JP2023545718A - プラズマガス反応器 - Google Patents

プラズマガス反応器 Download PDF

Info

Publication number
JP2023545718A
JP2023545718A JP2023521171A JP2023521171A JP2023545718A JP 2023545718 A JP2023545718 A JP 2023545718A JP 2023521171 A JP2023521171 A JP 2023521171A JP 2023521171 A JP2023521171 A JP 2023521171A JP 2023545718 A JP2023545718 A JP 2023545718A
Authority
JP
Japan
Prior art keywords
plasma
reactor
gas
inlet
expansion disk
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
JP2023521171A
Other languages
English (en)
Inventor
マセリ ファブリツィオ
ゴッドフロイド トーマス
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Materia Nova ASBL
Original Assignee
Materia Nova ASBL
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Materia Nova ASBL filed Critical Materia Nova ASBL
Publication of JP2023545718A publication Critical patent/JP2023545718A/ja
Pending legal-status Critical Current

Links

Images

Classifications

    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J19/00—Chemical, physical or physico-chemical processes in general; Their relevant apparatus
    • B01J19/08—Processes employing the direct application of electric or wave energy, or particle radiation; Apparatus therefor
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J6/00—Heat treatments such as Calcining; Fusing ; Pyrolysis
    • B01J6/008—Pyrolysis reactions
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J12/00—Chemical processes in general for reacting gaseous media with gaseous media; Apparatus specially adapted therefor
    • B01J12/002—Chemical processes in general for reacting gaseous media with gaseous media; Apparatus specially adapted therefor carried out in the plasma state
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J12/00—Chemical processes in general for reacting gaseous media with gaseous media; Apparatus specially adapted therefor
    • B01J12/005—Chemical processes in general for reacting gaseous media with gaseous media; Apparatus specially adapted therefor carried out at high temperatures, e.g. by pyrolysis
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J19/00—Chemical, physical or physico-chemical processes in general; Their relevant apparatus
    • B01J19/0053—Details of the reactor
    • B01J19/006—Baffles
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J19/00—Chemical, physical or physico-chemical processes in general; Their relevant apparatus
    • B01J19/08—Processes employing the direct application of electric or wave energy, or particle radiation; Apparatus therefor
    • B01J19/087—Processes employing the direct application of electric or wave energy, or particle radiation; Apparatus therefor employing electric or magnetic energy
    • B01J19/088—Processes employing the direct application of electric or wave energy, or particle radiation; Apparatus therefor employing electric or magnetic energy giving rise to electric discharges
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J4/00—Feed or outlet devices; Feed or outlet control devices
    • B01J4/001—Feed or outlet devices as such, e.g. feeding tubes
    • B01J4/002—Nozzle-type elements
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J4/00—Feed or outlet devices; Feed or outlet control devices
    • B01J4/001—Feed or outlet devices as such, e.g. feeding tubes
    • B01J4/005—Feed or outlet devices as such, e.g. feeding tubes provided with baffles
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C01—INORGANIC CHEMISTRY
    • C01B—NON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
    • C01B3/00—Hydrogen; Gaseous mixtures containing hydrogen; Separation of hydrogen from mixtures containing it; Purification of hydrogen
    • C01B3/02—Production of hydrogen or of gaseous mixtures containing a substantial proportion of hydrogen
    • C01B3/22—Production of hydrogen or of gaseous mixtures containing a substantial proportion of hydrogen by decomposition of gaseous or liquid organic compounds
    • C01B3/24—Production of hydrogen or of gaseous mixtures containing a substantial proportion of hydrogen by decomposition of gaseous or liquid organic compounds of hydrocarbons
    • H—ELECTRICITY
    • H05—ELECTRIC TECHNIQUES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H05H—PLASMA TECHNIQUE; PRODUCTION OF ACCELERATED ELECTRICALLY-CHARGED PARTICLES OR OF NEUTRONS; PRODUCTION OR ACCELERATION OF NEUTRAL MOLECULAR OR ATOMIC BEAMS
    • H05H1/00—Generating plasma; Handling plasma
    • H05H1/24—Generating plasma
    • H05H1/2406—Generating plasma using dielectric barrier discharges, i.e. with a dielectric interposed between the electrodes
    • H—ELECTRICITY
    • H05—ELECTRIC TECHNIQUES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H05H—PLASMA TECHNIQUE; PRODUCTION OF ACCELERATED ELECTRICALLY-CHARGED PARTICLES OR OF NEUTRONS; PRODUCTION OR ACCELERATION OF NEUTRAL MOLECULAR OR ATOMIC BEAMS
    • H05H1/00—Generating plasma; Handling plasma
    • H05H1/24—Generating plasma
    • H05H1/26—Plasma torches
    • H05H1/30—Plasma torches using applied electromagnetic fields, e.g. high frequency or microwave energy
    • H—ELECTRICITY
    • H05—ELECTRIC TECHNIQUES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H05H—PLASMA TECHNIQUE; PRODUCTION OF ACCELERATED ELECTRICALLY-CHARGED PARTICLES OR OF NEUTRONS; PRODUCTION OR ACCELERATION OF NEUTRAL MOLECULAR OR ATOMIC BEAMS
    • H05H1/00—Generating plasma; Handling plasma
    • H05H1/24—Generating plasma
    • H05H1/26—Plasma torches
    • H05H1/32—Plasma torches using an arc
    • H05H1/34—Details, e.g. electrodes, nozzles
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J2204/00—Aspects relating to feed or outlet devices; Regulating devices for feed or outlet devices
    • B01J2204/002—Aspects relating to feed or outlet devices; Regulating devices for feed or outlet devices the feeding side being of particular interest
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J2219/00—Chemical, physical or physico-chemical processes in general; Their relevant apparatus
    • B01J2219/00049—Controlling or regulating processes
    • B01J2219/00164—Controlling or regulating processes controlling the flow
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J2219/00—Chemical, physical or physico-chemical processes in general; Their relevant apparatus
    • B01J2219/00274—Sequential or parallel reactions; Apparatus and devices for combinatorial chemistry or for making arrays; Chemical library technology
    • B01J2219/00277—Apparatus
    • B01J2219/00279—Features relating to reactor vessels
    • B01J2219/00306—Reactor vessels in a multiple arrangement
    • B01J2219/00322—Reactor vessels in a multiple arrangement the individual reactor vessels being arranged serially in stacks
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J2219/00—Chemical, physical or physico-chemical processes in general; Their relevant apparatus
    • B01J2219/08—Processes employing the direct application of electric or wave energy, or particle radiation; Apparatus therefor
    • B01J2219/0869—Feeding or evacuating the reactor
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J2219/00—Chemical, physical or physico-chemical processes in general; Their relevant apparatus
    • B01J2219/08—Processes employing the direct application of electric or wave energy, or particle radiation; Apparatus therefor
    • B01J2219/0894—Processes carried out in the presence of a plasma
    • B01J2219/0898—Hot plasma
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C01—INORGANIC CHEMISTRY
    • C01B—NON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
    • C01B2203/00—Integrated processes for the production of hydrogen or synthesis gas
    • C01B2203/08—Methods of heating or cooling
    • C01B2203/0805—Methods of heating the process for making hydrogen or synthesis gas
    • C01B2203/0861—Methods of heating the process for making hydrogen or synthesis gas by plasma
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C01—INORGANIC CHEMISTRY
    • C01B—NON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
    • C01B2203/00—Integrated processes for the production of hydrogen or synthesis gas
    • C01B2203/12—Feeding the process for making hydrogen or synthesis gas
    • C01B2203/1205—Composition of the feed
    • C01B2203/1211—Organic compounds or organic mixtures used in the process for making hydrogen or synthesis gas
    • C01B2203/1235—Hydrocarbons
    • C01B2203/1241—Natural gas or methane

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Physics & Mathematics (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Plasma & Fusion (AREA)
  • Spectroscopy & Molecular Physics (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Toxicology (AREA)
  • Combustion & Propulsion (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Electromagnetism (AREA)
  • Thermal Sciences (AREA)
  • Physical Or Chemical Processes And Apparatus (AREA)
  • Plasma Technology (AREA)

Abstract

本発明は、反応器空間、軸方向での流体流れに適した軸方向ガス入口と同軸であり、前記反応器空間を取り囲む円筒形反応器容器であって、出口手段を備える反応器容器とを備えるプラズマ反応器に関する。本発明はさらに、多段反応器に関する。本発明はまた、前記プラズマ反応器の使用に関する。

Description

（発明の分野）
本発明は化学反応に適し、かつ反応器の少なくとも一部内にプラズマを生成する反応器に関する。特に、反応器は、高圧でのガス状反応物に適している。
（背景）
炭化水素を炭素部分及び水素に分解するための多くの方法及びシステムがある。工業プロセスにおける炭化水素からの水素の伝統的な製造方法は、炭化水素の水蒸気改質に関する。多くの場合、空気又は酸素は、欠乏状態で水蒸気－炭化水素混合物に添加される。転化される炭化水素の実質的な部分がプロセスのエネルギー源として使用され、したがって低い利用率を得るので、この方法は非効率的である。さらに、収率は燃焼プロセスが完了しておらず、したがって、一酸化炭素及び二酸化炭素、ならびに窒素の存在下での窒素酸化物が生成されるという事実のために、さらに低下した。プロセスからのこれらの廃棄ガスは、燃料ガスとして以外のいかなる目的にも使用することができず、その結果、汚染環境ガスが放出される。さらに、水素ガスとガス状副生成物とを分離することは困難であり、追加のコストがかかる場合がある。
天然炭化水素の従来の熱分解は、１２００～２０００Ｋの範囲の温度での熱活性化平衡反応である。この方法は、限られたエネルギー及び変換性能を示す。あるものは低温（～１０００Ｋ）で運転するために触媒を使用するが、収率が限られており、炭素の堆積による触媒の失活等の他の問題をもたらす。このような非活性化触媒の再生はエネルギーを消費し、多くの場合、大量のＣＯ２を生成する。
炭化水素原料の利用率に関しては、プラズマ熱分解がはるかに効果的であることが証明されており、プラズマトーチを利用して多くの実験が行われている。しかし、導入部で述べたように、これは、安定なプラズマを得るために必要とされる低い熱効率、低いメタン入口圧力、いくつかの段階の圧縮機を必要とする低い水素出口圧力、及び工業的に適用可能な様式で水素を貯蔵及び輸送するための高い量のエネルギーのために、いかなる連続的な工業的生産ももたらさなかった。
ＥＰ ０ ６７５ ９２５は、炭化水素を炭素部分と水素とに熱分解するための方法及び装置を記載している。この装置の問題は、標準的な反応容器の使用である。動作中、この反応容器の大部分は、分解又は反応のいずれかに適した条件に達しない。その結果、反応器の効率は極めて低い。さらに、反応器は、大規模な工業規模で適用可能であるには低すぎる圧力で動作する。
米国特許出願公開第２００３／００２４８０６号は、プラズマ旋回反応器を記載している。しかしながら、このプラズマ旋回反応器は、ガス状炭化水素ではなく炭素源として都市廃棄物用に設計されている。さらに、反応器は、反応器空間内に小さな反応性プラズマゾーンを有する。その結果、反応器の大きなセグメントは、最大限に利用されない。熱及びプラズマ反応効率は低い。
本発明は、上述の問題及び欠点の少なくともいくつかを解決することを目的とする。本発明の目的は、これらの欠点を排除する方法を提供することである。本発明は、上述の欠点の少なくとも１つを解決することを目的とする。
（発明の概要）
本発明及びその実施形態は、上述の欠点の１つ以上に対する解決策を提供するのに役立つ。この目的のために、本発明は、請求項１に記載のプラズマ反応器に関する。
反応器の設計は以下を改善することを目的とする：
－ 強力なプラズマと反応性ガスのオーバーレイにより、高出力密度と良好なプラズマ／ガスオーバーレイの両方を得る、
－ 熱プラズマの利用率が向上し、一般に高い放射損失と大きな致命的エネルギー、及び非常に高い温度による高価な材料コストに関連する集中源の使用を可能にする、
－ プラズマリアクターシステム内で２０ｂａｒ以上等の高圧（工業用）ガスの利用を可能にする。ＧＬＩＤＡＲＣ設計は最大１０ｂａｒまでの圧力で動作することができる。熱プラズマトーチは通常、大気圧以下で動作する。
－ 反応器への熱的及び化学的影響を回避することにより、より安価な材料の使用を可能にする。
－ 高温、反応性の高いプラズマ及びイオン種、及びプラズマ生成手段によっては高電圧にもかかわらず、安全かつ確実な動作を可能にする。
－ 再設計を必要とせずに、単段反応器から多段反応器に簡単にスケールアップして、反応器のスループットを簡単に向上させることができる。
装置の好ましい実施形態は、請求項２～１１のいずれかに示されている。
特定の好ましい実施形態は、請求項３に記載の発明に関する。そのようなプラズマ反応器は、プラズマと反応性ガスとの間に大きな重なりを有する。さらに、反応器は反応器内での入口ガス圧力の高温への変換に、運動放熱によって有利に働く。これは、反応器の平面形状の結果である。その結果、プラズマ反応効率及び熱効率が著しく改善される。
第２の態様では、本発明が請求項１２に記載の多段プラズマ反応器に関する。
第３の態様では、本発明が請求項１３に記載のプラズマ反応器の使用に関する。第２の態様の好ましい実施形態では、本発明がメタンの水素へのハイブリッドプラズマ分解のための、請求項１４に記載のプラズマ反応器の使用に関する。
メタンから水素への転換は現在、水蒸気改質によって工業的に行われており、水素、ＣＯ、及びＣＯ２の混合物を形成している。メタンの水素及びカーボンブラックへのハイブリッドプラズマ分解は、有利には水素とカーボンブラックとの間の容易な分離を可能にする。ＣＯやＣＯ２は生成せず、メタン１単位あたりの水素の生成量が多い。これは、温室効果ガスの排出を低減するために生態学的に望ましい。さらに、Ｈ２及びＣ中のＣＨ４を解離させるのに必要な熱エネルギー（通常の反応エンタルピーによって定義される）は、水蒸気改質メタンならびに水電解よりもＨ２の単位当たりかなり低い。
望ましい反応平衡（解離生成物に向かってシフトする）を得るためには高温が必要であるが、解離反応自体は水蒸気改質又は水の解離（例えば、電気分解）と比較して、環境からかなり少量のエネルギーを吸収する。
図１は、本発明によるプラズマ反応器の一実施形態の断面側面図及び断面上面図を示す。 図２は、本発明による単段及び多段プラズマ反応器の実施形態の断面側面図を示す。 図３は、波プラズマ発生を伴うプラズマ反応器の実施形態の断面側面図を示す。 図４Ａは、誘電体バリア放電（ＤＢＤ）プラズマ生成を伴うプラズマ反応器の実施形態の断面側面図を示す。 図４Ｂは、誘電体バリア放電（ＤＢＤ）プラズマ生成を伴うプラズマ反応器の実施形態の断面上面図を示す。 図４Ｃは、誘電体バリア放電（ＤＢＤ）プラズマ生成に適した下流ガス膨張ディスク及び上流ガス膨張ディスクの断面側面図を示す。 図５Ａは、グライディングアークプラズマ発生手段を有するプラズマ反応器の一実施形態の断面上面図を示す。 図５Ｂは、動作中のグライディングアークプラズマ発生手段を有するプラズマ反応器の一実施形態の断面上面図を示す。 図５Ｃは、グライドアークプラズマ発生に適した下流ガス膨張ディスクの断面側面図を示す。 図５Ｄは、グライディングアークプラズマ発生に適した代替的な下流ガス膨張ディスク及び上流ガス膨張ディスクの断面側面図を示す。 図６Ａは、羽根なしのプラズマ反応器の実施形態の断面上面図を示す。 図６Ｂは、羽根有りのプラズマ反応器の実施形態の断面上面図を示す。 図７Ａは、上流の膨張ディスクと下流の膨張ディスク（ｍ）との間の幅Ｈの機能として、反応器空間内の膨張ガスの慣性力に対する散逸力の比を表すグラフを示す。 図７Ｂは、ガス速度（ｍ／ｓ）の関数として、反応器空間における膨張ガスの慣性力に対する散逸力の比を表すグラフを示す。 図８は、プラズマ反応器の実施形態の断面側面図を示し、上流の膨張ディスクは、本発明による中空シリンダである。 図９は、プラズマ反応器の実施形態の断面側面図を示し、ここで、上流膨張ディスクは中空シリンダであり、下流膨張ディスクは、本発明による平面熱交換器を備える。 図１０Ａは、複数の点源マイクロ波源（１２）を有するプラズマ反応器の実施形態の概略断面側面図を示す。 図１０Ｂは、複数の点源マイクロ波源（１２）を有するプラズマ反応器の実施形態の概略斜視図を示す。 図１０Ｃは、モノソース及びマルチソースマイクロ波プラズマ生成のための電力密度の概略図を示す。
（発明の詳細な説明）
本発明は、化学反応に適した反応器、並びに反応器の少なくとも一部内にプラズマを生成する反応器に関する。
別途定義されない限り、技術用語及び科学用語を含む、本発明を開示する際に使用されるすべての用語は、本発明が属する技術分野の当業者によって一般に理解される意味を有する。さらなる指針によって、用語の定義は、本発明の教示をより良く理解するために含まれる。
本明細書で使用される場合、以下の用語は以下の意味を有する：
「Ａ」、「ａｎ」、及び「ｔｈｅ」は本明細書で使用される場合、文脈が明らかに別段の指示をしない限り、単数及び複数の両方の指示対象を指す。例として、「区画」は、１つ又は２つ以上の区画を指す。
本明細書で使用される「Ｃｏｍｐｒｉｓｅ」、「ｃｏｍｐｒｉｓｉｎｇ」、及び「ｃｏｍｐｒｉｓｅｓ」及び「ｃｏｍｐｒｉｓｅｄ ｏｆ」は、「ｉｎｃｌｕｄｅ」、「ｉｎｃｌｕｄｉｎｇ」、「ｉｎｃｌｕｄｅｓ」又は「ｃｏｎｔａｉｎ」、「ｃｏｎｔａｉｎｉｎｇ」、「ｃｏｎｔａｉｎｓ」と同義であり、包括的又は包括的です。以下の内容の存在を指定する自由形式の用語。当該技術分野で知られている、又はその中に開示されている追加の、記載されていない構成要素、特徴、要素、部材、ステップの存在を排除又は排除するものではない。
さらに、本明細書及び特許請求の範囲における第１、第２、第３等の用語は同様の要素を区別するために使用され、指定されない限り、必ずしも連続的又は時系列的順序を説明するために使用されない。そのように使用される用語は適切な状況下で交換可能であり、本明細書に記載される本発明の実施形態は、本明細書に記載又は図示される以外の他の配列で動作することが可能であることを理解されたい。
エンドポイントによる数値範囲の列挙は、その範囲内に包含される全ての数及び分数、ならびに列挙されたエンドポイントを含む。
用語「１以上」又は「少なくとも１つ」、例えば１つ又は複数の部材群の少なくとも１つの部材はそれ自体、さらなる例示によって明らかであるが、この用語はとりわけ、前記部材のいずれか１つ、又は前記部材のいずれか２つ以上、例えば、前記部材のいずれか≧３、≧４、≧５、≧６又は≧７等、及び前記部材の全てまでへの言及を包含する。
本明細書で使用するとき、「熱プラズマ」は、電子温度、イオン温度、及びガス温度がほぼ等しいプラズマを指す。好ましくは電子Ｔｅ、イオンＴｉ及びガスＴｇ の絶対温度は最大で２０％、より好ましくはイオンＴｉと電子Ｔｅとの間の絶対温度が最大で１５％、より好ましくはイオンと電子との間の絶対温度が最大で１０％、より好ましくはイオンと電子との間の絶対温度が最大で５％、最も好ましくはイオンと電子との間の絶対温度が最大で１％ずれる。
本明細書で使用される「非熱」又は「低温プラズマ」は、電子温度Ｔｅが重質種（イオン及び中性物質）の温度よりもはるかに高温であるため、熱力学的平衡にないプラズマを指す。電子Ｔｅの温度は、イオンＴｉ及び気体の温度よりもはるかに高い。
202305121011580110______________________________________APH_0
202305121011580110______________________________________APH_1
本明細書で使用するとき、「ハイブリッドプラズマ」は、熱プラズマと非熱プラズマとの重ね合わせを指す。好ましくは、ハイブリッドプラズマが熱プラズマを形成するゾーン、すなわち、イオン及び電子が熱力学的平衡にあるゾーンと、非熱プラズマを形成するゾーン、すなわち、電子がイオン及び中性粒子よりも実質的に高い温度にあるゾーンとを有する。
本明細書で使用するとき、「ハイブリッド血漿分解」は、ハイブリッドプラズマの影響下での物質の分解を指す。それは、一般にイオン化されていない最終製品へのイオン化種の可能な組換えをさらに含む。
別途定義されない限り、技術用語及び科学用語を含む、本発明を開示する際に使用されるすべての用語は、本発明が属する技術分野の当業者によって一般に理解される意味を有する。さらなる指針によって、本発明の教示をより良く理解するために、説明において使用される用語の定義が含まれる。本明細書で使用される用語又は定義は、単に本発明の理解を助けるために提供される。
本明細書を通して「一実施形態」又は「実施形態」への言及は、実施形態に関連して説明される特定の特徴、構造又は特性が本発明の少なくとも１つの実施形態に含まれることを意味する。したがって、本明細書全体にわたる様々な場所における「一実施形態では」又は「実施形態では」という語句の出現は、必ずしもすべて同じ実施形態を指すわけではなく、同じ実施形態を指してもよい。さらに、特定の特徴、構造、又は特性は１つ又は複数の実施形態において、本開示から当業者に明らかであるように、任意の適切な方法で組み合わせることができる。さらに、本明細書に記載されるいくつかの実施形態は他の実施形態に含まれるが他の特徴を含まないいくつかの実施形態を含むが、異なる実施形態の特徴の組合せは当業者によって理解されるように、本発明の範囲内であり、異なる実施形態を形成することを意味する。例えば、以下の特許請求の範囲において、特許請求される実施形態のいずれも、任意の組合せで使用することができる。
第１の態様では、本発明がプラズマ反応器に関する：
－ 反応器空間、
－ 軸方向での流体流れに適した軸方向ガス入口であって、前記軸方向入口は、ガス性混合物のジェットを前記反応器空間内に放出するための半径方向注入スリットを備える、軸方向ガス入口、
－ 同軸入口から半径方向に延在し、前記軸方向に関して前記半径方向注入スリットの下流に位置する、下流ガス膨張ディスク、
－ 前記反応器空間内のガス性媒体をイオン化するのに適したプラズマ発生手段、及び
－ 円筒形反応容器であって、前記ガス入口と同軸であり、前記反応空間を取り囲み、前記反応容器が出口手段を備える、円筒形反応容器。
本発明の好ましい実施形態では、前記プラズマ反応器が同軸入口から半径方向に延在し、前記軸方向に関して前記半径方向注入スリットの上流に位置する上流ガス膨張ディスクをさらに備える。
本発明のさらに好ましい実施形態では、下流ガス膨張ディスクと上流ガス膨張ディスクとの間の幅Ｈが１００ｃｍ未満、より好ましくは７５ｃｍ未満、より好ましくは５０ｃｍ未満、より好ましくは２５．００ｃｍ未満、より好ましくは２０．００ｃｍ未満、より好ましくは１０．００ｃｍ未満、より好ましくは８．００ｃｍ未満、より好ましくは６．００ｃｍ未満、より好ましくは５．００ｃｍ未満、より好ましくは４．００ｃｍ未満、より好ましくは３．００ｃｍ未満、より好ましくは２．００ｃｍ未満、より好ましくは１．００ｃｍ未満、より好ましくは０．８０ｃｍ未満、より好ましくは０．６０ｃｍ未満、より好ましくは０．５０ｃｍ未満、より好ましくは０．４０ｃｍ未満、より好ましくは０．３０ｃｍ未満、より好ましくは０．２５ｃｍ未満、より好ましくは０．２０ｃｍ未満である。
本発明の好ましい実施形態では、前記上流ガス膨張ディスクが熱交換手段を備える。本発明の別の好ましい実施形態では、前記下流ガス膨張ディスクが熱交換手段を備えている。より好ましい実施形態では、上流ガス膨張ディスク及び下流ガス膨張ディスクの両方に熱交換手段が設けられる。
熱交換手段は、当技術分野で知られている。好ましい実施形態では、ガス膨張ディスクが中空流体通路を備える。これらの流体通路は、水等の流体を加熱するために使用することができる。冷却は、反応器空間の熱管理がその耐久性を維持し、製造コストを低減するのに役立つので、有利である。さらに、熱回収はプラズマ反応器の熱効率を改善し、その操業コストを低減する。
本発明の好ましい実施形態では、上流射出ディスクは中空円筒である。より好ましくは、前記中空円筒が接線方向予熱ガス入口を備える。中空円筒は、本発明の第１の実施形態の軸方向ガス入口と流体連通する軸方向予熱ガス出口をさらに備える。この好ましい実施形態は図８に示されている。加圧された反応ガス（１）が中空円筒の外側部分に接線方向に供給され、この中空円筒は上流ガス膨張ディスク（４）として２倍になり、そこで渦を形成し、プラズマ反応器との熱交換効果によって予熱する。中空円筒から、予熱されたガスは、第１の組の半径方向スリット（３’）を通って中心に向かって半径方向に流れ、軸方向ガス入口に入る。軸方向ガス入口から、予熱されたガスは径方向に、ラジアル射出スリット（３）を通って、反応器空間に流れる。さらに好ましい実施形態では、中空円筒には渦流を開始又は改善し、かつ／又は乱流を促進し、かつ／又は熱交換を改善するのに適した羽根が設けられる。この設定は反応ガスが軸方向ガス入口に供給され、反応器空間に半径方向に注入される前に、反応ガスが予熱されることを可能にする。より好ましくは、ガス反応物が高圧ガスを前記中空円筒内に供給することによって予熱されてもよく、それによって、摩擦効果及び渦が全体的な渦流を開始し、圧力を熱に変換する。追加の熱は、プラズマ反応器との熱交換効果によって提供される。複数のガス流が利用される場合、これはまた、ガス流の混合を改善する。この設計は有利には熱自己調節を提供し、動作の困難性を低減し、プラズマ反応器の安全性を改善する。
より好ましい実施形態では、下流ガス膨張ディスク及び上流ガス膨張ディスクが熱プラズマ（解離）ゾーン及び高熱交換（焼入れ、再結合、縮合）ゾーンに適合される。好ましくは、熱プラズマゾーンが制限された熱伝導性を有する材料及び／又は被膜を含む、制限された熱交換に適している。好ましくは、高熱交換ゾーンが高熱交換に適している。特に熱伝導性に適した材料であるが、熱交換手段にも適している。好ましくは、熱プラズマゾーンが高熱交換ゾーンよりも軸方向ガス入口に半径方向に近い。
好ましい実施形態では、これらの高熱交換ゾーンの動作は切替え可能であり、すなわち、必要に応じて、焼入れと低速冷却との間の動作を切り替えることができる。有利には、これは再結合反応の選択性の微調整を可能にする。特定の実施形態では、高熱交換ゾーンが（低速）冷却モードと急冷モードとの間で交換されてもよい。これは、例えば、炭化水素（好ましくはメタン）供給原料からの急冷操作（ガス－冷却蒸気交換器を介する非常に迅速な冷却速度）において、制御された冷却操作（例えば、ガス－液体交換器を介する徐冷速度）で、固体形態の炭素（アモルファスカーボンブラック又は結晶化形態（グラフェン又はグラファイト等））、又は反対に、Ｃ２～Ｃ５型炭化水素（例えば、アセチレン）等の非固体炭素質形態のいずれかを生成することを可能にすることができる。
反応選択性を調整するための切換可能な動作モードは、様々な方法で達成することができる。特に、上方及び／又は下方の膨張ディスクは、熱交換器としての役割を果たすことができる。図９は、下向き膨張ディスクが平面熱交換器を備えている好ましい反応器設計を示している。平面熱交換器（１６）は、冷媒、好ましくは蒸発可能な冷たい液体（１７）、より好ましくは水を備える。液冷媒（１７）は平面熱交換器（１６）上で蒸発し、発生した気相（１８）は、熱の再利用のために再生される。そのような平面熱交換器は非常に効率的な焼入れを達成するために、細かい冷媒液滴を用いて蒸発モードで動作させることができる。平面熱交換器は徐冷を達成するために、より低い流量で液体／液体又は蒸発モードで動作させることができる。好ましくは、平面熱交換器が液体／液体で動作する。さらに、冷媒の流れ及び温度は、急冷モードと低速冷却モードとの間で切り替わるように適合され得る。好ましい実施形態では、冷媒によって捕捉された熱エネルギーが利用される。例えば、熱は、直接使用されてもよく、熱交換として利用されてもよく、又は電力を生成するために利用されてもよく、又は追加の触媒反応器チャンバを予熱するために下流で使用されてもよい。
切換可能な動作に適した別の実施形態は、断熱冷却を利用する。本反応器空間はプラズマが反応器を半径方向に通過することにつれて拡張し、結果として発散ガス流が生じる。その結果、断熱冷却が達成される。
切換可能な動作に適した別の実施形態では、追加の流体（液体の場合、好ましくはエアロゾル）が反応器空間、特にプラズマゾーン又はプラズマゾーンと再結合ゾーンとの間に注入されてもよい。流体又はエアロゾルの注入は、急冷に限定されず、エアロゾルの解離等の他の望ましい効果を得るために利用されてもよく、放電後のプラズマ中で反応種又は水素もしくは窒素等のガスのみを形成してもよいことは明らかである。これは、さらに、生成されたプラズマのパワーを増加させることができる。あるいは、反応器不活性化が例えばアルゴン又は窒素ガスを用いて達成することができる。これは、空気中で爆発性の固体化合物が製造され、下流の工程で輸送される場合に、反応器の安全性を改善するのに有益である。
本発明の好ましい実施形態では、半径方向注入スリットが半径方向に延びる羽根を備える。本発明の好ましい実施形態では、羽根は固定羽根である。すなわち、羽根は、プラズマ反応器の動作中に回転、調整、又は移動しない。様々なタイプの羽根が当技術分野で知られており、本発明の文脈内での使用に適しており、線状羽根、エーロフォイル羽根、分離羽根が挙げられるが、これらに限定されない。前記羽根の目的は、膨張する空気流をヤングコアンダ効果を介して所望の方向に向けることである。特に、羽根は、円筒形反応器空間内で渦膨張を生じさせるのに適している。これは、物理化成処理効率を改善するために、ガスプラズマ混合、特にマイクロ混合を改善し、反応器空間内のプラズマゾーン内のガスの滞留時間又は接触時間を増加させるのに有益である。
本明細書に記載のプラズマ発生手段は、好ましくは波源、誘電体バリア放電、滑走アーク、又はこれらの組合せのリストから選択される。これらの実施形態のそれぞれについて、より詳細に説明する。
特定の実施形態では、本発明がプラズマ発生手段が波源で本発明の第１の態様によるプラズマ反応器に関する。プラズマは電源から電場を印加し、それによって混合物を加熱することによって、１つ以上のプロセスガスから、又は気体混合物から形成することができる。適切な波源は中波、無線周波数（ＲＦ）波又はマイクロ波を含み、誘導結合又は容量結合され得る。これらの技術は、当技術分野で公知である。本発明によるプラズマ反応器は、パルスモード及び連続モードの両方で波源と共に使用することができる。
好ましい実施形態では、プラズマ発生手段はマイクロ波源である。
好ましい実施形態では、プラズマ発生手段が導波管及びインピーダンス整合デバイスを有する波源である。より好ましい実施形態では、複数の波源及び導波路及びインピーダンス整合装置が使用される。好ましくは、これらの複数の導波路及びインピーダンス整合装置が反応器に対して半径方向にセットアップされる。マイクロ波は強力な点源である。導波管及びインピーダンス整合ボックスはリアクタ内の電極を必要とせずに、必要に応じて電力を注入するために使用され得る。構造的干渉を利用して、高分子量解離を有するプラズマのゾーンを得ることができる。破壊的干渉を利用して、他の領域における電力密度を低減することができる。
波源によって生成される波は、好ましくは平面波である。波源によって生成される波は、より好ましくは定常波である。静止波は、干渉による最大電力密度及び最小パワー密度のゾーンを生成するのに適している。これは、複数の波源が使用される場合に特に当てはまる。静止波は、特に前方射出／後方反射を考慮する場合、干渉に関して制御するのがより容易である。これは、高い解離のゾーン及び効率的な再結合を可能にするゾーンを生成するために有益であり、したがって、反応器のエネルギー効率を改善する。
第１の態様の特定の実施形態では、本発明は、以下：
－ 反応器空間、
－ 軸方向での流体流れに適した軸方向ガス入口であって、前記軸方向入口は、ガス性混合物のジェットを前記反応器空間内に放出するための半径方向注入スリットを備える、軸方向ガス入口、
－ 同軸入口から半径方向に延在し、前記軸方向に関して前記半径方向注入スリットの下流に位置する、下流ガス膨張ディスク、
－ 前記ガス入口と同軸であり、前記反応器空間を取り囲み、前記反応器容器が出口手段を備える円筒形反応器容器、
－ 少なくとも１つの波源、及び
－ リアクタ空間内に少なくとも部分的に平面波を生成するように構成された、少なくとも１つの導波管及びインピーダンス整合ボックス
を備えるプラズマ反応器に関する。
別の特定の実施形態では、本発明がプラズマ発生手段が誘電体バリア放電（ＤＢＤ）で本発明の第１の態様によるプラズマ反応器に関する。好ましい実施形態では、プラズマ反応器がＤＢＤプラズマを生成するのに適した、導電性の内部コア又は電極及び外部誘電体コーティングを有する上流ガス膨張ディスク及び下流ガス膨張ディスクの両方を備える。ＤＢＤプラズマは第１の電極を高電圧発生器（ＡＣモード及びパルスＤＣモード）に接続し、第２の電極を接地することによって生成される。電極に適した材料はステンレス鋼、屈折金属合金、及び導電性炭化物から選択することができるが、これらに限定されない。誘電体被膜に適した物質はＡｌ２Ｏ３、ＳｉＯ２及びＺｒＯ２から選択することができるが、これらに限定されない。有利には、電力は電極間に均一に分配される。これは、前記電極間の膨張ガスとの大きな重なりをもたらす。さらに、反応物の解離に適した低温プラズマを有する第１のゾーンと、縮合及び再結合に適したプラズマを有さない第２のゾーンとを指定することができる。これらのゾーンは、上流及び下流のガス膨張ディスクの幾何学的形状によって厳密に制御される。さらに、電力配電と膨張ガスとの間の重なりは、反応器設計のために大きい。
第１の態様の特定の実施形態では、本発明がプラズマ反応器に関する：
－ 反応器空間、
－ 軸方向での流体流れに適した軸方向ガス入口であって、前記軸方向入口は、ガス性混合物のジェットを前記反応器空間内に放出するための半径方向注入スリットを備える、軸方向ガス入口、
－ 同軸入口から半径方向に延在し、前記軸方向に関して前記半径方向注入スリットの下流に位置する、下流ガス膨張ディスク、
－ 同軸入口から半径方向に延在し、前記軸方向に関して前記半径方向注入スリットの上流に位置する上流ガス膨張ディスクであって、前記上流ガス膨張ディスク及び前記下流ガス膨張ディスクは、導電性内側コア及び外部誘電体コーティングを備える、上流ガス膨張ディスク、及び
－ 円筒形反応容器であって、前記ガス入口と同軸であり、前記反応空間を取り囲み、前記反応容器が出口手段を備える、円筒形反応容器。
別の特定の実施形態では本発明が本発明の第１の態様によるプラズマ反応器に関し、プラズマ生成手段はグライディングアークプラズマ生成である。一対の電極間には、グライディングアークハイブリッドプラズマが発生する。好ましくは、複数一対の電極（すなわち、偶数の電極）が使用される。好ましい実施形態では、これらの電極が下流のガス膨張ディスク又は上流のガス膨張ディスク上に設けられる。一実施形態では、電極対が下流のガス膨張ディスク上に設けられてもよい。別の実施形態では、電極対が上流ガス膨張ディスク上に設けられてもよい。別の実施形態では電極対の第１の電極が上流のガス膨張ディスク上に設けられてもよく、電極対の第２の電極は下流のガス膨張ディスク上に設けられてもよい。好ましくは、電極がワイヤ形状であり、半径方向に配向される。より好ましくは、電極が０．０５ｍｍ～２．００ｍｍ、より好ましくは０．１０ｍｍ～１．００ｍｍの直径を有する。電極対の数、それらの幾何学的形状（反応器内の局在、長さ、・・・）、電力（電圧及び電流）が、膨張するガス内のパワー密度を決定する。電極は、耐熱性及び導電性材料から作製される。そのような材料はステンレス鋼、高融点金属合金、導電性及びセラミック（すなわち炭素）から選択され得るが、これらに限定されない。配電及び電圧／電流比の管理は必須である。
これは、電極対を並列に（全ての電極対の間で分割された高電流）及び直列に（各電極対における固有の電流及び電圧降下）接続することによって達成することができる。
グライディングアークリアクタは、ＤＣ、パルスＤＣ、単相ＡＣ、三相、多相電流を含むがこれらに限定されない様々な電圧源で動作することができる。電流は好ましくはアークインピーダンスに整合する高周波数で、ピーク電力を増加させるために、例えばパルスＤＣでパルス化されてもよい。
第１の態様の別の特定の実施形態では、本発明は、以下：
－ 反応器空間、
－ 軸方向での流体流れに適した軸方向ガス入口であって、前記軸方向入口は、ガス性混合物のジェットを前記反応器空間内に放出するための半径方向注入スリットを備える、軸方向ガス入口、
－ 同軸入口から半径方向に延び、前記軸方向に関して前記半径方向注入スリットの下流に位置する、下流ガス膨張ディスクであって、少なくとも１つの電極対が前記下流ガス膨張ディスク上に堆積されている、下流ガス膨張ディスク、及び
－ 円筒形反応容器であって、前記ガス入口と同軸であり、前記反応空間を取り囲み、前記反応容器が出口手段を備える、円筒形反応容器
を備えるプラズマ反応器に関する。
第１の態様の別の特定の実施形態では、本発明は、以下：
－ 反応器空間、
－ 軸方向での流体流れに適した軸方向ガス入口であって、前記軸方向入口は、ガス性混合物のジェットを前記反応器空間内に放出するための半径方向注入スリットを備える、軸方向ガス入口、
－ 第１及び第２の電極を備える少なくとも１つの電極対、
－ 同軸入口から半径方向に延び、前記軸方向に関して前記半径方向注入スリットの下流に位置する、下流ガス膨張ディスクであって、前記第１の電極が前記下流ガス膨張ディスク上に堆積される、下流ガス膨張ディスク、
－ 同軸入口から半径方向に延在し、前記軸方向に関して前記半径方向注入スリットの上流に位置する上流ガス膨張ディスクであって、前記第２の電極が前記上流ガス膨張ディスク上に堆積される、上流ガス膨張ディスク、及び
－ 円筒形反応容器であって、前記ガス入口と同軸であり、前記反応空間を取り囲み、前記反応容器が出口手段を備える、円筒形反応容器
を備えるプラズマ反応器に関する。
第２の態様では、本発明が本発明の第１の態様による少なくとも１つのプラズマリアクタセルを備える多段プラズマリアクタに関する。好ましくは、多段プラズマ反応器が本発明の第１の態様によるプラズマ反応器の積層を備える。好ましい実施形態では、前記多段プラズマ反応器が単一の共通ガス入口を利用する。本発明による平面反応器は、有利には単一の共通ガス入口の周りに積み重ねることができる。これは、便利で容易なアップスケーリングを可能にする。アップスケーリングはさらに、これが望まれる場合、モジュール方式で利用することができる。さらに、多段プラズマ反応器は全体として、単一段の平面形状を有さず、利用可能な空間又は設計制約により適合するように設計することができ、一方、単一段の平面形状に関連する改善された熱及びプラズマ反応効率の利点を保持する。
第３の態様では、本発明が本発明の第１の態様によるプラズマ反応器又は本発明の第２の態様による多段反応器の使用に関する。
第３の態様の好ましい実施形態では、プラズマ反応器が熱ガス解離反応を使用する。好適な実施例としては炭化水素、Ｈ２Ｓ、Ｈ２Ｓｅ等の熱解離が挙げられるが、これらに限定されない。
第３の態様の別の好ましい実施形態では、プラズマ反応器がガス化学反応に使用される。より好ましい実施形態では、反応が触媒の非存在下でのサバティエ型反応、すなわち、ＣＯ２及び水素を炭化水素に改質すること、ならびに／又は窒素ガス及び水素ガスをアンモニアに改質することを可能にするために使用され得る。
好ましい実施形態では、本発明が炭化水素、好ましくはメタンから水素及びカーボンブラックへのハイブリッドプラズマ分解のための、本発明の第１の態様によるプラズマ反応器又は本発明の第２の態様による多段反応器の使用に関する。メタンのような炭化水素のカーボンブラック及び水素への熱分解プラズマ分解が知られている。しかし、この技術には多くの問題が残っている。その結果、工業的規模の灰色水素は一般に、炭化水素のハイブリッドプラズマ分解ではなく、炭化水素の水蒸気改質によって、副生成物として有意なＣＯ２を伴って生成される。特に、当該技術分野において知られているプラズマ反応器は低炭化水素入口圧力をそのまま必要とし、低出口圧力で水素を提供するが、いずれも工業的用途には適していない。さらに、反応器の熱効率は一般に低い。一般に、炭化水素の分解、並びに水素及びカーボンブラックの形成に適した条件は、反応器空間の小さなセグメントでのみ生じるので、効率は低い。本発明のプラズマ反応器は、これらの発行のいくつかを克服又は改善する。しかしながら、本発明が本出願に限定されないことは明らかである。
本発明による反応器は、あらゆる種類の高温反応、特にプラズマ反応及びガス反応に使用することができる。本明細書に記載の「反応ガス」と同様に、ガス反応は、均一な気体混合物、ならびに連続媒体がガスである分散液を含む。特に、液体－気体分散液（エアロゾル）及び固体－気体分散液（固体エアロゾル）も、反応ガスとして、ならびに反応器中の任意の段階で形成される中間体として、本発明の範囲内で使用することができる。そのような中間体はプラズマ反応器内で起こる化学反応及びプラズマ反応のために形成され得るが、反応器空間内の任意の点で固体又は液体を意図的に分散させることによっても形成され得る。本発明は、本発明をさらに例示する以下の非限定的な実施例によってさらに説明され、本発明の範囲を限定することを意図するものではなく、またそのように解釈されるべきではない。
本発明は、ここで、限定的ではない実施例を参照して、より詳細に説明される。
（実施例及び／又は図の説明）
本発明の特性をより良く例示する目的として、以下は、本発明に基づく機械的接続において使用されるグラウトの状態を検査するための方法のいくつかの好ましい用途の説明を、一例として、かつ他の潜在的な用途を決して限定するものではないとして提示する：
プラズマ反応器の一実施形態の断面側面図及び断面上面図を図１に示す。高圧タンク１は、軸方向ガス入口２に気体又は気化した反応物質を供給する。軸方向ガス入口内の圧力は、２０～５０バールまでであってもよい。これは、より高い圧力がより高いガススループットを可能にするので有利である。さらに、産業におけるガスは一般に、高圧で貯蔵及び移送される。加圧ガスのポテンシャルエネルギーを少なくとも利用することが有益である。
加圧ガスは、放射状射出スリット３を通って反応器空間に入る。膨張ガス流５は、反応器空間内で半径方向に膨張する。下流ガス膨張ディスク６は、ヤングコアンダ効果によるガス膜の膨張を支持する。このディスクの直径は、膨張するガスの所望の圧力及び半径方向速度に達するように調整することができる。それはまた、反応器内のプラズマ電力分布を微調整するために利用することができる。任意の上流ガス膨張ディスクはまた、ガス膨張流を成形し、ガス圧力及び半径方向速度を調整するのに役立つ。ガス特性は、上流ガス膨張ディスクの直径ならびに上流ガス膨張ディスクと下流ガス膨張ディスクとの間の幅Ｈの変化によってさらに調整することができる。反応器空間は、ガス出口手段（図示せず）を備えた反応器室外部ボックス７によって囲まれている。
図２は、本発明による単段及び多段プラズマ反応器の一実施形態の断面側面図を示す。いくつかの段階のプラズマ反応器を、延長された軸方向ガス入口の周りに積み重ねることができる。
図３は、波プラズマ発生を伴うプラズマ反応器の実施形態を示す。波源又はマグネトロン８は、波を生成するために使用される。これらの波は、導波管及びインピーダンス整合ボックス９を用いて導波され、調整される。複数のマグネトロン及び導波管及びインピーダンスボックスを、好ましくは半径方向の配置で利用して、波を通って延在するガスに向かう高出力の伝達を得ることができる。さらに、導波路及びインピーダンス整合ボックスは高電力入力を有するリアクタ空間内のエリアを得るために、建設的干渉のゾーンのために構成され得る。
さらに好ましい実施形態では、プラズマが一連の多重波源、特にエバネッセント点源（１９）によって生成される。図１０Ａ、１０Ｂ、及び１０Ｃは、そのような好ましい実施形態の概略図を示す。これは、エバネッセント点源を使用することによって、反応器の上流領域に近いプラズマ出力密度の増加を可能にする。複数の波源間の距離は、パワー密度を調整する。好ましくは、比較的均一なエネルギー密度を有するトロイダルプラズマが生成される。特に、マイクロ波によって維持されるプラズマの生成を可能にするアンテナの使用は、ガス注入点の周りにトロイダルプラズマゾーンの生成を可能にする。これらの高密度の源は、高濃度の反応種及び電子を提供する。これらの種は分子の解離を可能にするプラズマのエネルギーベクトルであり、これは、常に、電子を含む衝突処理を介して起こる。一般に、励起種の製造は、電子密度が一定の場合の高周波数の場合よりも、連続的な場合の方が効率的である。しかし、実際的な観点から異なるプラズマの効率を評価したい場合、一定の吸収パワー密度での種の製造を考慮することが重要である。一定のパワー密度に対する励起エネルギーの機能としての励起状態の密度のモデリングは連続的な場合が決して最も有利ではないが、より高い周波数で働くことが好ましいことを示している。一方、解離反応は、低エネルギー電子の最大断面を有する。
プラズマ内の密度とエネルギー分布に及ぼす電場の励起周波数の影響を考慮すると、周波数が増加すると電子密度が増加し、電子の平均エネルギーが減少するように見える。したがって、マイクロ波周波数の選択は、炭化水素分子の解離のためのこのタイプのプラズマの使用において十分に正当化される。
マイクロ波プラズマ源は高密度の反応種を生成するという点でその性能がよく知られているが、大容量のプラズマが必要とされる工業システムではそれらを得ることが困難であると考えられることが多い。結果として、大量のプラズマを生成するためには、波の伝搬を制限する臨界密度を克服することが重要である。臨界密度は、それを超えると波が反射されるプラズマ中の荷電種の密度である。これは、励起波の長距離伝搬を制限し、したがって、プラズマ自体の伝搬を制限する。プラズマは、自己スクリーニング効果を引き起こす。この制限を克服するために、高エネルギー含有量を有する均一なプラズマ環状ゾーンを生成するために、スマートな方法でプラズマ源を分配することが必要である。
好ましい実施形態の概略図を図１０Ｂに示す。この実施形態では、アンテナ（１２）がノズル（３）を出るガスを高密度マイクロ波プラズマで均一に処理して変換を最大化することを可能にするプラズマトーラスを生成するために、円周の周りに配置される。
図１０Ｃに概略的に示されるように、アンテナを等しいが十分に選択された相互距離に配置することによって、反応器の中心から距離Ｒに位置する軸対称の強力なプラズマを生成することが可能である。最適な距離は、各アンテナからのエバネッセント波を重ね合わせることによって、軸に沿って均一な合成パワー密度を生成する。これは、アンテナ中心を接合する円上に分布された均一なプラズマトーラスの生成を可能にする。
図４Ａ、４Ｂ、及び４Ｃは、誘電体バリア放電（ＤＢＤ）プラズマ生成を伴うプラズマリアクタの実施形態を図示する。ＤＢＤは、誘電材料で被覆された２つの電極を必要とする。好ましい実施形態では、電極が図４Ｃに示されるような上流及び下流のガス膨張ディスクである。上流ガス膨張ディスク１０及び下流ガス膨張ディスク１２のコアは、ステンレス鋼、屈折金属合金、導電性炭化物及び導電性金属酸化物等の導電性材料から作製される。上流ガス膨張ディスク及び下流ガス膨張ディスクの外面は、Ａｌ２Ｏ３、ＳｉＯ２又はＺｒＯ２等の誘電体で被覆又は被覆されている一方の電極１０又は１２に高電圧発生器を印加し、他方の電極を接地することによって、誘電体バリア放電が生成される。この構成は、プラズマ電力が下向きガス膨張ディスクと上向きガス膨張ディスクとの間の空間内で均一に生成されるので有利である。さらに、膨張するガス層との完全な重なりがある。ガス膨張ディスク又はガス膨張ディスク内の電極コアの長さを制限することによって、第１の十分に制御されたプラズマ解離ゾーンを反応器空間内に生成することができ、その後、第２の縮合及び再結合ゾーンを生成することができる。例えば、メタンは、原子状水素、炭素、及び解離ゾーン内のそれらのイオンに解離され、その結果、縮合ゾーン内で水素ガスＨ２及びカーボンナノ粉末を形成するように縮合され得る。
図５Ａ及び５Ｂは、グライディングアークプラズマ発生手段を有するプラズマ反応器の実施形態を示す。グライディングアークハイブリッドプラズマは、一対の電極１５．Ｉと１５．ＩＩとの間に生成される。電気アークは、反応器空間内のガス層の内側、好ましくはガス噴射スリットの近くで点火することができる。これは、反応ガスの強い解離を促進する熱プラズマゾーン（解離ゾーン）を作り出す。ガスが半径方向に膨張することにつれて、出力密度は減少し、より低温のプラズマを有するゾーンを生成し、及び／又は凝縮プロセスを可能にするプラズマを全く生成しない。
下流ガス膨張ディスク及び任意の上流ガス膨張ディスクは、電極１５．Ｉ及び１５．ＩＩを保持するために有利に使用することができる。図５Ｃは、電極１５．Ｉ及び１５．ＩＩの両方が上流ガス膨張ディスク４上に配置されている滑走アークプラズマ発生手段の実施形態を示している。別の実施形態では、電極１５．Ｉ及び１５．ＩＩの両方を下流ガス膨張ディスク６上に配置することができる。図５Ｄは、第１の電極１５．Ｉが上流ガス膨張ディスク４上に配置され、第２の電極１５．ＩＩが下流ガス膨張ディスク上に配置される、滑走アークプラズマ発生手段の実施形態を図示する。電極は、ステンレス鋼ワイヤ、各種高温合金、導電性セラミック等の高温に耐えることができる導電性材料から作製される。適切な堆積技術は、当技術分野で公知である。電極は好ましくはワイヤ形状であり、半径方向に配置される。電極は、好ましくは０．０５～２ｍｍ、より好ましくは０．１～１ｍｍの厚さを有する。
羽根を備えていないプラズマ反応器の実施形態の断面上面図が図６Ａに示されている。羽根を備えているプラズマ反応器の実施形態の断面上面図が図６Ｂに示されている。静翼は、好ましくは反応器空間の側面上のガス噴射スリットの近くに取り付けられ、ヤングコアンダ効果を通る反応器空間内へのガス状反応物の注入角度及び流れを調整するために使用され得る。特に、渦又は乱流が生成され得る。これは、反応器内のガスとプラズマとの混合を改善することができる。渦流は反応器内の著しく増加した流路を有し、これは、前記反応器内のガス速度のより大きな減少に関連する。これは、軸方向ガス入口がより高い圧力で動作することを可能にするために有益である。
図７Ａには、上流膨張ディスクと下流膨張ディスクとの間の幅Ｈ［ｍ］に応じた、反応器空間における慣性力ＰＰ／ＰＫ［－］に対する散逸力の比率を示すグラフが示されている。その結果、運動学的放熱は低幅Ｈでは高くなる。特に、Ｈが０．０１ｃｍ未満の場合、運動力は慣性力よりも大きい。このグラフは、最大気体速度ｖｍａｘが３４０ｍ／ｓ、反応器径Ｌが０．５ｍを想定している。
図７Ｂには、ガス速度（ｍ／ｓ）に応じた、反応器空間内の膨張ガスの慣性力ＰＰ／ＰＫ［－］に対する散逸力の比率を表すグラフが示されている。このグラフは、それぞれ１ｃｍ及び０．２５ｃｍの上流拡張ディスクと下流拡張ディスクとの間の幅Ｈ［ｍ］の場合を示す。十分に低いガス速度では、１ｃｍの幅Ｈが高い運動放熱に十分である。高いガス速度では、慣性力に対する高い運動放熱を０．２５ｃｍの幅Ｈに維持することができる。
本発明は、実施例に記載され、及び／又は図に示される実施形態に方法限定されない。逆に、本発明による方法は、本発明の範囲から逸脱することなく、多くの異なる方法で実現することができる。
１ 高圧ガス源
２ アキシャルガス入口
３ 放射状射出スリット
４ 上流ガス膨張ディスク（任意）
５ 反応器空間内の可能なガス膨張の説明
６ 下流ガス膨張ディスク
７ 円筒型原子炉容器
８ 波源
９ 導波管及びインピーダンス整合デバイスは、波を調整及び方向付けるのに適している。
１０ 上流ガス膨張ディスク（電極）の内部コア
１１ 上流ガス膨張ディスク（誘電体）の外部クラッド又はコーティング
１２ 下流ガス膨張ディスク（電極）の内部コア
１３ 下流ガス膨張ディスク（誘電体）の外部クラッド又はコーティング
１４ グライディングアークハイブリッドプラズマの説明
１５ １５．Ｉ及び１５．ＩＩは、間にグライディングアークハイブリッドプラズマが生成される一対の電極である。
１６ 熱交換器
１７ 液体冷媒
１８ 冷媒蒸気
１９ エバネッセント点源

Claims (15)

  1. 以下を備える、プラズマ反応器：
    － 反応器空間、
    － 軸方向での流体流れに適した軸方向ガス入口であって、前記軸方向入口は、ガス性混合物のジェットを前記反応器空間内に放出するための半径方向注入スリットを備える、軸方向ガス入口、
    － 同軸入口から半径方向に延在し、前記軸方向に関して前記半径方向注入スリットの下流に位置する、下流ガス膨張ディスク、
    － 前記反応器空間内のガス性媒体をイオン化するのに適したプラズマ発生手段、及び
    － 円筒形反応容器であって、前記ガス入口と同軸であり、前記反応空間を取り囲み、前記反応容器が出口手段を備える、円筒形反応容器。
  2. 前記プラズマ反応器が、前記同軸入口から半径方向に延び、前記軸方向に関して前記半径方向注入スリットの上流に位置する上流ガス膨張ディスクをさらに備える、請求項１に記載のプラズマ反応器。
  3. 前記下流ガス膨張ディスクと前記上流ガス膨張ディスクとの間の幅Ｈが、１０ｃｍ未満、好ましくは５ｃｍ未満、より好ましくは１ｃｍ未満である、請求項２に記載のプラズマ反応器。
  4. 前記プラズマ反応器が、中空の上流ガス膨張ディスクをさらに備え、前記上流ガス膨張ディスクが、好ましくは中空円筒であり、前記中空の上流ガス膨張ディスクが、接線方向予熱ガス入口及び軸方向予熱ガス出口を備え、前記軸方向予熱ガス出口が前記軸方向ガス入口と流体連通している、請求項１～３のいずれか一項に記載のプラズマ反応器。
  5. 前記下流ガス膨張ディスクが、熱交換手段を備える、請求項１～４のいずれか一項に記載のプラズマ反応器。
  6. 前記半径方向注入スリットは、半径方向に延びる羽根を備える、請求項１～５のいずれか一項に記載のプラズマ反応器。
  7. 前記プラズマ発生手段が、波源、誘電体バリア放電（ＤＢＤ）、滑走アーク又はそれらの組合せのリストから選択される、請求項１～６のいずれか一項に記載のプラズマ反応器。
  8. 以下：
    － 反応器空間、
    － 軸方向での流体流れに適した軸方向ガス入口であって、前記軸方向入口は、ガス性混合物のジェットを前記反応器空間内に放出するための半径方向注入スリットを備える、軸方向ガス入口、
    － 同軸入口から半径方向に延在し、前記軸方向に関して前記半径方向注入スリットの下流に位置する、下流ガス膨張ディスク、
    － 前記ガス入口と同軸であり、前記反応器空間を取り囲み、前記反応器容器が出口手段を備える円筒形反応器容器、
    － 少なくとも１つの波源、及び
    － リアクタ空間内に少なくとも部分的に平面波を生成するように構成された、少なくとも１つの導波管及びインピーダンス整合ボックス
    を備えるプラズマ反応器を備える、請求項１～７のいずれか一項に記載のプラズマ反応器
  9. 以下：
    － 反応器空間、
    － 軸方向での流体流れに適した軸方向ガス入口であって、前記軸方向入口は、ガス性混合物のジェットを前記反応器空間内に放出するための半径方向注入スリットを備える、軸方向ガス入口、
    － 同軸入口から半径方向に延在し、前記軸方向に関して前記半径方向注入スリットの下流に位置する、下流ガス膨張ディスク、
    － 同軸入口から半径方向に延在し、前記軸方向に関して前記半径方向注入スリットの上流に位置する上流ガス膨張ディスクであって、前記上流ガス膨張ディスク及び前記下流ガス膨張ディスクは、導電性内側コア及び外部誘電体コーティングを備える、上流ガス膨張ディスク、及び
    － 円筒形反応容器であって、前記ガス入口と同軸であり、前記反応空間を取り囲み、前記反応容器が出口手段を備える、円筒形反応容器
    を備えるプラズマ反応器を備える、請求項１～７のいずれか一項に記載のプラズマ反応器。
  10. 以下：
    － 反応器空間、
    － 軸方向での流体流れに適した軸方向ガス入口であって、前記軸方向入口は、ガス性混合物のジェットを前記反応器空間内に放出するための半径方向注入スリットを備える、軸方向ガス入口、
    － 同軸入口から半径方向に延び、前記軸方向に関して前記半径方向注入スリットの下流に位置する、下流ガス膨張ディスクであって、少なくとも１つの電極対が前記下流ガス膨張ディスク上に堆積されている、下流ガス膨張ディスク、及び
    － 円筒形反応容器であって、前記ガス入口と同軸であり、前記反応空間を取り囲み、前記反応容器が出口手段を備える、円筒形反応容器
    を備えるプラズマ反応器を備える、請求項１～７のいずれか一項に記載のプラズマ反応器。
  11. 以下：
    － 反応器空間、
    － 軸方向での流体流れに適した軸方向ガス入口であって、前記軸方向入口は、ガス性混合物のジェットを前記反応器空間内に放出するための半径方向注入スリットを備える、軸方向ガス入口、
    － 第１及び第２の電極を備える少なくとも１つの電極対、
    － 同軸入口から半径方向に延び、前記軸方向に関して前記半径方向注入スリットの下流に位置する、下流ガス膨張ディスクであって、前記第１の電極が前記下流ガス膨張ディスク上に堆積される、下流ガス膨張ディスク
    － 同軸入口から半径方向に延在し、前記軸方向に関して前記半径方向注入スリットの上流に位置する上流ガス膨張ディスクであって、前記第２の電極が前記上流ガス膨張ディスク上に堆積される、上流ガス膨張ディスク、及び
    － 円筒形反応容器であって、前記ガス入口と同軸であり、前記反応空間を取り囲み、前記反応容器が出口手段を備える、円筒形反応容器
    を備えるプラズマ反応器を備える、請求項１～７のいずれか一項に記載のプラズマ反応器。
  12. 前記熱交換手段が、液－液冷却モード及び蒸発冷却モードに適しており、前記熱交換手段が、液－液冷却モードと蒸発冷却モードとの間の切り替えに適している、請求項４に記載のプラズマ反応器。
  13. 請求項１～１２のいずれか一項に記載のプラズマ反応器の積層を備える、多段プラズマ反応器。
  14. 請求項１～１３のいずれか一項に記載のプラズマ反応器又は多段プラズマ反応器の使用。
  15. 請求項１～１４のいずれか一項に記載のプラズマ反応器又は多段プラズマ反応器のメタンの水素へのハイブリッドプラズマ分解のための使用。
JP2023521171A 2020-10-09 2021-10-08 プラズマガス反応器 Pending JP2023545718A (ja)

Applications Claiming Priority (3)

Application Number Priority Date Filing Date Title
BEBE2020/5703 2020-10-09
BE20205703A BE1028683B1 (fr) 2020-10-09 2020-10-09 Réacteur à gaz plasma
PCT/EP2021/077877 WO2022074204A1 (en) 2020-10-09 2021-10-08 Plasma gas reactor

Publications (1)

Publication Number Publication Date
JP2023545718A true JP2023545718A (ja) 2023-10-31

Family

ID=74103780

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
JP2023521171A Pending JP2023545718A (ja) 2020-10-09 2021-10-08 プラズマガス反応器

Country Status (6)

Country Link
US (1) US20230415117A1 (ja)
EP (1) EP4225482A1 (ja)
JP (1) JP2023545718A (ja)
BE (2) BE1028683B1 (ja)
CA (1) CA3197707A1 (ja)
WO (1) WO2022074204A1 (ja)

Family Cites Families (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
NO176969C (no) * 1992-12-23 1995-06-28 Kvaerner Eng Fremgangsmåte til styring av fremstillingen av karbon og hydrogen ved pyrolyse av hydrokarboner, samt anordning for bruk ved fremgangsmåten
US7622693B2 (en) 2001-07-16 2009-11-24 Foret Plasma Labs, Llc Plasma whirl reactor apparatus and methods of use
WO2008138117A1 (en) * 2007-05-11 2008-11-20 Plasco Energy Group Inc. A gas reformulation system comprising means to optimize the effectiveness of gas conversion

Also Published As

Publication number Publication date
WO2022074204A1 (en) 2022-04-14
BE1028638A1 (fr) 2022-04-20
BE1028683B1 (fr) 2022-05-09
US20230415117A1 (en) 2023-12-28
BE1028683A1 (fr) 2022-05-04
EP4225482A1 (en) 2023-08-16
BE1028638B1 (fr) 2022-10-28
CA3197707A1 (en) 2022-04-14

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Tao et al. CH4–CO2 reforming by plasma–challenges and opportunities
EP2007673B1 (en) Hydrogen production
Cormier et al. Syngas production via methane steam reforming with oxygen: plasma reactors versus chemical reactors
Gutsol et al. Combustion-assisted plasma in fuel conversion
EP2606003B1 (en) An apparatus, a system and a method for producing hydrogen
US6409851B1 (en) Microwave plasma chemical synthesis of ultrafine powders
Sun et al. Large capacity hydrogen production by microwave discharge plasma in liquid fuels ethanol
JP2012518263A (ja) プラズマ反応器
Jasiński et al. Production of hydrogen via conversion of hydrocarbons using a microwave plasma
Czylkowski et al. Microwave plasma for hydrogen production from liquids
Wang et al. Hydrogen production from methane via liquid phase microwave plasma: A deoxidation strategy
CN214734503U (zh) 制氢装置
JP2023545718A (ja) プラズマガス反応器
EP3931146B1 (en) Device and method for improving specific energy requirement of plasma pyrolyzing or reforming systems
AU2013254623B2 (en) GTL process and reactor employing a mobile phase and plasma
Niu et al. Plasma decomposition of methanol to produce hydrogen with an atmospheric-pressure nitrogen microwave plasma torch
Boulos et al. RF Inductively Coupled Plasma Torches
CN112624046A (zh) 制氢方法和制氢装置
Zhu et al. Microwave Plasma Setups for CO2 Conversion: A Mini-Review
Shareei et al. Methanol Optimization in a DBD Plasma Reactor: Using RSM Method and Variables Survey
Song et al. Direct Conversion of Methane with Non-Thermal and Thermal Plasmas
KR20230000606A (ko) 와류발생기가 구비된 마이크로웨이브 플라즈마 토치 장치
Aitani et al. Plasma‐Based Production of Hydrogen from Hydrocarbons
de la Fuente et al. Study of catalytic properties of microwave-induced plasma in CO2 utilization reactions