JP2023535512A - 残存リグノセルロース系バイオマスから糖シロップを製造する方法 - Google Patents

残存リグノセルロース系バイオマスから糖シロップを製造する方法 Download PDF

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Abstract

紙廃棄物、特に印刷可能な紙、印刷された紙または厚紙を含むリグノセルロース系バイオマスから発酵性糖を含む糖シロップを製造するための方法。本方法は、ａ．紙廃棄物を含むリグノセルロース系バイオマスを細断する工程；ｂ．ｉ．水性媒体中、紙廃棄物を含むリグノセルロース系バイオマスの、又は工程ａの完了時に得られた細断リグノセルロース系バイオマスを含浸する工程と、ｉｉ．前処理生成物を得るための、酸を添加せずに、８０℃～１５０℃の温度で、６．５～８．５のｐＨで実施される熱前処理工程であって、含浸および熱前処理工程が同時であるか、又はｉに次いでｉｉに続いてなされる工程；ｃ．セルロースおよびヘミセルロースを、発酵性糖を含む糖シロップに変換するための、工程ｂの完了時に得られた前処理生成物の酵素加水分解の工程；並びに、ｄ．工程ｃの完了時に得られた発酵性糖を含む糖シロップを回収する工程、を含んでなる。【選択図】（なし）

Description

本発明は、発酵性糖の製造の分野に関し、該糖を調製する方法のための基質としての残留リグノセルロース資源、例えば紙／厚紙タイプ、の使用に関する。本発明は、特にバイオ燃料またはバイオテクノロジー産業において原材料として使用することができる糖シロップ、特に精製されたグルコースシロップの製造を可能にするために、原材料を調製するために使用される方法およびその処理を特に記載する。
特に、本発明は、紙廃棄物、特に印刷用紙、印刷された紙、チャート紙、包装紙または厚紙を含むリグノセルロース系バイオマスから、発酵性糖を含む糖シロップ、特にグルコースを含むシロップを製造する方法に関する。本発明はまた、上記方法で得ることができる、発酵性糖を含む糖シロップ、特にグルコースを含むシロップに関する。
バイオソース分子またはバイオ燃料、好ましくはエタノールを製造する方法の使用、およびバイオ燃料、特にエタノールを製造するプロセスも本発明の主題である。
パイロット規模または工業規模で現在の時点で発酵性糖の供給源として主に使用されているリグノセルロース系バイオマスは、いわゆる２Ｇバイオマス（第２世代）、すなわち、林業および農業産業の残渣（ムギワラ、トウモロコシ穂軸およびサトウキビバガス）などの植物タイプのバイオマスである（Ｎｉｚａｍｉら、２０１７）。現在までに、以下の限界が強調されている：
－ 収集チャネルの開発および供給源のグループ化の希薄さ；
－ 量、品質、および入手可能性の季節的変動への曝露；
－ 圃場における土壌施肥および植生被覆からの競合への曝露；
－ ヘミセルロースおよびリグニンの含有量が高く、セルロースへのアクセスがより複雑になり、グルコース収率が低下すること；
－ 発酵を阻害する分子（ＨＭＦ、フルフラール、・・・）を生成し得る、面倒で費用のかかる前処理を適用する必要性（Ｓｏｌｔａｎｉａｎら、２０２０）。
紙及び厚紙の使用は、これらの制限の大部分を克服し、生産チェーンの上流（生産時の製紙業界）でバージン材料が受ける最初の前処理により、より集約的でなく複雑でない方法で、セルロース含有量がより高い製品へのアクセスを可能にする。
従来技術は、リグノセルロース系バイオマスの品質向上に関して、いくつかの種類の処理方法を含む。これらの方法はすべて、バイオマスを形成するセルロースおよび／またはヘミセルロースのモノマーへの加水分解を標的とする。加水分解（Ｎｉｚａｍｉら、２０１７）は、以下により実施することができる：
－ 酵素および／または微生物を用いた生物学的または生化学的手段；
－ 熱化学的および／または機械的手段。
非生物学的手段による方法には、濃酸、ガス化、水素化熱分解および熱分解を使用する方法が含まれる。
生物学的手段による方法の場合、第１の工程は、セルロースの消化率を高め、単量体糖（主にグルコース）を放出するためにバイオマスを前処理することを伴う。以下を含む異なる前処理技術（Ｓｏｌｔａｎｉａｎら、２０２０）が存在する：
－ 希酸を用いる方法、
－ 固体酸を用いる方法、
－ アルカリ法、
－ ＡＶＡＰ法、
－ オルガノソルブ法、
－ 水蒸気爆発、
－ 超臨界水を用いる方法、
－ 押出成形。
前処理工程での酸または塩基などの化学触媒の添加は、加水分解酵素へのセルロースのアクセス可能性、したがってグルコースなどの放出される単純な糖の収率の大幅な増加をもたらす。この前処理の欠点は、そのコストに加えて、高温で急速に形成し得るフルフラールまたはヒドロキシメチルフルフラール（ＨＭＦ）などの毒性分子の発生リスクである。この前処理の後、化学触媒および糖分子などのその水溶性分解生成物は、高コストおよび技術的制約を生じるイオンクロマトグラフィまたは逆浸透などの分離方法（「下流プロセシング」と呼ばれる）によって抽出されなければならない。
この制限を克服するために、化学触媒を用いない（または含有量がはるかにより低い）方法が、植物繊維の前処理：水蒸気爆発のために開発された。マトリックスを高温／高圧で含浸させた後、高速圧力放出工程を行うことにより、糖からポリマーをより高い効力で分離することが可能になる。しかしながら、この方法は、精緻に制御された粒径および組成を有する材料の流れに適用され、したがって、粉砕および微細スクリーニング工程を必要とする。したがって、プラスチックおよび／または金属不純物を含む材料の混合物を含む紙廃棄物の供給源は、蒸気爆発装置に急速な損傷を引き起こす危険性がある。
最後の工程は、糖の（その精製後の）変換である。これは、エタノールなどの付加価値の高い最終生成物に到達するために発酵および蒸留を伴うことが多い。
生物学的手段による加水分解を利用するプロセスは、それらが方法の基本工程を一緒にグループ化するか否かに応じて４つのサブカテゴリに分類することができる（Ｐａｒｉｓｕｔｈａｍら、２０１４）：
－ 「別個の加水分解及び発酵」（ＳＨＦ）
－ 「同時の糖化及び発酵」（ＳＳＦ）
－ 「同時の糖化及び共発酵」（ＳＳＣＦ）
－ 「統合バイオプロセス」（ＣＢＰ）。
ＳＳＦ、ＳＳＣＦまたはＣＢＰなどの複合プロセスを実行する利点は、セルロースを解重合することができる酵素（複数可）と、単純な糖を目的の分子に変換することができる微生物（複数可）との共存を介して、工程および反応器の数を減らすことができることである。これは、一般に、必要な投資、したがって標的分子の製造コストの削減を可能にする。この場合、プロセスは、特に所与の分子および市場のために開発および最適化される。このプロセスは、ほとんどの場合、遺伝子改変された微生物を使用する。
紙から糖および／またはエタノールなどの他の目的生成物へのアップグレードは、先行技術に記載されている。例えば、特許文献１は、酵素加水分解および希酸による前処理を行う。特許文献２は、希酸および濃酸の連続使用による酸加水分解を適用している。特許文献３は、酸性消化を伴わない機械的前処理によるバイオマスの微細噴霧を使用する。特許文献４は、エタノールを調製するための方法であって、特に、高温の蒸気で前熱処理する工程を含む方法を記載している。
中国特許公告ＣＮ１０６５２０８６１ 中国特許公告ＣＮ１０２３８２９０９ 特開２００６－８８１３６号公報 米国特許出願公開第２０１０／０００９４２２号明細書
（明細書末の文献リスト参照）
本発明の目的は、セルロースを加水分解し、適用可能な場合には、面倒な前処理および精製方法に頼ることなく、残留リグノセルロース系バイオマスに含まれるヘミセルロースを加水分解し、それにより、最適な質量収率を得ながら、化学触媒の使用に関連する不純物および運転コストの削減、ならびにその後のいわゆる「下流プロセシング」工程（例えば、清澄化、精製および濃縮工程）の簡素化を可能にすることである。
本発明は、紙廃棄物、特に印刷用紙、印刷された紙または厚紙からの廃棄物を含むリグノセルロース系バイオマスから、発酵性糖を含む糖シロップ、特にグルコースを含むシロップを製造する方法を開発するという特定の目的を有する。本発明のさらなる目的は、バイオソース分子またはバイオ燃料、好ましくはエタノールを製造することによって上記糖シロップを改良（アップグレード）することである。
本発明のさらなる目的は、環境への影響が少なく、低コストでバイオ燃料および化学分子を製造するのに特に有用な、紙－厚紙廃棄物から高い付加価値（糖またはその他）を有するプラットフォーム分子を得ることである。
第１の態様では、本発明は、紙廃棄物を含むリグノセルロース系バイオマスから発酵性糖を含む糖シロップを製造するための方法に関し、該方法は、特に以下の工程を含む：
ａ． 場合により（オプションとして）、上記リグノセルロース系バイオマスを粉砕する工程；
ｂ． ｉ．含浸工程およびｉｉ．リグノセルロース系バイオマスの熱前処理工程であって、含浸工程および熱前処理工程が同時であるか、又はｉ．の後にｉｉが連続する工程；
ｃ． 前処理生成物の酵素加水分解工程；および
ｄ． 発酵性糖を含む糖シロップを回収する工程。
第２の態様では、本発明は、本発明の方法で得ることができる、発酵性糖を含む糖シロップ、特にグルコースを含むシロップに関する。
第３の態様では、本発明は、バイオソース分子またはバイオ燃料、好ましくはエタノールを製造するための本発明の方法またはシロップの使用に関する。
第４の態様では、本発明は、バイオ燃料、特にエタノールを製造するプロセスに関する。
［発明の詳細な説明］
明細書および／または特許請求の範囲における値の範囲への言及は、特に明記しない限り、範囲の限界（値）が含まれることを意味する。
本発明は、紙廃棄物、特に印刷用紙、印刷された紙、または厚紙を含むリグノセルロース系バイオマスから、発酵性糖を含む糖シロップ、特にグルコースを含むシロップを製造する方法に関し、該方法は、以下の工程を含む：
ａ． 場合により（オプションとして）、紙廃棄物を含む上記リグノセルロース系バイオマスを粉砕する工程；
ｂ． ｉ．水性媒体中、好ましくは水中、及び周囲温度で、紙廃棄物を含む上記リグノセルロース系バイオマスまたは工程ａ．の後に得られた粉砕されたリグノセルロース系バイオマスを含浸する工程、および、ｉｉ．前処理生成物を得るための、酸を添加せずに、８０℃～１５０℃、好ましくは９０℃～１３０℃、より好ましくは１００℃または１２０℃で、ｐＨ６．５～８．５、具体的にはｐＨ６．５～８、より具体的にはｐＨ６．８～７．５、好ましくは中性ｐＨで実施される熱前処理工程であって、上記含浸及び熱前処理工程が同時であるか、又はｉ．の後にｉｉが連続する、工程；
ｃ． セルロースおよびヘミセルロースを、発酵性糖を含む糖シロップ、特にグルコースを含むシロップに変換するための、工程ｂの後に得られた前処理生成物の酵素加水分解工程；並びに、
ｄ． 工程ｃの後に得られた、発酵性糖を含む糖シロップ、特にグルコースを含むシロップを回収する工程。
１つの好ましい実施形態では、本発明は、紙廃棄物、特に印刷用紙、印刷された紙、または厚紙を含むリグノセルロース系バイオマスから、グルコースを含むシロップを製造する方法に関し、当該方法は、以下の工程を含む：
ａ． 場合により（オプションとして）、紙廃棄物を含む上記リグノセルロース系バイオマスを粉砕する工程；
ｂ． ｉ．水性媒体中、好ましくは水中で、周囲温度で、紙廃棄物を含む上記リグノセルロース系バイオマスまたは工程ａ．の後に得られた粉砕されたリグノセルロース系バイオマスを含浸する工程、および、ｉｉ．前処理生成物を得るための、酸を添加せずに、８０℃～１５０℃で、ｐＨ６．５～８．５、具体的にはｐＨ６．５～８で実施される熱前処理工程であって、上記含浸及び熱前処理工程が同時であるか、又はｉ．の後にｉｉが連続する、工程；
ｃ． セルロースおよびヘミセルロースを、グルコースを含むシロップに変換するための、工程ｂの後に得られた前処理生成物の酵素加水分解工程；及び
ｄ． 工程ｃの後に得られたグルコースを含むシロップを回収する工程。
本発明の文脈において、「糖シロップ」(sugar syrup)という用語は、溶液中に糖を含む濃厚な粘性液体を指す。用語「糖シロップ」は、用語「糖汁」(sugar juice)と交換することができる。１つの特定の実施形態では、グルコースを含む糖シロップは、グルコースよりも少ない割合でキシロースも含む。特定の一実施形態では、糖シロップは、７０～８５％のグルコースおよび１０～１５％のキシロースを含む。
本発明の文脈において、「発酵性糖」という用語は、単純な糖またはその混合物、例えばグルコース、フルクトース、アラビノース、マンノース、ガラクトース、キシロースを指す。これらの「単純な糖」を、酵母または細菌の作用下で発酵させてアルコールを製造することができる。特に、それらは単糖類（すなわち、５個または６個の炭素原子を含む糖）、特にグルコースなどのヘキソースである。好ましくは、「発酵性糖」は、単量体の発酵性糖、すなわち単一単位を含むものを指す。さらに好ましくは、「発酵性糖」は、グルコースおよびより少ない割合のキシロースを含むか、または、本質的にそれらから構成されている。
本発明の文脈において、用語「リグノセルロース系バイオマス」は、リグノセルロース系バイオマスの乾燥重量に対して決定されたセルロース（３０～７０％）、ヘミセルロース（５～３５％）およびリグニン（５～２５％）から本質的に構成される基質を指す。特定の一実施形態では、リグノセルロース系バイオマスは、セルロース（３０～７０％）、ヘミセルロース（５～２５％）およびリグニン（５～２５％）から本質的に構成される基質である。別の特定の実施形態では、リグノセルロース系バイオマスは、セルロース（３０～７０％）、ヘミセルロース（５～２０％）およびリグニン（５～２０％）から本質的に構成される基質である。別の特定の実施形態では、リグノセルロース系バイオマスは、セルロース（３０～７０％）、最大１８％のヘミセルロースおよび最大１９％のリグニンから本質的に構成される基質である。セルロースはグルコースポリマー、すなわちヘキソースであり、ヘミセルロースは本質的にペントース（例えばキシロースおよびアラビノース）およびグルコースから構成される多糖であり、リグニンはフェノール単位が多い高分子である。セルロースは、発酵性糖の主な供給源である。本発明で使用される「リグノセルロース系バイオマス」は、紙廃棄物を含む。紙廃棄物は、数回、例えば最大７回リサイクルされていてもよく、この紙廃棄物に含まれる繊維の平均サイズは、一般に０ｍｍ～２ｍｍ、より好ましくは０．１ｍｍ～１．５ｍｍである。
特定の一実施形態において、リグノセルロース系バイオマスを提供する基質は、紙廃棄物から構成される。
（なし）
特定の一実施形態において、リグノセルロース系バイオマスを提供する基質は、紙廃棄物および共基質を含む。
別の特定の実施形態では、リグノセルロース系バイオマスを提供する基質は、紙廃棄物を含み、家庭廃棄物の発酵性画分（ＦＦＨＷ）などのより複雑な廃棄物に含まれるか、またはそれから構成される。ＦＦＨＷに含まれるリグノセルロース基質を使用する本発明の特定の一実施形態では、ＦＦＨＷ中のセルロースのパーセンテージは５０重量％未満、例えば１０～４０重量％である。ＦＦＨＷ、より一般的にはそれが含まれる家庭廃棄物は、検討される世界の地域ごとに組成が異なる。ＦＦＨＷは、特に紙廃棄物が寄与するセルロース、ヘミセルロースおよびリグニン含有量が、組成物が上に定義された割合内にある基質を提供する限り、処理されるリグノセルロース系バイオマスを提供するために本発明で使用することができる。例えば、本発明に従って処理することができるＦＦＨＷは、１０重量％～２０重量％の紙、および／または８重量％～１５重量％の平らな厚紙および／または３～６重量％の織物、および／または１５～２５重量％の衛生織物廃棄物（他の織物とは別に考慮）、例えばそれぞれ約１３重量％、１０重量％、４．６重量％および２１重量％を含み、これらの割合は、検討されるＦＦＨＷの乾燥重量パーセンテージとして決定される。ＦＦＨＷの残りの画分は、適用可能な場合、園芸用廃棄物、または木材残渣などの他の種類の繊維にも関連する食品廃棄物（６０％～８０％）で構成される。合わせて、ＦＦＨＷを形成する廃棄物（残留有機画分のＲＯＦまたは機械生物学的処理－ＭＢＴからの有機画分とも呼ばれる）は、本発明の方法を実施するためのリグノセルロース基質として使用することができる。発酵性画分に加えて、家庭廃棄物ＨＷはまた、複合材料、プラスチック、分類されていない可燃性材料、ガラス、金属、分類されていない不燃性材料、およびわずかに危険な廃棄物も含み得る。この非発酵性廃棄物は、通常、ＦＦＨＷの製造を可能にする機械生物学的選別プロセス中に廃棄される。したがって、ＦＦＨＷは、それが得られるモードを考慮して定義することができる：家庭廃棄物収集の結果であり、続いてこの廃棄物の微細な有機画分のみを最終的に保持するための機械生物学的分離が続く。
本発明の特定の一実施形態において、リグノセルロース系バイオマスを提供する基質は、紙廃棄物、および共基質としてのＦＦＨＷを含む。
一実施形態では、リグノセルロース系バイオマスは、代替的または追加的に植物型残渣を含むことができる。植物型リグノセルロース系バイオマスの非限定的な例には、ムギワラ、トウモロコシ穂軸およびサトウキビバガスなどの林業および農業産業からの残渣、農業食品産業からの残渣が含まれる。１つの特定の実施形態では、リグノセルロース系バイオマスが林業または農業産業に由来する植物型の廃棄物を含む場合、総バイオマス混合物の乾物重量によるヘミセルロースおよびリグニンのそれぞれの割合は、それぞれ１９％および１８％未満である。本発明の１つの特定の実施形態では、リグノセルロース系バイオマスは、林業または農業産業に由来する植物型の廃棄物を（乾物重量％で）ほとんど含まないか、または全く含まない。
本発明の文脈において、紙廃棄物は、紙および厚紙廃棄物を含むか、またはそれらから本質的に構成される。一般に、紙及び厚紙の廃棄物は、紙及び厚紙の廃棄物の混合物に対応し、該混合物は、乾物重量に対する重量で、５～６０％のチップボード、５％～６０％の間、特に１０～２０％の間の事務用紙タイプの印刷された紙、及び５％～１００％の間の段ボールを含み得る。
本発明の特定の一実施形態では、紙廃棄物は、紙（特に、印刷された紙または印刷用紙）、箱、新聞、雑誌および製紙スラッジからなる群から選択される。この廃棄物は、プラスチックおよび金属などの望ましくない不純物、ならびにインクの成分を含有する可能性があり、該不純物は非常に少量で存在する。
本発明の１つの好ましい実施形態では、紙廃棄物は、総乾物重量の重量による以下の平均割合（＋／－５％、全体の割合は１００％を超えない）の低品質のリグノセルロース廃棄物（紙製、厚紙タイプ）の混合物である：
－ チップボード：２０％
－ 新聞：３０％
－ 雑誌２０％
－ 事務用紙：１０％
－ 段ボール：２０％。
本発明の１つの特定の実施形態では、粉砕および／または含浸前の上記リグノセルロース系バイオマス、すなわち「原料」リグノセルロース系バイオマスは、７０重量％～１００重量％の間、特に８５重量％～９６重量％の間のバイオマスの乾物重量による総含有量で紙廃棄物から構成される。
本発明の別の特定の実施形態では、粉砕および／または含浸前の上記リグノセルロース系バイオマス、すなわち「原料」リグノセルロース系バイオマスは、例えばバイオマスの４５重量％～５５重量％、特に約５０重量％の総乾物含有量のＦＦＨＷで構成される。
上記リグノセルロース系バイオマスが紙廃棄物とＦＦＨＷとの混合物からなる本発明の別の実施形態では、総乾物含有量は、基質および共基質の添加割合に従ってバイオマスの５０～９６重量％の間で変化する。
含浸工程（パルプ化とも呼ばれる）ｂ．ｉ．は、乾燥および／または浮遊凝集体を含まない比較的均質な懸濁液を得ることを可能にする。一般に、凝集物は、その後の酵素加水分解工程ｃでほとんどまたは全く加水分解されない。本発明の特定の一実施形態では、含浸工程ｂ．ｉ．は、５～３０分間、好ましくは１５分間行われる。含浸工程ｂ．ｉ．は、撹拌を含んでもよい。
所望の均質化を得るために必要な措置を実行することは、当業者の範囲内である。例えば、浮遊ブロック、特にサイズが１０ｃｍを超えるブロックが消失するまで混合を行うことができ、そのような消失は、反応器内で所定のおよび／または規則的な間隔で行われる目視検査によって決定することができる。
工程ｂ．ｉ．の後に得られた含浸バイオマスは、典型的には、５％～３０％、特に１０％～２０％の総乾物含有量を有する。
本発明の特定の一実施形態では、特に紙／厚紙のベールなどの圧縮原料バイオマスの場合、上記方法は、紙廃棄物を含む上記原料リグノセルロース系バイオマスを粉砕するための工程ａを含むことができる。
本発明の方法の特定の一実施形態では、リグノセルロース系バイオマスは、紙廃棄物の形態で提供される。
本発明の方法の特定の一実施形態では、リグノセルロース系バイオマスは、家庭廃棄物の発酵性画分（ＦＦＨＷ）の形態で提供される。
本発明の１つの特定の実施形態において、上記方法は、紙廃棄物を含む上記リグノセルロース系バイオマスの粉砕工程を含まない。これは、投入されるバイオマスの品質に対してより良好な耐性を与え、プラスチックまたは金属不純物は、方法の有効性または適切な実施に影響を与えない。
本発明の文脈において、リグノセルロース系バイオマスは、酵素加水分解に対する反応性を高め、セルロースへの酵素アクセスを高めるために、熱前処理を受ける。
先行技術では、セルロースの放出を改善（触媒）するために、酸または塩基型の化学剤が通常リグノセルロース系バイオマスに添加される。しかしながら、化学触媒の存在は、精製の観点で大きな障害を生じ、この活動の経済的実行可能性に強い影響を及ぼす。
したがって、熱前処理工程ｂ．ｉｉ．は、酸の添加なしで、好ましくは化学触媒なしで行われる。これにより、最適な質量収率を得ながら、（特に発酵工程に関する）阻害分子の生成を防止し、化学触媒の使用に関連する運転コストを低減し、下流プロセシング溶液の複雑さを低減することが可能になる。
有利には、熱前処理工程ｂ．ｉｉ．は、１～５バール、好ましくは１．５～３バール、より好ましくは約２バールの圧力で行われる。
典型的には、熱前処理工程ｂ．ｉｉ．は、１０分間～１２０分間、好ましくは１０分間～６０分間、より好ましくは３０分間行われる。
上記含浸ｂ．ｉ．および熱前処理ｂ．ｉｉ工程は、特にリグノセルロース系バイオマスの緻密性の関数として、同時にまたは連続的に行うことができる。
含浸ｂ．ｉ．および熱前処理ｂ．ｉｉ．工程が同時に行われる場合は、これらの２つの工程は、１０分～１２０分、好ましくは１０分～６０分、より好ましくは３０分の合計時間にわたって行われ得る。
本発明の特定の一実施形態では、含浸工程ｂ．ｉ．および熱前処理工程ｂ．ｉｉ．が同時に、例えば１つの同じ反応器内で、特に非圧縮紙などの高度に緩んだリグノセルロース系バイオマスの存在下で行われる。
本発明の別の好ましい実施形態では、含浸工程ｂ．ｉ．および熱前処理工程ｂ．ｉｉ．は、例えば２つの異なる反応器内で連続的に実施される。含浸工程ｂ．ｉ．はしたがって、その後に熱前処理工程ｂ．ｉｉが続く。この場合、含浸工程で得られる均質化はより良好に制御される。これは、最初に存在する微生物（特に細菌）の不活性化を確実にしながら、バイオマスをより均一にし、酵素の作用をより受けやすくするという利点を有する。
本発明の文脈において、工程ｂ．の後に得られた前処理生成物は、「ペースト」または「スラリー」と呼ぶこともできる。これは、例えば、紙または厚紙の片がもはや肉眼で見えないことを意味する。
場合により（オプションとして）、工程ｂ．の後に、その後の酵素加水分解工程での汚染のリスクを制限するために凍結および／または解凍および／または低温殺菌工程を行うことができ、これは収率の損失につながる可能性がある。
本発明の１つの特定の実施形態では、酵素加水分解工程ｃが、セルロース分解酵素および／またはヘミセルロース分解酵素の混合物、特にセルラーゼとヘミセルラーゼの混合物などの酵素カクテルを用いて行われる。
セルラーゼは、エンドセルラーゼ、エキソセルラーゼ、β－グルコシダーゼ、およびそれらの混合物によって形成される群から選択することができる。
ヘミセルラーゼは、キシラナーゼ、キシロシダーゼ、エンドグルカナーゼ、エンドキシラナーゼ、エンドキシラナーゼおよびβ－キシロシダーゼによって形成される群から、ならびに、いくつかのアラビノフラノシダーゼおよびエステラーゼならびにそれらの混合物から選択することができる。
好ましくは、セルロース分解および／またはヘミセルロース分解酵素の混合物は、Ｃｔｅｃｈ３（登録商標）（Ｎｏｖｏｚｙｍｅｓ）、Ｄｅｌｔａｚｙｍ（登録商標）（ＷｅｉｓｓＢｉｏＴｅｃｈ）およびＩｓｏｂａｋｅ ＣＸ（登録商標）の中から選択され、より好ましくはＣｔｅｃｈ３（登録商標）である。
典型的には、加水分解工程ｃ．は、バイオマス（ｇ）当たり１０～６０ｍｇの酵素、好ましくはセルロース（ｇ）当たり１０～６０ｍｇの酵素、より好ましくはセルロース（ｇ）当たり１５～２５ｍｇの酵素を用いて行われる。
本発明の特定の一実施形態では、酵素加水分解の収率は４０％～８０％、典型的には６０％～７０％である。理論的には、収率は、最初に利用可能な総モル量に対する放出されたモノマー糖の量の比として計算される。実際には、本発明者らは、放出されたグルコースの量をセルロース含有量との関係で測定した（セルロース含有量＝原材料の総量中の重量による量）。
この酵素加水分解工程ｃ．は、セルロース画分およびヘミセルロース画分の両方に由来する糖の加水分解を可能にする。
本発明の１つの特定の実施形態では、工程ｃ．は、酸ｐＨ、例えば約５のｐＨを得るための事前のｐＨ調整工程を含む。工程ｂの後に得られた前処理生成物であって、場合により凍結および／または解凍および／または低温殺菌されたものは、一般に塩基性または中性のｐＨを有し、これは、硫酸またはリン酸、好ましくは硫酸などの酸を添加することによってｐＨ調整が一般に行われることを意味する。
従来の処理方法、例えば酸ベースで処理された２Ｇバイオマスと比較して、酵素加水分解後に生成された糖シロップは、より低いミネラル含有量を有し、精製工程を容易にし、フルフラールまたはＨＭＦなどの発酵阻害複合体を生成せず、糖放出収率の増加を可能にする。
本発明の１つの特定の実施形態では、工程ｄの後に回収された発酵性糖を含む糖シロップ、特にグルコースを含むシロップは、以下の特徴のうちの少なくとも１つを有する：
－ ５重量％～２５重量％、好ましくは５重量％～２０重量％、特に１０重量％～２０重量％の、総乾物含有量；
－ 乾物の６０重量％～７５重量％、典型的には６５重量％～７０重量％の、遊離グルコース含有量；
－ 乾物の重量に対して６０重量％～９０重量％、好ましくは８０重量％～９０重量％の、グルコース対全糖比。
本発明の文脈において、乾物含有量は、例えば規格ＩＳＯ ６７３１に記載されているプロトコルに従って測定された、製品中に存在するすべての乾物を表す。遊離グルコース含有量は、製品中に含まれる物質（乾物）の総量に対するグルコースの量（乾物中）を表し、このパラメータは、従来、液相ＨＰＬＣまたは同等の分析方法によって測定され、次いで計算によって推定される。
本発明の１つの特定の実施形態では、上記方法は、以下の工程をさらに含む：
ｅ．液体残渣から固体残渣を分離するための、工程ｄの後に回収された発酵性糖を含む糖シロップ、特にグルコースを含むシロップの清澄化工程であって、好ましくは、粗スクリーニング、精密スクリーニング、および／または沈降および／または遠心分離工程を含む、清澄化工程。
ｆ．工程ｅの後に得られた発酵性糖を含む糖シロップ、特にグルコースを含むシロップの、好ましくは活性炭上での精製工程、および
ｇ．工程ｆの後に得られた発酵性糖を含む精製された糖シロップ、特にグルコースを含む精製されたシロップの回収工程。
有利には、清澄化工程ｅ．は、微細スクリーニングおよび／または沈降および／または遠心分離工程を含む。特定の一実施形態では、清澄化工程ｅ．は、微細スクリーニング、沈降および遠心分離工程を含む。
本発明の精製工程ｆ．は、一部のイオンおよび／または塩などの懸濁液中の残留物質の除去、ならびに金属塩およびインク残渣などの可溶性汚染物質の捕捉を可能にする。
有利には、精製工程ｆ．は、活性炭上での濾過によって行う。工程ｆ．で使用することができる活性炭の非限定的な例は、粉末状Ｃｏｌｏｒｓｏｒｂ６２０（Ｊａｃｏｂｉ）、顆粒状のＢＧＸ（Ｃｈｅｍｖｉｒｏｎ）、粉末状ＣＰＷ（Ｃｈｅｍｖｉｒｏｎ）、ＣＸＶ（前者の炭素）である。
したがって、精製に関しては、単純な清澄化工程（固液分離）と活性炭の通過との組み合わせで十分であると思われる。これは、従来技術の方法、特にイオンクロマトグラフィによる精製工程を通常必要とする２Ｇ糖と比較して有利である。
本発明の１つの特定の実施形態では、精製工程ｆ．または回収工程ｇ．の後に、上記方法はさらに以下を含む：
ｈ．好ましくは真空蒸発器、より好ましくは強制再循環または流下膜型の薄層蒸発器を使用する、工程ｆ．又はｇ．の後に得られた発酵性糖を含む精製された糖シロップ、特にグルコースを含む精製されたシロップの濃縮工程；および
ｉ．工程ｈの後に得られた発酵性糖を含む精製及び濃縮された糖シロップ、特にグルコースを含む精製及び濃縮されたシロップの回収工程。
濃縮工程は、特に、汚染（特に細菌）の発生のリスクを低減することによって生成物の安定性を確実にすることを可能にする。
１つの特定の実施形態では、工程ｇ．又はｉ．の後に回収された発酵性糖を含む糖シロップ、特にグルコースを含むシロップは、以下の特徴のうちの少なくとも１つを有する：
－ ４５重量％～７５重量％、好ましくは５０重量％又は６０重量％の、総乾物含有量；
－ 乾物の６０重量％～７５重量％、典型的には６５重量％～７０重量％の、遊離グルコース含有量；
－ 乾物の重量に対して７０重量％～９０重量％、典型的には７５重量％～８５重量％、特に８０重量％の、全糖に対するグルコースの比。
１つの好ましい実施形態では、紙廃棄物、特に印刷用紙、印刷された紙、または厚紙を含むリグノセルロース系バイオマスから、グルコースを含むシロップを製造する方法は、以下の工程を含む：
ａ．紙廃棄物を含む上記リグノセルロース系バイオマスを場合により粉砕する工程；
ｂ． ｉ．水性媒体中、好ましくは水中、及び周囲温度での、紙廃棄物を含む上記リグノセルロース系バイオマスまたは工程ａ．の後に得られた粉砕されたリグノセルロース系バイオマスの含浸工程、および、ｉｉ．前処理生成物を得るための、酸を添加せずに、８０℃～１５０℃、好ましくは９０℃～１３０℃、より好ましくは１００℃または１２０℃で、ｐＨ６．５～８．５、具体的にはｐＨ６．５～８、より具体的にはｐＨ６．８～７．５、好ましくは中性ｐＨで実施される熱前処理工程であって、上記含浸及び熱前処理工程が同時であるか、又はｉ．の後にｉｉが連続する、工程；
ｃ．セルロースおよびヘミセルロースを、グルコースを含むシロップに変換するための、工程ｂの後に得られた前処理生成物の酵素加水分解工程；
ｄ．工程ｃの後に得られたグルコースを含むシロップを回収するための回収工程；
ｅ．液体残渣から固体残渣を分離するための、工程ｄの後に回収されたグルコースを含むシロップの清澄化工程であって、好ましくは、粗スクリーニング、精密スクリーニング、および／または沈降および／または遠心分離工程を含む、清澄化工程。
ｆ．工程ｅ．の後に得られたグルコースを含むシロップを精製するための活性炭上での精製工程；
ｇ．工程ｆの後に得られたグルコースを含む精製されたシロップの回収工程；
ｈ．工程ｇ．の後に得られたグルコースを含む精製されたシロップを濃縮するための、好ましくは真空蒸発器、より好ましくは強制再循環または流下膜型の薄層蒸発器による濃縮工程；並びに、
ｉ．工程ｈの後に得られたグルコースを含む精製及び濃縮されたシロップの回収工程。
本発明はまた、本発明の方法を用いて得ることのできる、発酵性糖を含む糖シロップ、特にグルコースを含むシロップであって、
－ 乾物の７０重量％～９０重量％、又は７５重量％～８５重量％、好ましくは８０重量％～８５重量％の、全糖に対するグルコースの比；および／または
－ 好ましくは５０００ｐｐｍ未満、有利には２００ｐｐｍ未満である、フルフラール又はヒドロキシメチルフルフラール（ＨＭＦ）含有量、を有することを特徴とする、シロップに関する。
上記シロップは、グルコース以外の成分を含んでもよく、前記成分は乾物の１０重量％～３０重量％の割合で含まれる。上記成分の非限定的な例は、キシロース、ガラクトース、アラビノース、マンノースなどの糖、微量の溶媒、微量の灰である。
本発明はまた、バイオソース分子（バイオ起源又は由来の分子）を製造するための本発明の方法または本発明のシロップの使用に関する。
本発明のバイオソース分子の非限定的な例は、糖（単糖類）、エタノール、イソブテン、１，３－プロパンジオール、２，３－ブタンジオール、３－ヒドロキシプロピオン酸、酢酸、酪酸、カプリン酸、クエン酸、フマル酸、リンゴ酸、プロピオン酸、ピルビン酸、コハク酸、レブリン酸、２，５－フランジカルボン酸、ソルビトール、およびキシリトールである。
例えば、以下の分子は、グルコースの生物学的変換によって製造されることができ、先行技術に記載されている：乳酸（Ｘｕら、２０１４，Ｙａｄａｖら、２０２０）、酢酸（Ｋｏｎｄｏら、１９９６）、酪酸（Ｆｕら、２０１７）、プロピオン酸（Ｗａｎｇら、２０１３）、コハク酸（Ｏｎｇら、２０１９）、イソプロパノール（Ｆｅｒｒｅｉｒａ ｄｏｓ Ｓａｎｔｏｓ Ｖｉｅｉｒａら、２０２０）、イソブテン（ＵＳ２０１８００５７８４３、ＵＳ９２４９４３０、ＷＯ２０１４０８６７８１）、ブタノール（Ｃｈｅｎｇら、２０１９；Ｂｉｒｇｅｎら、２０１９）およびファルネサン（ＷＯ２００７１３９９２４、ＷＯ２００８０４５５５５）。
本発明のバイオソース分子は、好ましくは、乳酸、酢酸、酪酸、プロピオン酸、コハク酸、イソプロパノールおよびイソブテンによって形成される群から選択され、より好ましくは、乳酸、酢酸、酪酸、プロピオン酸およびイソプロパノールによって形成される群から選択される。
本発明はまた、バイオ燃料、好ましくはエタノールを製造するための本発明の方法または本発明のシロップの使用に関する。
本発明はまた、バイオ燃料、特にエタノールを製造する方法であって、本発明の方法の工程と、工程ｇ．又は工程ｉ．の後に回収された発酵性糖を含む糖シロップ、特にグルコースを含むシロップを、バイオ燃料、特にエタノールに変換するためのその後の発酵工程とを含む、方法に関する。
本発明の１つの特定の実施形態では、発酵工程は酵母および／または細菌によって実施される。酵母は、Ｓａｃｃｈａｒｏｍｙｃｅｓ属、Ｙａｒｒｏｗｉａ属およびＬｅｕｃｏｎｏｓｔｏｃ属の酵母によって形成される群から選択することができる。細菌は、Ｂａｃｉｌｌｕｓ属、Ｌａｃｔｏｂａｃｉｌｌｕｓ属、Ａｃｅｔｏｂａｃｔｅｒ属、Ｅｓｃｈｅｒｉｃｈｉａ属、Ｃｌｏｓｔｒｉｄｉｕｍ属、及びＺｙｍｏｍｏｎａｓ属の細菌によって形成される群から選択することができる。好ましくは、発酵工程は、Ｓａｃｃｈａｒｏｍｙｃｅｓ属酵母、好ましくはＳａｃｃｈａｒｏｍｙｃｅｓ ｃｅｒｅｖｉｓｉａｅを用いて行われる。細菌は、Ｃｌｏｓｔｒｉｄｉｕｍ ａｃｅｔｏｂｕｔｙｌｉｃｕｍまたはＥｓｃｈｅｒｉｃｈｉａ ｃｏｌｉの中から選択することができる。特定の一実施形態では、酵母または細菌は、アルコール発酵を得る能力について選択される。
本発明の発酵工程は、ヘキソースおよびペントースの両方を発酵させることができる酵母および／または細菌によって行うことができる。
この発酵工程は、セルロース画分およびヘミセルロース画分の両方に由来する糖の、バイオ燃料および特にエタノールへの変換を可能にする。
この発酵工程は、後続のいわゆる「下流プロセシング」工程の前に、すなわち特に清澄化ｅ．、精製ｆ．または濃縮ｈ．の前に行うことができる。
本発明の特定の一実施形態では、発酵工程は、酵素加水分解工程（ＳＨＦプロセス）で使用されるものとは別個の反応器で、または同時に同じ反応器で（ＳＳＦ、ＳＳＣＦ、ＣＢＰプロセス）、好ましくは酵素加水分解工程（ＳＨＦプロセス）で使用されるものとは別個の反応器で行われる。
発酵工程が酵素加水分解工程で使用されるものと同じ反応器内で同時に行われる場合、本発明の方法は工程ｄを含まない。
一実施形態では、発酵工程の後に、本方法は、例えば蒸留による、特にエタノールのための、バイオソース分子またはバイオ燃料の精製工程を含み得る。蒸留工程の前に清澄化工程があってもなくてもよい。
上述した全ての実施形態は、互いに組み合わせることができる。
以下の実施例は、例示のみを目的として与えられており、決して本発明を限定するものと解釈されるべきではない。
実施例１． 熱前処理工程および酵素加水分解工程後に得られた糖シロップ。
本発明の方法の酵素加水分解工程ｃの後に得られた糖シロップは、以下の特徴を有する：
－ ６．１％の総乾物（ＴＤＭ）含有量、
－ ７０．７％の遊離グルコース、
－ 全糖に対するグルコースの比：８４．７％
この糖汁の組成を下記表１に示す。
Figure 2023535512000001
実施例２． 固液分離（清澄化）、精製および濃縮の工程後に得られた糖シロップ。
本発明の方法の工程ｉの後に得られた糖シロップは、以下の特徴を有する：
－ ５９．７９％の総乾物含有量、
－ ７０．８％の遊離グルコース、
－ 全糖に対するグルコースの比：８０．５％
この糖汁の組成を下記表２に示す。
Figure 2023535512000002
実施例３． 前処理工程に関する様々な試験。
前処理相の酸含有量の試験を行った。酸を用いない消化により、最適な質量収率が得られることを示している（表３）。
Figure 2023535512000003
これらの試験では、以下のことが分かる：
－ 最良の消化率は、酸を用いずに１２０℃／６０分で処理した紙から得られる。
－ 次に最良の前処理は、リン酸、次いで硫酸である。
結果を表４に示す。
Figure 2023535512000004
実施例４． ｐＨ感受性の研究
消化後の紙、厚紙のフローに対してｐＨ感受性の研究を行った。結果を表５に示す。
Figure 2023535512000005
実施例５． 用量効果（酵素濃度）の研究
消化後の紙、厚紙のフローに対して用量効果の研究を行った。結果を表６に示す。
Figure 2023535512000006
実施例６． 異なる酵素カクテルを用いた試験。
３つの異なるカクテルを、２０ｍｇの酵素タンパク質／セルロース（ｇ）の存在下で、リパルプ（repulped, 再パルプ化）前処理紙に使用した。結果を表７に示す。
Figure 2023535512000007
実施例７． 異なる活性炭を用いた試験
加水分解および清澄化後に糖シロップを精製するために４つの活性炭を試験した：
－ Ｊａｃｏｂｉによる粉末形態のＣｏｌｏｒｓｏｒｂ６２０
－ Ｃｈｅｍｖｉｒｏｎによる顆粒形態のＢＧＸ
－ Ｃｈｅｍｖｉｒｏｎによる粉末形態のＣＰＷ
－ ＣＸＶ（ＡＲＤで頻繁に使用される、以前の炭素）。
結果を表８に示す。
Figure 2023535512000008
実施例８． 発酵単独
非精製および非濃縮の２つの糖シロップを使用して、遊離グルコースをエタノールに変換することができるＳａｃｃｈａｒｏｍｙｃｅｓ ｃｅｒｅｖｉｓｉａｅの野生型株の増殖を試験した。第１段階では、糖シロップの清澄化（ＳＨＦ）後に試験を行い、第２段階では、発酵を同じ反応器内で行うことができるように酵母を加水分解工程の途中または最後に直接添加した（それぞれＳＳＦ＃２およびＳＳＦ＃１）。
得られた結果を表９に示す。
Figure 2023535512000009
実施例９： 本発明による糖シロップと、従来のチャネルから誘導される同量のグルコースおよびキシロースを含む参照シロップとの発酵を比較。
紙および厚紙から生成された糖を含むシロップ（糖シロップと呼ばれる）を、エタノール製造のためにＬｅｓａｆｆｒｅによって市販されているエタノールを製造することができる酵母株Ｓａｃｃｈａｒｏｍｙｃｅｓ ｃｅｒｅｖｉｓｉａｅ（Ｃｅｌｌｕｘ ４株）で試験することができた。発酵試験は、２つの所与の糖濃度でＥｒｌｅｎｍｅｙｅｒまたはＳｃｈｏｔｔフラスコ内で行った：１４０および２１０ｇ／培地ｋｇ（グルコースおよびキシロースの蓄積量に対応する）をそれぞれＴＡＶ８およびＴＡＶ１２と命名した。同じ量のグルコースおよびキシロースを含有する参照糖シロップ（１Ｇと呼ばれる）を調製し、同じ条件下で試験した。
発酵結果を比較する目的は、従来のチャネルから得られる、すなわち、特にビート根、小麦、サトウキビ糖から構成される１Ｇ資源（すなわち、第１世代）から生産されるグルコースおよびキシロースシロップの使用と比較して、本発明から得られる糖シロップの発酵時の品質および阻害効果の非存在を証明することであった。
エタノールの生成は、エタノールの生成と直接相関するＣＯ２の生成に関連する質量損失によってモニターした。実際の最終濃度は、実験の最後にＨＰＬｉＣによって検証された。
結果を以下の表１０に示す。変換収率の観察は、非常に高い性能を示し、紙および厚紙から製造されたこれらの糖がエタノール製造の産業チャネルを統合する可能性を強調している。
Figure 2023535512000010
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Claims (19)

  1. 紙廃棄物、特に印刷用紙、印刷された紙または厚紙を含むリグノセルロース系バイオマスから発酵性糖を含む糖シロップを製造するための方法であって、
    ａ． オプションとして、紙廃棄物を含む前記リグノセルロース系バイオマスの粉砕工程；
    ｂ． ｉ．水性媒体中、紙廃棄物を含む前記リグノセルロース系バイオマスの、又は、工程ａから得られた粉砕リグノセルロース系バイオマスの含浸工程と、ｉｉ．前処理生成物を得るための、酸を添加せずに、８０℃～１５０℃の間に含まれる温度で、６．５～８．５の間に含まれるｐＨ、特に６．５～８の間に含まれるｐＨで実施される熱前処理工程であって、当該含浸および熱前処理工程が同時になされるか、又はｉ．の後にｉｉが続いてなされる、含浸および熱前処理工程；
    ｃ． セルロースおよびヘミセルロースを、発酵性糖を含む糖シロップに変換するための、工程ｂの後に得られた前処理生成物の酵素加水分解工程；
    並びに、
    ｄ． 工程ｃの後に得られた発酵性糖を含む糖シロップの回収工程；
    を含んでなる、方法。
  2. 粉砕および／または含浸の前の前記リグノセルロース系バイオマスが、該バイオマスの７０重量％～１００重量％、特に８５重量％～９６重量％の総乾物含有量を有しており且つ紙廃棄物によって構成されている、または、該バイオマスの４５重量％～９６重量％、特に５０重量％～７０重量％の総乾物含有量を有しており且つ紙廃棄物と共基質、例えばＦＦＨＷとの混合物からなる廃棄物によって構成されていることを特徴とする、請求項１に記載の方法。
  3. 前記熱前処理工程ｂ．ｉｉ．が、１～５バールの間に含まれる圧力、好ましくは１．５～３バールの間に含まれる圧力、より好ましくは約２バールの圧力で行われることを特徴とする、請求項１又は２に記載の方法。
  4. 前記熱前処理工程ｂ．ｉｉ．が、１０分間～１２０分間、好ましくは１０分間～６０分間、より好ましくは３０分間行われることを特徴とする、請求項１～３のいずれか一項に記載の方法。
  5. 前記酵素加水分解工程ｃが、セルロース分解酵素および／またはヘミセルロース分解酵素の混合物、特にセルラーゼとヘミセルラーゼの混合物によって行われることを特徴とする、請求項１～４のいずれか一項に記載の方法。
  6. 工程ｄの後に回収された発酵性糖を含む糖シロップ、特にグルコースを含むシロップが、以下の特徴：
    － 総乾物含有量が、５重量％～２５重量％の間、好ましくは５重量％～１５重量％の間にあること；
    － 遊離グルコース含有量が、乾物の重量で６０％～７５％の間、典型的には６５％～７０％の間にあること；
    － 全糖に対するグルコースの比が、乾物の重量で６０％～９０％の間、好ましくは８０％～９０％の間にあること；
    のうちの少なくとも１つの特徴を有することを特徴とする、請求項１～５のいずれか一項に記載の方法。
  7. 以下の工程、即ち、
    ｅ． 固体残渣を液体残渣から分離するための、工程ｄの後に回収された発酵性糖を含む糖シロップの清澄化工程；
    ｆ． 工程ｅの後に得られた発酵性糖を含む糖シロップの精製工程；および
    ｇ． 工程ｆの後に得られた発酵性糖を含む精製された糖シロップの回収工程；
    を更に含んでなることを特徴とする、請求項１～６のいずれか一項に記載の方法。
  8. 前記精製工程ｆの後に、
    ｈ． 工程ｆの後に得られた発酵性糖を含む精製された糖シロップの濃縮工程；
    および
    ｉ． 工程ｈの後に得られた発酵性糖を含む精製及び濃縮された糖シロップの回収工程；
    を更に含んでなることを特徴とする、請求項７に記載の方法。
  9. 前記精製工程ｆが、活性炭上での濾過によって行われることを特徴とする、請求項７に記載の方法。
  10. 前記リグノセルロース系バイオマスが、紙廃棄物の形態で提供される、請求項１～９のいずれか一項に記載の方法。
  11. 前記リグノセルロース系バイオマスが、家庭廃棄物の発酵性画分（ＦＦＨＷ）の形態で提供される、請求項１～９のいずれか一項に記載の方法。
  12. 工程ｇ．又はｉ．の後に回収された発酵性糖を含む糖シロップが、以下の特徴：
    － 総乾物含有量が、５０重量％～７５重量％の間にあること、好ましくは６０重量％であること；
    － 遊離グルコース含有量が、乾物の重量で６０％～７５％の間、典型的には６５％～７０％の間にあること；
    － 全糖に対するグルコースの比が、乾物の重量で７０％～９０％の間にあり、典型的には７５％～８５％の間にあること、特に８０％であること；
    のうちの少なくとも１つの特徴を有することを特徴とする、請求項７～１１のいずれか一項に記載の方法。
  13. 発酵性糖を含む糖シロップが、グルコースおよび適用可能な場合はキシロースを含むシロップであることを特徴とする、請求項１～１２のいずれか一項に記載の方法。
  14. 請求項１～１２のいずれか一項に記載の方法によって得ることができる、発酵性糖を含む糖シロップ、特にグルコースを含むシロップであって、
    － 全糖に対するグルコースの比が、乾物の重量で７０％～９０％の間、好ましくは７５％～８５％の間、特に８０％～８５％の間にあること；
    および／または、
    － フルフラール又はヒドロキシメチルフルフラール（ＨＭＦ）の含有量が、好ましくは５０００ｐｐｍ未満、有利には２００ｐｐｍ未満であること；
    を特徴とする、シロップ。
  15. バイオソース分子を製造するための、特に、乳酸、酢酸、酪酸、プロピオン酸、コハク酸、イソプロパノールおよびイソブテンからなる群から選択されるバイオソース分子を製造するための、請求項１～１２のいずれか一項に記載の方法または請求項１４に記載のシロップの使用。
  16. バイオ燃料、好ましくはエタノールを製造するための、請求項１～１２のいずれか一項に記載の方法または請求項１４に記載のシロップの使用。
  17. バイオ燃料、特にエタノールを製造する方法であって、
    請求項１～１２に記載の方法の各工程と、
    工程ｇ．又はｉ．の後に回収された発酵性糖を含む糖シロップを、バイオ燃料、特にエタノールに変換するためのその後の発酵工程と、
    を含む、方法。
  18. 前記発酵工程が、酵母、特にＳａｃｃｈａｒｏｍｙｃｅｓ属、好ましくはＳａｃｃｈａｒｏｍｙｃｅｓ ｃｅｒｅｖｉｓｉａｅ、および／または、細菌、特にＣｌｏｓｔｒｉｄｉｕｍ ａｃｅｔｏｂｕｔｙｌｉｃｕｍまたはＥｓｃｈｅｒｉｃｈｉａ ｃｏｌｉ
    によって行われることを特徴とする、請求項１７に記載の方法。
  19. 糖に対するＨＰＬｉＣによって測定される収率が４０％より高い収率で、例えば４５～５１％の収率で、エタノールが製造される、請求項１７又は１８に記載の方法。
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