CN116636099A - 体电介质和半导体中的低阈值超连续谱生成 - Google Patents

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Abstract

通过将由fs振荡器以全脉冲重复PRR输出的第一波长的光耦合到体非线性材料(BNLM)中来提供控制具有正热光系数(dn/dT＞0 K‑1)的BNLM中的低阈值飞秒超连续谱(fs SCG)。光的耦合在BNLM中产生所耦合的光束的非线性透镜，该非线性透镜不足以提供足以达到fs SCG的阈值的光强度。为了提高脉冲能量并达到SCG阈值，与第一波长不同的第二波长的光在BNLM中被吸收以在BNLM中形成热透镜，该热透镜在产生SCG时帮助非线性透镜。

Description

体电介质和半导体中的低阈值超连续谱生成
技术领域
本公开涉及飞秒超连续谱生成和超连续谱激光源的方法。具体地，本公开涉及通过生成热透镜效应以及非线性自聚焦效应在体电介质和半导体材料(NLM)中生成低阈值SCG的方法和系统。
背景技术
超连续谱生成(SCG)是通过非线性介质传播高功率脉冲而形成宽连续频谱。具有fs脉冲的SCG(fs SCG)特别引起人们的注意，因为它产生了将宽的超倍频程带宽与高空间和时间相干性相结合的光谱。因此，fs SCG对于许多重要应用至关重要，尤其包括光学频率梳的生成、任意光波形合成和阿秒脉冲的生成。光学频率梳(其等同于fs脉冲序列，瓦级平均功率P在0.1至10W之间，相对较高的脉冲重复率(PRR)或频率fR的范围在107Hz和1010Hz之间，并因此低脉冲能量W＝Pav/fR＝0.1-100nJ)对光谱学、感测、显微镜和成像是必不可少的。
fs SCG在专门设计的光学非线性光纤和波导(例如，氮化硅(Si3N4))中的技术已经很成熟。然而，使用以受限几何形状为特征的光纤和波导是以增加激光系统的复杂性并降低激光系统的整体效率为代价的。此外，非线性光纤和波导对SCG的功率和相干性具有内在限制，并且需要精确对准。
包括例如透明无定形固体(例如，硅酸盐和非硅酸盐光学玻璃)、晶体(例如，氧化物、氟化物、磷化物)和半导体(硅、锗、以及其他III-V和II-VI材料)的体材料也支持fsSCG。fs SCG在这些材料中的优势尤其包括相对简单，并因此低成本，灵活性以及缩放峰值和平均功率的可能性。在这些材料中，激光传播不受材料截面轮廓的限制，这允许放宽对准灵敏度。此外，一些体材料中的SCG具有将飞秒输入脉冲压缩为甚至更短的输出脉冲(仅包括几个光学周期)的特征。例如，USPP 2021/0124236以及USP 10,216,063、10,216,063和10,483,709(其都与主题申请共同拥有并通过引用整体并入本文)都教导随机准相位匹配增益介质(诸如掺杂有Cr2+离子的多晶硫化锌)中的SCG。
非线性介质中的飞秒SCG受所选择体材料的非线性、非线性吸收和色散之间的相互作用控制。fs-SCG的物理图片可以在丝化的框架中理解：自聚焦、自相位调制、多光子吸收/电离诱导的自由电子等离子体之间的相互作用。这些物理现象之间的相互作用导致细丝的出现“a dynamic structure with an intense core，that is able to propagateover extended distances much larger than the typical diffraction length whilekeeping a narrow beam size without the help of any external guidingmechanism”(A.Couairon和A.Mysyrowicz，Femtosecond filamentation in transparentmedia，Phys.Rep.441，47-190(2007))细丝形成的重要结果是脉冲频谱的非常强的非线性展宽，即输出频谱的带宽远大于输入频谱的带宽。图1A和图1B示出了针对体材料中的fsSCG的标准设置。图1A中丝化的存在导致强烈展宽，但如果丝化不存在，如图1B所示，则输出频谱不被展宽。
细丝形成的初始阶段受自聚焦控制：介质的χ(3)非线性引起强度相关折射率：n(I)＝n0+n2I，其中，I为强度，n0为线性折射率，n2为非线性折射率。局部强度在光束中心处较高，并在其边缘处较低。因此，具有n2＞0的χ(3)体介质充当强度相关透镜。自聚焦阈值由临界功率PCrit来定义，该临界功率PCrit进而由增益介质的参数来定义，这些参数包括折射率的非线性和线性分量以及耦合到介质中的波长。增益介质(体电介质和半导体，还被称为非线性材料或介质(NLM))中的PCrit的值在0.1MW至几十MW的范围内，这具体取决于材料。
如果输入脉冲的峰值功率(PPk)显著超过PCrit(通常超过一个数量级或更多)，则发生体增益介质中的fs-SCG。因此，基于前述内容，增益NLM中的fs-SCG的标准实现基于具有相对较高的多MW级峰值功率(高达100MW)和相应高的μJ级脉冲能量的fs激光器，该fs激光器通常以低kHz重复率进行操作。
然而，fs-SCG的许多重要应用(包括光学频率梳生成)需要以高多MHz率(即，以锁模振荡器的全重复率fR＝107-1010Hz)和低nJ级脉冲能量进行操作的fs激光器。nJfs脉冲的峰值功率水平通常在亚MW至小于10MW(即，PPk≤PCrit)，其太弱以导致NLM中的自聚焦。因此，SCG和频谱展宽要么太弱，要么根本不会发生。图1B中示出了该情况。
与体NLM中的fs SCG相关联的实验数据提出了关于体NLM中的几个周期脉冲的传播的多个问题。fs振荡器以全PRR进行的操作不允许fs脉冲达到足以产生fs SCG的期望峰值功率。公认的现有技术的示意图无法达到现有PRR下的fs SCG。因此，应识别出有助于非线性聚焦以在高PRR下引起fs SCG的一些附加机制。了解这些机制并控制它们将为感兴趣的NLM中的低阈值fs SCG提供一种通用方法，尽管以全PRR操作fs振荡器，全PRR如所述是高的且相对的。
因此，需要利用已知的物理过程来提供在感兴趣的NLM中以nJ级脉冲能量(PPk≤PCrit)和高多MHz脉冲重复率实现低阈值fs-SCG的改进方法。
另一种需要是被配置为执行改进过程的激光系统。
发明内容
本发明构思基于由非线性自聚焦效应产生的累积效应和这里公开的由于光和NLM之间的相互作用而在感兴趣的NLM中形成的热透镜。具体地，热透镜有效地帮助线性聚焦现象产生低阈值fs SCG。
所公开的方法包括从具有正热光系数值(即，折射率的温度导数或dn/dT＞0K-1)和fs脉冲序列耦合到所选NLM的波长的一组透明材料中选择所期望的NLM。fs脉冲序列由以范围在10MHz和10GHz之间的全PRR操作的fs振荡器输出，并且当耦合到NLM中时，由于NLM中的自聚焦太弱，因此没有足够的能量达到fs SCG的阈值。
然后，通过耦合到辅助激光源的NLM中或由于fs脉冲和NLM之间的相互作用引起的非线性效应而获得的一个或多个附加波长被NLM吸收。该吸收伴随着沿fs光束截面的散热，这导致热透镜的形成。热透镜的添加帮助非线性自聚焦，并因此导致fs脉冲的峰值功率降低的细丝形成。
所选择的NLM可以是或可以不是增益介质。换言之，所选择的NLM不必是光学放大器。针对合适NLM制定的标准要求它在所耦合的fs脉冲序列的波长处至少部分地透明并具有正热光系数。所选择的NLM可以在普通技术人员熟知的或通过实验确定的可公开访问的资源中找到。
根据所公开方法的一个特征，所选择的NLM具有高二阶非线性和三阶非线性(分别χ(2)≠0和χ(3)≠0)的特征。由于诸如三波混频、光学参数生成、光学整流和多光子吸收之类的非线性效应，在NLM中生成附加波长。这些新波长中的至少一个新波长在所选择的NLM中被吸收，这导致热透镜的形成。导致生成附加波长的另一种非线性效应可以包括类似于克尔(Kerr)效应的四波混频，四波混频由三阶非线性(χ(3)≠0)引起。除了新生成的波长之外，位于所选材料的透明窗口之外的那些频谱分量也被吸收，从而有助于热透镜的形成。
根据另一特征，除了fs脉冲之外，连续波长(CW)光束被耦合到所选择的NLM中。选择CW光束的波长以在NLM中被吸收，从而导致热透镜的散热和形成，这与非线性聚焦相结合有助于达到SCG的低阈值。
根据所公开方法的另一特征，非线性材料的选择基于给定示意图中使用的fs振荡器的波长。相反，如果已知非线性材料及其光学特性，则选择fs振荡器以在与已知材料相互作用的波长处进行操作，以提供非线性聚焦效应和一些其他非线性效应两者，这些效应负责要在NLM中吸收的已知附加波长以提供热透镜。包括吸收频谱在内的许多材料特性都有很好的记录。
所公开方法的另一特征包括确定热透镜的形成。具体地，在所选非线性材料的输入和输出处重复测量输入fs脉冲的频谱。显著超过输入频谱带宽的最大输出频谱带宽指示足够强的热透镜的形成，并且指示已经达到fs SCG的阈值。
所公开方法的又另一特征涉及在已经达到阈值之后在所选材料的输出处实现fs脉冲的最宽频谱所必需的fs SCG优化。该优化包括可控地改变输入束斑的初始大小和/或所耦合的fs脉冲的平均功率和/或辅助激光源的平均功率，和/或对输入fs脉冲进行预啁啾。
备选地或与选择性的或所有上述优化技术相结合，所公开的方法可以包括确定所选材料内的自聚焦点的位置并识别所耦合的fs脉冲在该位置处的时间分布。优选地，如果fs脉冲是预啁啾的，则根据又另一方法特征，该优化包括选择以有助于压缩预啁啾脉冲的色散为特征的材料。最有效的优化是通过在非线性自聚焦的位置处将预啁啾脉冲压缩为最短的可能fs脉冲来发生的。
本公开的其他方面涉及被配置为执行所公开的方法的光学示意图，所公开的方法可以包括任何上述和其他特征或这些特征的组合。因此，本发明的示意图可以包括任何一个所公开的特征或选择性的或所有公开的特征的组合。
根据该方面，所公开的示意图可以包括fs振荡器和光学泵，该光学泵具有要叠加在所选非线性材料内的相应输出光束。光学泵促进热透镜的形成。又另一示意图不需要附加光源并且仅被配置有fs振荡器和所选择的NLM。根据本发明的概念，选择fs振荡器和NLM的参数，使得NLM部分地吸收fs激光辐射，该fs激光辐射施加热波导并形成帮助非线性聚焦产生低阈值CG的热透镜。
附图说明
根据以下附图，所公开方面的上述和其他特征将变得更显而易见，在附图中：
图1A示出了体fs-SCG的标准设置，其特征在于在PPk＞＞PCrit时的丝化和强非线性展宽，其中，Ppk为峰值功率，并且Pcrt为临界功率。
图1B示出了体fs-SCG的标准设置，其特征在于在PPk≤PCrit时没有丝化和弱非线性展宽。
图2示出了作为激光增益(g)和由所公开的热透镜施加的折射率变化的函数的低阈值SCG的模拟频谱带宽。
图3A是被配置为执行本发明方法的示例性示意图。
图3B是被配置为执行本发明方法的另一示例性示意图。
图4A示出了在有或没有所公开的热效应的情况下通过实验测量的SCG对比模拟预测的频谱。
图4B示出了根据已知技术的nJ脉冲的模拟横向通量分布。
图4C示出了根据本公开的nJ脉冲的热导的横向分布。
图5A示出了在相对较低的平均功率和峰值功率处图3A的所选NLM的输入和输出处的fs脉冲的测量频谱，其对应于相应的蓝色曲线和红色曲线；其中输出频谱包括基带(f)。
图5B示出了在大于图5A的平均功率和峰值功率的平均功率和峰值功率处图3A的NLM的输入和输出处的fs脉冲的测量频谱，其中，输出频带包括基带(f)和经由光学整流在NLM中生成的长波IR频带(Of)。
图5C示出了在高于图5A的平均功率和峰值功率的平均功率和峰值功率处图3A的NLM的输入和输出处的fs脉冲的测量频谱，其中，输出频谱包括经由来自f频带和Of频带的频谱分量之间的一连串三波混频在NLM中生成的中间频带。
附图说明
下面参考附图讨论至少一个实施例的各个方面，这些附图并不旨在按比例绘制。该附图被包括以提供对各个方面和实施例的说明和进一步理解，并且被并入并构成本说明书的一部分，但不旨在作为对任何特定实施例的限制的定义。附图与说明书的其余部分一起用于说明所描述和要求保护的方面和实施例的原理和操作。在附图中，各个图中所示的每个相同或几乎相同的部件由相同的数字示出。为清楚起见，并非每个组件都可以在每个图中标出。在附图中：
图1A示出了体fs-SCG的标准设置，其特征在于在PPk＞＞PCrit时的丝化和强非线性展宽，其中，Ppk为峰值功率，并且Pcrt为临界功率。
图1B示出了体fs-SCG的标准设置，其特征在于在PPk≤PCrit时没有丝化和弱非线性展宽。
图2示出了作为激光增益(g)和由所公开的热透镜施加的折射率变化的函数的低阈值SCG的模拟频谱带宽。
图3A是被配置为执行本发明方法的示例性示意图。
图3B是被配置为执行本发明方法的另一示例性示意图。
图4A示出了在有或没有所公开的热效应的情况下通过实验测量的SCG对比模拟预测的频谱。
图4B示出了根据已知技术的nJ脉冲的模拟横向通量分布。
图4C示出了根据本公开的nJ脉冲的热导的横向分布。
图5A示出了在相对较低的平均功率和峰值功率处图3A的所选NLM的输入和输出处的fs脉冲的测量频谱，其对应于相应的蓝色曲线和红色曲线；其中输出频谱包括基带(f)。
图5B示出了在大于图5A的平均功率和峰值功率的平均功率和峰值功率处图3A的NLM的输入和输出处的fs脉冲的测量频谱，其中，输出频带包括基带(f)和经由光学整流在NLM中生成的长波IR频带(Of)。
图5C示出了在高于图5A的平均功率和峰值功率的平均功率和峰值功率处图3A的NLM的输入和输出处的fs脉冲的测量频谱，其中，输出频谱包括经由来自f频带和Of频带的频谱分量之间的一连串三波混频在NLM中生成的中间频带。
具体实施方式
本发明的主题涉及附加的光学机制，其与fs脉冲的非线性聚焦一起允许达到fsSCG的阈值，如果仅使用非线性聚焦将无法达到该阈值。由于低脉冲能量和因此不足以生成导致fs SCG的强非线性效应的峰值功率，会发生不充分的非线性聚焦。具体地，通常以高PRR操作的fs激光振荡器输出fs脉冲，其中脉冲能量和峰值功率不足以达到接收这些脉冲的BNLM中的SCG阈值。如这里所公开的，该问题的解决方案是在BNLM中产生热透镜，该热透镜与非线性透镜相结合导致fs SCG。热透镜提供沿着BNLM的长度非线性聚焦不够充分的fs脉冲的附加聚焦，并帮助非线性聚焦在fs振荡器的范围在10MHz和10GHz之间的全PRR下达到fs SCG的阈值。根据本发明构思达到的SCG阈值倾向于将仅通过非线性聚焦可达到的SCG阈值降低为二分之一。
图2示出了热透镜对于在BNLM(被标记为NLM)中产生fs SCG的重要性。具体地，图2示出了作为增益(G)和由热透镜施加的折射率变化Δn的函数的低阈值SCG(Δv(THz))的模拟频谱带宽。红色、紫色和绿色箭头分别指示增加泵浦功率的定性轨迹及其对NLM中泵浦激光吸收的低、中和高水平下增益和Δn的最大可实现值的影响。随着增益增加，输出频谱的展宽有些微不足道，这指示仅激光增益(即，脉冲能量和峰值功率增加为约4倍)不足以达到fs SCG阈值(即，实现强频谱展宽)。尽管在某种程度上，该增益有助于频谱展宽。相反，在介质中产生热透镜的折射率变化Δn(绿色箭头)有助于输出频谱的展宽，从而达到fs SCG阈值。总之，蓝色曲线和红色曲线的比较清楚地表明，正是由于热透镜形成的波导在很大程度上实现了所期望的低阈值SCG。图2还表明，为了达到fs SCG阈值，所选择的BNLM不一定是激光增益介质：仅热透镜(即，在常数G＝1时增加Δn)可能就足够。
为了克服BNLM中的常规fs-SCG的脉冲能量和峰值功率不足以及因此的脉冲能量限制，本公开内容教导了如何产生基于折射率n(T)的温度相关性的热自聚焦机制(也被称为热透镜)。热透镜帮助常规非线性自聚焦，所述常规非线性自聚焦由折射率n(I)＝n0+n2I(等式1)的强度相关性引起。下面更好地说明了热透镜的形成。
许多BNLM的特征在于折射率的温度导数正值dn/dT＞0K-1。还如普通技术人员所知，传播通过吸收介质的激光束的轴线处的热耗散引起跨光束截面的温度分布T(r)，其可以被近似为
其中，Ph为介质中耗散的热功率，κ为介质热导率，并且V为散热区域的体积，以及r为热耗散距光束轴线的径向距离。因此，热耗散产生局部温度升高ΔT，其进而引起折射率的局部变化
因此，在激光束的轴线上具有热耗散的介质充当温度相关透镜，也被称为热透镜。在热透镜的影响下，只要Δn是折射率n的分数，BNLM中的光束传播就可以类比为波导中的光传播。因此，所公开的fs-SCG方法在某种程度上结合了体几何和受限几何的优点。类似于基于波导的设置，它允许在nJ级脉冲能量和高重复率下生成超倍频程相干频谱。同时，空间和时间动态类似于体介质中的空间和时间动态，并且特征在于包括附加聚焦、电离等，这是所提出的fs-SCG方案的有利性质的核心。
前述内容提供了根据本发明构思的在BNLM中生成fs SCG的路线图。由于以三阶非线性为特征的BNLM的宽选择范围，非线性聚焦基于由非线性透镜的形成表现出的克尔自聚焦效应。基于上面讨论的细节，仅非线性透镜不足以将fs脉冲的强度增加到足以形成宽输出频谱的水平(即，未达到fs SCG阈值)。为了增加fs脉冲的强度，产生热聚焦效应以帮助非线性聚焦。它可以通过吸收fs脉冲的波长的光或经由任何线性和/或非线性吸收机制在BNLM中吸收的任何其他合适波长的光来产生，并因此，在所选择的BLNM中，根据等式1在介质中产生热透镜。体电介质和半导体中的线性吸收是众所周知的效应。对应于特定介质中的线性吸收的波长可以在可用文献中找到或使用可用设备来测量。非线性吸收可以通过利用诸如以下过程的非线性过程来实现：(1)典型的多光子吸收，实际上用于各种BNLM；(2)三波混频；以及(3)四波混频，产生与fs脉冲的基本波长不同但可被所选择的BNLM吸收的新波长。因此，这里描述的方法包括选择BNLM的线性和吸收折射系数(Ex 1)以及fs振荡器的工作波长。对于三波混频，所选择的BNLM除了具有三阶非线性(χ(3)≠0)之外，还应具有二阶非线性(χ(2)≠0)。由于吸收而生成的热量在泵浦光束上耗散，从而在泵浦光束上产生折射率梯度Δn＝(dn/dT)ΔT，它大致与吸收功率成正比。在这些条件下，沿着激光束的轴线的区域具有比形成热透镜的光束周边区域处的折射率高的折射率。最后，主要的非线性透镜和热透镜两者彼此协作以达到细丝形成阈值，从而导致fs SCG。
图3A和图3B示出了被配置为实现本发明构思的各个示例性光学示意图。所示出的示意图中的每个示意图包括以范围在10MHz和10GHz之间的全PRR输出fs nJ脉冲序列的fs激光器或振荡器，所述fs nJ脉冲序列具有相对较窄的输入频谱。上游透镜L或等同光学组件(例如，凹面镜)将fs光聚焦到BNLM(被标记为NLM)的主体中。nJfs脉冲的脉冲峰值功率在低于临界功率(即，PPk≤PCrit)的亚MW至10MW范围内变化。因此，已知的脉冲峰值功率仅足以产生弱非线性透镜。因此，未达到所选BNLM中的fs SCG阈值。下游透镜L对NLM的输出处的光进行准直。
具体参考图3A，该光学示意图还包括第二激光源或泵，其可以在CW或脉冲制式下操作以输出与fs脉冲的波长不同的第二波长的光。飞秒和CW辐射叠加在二向色镜(DM)上，并通过各个上游透镜L或等同光学组件(例如，凹面镜)聚焦在BNLM中。在这里，fs SCG的优化可以通过控制泵的功率和/或两个激光器的光束大小以及下面讨论的其他方法来实现。这些参数可以通过并入包括一个或多个透镜的光学布置OA来控制。泵的功率可以通过本领域众所周知的多种方法来控制(绝大多数激光源具有可控功率)。
例如，选择第二波长来泵浦以在BNLM中被吸收。这里使用的BNLM的光学特性(包括吸收频谱)具有很好的记录。通常，泵输出1.5至2μm的第二波长，但由于BNLM的种类繁多，该范围并不是排他的，并且可以在相反的频谱方向上稍微而不是广泛地偏移。从技术上讲，第二波长可以耦合到BNLM中，以与第一波长在相同或相反的方向上传播。
可以使用其他非线性过程来生成与各个激光源的fs和第二工作波长不同的新附加波长。这些新波长，而不是第一波长和第二波长，可以在BNLM中被吸收，并因此有助于热透镜的形成。在特别选择的具有2阶(当然还有3阶)非线性的BNLM中生成新波长通常被称为三波混频，但它包括下面公开的各种过程。
3波混频的一个过程包括fs光束的基频的二次谐波生成(SHG)，该基频本身在NLM中不可吸收，但它的二次谐波在NLM中可吸收。该吸收导致热耗散和最终的丝化，导致fsSCG的生成和输出fs脉冲的频谱展宽。
又另一过程被称为和频或差频生成。在这两种类型的频率转换中，各个fs和泵浦激光器的波长(其都不是可吸收的)彼此相互作用并与BNLM相互作用，以在所选BNLM的吸收频谱内生成第三波长。
另一种类型的三波混频是光学整流。该效应有点类似于差频生成，因为fs激光器和BNLM之间的相互作用生成比fs激光器的第一波长更长并且在BNLM中可吸收的新波长。
三波混频的又另一过程是参数生成，其中选择泵浦波长来与BNLM相互作用以生成新波长，这些新波长比fs激光器的初始波长更长并且其中至少一个新波长是可吸收的以产生热透镜。这些新波长之一在所选择的BNLM中是可吸收的，以参与热透镜的形成。
如上所述，具有三阶非线性的BNLM(其也具有二阶非线性的特征)非常多。通常，这些材料可以选自具有三阶非线性(χ(3)≠0)的单晶材料和多晶材料，其包括具有二阶非线性(χ(2)≠0)的BDLM子组。单晶材料包括氧化物(BBO)、磷化物(ZGP)等。此外，准相位匹配材料或随机准相位匹配材料选自PPLN、PPSLT、OP-GaAs、OP-GaP、多晶ZnS和多晶ZnSe之一。
图4A至图4C示出了在有或没有图3A的示意图中的热效应的情况下通过实验测量的SCG nJ级脉冲能量对比模拟预测频谱。图4B示出了不包括任何热效应的脉冲的横向通量分布(对应于图4A中的蓝线)。图4B示出了对应于图4A中的红线的弱聚焦热波导的通量分布。白线指示1/e2束腰，其初始值为85μm。
图4A至图4C示出了介质中热波导的不存在和存在导致沿着传播方向的完全不同的强度分布。在没有热波导(图4B)的情况下，具有nJ级能量(i)的fs脉冲或多或少像高斯光束一样传播，即由于光学克尔效应而具有非常低的非线性自聚焦；(ii)脉冲的频谱经历了非常小量的频谱展宽(也由于光学克尔效应)。相比之下，图4C示出了热波导的存在导致热透镜形成及其对NLM内部的非线性透镜的贡献。这进而导致NLM内部的激光强度的急剧增加，随后是频谱带宽的爆炸性增加，即在输入脉冲的nJ级能量(低阈值SCG)下生成超连续谱。
图3B示出了包括单个fs振荡器(激光器)和体非线性介质(NLM)的示意图。选择fs激光器和NLM的参数，使得NLM经由某种线性或非线性机制部分地吸收fs激光辐射。这进而在NLM中施加了热波导，所述热波导在泵浦光束的轴线上具有折射率变化Δn＝(dn/dT)ΔT，如上所述。发明人将该示意图称为自热波导。实际上，参考图3A公开的所有非线性过程都在图3B的自热波导中起作用，其中BNLM被配置为支持三波过程和四波过程(例如四波混频多光子吸收，当然还有Kerr非线性聚焦过程)，这对于所选择的BNLM尤为重要。与图3相反，仅第一fs波长生成所有上述非线性过程，从而导致生成新的可吸收波长。
图5A至图5C中示出了具有图3B的自热波导示意图的低阈值fs-SCG的实验实现。在这里，实验是使用PRR(频率)fR＝81MHz的锁模Cr：ZnSfs激光器和作为BNLM的ZGP晶体执行的。具有高二阶非线性(χ(2)≠0)的3mm长ZGP(磷酸锌锗)晶体被配置用于输入fs脉冲的光学整流。
ZGP晶体吸收了由于输入脉冲的非线性频率转换而产生的一些频谱分量。具体地，它吸收1.2μm的输入脉冲的SH以及12μm以上波长的输出脉冲的长波IR分量。这些非线性吸收在ZGP介质中产生热波导。fs辐射在热波导中的限制导致增加的激光强度。增加的激光强度进而导致增加的非线性吸收以及持续更强的热波导和对fs辐射的更强限制，从而导致丝化，并最终导致SCG。除了ZGP之外，BNLM可以包括氟化物(CaF2)或硫化物和硒化物(ZnS、ZnSe、GaSe)和TM：II-VI半导体，它们可以是具有高三阶非线性(χ(3)≠0)的单晶和多晶Cr：ZnS、Cr：ZnSe、Fe：ZnS、Fe：ZnSe。
具体地，图5A至图5C示出了NLM的输入(蓝色曲线)和输出(红色曲线)处的fs脉冲的测量频谱。在脉冲序列和脉冲能量的平均功率逐渐增加期间测量该频谱。输出频谱包括基带(f)、经由光学整流在NLM中生成的长波IR频带(0f)、以及经由来自f频带和0f频带的频谱分量之间的一连串三波混频在NLM中生成的中间频带，如图5C所示。
图5A对应于在基频f下输入脉冲的14nJ能量(1.1W平均功率)。可以看出，在这种情况下，输出脉冲的非线性展宽非常低。由于例如线性吸收、样本的不完美涂层等，可以将NLM中16.7％的损失视为线性损失。图5B对应于引起比图5A的非线性展宽稍宽的非线性展宽的32nJ。19.8％的损失指示线性和非线性损失，其中后者是由于非线性聚焦。图5C对应于输入脉冲的46nJ能量(3.8W平均功率)。在这种情况下，输出脉冲的非线性展宽非常强，并且脉冲以23.5％的损失(包括对应于NLM中附加0.3W热耗散的线性和非线性损失)传播。基于前述内容，已经达到丝化阈值的可靠指示是由于BNLM中的附加非线性吸收而产生的热透镜。因此，将输入脉冲能量增加至3.3倍会导致频谱展宽的显著增强，并导致低阈值fs-SCG，其同时受BNLM中的非线性和热光学效应控制。
根据本公开获得的低低阈值SCG可以通过以下方式进一步改进：(i)来自fs激光器的输入脉冲的“正确”预啁啾和预整形，(ii)NLM中的附加激光增益(G)，以及(iii)热波导的参数的优化(即，泵浦光束的轴线处Δn的折射率变化的优化)。改进(i)可以通过利用未掺杂的YAG板、ZnSe板、具有色散的反射镜、体积布拉格光栅(VBG)和其他组件选择性地插入在fs振荡器和BNLM之间来实现。所有这些组件可以是如图3A所示的光学布置OA的一部分，并且同样地可用于图3B的示意图。当然，应选择BLNM的色散特性以消除预啁啾并将fs脉冲压缩到BLNM内的最短可能持续时间。改进(ii)包括利用BNML，该BNML同时是激光和非线性材料。附加的激光增益G导致NLM内部的强度的附加增加，并因此导致具有更宽输出频谱的低阈值SCG，如图4B所示。改进(iii)包括微调NLM内部的泵浦激光吸收，并导致甚至具有更宽输出频谱的低阈值SCG。图4C中示出了微调Δn对低阈值SCG的参数的重要性，在图4C中，最短的fs脉冲是在NLM中的热导的焦点的位置处获得的。所公开的优化可以通过实验或通过计算机模拟来实现。
根据本发明的在本文中公开的方面不限于它们对在以下描述中阐述或在附图中示出的组件的构造和布置的细节的应用。这些方面能够假设其他实施例并且能够以各种方式实践或执行。本文仅出于说明目的提供了具体实现的示例，并且不旨在限制性的。具体地，结合任何一个或多个实施例讨论的动作、组件、元件和特征不旨在被排除在任何其他实施例中的类似角色之外。
此外，本文使用的措辞和术语是用于描述的目的，并且不应被视为限制。对本文以单数形式提及的系统和方法的示例、实施例、组件、元件或动作的任何引用也可以涵盖包括复数的实施例，并且对本文中的任何实施例、组件、元件或动作的任何复数引用也可以涵盖仅包括单数的实施例。单数或复数形式的引用不旨在限制当前公开的系统或方法、它们的组件、动作或元件。本文使用的“包括”、“包括有”、“具有”、“包含”、“涉及”及其变体旨在涵盖其后列出的项目及其等同物以及附加项目。对“或”的引用可以被解释为包含性的，使得使用“或”描述的任何术语可以指示单个、多于一个和所有描述的术语中的任何一个。此外，在本文档和通过引用并入本文的文档之间的术语的用法不一致的情况下，并入引用中的术语用法是对本文档的术语用法的补充；对于不可调和的不一致，以本文档中的术语使用为准。
已经如此描述了至少一个示例的若干个方面，应当理解，本领域技术人员将容易想到各种改变、修改和改进。例如，本文公开的示例也可以用于其他上下文中。这种改变、修改和改进旨在成为本公开的一部分，并且旨在落入本文讨论的示例的范围内。因此，前述描述和附图仅作为示例。

Claims (30)

1.一种控制具有正热光系数dn/dT＞0K-1的体非线性材料BNLM中的飞秒超连续谱fsSCG的方法，包括：
将由fs脉冲振荡器以第一波长发射的光耦合到所述BNLM中，从而在所述BNLM中产生所耦合的fs脉冲的非线性聚焦，其中，所述fs振荡器以全重复率FRR进行操作；
提供所述BNLM与不同于所述第一波长且能够被所述BNLM吸收的第二波长的光之间的相互作用，从而在所述BNLM中形成热透镜，
其中，所述fs脉冲的非线性聚焦和所述热透镜以所述fs振荡器的全PRR累积地生成所述fs SC。
2.根据权利要求1所述的方法，其中，所述BNLM被选择为在所述第一波长和所述第二波长处具有线性吸收、非线性吸收、或线性和非线性吸收，所述第一波长长度选自在1μm和10μm之间延伸的近IR至中IR频谱范围。
3.根据权利要求1所述的方法，其中，所述BNLM选自具有三阶非线性χ(3)≠0和可选的二阶非线性χ(2)≠0的非晶材料、单晶材料和多晶材料。
4.根据权利要求3所述的方法，其中，所述BNLM选自具有二阶非线性χ(2)≠0的单晶材料和多晶材料，并且被配置用于和差混频、光学参数生成和光学纠正之一或其组合。
5.根据权利要求3所述的方法，其中，所述非晶材料包括硅酸盐玻璃和非硅酸盐玻璃，单晶材料包括氧化物YAG、BBO磷化物ZGP、氟化物CaF2或硫化物和硒化物ZnS、ZnSe、GaSe。
6.根据权利要求3所述的方法，其中，具有χ(2)≠0的所述BNLM选自准相位匹配材料或随机准相位匹配材料，所述材料选自PPLN、PPSLT、PPKTP、OP-GaAs、OP-GaP、多晶ZnS和多晶ZnSe。
7.根据权利要求3所述的方法，其中，所述BNLM选自TM：II-VI半导体，所述TM：II-VI半导体包括单晶和多晶Cr：ZnS、Cr：ZnSe、Fe：ZnS、Fe：ZnSe。
8.根据权利要求1所述的方法，其中，所述第二波长的吸收引起沿着充当热导的光的截面的径向温度分布，从而形成所述热透镜。
9.根据权利要求2所述的方法，其中，所述BNLM和所述第一波长之间的相互作用包括：在第一波长的多光子吸收或非线性三波或四波混频或其组合时，部分地将所述第一波长转换为至少一个或多个附加波长。
10.根据权利要求1所述的方法，其中，所述BNLM、所述第一波长和所述第二波长之间的相互作用包括：在所述第一波长和所述第二波长的非线性三波混频和四波混频时，部分地将所述第一波长和所述第二波长转换为至少一个或多个附加波长。
11.根据权利要求10所述的方法，其中，所述第一波长和所述第二波长在所述BNLM中共同传播或反向传播。
12.根据权利要求1所述的方法，还包括优化所述SCG，从而在所述BNLM的输出处以所述BNLM的输入处的fs脉冲的可能最低能量和峰值功率实现所述fs脉冲的最宽频谱，其中，对所述SCG的优化包括：
(a)调整入射在所述BNLM上的所述第一波长的光的光束大小，
(b)调整所述第二波长的光的平均功率和光束大小，
(c)对所述BNLM上游的fs脉冲进行正向或负向预啁啾，
(d)选择所述BNLM以具有材料色散，从而压缩所述预啁啾fs脉冲，或
(e)识别所述BNLM内部的预啁啾fs脉冲的自聚焦位置，并将所述预啁啾脉冲压缩到所识别的位置内的最短可能脉冲持续时间，或
(f)(a)至(e)的选择性组合。
13.根据权利要求12所述的方法，其中，所述预啁啾包括通过插入选自体光学材料YAG、ZnSe的光学元件或VBG和色散镜的组合，来识别fs脉冲在自聚焦位置处的最佳时间分布。
14.根据权利要求12所述的方法，其中，所述优化通过实验方法或计算机模拟来执行。
15.根据权利要求1所述的方法，其中，所述BNLM被配置作为在第一波长处的增益介质或非增益介质。
16.根据权利要求1所述的方法，其中，所述fs振荡器以范围在10MHz和10GHz之间的全PRR进行操作。
17.根据权利要求1所述的方法，其中，存在所述热透镜时的自聚焦阈值比不存在所述热透镜时的阈值低至少二(2)分之一。
18.一种用于控制飞秒超连续谱生成fs SCG的光学结构，包括：
fs振荡器，以全PRR输出具有fs脉冲序列的第一波长的光，所述全PRR的范围在10MHz至10GHz之间；以及
体非线性材料BNLM，接收具有引起不足以达到所述fs SCG的阈值的局部非线性聚焦的脉冲能量的fs脉冲，
所述BNLM具有正热光系数dn/dT＞0K-1并被配置为吸收不同于第一波长的第二波长的光，所吸收的光引起通过第一波长的截面的热耗散，所述热耗散沿着所述BNLM的长度形成热透镜，其中，所述热透镜将第一波长处的非线性聚焦的fs脉冲的强度增加至所述fs SCG的阈值。
19.根据权利要求18所述的光学结构，其中，所述BNLM被选择为在所述第一波长和附加波长处具有线性吸收、非线性吸收、或线性和非线性吸收，所述第一波长长度选自在几百纳米和10μm之间延伸的近IR至中IR频谱范围。
20.根据权利要求18所述的光学结构，其中，所述BNLM选自具有三阶非线性χ(3)≠0的非晶材料、单晶材料和多晶材料，具有所述三阶非线性的所选BNLM包括具有二阶非线性χ(2)≠0的BNLM的子组。
21.根据权利要求20所述的光学结构，其中，具有所述二阶非线性的所述子组的BNLM各自选自包括双折射相位匹配材料、准相位匹配材料或随机准相位匹配材料的单晶材料或多晶材料，其中，所述双折射相位匹配材料是LN、LBO、BBO、KTP、ZGP、GaSe之一，所述准匹配材料是PPLN、PPSLT、PPKTP、OP-GaAs、OP-GaP之一，以及所述随机准匹配材料是多晶ZnS或多晶ZnSe之一。
22.根据权利要求21所述的光学结构，其中，所述BNLM材料各自被配置用于三波混频TWM，所述TWM包括选自二次谐波生成SHG、和频和差频生成、光学纠正和参数生成之一或组合的非线性过程。
23.根据权利要求20所述的光学结构，其中，所述非晶材料包括硅酸盐玻璃和非硅酸盐玻璃，单晶材料包括氧化物YAG、BBO磷化物ZGP、氟化物CaF2或硫化物和硒化物ZnS、ZnSe、GaSe。
24.根据权利要求20所述的光学结构，其中，所述BNLM选自TM：II-VI半导体，所述TM：II-VI半导体包括被配置用于激光相互作用、三波混频、四波混频和多光子吸收的单晶和多晶Cr：ZnS、Cr：ZnSe、Fe：ZnS、Fe：ZnSe。
25.根据权利要求24所述的光学结构，其中，所述BNLM被配置用于所述第一波长和附加波长的激光相互作用、多光子吸收、以及非线性三波混频和四波混频以产生所述第二波长。
26.根据权利要求25所述的光学结构，还包括辅助激光源，所述辅助激光源输出耦合到所述BNLM中的附加波长，使得所述附加波长和所述第一波长共同传播或反向传播，所述附加波长是在所述BNLM中吸收的第二波长，或者泵浦所述第一波长或与所述BNLM和所述第一波长非线性相互作用以提供所述三波混频，从而生成所述第二波长，其中，所述辅助激光源以连续波或脉冲制式进行操作。
27.根据权利要求26所述的光学结构，还包括透镜布置，所述透镜布置位于所述辅助激光源和所述BLNM之间并被配置为可控地改变附加波长的光的光束大小，其中，所述辅助激光源被配置为可控地调整所述附加波长的光的平均功率。
28.根据权利要求27所述的光学结构，还包括位于所述fs振荡器和所述BNLM之间并且被配置为改变所述第一波长的光的光束大小的透镜布置。
29.根据权利要求18所述的光学结构，还包括色散元件，所述色散元件位于所述fs振荡器和BNLM之间并且包括未掺杂的YAG板、ZnSe板、具有色散的反射镜、体布拉格光栅VBG中的一个或多个，以将啁啾施加到fs脉冲，所述BNLM被配置有材料色散特性以压缩所述预啁啾fs脉冲。
30.根据权利要求18所述的光学结构，其中，控制所述第一波长和所述第二波长的光束大小以及所述第二波长的功率，使得所述非线性聚焦和热透镜在所述BNLM内具有共同的焦点位置。
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