JP2024501812A - 膜取付け技法 - Google Patents

Abstract

膜を基板に固定する方法が本明細書で開示され、方法は、金属層を基板の表面に堆積させるステップと、金属膜を、堆積された金属層の上に接合する接合プロセスを実施するステップとを含む。

Description

本発明の分野は、膜構成を提供することである。実施形態は、金属膜を基板に固定するための改良された技法を提供する。

水素は、エネルギー源としてますます多く使用されている。水素の利点は、燃焼して水を生成するので、それはクリーンな燃料であることである。燃焼される燃料として水素が使用され得る用途は、船の動力となること、および家庭用のガス供給として使用されることを含む。水素はまた、従来の電池に対する環境的に優しい代替形態である燃料電池においても使用され得る。

水素を作る効率的な形態は、合成ガスからのものである。合成ガスは、天然ガスを改質することにより作ることができる。合成ガスは、大部分が一酸化炭素および／または二酸化炭素、ならびに水素を含むガス混合物である。合成ガスはまた、一定量の二酸化炭素、およびメタンなどの他のガスを含むことができる。水性ガスシフト反応がまた、ガス混合物における水素の濃度を高めるために、合成ガスに対して実施され得る。実質的に純粋な水素を作るために、ガス混合物における水素を他のガスから分離することが必要である。

他のガスから水素を分離する知られた技法は、パラジウム合金膜を使用することである。ガス混合物は、パイプ壁として膜を備えるパイプを通過する。水素は、膜を通って拡散し、それにより、膜を通過できない、ガス混合物における他のガスから分離される。

知られた水素分離器においては、膜の厚さは、通常、１００マイクロメートル程度である。水素が膜を通過できる速度は、膜の厚さに反比例し、膜の表面積に比例する。このような膜による水素の分離は、膜厚が大きいために遅い。加えて、パラジウムが高価であるため、実施するコストは高い。

国際公開第２０２０／０１２０１８Ａ１号

一般に、知られたガス分離デバイスを、特に知られた膜取付け技法を改良することが求められている。

本発明の第１の態様によれば、膜を基板に固定する方法が提供され、方法は、金属層を基板の表面に堆積させるステップと、金属膜を、堆積された金属層の上に接合する接合プロセスを実施するステップとを含む。

好ましくは、堆積された金属層は、銀、パラジウム、ニッケル、および／または銅を含む。

好ましくは、堆積された金属層は、０．０１と１マイクロメートルの間、好ましくは、０．０１と０．５０マイクロメートルの間の厚さを有し、より好ましくは、約０．１マイクロメートルまたは約０．５マイクロメートルである。

好ましくは、金属膜は、パラジウムおよび／またはパラジウム合金を含む。

好ましくは、金属層を堆積させるステップは、スパッタリングプロセスを実施するステップを含む。

好ましくは、接合プロセスは、約１分と約３５０時間の間、好ましくは、約１０分と約２４時間の間、より好ましくは、約１時間と約１２時間の間継続し、したがって、接合プロセスは、約１時間、より好ましくは、約６時間と約８時間の間継続することができる。

好ましくは、接合プロセスは、密閉された環境内で、熱および圧力を加えるステップを含む。

好ましくは、接合プロセスにおいて加えられる圧力は、１と３０ｂａｒｇの間、好ましくは、５と２０ｂａｒｇの間であり、より好ましくは、５ｂａｒｇである。

好ましくは、加えられる圧力はガス圧である。

好ましくは、加えられる圧力は、機械的に加えられる圧力である。

好ましくは、密閉された環境は、水素ガスを含む。

好ましくは、密閉された環境は、１０と８０ｖｏｌ％の間の水素ガス、好ましくは、２０と７０ｖｏｌ％の間の水素ガスを含み、より好ましくは、４０ｖｏｌ％の水素ガスである。

好ましくは、密閉された環境は、実質的に窒素ガスなどの不活性ガスだけを含む。

好ましくは、堆積される金属層はパラジウムを含み、接合プロセスにおいて加えられる温度は、２００℃と５００℃の間、好ましくは、４００℃から４５０℃の間である。

好ましくは、堆積される金属層は、銅、銀、またはニッケルを含み、接合プロセスにおいて加えられる温度は、３５０℃と４５０℃の間であり、好ましくは、約４４０℃である。

好ましくは、金属膜は、パラジウム以外の１つまたは複数の他の金属を含む。

好ましくは、金属膜は銀を含み、好ましくは、金属膜は、１５重量％から４０重量％の間の銀であり、実質的に金属膜の残りはパラジウムであり、より好ましくは、金属膜は、約７７重量％のパラジウムおよび約２３重量％の銀である。

好ましくは、金属膜の厚さは、１０マイクロメートル未満、好ましくは、０．２と５マイクロメートルの間、より好ましくは、１と４マイクロメートルの間である。

本発明の第２の態様によれば、基板に固定される金属膜を備える膜構成が提供され、膜構成は、第１の態様の方法により製作される。

好ましくは、膜構成は、ガス分離デバイスにおいて、第１のガスを１つまたは複数の他のガスから分離するためのものである。

好ましくは、第１のガスは水素であり、１つまたは複数の他のガスは、窒素、メタン、一酸化炭素、および／または二酸化炭素を含む。

本発明の第３の態様によれば、分離デバイスにおいて、第１のガスを、１つまたは複数の他のガスから分離するためのガス分離セクションが提供され、ガス分離セクションは、第２の態様による実質的に平坦である第１の膜構成と、第２の態様による実質的に平坦である第２の膜構成であって、第１の膜構成の基板は、第１の表面および第２の表面を有し、第２の表面は、第１の膜構成の基板の第１の表面に対して、第１の膜構成の基板の反対側にあり、第２の膜構成の基板は、第１の表面および第２の表面を有し、第２の表面は、第２の膜構成の基板の第１の表面に対して、第２の膜構成の基板の反対側にある、第２の膜構成と、第１の膜構成の基板の第２の表面と、第２の膜構成の基板の第２の表面の間に配置される、メッシュとを備え、第１の膜構成の膜は、第１の膜構成の基板の第１の表面に固定され、第２の膜構成の膜は、第２の膜構成の基板の第１の表面に固定される。

本発明の第４の態様によれば、第１のガスを１つまたは複数の他のガスから分離するための分離デバイスが提供され、分離デバイスは、第１のガスおよび１つまたは複数の他のガスを含むガス混合物を受け入れるための入口と、第３の態様による複数のガス分離セクションであって、積み重ねて配置される、複数のガス分離セクションと、１つまたは複数のガス分離セクションにおける膜のうちの１つまたは複数を通過した第１のガスを出力するように配置された第１の出口と、１つまたは複数の分離セクションにおける膜のうちの１つまたは複数を通過しなかった少なくとも１つまたは複数の他のガスを出力するように配置された第２の出口とを備える。

本発明の第５の態様によれば、第１のガスを、第１のガスおよび１つまたは複数の他のガスを含むガス混合物から分離する方法が提供され、方法は、第４の態様による分離デバイスの中にガス混合物を供給するステップと、実質的に第１のガスだけを含む第１のガス流を分離デバイスから受け入れるステップと、少なくとも第１のガス以外の１つまたは複数の他のガスを含む第２のガス流を分離デバイスから受け入れるステップとを含む。

本明細書に組み込まれ、本明細書の一部を形成する添付図面は、本発明の実施形態を示しており、本発明の実施形態のいくつかの態様を明確化するように、かつ当業者が、本発明の実施形態を製作し、使用することができるように働く。

実施形態による膜を基板に固定するためのプロセスにおけるステップを示す図である。 実施形態による膜を基板に固定するためのプロセスにおけるステップを示す図である。 実施形態による膜を基板に固定するためのプロセスにおけるステップを示す図である。 実施形態による膜構成を示す図である。 実施形態による膜構成を備えることができる分離デバイスの一部の構成要素の断面図である。 実施形態による膜構成を備えることができるガス分離セクションを示す図である。 実施形態による膜構成を備えることができるガス分離セクションを示す図である。 実施形態による膜構成を備えることができるガス分離セクションのスタックを示す図である。 実施形態による膜構成を備えることができる分離デバイスの一部を示す図である。 実施形態による方法の流れ図である。

その全体が参照により本明細書に組み込まれるＷＯ２０２０／０１２０１８Ａ１は、有利には、膜の厚さが小さい状態で大きな膜表面積を提供するガス分離デバイスを開示する。ガス分離デバイスでは、水素を分離するための複数の膜が、各複数の基板に取り付けられる。しかし、薄い膜を基板に取り付けることは、いくつかの技術的課題を提示する。薄い膜を基板に取り付けるために、知られた技法が使用されるとき、経験され得る問題には、例えば、膜の漏れおよび／または分離が含まれる。このような問題は、ガス分離デバイスの製作コストを増加させ、信頼性を下げる。

実施形態は、膜を基板に固定するための改良された技法を提供する。実施形態は、薄い膜を基板に取り付けることに特に適している。実施形態の好ましい適用は、ＷＯ２０２０／０１２０１８Ａ１で開示されたガス分離デバイスにおいて使用される膜構成を構成することにある。

図１Ａ、図１Ｂ、および図１Ｃは、実施形態による膜取付け技法におけるステップを示す。

実施形態による膜取付け技法は、薄い膜１０３とすることができる膜１０３を基板１０１に取り付けることを可能にする。知られた技法に対する実施形態の利点は、膜１０３の基板１０１へのより安全な取付け、取り付けられた膜の周囲におけるガス漏れの危険の低減、膜１０３が基板１０１から取り外される危険の低下、および膜の寿命の増加のうちの１つまたは複数を含むことができる。

膜１０３は、パラジウム膜とすることができる。図１Ａは、パラジウム膜１０３がその上に固定される基板１０１を示す。基板１０１は、金属、セラミック、ポリマー、またはそれらの組合せから作ることができる。好ましくは、基板１０１は焼結板である。好ましくは、基板１０１は、ＡＩＳＩ３１６Ｌから製作される。

実施形態による基板１０１は、水素がそれを通過できる特性を有することができる。基板１０１は、多孔質材料、もしくは固体拡散に起因して水素により透過可能な材料（例えば、ＩＶＢおよびＶＢ族の、電子および酸素イオン導電および／またはプロトン導電セラミックスもしくは金属の混合された導体）、またはそれらの層化された組合せとすることができる。

本発明者らは、パラジウムが、材料特性として、それ自体へと、ならびに他の材料の中へと成長する潜在力を有することを認識している。これは、パラジウム膜１０３の基板１０１への取付けを向上させるための実施形態で利用される。

図１Ｂでは、パラジウムを含むことができる非常に薄い金属層１０２が、基板１０１の表面にまず堆積される。金属層１０２は、スパッタ堆積により基板上に堆積され得る。スパッタ堆積プロセスは、実質的に真空中で行うことができる。金属層１０２は、代替的に任意の他の知られた堆積技法によって、基板上に堆積させることができる。

堆積された金属層１０２の効果は、基板１０１の表面上の表面ピークが、本実施形態ではパラジウムを含む堆積された金属で覆われることであり得る。堆積される金属の量は、実質的に、表面ピークを覆うのに必要なだけであり得る。表面ピークを覆う金属層１０２は、例えば、０．０１と１マイクロメートルの間、より好ましくは、０．０３と０．３マイクロメートルの間、より好ましくは、０．１と０．２５マイクロメートルの間の厚さを有することができ、より好ましくは、厚さは、約０．１マイクロメートルである。

図１Ｃでは、パラジウム膜１０３は、堆積された金属層１０２上に配置され、パラジウム膜１０３は、バーンイン（ｂｕｒｎ－ｉｎ）プロセスと呼ぶことができる接合プロセスにより、堆積された金属層１０２に接合される。バーンインプロセスは、膜１０３を、基板１０１上に堆積された金属層１０２の中に成長させることができる。膜１０３は、それにより、基板１０１の表面の表面ピーク上へと成長し、最終的に基板１０１に固定され得る。実施形態はまた、堆積された金属層１０２上に同様に配置されるパラジウム合金膜１０３、および接合プロセスによって、堆積された金属層１０２に同様に接合されるパラジウム合金膜１０３を含む。

実施形態による膜１０３は、１０マイクロメートル未満の厚さとすることができる。すなわち、膜１０３の平面に直交する距離において、膜１０３の平坦な主平面は、互いに１０マイクロメートル未満だけ離れている。膜１０３は、好ましくは、０．２と５マイクロメートルの間の厚さ、より好ましくは、１と４マイクロメートルの間の厚さである。

実施形態による膜１０３は、実質的にパラジウムだけから作ることができる。代替的に、膜１０３は、パラジウムと、パラジウム以外の１つまたは複数の他の金属を含むことができる。

膜１０３の組成は、その重量の１５％と４０％の間は銀であり、その重量の残りはパラジウムであるようにすることが好ましい。好ましくは、膜１０３の組成は、その重量の５分の１と３分の１の間が銀であり、残りがパラジウムであるようにする。より好ましくは、膜１０３の組成は、その重量の７７％がパラジウムであり、その重量の２３％が銀であるようにする。

膜１０３は、パラジウム、銀、および金属Ｘおよび／または金属Ｙを含むことができ、ここで、金属Ｘは、金属Ｙとは異なっており、金属Ｘおよび金属Ｙは共に、パラジウムおよび銀以外の他の金属である。

堆積された金属層１０２に膜１０３を接合するためのバーンインプロセスの最も適した条件は、堆積された金属層１０２の組成と膜１０３の組成の両方に応じたものであり得る。

バーンインプロセスの適切な条件は、第１の実施形態に従って以下で述べられる。第１の実施形態では、堆積された金属層１０２は、パラジウムであるか、またはパラジウムを含み、膜１０３は、パラジウムであるか、またはパラジウムを含む。

バーンインプロセスは、最高で約３５０時間継続することができ、好ましくは、バーンインプロセスは最高で約１４日継続し、好ましくは、バーンインプロセスは、約２４時間未満継続し、より好ましくは、バーンインプロセスは、約１と約１２時間の間継続し、好ましくは、バーンインプロセスは、約６と約８時間の間継続する。バーンインプロセスは、約１時間継続することができる。バーンインプロセスは、約１分と約３５０時間の間、または約１０分と約２４時間の間、または約３０分と約１時間の間継続することができる。

バーンインプロセスは、密閉された環境内で、熱および圧力を加えることを含むことができる。バーンインプロセスは、好ましくは、最高で約６５０℃以上の温度、好ましくは、約２００℃と５００℃の間の温度、好ましくは、約３００℃と４５０℃の間の温度、より好ましくは、約３８０℃から約４８０℃の間の温度で実施され、より好ましくは、約４００℃と４５０℃の間の下方端である。バーンインプロセスは、好ましくは、約１と約３０ｂａｒｇの間、好ましくは、約５と約２０ｂａｒｇの間の圧力で実施され、より好ましくは、５ｂａｒｇである。バーンインプロセスの処理時間は、加えられる温度と相関があり得る。例えば、より高い温度が加えられた場合、短い処理時間で十分であり得る。バーンインプロセスにおいて加えられる圧力は印加されるガス圧力とすることができる。加えられる圧力は、代替的に、機械的に加えられる圧力とすることができる。圧力を加えるために、例えば、ピストン（または他のデバイス／表面）を膜上に押し付けることができる。例えば、ピストンは、約２０００ｋＮ／ｍ^２の圧力を加えることができる。

バーンインプロセスは、水素ガスを含む密閉された環境内で実施することができる。密閉された環境は、約１０と約８０ｖｏｌ％の間の水素ガス（したがって、７０ｖｏｌ％の水素ガスがあり得るように）、好ましくは、約２０と約７０ｖｏｌ％の間の水素ガスを含むことができ、より好ましくは、約４０ｖｏｌ％の水素ガスが存在し得る。密閉された環境内のガスの残りは、不活性ガスとすることができ、窒素ガスであることが好ましいが、アルゴンなどの任意の他の不活性ガスとすることもできる。

バーンインプロセスの第２の実施形態では、バーンインプロセスは、代替的に、水素ガスを含まない密閉された環境内で実施することができる。密閉された環境は、窒素またはアルゴンなどの不活性ガスだけを含むことができる。バーンインプロセスの第２の実施形態は、バーンインプロセスの第１の実施形態よりも高い温度で実施することができる。例えば、バーンインプロセスの第２の実施形態は、最高で約６５０℃の温度で実施され得ることが好ましい。

密閉された環境内で水素を使用することは、基板１０１と膜１０３の間の接合を向上させることができる。しかし、密閉された環境内で不活性ガスだけを使用することの利点は、炉内で基板１０１および膜１０３を加熱することがより安全になり得ることである。

バーンインプロセスは、知られた技法を使用して達成されるものよりも、基板１０１に対して、膜１０３を確実により安全に取り付けることを可能にする。実施形態による基板に取り付けられる膜を備える膜構成は、したがって、知られた技法により製作された膜構成よりも、さらにロバストになり得る。

実施形態の膜取付け技法が、パラジウム膜１０３に関して上記で述べられてきたが、実施形態はまた、実質的に、パラジウム以外の他の金属を含む膜１０３を含む。例えば、実施形態は、アルミニウム膜１０３を基板に取り付けるために使用することができる。

実施形態の膜取付け技法が、パラジウムであるか、またはパラジウムを含む堆積された金属層１０２に関して上記で述べられてきたが、堆積された金属層１０２は、パラジウムに加えて、またはそれに代えて、銀、銅、および／またはニッケルなどの他の金属を含むことができる。これは、パラジウムが、それ以外の他の材料の中へと成長することができるからである。特に、パラジウムは、銀、銅、ニッケル、他の金属、およびその合金の中へと成長することができる。堆積された金属層１０２は、したがって、膜１０３と同じ金属、および／または異なる金属を含むことができる。例えば、実施形態では、堆積された金属層１０２は、銀、銅、および／またはニッケルとすることができ、膜１０３はパラジウムとすることができる。実施形態はまた、パラジウム膜ではない膜１０３、およびパラジウムを含まない堆積された金属層１０２も含む。

別の実施形態によれば、堆積された金属層１０２は銅であるか、または銅を含み、膜１０３はパラジウムであるか、またはパラジウムを含む。本実施形態では、堆積された金属層１０２の厚さは、約０．０１から１マイクロメートルの範囲とすることができ、好ましくは、約０．２５マイクロメートルであり、より好ましくは、約０．１マイクロメートルである。本実施形態のバーンインプロセスの適切な温度は、３５０℃から４５０℃の範囲であり、温度が４４０℃であることが好ましく、温度が４００℃であることがより好ましい。本実施形態のバーンインプロセスの持続期間は、最高で２４時間とすることができ、６から８時間であることが好ましい。本実施形態のバーンインプロセスの圧力は、約５と２０ｂａｒｇの間とすることができ、５ｂａｒｇであることが好ましい。バーンインプロセスは、実質的に、窒素ガスまたはアルゴンガスなどの不活性ガスだけを含む密閉された環境内で実施することができる。

別の実施形態によれば、堆積された金属層１０２は銀であるか、または銀を含み、膜１０３はパラジウムであるか、またはパラジウムを含む。本実施形態では、堆積された金属層１０２の厚さは、約０．０１から１マイクロメートルの範囲にあることができ、好ましくは、約０．２５マイクロメートルであり、より好ましくは、約０．１マイクロメートルである。本実施形態におけるバーンインプロセスの条件は、上記で述べたように、堆積された金属層１０２が銅であるか、または銅を含む場合に対してのものとすることができる。代替的に、本実施形態の条件は、より低いバーンイン温度が使用されることにより、異なり得る。

別の実施形態によれば、堆積された金属層１０２はニッケルであるか、またはニッケルを含み、膜１０３はパラジウムであるか、またはパラジウムを含む。本実施形態では、堆積された金属層１０２の厚さは、約０．０１から１マイクロメートルの範囲にあることができ、好ましくは、約０．２５マイクロメートルであり、より好ましくは、約０．１マイクロメートルである。本実施形態におけるバーンインプロセスの条件は、上記で述べたように、堆積された金属層１０２が銅であるか、または銅を含む場合に対してのものとすることができる。代替的に、本実施形態の条件は、より低いバーンイン温度が使用されることにより、異なり得る。

図２は、実施形態による膜構成２００を示す。膜構成２００は、基板１０１と、図１に関して上記で述べられた膜取付け技法により、基板１０１に固定される膜１０３とを備える。

実施形態による膜構成２００は、ガス混合物から１つまたは複数のガスを分離するために使用することができる。膜１０３は、少なくとも１つのガスがそれを通過することができるが、ガス混合物における１つまたは複数の他のガスは、それを通過できない特性を有する。

実施形態による膜取付け技法は、薄い膜１０３の基板１０１へのしっかりした取付けを可能にするので、実施形態による膜構成２００は信頼性があり、かつ漏れのない、膜１０３を通過するガスの高い割合の伝達をサポートすることができる。

実施形態では、膜構成２００は、水素ガスを合成ガスから分離するために使用することができる。水性ガスシフト反応が合成ガスに対して実施されており、したがって、合成ガスへの参照は、水素と、一酸化炭素、二酸化炭素、蒸気、およびメタンなどの他のガスのうちの１つまたは複数とを含む任意のガス混合物であると理解されたい。実施形態は、実質的に、二酸化炭素および水素だけの混合物であるガス混合物を含む。

パラジウム膜を備える膜構成２００は、水素ガスを合成ガスから分離するのに特に適したものであり得る。したがって、水素は、水素および一酸化炭素および／または二酸化炭素の混合物から分離することができる。パラジウム膜を備える膜構成２００は、より一般的に、水素ガスを、水素ガスおよび他のガスの任意の混合物から分離するために使用することができる。例えば、パラジウム膜を備える膜構成２００は、水素を、水素およびメタンの混合物から、水素および二酸化炭素の混合物から、または水素および窒素の混合物から分離するために使用することができる。

パラジウム膜以外の膜を備える膜構成は、水素とは異なるガスを、ガス混合物から分離するのに特に適したものであり得る。実施形態は、したがって、ガス混合物から、膜を通って流れることができる１つまたは複数のガスのうちのいずれかを分離するために使用することができる。

基板１０１の平坦な表面上に固定された平坦な膜１０３を備える膜構成２００を用いて、実施形態が述べられてきた。これは、実施形態の好ましい実装形態であるが、実施形態はまた、基板１０１の管状の表面に固定される管状の膜１０３を備えた膜構成２００も含む。膜構成２００は、管状の、または円筒形の構造を有することになるが、その他の場合は、実質的に、平坦な膜に対して上記で述べられたようにすることができる。

膜構成２００は、例えば、正方形の平面、円形の平面、環状の平面、または長方形の平面など、任意の適切な形状を有することができる。

実施形態による膜構成２００においては、膜１０３は、堆積された金属層１０２へのバーンインプロセスを介して、基板１０１に直接接合される。こうすることは、水素（または分離すべき任意の他のガス）の、膜を通過するときの、移動距離および移動抵抗を最小化する。したがって、ガス伝達速度、およびそれによるガス分離速度が増加され得る。

図３は、その全体が参照により本明細書に組み込まれるＷＯ２０２０／０１２０１８Ａ１に開示された分離デバイス５００の一部の断面である。分離デバイス５００は、前述の実施形態の技法に従って、膜が基板に固定される膜構成を備えることができる。

図３の分離デバイス５００は、合成ガスからの水素分離の例示的な適用において述べられる。図３で大きな矢印内のテキストで示されるように、実施形態は、実質的に、二酸化炭素および水素だけの混合物である入力ガス混合物を含む。第１の出力は、実質的に二酸化炭素だけのストリームであり得る。第１の出力から分離される第２の出力は、実質的に水素だけのストリームであり得る。

分離デバイス５００は、複数の第１のチャネル３０２、および複数の第２のチャネル３０４を備える。第１のチャネル３０２のそれぞれは、第１のチャネル３０２の壁である平坦な膜１０３の間に形成される。１つまたは複数の平坦な膜１０３は、図１Ａ～図１Ｃに関して論じた膜取付け技法に従って、各基板１０１に固定される。したがって、平坦な膜１０３および各基板１０１の１つまたは複数の対は、実施形態による膜構成２００を形成する。

各基板１０１は、膜１０３とは基板１０１の反対側の鋼メッシュ上に形成される。メッシュは、複数の第２のチャネル３０４のそれぞれの内部に設けられる。水素は、膜１０３を通過し、基板１０１を通過することができ、またメッシュ構造は水素に対するガス流路を備えるので、各第２のチャネル３０４に沿って流れることができる。第１のチャネル３０２のそれぞれに入力されるガスは合成ガスである。第１のチャネル３０２のそれぞれから出力されるガスは、本明細書で残留ガスと呼ばれる。残留ガスは、入力合成ガス中の水素のいくらか、またはすべてが膜１０３を通過した後の、第１のチャネル３０２の中への入力合成ガスの残留内容物である。第２のチャネル３０４からの出力ガスは、膜１０３を通過した水素を含む。各第１のチャネル３０２は、チャネルの一方の端部に合成ガス用の入口３０５と、第１のチャネル３０２の他方の端部に、残留物用の出口３０６とを有する。

各第２のチャネル３０４の少なくとも１つの端部は、水素用の出口３０７である。実施形態はまた、水素用の出口である、第２のチャネル３０４の複数の端部を含む。使用時に、合成ガスは、第１のチャネル３０２のうちの１つまたは複数の入口に提供され、第１のチャネル３０２の各出口の方向に、これらの第１のチャネル３０２のそれぞれを通過する。合成ガスが各第１のチャネル３０２を通過するとき、合成ガスにおける水素は、チャネルの平坦な膜１０３の壁を通過する。各第１のチャネル３０２の出口を通過する残留ガスは、水素が膜１０３を通過するため、第１のチャネル３０２の入口における合成ガスよりも低い水素濃度を有する。各第１のチャネル３０２の出口を通過するガスに、実質的に水素が存在しないことが好ましい。膜１０３を通過する水素は、基板１０１を通過して、第２のチャネル３０４の１つの中に入り、第２のチャネル３０４の出口３０７から外に出る。

前に論じたように、図３のガス分離デバイスにおける膜および各基板の１つまたは複数の対は、実施形態による膜構成２００とすることができる。これは、膜構成における漏れの危険を低減し、基板から膜が分離する危険を低減し、かつそれにより、膜構成の寿命を増加する。

実施形態による膜構成２００は、図３の分離デバイス５００とは異なる構造を用いて、ガス分離デバイスで使用できることを理解されたい。実施形態による膜構成は、１つだけの第１のチャネル３０２、および／または１つだけの第２のチャネル３０４を備えるガス分離デバイスで使用することができる。実施形態による膜構成は、メッシュ３０４を備えないガス分離デバイスで使用することができる。

図４Ａおよび図４Ｂは、ＷＯ２０２０／０１２０１８Ａ１で開示される分離デバイス５００の単一のガス分離セクション４００の実装形態の一部を示す。図４Ａおよび図４Ｂで示されるように、ガス分離セクション４００は、図３を参照して前に述べたような構造の部分を提供する。各ガス分離セクション４００は、２つの平坦な膜１０３を備え、各平坦な膜１０３は、基板１０１の側面に設けられる。膜１０３の１つまたは複数は、実施形態による膜取付け技法により、各基板１０１に取り付けられて、膜構成２００を形成する。各基板１０１の他方の側面は、鋼メッシュに接続される。メッシュは、水素を収集するために、膜１０３の間に第２のチャネル３０４を画定する。

各ガス分離セクション３００は、水素フレーム４０１を備えることができる。水素フレーム４０１は、メッシュに対する構造的支持を提供する。メッシュは、膜構成２００を支持する。

図４Ａおよび図４Ｂで示されるように、ガスケット３０３を設けることができる。ガスケット３０３は、ガス封止とすることができる。第１のチャネル３０２におけるガスが、逆も同様であるが、膜１０３の端部付近で第２のチャネル３０４の中に流入するのを阻止するように、各膜１０３の縁部のすべてを覆うガスケット３０３が提供されることができる。第１のチャネル３０２と第２のチャネル３０４の間の唯一のガス流は、したがって、膜１０３を通過したガスであり、膜１０３の縁部付近を通るものではない。

図４Ｃは、一方を他方の上に積み重ねた状態の２つのガス分離セクション４００を示す。

隣接するガス分離セクション４００の間で、何らかの望ましくないガス流路を阻止するために、例えば、ポリマー／ゴム封止など、ガス気密封止を設けることができる。

図５は、実施形態によるガス分離デバイス５００の一部を示す。実施形態による分離デバイス５００は、複数のガス分離セクション４００を備えることが好ましい。

複数のガス分離セクション４００の扇形の孔は位置合わせされて、ガス分離セクション４００のスタックを介して、４つの入口／出口チャネル５０１、５０２、５０３、５０４を形成することができる。各入口／出口チャネル５０１、５０２、５０３、５０４は、分離デバイス５００の少なくとも１つの入力または出力ポートと流体連通することができる。入口／出口チャネルは、したがって、入力される合成ガス、出力される水素、および出力される残留ガスのための流路を提供することができる。

例えば、チャネル５０２は、合成ガスに対する入力ポートからの合成ガスの流路を提供する入口チャネルとすることができる。合成ガスは、各ガス分離セクション４００の平面に対して直交する方向に、チャネル５０２の中に流入し、それに沿って流れ、ガス分離セクション４００のいずれかの中に流入することができる。チャネル５０３は、残留ガスに対する出力ポートへの残留ガスの流路を提供する出口チャネルとすることができる。残留ガスは、各第１のチャネル３０２から流れ出て、チャネル５０３の中に流入し、次いで、各ガス分離セクション４００の平面に対して直交する方向に、チャネル５０３に沿って出力ポートへと流れる。

チャネル５０１および５０４の一方、または両方は、水素に対する１つまたは複数の出力に水素の流路を提供する水素の出口チャネルとすることができる。水素は、各第２のチャネル３０４から流れ出て、チャネル５０１および５０４の少なくとも一方、または両方の中に流入し、次いで、各ガス分離セクション４００の平面と直交する方向に、チャネル５０１および５０４の一方、または両方に沿って、水素に対する少なくとも１つの出力ポートへと流れることができる。

図６は、実施形態による方法を示す流れ図である。ステップ６０１で、方法は開始する。ステップ６０３で、金属層が、基板の表面に堆積される。ステップ６０５で、金属膜を、堆積された金属層の上に接合する接合プロセスが実施される。ステップ６０７で方法は終了する。

本発明は、特定の例示的な実施形態に関して述べられてきたが、添付の特許請求の範囲に記載された本発明の趣旨および範囲から逸脱することなく、開示された実施形態に対して、当業者には明らかな様々な変更、置換え、および改変を加え得ることを理解されたい。

１０１ 基板
１０２ 金属層
１０３ 膜
２００ 膜構成
３００ ガス分離セクション
３０２ 第１のチャネル
３０３ ガスケット
３０４ 第２のチャネル、メッシュ
３０５ 入口
３０６ 出口
３０７ 出口
４００ ガス分離セクション
４０１ 水素フレーム
５００ 分離デバイス
５０１ 入口／出口チャネル
５０２ 入口／出口チャネル
５０３ 入口／出口チャネル
５０４ 入口／出口チャネル

Claims (23)

1. ガス分離デバイスにおいて、第１のガスを１つまたは複数の他のガスから分離するための単一層の膜構造を形成するプロセスにおいて、膜を基板に固定する方法であって、
   金属層を基板の表面に堆積させるステップと、
   金属膜を、堆積された金属層の上に接合する接合プロセスを実施するステップと
   を含む、方法。
2. 前記堆積された金属層は、パラジウム、銀、ニッケル、および／または銅を含む、請求項１に記載の方法。
3. 前記堆積された金属層は、０．０１と１マイクロメートルの間、好ましくは、０．０１と０．５０マイクロメートルの間の厚さを有し、より好ましくは、約０．１マイクロメートルまたは約０．５マイクロメートルである、請求項１または２に記載の方法。
4. 前記金属膜は、パラジウムおよび／またはパラジウム合金を含む、請求項１から３のいずれか一項に記載の方法。
5. 前記金属層を堆積させるステップは、スパッタリングプロセスを実施するステップを含む、請求項１から４のいずれか一項に記載の方法。
6. 前記接合プロセスは、約１分と約３５０時間の間、好ましくは、約１０分と約２４時間の間、より好ましくは、約１時間と約１２時間の間継続し、したがって、前記接合プロセスは、約１時間、より好ましくは、約６時間と約８時間の間継続することができる、請求項１から５のいずれか一項に記載の方法。
7. 前記接合プロセスは、密閉された環境内で、熱および圧力を加えるステップを含む、請求項１から６のいずれか一項に記載の方法。
8. 前記接合プロセスにおいて加えられる圧力は、１と３０ｂａｒｇの間、好ましくは、５と２０ｂａｒｇの間であり、より好ましくは、５ｂａｒｇである、請求項７に記載の方法。
9. 加えられる圧力はガス圧である、請求項７または８に記載の方法。
10. 加えられる圧力は、機械的に加えられる圧力である、請求項７または８に記載の方法。
11. 前記密閉された環境は、水素ガスを含む、請求項７から１０のいずれか一項に記載の方法。
12. 前記密閉された環境は、１０と８０ｖｏｌ％の間の水素ガス、好ましくは、２０と７０ｖｏｌ％の間の水素ガスを含み、より好ましくは、４０ｖｏｌ％の水素ガスである、請求項１１に記載の方法。
13. 前記密閉された環境は、実質的に窒素ガスなどの不活性ガスだけを含む、請求項７から１０のいずれか一項に記載の方法。
14. 前記堆積された金属層はパラジウムを含み、
    前記接合プロセスにおいて加えられる温度は、２００℃と５００℃の間、好ましくは、４００℃から４５０℃の間である、請求項７から１３のいずれか一項に記載の方法。
15. 前記堆積された金属層は、銅、銀、またはニッケルを含み、
    前記接合プロセスにおいて加えられる温度は、３５０℃と４５０℃の間であり、好ましくは、約４４０℃である、請求項７から１３のいずれか一項に記載の方法。
16. 前記金属膜は、パラジウム以外の１つまたは複数の他の金属を含む、請求項１から１５のいずれか一項に記載の方法。
17. 前記金属膜は銀を含み、
    好ましくは、前記金属膜は、１５重量％から４０重量％の間の銀であり、実質的に前記金属膜の残りはパラジウムであり、
    より好ましくは、前記金属膜は、約７７重量％のパラジウムおよび約２３重量％の銀である、請求項１６に記載の方法。
18. 前記金属膜の厚さは、１０マイクロメートル未満、好ましくは、０．２と５マイクロメートルの間、より好ましくは、１と４マイクロメートルの間である、請求項１から１７のいずれか一項に記載の方法。
19. 基板に固定される金属膜を備える膜構成であって、
    前記金属膜は、ガス分離デバイスにおいて、第１のガスを１つまたは複数の他のガスから分離するための単一層の膜構造により含まれ、
    前記膜構成の製作は、請求項１から１８のいずれか一項に記載の方法を含む、膜構成。
20. 前記第１のガスは水素であり、前記１つまたは複数の他のガスは、窒素、メタン、一酸化炭素、および／または二酸化炭素を含む、請求項１９に記載の膜構成。
21. 分離デバイスにおいて、第１のガスを１つまたは複数の他のガスから分離するためのガス分離セクションであって、
    請求項１９または２０に記載の実質的に平坦である第１の膜構成と、
    請求項１９または２０に記載の実質的に平坦である第２の膜構成であって、
    前記第１の膜構成の前記基板は、第１の表面および第２の表面を有し、前記第２の表面は、前記第１の膜構成の前記基板の前記第１の表面に対して、前記第１の膜構成の前記基板の反対側にあり、
    前記第２の膜構成の前記基板は、第１の表面および第２の表面を有し、前記第２の表面は、前記第２の膜構成の前記基板の前記第１の表面に対して、前記第２の膜構成の前記基板の反対側にある、第２の膜構成と、
    前記第１の膜構成の前記基板の前記第２の表面と、前記第２の膜構成の前記基板の前記第２の表面との間に配置される、メッシュと
    を備え、
    前記第１の膜構成の前記膜は、前記第１の膜構成の前記基板の前記第１の表面に固定され、
    前記第２の膜構成の前記膜は、前記第２の膜構成の前記基板の前記第１の表面に固定される、ガス分離セクション。
22. 第１のガスを１つまたは複数の他のガスから分離するための分離デバイスであって、
    第１のガス、および１つまたは複数の他のガスを含むガス混合物を受け取るための入口と、
    積み重ねて配置される、複数の請求項２１に記載のガス分離セクションと、
    １つまたは複数のガス分離セクションにおける前記膜の１つまたは複数を通過した前記第１のガスを出力するように構成された第１の出口と、
    前記１つまたは複数の分離セクションにおける前記膜の１つまたは複数を通過しなかった少なくとも１つまたは複数の他のガスを出力するように構成された第２の出口と
    を備える、分離デバイス。
23. 第１のガスを、前記第１のガスおよび１つまたは複数の他のガスを含むガス混合物から分離する方法であって、
    前記ガス混合物を、請求項２２に記載の分離デバイスに供給するステップと、
    実質的に前記第１のガスだけを含む第１のガス流を、前記分離デバイスから受け取るステップと、
    前記第１のガス以外の、少なくとも前記１つまたは複数の他のガスを含む第２のガス流を、前記分離デバイスから受け取るステップと
    を含む、方法。

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