを示す。スペクトルは、パルスエネルギーとパルス列の平均パワーを徐々に増加させながら測定された。出力スペクトルは、基本バンド(f)と、光整流によってNLM中に発生する長波IRバンド(0f)と、fバンドのスペクトル成分と0fバンドのスペクトル成分との間の三波混合チェーンを介してNLMに発生した中間バンド(図5cに示される)で構成される。
図5aは、基本周波数fにおける14nJのエネルギー(1.1Wの平均パワー)の入力パルスに対応している。見て取れるように、この方式では、出力パルスの非線形広域化は非常に低い。NLMにおける16.7%の損失は、線形損失(例えば、線形吸収、サンプルの不完全なコーティング等)に起因するものと考えられる。図5bは、32nJに対応し、図5aのものよりもある程度広い非線形広域化を生じさせている。19.8%の損失は、線形損失及び非線形損失を示し、非線形損失は非線形集束に起因している。図5cは、46nJのエネルギー(3.8Wの平均パワー)の入力パルスに対応している。この方式では、出力パルスの非線形広域化は非常に強く、パルスは23.5%の損失で伝搬し、これは線形損失と非線形損失を含み、NLM中における追加の0.3Wの熱散逸に対応している。上記に基づくと、フィラメンテーション閾値に達しているとする信頼性のある指標は、BNLM中への追加の非線形吸収によって熱レンズが生成されることである。従って、入力パルスエネルギーの3.3倍の増加が、スペクトル広域化の劇的な増強と、低閾値fsSCGをもたらし、これは、BNLM中における非線形効果と熱光学効果によって同時に制御される。
本開示に従って得られる低閾値SCGは、(i)fsレーザーからの入力パルスの「正しい」プレチャーピング又はプレ整形、(ii)NLM中の追加のレーザー利得、(iii)熱導波路のパラメータの最適化(つまり、ポンプビームの軸における屈折率変化Δnの最適化)によって、更に改善可能である。(i)の改善は、fsオシレータとBNLMとの間に選択的に挿入される、ドーピングされていないYAG(イットリウムアルミニウムガーネット)プレート、ZnSeプレート、色分散を有するミラー、体積型ブラッグ格子(VBG,volume Bragg grating)、又は、他の構成要素によって達成可能である。これら全ての構成要素は、図3aに示される光学装置OAの部品であり得て、図3bのシステムでも同様に利用可能である。勿論、BNLMの分散特性は、プレチャーピングをキャンセルして、fsパルスをBNLM内で可能な限り短いパルス幅に圧縮するように選択されることが望ましい。(ii)の改善としては、レーザー物質であるのと同時に非線形物質であるBNLMを利用することが挙げられる。追加のレーザー利得Gが、NLM内での強度の追加上昇をもたらし、つまりは、図4bに示されるようにより広域な出力スペクトルを有する低閾値SCGをもたらす。(iii)の改善としては、NLM内のポンプレーザー吸収を微調整して、更に広域な出力スペクトルを有する低閾値SCGもたらすことが挙げられる。低閾値SCGのパラメータに対するΔnの微調整の重要性が、図4cに示されており、最も短いfsパルスが、NLM内の熱ガイドの集束点の位置において得られている。本開示の最適化は、実験を介して、又はコンピュータシミュレーションを介して実現可能である。
本発明に係る本開示の態様は、上記説明で与えられ添付図面に示される構成要素の構成や配置の詳細に限定されるものではない。これらの態様は、他の実施形態も想定していて、多様な方法で実施又は実行可能である。特定の実施形態の例は、例示目的としてのみ与えられているものであって、限定的なものではない。特に、一つ以上の実施形態に関して説明されている作用、構成要素、要素、特徴は、他の実施形態における同様の役割から排除されるものではない。
本願で用いられている表現と用語は、説明目的のものであって、限定的なものではない。本開示のシステムと方法の例、実施形態、構成要素、要素、作用についての単数形での言及は、複数形の場合も含むものであり、また、本開示の実施形態、構成要素、要素、作用についての複数形での言及は、単数形のみの場合を含むものであり得る。単数形で言及しているか複数形で言及しているのかは、本開示のシステムや方法、それらの構成要素、作用、要素を限定するものではない。本願で用いられる「含む」、「備える」、「有する」、「含有する」等の用語の使用は、その用語に関して列挙されている事項、その等価物、追加の事項等を包含するものである。「又は」との用語は、包括的なものとして解釈可能であり、「又は」を用いて記載されている事項が、それら事項のうち一つ、複数、又は全部を示すものであり得る。また、本願の用語の使用と参照として本願に組み込まれる文献の用語の使用が一致しない場合、参照として本願に組み込まれる文献における用語の使用は、本願のものに対して補助的なものであり、矛盾する場合には、本願における用語の使用が優先する。
一つ以上の例の複数の態様について説明してきたが、多様な変更、修正、改良が当業者には容易に思い浮かぶことを理解されたい。例えば、本開示の例は他の文脈においても使用可能である。このような変更、修正、改良は、本開示の一部であり、本開示の例の範囲内にあるものである。従って、上記説明と図面は単に例である。
Claims (30)
- 正の熱光学係数(dn/dT>0K-1)を有するバルク非線形物質(BNLM)中のフェムト秒スーパーコンティニウム発生(fsSCG)を制御する方法であって、
フルパルス繰り返し率(PRR)で動作するfsオシレータから第一波長で放出された光をバルク非線形物質(BNLM)中に結合させることによって、前記バルク非線形物質(BNLM)中に結合されたfsパルスの非線形集束を生じさせることと、
前記第一波長とは異なり前記バルク非線形物質(BNLM)によって吸収可能な第二波長の光を前記バルク非線形物質(BNLM)と相互作用させることによって、前記バルク非線形物質(BNLM)中に熱レンズを形成することと、を備え、
前記fsパルスの非線形集束と前記熱レンズが共に前記fsオシレータのフルパルス繰り返し率(PRR)でfsスーパーコンティニウムを発生させる、方法。 - 前記バルク非線形物質(BNLM)が、前記第一波長と前記第二波長において線形吸収性を有するか、非線形吸収性を有するか、又は、線形吸収性及び非線形吸収性を有するように選択され、前記第一波長が、1μm~10μmの範囲の近赤外から中赤外スペクトルから選択される、請求項1に記載の方法。
- 前記バルク非線形物質(BNLM)が、三次非線形性(χ(3)≠0)を有し任意で二次非線形性(χ(2)≠0)を有するアモルファス物質と単結晶物質と多結晶物質とから選択される、請求項1に記載の方法。
- 前記バルク非線形物質(BNLM)が、二次非線形性(χ(2)≠0)を有する単結晶物質と多結晶物質とから選択され、和周波混合と差周波混合と光パラメトリック発生と光整流とのうちのいずれか一つ又は組み合わせ用に構成される、請求項3に記載の方法。
- 前記アモルファス物質がシリケートガラスと非シリケートガラスを含み、前記単結晶物質が酸化物(YAG、BBO)、リン化物(ZGP)、フッ化物(CaF2)、硫化物やセレン化物(ZnS、ZnSe、GaSe)を含む、請求項3に記載の方法。
- 前記二次非線形性(χ(2)≠0)を有するバルク非線形物質(BNLM)が、PPLN(周期分極反転ニオブ酸リチウム)、PPSLT(周期分極反転化学量論タンタル酸リチウム)、PPKTP(周期分極反転リン酸チタニルカリウム)、OP‐GaAs(配向パターン化ヒ化ガリウム)、OP‐GaP(配向パターン化リン化ガリウム)、多結晶ZnS、及び多結晶ZnSeのうち一つから選択される疑似位相整合物質又はランダム疑似位相整合物質から選択される、請求項3に記載の方法。
- 前記バルク非線形物質(BNLM)が、単結晶又は多結晶のCr:ZnS、Cr:ZnSe、Fe:ZnS、及びFe:ZnSeを含む遷移金属(TM):II‐VI族半導体から選択される、請求項3に記載の方法。
- 前記第二波長の吸収が、熱導波路として作用する光の断面に沿った放射状温度分布を誘起することによって前記熱レンズを形成する、請求項1に記載の方法。
- 前記バルク非線形物質(BNLM)と前記第一波長との相互作用が、前記第一波長の多光子吸収、非線形三波混合、非線形四波混合、又はこれらの組み合わせで前記第一波長を一つ以上の追加波長に部分的に変換する、請求項2に記載の方法。
- 前記バルク非線形物質(BNLM)と前記第一波長と前記第二波長との相互作用が、前記第一波長及び前記第二波長の非線形三波混合又は非線形四波混合で前記第一波長及び前記第二波長を一つ以上の追加波長に部分的に変換する、請求項1に記載の方法。
- 前記第一波長と前記第二波長が前記バルク非線形物質(BNLM)中を同じ方向又は逆方向に伝搬する、請求項10に記載の方法。
- スーパーコンティニウム発生(SCG)を最適化することによって、前記バルク非線形物質(BNLM)の入力においてfsパルスの可能な限り低いエネルギーとピークパワーで前記バルク非線形物質(BNLM)の出力においてfsパルスの広域スペクトルを達成することを更に備え、
前記スーパーコンティニウム発生(SCG)を最適化することが、
(a)前記バルク非線形物質(BNLM)に入射する前記第一波長の光のビームサイズを調節すること、
(b)前記第二波長の光のビームサイズと平均パワーを調節すること、
(c)前記バルク非線形物質(BNLM)から上流においてfsパルスを正又は負にプレチャーピングすること、
(d)物質分散性のバルク非線形物質(BNLM)を選択することによって、プレチャーピングされたfsパルスを圧縮すること、
(e)前記バルク非線形物質(BNLM)内におけるプレチャーピングされたfsパルスの自己集束の位置を特定して、特定された位置で前記プレチャーピングされたfsパルスを可能な限り短いパルス幅に圧縮すること、又は、
(f)前記(a)から前記(e)のうちの選択的組み合わせ、を含む、請求項1に記載の方法。 - 前記プレチャーピングが、バルク光学物質(YAG、ZnSe)、又は体積型ブラッグ格子(VBG)と分散ミラーとの組み合わせから選択された光学素子を挿入することによって、自己集束の位置におけるfsパルスの最適時間分布を特定することを含む、請求項12に記載の方法。
- 前記最適化が、実験的方法又はコンピュータシミュレーションを介して行われる、請求項12に記載の方法。
- 前記バルク非線形物質(BNLM)が、前記第一波長において利得媒体又は非利得媒体として構成される、請求項1に記載の方法。
- 前記fsオシレータが、10MHz~10GHzの範囲のフルパルス繰り返し率(PRR)で動作する、請求項1に記載の方法。
- 前記熱レンズの存在下における自己集束の閾値が、前記熱レンズが存在しない場合の閾値の2分の1以下である、請求項1に記載の方法。
- フェムト秒スーパーコンティニウム発生(fsSCG)を制御するための光学システムであって、
第一波長において10MHz~10GHzの範囲のフルパルス繰り返し率(PRR)でfsパルス列を有する光を出力するfsオシレータと、
フェムト秒スーパーコンティニウム発生(fsSCG)の閾値に達するには不十分な局所的非線形集束を誘起するパルスエネルギーのfsパルスを受けるバルク非線形物質(BNLM)と、を備え、
前記バルク非線形物質(BNLM)が、正の熱光学係数(dn/dT>0K-1)を有し、前記第一波長とは異なる第二波長の光を吸収するように構成され、吸収された光が、前記第一波長の断面にわたる熱散逸を誘起して、前記バルク非線形物質(BNLM)の長手方向に沿って熱レンズを形成し、前記熱レンズが、前記第一波長の非線形集束されたfsパルスの強度を前記フェムト秒スーパーコンティニウム発生(fsSCG)の閾値にまで増加させる、光学システム。 - 前記バルク非線形物質(BNLM)が、前記第一波長と前記第二波長において線形吸収性を有するか、非線形吸収性を有するか、又は、線形吸収性及び非線形吸収性を有するように選択され、前記第一波長が、100nm~10μmの範囲の近赤外から中赤外スペクトルから選択される、請求項18に記載の光学システム。
- 前記バルク非線形物質(BNLM)が、三次非線形性(χ(3)≠0)を有するアモルファス物質と単結晶物質と多結晶物質とから選択され、選択される前記三次非線形性(χ(3)≠0)を有するバルク非線形物質(BNLM)が、二次非線形性(χ(2)≠0)を有するバルク非線形物質(BNLM)のサブグループを含む、請求項18に記載の光学システム。
- 前記二次非線形性(χ(2)≠0)を有するバルク非線形物質(BNLM)のサブグループが、単結晶又は多結晶の複屈折位相整合物質、疑似位相整合物質、又はランダム疑似位相整合物質から選択され、前記複屈折位相整合物質がLN(ニオブ酸リチウム)、LBO(ホウ酸リチウム)、BBO(ホウ酸バリウム)、KTP(リン酸チタニルカリウム)、ZGP(リン化亜鉛ゲルマニウム)、GaSeのうち一つであり、前記疑似位相整合物質がPPLN(周期分極反転ニオブ酸リチウム)、PPSLT(周期分極反転化学量論タンタル酸リチウム)、PPKTP(周期分極反転リン酸チタニルカリウム)、OP‐GaAs(配向パターン化ヒ化ガリウム)、OP‐GaP(配向パターン化リン化ガリウム)のうち一つであり、前記ランダム疑似位相整合物質が多結晶ZnS、多結晶ZnSeのうち一つである、請求項20に記載の光学システム。
- 前記バルク非線形物質(BNLM)が、第二高調波発生(SHG)と和周波発生と差周波発生と光整流とパラメトリック発生とのうちの一つ以上から選択された非線形プロセスを含む三波混合(TWM)用に構成されている、請求項21に記載の光学システム。
- 前記アモルファス物質が、シリケートガラス、非シリケートガラスを含み、前記単結晶物質が酸化物(YAG、BBO)、リン化物(ZGP)、フッ化物(CaF2)、硫化物やセレン化物(ZnS、ZnSe、GaSe)を含む、請求項20に記載の光学システム。
- 前記バルク非線形物質(BNLM)が、単結晶又は多結晶のCr:ZnS、Cr:ZnSe、Fe:ZnS、Fe:ZnSeを含む遷移金属(TM):II‐VI族半導体から選択され、レーザー相互作用、三波混合、四波混合又は多光子吸収用に構成されている、請求項20に記載の光学システム。
- 前記バルク非線形物質(BNLM)が、前記第一波長と追加波長のレーザー相互作用、多光子吸収、非線形三波混合、又は非線形四波混合で前記第二波長を生成するように構成されている、請求項24に記載の光学システム。
- 前記バルク非線形物質(BNLM)中に結合される追加波長を出力する補助レーザー源を更に備え、
前記追加波長と前記第一波長は同じ方向又は逆方向に伝搬し、前記追加波長は、前記バルク非線形物質(BNLM)中に吸収される前記第二波長であるか、又は、前記第一波長をポンピングするか若しくは前記バルク非線形物質(BNLM)及び前記第一波長と非線形相互作用して三波混合を生じさせて前記第二波長を発生させ、前記補助レーザー源が連続波方式又はパルス方式で動作する、請求項25に記載の光学システム。 - 前記補助レーザー源と前記バルク非線形物質(BNLM)との間に配置され前記追加波長の光のビームサイズを制御して変化させるように構成されたレンズ装置を更に備え、
前記補助レーザー源が、前記追加波長の光の平均パワーを制御して調節するように構成されている、請求項26に記載の光学システム。 - 前記fsオシレータと前記バルク非線形物質(BNLM)との間に配置され前記第一波長の光のビームサイズを変化させるように構成されたレンズ装置を更に備える請求項27に記載の光学システム。
- 記fsオシレータと前記バルク非線形物質(BNLM)との間に配置される分散素子を更に備え、
前記分散素子が、ドーピングされていないYAGプレート、ZnSeプレート、色分散を有するミラー、体積型ブラッグ格子(VBG)のうち一つ以上を含み、fsパルスをチャーピングし、前記バルク非線形物質(BNLM)が、プレチャーピングされたfsパルスを圧縮する物質分散性を有するように構成されている、請求項18に記載の光学システム。 - 前記第一波長と前記第二波長とのビームサイズ、及び前記第二波長のパワーが、前記非線形集束と前記熱レンズが前記バルク非線形物質(BNLM)内の共通の集束位置を有するように制御される、請求項18に記載の光学システム。
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