JP2024007780A - battery laminate - Google Patents
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Abstract
Description
本開示は、電池積層体に関する。 The present disclosure relates to a battery stack.
特許文献1は、正極層及び負極層が固体電解質層を介して交互に積層されてなる固体電池本体部;前記正極層及び前記負極層の各々と電気的に接続され、かつ前記固体電池本体部が有する2つの側面の各々に配置された端面電極;及び該端面電極と電気的に接続され、かつ前記固体電池本体部の下面側に配置された下面電極を含む、固体電池を開示している。 Patent Document 1 discloses a solid battery main body in which positive electrode layers and negative electrode layers are alternately stacked with solid electrolyte layers interposed therebetween; the solid battery main body is electrically connected to each of the positive electrode layer and the negative electrode layer, and is electrically connected to each of the positive electrode layer and the negative electrode layer; Discloses a solid-state battery comprising an end electrode disposed on each of two side surfaces of the solid-state battery; and a lower electrode electrically connected to the end electrode and disposed on the lower surface side of the solid-state battery main body. .
本発明者は、固体電解質を含有している電池積層体であって、所定の構造を有する電池積層体の内部抵抗の増加を抑制することを検討した。 The present inventor has considered suppressing an increase in internal resistance of a battery stack containing a solid electrolyte and having a predetermined structure.
本開示は、内部抵抗の増加を抑制することができる、電池積層体を提供することを目的とする。 An object of the present disclosure is to provide a battery stack that can suppress an increase in internal resistance.
本開示者は、以下の手段により上記課題を達成することができることを見出した:
《態様1》
正極層、固体電解質層、及び負極層がこの順に積層されている電極体が一つ又は複数個積層された発電要素、
前記発電要素の側面に配置され、かつ前記正極層と電気的に接続されている正極端子、
前記発電要素の側面に配置され、かつ前記負極層と電気的に接続されている負極端子、
前記発電要素と前記正極端子との間に配置されている正極金属スパッタ層、及び
前記発電要素と前記負極端子との間に配置されている負極金属スパッタ層、
を有しており、
前記正極端子及び前記負極端子は、金属の焼結体又は溶融結合体である、
電池積層体。
《態様2》
前記正極金属スパッタ層及び/又は前記負極金属スパッタ層の材料は、融点が260℃以上の金属である、態様1に記載の電池積層体。
《態様3》
前記発電要素は硫黄を含有しており、
前記正極金属スパッタ層及び/又は前記負極金属スパッタ層の材料は、金、白金、ニッケル、又はステンレス鋼を含む群から選択される少なくとも一種である、
態様1又は2に記載の電池積層体。
《態様4》
前記硫黄は、硫化物固体電解質及び/又は硫黄系活物質に含有されている、態様3に記載の電池積層体。
《態様5》
前記正極端子及び前記負極端子は、電池積層体の積層方向の少なくとも一方の端面まで延在している、態様1~4のいずれか一つに記載の電池積層体。
《態様6》
リチウムイオン二次電池である、態様1~5のいずれか一つに記載の電池積層体。
The present discloser has discovered that the above object can be achieved by the following means:
《Aspect 1》
A power generation element in which one or more electrode bodies are laminated in which a positive electrode layer, a solid electrolyte layer, and a negative electrode layer are laminated in this order;
a positive electrode terminal disposed on a side surface of the power generation element and electrically connected to the positive electrode layer;
a negative electrode terminal disposed on a side surface of the power generation element and electrically connected to the negative electrode layer;
a positive electrode metal sputtered layer disposed between the power generation element and the positive electrode terminal; and a negative electrode metal sputtered layer located between the power generation element and the negative electrode terminal.
It has
The positive electrode terminal and the negative electrode terminal are a sintered body or a fused metal body,
Battery laminate.
《Aspect 2》
The battery stack according to aspect 1, wherein the material of the positive electrode metal sputtered layer and/or the negative electrode metal sputtered layer is a metal having a melting point of 260° C. or higher.
《Aspect 3》
The power generation element contains sulfur,
The material of the positive electrode metal sputtered layer and/or the negative electrode metal sputtered layer is at least one selected from the group containing gold, platinum, nickel, or stainless steel.
The battery laminate according to aspect 1 or 2.
《Aspect 4》
The battery stack according to aspect 3, wherein the sulfur is contained in a sulfide solid electrolyte and/or a sulfur-based active material.
《Aspect 5》
The battery stack according to any one of aspects 1 to 4, wherein the positive electrode terminal and the negative electrode terminal extend to at least one end surface in the stacking direction of the battery stack.
《Aspect 6》
The battery laminate according to any one of aspects 1 to 5, which is a lithium ion secondary battery.
本開示によれば、内部抵抗の増加を抑制することができる、電池積層体を提供することができる。 According to the present disclosure, it is possible to provide a battery stack that can suppress an increase in internal resistance.
以下、本開示の実施の形態について詳述する。なお、本開示は、以下の実施の形態に限定されるのではなく、開示の本旨の範囲内で種々変形して実施できる。 Embodiments of the present disclosure will be described in detail below. Note that the present disclosure is not limited to the following embodiments, but can be implemented with various modifications within the scope of the gist of the disclosure.
本開示の電池積層体は、正極層、固体電解質層、及び負極層がこの順に積層されている電極体が一つ又は複数個積層された発電要素、発電要素の側面に配置され、かつ正極層と電気的に接続されている正極端子、発電要素の側面に配置され、かつ負極層と電気的に接続されている負極端子、発電要素と正極端子との間に配置されている正極金属スパッタ層、及び発電要素と負極端子との間に配置されている負極金属スパッタ層、を有しており、正極端子及び負極端子は、金属の焼結体又は溶融結合体である、電池積層体である。 The battery laminate of the present disclosure includes a power generation element in which one or more electrode bodies are laminated in this order, in which a positive electrode layer, a solid electrolyte layer, and a negative electrode layer are laminated in this order; a positive electrode terminal that is electrically connected to the power generating element, a negative electrode terminal that is placed on the side of the power generating element and electrically connected to the negative electrode layer, and a positive electrode metal sputtered layer that is placed between the power generating element and the positive electrode terminal. , and a negative electrode metal sputtered layer disposed between the power generation element and the negative electrode terminal, and the positive electrode terminal and the negative electrode terminal are sintered or fused metal bodies, and is a battery laminate. .
電池積層体の構成として、負極層、固体電解質層、及び正極層がこの順に積層されている電極体が一つ又は複数個積層された発電要素、負極層と電気的に接続され、かつ発電要素の側面に配置されている負極端子、及び正極層と電気的に接続され、かつ発電要素の側面に配置されている正極端子を有している、構成が考えられる。 The configuration of the battery laminate includes a power generation element in which one or more electrode bodies are stacked, each of which has a negative electrode layer, a solid electrolyte layer, and a positive electrode layer laminated in this order, and which is electrically connected to the negative electrode layer and which is electrically connected to the negative electrode layer. A conceivable configuration includes a negative electrode terminal disposed on the side surface of the power generating element, and a positive electrode terminal electrically connected to the positive electrode layer and disposed on the side surface of the power generation element.
このような構成を有する電池積層体は、基材、例えばプリント基板上に半田等で固定して使用することが想定され得る。 It can be assumed that a battery stack having such a configuration is used by being fixed onto a base material, for example, a printed circuit board, using solder or the like.
このような電池積層体において、電池の構造効率を高める観点から、金属を発電要素の側面に焼結、又は溶融結合することによって正極端子及び負極端子と電池の密封の機能の両方をもたせようとする場合がある。しかしながら、発電要素の側面に、金属の焼結体や溶融結合体を形成する際に、焼結体を形成するための金属粉末のスラリーや溶融金属の発電要素に対する濡れ性が十分でなく、それによって、形成される正極端子及び負極端子と発電要素との接触性、及び/又は密着性が十分に得られず、電池積層体の電気抵抗率が増加してしまう場合がある。また、発電要素の密封性が十分に得られない場合もある。 In such a battery stack, from the viewpoint of increasing the structural efficiency of the battery, attempts have been made to provide both the positive and negative terminals and the battery sealing function by sintering or melting metal to the side surface of the power generating element. There are cases where However, when forming a sintered or fused metal body on the side surface of a power generation element, the wettability of the metal powder slurry or molten metal for forming the sintered body to the power generation element is insufficient. As a result, sufficient contact and/or adhesion between the formed positive and negative terminals and the power generation element may not be obtained, and the electrical resistivity of the battery stack may increase. Furthermore, there are cases where the power generation element cannot be sufficiently sealed.
本開示の電池積層体では、発電要素と正極端子及び負極端子との間に金属スパッタ層が配置されている。スパッタ法で形成される金属スパッタ層は、発電要素が固体電解質を含有している場合であっても、発電要素に広く被着し、かつ高い接合性が得られる。加えて、金属スパッタ層は、金属の焼結体や溶融結合体の形成に使用される金属粉末のスラリーや溶融金属との濡れ性が良好である。したがって、本開示の電池積層体では、内部抵抗の増加を抑制することができると共に、発電要素の高い密封性を実現し得る。 In the battery stack of the present disclosure, a metal sputtered layer is disposed between the power generating element and the positive and negative terminals. A metal sputtered layer formed by a sputtering method can widely adhere to the power generating element and provide high bonding properties even when the power generating element contains a solid electrolyte. In addition, the metal sputtered layer has good wettability with a metal powder slurry or molten metal used to form a sintered or fused metal body. Therefore, in the battery stack of the present disclosure, it is possible to suppress an increase in internal resistance and to achieve high sealing performance of the power generation element.
ここで、本開示の電池積層体は、発電要素が硫黄を含有している場合に特に有用である。 Here, the battery stack of the present disclosure is particularly useful when the power generation element contains sulfur.
発電要素に使用され得る、硫黄を含有する成分、例えば硫化物固体電解質及び/又は硫黄系活物質等は、水と化学反応する場合がある。したがって、発電要素が硫黄を含有している場合には、電池積層体には十分な密封性が求められる。 Sulfur-containing components that can be used in power generation elements, such as sulfide solid electrolytes and/or sulfur-based active materials, may chemically react with water. Therefore, when the power generation element contains sulfur, the battery stack is required to have sufficient sealing performance.
本開示の電池積層体は、上記のとおり発電要素の高い密封性を実現し得るため、発電要素が硫黄を含有している場合に特に有利である。もっとも、正極金属スパッタ層及び/又は負極金属スパッタ層は、その材料によっては発電要素中の硫黄と反応し得る。したがって、発電要素が硫黄を含有している場合には、正極金属スパッタ層及び/又は負極金属スパッタ層は、電池積層体の使用条件において硫黄との反応性の低い材料、例えば金、白金、ニッケル、又はステンレス鋼を含む群から選択される少なくとも一種であることが特に好ましい。 The battery stack of the present disclosure is particularly advantageous when the power generating element contains sulfur because it can achieve high sealing performance of the power generating element as described above. However, depending on the material, the positive metal sputtered layer and/or the negative metal sputtered layer may react with sulfur in the power generation element. Therefore, when the power generation element contains sulfur, the positive electrode metal sputter layer and/or the negative electrode metal sputter layer should be made of a material that has low reactivity with sulfur under the usage conditions of the battery stack, such as gold, platinum, nickel, etc. It is particularly preferable that the material is at least one selected from the group consisting of , stainless steel, and stainless steel.
すなわち、本開示の電池積層体は、発電要素が硫黄を含有しており、正極金属スパッタ層及び/又は負極金属スパッタ層の材料が、金、白金、ニッケル、又はステンレス鋼を含む群から選択される少なくとも一種であることが特に好ましい。 That is, in the battery stack of the present disclosure, the power generation element contains sulfur, and the material of the positive metal sputtered layer and/or the negative metal sputtered layer is selected from the group containing gold, platinum, nickel, or stainless steel. It is particularly preferred that at least one of the following is used.
なお、硫黄は、硫化物固体電解質及び/又は硫黄系活物質に含有されていることができる。 Note that sulfur can be contained in the sulfide solid electrolyte and/or the sulfur-based active material.
なお、本開示の電池積層体は、リチウムイオン二次電池であってよい。 Note that the battery stack of the present disclosure may be a lithium ion secondary battery.
図1は、本開示の第1の実施形態に従う電池積層体100の模式図である。より具体的には、図1は、本開示の第1の実施形態に従う電池積層体100の積層方向の断面図である。
FIG. 1 is a schematic diagram of a
図1に示す本開示の第1の実施形態に従う電池積層体100は、立方体形状を有している。図1は、第1の実施形態に従う電池積層体100の積層方向の断面を示している。図1に示すように、本開示の第1の実施形態に従う電池積層体100は、負極層111、固体電解質層112、及び正極層113がこの順に積層されている電極体114が一つ又は複数個積層された発電要素110を有している。電池積層体100は、発電要素110の側面に配置され、かつ負極層111と電気的に接続されている負極端子141、及び発電要素110の側面に配置され、かつ正極層113と電気的に接続されている正極端子142を有している。この負極端子141及び正極端子142は、電池積層体100の2つの対向する側面に配置されている。また、電池積層体100は、発電要素110と負極端子141との間にわたって配置されている負極金属スパッタ層151、及び発電要素110と正極端子142との間にわたって配置されている正極金属スパッタ層152を有している。ここで、負極端子141及び正極端子142は、金属の焼結体又は溶融結合体である。
A
本開示の第1の実施形態に従う電池積層体100では、外装体130が電池積層体100の積層方向の両面及び外部端子の配置されていない2つの側面(図示せず)に配置されており、それによって、外装体130、負極端子141、及び正極端子142によって発電要素110が封止されている。
In the
また、負極層111と外装体130との間や、隣り合う電極体114の固体電解質層112間には、絶縁性の電極端部層120が配置されており、これによって負極層111と外装体130、正極層113と外装体130、負極層111と正極端子142、正極層113と負極端子141との電気的接触がそれぞれ抑制されている。
Furthermore, an insulating
図2は、図1とは異なり、負極層211及び正極層213が、それぞれ負極/正極活物質層(211a及び213a)と負極/正極集電体層(211b及び213b)とから構成されている例である。図2に示すように、本開示の第2の実施形態に従う電池積層体200において、負極層211は、負極集電体層211a及び負極活物質層211bが互いに積層された構造を有しており、かつ負極端子241は、負極集電体層211aと電気的に接続されていることができる。同様に、正極層213は、正極集電体層213a及び正極活物質層213bが互いに積層された構造を有しており、かつ正極端子242は、正極集電体層213aと電気的に接続されていることができる。図2においても、電池積層体200は、発電要素210と負極端子241との間にわたって配置されている負極金属スパッタ層251、及び発電要素210と正極端子242との間にわたって配置されている正極金属スパッタ層252を有している。
In FIG. 2, unlike FIG. 1, the
本開示において、電極体は、負極層、固体電解質層、及び正極層がこの順に積層されている。 In the present disclosure, the electrode body includes a negative electrode layer, a solid electrolyte layer, and a positive electrode layer stacked in this order.
電池積層体は、電極体が一つ又は複数個積層された発電要素、特に複数個の電極体がモノポーラ構造で積層された発電要素を有する。ここで、電池積層体が電極体を一つのみ有する場合には、電池積層体は、単電池の構成を有する。電池積層体が電極体が複数個積層された発電要素を有する場合、電池積層体における各電極体の積層方向は、電極体における負極層、固体電解質層、及び正極層の積層方向と等しい。 A battery stack includes a power generation element in which one or more electrode bodies are stacked, particularly a power generation element in which a plurality of electrode bodies are stacked in a monopolar structure. Here, when the battery stack has only one electrode body, the battery stack has the configuration of a single cell. When the battery stack has a power generation element in which a plurality of electrode bodies are stacked, the stacking direction of each electrode body in the battery stack is equal to the stacking direction of the negative electrode layer, solid electrolyte layer, and positive electrode layer in the electrode body.
発電要素は、硫黄を含有している。ここで、硫黄は、例えば硫化物固体電解質及び/又は硫黄系活物質に含有されていることができる。硫黄は、電極体の負極層、固体電解質層、及び正極層のいずれに含まれていてもよい。 The power generation element contains sulfur. Here, sulfur can be contained, for example, in the sulfide solid electrolyte and/or the sulfur-based active material. Sulfur may be contained in any of the negative electrode layer, solid electrolyte layer, and positive electrode layer of the electrode body.
硫化物固体電解質は、例えば硫化物系非晶質固体電解質、硫化物系結晶質固体電解質、又はアルジロダイト型固体電解質等であってよい。より具体的には、硫化物固体電解質としては、Li2S-P2S5系(Li7P3S11、Li3PS4、Li8P2S9等)、Li2S-SiS2、LiI-Li2S-SiS2、LiI-Li2S-P2S5、LiI-LiBr-Li2S-P2S5、Li2S-P2S5-GeS2(Li13GeP3S16、Li10GeP2S12等)、LiI-Li2S-P2O5、LiI-Li3PO4-P2S5、Li7-xPS6-xClx等;又はこれらの組み合わせを挙げることができるが、これらに限定されない。 The sulfide solid electrolyte may be, for example, a sulfide-based amorphous solid electrolyte, a sulfide-based crystalline solid electrolyte, an argyrodite solid electrolyte, or the like. More specifically, sulfide solid electrolytes include Li 2 SP 2 S 5 type (Li 7 P 3 S 11 , Li 3 PS 4 , Li 8 P 2 S 9 etc.), Li 2 S-SiS 2 , LiI-Li 2 S-SiS 2 , LiI-Li 2 SP 2 S 5 , LiI-LiBr-Li 2 SP 2 S 5 , Li 2 SP 2 S 5 -GeS 2 (Li 13 GeP 3 S 16 , Li 10 GeP 2 S 12 etc.), LiI-Li 2 SP 2 O 5 , LiI-Li 3 PO 4 -P 2 S 5 , Li 7-x PS 6-x Cl x etc.; or these Examples include, but are not limited to, combinations.
硫黄系活物質は、少なくともS元素を含有する活物質である。硫黄系活物質は、Li元素を含有していてもよく、含有していなくてもよい。硫黄系活物質としては、例えば、単体硫黄、硫化リチウム(Li2S)、多硫化リチウム(Li2Sx、2≦x≦8)が挙げられる。 The sulfur-based active material is an active material containing at least S element. The sulfur-based active material may or may not contain Li element. Examples of the sulfur-based active material include elemental sulfur, lithium sulfide (Li 2 S), and lithium polysulfide (Li 2 S x , 2≦x≦8).
〈負極層〉
負極層は、例えば、負極集電体層及び負極活物質層が互いに積層された構造を有していることができ、この場合において、負極端子は負極集電体層と電気的に接続されていることができる。なお、負極層は負極集電体層を有していなくてもよく、この場合において、負極端子は負極活物質層と直接接することによって電気的に接続されていることができる。
<Negative electrode layer>
For example, the negative electrode layer may have a structure in which a negative electrode current collector layer and a negative electrode active material layer are stacked on each other, and in this case, the negative electrode terminal is electrically connected to the negative electrode current collector layer. I can be there. Note that the negative electrode layer does not need to have a negative electrode current collector layer, and in this case, the negative electrode terminal can be electrically connected by directly contacting the negative electrode active material layer.
(負極活物質層)
負極活物質層は、負極活物質、並びに随意に固体電解質を含有している。その他、使用用途や使用目的等に合わせて、例えば、導電助剤又はバインダ等の、リチウムイオン電池の負極活物質層に用いられる添加剤を含有していてよい。
(Negative electrode active material layer)
The negative electrode active material layer contains a negative electrode active material and optionally a solid electrolyte. In addition, it may contain additives used in the negative electrode active material layer of lithium ion batteries, such as a conductive aid or a binder, depending on the intended use and purpose.
負極活物質としては、例えばリチウムイオン等の金属イオンを吸蔵及び放出可能な材料であってよい。リチウムイオン等の金属イオンを吸蔵及び放出可能な材料としては、例えば、負極活物質は、合金系負極活物質又は炭素材料等であってよいが、これらに限定されない。 The negative electrode active material may be, for example, a material capable of inserting and releasing metal ions such as lithium ions. As a material capable of intercalating and releasing metal ions such as lithium ions, the negative electrode active material may be, for example, an alloy negative electrode active material or a carbon material, but is not limited thereto.
合金系負極活物質としては、特に限定されず、例えば、Si合金系負極活物質、又はSn合金系負極活物質等が挙げられる。Si合金系負極活物質には、ケイ素、ケイ素酸化物、ケイ素炭化物、ケイ素窒化物、又はこれらの固溶体等がある。また、Si合金系負極活物質には、ケイ素以外の元素、例えば、Fe、Co、Sb、Bi、Pb、Ni、Cu、Zn、Ge、In、Sn、Ti等を含むことができる。Sn合金系負極活物質には、スズ、スズ酸化物、スズ窒化物、又はこれらの固溶体等がある。また、Sn合金系負極活物質には、スズ以外の元素、例えば、Fe、Co、Sb、Bi、Pb、Ni、Cu、Zn、Ge、In、Ti、Si等を含むことができる。これらの中で、Si合金系負極活物質が好ましい。 The alloy-based negative electrode active material is not particularly limited, and includes, for example, a Si alloy-based negative electrode active material, a Sn alloy-based negative electrode active material, and the like. Examples of the Si alloy negative electrode active material include silicon, silicon oxide, silicon carbide, silicon nitride, and solid solutions thereof. Further, the Si alloy negative electrode active material can contain elements other than silicon, such as Fe, Co, Sb, Bi, Pb, Ni, Cu, Zn, Ge, In, Sn, and Ti. Sn alloy-based negative electrode active materials include tin, tin oxide, tin nitride, solid solutions thereof, and the like. Further, the Sn alloy-based negative electrode active material can contain elements other than tin, such as Fe, Co, Sb, Bi, Pb, Ni, Cu, Zn, Ge, In, Ti, and Si. Among these, Si alloy negative electrode active materials are preferred.
炭素材料としては、特に限定されず、例えば、ハードカーボン、ソフトカーボン、又はグラファイト等が挙げられる。 The carbon material is not particularly limited, and examples thereof include hard carbon, soft carbon, graphite, and the like.
固体電解質としては、特に限定されず、全固体電池の固体電解質として利用可能な材料を用いることができる。より具体的には、固体電解質としては、例えば硫化物固体電解質、酸化物固体電解質、窒化物固体電解質、並びにポリマー電解質を挙げることができる。 The solid electrolyte is not particularly limited, and any material that can be used as a solid electrolyte for all-solid-state batteries can be used. More specifically, solid electrolytes include, for example, sulfide solid electrolytes, oxide solid electrolytes, nitride solid electrolytes, and polymer electrolytes.
硫化物固体電解質の例として、硫化物系非晶質固体電解質、硫化物系結晶質固体電解質、又はアルジロダイト型固体電解質等が挙げられるが、これらに限定されない。具体的な硫化物固体電解質の例として、Li2S-P2S5系(Li7P3S11、Li3PS4、Li8P2S9等)、Li2S-SiS2、LiI-Li2S-SiS2、LiI-Li2S-P2S5、LiI-LiBr-Li2S-P2S5、Li2S-P2S5-GeS2(Li13GeP3S16、Li10GeP2S12等)、LiI-Li2S-P2O5、LiI-Li3PO4-P2S5、Li7-xPS6-xClx等;又はこれらの組み合わせを挙げることができるが、これらに限定されない。 Examples of the sulfide solid electrolyte include, but are not limited to, a sulfide-based amorphous solid electrolyte, a sulfide-based crystalline solid electrolyte, and an argyrodite solid electrolyte. Specific examples of sulfide solid electrolytes include Li 2 SP 2 S 5 type (Li 7 P 3 S 11 , Li 3 PS 4 , Li 8 P 2 S 9, etc.), Li 2 S-SiS 2 , LiI -Li 2 S-SiS 2 , LiI-Li 2 SP 2 S 5 , LiI-LiBr-Li 2 SP 2 S 5 , Li 2 SP 2 S 5 -GeS 2 (Li 13 GeP 3 S 16 , Li 10 GeP 2 S 12 etc.), LiI-Li 2 SP 2 O 5 , LiI-Li 3 PO 4 -P 2 S 5 , Li 7-x PS 6-x Cl x etc.; or a combination thereof. These include, but are not limited to:
酸化物固体電解質の例として、Li7La3Zr2O12、Li7-xLa3Zr1-xNbxO12、Li7-3xLa3Zr2AlxO12、Li3xLa2/3-xTiO3、Li1+xAlxTi2-x(PO4)3、Li1+xAlxGe2-x(PO4)3、Li3PO4、又はLi3+xPO4-xNx(LiPON)等が挙げられるが、これらに限定されない。 Examples of oxide solid electrolytes include Li 7 La 3 Zr 2 O 12, Li 7-x La 3 Zr 1-x Nb x O 12, Li 7-3x La 3 Zr 2 Al x O 12 , Li 3x La 2/ 3-x TiO 3 , Li 1+x Al x Ti 2-x (PO 4 ) 3 , Li 1+x Al x Ge 2-x (PO 4 ) 3 , Li 3 PO 4 , or Li 3+x PO 4 -x N x (LiPON), etc., but are not limited to these.
硫化物固体電解質、酸化物固体電解質、及び窒化物固体電解質は、ガラスであっても良く、ガラスセラミックスであっても良く、結晶材料であっても良い。ガラスは、原料組成物(例えばLi2S及びP2S5の混合物)を非晶質処理することにより得ることができる。非晶質処理としては、例えば、メカニカルミリングが挙げられる。メカニカルミリングは、乾式メカニカルミリングであっても良く、湿式メカニカルミリングであっても良いが、後者が好ましい。容器等の壁面に原料組成物が固着することを防止できるからである。また、ガラスセラミックスは、ガラスを熱処理することにより得ることができる。また、結晶材料は、例えば、原料組成物に対して固相反応処理することにより得ることができる。 The sulfide solid electrolyte, oxide solid electrolyte, and nitride solid electrolyte may be glass, glass ceramics, or crystalline materials. Glass can be obtained by amorphizing a raw material composition (for example, a mixture of Li 2 S and P 2 S 5 ). Examples of the amorphous treatment include mechanical milling. Mechanical milling may be dry mechanical milling or wet mechanical milling, but the latter is preferred. This is because it is possible to prevent the raw material composition from sticking to the wall surface of the container or the like. Moreover, glass ceramics can be obtained by heat-treating glass. Further, the crystalline material can be obtained, for example, by subjecting a raw material composition to a solid phase reaction treatment.
ポリマー電解質としては、例えばポリエチレンオキシド(PEO)、及びポリプロピレンオキシド(PPO)等を挙げることができるが、これらに限定されない。 Examples of the polymer electrolyte include, but are not limited to, polyethylene oxide (PEO) and polypropylene oxide (PPO).
バインダとしては、例えばポリフッ化ビニリデン(PVdF)、カルボキシメチルセルロース(CMC)、ブタジエンゴム(BR)若しくはスチレンブタジエンゴム(SBR)等の材料、又はこれらの組合せであってよいが、これらに限定されない。 The binder may be, for example, but not limited to, materials such as polyvinylidene fluoride (PVdF), carboxymethyl cellulose (CMC), butadiene rubber (BR) or styrene butadiene rubber (SBR), or combinations thereof.
導電助材としては、公知のものを用いることができ、例えば、炭素材料、及び金属粒子等が挙げられる。炭素材料としては、例えば、アセチレンブラックやファーネスブラック等のカーボンブラック、気相法炭素繊維(VGCF)、カーボンナノチューブ、及び、カーボンナノファイバーからなる群より選ばれる少なくとも一種を挙げることができ、中でも、電子伝導性の観点から、VGCF、カーボンナノチューブ、及び、カーボンナノファイバーからなる群より選ばれる少なくとも一種であってもよい。金属粒子としては、ニッケル、銅、鉄、及びステンレス鋼等の粒子が挙げられる。 As the conductive auxiliary material, known materials can be used, such as carbon materials, metal particles, and the like. Examples of the carbon material include at least one selected from the group consisting of carbon black such as acetylene black and furnace black, vapor grown carbon fiber (VGCF), carbon nanotubes, and carbon nanofibers, among which, From the viewpoint of electron conductivity, at least one selected from the group consisting of VGCF, carbon nanotubes, and carbon nanofibers may be used. Examples of metal particles include particles of nickel, copper, iron, stainless steel, and the like.
(負極集電体層)
負極集電体層に用いられる材料は、ステンレス鋼(SUS)、アルミニウム、銅、ニッケル、鉄、チタン、又はカーボン等であってよいが、これらに限定されない。なかでも、負極集電体層の材料は、銅であることが好ましい。
(Negative electrode current collector layer)
The material used for the negative electrode current collector layer may be stainless steel (SUS), aluminum, copper, nickel, iron, titanium, carbon, or the like, but is not limited thereto. Among these, the material of the negative electrode current collector layer is preferably copper.
負極集電体層の形状は、特に限定されず、例えば、箔状、板状、又はメッシュ状の電子伝導性のある材料や電子伝導性のある材料粉末とバインダで形成した層形状の材料を挙げることができる。これらの中で、箔状の電子伝導性のある材料が好ましい。 The shape of the negative electrode current collector layer is not particularly limited, and for example, a foil-like, plate-like, or mesh-like electronically conductive material, or a layer-shaped material formed from an electronically conductive material powder and a binder is used. can be mentioned. Among these, foil-like electronically conductive materials are preferred.
〈固体電解質層〉
固体電解質層は、固体電解質及び随意にバインダを含有していることができる。
<Solid electrolyte layer>
The solid electrolyte layer may contain a solid electrolyte and optionally a binder.
固体電解質及びバインダは、上記の「(負極活物質層)」に関して記載したものを適宜採用することができる。 As the solid electrolyte and binder, those described in connection with the above "(negative electrode active material layer)" can be appropriately employed.
〈正極層〉
正極層は、例えば、正極集電体層及び正極活物質層が互いに積層された構造を有していることができ、この場合において、正極端子は正極集電体層と電気的に接続されていることができる。なお、正極層は正極集電体層を有していなくてもよく、この場合において、正極端子は正極活物質層と直接接することによって電気的に接続されていることができる。
<Positive electrode layer>
The positive electrode layer may have, for example, a structure in which a positive electrode current collector layer and a positive electrode active material layer are stacked on each other, and in this case, the positive electrode terminal is electrically connected to the positive electrode current collector layer. I can be there. Note that the positive electrode layer does not need to have a positive electrode current collector layer, and in this case, the positive electrode terminal can be electrically connected by directly contacting the positive electrode active material layer.
(正極活物質層)
正極活物質層は、正極活物質、及び随意に固体電解質を含有している。その他、使用用途や使用目的等に合わせて、例えば、導電助剤又はバインダ等の、リチウムイオン電池の正極活物質層に用いられる添加剤を含有していてよい。
(Positive electrode active material layer)
The positive electrode active material layer contains a positive electrode active material and optionally a solid electrolyte. In addition, it may contain additives used in the positive electrode active material layer of lithium ion batteries, such as a conductive additive or a binder, depending on the purpose of use and the like.
正極活物質は、例えばコバルト酸リチウム(LiCoO2)、ニッケル酸リチウム(LiNiO2)、マンガン酸リチウム(LiMn2O4)、LiCo1/3Ni1/3Mn1/3O2、Li1+xMn2-x-yMyO4(Mは、Al、Mg、Co、Fe、Ni、及びZnから選ばれる1種以上の金属元素)で表される組成の異種元素置換Li-Mnスピネル等であってよいが、これらに限定されない。 Examples of positive electrode active materials include lithium cobalt oxide (LiCoO 2 ), lithium nickel oxide (LiNiO 2 ), lithium manganate (LiMn 2 O 4 ), LiCo 1/3 Ni 1/3 Mn 1/3 O 2 , Li 1+ x Mn 2-xy M y O 4 (M is one or more metal elements selected from Al, Mg, Co, Fe, Ni, and Zn) with different element substitution Li-Mn spinel, etc. There may be, but it is not limited to these.
また、このような正極活物質は、例えば硫黄系活物質であってもよい。ここで、硫黄系活物質は、少なくともS元素を含有する活物質である。硫黄系活物質は、Li元素を含有していてもよく、含有していなくてもよい。硫黄系活物質としては、例えば、単体硫黄、硫化リチウム(Li2S)、多硫化リチウム(Li2Sx、2≦x≦8)が挙げられる。 Moreover, such a positive electrode active material may be, for example, a sulfur-based active material. Here, the sulfur-based active material is an active material containing at least S element. The sulfur-based active material may or may not contain Li element. Examples of the sulfur-based active material include elemental sulfur, lithium sulfide (Li 2 S), and lithium polysulfide (Li 2 S x , 2≦x≦8).
固体電解質、導電助剤、及びバインダは、上記の「(負極活物質層)」に関して記載したものを適宜採用することができる。 As the solid electrolyte, conductive aid, and binder, those described in connection with the above "(negative electrode active material layer)" can be appropriately employed.
(正極集電体層)
正極集電体層に用いられる材料は、ステンレス鋼(SUS)、アルミニウム、銅、ニッケル、鉄、チタン、又はカーボン等であってよいが、これらに限定されない。なかでも、正極集電体層の材料は、アルミニウムであることが好ましい。
(Positive electrode current collector layer)
The material used for the positive electrode current collector layer may be stainless steel (SUS), aluminum, copper, nickel, iron, titanium, carbon, or the like, but is not limited thereto. Among these, the material of the positive electrode current collector layer is preferably aluminum.
正極集電体層の形状は、特に限定されず、例えば、箔状、板状、又はメッシュ状の電子伝導性のある材料や等を挙げることができる。電子伝導性のある材料粉末とバインダで形成した層形状の材料を挙げることができる。これらの中で、箔状の電子伝導性のある材料が好ましい。 The shape of the positive electrode current collector layer is not particularly limited, and examples thereof include foil-like, plate-like, or mesh-like electron conductive materials. Examples include layered materials formed from electronically conductive material powder and a binder. Among these, foil-like electronically conductive materials are preferred.
《負極端子及び正極端子》
本開示の電池積層体は、発電要素の側面に配置され、かつ正極層と電気的に接続されている正極端子、及び発電要素の側面に配置され、かつ負極層と電気的に接続されている負極端子を有している。ここで、正極端子及び負極端子は、金属の焼結体又は溶融結合体である。
《Negative terminal and positive terminal》
The battery stack of the present disclosure includes a positive electrode terminal disposed on the side surface of the power generation element and electrically connected to the positive electrode layer, and a positive electrode terminal disposed on the side surface of the power generation element and electrically connected to the negative electrode layer. It has a negative terminal. Here, the positive electrode terminal and the negative electrode terminal are sintered or fused metal bodies.
ここで、金属の焼結体とは、金属、例えば金属粉末の焼結体である。金属の焼結体は、金属、例えば金属粉末を加熱して焼結することによって形成される。また、金属の溶融結合体とは、金属を溶融し、凝固させて形成される。 Here, the sintered body of metal is a sintered body of metal, for example, metal powder. A metal sintered body is formed by heating and sintering a metal, such as a metal powder. Furthermore, a metal fusion bond is formed by melting and solidifying metals.
負極端子及び正極端子に用いることができる金属は、焼結または溶融結合によって電池の端子を形成することができる任意の金属であってよい。 The metals that can be used for the negative and positive terminals can be any metal that can be sintered or fused to form the terminals of the battery.
このような金属としては、例えばPb又はSn合金等を挙げることができる。Sn合金としては、例えばSnとAu又はNiとの合金等を挙げることができる。 Examples of such metals include Pb and Sn alloys. Examples of Sn alloys include alloys of Sn and Au or Ni.
発電要素が硫黄を含有している場合、特に硫化物固体電解質を含有している場合、負極端子及び正極端子に用いる金属は、260℃以上の融点を有する任意の金属又は金属合金を採用することが好ましい。 When the power generation element contains sulfur, especially when it contains a sulfide solid electrolyte, the metal used for the negative and positive terminals must be any metal or metal alloy with a melting point of 260°C or higher. is preferred.
このような金属は、融点が260℃以上であるため、電池積層体のプリント基板等への接合に用いられる半田のリフロー工程における一般的な加熱温度よりも融点が大きい。したがって、電池積層体をプリント基板等に接合する際の外部端子の溶融を抑制することができる。外部端子の溶融は、場合によっては電池積層体の密封性を低下させる等の不具合をもたらし得る。 Since such a metal has a melting point of 260° C. or higher, the melting point is higher than the general heating temperature in a solder reflow process used for bonding a battery stack to a printed circuit board or the like. Therefore, it is possible to suppress melting of the external terminals when bonding the battery stack to a printed circuit board or the like. Melting of the external terminals may cause problems such as lowering the sealing performance of the battery stack in some cases.
また、発電要素が硫黄を含有している場合、特に硫化物固体電解質を含有している場合、負極端子及び正極端子に用いる金属は、300℃以下の融点を有する任意の金属又は金属合金を採用することが好ましい。発電要素に使用され得る硫黄の反応温度よりも低い温度で溶融させて外部端子を成形できるためである。これにより、電池積層体の製造時において、発電要素の硫黄の反応による電池積層体の内部抵抗増加を抑制することができる。 In addition, if the power generation element contains sulfur, especially if it contains a sulfide solid electrolyte, any metal or metal alloy with a melting point of 300°C or less may be used as the metal used for the negative and positive terminals. It is preferable to do so. This is because the external terminal can be formed by melting at a temperature lower than the reaction temperature of sulfur that can be used in power generation elements. This makes it possible to suppress an increase in the internal resistance of the battery stack due to the reaction of sulfur in the power generation element during production of the battery stack.
負極端子及び正極端子に用いることができる金属の融点は、260℃以上、265℃以上、270℃以上、又は275℃以上であってよく、300℃以下、295℃以下、290℃以下、285℃以下、又は280℃以下であってよい。 The melting point of the metal that can be used for the negative and positive terminals may be 260°C or higher, 265°C or higher, 270°C or higher, or 275°C or higher, and may be 300°C or lower, 295°C or lower, 290°C or lower, or 285°C. or below, or below 280°C.
負極端子及び正極端子は、電池積層体の積層方向少なくとも一方の端面まで延在していることができる。電池積層体がこのような構成を有している場合、負極端子及び正極端子が延在している端面とプリント基板とを、例えば半田で固定することによって、プリント基板上の回路と電池積層体とを電気的に接続することができる。 The negative electrode terminal and the positive electrode terminal can extend to at least one end surface in the stacking direction of the battery stack. When the battery stack has such a configuration, the circuit on the printed board and the battery stack can be bonded by fixing the printed circuit board to the end face where the negative and positive terminals extend, for example, by soldering. and can be electrically connected.
より具体的には、図1に示すように、負極端子141及び正極端子142は、電池積層体100の積層方向の端面(図1において電池積層体100の上側及び下側)まで延在していることができる。
More specifically, as shown in FIG. 1, the
《負極金属スパッタ層及び正極金属スパッタ層》
本開示の電池積層体は、発電要素と正極端子との間に配置されている正極金属スパッタ層、及び発電要素と負極端子との間に配置されている負極金属スパッタ層を有している。
《Negative metal sputtered layer and positive metal sputtered layer》
The battery stack of the present disclosure includes a positive metal sputtered layer disposed between the power generating element and the positive electrode terminal, and a negative metal sputtered layer disposed between the power generating element and the negative electrode terminal.
正極金属スパッタ層及び/又は負極金属スパッタ層は、スパッタ法、例えばDCスパッタ法、RCスパッタ法、マグネトロンスパッタ法、及びイオンビームスパッタ法等の方法によって成膜することができる。 The positive metal sputtered layer and/or the negative metal sputtered layer can be formed by a sputtering method such as a DC sputtering method, an RC sputtering method, a magnetron sputtering method, an ion beam sputtering method, or the like.
正極金属スパッタ層及び/又は負極金属スパッタ層の材料は、融点が260℃以上の金属であることが好ましい。 The material of the positive metal sputtered layer and/or the negative metal sputtered layer is preferably a metal having a melting point of 260° C. or higher.
このような金属は、融点が260℃以上であるため、電池積層体のプリント基板等への接合に用いられる半田のリフロー工程における一般的な加熱温度よりも融点が大きい。したがって、電池積層体をプリント基板等に接合する際の正極金属スパッタ層及び/又は負極金属スパッタ層の溶融を抑制することができる。正極金属スパッタ層及び/又は負極金属スパッタ層の溶融は、場合によっては電池積層体の密封性を低下させる等の不具合をもたらし得る。 Since such a metal has a melting point of 260° C. or higher, the melting point is higher than the general heating temperature in a solder reflow process used for bonding a battery stack to a printed circuit board or the like. Therefore, it is possible to suppress melting of the positive electrode metal sputter layer and/or the negative electrode metal sputter layer when bonding the battery stack to a printed circuit board or the like. Melting of the positive electrode metal sputtered layer and/or the negative electrode metal sputtered layer may cause problems such as deterioration of the sealing performance of the battery stack depending on the case.
正極金属スパッタ層及び/又は負極金属スパッタ層に用いることができる金属の融点は、260℃以上、265℃以上、270℃以上、又は275℃以上であってよい。 The melting point of the metal that can be used for the positive metal sputtered layer and/or the negative metal sputtered layer may be 260°C or higher, 265°C or higher, 270°C or higher, or 275°C or higher.
なお、正極金属スパッタ層及び/又は負極金属スパッタ層の材料は、融点が負極端子及び正極端子に用いられる金属の焼結温度又は溶融温度よりも高い融点を有していることが好ましい。 Note that the material for the positive electrode metal sputtered layer and/or the negative electrode metal sputtered layer preferably has a melting point higher than the sintering temperature or melting temperature of the metal used for the negative electrode terminal and the positive electrode terminal.
正極金属スパッタ層及び/又は負極金属スパッタ層は、電池積層体の積層方向少なくとも一方の端面まで延在していることができる。電池積層体がこのような構成を有している場合、負極端子及び正極端子が電池積層体の積層方向少なくとも一方の端面まで延在している構成においても、負極端子及び正極端子の電池積層体への密着性を向上させることができる。 The positive electrode metal sputter layer and/or the negative electrode metal sputter layer can extend to at least one end surface in the stacking direction of the battery stack. When the battery stack has such a configuration, even in a configuration in which the negative terminal and the positive terminal extend to at least one end face in the stacking direction of the battery stack, the battery stack of the negative terminal and the positive terminal It is possible to improve the adhesion to.
より具体的には、図1に示すように、負極金属スパッタ層151及び/又は正極金属スパッタ層152は、電池積層体100の積層方向の端面(図1において電池積層体100の上側及び下側)まで延在していることができる。
More specifically, as shown in FIG. 1, the negative electrode metal sputtered
《外装体》
本開示の電池積層体において、外装体、負極端子、及び正極端子によって、発電要素が封止されていることが好ましい。
《Exterior body》
In the battery stack of the present disclosure, it is preferable that the power generating element is sealed by the exterior body, the negative electrode terminal, and the positive electrode terminal.
ここで、外装体は、発電要素を封止することができる任意の材料、例えば樹脂又はセラミクス等であってよい。 Here, the exterior body may be made of any material capable of sealing the power generation element, such as resin or ceramics.
100及び200 電池積層体
110及び210 発電要素
111及び211 負極層
112及び212 固体電解質層
113及び213 正極層
114及び214 電極体
120及び220 電極端部層
130及び230 外装体
141及び241 負極端子
142及び242 正極端子
151及び251 負極金属スパッタ層
152及び252 正極金属スパッタ層
211a 負極集電体層
211b 負極活物質層
213a 正極集電体層
213b 正極活物質層
100 and 200
Claims (6)
前記発電要素の側面に配置され、かつ前記正極層と電気的に接続されている正極端子、
前記発電要素の側面に配置され、かつ前記負極層と電気的に接続されている負極端子、
前記発電要素と前記正極端子との間に配置されている正極金属スパッタ層、及び
前記発電要素と前記負極端子との間に配置されている負極金属スパッタ層、
を有しており、
前記正極端子及び前記負極端子は、金属の焼結体又は溶融結合体である、
電池積層体。 A power generation element in which one or more electrode bodies are laminated in which a positive electrode layer, a solid electrolyte layer, and a negative electrode layer are laminated in this order;
a positive electrode terminal disposed on a side surface of the power generation element and electrically connected to the positive electrode layer;
a negative electrode terminal disposed on a side surface of the power generation element and electrically connected to the negative electrode layer;
a positive electrode metal sputtered layer disposed between the power generation element and the positive electrode terminal; and a negative electrode metal sputtered layer located between the power generation element and the negative electrode terminal.
It has
The positive electrode terminal and the negative electrode terminal are a sintered body or a fused metal body,
Battery laminate.
前記正極金属スパッタ層及び/又は前記負極金属スパッタ層の材料は、金、白金、ニッケル、又はステンレス鋼を含む群から選択される少なくとも一種である、
請求項1に記載の電池積層体。 The power generation element contains sulfur,
The material of the positive electrode metal sputtered layer and/or the negative electrode metal sputtered layer is at least one selected from the group including gold, platinum, nickel, or stainless steel.
The battery laminate according to claim 1.
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-
2022
- 2022-07-06 JP JP2022109099A patent/JP2024007780A/en active Pending
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