JP2023544374A

JP2023544374A - 穀物の全粒粉を含むポリマー複合材料

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Publication number: JP2023544374A
Application number: JP2023520199A
Authority: JP
Inventors: ダニエルエリックリンチ，
Original assignee: Coda Intellectual Property BV
Current assignee: Coda Intellectual Property BV
Priority date: 2020-09-30
Filing date: 2021-09-29
Publication date: 2023-10-23
Also published as: WO2022071802A1; CA3194199A1; US20230242755A1; AU2021352334A1; CN116529320A; EP4222218A1; MX2023003684A; NL2026596B1

Abstract

本発明は、ポリマー複合材料であって、ａ．全重量の５～９４．５重量％の量の生分解性ポリマーと；ｂ．全重量の少なくとも５重量％の量の穀物の全粒粉と；ｃ．成分ｂ）の５～５０ｗ／ｗ％の量の可塑剤と；ｄ．任意のフィラーと；ｅ．任意の添加剤と、を含み、ｃ）が、７０～２１０℃の範囲の溶融温度を有する固体可塑剤である、ポリマー複合材料に関する。本発明はまた、その調製のためのプロセス、中間体及びポリマー複合材料を含む固体の物品に関する。
【選択図】なし

Description

本発明は、イネ科植物の全粒粉を含むポリマー複合材料に関する。より詳細には、本発明は、増加した量の穀物の全粒粉を含むポリマー複合材料に関する。

イネ科植物は、節のところを除いて中空である茎と、２つの階層で支えられている細い互生の葉と、を有する。それぞれの葉の下部は茎を囲んでおり、葉鞘を形成する。葉は、葉（ｂｌａｄｅ）の基部から成長し、適応によって頻繁な牧草摂取に対処することが可能となる。穀物は、トウモロコシ、コムギ、イネ、オオムギ、エンバク、キビなどの主食用穀物並びにカナリアシードなどの動物用飼料が挙げられる。さらに、穀物はライコムギなどの交配種を含む。この場合の穀粉は、外皮及び／殻を含む、全粒（脱穀した穀粒）又は種子から作られている。本明細書では、穀物の定義には脱穀した穀粒が含まれるが、これは穀粒の外皮を取り除いた果であり、穀物の胚及び繊維豊富なふすま部分、並びに内胚乳を含む。

ライコムギ（ライコムギ（Ｔｒｉｔｉｃｏｓｅｃａｌｅ））は、コムギが雌親として使用され、ライが花粉供与体として使用されるコムギ／ライムギ交配種である。ライコムギ穀物は、コムギよりもタンパク質含有量が高く、コムギでは１２．３％の粗タンパク質含有量に対し、１３．１％の含有量を有する。ライコムギのデンプン含有量は６０～７０％の範囲である。英国には、冬ライコムギと春ライコムギの２つの主要な変種がある。

エンバク（アベナ・サティバ、Ａｖｅｎａｓａｔｉｖａ）は、外殻に覆われた全粒の穀物のため、穀物の摂取前に取り除かれる必要がある。全エンバク（又はエンバクの脱穀した穀粒）は１０～１３％のタンパク質を含有し、食物繊維の良好な供給源である。デンプン含有量は４０～５０％で変動し得る。エンバクの殻は、穀物の２５～３３重量％を占め、繊維が多い。ライコムギと同様に、英国では、２つの主要な変種である春エンバクと冬エンバクで栽培されており、これらの２つのグループ内の複数の変種は、どちらも殻有りの種類と殻に覆われていない（殻なし）の種類を含む。

キビは、シコクビエ（Ｅｌｅｕｓｉｎｅｃｏｒａｃａｎａ、エレウシン・コラカナ）；キビ（Ｐａｎｉｃｕｍｍｉｌｉａｃｅｕｍ、パニカム・ミリアセウム）；コキビ（Ｐａｎｉｃｕｍｓｕｍａｔｒｅｎｓｅ、パニカム・スマトレンセ）；アワ（Ｓｅｔａｒｉａｉｔａｌｉｃａ、セタリア・イタリカ）；トウジンビエ（Ｐｅｎｎｉｓｅｔｕｍｇｌａｕｃｕｍ、ペンニセツム・グラウカム）；及びモロコシ（Ｇｒｅａｔｍｉｌｌｅｔ、ソルガム・ビカラ）といった６つの一般的な栽培種がある、一連の小さな種子のイネ科植物を表している。キビは、品種に応じて８．５～１５％のタンパク質及び最大７０％のデンプンを含有する。

カナリアシード（Ｐｈａｌａｒｉｓｃａｎａｒｉｅｎｓｉｓ、ファラリス・カナリエンシス）は、痒みを引き起こすものと毛のない（無毛）ものといった２つの主要な変種がある一年生植物である。カナリアシードの品種は、およそ２０～３０％のタンパク質（同様の穀粒と比較した場合に極めて高い含有量であると考えられる）及び約６０％のデンプンを含有する。

固有のデンプン／タンパク質鎖の凝集防止を目的として、適切な可塑剤（例えば、粉砕したライコムギと混合される化学物質）を添加することで、可塑化粉末は、高い含有パーセントで適切なポリマーとのプラスチック複合材料を形成することができる。化石燃料ベースのプラスチック含有量の減少及び／又は同様のポリマーとの生分解性／堆肥化可能な複合材料の生成がこの目的である。

デンプンは可塑化可能であることが知られている。例えば、ＡＣＳＡｐｐｌ．Ｐｏｌｙｍ．Ｍａｔｅｒ，２０２０，２，２０１６－２０２６によれば、アミロペクチンデンプンを可塑化する場合にはグリセロールはソルビトールよりも優れた性能を有することが知られている。穀物からのデンプン単離物又はタンパク質単離物のいずれかを含むポリマー混合物が知られているが、これは殻及び／又は外皮を取り除くこと、並びにデンプン又はタンパク質を単離及び／又は化学修飾するさらなる工程が必要となる。例えば、Ｊ．Ａｐｐｌ．ＰｏｌｙｍＳｃｉ２０１１，１１９，２４－３９－２４４８によれば、熱可塑性デンプン（ｔｈｅｒｍｏｐｌａｓｔｉｃｓｔａｒｃｈ、ＴＰＳ）とポリ乳酸（ｐｏｌｙｌａｃｔｉｃａｃｉｄ、ＰＬＡ）とのブレンド中のＴＰＳについて、可塑剤としてのソルビトールとグリセロールの比較が知られている。この研究は、デンプンにとっての可塑剤としてのソルビトールは残念ながら表面へと移動する傾向性があり、経時的に再結晶化することからその使用が限定されていることを明らかにした。したがって材料は最終的にはその均質性を失い、脆くなる。対照的に、エンバク及びキビ由来の外皮を含むポリマー複合材料も知られているが、それぞれの外皮を単独で有するもののみである。例えば、粉砕したライコムギ及びエンバクの全種子などの穀物の全粒粉を使用したポリマー複合材料に、非常に大きな商業的関心が寄せられている。

化学的に処理されたエンバク外皮繊維は、ポリ（乳酸）（ＰＬＡ）及びポリカプロラクトン（ｐｏｌｙｃａｐｒｏｌａｃｔｏｎｅ、ＰＣＬ）の両方へと最大３０ｗ／ｗ％混合され、続いてＲ．Ｋ．Ｇｒｅｗａｌ，Ｍ．ＳｏｌｅｉｍａｎｉａｎｄＬ．Ｇ．Ｔａｂｉｌａｔ，「Ｉｎｖｅｓｔｉｇａｔｉｏｎｓｏｎｂｉｏｃｏｍｐｏｓｉｔｅｓｆｒｏｍｏａｔｈｕｌｌａｎｄｂｉｏｄｅｇｒａｄａｂｌｅｐｏｌｙｍｅｒｓ」ＣＳＢＥ／ＳＣＧＡＢ２０１５ＡｎｎｕａｌＣｏｎｆｅｒｅｎｃｅ（論文番号ＣＳＢＥ１５－０１９）に提示されている圧縮成形技術を使用し、固体物品へとプレス加工される。

キビ外皮繊維もまた、１０ｗ／ｗ％、２０ｗ／ｗ％、３０ｗ／ｗ％及び４０ｗ／ｗ％の充填量でＰＬＡへと混合される（Ａ．Ｍ．Ｅｌ－Ｊｕｍｍａｈ，ａｎｄＺ．Ｎ．Ｉｓｍａｒｒｕｂｉｅ，「ＴｈｅＧｒｅｅｎＣｏｍｐｏｓｉｔｅｓ：ＭｉｌｌｅｔＨｕｓｋＦｉｂｅｒ（ＭＨＦ）ＦｉｌｌｅｄＰｏｌｙＬａｃｔｉｃＡｃｉｄ（ＰＬＡ）ａｎｄＤｅｇｒａｄａｂｉｌｉｔｙＥｆｆｅｃｔｓｏｎＥｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔ」，ＯｐｅｎＪｏｕｒｎａｌｏｆＣｏｍｐｏｓｉｔｅＭａｔｅｒｉａｌｓ，２０１９，９，３００－３１１）。

キビ粉は、樹脂を作製するための他の天然成分とともに導入される（Ａ．Ａ．Ｍｏｈａｍｅｄ，Ｓ．Ｈｕｓｓａｉｎ，Ｍ．Ｓ．Ａｌａｍｒｉ，Ｍ．Ａ．Ｉｂｒａｈｅｅｍ，ａｎｄＡ．Ａ．ＡｂｄｏＱａｓｅｍ，「ＴｈｅｒｍａｌＤｅｇｒａｄａｔｉｏｎａｎｄＷａｔｅｒＵｐｔａｋｅｏｆＢｉｏｄｅｇｒａｄａｂｌｅＲｅｓｉｎＰｒｅｐａｒｅｄｆｒｏｍＭｉｌｌｅｔＦｌｏｕｒａｎｄＷｈｅａｔＧｌｕｔｅｎＣｒｏｓｓｌｉｎｋｅｄｗｉｔｈＥｐｏｘｙｄｉｚｅｄＶｅｇｅｔａｂｌｅＯｉｌｓ」，ＪｏｕｒｎａｌｏｆＣｈｅｍｉｓｔｒｙ２０１９，ＡｒｔｉｃｌｅＩＤ７０５０５１４，１２ページ）。

特開第２００９／２８６９３３号公報では、植物由来成分としてデンプン又は小麦粉、ポリマー及び固体可塑剤を含む樹脂組成物を使用し、１００マイクロメートル厚のフィルムを製造している。
米国特許出願公開第２０１２／０１３５１６９号では、生体高分子、ミール又は全粒粉と比較すると灰分、胚芽、ふすま及び繊維の量が少ない穀粉、並びに可塑剤を含む組成物を使用し、生分解性バイオプラスチック材料が製造される。

特開第２００９／２８６９３３号公報米国特許出願公開第２０１２／０１３５１６９号

（非特許文献１）ＡＣＳＡｐｐｌ．Ｐｏｌｙｍ．Ｍａｔｅｒ，２０２０，２，２０１６－２０２６
（非特許文献２）Ｊ．Ａｐｐｌ．ＰｏｌｙｍＳｃｉ２０１１，１１９，２４－３９－２４４８
（非特許文献３）Ｒ．Ｋ．Ｇｒｅｗａｌ，Ｍ．ＳｏｌｅｉｍａｎｉａｎｄＬ．Ｇ．Ｔａｂｉｌａｔ，「Ｉｎｖｅｓｔｉｇａｔｉｏｎｓｏｎｂｉｏｃｏｍｐｏｓｉｔｅｓｆｒｏｍｏａｔｈｕｌｌａｎｄｂｉｏｄｅｇｒａｄａｂｌｅｐｏｌｙｍｅｒｓ」ＣＳＢＥ／ＳＣＧＡＢ２０１５ＡｎｎｕａｌＣｏｎｆｅｒｅｎｃｅ（論文番号ＣＳＢＥ１５－０１９）
（非特許文献４）Ａ．Ｍ．Ｅｌ－Ｊｕｍｍａｈ，ａｎｄＺ．Ｎ．Ｉｓｍａｒｒｕｂｉｅ，「ＴｈｅＧｒｅｅｎＣｏｍｐｏｓｉｔｅｓ：ＭｉｌｌｅｔＨｕｓｋＦｉｂｅｒ（ＭＨＦ）ＦｉｌｌｅｄＰｏｌｙＬａｃｔｉｃＡｃｉｄ（ＰＬＡ）ａｎｄＤｅｇｒａｄａｂｉｌｉｔｙＥｆｆｅｃｔｓｏｎＥｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔ」，ＯｐｅｎＪｏｕｒｎａｌｏｆＣｏｍｐｏｓｉｔｅＭａｔｅｒｉａｌｓ，２０１９，９，３００－３１１
（非特許文献５）Ａ．Ａ．Ｍｏｈａｍｅｄ，Ｓ．Ｈｕｓｓａｉｎ，Ｍ．Ｓ．Ａｌａｍｒｉ，Ｍ．Ａ．Ｉｂｒａｈｅｅｍ，ａｎｄＡ．Ａ．ＡｂｄｏＱａｓｅｍ，「ＴｈｅｒｍａｌＤｅｇｒａｄａｔｉｏｎａｎｄＷａｔｅｒＵｐｔａｋｅｏｆＢｉｏｄｅｇｒａｄａｂｌｅＲｅｓｉｎＰｒｅｐａｒｅｄｆｒｏｍＭｉｌｌｅｔＦｌｏｕｒａｎｄＷｈｅａｔＧｌｕｔｅｎＣｒｏｓｓｌｉｎｋｅｄｗｉｔｈＥｐｏｘｙｄｉｚｅｄＶｅｇｅｔａｂｌｅＯｉｌｓ」，ＪｏｕｒｎａｌｏｆＣｈｅｍｉｓｔｒｙ２０１９，ＡｒｔｉｃｌｅＩＤ７０５０５１４，１２ページ

本発明の目的は、強度又は可撓性を失うことなく、例えばライコムギ及びエンバクの粉砕した全種子など、穀物の全粒粉の含有量を大量のものにすることが可能である解決策を見出すことである。さらに、本発明の目的は、例えばコーヒーカプセル、カトラリー、ストロー、マドラー、食品トレイ、カップ、キャップ、容器及び／若しくは蓋といった１回限り使用するための包装品又は他の任意の単回使用品など、２５０マイクロメートルを超える壁厚を有する使い捨て可能物品を形成するのに十分な強度を有する使い捨て可能物品に成形可能でありながら、生分解性であるポリマー複合材料を見出すことである。

請求項１で請求されているようなポリマー複合材料であって、
ａ．全重量の５～９４．５重量％の生分解性ポリマーと；
ｂ．全重量の少なくとも５重量％の穀物の全粒粉と；
ｃ．成分ｂ）の５～５０ｗ／ｗ％の量の可塑剤と；
ｄ．任意のフィラーと；
ｅ．任意の添加剤と、を含み、
ｃ）は、７０～２１０℃の範囲の溶融温度を有する固体可塑剤である、ポリマー複合が提供される。

ポリマー複合材料を調製するためのプロセス、ポリマー複合材料を調製するための中間体及びポリマー複合材料を含む物品もまた提供される。

必要に応じて適切なフィラーとともに、穀物の全粒粉に基づく固体可塑剤を少なくとも５重量％、好ましくは少なくとも１５重量％を添加することで、穀物の全粒粉は、穀物の全粒粉とポリマーに基づいて例えば２０ｗ／ｗ％よりも高い、又はさらには４０ｗ／ｗ％よりも高い高充填量であってもポリマーとプラスチック複合材料を形成することができる。この複合材料は、２５０マイクロメートル（１０ミリ）よりも大きな壁厚を有する使い捨て可能物品を形成するのに十分な強度を有し、かつ十分な生分解性を有する使い捨て可能物品を形成することができることが見出された。

本発明で使用するため、上に定義した種類の穀物のいずれかが成分ｂ）として使用され得る。本発明は、ライコムギ、エンバク、キビ及びカナリアシードのうちのいずれか１つ以上に基づく穀物の全粒粉に特に焦点を当てている。混合前に、殻及び／又は外皮を含む穀物の全粒は微細な粉末に粉砕されるが、これは１ｍｍよりも小さい、好ましくは５００マイクロメートルよりも小さい粒径を有する。これは、均一で小さな粒径を得るために複数の段階で行われることが好ましい。例えば、粉砕した全粒ライコムギ粉末が使用されてもよい。同様の判断は、エンバク、キビ及びカナリアシード又はそれらの組合せに対して適用される。

本明細書の全粒粉は、全粒（脱穀した穀粒）又は種子から作られ、全粒は脱穀した穀粒を含むが、これは穀粒の外皮を取り除いた果であり、穀物の胚及び繊維豊富なふすま位置、並びに内胚乳を含む。全粒粉は、好ましくは未処理の（再構成されていない）全粒粉のみを含むことが好ましい。再構成された穀粉は、それぞれの量の未処理全粒粉のそれぞれの純粋成分を単純に混合することで得られた組成物である。

粉砕は、例えば均一で小さな粒径をより容易に取得し、かつ／又は水といった導入される液体の量を減少するため、乾燥材料で実施されることが好ましい。このため、一実施形態では、粉砕前に材料が乾燥されてもよい。したがって、本明細書では材料は粉砕されているとのみ称され得るが、本発明は、代替的には又は追加的には材料が乾燥粉砕された実施形態を指しており、したがって、必要に応じて「粉砕した」といった用語が本明細書全体を通し、適切な箇所では「乾燥粉砕した」といった用語で置き換えられ得る。換言すると、「粉砕した」は、特段明記しない限り、「粉砕した、及び／又は乾燥粉砕した」といった意味で解釈される必要がある。

穀物の全粒粉は、低い充填量で使用されてもよく、全重量の５重量％で出発して、好ましくは、例えば全重量の２０～９０重量％など、全重量の２０重量％を超える充填量で、より好ましくは全重量の２０～８０重量％の充填量で、さらにより好ましくは全重量の２０～７０重量％の充填量で使用され、又は例えば全重量の４０～９０重量％など、全重量の４０重量％を超える充填量で、より好ましくは全重量の４０～８０重量％で、さらにより好ましくは全重量の４０～７０重量％で使用されてもよい。穀物の全粒粉は、成分ｂ）の例えば最大１００重量％、好ましくは最大５０重量％で、粉砕した搾油かす／ミール／ケーキ、粉砕した絞りかす、粉砕した蒸留かす、粉砕した醸造かす（若しくは醸造麦芽のかす／おり）、粉砕したビスケットミール（若しくはビスケット穀物ミール）、コーヒーの出し殻、粉砕した全種子、粉砕した全根、粉砕した全豆、粉砕した茎及び／若しくは葉、並びに豆類の粉、それらの組合せと混合されてもよい。例えば、粉砕したライコムギと、ローズヒップミール若しくはビンロウ葉鞘の粉末のいずれかといった２種類の材料の混合物が使用されてもよく、又は粉砕したライコムギとボリジミール若しくはアヒフラワーミールのいずれかといった２種類の材料の混合物が使用されてもよい。穀物の全粒粉と搾油かす、ミールなどを混合する場合、固体可塑剤の量は、穀物の全粒粉の量に対して算出される。

好適な搾油かすとしては、ヒマワリ種子、セイヨウアブラナ種子、亜麻仁、ピーナッツ、パーム果実、ゴマ種子、ヒマシ種子及びテンサイのパルプが挙げられ得るが、これらに限定されない。好適なミールとしては、ヒマワリ、ボリジ、綿実、ブグロソイデス・アルベンシス（アヒフラワー）、ベニバナ、ローズヒップ、菜種、ブラックカラント、パーム核、セイヨウアブラナ及びツキミソウのミールが挙げられ得るが、これらに限定されない。ビスケットミール又はビスケット穀物ミールは、調理及び加工されたビスケット、ケーキ及び穀物食品が砕かれた廃棄物の混合物又はそれらの個々の成分のいずれかを含んでもよい。豆類としては、鞘内に様々なサイズ、形状及び色の１～１２個の粒又は種子が実り、食物及び飼料の両方で使用される、並びに例えばフィールドピー、ソラマメ及びルピナスなどの乾燥種子用に専ら収穫される一年生マメ科植物が挙げられる。搾りかすの好適な例としては、ジュース又は油用に圧搾した後のブドウの搾りかす、オリーブの搾りかす、リンゴの搾りかす又は他の果物若しくは野菜の固形残部が挙げられ得る。

生分解性ポリマーは、例えば成分ａ）の最大１００重量％、好ましくは最大５０重量％で任意のポリマーと混合されてもよい。生分解性ポリマーと混合するための好適なポリマーとしては、例えば、合成ポリマー並びに生物ベース及び生分解性ポリマーといった天然ポリマーが挙げられるが、熱可塑性ポリマーが使用されることが好ましい。

ポリマー複合材料は、成分ａ）として任意の生分解性ポリマーから作製され得るが、熱可塑性ポリマーが使用されることが好ましい。

生分解性ポリマーとして、又は生分解性ポリマーと混合するためのポリマーとして好適な熱可塑性材料としては、ポリアミド（ナイロンなど）、アクリルポリマー、ポリスチレン、ポリプロピレン（ｐｏｌｙｐｒｏｐｙｌｅｎ、ＰＰ）、ポリエチレン（低密度ポリエチレン（ｌｏｗ－ｄｅｎｓｉｔｙｐｏｌｙｅｔｈｙｌｅｎｅ、ＬＤＰＥ）及び高密度ポリエチレン（ｈｉｇｈｄｅｎｓｉｔｙｐｏｌｙｅｔｈｙｌｅｎｅ、ＨＤＰＥ）を含む）、アクリルニトリルブタジエンスチレン（ａｃｒｙｌｏｎｉｔｒｉｌｅｂｕｔａｄｉｅｎｅｓｔｙｒｅｎｅ、ＡＢＳ）、ポリグリコール酸、ポリカルボナート、ポリベンゾイミダゾール、ポリエーテルスルホン、ポリエーテルエーテルケトン（ｐｏｌｙｅｔｈｅｒｅｔｈｅｒｋｅｔｏｎｅ、ＰＥＥＫ）、ポリエーテルイミド、酸化ポリフェニレン、ポリフェニレンスルファイド、ポリ塩化ビニル及びポリテトラフルオロエチレン又はそれらのいずれかの好適な混合物が挙げられる。

エラストマー又はエラストマーと熱可塑性ポリマーとの組合せもまた使用されてもよい。生分解性エラストマーとして、又は生分解性ポリマーと混合するためのエラストマーとして好適なエラストマーとしては、例えば天然ゴム又は合成ゴム、クロロプレン、ネオプレン、イソプレン、ポリブタジエン、ブチルゴム、ハロゲン化ブチルゴム、スチレンブタジエン、ニトリルゴム、ラテックス、フルオロエラストマー、シリコーンゴム、エピクロリドリン、ポリエーテルブロックアミド、エチレン酢酸ビニル（ｅｔｈｙｌｅｎｅｖｉｎｙｌａｃｅｔａｔｅ、ＥＶＡ）及びエチレンビニルアルコール（ｅｔｈｙｌｅｎｅｖｉｎｙｌａｌｃｏｈｏｌ、ＥＶＯＨ）が挙げられる。エラストマーは、例えばスチレン系ブロックコポリマー（ＴＰＥ－ｓ）、熱可塑性オレフィン（ＴＰＥ－ｏ）、エラストマーアロイ（ＴＰＥ－ｖ又はＴＰＶ）、熱可塑性ポリウレタン（ｔｈｅｒｍｏｐｌａｓｔｉｃｐｏｌｙｕｒｅｔｈａｎｅ、ＴＰＵ）、熱可塑性コポリエステル（ＴＰＥ－Ｅ）及び熱可塑性ポリアミドから選択され得る熱可塑性エラストマーを含んでもよい。

熱硬化性ポリマー又は熱硬化性ポリマーと熱可塑性ポリマーの組合せもまた使用されてもよい。生分解性ポリマーとして、又は生分解性ポリマーと混合するためのポリマーとしてのいずれかで好適な熱硬化性ポリマーとしては、例えばエポキシ樹脂、マレイミドホルムアルデヒド、ポリエステル樹脂及び尿素ホルムアルデヒドが挙げられる。

生分解性ポリマーとして、又は生分解性ポリマーと混合するためのポリマーとしてのいずれかで好適なアクリルポリマー（熱可塑性樹脂、熱硬化性エラストマー又は熱可塑性エラストマー）としては、例えばポリアクリル酸樹脂、ポリメチルメタクリラート、ポリメチルアクリラート、ポリエチルアクリラート、ポリエチルエタクリラート及びポリブチルメタクリラートが挙げられる。

生分解性ポリマーとして、又は生分解性ポリマーと混合するためのポリマーとしての好適なポリエステルとしては、ポリグリコライド（ｐｏｌｙｇｌｙｃｏｌｉｄｅ、ＰＧＡ）、ポリラクチド又はポリ（乳酸）（ＰＬＡ）、ポリ（ラクチド－コ－グリコライド）（ｐｏｌｙ（ｌａｃｔｉｄｅ－ｃｏ－ｇｌｙｃｏｌｉｄｅ）、ＰＬＧＡ）、ポリカプロラクトン（ｐｏｌｙｃａｐｒｏｌａｃｔｏｎｅ、ＰＣＬ）、例えばポリ（ブチレンスクシナート－コ－アジパート）（ｐｏｌｙ（ｂｕｔｙｌｅｎｅｓｕｃｃｉｎａｔｅ－ｃｏ－ａｄｉｐａｔｅ、ＰＢＳＡ）といったポリ（ブチレンスクシナート）（ｐｏｌｙ（ｂｕｔｙｌｅｎｅｓｕｃｃｉｎａｔｅ）、ＰＢＳ）及びそのコポリマー、ポリ（ブチレンアジパート－コ－テレフタラート）（ｐｏｌｙ（ｂｕｔｙｌｅｎｅａｄｉｐａｔｅ－ｃｏ－ｔｅｒｅｐｈｔａｌａｔｅ）、ＰＢＡＴ）、β－１，４結合を有するＮ－アセチル－グルコサミンとＮ－グルコサミンとの線状コポリマー、酢酸セルロース（ｃｅｌｌｕｌｏｓｅａｃｅｔａｔｅ、ＣＡ）、ポリ（ヒドロキシブチラート）（ｐｏｌｙ（ｈｙｄｒｏｘｙｂｕｔｙｒａｔｅ）、ＰＨＢ）又は他のポリヒドロキシアルカノアート（ｐｏｌｙｈｙｄｒｏｘｙａｌｋａｎｏａｔｅ、ＰＨＡ）、ポリ（ヒドロキシブチラート－コ－ヒドロ吉草酸）（ｐｏｌｙ（ｈｙｄｒｏｘｙｂｕｔｙｒａｔｅ－ｃｏ－ｈｙｄｒｏｘｙｖａｌｅｒａｔｅ）、ＰＨＢＶ）又はそれらの混合物が挙げられる。最も好ましくは、ＰＬＡ又はＰＢＳのいずれかが成分ａ）として使用される。最も好ましくは、生分解性を改善するため、ポリマー複合材料は、混合物全体の３０～５０ｗ／ｗ％の量でＰＬＡ又はＰＢＳのいずれかを含む。

可塑剤は、添加剤としてポリマー産業で幅広く使用される、重要な種類の低分子量不揮発性化合物である。熱可塑性樹脂用の可塑剤は、一般には、３００～６００の平均分子量と、直鎖又は環状炭素鎖（１４～４０個の炭素）を有する高沸点の液体である。ただし、生体材料用可塑剤の目的は、生体材料がポリマーと混合されて１個のプラスチック塊となるように、炭水化物／タンパク質鎖の凝集を防止することである。本発明の目的のために、可塑剤は成分ｂ）と適合性があり、成分ｂ）とは異なっていなければならない。

先行技術ではグリセロールが使用されているが、本発明は、５５～２１０℃の範囲、好ましくは７０～２１０℃の範囲、さらにより好ましくは８０～２１０℃、最も好ましくは９０～２１０℃の範囲の溶融温度を有する固体可塑剤の使用を必要とする。可塑剤は、ポリオール、ポリ官能性アルコール、例えばモノグリセリドエステル、ジグリセリドエステル及びトリグリセリドエステルといったカルボン酸とエステルなどの両性可塑剤、単糖、二糖及びオリゴ糖並びにそれらの組合せから選択されてもよい。ポリオールは特に効果的であることが見出されている。好適な可塑剤としては、ソルビトール、マルチトール、スクラロース、トレイトール、エリスリトール、プシコール、アロース、タロース、リビトール、タガトース、アラビノース、ガラクチトール、ラクチトール、アラビトール、グリセルアルデヒド、イジトール、ソルボース、リボース、ガラクトース、ボレミトール、マンニトール、フシトール、キシロース、キシリトール、トレハロース、セロビオース、ラフィノース、グルコース、マンノース、フルクトース、イソマルト、ポリデキストロース及びスクロース、並びに／又はそれらの組合せが挙げられる。例えば、融点が１４４～１４５℃のキシロース、及び／又は融点が９４～９６℃のソルビトール、及び／又は融点が９２～９６℃のキシリトールが使用されてもよい。キシロースよりもソルビトールを使用する利点は、得られたポリマー複合材料の引張強さが高いことである。ソルビトール及びキシロースよりもキシリトールを使用する利点は、得られたポリマー複合材料の引張強さが高いことである。さらには、キシリトールはソルビトールよりも水中での可溶性が低く、ポリマー複合材料が使用中に水に供される固体物品に使用される場合（例えば、コーヒーマシン内などの熱湯）、キシリトールが水に溶解する可能性は低いことを意味している。

加えて、混合物が５５～２１０℃の範囲、好ましくは７０～２１０℃の範囲、さらにより好ましくは８０～２１０℃、最も好ましくは９０～２１０℃の範囲の溶融温度を有する場合には、固体可塑剤と液体可塑剤との混合物が使用されてもよい。液体可塑剤の量は少ないことが好ましく、例えば成分ｃ）の最大１０重量％が好ましい。

可塑剤は、成分ｂ）の１５～５０ｗ／ｗ％の量で使用されてもよく、好ましくは成分ｂ）の２２～４０ｗ／ｗ％で使用されてもよい。

さらに、ポリマー複合材料の任意の成分としては、無機フィラー及び／又は天然繊維及び／又は炭素系フィラーなどのフィラーが挙げられる。
好適な無機フィラーとしては、炭酸塩（炭酸水素塩を含む）、リン酸塩、フェロシアン化物、シリカ、ケイ酸塩、アルミノケイ酸塩（粘土鉱物、雲母及びタルクの全ての形態を含む）、二酸化チタン又はそれらの組合せが挙げられる。例えば、霞石閃長岩が使用されてもよく、又はシリカに不飽和であり強アルカリの火成岩及び任意の種類のベントナイトに由来するフィラーが使用されてもよい。
天然繊維としては、胚、葉、種子、木部又は茎由来の植物繊維又は植物性繊維などのセルロース繊維又はリグノセルロース系繊維が挙げられる。例えば、木部セルロース繊維を使用してもよい。
炭素系フィラーとしては、カーボンナノチューブ（ｃａｒｂｏｎｎａｎｏｔｕｂｅ、ＣＮＴ）、グラフェン、フラーレン、グラファイト及びアモルファスカーボンが挙げられる。
フィラーは、混合物全体の０～９６ｗ／ｗ％の量で、好ましくは混合物全体の１～４０ｗ／ｗ％の量で使用されてもよい。

任意の追加成分としては、相溶化剤、香料、熱安定化剤及びＵＶ安定化剤、着色剤などが挙げられる。好適な相溶化剤としては、任意のアクリルグラフト化熱可塑性樹脂（例えば、無水マレイン酸グラフト化ポリエチレン、ポリプロピレン又はポリ乳酸）、界面活性高分子量過酸化物、ポリ（２－エチル－２－オキサゾリン）、クエン酸の任意のエステル、芳香族カルボジイミド（例えば、ＬａｎｘｅｓｓによるＢｉｏＡｄｉｍｉｄｅ）、ワックス系乳化添加剤（例えば、ＢＹＫＡｄｄｉｔｉｖｅｓによるＡｑｕａｃｅｒ）、オルガノシランカップリング剤及びイソシアナート（又はジイソシアナート）カップリング剤（例えば、メチレンジイソシアナート）が挙げられる。

追加成分は、混合物全体の０～３０重量％の量で、好ましくは混合物全体の０～１５重量％の量で使用されてもよい。

ポリマー複合材料は、いわゆる「高温混合」技術によって作製されるが、この技術では、成分を熱及びせん断力の下で組み合わせ、所望の製品へと成形し、冷却して最大の強度及び一体性特性を発揮することができる溶融プラスチック状態（融解状態）を生み出す。高温混合としては、カレンダー加工、押出、射出及び圧縮成形が挙げられる。これは、選択したポリマーに特有の温度、圧力及び加工条件で実施される。例えば、ＰＬＡを使用する場合、温度は好ましくは１３０～２１５℃の範囲であり、より好ましくは１３０～２１０℃の範囲であり、さらにより好ましくは１３０～１８５℃の範囲であり、最も好ましくは１３０～１６５℃の範囲である。

ポリマー複合材料はまた、多段階プロセスで作製されてもよく、最初に穀物の全粒粉が固体可塑剤に混合されてペレット化され、続いてこのペレット又は細砕したペレットは、ポリマーと組み合わせられる。追加成分は、多段階プロセスの工程のいずれかで添加されてもよい。本発明はしたがって、可塑剤と、必要な場合にはポリマー複合材料を製造するためにポリマーと組み合わせるための中間製品として他の成分とともに混合され、かつペレット化される穀物の全粒粉のペレット又は粉砕したペレットもまた提供する。

プロセスの結果は、固体の物品（又は層、又はその一部分）の形態であり得る。これは、例えば混合されたペレット、押し出しされた製造工程中の製品、射出成形された物品、ブロー成形された物品、ロータ成形されたプラスチック物品、２液性成形物品、積層体、３Ｄ印刷フィラメント、フェルト、織布、編布、刺繍布、不織布、ジオテキスタイル、繊維又は固形シートを含んでもよい。

固体の物品は、コーヒーカプセル、カトラリー、ストロー、マドラー、食品トレイ、又はカップ、キャップ、容器及び／若しくは蓋などの１回限り使用するための包装品、又は他の任意の単回使用品の形態であってもよい。

固体の物品は、室温よりも高い、好ましくは３０℃よりも高い温度、より好ましくは５０℃よりも高い温度、さらにより好ましくは６０℃よりも高い温度、最も好ましくは８０℃よりも高い温度の水環境で使用及び／又は洗浄されるのに適していることが好ましい。固体の物品は例えば、８０～１００℃（例えば、８７～９２℃）の温度で水を使用するコーヒーマシンで使用されてもよい。

固体の物品は、例えばコーヒーマシンで使用される際には、例えば２バールよりも高い圧力下で、好ましくは４バールよりも高い圧力下で、より好ましくは６バールよりも高い圧力下で、最も好ましくは８バールよりも高い圧力下で使用されるのに適していることが好ましい。

固体の物品は、２５０マイクロメートルよりも大きい、好ましくは３５０マイクロメートルよりも大きい、より好ましくは５００マイクロメートルよりも大きい、最も好ましくは６００マイクロメートルよりも大きい最小厚さを有することが好ましい。

本発明は、以下の実施例によって説明される。
（実施例１）

ＰＬＡ（ＮａｔｕｒｅｗｏｒｋｓＬＬＣ製のＩｎｇｅｏ（登録商標）３２５１Ｄ）２７５グラム、実験室の穀物粉砕機で粉砕した冬ライコムギ全粒粉２２５グラム、及びキシロース粉末（１ｍｍふるいでふるいにかけたもの）６７．５グラムを密封プラスチック製袋の中で混合し、均一な混合物とした（混合物１）。
（実施例２）

Ｉｎｇｅｏ３２５１ＤＰＬＡ２７５グラム、実験室の穀物粉砕機で粉砕したエンバク全粒粉２２５グラム、及びキシロース粉末（１ｍｍふるいでふるいにかけたもの）６７．５グラムを密封プラスチック製袋の中で混合し、均一な混合物とした（混合物２）。
（実施例３）

Ｉｎｇｅｏ３２５１ＤＰＬＡ２７５グラム、実験室の穀物粉砕機で粉砕したアワ全粒粉２２５グラム、及びキシロース粉末（１ｍｍふるいでふるいにかけたもの）６７．５グラムを密封プラスチック製袋の中で混合し、均一な混合物とした（混合物３）。
（実施例４）

Ｉｎｇｅｏ３２５１ＤＰＬＡ２７５グラム、実験室の穀物粉砕機で粉砕した無毛カナリアシード全粒粉２２５グラム、及びキシロース粉末（１ｍｍふるいでふるいにかけたもの）６７．５グラムを密封プラスチック製袋の中で混合し、均一な混合物とした（混合物４）。
（実施例５）

Ｉｎｇｅｏ３２５１ＤＰＬＡ２７５グラム、実験室の穀物粉砕機で粉砕した冬ライコムギ全粒粉２２５グラム、及びソルビトール粉末（１ｍｍふるいでふるいにかけたもの）６７．５グラムを密封プラスチック製袋の中で混合し、均一な混合物とした（混合物５）。
（実施例６）

Ｉｎｇｅｏ３２５１ＤＰＬＡ２７５グラム、実験室の穀物粉砕機で粉砕したエンバク全粒粉２２５グラム、及びソルビトール粉末（１ｍｍふるいでふるいにかけたもの）６７．５グラムを密封プラスチック製袋の中で混合し、均一な混合物とした（混合物６）。
（実施例７）

Ｉｎｇｅｏ３２５１ＤＰＬＡ２７５グラム、実験室の穀物粉砕機で粉砕したアワ全粒粉２２５グラム、及びソルビトール粉末（１ｍｍふるいでふるいにかけたもの）６７．５グラムを密封プラスチック製袋の中で混合し、均一な混合物とした（混合物７）。
（実施例８）

Ｉｎｇｅｏ３２５１ＤＰＬＡ２７５グラム、実験室の穀物粉砕機で粉砕した無毛カナリアシード全粒粉２２５グラム、及びソルビトール粉末（１ｍｍふるいでふるいにかけたもの）６７．５グラムを密封プラスチック製袋の中で混合し、均一な混合物とした（混合物８）。
（実施例９）

Ｉｎｇｅｏ３２５１ＤＰＬＡ２７５グラム、実験室の穀物粉砕機で粉砕した冬ライコムギ全粒粉２２５グラム、及びキシリトール粉末（１ｍｍふるいでふるいにかけたもの）６７．５グラムを密封プラスチック製袋の中で混合し、均一な混合物とした（混合物９）。
（実施例１０）

Ｉｎｇｅｏ３２５１ＤＰＬＡ２７５グラム、実験室の穀物粉砕機で粉砕したエンバク全粒粉２２５グラム、及びキシリトール粉末（１ｍｍふるいでふるいにかけたもの）６７．５グラムを密封プラスチック製袋の中で混合し、均一な混合物とした（混合物１０）。
（実施例１１）

Ｉｎｇｅｏ３２５１ＤＰＬＡ２７５グラム、実験室の穀物粉砕機で粉砕したアワ全粒粉２２５グラム、及びキシリトール粉末（１ｍｍふるいでふるいにかけたもの）６７．５グラムを密封プラスチック製袋の中で混合し、均一な混合物とした（混合物１１）。
（実施例１２）

Ｉｎｇｅｏ３２５１ＤＰＬＡ２７５グラム、実験室の穀物粉砕機で粉砕した無毛カナリアシード全粒粉２２５グラム、及びキシリトール粉末（１ｍｍふるいでふるいにかけたもの）６７．５グラムを密封プラスチック製袋の中で混合し、均一な混合物とした（混合物１２）。
（実施例１３）

Ｉｎｇｅｏ３２５１ＤＰＬＡ１５０グラム、実験室の穀物粉砕機で粉砕した冬ライコムギ全粒粉１９２グラム、キシリトール粉末（１ｍｍふるいでふるいにかけたもの）５８グラム、及び同じ製粉機で粉砕したボリジミールの粉末１００グラムを密封プラスチック製袋の中で混合し、均一な混合物とした（混合物１３）。
（実施例１４）

Ｉｎｇｅｏ３２５１ＤＰＬＡ１５０グラム、実験室の穀物粉砕機で粉砕した冬ライコムギ全粒粉１９２グラム、キシリトール粉末（１ｍｍふるいでふるいにかけたもの）５８グラム、及び同じ製粉機で粉砕した（アヒフラワー）ブッゴロソイデスミールの粉末１００グラムを密封プラスチック製袋の中で混合し、均一な混合物とした（混合物１４）。
（実施例１５）

Ｉｎｇｅｏ３２５１ＤＰＬＡ１５０グラム、実験室の穀物粉砕機で粉砕した冬ライコムギ全粒粉１９２グラム、キシリトール粉末（１ｍｍふるいでふるいにかけたもの）５８グラム、及び同じ製粉機で粉砕したＨｉｆｉｌｌＮ８００（ＳｉｂｅｌｃｏＵＫＬｔｄ製の霞石閃長岩粉末）１００グラムを密封プラスチック製袋の中で混合し、均一な混合物とした（混合物１５）。
（実施例１６）

Ｉｎｇｅｏ３２５１ＤＰＬＡ１５０グラム、実験室の穀物粉砕機で粉砕した冬ライコムギ全粒粉１９２グラム、キシリトール粉末（１ｍｍふるいでふるいにかけたもの）５８グラム、及び同じ製粉機で粉砕したＰｒｅｍｉｕｍＱｕｅｓｔ（商標）ベントナイト（無機フィラーとしてＡｍｃｏｌＭｉｎｅｒａｌｓＥｕｒｏｐｅＬｔｄ製のカルシウムベントナイト粉末）１００グラムを密封プラスチック製袋の中で混合し、均一な混合物とした（混合物１６）。
（実施例１７）

実験室の穀物粉砕機で粉砕した冬ライコムギ全粒粉１１５．４グラム、キシリトール粉末（１ｍｍふるいでふるいにかけたもの）３４．６グラム、及びＩｎｇｅｏ３２５１ＤＰＬＡ６０％と木部セルロース繊維（ＳａｐｐｉＭａａｓｔｒｉｃｈｔＢＶにより供給）４０％を含有する混合ペレット３５０グラムを密封プラスチック製袋の中で混合し、均一な混合物とした（混合物１７）。
（実施例１８）

実験室の穀物粉砕機で粉砕したエンバク全粒粉１１５．４グラム、キシリトール粉末（１ｍｍふるいでふるいにかけたもの）３４．６グラム、及びＩｎｇｅｏ３２５１ＤＰＬＡ６０％と木部セルロース繊維（ＳａｐｐｉＭａａｓｔｒｉｃｈｔＢＶにより供給）４０％を含有する混合ペレット３５０グラムを密封プラスチック製袋の中で混合し、均一な混合物とした（混合物１８）。
（実施例１９）

実験室の穀物粉砕機で粉砕した無毛カナリアシード全粒粉１１５．４グラム、キシリトール粉末（１ｍｍふるいでふるいにかけたもの）３４．６グラム、及びＩｎｇｅｏ３２５１ＤＰＬＡ６０％と木部セルロース繊維（ＳａｐｐｉＭａａｓｔｒｉｃｈｔＢＶにより供給）４０％を含有する混合ペレット３５０グラムを密封プラスチック製袋の中で混合し、均一な混合物とした（混合物１９）。
（実施例２０）

実験室の穀物粉砕機で粉砕した冬ライコムギ全粒粉１１５．４グラム、ソルビトール粉末（１ｍｍふるいでふるいにかけたもの）３４．６グラム、及びＩｎｇｅｏ３２５１ＤＰＬＡ４０％と木部セルロース繊維（ＳａｐｐｉＭａａｓｔｒｉｃｈｔＢＶにより供給）６０％を含有する混合ペレット３５０グラムを密封プラスチック製袋の中で混合し、均一な混合物とした（混合物２０）。
（実施例２１～４０）

混合物１～２０（実施例１～２０による）を、３２ｍｍ径のスクリュー及び２０：１のＬ／Ｄ比を備え、１３０～１６５℃の範囲の温度で動作するＮｅｇｒｉＢｏｓｓｉｖ５５射出成形機のホッパーに個別に注いだ。溶融した各可塑化混合物を、シングルドロップホットランナーシステムを備えた１個取りツールで、Ｎｅｓｐｒｅｓｓｏ（登録商標）スタイルのコーヒーマシンでの使用に好適なカプセルに射出成形した。
（実施例４１）

５０ｋｇの冬ライコムギ全種子を、１ｍｍのふるいを備えたＡＭＡＳ．ｐ．Ａ．製のＭａｇｉｃｏＥＭＣ７０電動ミルで粉砕した。続いて、得られたライコムギの粉を、タンブラー式ミキサで３０重量％のキシリトールと混合し、重量約６５ｋｇの混合粉末を作製した。続いて、この混合物とＩｎｇｅｏ３２５１ＤＰＬＡとを、ライコムギ／キシリトール：ＰＬＡ＝６４：３６の比率で、ＺＳ－Ｂ２５二段式スクリューサイドフィーダを備えたＷｅｒｎｅｒａｎｄＰｆｌｅｉｄｅｒｅｒ製のＺＳＫ２５二段式スクリュー混合機で混合した。使用したスクリューのプロファイルを、材料成分のそれぞれの注入時点とともに表１に示す。バレルについて設定した温度は、１７０℃、１９０℃、１７０℃、１７０℃、１７０℃、１７０℃、１７０℃、１７０℃であった。混合されたフィラメントを水浴で冷却し、エアナイフ下で乾燥させ、ＩｎｔｅｌｌｉｇｅｎｔＰｅｌｌｅｔｉｚｉｎｇＳｏｌｕｔｉｏｎｓＧｍｂＨ＆ＣｏＫＧ製のＳＧ－Ｅ６０を使用してペレット化した。ペレットを、８０℃でＤｒｙｐｌｕｓ２５０ｆｒｏｍＶｉｓｍｅｃｓ．ｒ．製のＤｒｙｐｌｕｓ内で一晩乾燥させた。

（表１）
表１材料含有時点のスクリュープロファイル
搬送１６／１６（ＰＬＡ）
３６／３６（ｘ２）
３６／１８
３６／３６
３６／１８
混合４５／５／３６
４５／５／１８
４５／５／１８（ｘ２）
搬送３６／３６（ｘ５）（ライコムギ／キシリトール）
混合４５／５／３６（ｘ３）
搬送３６／３６
混合４５／５／２４（ｘ３）
搬送１６／１６
３６／３６（ｘ２）
混合４５／５／１２（ｘ２）
９０／５／２４
搬送３６／３６
混合４５／５／１２（ｘ２）
４５／５／１２
搬送３６／３６（ｘ５）
２４／２４（ｘ４）
（実施例４２）

５０ｋｇの全エンバクを、１ｍｍのふるいを備えたＡＭＡＳ．ｐ．Ａ．製のＭａｇｉｃｏＥＭＣ７０電動ミルで粉砕した。続いて、得られたライコムギの粉を、タンブラー式ミキサで３０重量％のソルビトールと混合し、重量約６５ｋｇの混合粉末を作製した。続いて、この混合物とＩｎｇｅｏ３２５１ＤＰＬＡとを、エンバク／ソルビトール：ＰＬＡ＝６４：３６の比率で、ＺＳ－Ｂ２５二段式スクリューサイドフィーダを備えたＷｅｒｎｅｒａｎｄＰｆｌｅｉｄｅｒｅｒ製のＺＳＫ２５二段式スクリュー混合機で混合した。使用したスクリューのプロファイルを表１に示すが、材料成分のそれぞれの注入時点は実施例４１にあるとおりであった。他の全ての詳細部分は、実施例４１にあるとおりであった。
（実施例４３～４４）

実施例４１及び４２による混合ペレットを、Ｉｎｇｅｏ３２５１ＤＰＬＡ６０％及び木部セルロース繊維（ＳａｐｐｉＭａａｓｔｒｉｃｈｔＢＶにより供給）４０％を含有する等量の混合ペレットと別個に混合し、２００～２１５℃の範囲の温度で動作する２５ｍｍ径のスクリューを備えたＫｒａｕｓｓＭａｆｆｅｉ１２０－１８０ＰＸ射出成形機のホッパーに供給した。溶融した各可塑化混合物を、バルブゲートホットランナーシステムを備えた８個取りツールで、Ｎｅｓｐｒｅｓｓｏ（登録商標）スタイルのコーヒーマシンでの使用に好適なカプセルに射出成形した。
（実施例４５）

ＢｉｏＰＢＳＦＺ７１ＰＭ（ＰＴＴＭＣＣＢｉｏｃｈｅｍＣｏｍｐａｎｙＬｔｄ）とＭｉｎｅｘＳ４（ＳｉｂｅｌｃｏＵＫＬｔｄ製の霞石閃長岩粉末）の混合ペレットを、それぞれ７０：３０の比率で、全てのバレル温度を１０℃高く設定したことを除いては全て実施例４１にあるとおりに、ＺＳ－Ｂ２５二段式スクリューサイドフィーダを備えたＷｅｒｎｅｒａｎｄＰｆｌｅｉｄｅｒｅｒ製のＺＳＫ２５二段式スクリュー混合機で調製した。続いて、乾燥ペレットを、実施例４１にある他の詳細全てが同じ状態で、実施例４１にあるとおり、ライコムギ／キシリトール混合物と７０：３０の比率で再度混合した。
（実施例４６）

Ｉｎｇｅｏ３２５１ＤＰＬＡとＭｉｎｅｘＳ４（ＳｉｂｅｌｃｏＵＫＬｔｄ製の霞石閃長岩粉末）の混合ペレットを、７０：３０の比率で、実施例４１にあるとおり、ＺＳ－Ｂ２５二段式スクリューサイドフィーダを備えたＷｅｒｎｅｒａｎｄＰｆｌｅｉｄｅｒｅｒ製のＺＳＫ２５二段式スクリュー混合機で調製した。続いて、乾燥ペレットを、実施例４１にある他の詳細全てが同じ状態で、実施例４１にあるとおり、ライコムギ／キシリトール混合物と７０：３０の比率で再度混合した。
（実施例４７～４８）

混合物４５及び４６による混合ペレットを、２５ｍｍ径のスクリューを備え、２００～２１５℃の範囲の温度で動作するＫｒａｕｓｓＭａｆｆｅｉ１２０－１８０ＰＸ射出成形機のホッパーに別個に供給した。溶融した各可塑化混合物を、バルブゲートホットランナーシステムを備えた８個取りツールで、Ｎｅｓｐｒｅｓｓｏ（登録商標）スタイルのコーヒーマシンでの使用に好適なカプセルに射出成形した。
（実施例４９）

実施例２１～４０による代表的なコーヒーカプセルを、水準容量まで挽いたコーヒー粒子を充填し、糊付けを必要としないアルミニウム製コーヒーカプセル蓋で密封した。続いて、充填されたカプセルを標準的なＮｅｓｐｒｅｓｓｏコーヒーマシンで試験し、一定量の濾過されたコーヒーを製造した。試験した全てのカプセルは、市販のＮｅｓｐｒｅｓｓｏカプセルから抽出されたものとおおよそ同じ量のコーヒーを製造した。
（実施例５０）

実施例４３、４４、４７及び４８による代表的なコーヒーカプセルを、市販の充填ライン（ＳｐｒｅａｆｉｃｏＳｒｌ）にて、水準容量まで挽いたコーヒー粒子を充填し、ＧｒｅｅｎＣａｐｓｕｌｅ上蓋（Ａｈｌｓｔｒｏｍ－ＭｕｎｋｓｊｏＯｙｊ）を使用して密封した。続いて、充填されたカプセルを標準的なＮｅｓｐｒｅｓｓｏコーヒーマシンで試験し、一定量の濾過されたコーヒーを製造した。試験した全てのカプセルは、市販のＮｅｓｐｒｅｓｓｏカプセルから抽出されたものとおおよそ同じ量のコーヒーを製造した。
（実施例５１～５２）

実施例４１及び４２による混合ペレットを、Ｉｎｇｅｏ３２５１ＤＰＬＡ６０％及び木部セルロース繊維（ＳａｐｐｉＭａａｓｔｒｉｃｈｔにより供給）４０％を含有する等量の混合ペレットと別個に混合し、１６５～１８５℃の範囲の温度で動作する３２ｍｍ径のスクリュー及び２０：１のＬ／Ｄ比を備えたＮｅｇｒｉＢｏｓｓｉｖ５５射出成形機のホッパーに別個に注いだ。溶融した各可塑化混合物を、シングルドロップホットランナーシステムを備えた２個取りツールで、飲料の撹拌に好適な飲料用マドラーに射出成形した。
（実施例５３）

実施例４３による１５個のカプセル（重量：２．７２±０．０１ｇ）を、２０ｃｍ径の時計皿をかぶせた５Ｌのパイレックス（登録商標）製ビーカー内にて、土を湿らせるのに十分な蒸留水（貯留水を一切残さないと定義される）を含有する市販の表土（４ｍｍのふるいに通した）２ｋｇに混合した。ビーカーを、５８℃に設定したＵｎｉｔｅｍｐ温度制御オーブン内部に配置した（ＩＳＯ２０２００－２０１５で詳述されている好熱性のインキュベーション期間のとおりである）。実験を、２１日間～最大で合計９０日間の独立した期間、放置した。
各２１日間の実験期間終了時にガラス製ビーカーを抽出して室温に冷却させると、土を別個に注意深く砕き、いくつかの無傷のカプセルを抜き出した。カプセルと破損したカプセルの大きな断片の両方を抜き出した後、土を４ｍｍのふるいで再びふるいにかけ、いくつかの残りの断片を抜き出した。全てのカプセルを乾燥させ、続いて歯ブラシで慎重にブラッシングして付着した汚れの一部を除去し、その後写真撮影した。９０日間の試験期間が終了するまで、さらに２１日間の試験期間にわたり再度土に染みこませるために戻した。９０日間の試験期間の終了時には、全てのカプセルは、４ｍｍのふるいを通らない２５重量％未満の断片に崩壊した。

概要
実施例１～１２は、高い充填量の穀物の全粒粉を含むポリマー複合材料を説明している。実施例１３では、穀物の粉とボリジミールとの組合せが説明されているが、実施例１４では穀物の粉とアヒフラワーミールとの組合せが説明されている。実施例１５～１６及び４５～４６では、無機フィラー材料が使用されているが、実施例１７～２０及び４３～４４セルロースフィラーが使用されている。

全ての調製物によって、この場合ではコーヒーカプセル及びさらには実施例５１及び５２の飲料用マドラーといった使い捨て可能物品の調製が可能となる。コーヒーカプセルは、実施例４９及び５０に示されるように、Ｎｅｓｐｒｅｓｓｏ（登録商標）コーヒーマシンで使用するのに十分な強度であった。さらに、ライコムギ／木部セルロース混合物から作製されたコーヒーカプセルは、実施例５３に示されるように、生分解性が高いことが判明した。

本発明は、以下の条項によって要約され得る：
１．ポリマー複合材料であって、
ａ．全重量の５～９４．５重量％の量のポリマーと；
ｂ．全重量の少なくとも５重量％の量の穀物の全粒粉と；
ｃ．成分ｂ）の５～５０ｗ／ｗ％の量の可塑剤と；
ｄ．任意のフィラーと；
ｅ．任意の添加剤と、を含み、
ｃ）は、５５～２１０℃の範囲の溶融温度を有する固体可塑剤である、
ポリマー複合材料。
２．成分ａ）は、生分解性ポリマー、好ましくはＰＬＡ、又はその誘導体若しくはそのポリマーブレンドを含む、条項１に記載のポリマー複合材料。
３．成分ａ）は、全重量の３０～７０重量％の量で、好ましくは全重量の３０～５０重量％の量で存在する、条項２に記載のポリマー複合材料。
４．成分ｂ）は、粉砕したライコムギの全種子、若しくは粉砕した全エンバクの脱穀した穀粒、若しくは粉砕したキビの全種子、若しくは粉砕した全カナリアシード、又はそれらの混合物を含む、条項１～３のいずれか一項に記載のポリマー複合材料。
５．穀物の全粒粉と、成分ｂ）の最大５０ｗ／ｗ％の粉砕した搾油かす／ミール／ケーキ、粉砕した搾りかす、粉砕した蒸留かす、粉砕した醸造かす（若しくは醸造麦芽のかす／おり）、粉砕したビスケットミール若しくはその個々の成分、粉砕した全種子、粉砕した全根、粉砕した全豆、粉砕した茎及び／若しくは葉、豆類の粉、又はそれらの混合物との混合物を含む、条項１～４のいずれか一項に記載のポリマー複合材料。
６．成分ｂ）又は請求項５に記載の混合物は、全重量の３０～７０重量％の量で存在する、条項１～５のいずれか一項に記載のポリマー複合材料。
７．成分ｃ）として、ポリオール、ポリ官能性アルコール、例えばモノグリセリドエステル、ジグリセリドエステル及びトリグリセリドエステルといったカルボン酸とエステルなどの両性可塑剤、単糖、二糖及びオリゴ糖、又はその混合物を含む、条項１～６のいずれか一項に記載のポリマー複合材料。
８．成分ｃ）は、成分ｂ）の２２～４０ｗ／ｗ％の量で存在する、条項１～７のいずれか一項に記載のポリマー複合材料。
９．成分ｄ）として、天然繊維、好ましくはセルロース繊維若しくはリグノセルロース繊維、並びに／又は炭酸塩（炭酸水素塩を含む）、リン酸塩、フェロシアン化物、シリカ、ケイ酸塩、アルミノケイ酸塩（粘土鉱物及びタルクの全ての形態を含む）、二酸化チタンから好ましくは選択される無機フィラー、並びに／又は炭素系フィラー、又はそれらの組合せを含む、条項１～８のいずれか一項に記載のポリマー複合材料。
１０．成分ｄ）は、全重量の１～４０重量％の量で存在する、条項１～９のいずれか一項に記載のポリマー複合材料。
１１．添加剤として、相溶化剤、香料、熱安定化剤及びＵＶ安定化剤、並びに／若しくは着色剤、又はそれらの混合物を含む、条項１～１０のいずれか一項に記載のポリマー複合材料。
１２．条項１～１１のいずれか一項に記載のポリマー複合材料を調製するためのプロセスであって、ポリマー複合材料は、高温混合技術によって作製され、好ましくはカレンダー加工、押出成形、射出成形及び圧縮成形により所望の製品へと成形し、冷却して最大の強度及び一体性特性を発揮することができる溶融プラスチック状態（融解状態）を生み出す成分は、熱及びせん断力の下で組み合わせられる、プロセス。
１３．１３０～２１０℃の範囲の温度で実施される、条項１２に記載のプロセス。
１４．２つの工程であって、第１の工程では最初に中間体を形成し、第２の工程では中間体と残りの成分とを組み合わせる、２つの工程で実施される、条項１２又は１３に記載のプロセス。
１５．条項１～１１のいずれか一項に記載のポリマー複合材料を含む、固体の物品。
１６．混合されたペレット、押し出しされた製造工程中の製品、射出成形された物品、ブロー成形された物品、フィルム若しくはロータ成形されたプラスチック物品、２液性成形物品、積層体、３Ｄ印刷フィラメント、フェルト、織布、編布、刺繍布、不織布、ジオテキスタイル、繊維又は固形シートの形態である、条項１５に記載の固体の物品。
１７．コーヒーポッド、カトラリー、食品トレイ又は１回限り使用するための包装品の形態である、条項１５又は１６に記載の固体の物品。
１８．条項１～１１のいずれか一項に記載のポリマー複合材料の調製に使用するための、条項１４に記載のプロセスによって調製されるような中間体。

Claims

ポリマー複合材料であって、
ａ．全重量の５～９４．５重量％の量の生分解性ポリマーと；
ｂ．全重量の少なくとも５重量％の量の穀物の全粒粉と；
ｃ．成分ｂ）の５～５０ｗ／ｗ％の量の可塑剤と；
ｄ．任意のフィラーと；
ｅ．任意の添加剤と、を含み、
ｃ）が、７０～２１０℃の範囲の溶融温度を有する固体可塑剤である、
ポリマー複合材料。
成分ａ）が、ポリグリコライド（ＰＧＡ）、ポリラクチド又はポリ（乳酸）（ＰＬＡ）、ポリ（ラクチド－コ－グリコライド）（ＰＬＧＡ）、ポリカプロラクトン（ＰＣＬ）、例えばポリ（ブチレンスクシナート－コ－アジパート）（ＰＢＳＡ）といったポリ（ブチレンスクシナート）（ＰＢＳ）及びそのコポリマー、ポリ（ブチレンアジパート－コ－テレフタラート）（ＰＢＡＴ）、β－１，４結合を有するＮ－アセチル－グルコサミンとＮ－グルコサミンとの線状コポリマー、酢酸セルロース（ＣＡ）、ポリ（ヒドロキシブチラート）（ＰＨＢ）又は他のポリヒドロキシアルカノアート（ＰＨＡ）、ポリ（ヒドロキシブチラート－コ－ヒドロ吉草酸）（ＰＨＢＶ）又はそれらの好適な混合物、又はそれらの誘導体若しくはそれらのポリマーブレンドを含む、請求項１に記載のポリマー複合材料。
成分ａ）が、全重量の３０～７０重量％の量で、好ましくは全重量の３０～５０重量％の量で存在する、請求項１又は２に記載のポリマー複合材料。
成分ｂ）が、粉砕したライコムギの全種子、若しくは粉砕した全エンバクの脱穀した穀粒、若しくは粉砕したキビの全種子、若しくは粉砕した全カナリアシード、又はそれらの混合物を含む、請求項１～３のいずれか一項に記載のポリマー複合材料。
穀物の全粒粉と、成分ｂ）の最大１００ｗ／ｗ％の粉砕した搾油かす／ミール／ケーキ、粉砕した搾りかす、粉砕した蒸留かす、粉砕した醸造かす（若しくは醸造麦芽のかす／おり）、粉砕したビスケットミール若しくはその個々の成分、コーヒーの出し殻、粉砕した全種子、粉砕した全根、粉砕した全豆、粉砕した茎及び／若しくは葉、豆類の粉、又はそれらの混合物との混合物を含む、請求項１～４のいずれか一項に記載のポリマー複合材料。
成分ｂ）又は請求項５に記載の混合物が、全重量の２０～７０重量％の量で存在する、請求項１～５のいずれか一項に記載のポリマー複合材料。
成分ｃ）として、ポリオール、ポリ官能性アルコール、例えばモノグリセリドエステル、ジグリセリドエステル及びトリグリセリドエステルといったカルボン酸とエステルなどの両性可塑剤、単糖、二糖及びオリゴ糖、又はその混合物を含む、請求項１～６のいずれか一項に記載のポリマー複合材料。
成分ｃ）としてキシロース、ソルビトール又はキシリトールを含む、請求項１～７のいずれか一項に記載のポリマー複合材料。
成分ｃ）としてキシリトールを含む、請求項８に記載のポリマー複合材料。
成分ｃ）が、成分ｂ）の２２～４０ｗ／ｗ％の量で存在する、請求項１～９のいずれか一項に記載のポリマー複合材料。
成分ｄ）として、天然繊維、好ましくはセルロース繊維若しくはリグノセルロース繊維、並びに／又は炭酸塩（炭酸水素塩を含む）、リン酸塩、フェロシアン化物、シリカ、ケイ酸塩、アルミノケイ酸塩（粘土鉱物、雲母及びタルクの全ての形態を含む）、二酸化チタンから好ましくは選択される無機フィラー、並びに／又は炭素系フィラー、又はそれらの組合せを含む、請求項１～１０のいずれか一項に記載のポリマー複合材料。
成分ｄ）が、全重量の１～４０重量％の量で存在する、請求項１～１１のいずれか一項に記載のポリマー複合材料。
添加剤として、相溶化剤、香料、熱安定化剤及びＵＶ安定化剤、並びに／若しくは着色剤、又はそれらの混合物を含む、請求項１～１２のいずれか一項に記載のポリマー複合材料。
請求項１～１３のいずれか一項に記載のポリマー複合材料を調製するためのプロセスであって、ポリマー複合材料が、高温混合技術によって作製され、成分を熱及びせん断力の下で組み合わせ、好ましくはカレンダー加工、押出成形、射出成形及び圧縮成形により所望の製品へと成形し、冷却して最大の強度及び一体性特性を発揮することができる溶融プラスチック状態（融解状態）を生み出す、プロセス。
１３０～２１５℃の範囲の温度で実施される、請求項１４に記載のプロセス。
２つの工程であって、第１の工程では最初に中間体を形成し、第２の工程では中間体と残りの成分とを組み合わせる、２つの工程で実施される、請求項１４又は１５に記載のプロセス。
請求項１～１３のいずれか一項に記載のポリマー複合材料を含む、固体の物品。
混合されたペレット、押し出しされた製造工程中の製品、射出成形された物品、ブロー成形された物品、ロータ成形されたプラスチック物品、２液性成形物品、積層体、３Ｄ印刷フィラメント、フェルト、織布、編布、刺繍布、不織布、ジオテキスタイル、繊維又は固形シートの形態である、請求項１７に記載の固体の物品。
コーヒーカプセル、カトラリー、ストロー、マドラー、食品トレイ、又はカップ、キャップ、容器及び／若しくは蓋などの１回限り使用するための包装品、又は他の任意の単回使用品の形態である、請求項１７又は１８に記載の固体の物品。
請求項１～１３のいずれか一項に記載のポリマー複合材料の調製に使用するための、請求項１６に記載のプロセスによって調製される中間体。