JP2023516556A - 化学反応を実行するための反応器および方法 - Google Patents

Abstract

化学反応を実行するための反応器（１００、２００）であって、反応器容器（１０）および１つまたは複数の反応管（２０）を備え、いずれの場合も、１つまたは複数の反応管（２０）の多数の管部分（２１，２２）が、反応器容器（１０）における第１の領域（１１）と第２の領域（１２）との間を通り、管部分（２１、２２）の電気的加熱のための第１の領域（１１）における管部分は、多相ＡＣ電源（５０）の相接合部に電気的に接続される。本発明は、第２の領域（１２）における管部分（２１、２２）が、単一の剛性接合要素（３０）によって全体として、または、複数の剛性接合要素（３０）によってグループで互いに導電的に接続され、剛性接合要素は、１つまたは複数の反応管（２０）に一体的に接続され、反応器容器（１０）内に配置される。対応する方法も、本発明の主題である。【選択図】 図２

Description

本発明は、独立請求項のプリアンブルにしたがって化学反応を実行するための反応器および方法に関する。

化学工業における多くのプロセスにおいて、１つまたは複数の反応物が、加熱された反応管を通過し、反応管で触媒的または非触媒的に反応する反応器が使用される。加熱は、特に、進行中の化学反応に必要な活性化エネルギに打ち勝つ役割を果たす。反応は、全体として吸熱的に、または活性化エネルギに打ち勝った後、発熱的に進行することができる。本発明は、特に、強い吸熱反応に関する。

そのようなプロセスの例は、水蒸気分解や、特に水蒸気改質、乾式改質（二酸化炭素改質）、混合改質プロセス、アルカンの脱水素プロセスなどの様々な改質プロセスである。水蒸気分解中、反応管は、反応器内に反転点を有することができるコイルの形態で、反応器を経由するが、反転点のない反応器を通る管は、通常、水蒸気改質で使用される。

本発明は、そのようなすべてのプロセスと、反応管の設計とに適している。たとえば、２００９年４月１５日付けのＤＯＩ：１０．１００２／１４３５６００７．ａ１０＿０４５．ｐｕｂ２、２００６年１２月１５日付けのＤＯＩ：１０．１００２／１４３５６００７．ａ１２＿１６９．ｐｕｂ２、および２０００年６月１５日付けのＤＯＩ：１０．１００２／１４３５６００７．ａ２２＿２１１刊行物のように、ウルマン工業化学百科辞典における記事「エチレン」、「ガス生産」、および「プロペン」は、純粋に説明を目的として、本明細書で言及される。

対応する反応器の反応管は、従来、バーナを使用して加熱される。この場合、反応管は、バーナも配置されている燃焼室を経由する。

しかしながら、たとえばＤＥ１０２０１５００４１２１Ａ１（同様にＥＰ３０７５７０４Ａ１）に記載されているように、削減された局所的な二酸化炭素排出の有無に関わらず製造される合成ガスおよび水素の需要は、たとえば、現在増加している。しかしながら、この需要は、典型的には化石エネルギ媒体の燃焼により、燃焼反応器が使用されるプロセスでは満たすことができない。たとえば、コストが高いなどの理由で、他のプロセスは除外される。同じことは、アルカンの水蒸気分解または脱水素によるオレフィンおよび／または他の炭化水素の提供にも当てはまる。そのような場合、少なくともその場で放出される二酸化炭素の量が少ないプロセスが望まれる。

この背景に反して、前述のＤＥ１０２０１５００４１２１Ａ１は、燃焼に加えて水蒸気改質のための反応器の電気的加熱を提案している。この場合、３つの外部導体に三相交流電圧を供給する１つまたは複数の電圧源が使用される。各外部導体は、反応管に接続される。パイプラインが開き、反応管が導電的に接続されたコレクタによって、スターポイントが実現されるスター回路が形成される。このようにして、コレクタは、理想的には無電位のままである。コレクタは、垂直に対して、燃焼室の下方および外側に配置され、好ましくは反応器管に対して横方向に、または水平に沿って延在する。

対応する反応器の電気的加熱は、説明したタイプのコレクタが存在しない場合、たとえば、反応管が、たとえばＷＯ２０１５／１９７１８１Ａ１の場合のように、スターポイントに接続されるべき反転点を反応器内に有する反応器では問題となり得る。反応器内の電流の流れと温度が高いため、過剰な電力損失を減らし、電流の流れが均一に分布し、したがって、スターポイントは無電位であることを保証するために、スターポイントにおいて、反応器管を、十分な電流遷移値で電気的に接続するための解決策を見つけることは困難である。

ＵＳ２０１４／０２３３８５２３Ａ１は、溶融塩用のパイプラインシステムを加熱するためのデバイスに関し、電気抵抗加熱素子が延在する少なくとも２つのパイプラインを備え、接地電位に近い電位が、少なくとも一端における各電気抵抗加熱素子において設定され、電気抵抗加熱素子は、電気抵抗加熱素子から離れて、直流電源の接合部に、または、いずれの場合も、ｎ相交流電源の相に接続される。

ＷＯ２０１５／０６９７６２Ａ２は、入口と、入口と流体連通するマニホールドとを有する化学反応器を備えた化学反応器システムを開示し、マニホールドは、マニホールドハウジングを備え、マニホールドハウジングは、マニホールドチャンバを画定し、マニホールドチャンバおよびキャビティと熱的に連通するヒータを備え得る少なくとも１つの追加の構成要素を有し、マニホールドハウジングは、キャビティを画定し、シールが、特定の配置で提供される。

ＵＳ２０１５／０１０４６７Ａ１に開示された固定床反応器は、触媒反応のための原料ガスの流入経路、および改質ガスの流出経路と、流入経路および流出経路に接続され、触媒を含む触媒反応器容器と、通気特性を有し、触媒を保持する触媒ホルダと、触媒ホルダを上下に移動させることで、触媒を上下に移動させる駆動機構とを有する。ＵＳ６２９６８１４Ｂ１は、原燃料から水素富化プロセス燃料を生成する役割を果たす燃料改質器を開示している。触媒管配置は、好ましくは、六角形配置で配置された複数の触媒管を備える。ハウジングは、触媒管の均一な加熱を保証するために、内部に六角形の断熱材を含む。管の直径は、配置内の隣接する管の間の距離が、効率的な熱伝達のために最小化できるように寸法が決められる。

したがって、本発明の目的は、化学反応を実行するための電気的加熱反応器を改良することである。

ＤＥ１０２０１５００４１２１Ａ１号公報 ＥＰ３０７５７０４Ａ１号公報 ＷＯ２０１５／１９７１８１Ａ１号公報 ＵＳ２０１４／０２３３８５２３Ａ１号公報 ＷＯ２０１５／０６９７６２Ａ２号公報 ＵＳ２０１５／０１０４６７Ａ１号公報 ＵＳ６２９６８１４Ｂ１号公報

ウルマン工業化学百科辞典、「エチレン」、ＤＯＩ：１０．１００２／１４３５６００７．ａ１０＿０４５．ｐｕｂ２、２００９年４月１５日 ウルマン工業化学百科辞典、「ガス生産」、ＤＯＩ：１０．１００２／１４３５６００７．ａ１２＿１６９．ｐｕｂ２、２００６年１２月１５日 ウルマン工業化学百科辞典、「プロペン」、ＤＯＩ：１０．１００２／１４３５６００７．ａ２２＿２１１、２０００年６月１５日

この背景に対して、本発明は、独立請求項のプリアンブルにしたがって化学反応を実行するための反応器および方法を提案する。実施形態は、従属請求項および以下の説明の主題である。

本発明の基礎であるほとんど部分的に電化された炉の概念（「炉」という用語は、対応する反応器または少なくともその断熱された反応空間を表すと一般に理解される）において、反応管のうちの少なくとも１つの反応管、またはその対応する管部分（以下、略して「管」とも呼ばれる）自体は、熱を発生させるための電気抵抗器として使用される。このアプローチは、外部電気的加熱素子による間接加熱と比較して効率が高く、達成可能な熱流束密度が高いという利点を有する。本発明の範囲は、たとえば、天然ガスなどの化石エネルギ媒体である他のエネルギ媒体、または、いわゆるバイオ天然ガスまたはバイオメタンなどのエネルギ媒体さえも燃焼することによって、炉における合計熱出力の一部を提供する可能性をも含む。

したがって、ここで電気的加熱について述べたとしても、追加の非電気的加熱の存在を排除するものではない。特に、電気的加熱および非電気的加熱の寄与は、たとえば、上述のように、電気の供給および価格、または非電気エネルギ媒体の供給および価格の関数として、経時的に変化する。

電流は、Ｍ個の別々に接続された相を介して、直接加熱された反応管に供給される。Ｍ相に接続された通電反応管も、スターポイントに電気的に接続する必要がある。相数Ｍは、特に３であり、従来の三相電流源またはネットワークの相数に対応する。しかしながら、原則として、本発明は、三相の使用に限定されず、たとえば４、５、６、７、または８の相数のような、より多くの相数とともに使用することもできる。３の倍数、たとえば６、９、１２等が特に好ましい。この場合、相オフセットは、特に３６０°／Ｍ、すなわち三相電流の場合、１２０°である。

相間の等電位化は、接続されたパイプラインの電気的絶縁を不要にするスターポイントにおけるスター回路によって達成される。これは、そのような炉の概念の特別な利点を表す。なぜなら、特に、高温が使用され、必要な材料および建設の費用が高くなるため、特定の部分を断熱するための金属製反応管の破損は望ましくないためである。

特許請求の範囲の文言において、本発明は、化学反応を実施するための反応器に関し、この反応器は、反応器容器（すなわち、断熱または少なくとも部分的に断熱された領域）および１つまたは複数の反応管を有し、いずれの場合も、１つまたは複数の反応管のいくつかの管部分が、反応器容器内の第１の領域と第２の領域との間を通り、第１の領域と第２の領域との間の中間領域を通過し、管部分の電気的加熱のために、管部分は、いずれの場合も、第１の領域において、たとえばバスバーおよび接続ストリップによって、多相交流電源の相接合部（「外部導体」）に電気的に接続されているか、または接続可能である。スイッチングデバイスは、より高い電圧と、より低い電流があるので、特に、採用されている変圧器システムの一次側に設置することができる。

前述したように、交流電圧は、いずれの場合も、相接合部を介して供給され、相接合部の交流電圧は、上記で説明した方式で相シフトされる。本発明の範囲内で、たとえば、供給ネットワークまたは適切な発電機および／または変圧器は、ＡＣ電源として役割を果たすことができる。管部分は、スター回路を形成し、スター回路では、電流源とはそれぞれ反対側の端部、すなわち第２の領域において互いに導電的に結合される。

中間領域では、管部分は特に、自由に、すなわち機械的支持なしで、電気的接触なしで、および／または流体的または純粋に機械的な交差接続なしで、反応器容器を通過する。管部分は特に、中間領域において実質的にまたは完全に真っ直ぐに延び、ここで、「実質的に真っ直ぐ」とは、１０°または５°未満の角度偏差が存在することを意味すると理解されるべきである。

本発明によれば、管部分は、１つまたは複数の反応管に一体的に接続され、反応器容器の内部に配置された単一の剛性接合要素（「スターブリッジ」）によって、第２の領域全体において互いに導電的に接続されるか、または、この接続は、複数のそのような剛性接合要素によってグループで達成される。１つまたは複数の接合要素は、それぞれの電気的に接続された管部分を、多くとも対で互いに流体結合する。この場合、「多くとも対で」とは、接合要素に入る多くとも１つの管部分が、接合要素に入る（または、流れの方向の観点で、接合要素から出る）多くとも１つの他の管部分に流体結合されること、または、言い換えると、いずれの場合も、接合要素を介して対で流体連通された管部分は、いずれの場合も、単位時間当たり実質的に同じ量の流体を移動させるか、または移動させるように設計されていることを意味すると理解されるべきである。この特定の文脈において、「実質的に同じ量の流体」とは、１０％、５％、または１％以下の差を意味すると理解されるべきである。したがって、１つまたは複数の接合要素は、従来技術から知られ、反応器の外側に配置されたコレクタとは対照的に、接続された管部分を非収集および非分配方式で結合する。

本発明により提案されるこの対策は、１つまたは複数の接合要素によって形成される１つまたは複数のスターブリッジを介して、最大の等電位化を行うことができるという利点を有する。これにより、電位からほぼ完全に解放されるか、接続されている中性導体を介した戻り電流が大幅に減少する。その結果、プロセスシステムの他の部分への、ヘッダ接合を介した電流散逸が最小限に抑えられ、高レベルの衝撃保護を実現する。

本発明により提案される１つまたは複数の接合要素の、反応器容器の外側に配置され、場合によって同様に、スターポイントにおいて電気的接続を提供する１つまたは複数のコレクタと比較したさらなる利点は、電気熱入力のより明確に画定された距離（たとえば、コレクタのスターポイントの場合、すべての管部分にわたって、電気的に加熱された管部分は、ここでは暖かい内部空間から、より冷たい外部空間に導かれる必要があるために、そうはならない）と、電気的に加熱された管部分の空間的に非常に均一な外部熱境界条件（反応器容器を通り、低温で動作するコレクタまでの断熱通路に、電気的加熱はない）とにある。これにより、プロセス工学上の利点、たとえば、加熱され、外部から断熱された通路で予想される過剰なコークス形成を回避できるとの結果が得られる。

基礎となる反応は高温を必要とするので、第２の領域における電気的接続は、たとえば水蒸気分解のために約９００℃の高温域で実現されなければならない。これは、適切な材料を選択することにより、本発明にしたがって提案された対策によって可能である。同時に、この接続は、高い導電率と、高温における高い機械的安定性および信頼性とを有していることが意図される。電気的接続の障害は、等電位化を直接妨げ、その結果、システム部品に望ましくない電流が流れるため、システムの即時的な安全関連シャットダウンにつながる。本発明は、そのような状況を回避することにより、従来技術に勝る利点を提供する。

水蒸気分解のための従来のバーナ加熱式反応管では、反応器内に配置された反応管のＵ屈曲部間の接合は必要なく、ここでは一定の動きの自由度を持って、吊り下げられている。特に、下側のＵ屈曲部は、反応器容器内で自由にぶら下がることができる一方、上側のＵ屈曲部は、いくらか少ないが、ある程度の動きの自由度がある。動きの自由度は、反応管の機械的挙動にとって有利であり、これは主に管の熱膨張によって支配される。したがって、本発明は、上述の文脈において否定的であると考えられる剛性接合が、動きの自由度の欠如からなる、可能性のある欠点を上回る利点を提供するという発見に基づく。

反応管のスター回路を実現する際には、管部分間に適切な寸法の導電性交差接続を提供すると同時に、主に高い熱膨張率から生じる応力に耐える構造を提供することが必要である。

従来技術によれば、Ｕ屈曲部（スターブリッジ）間の必要な電気的接続を、この温度範囲で柔軟に具体化することはまだ可能ではなかった。柔軟な電気的接続を作成できる十分な長期的な温度安定性、または十分な（たとえば、溶接可能な）加工性を備えた材料はない。さらに、金属間遷移のために、この応用分野で利用できる接合技術はほとんどない。

したがって、本発明は、動きの自由度の欠如にも関わらず、必要な等電位化のための十分な断面積を有する剛性スターブリッジ接合が、実際のアプリケーションに関連する動作時間にわたる高温度使用で発生する機械的応力を吸収できるという驚くべき発見に基づいている。ここを流れる電流は、キロアンペアの範囲にあるため、かなりの設計努力が必要である。

本発明は、最初に、水蒸気分解に使用される反応管および反応器を参照して以下に説明される。しかしながら、後で説明するように、本発明は、後述するように、他のタイプの反応器にも使用することができる。一般に、前述のように、本発明により提案される反応器は、任意の吸熱化学反応を実行するために使用することができる。

本発明の第１の進展では、反応器は、特にいわゆる２通路コイルとともに使用することができる。これらコイルは、反応器容器において２つの管部分を有し、（正確に）１つのＵ屈曲部を介して互いに移行するため、基本的に（細長い）Ｕ形状を有する。反応器容器に出入りする部分、特にシームレスに、または流れに関連する遷移なしに、加熱された管部分に入る部分は、（以下に説明する反応管も参照して）ここでは「供給部分」および「抽出部分」と呼ばれる。そのような反応管は、常に複数存在する。

したがって、この進展では、反応器容器内に少なくとも部分的に並んで配置された複数の反応管の２つの管部分を、管部分がおのおの備えるように、反応器を設計することができ、いずれの場合も、複数の反応管の２つの管部分は、いずれの場合も、Ｕ屈曲部を介して第１の領域で互いに通過する。特に、前述のように、いずれの場合も、第２の領域における２つの管部分のうちの１つの管部分は、供給部分に接続され、いずれの場合も、第２の部分における２つの管部分のうちの他の管部分は、抽出部分に接続される。

説明したばかりの本発明の進展において、１つの変形では、第２の領域における複数の反応管の２つの管部分のおのおののうちの１つの管部分が、接合要素のうちの第１の接合要素に接続され、第２の領域における複数の反応管のそれぞれ２つの管部分のうちの他の管部分が、接合要素のうちの第２の接合要素に接続される。このようにして、いずれの場合も、複数の無電位のスターポイントを形成することができ、より狭い、複数の接合要素の可撓性が増すため、特に熱膨張による機械的応力が小さくなるという利点がある。

説明したばかりの本発明の進展において、別の変形では、対照的に、いずれの場合も、複数の反応管の両方の管部分と、特に、第２の領域におけるすべての管部分とが、共通の接合要素に接続される。このようにして、無電位のスターポイントが全体的に形成され、たとえば、さらなる中間接合部を省くことができるという利点がある。

説明したばかりの本発明の進展は、２つの供給部分と、１つの抽出部分とを有する反応管が使用される場合にも転用することができる。そのような反応管では、２つの供給部分は、いずれの場合も、１つの管部分に接続されている。抽出部分は、管部分にも接続されている。供給部分に接続された管部分は、典型的にはＹ字形の接合領域において抽出部分に接続された管部分に移行する。供給部分に接続された管部分だけでなく、抽出部分に接続されたＵ屈曲部もおのおの、１つまたは複数のＵ屈曲部を有することも、まったく有さないこともある。

たとえば、図１０Ｃに示すような反応管を使用することができる。これら反応管では、供給部分に接続された管部分は、Ｕ屈曲部を有していないが、抽出部分に接続された管部分は、Ｕ屈曲部を有する。

この場合、特に、供給部分に接続された管部分によっておのおの形成される管部分は、第２の領域において、接合要素のうちの第１の接合要素に接続され得、抽出部分に接続された管部分によって形成される管部分は、接合要素のうちの第２の接合要素に接続される。このようにして、複数のそれぞれ無電位のスターポイントを、上記ですでに説明したような利点を有する、上記のように形成することができる。

しかしながら、代わりに、ここで別の変形例として、おのおの供給部分に接続された管部分によって形成された管部分と、抽出部分に接続された管部分によって形成された管部分と、特に第２のゾーンにおけるすべての管部分とが、共通の接合要素に接続される。このようにして、ここでも無電位のスターポイントが全体的に形成され、たとえば、さらなる中間接合部を省くことができるという利点がある。

しかしながら、図１０Ｂに示されるような反応管もまた使用され得る。これら反応管では、供給部分に接続された管部分はおのおの、Ｕ屈曲部を有し、抽出部分に接続された管部分は、２つのＵ屈曲部を有する。

図１０Ａに示されるような反応管の使用さえも可能である。これら反応管では、供給部分に接続された管部分はおのおの、３つのＵ屈曲部を有し、抽出部分に接続された管部分は、２つのＵ屈曲部を有する。

最後の２つの場合において、第２の領域における管部分のいずれも、異なる接合要素に、または共通の接合要素に接続することができ、その結果、既に上記で説明した利点を同様に達成できる。分岐、またはＹ字形を組み合わせた反応管を有する多数のさらなる構成も可能である。

しかしながら、代わりに、また、ここで別の変形として、おのおの供給部分に接続された管部分によって形成される管部分と、抽出部分に接続された管部分によって形成される管部分と、特に第２のゾーンにおけるすべての管部分とが、共通の接合要素に接続される。このようにして、ここでも無電位のスターポイントが全体的に形成され、たとえば、さらなる中間接合部を省くことができるという利点がある。

しかしながら、特に２通路コイルに関して上述した進展に加えて、いわゆる４通路コイルでの使用に適した進展も使用することができる。これらは、４つの実質的に真っ直ぐな管部分を有する。しかしながら、より多くの偶数の真っ直ぐな管部分を有する構成も可能である。

より一般的な用語では、対応するように設計された反応器は、１つまたは複数の反応管を備え、反応管のおのおのは、多数のＵ屈曲部を介して互いに直列に接続された偶数の４つ以上の管部分を有し、Ｕ屈曲部の数は、Ｕ屈曲部を介して互いに直列に接続された管部分の数よりも１つ少なく、Ｕ屈曲部は、第１の領域における第１のＵ屈曲部から始まって、第１および第２の領域に交互に配置される。

ここで、「Ｕ屈曲部」は、特に、部分円形または部分楕円形、特に半円形または半楕円形のパイプ屈曲部を備える管部分またはパイプ構成要素を意味すると理解される。始点と終点は、特に１つの平面で互いに隣り合っている切断面を有する。

４通路コイルが使用される第１の例では、言及された管部分は、反応管の、または、いずれの場合も、いくつかの反応管のうちの１つの反応管の第１、第２、第３、および第４の管部分を含み、第１の管部分は、第１のＵ屈曲部を通って第２の管部分に入り、第２の管部分は、第２のＵ屈曲部を通って第３の管部分に入り、第３の管部分は、第３のＵ屈曲部を通って第４の管部分に入る。第１の管部分は、特に第２のゾーンにおいて供給部分に接続され、第４の管部分は、特に第２のゾーンにおいて抽出部分に接続される。第１および第３の湾曲部分は、第１の領域に配置され、第２の湾曲部分は、第２の領域に配置される。これらの説明は、６つの管部分にも同様に適合し、第１、第３、および第５の湾曲部分は、その後、第１の領域に配置され、第２および第４の湾曲部分は、第２の領域に配置される。

１つまたは複数のＵ屈曲部を有する、説明したばかりの進展では、第２の領域に配置されたＵ屈曲部を、接合要素に形成することができ、管部分を、第１の領域における接合要素から、第２の領域まで延ばすことができる。

この場合、接合要素は、ここで、第２の領域のＵ屈曲部に以前に接合された（たとえば、それに溶接された）形成された管部分上に鋳造され得るか、または（たとえば、曲げることによって）管部分に接続され得る。言い換えれば、反応管は、対応する管部分および１つまたは複数のＵ屈曲部を備えて事前に形成され、次いで、対応する領域にカプセル化される。これにより、反応管の設計がより簡単になる。

しかしながら、代わりに、接合要素内の第２の領域にＵ屈曲部を形成し（たとえば、鋳造し）、管部分を接合要素に溶接することも可能である。このようにして、対応する反応器を、単純化されたモジュラ方式で製造することができ、真っ直ぐな管部分のみを溶接する必要がある。接合要素を標準部品として使用すると、製造コストが削減される。

再度要約すると、対応する反応器は、特にウルマン工業化学百科事典の上記記事「エチレン」にも記載されているような、先行技術から知られている任意の反応管を有することができる。たとえば、ＳＣ－１、ＳＣ－２、ＳＣ－４、ＵＳＣ－Ｕ、ＳｕｐｅｒＵ、ＵＳＣ－Ｗ、ＦＦＳ、ＧＫ－１、ＧＫ－６、ＳＭＫ、Ｐｙｒｏｃｒａｃｋ １－１、Ｐｙｒｏｃｒａｃｋ ２－２、またはＰｙｒｏｃｒａｃｋ ４－２のような対応する反応管が指定される。

上述したように、対応する反応器は、特に、耐熱材料の選択および反応管の幾何学的構成によって、特に水蒸気分解用の反応器として設計することができる。

しかしながら、さらなる代替案では、管部分はおのおの、複数の反応管からなる管部分を備えることができ、反応器容器内の管部分は、非流体連通方式で、少なくとも部分的に並んで配置され、いずれの場合も、第１の領域における供給部分（流体用）と、第２の領域における抽出部分（流体用）とに接続される。抽出部分は、特に管部分と同じ方向に延在するか、または接続された管部分内の流体の流れに対して１５°を超えて偏向する流体の流れを生じさせない。供給部分および抽出部分は、特に同様に一体的に、すなわち、特に、同じ管の形態で形成される。反応管は、ここでは特にＵ屈曲部なしで設計される。このようにして、たとえば、特に水蒸気改質を実行するのに適した反応器が作られる。これはまた、特に、反応管に、適切な触媒を備えることによって達成することができる。この実施形態では、第２の領域における接合要素は、特に反応管上に鋳造される。特に、接合要素は、カフのように反応管を取り囲むことができる。

上記で説明したすべての場合において、接合要素および管部分は、同じ材料から、または（この分野で通例であるように、材料定数の観点で）導電率が、５０％以下、３０％以下、１０％以下の差、または有利には同一である材料から形成することができる。たとえば、接合要素および管部分は、同じ鋼種の鋼から形成することもできる。同一または密接に関連する材料の使用は、たとえば鋳造または溶接によって、接合要素および管部分の一体設計を容易にすることができる。

すべての場合において、可能な限り少数の個々の部品から接合要素を形成することによって、金属間接合（たとえば、溶接またははんだ接合）の数を低減するか、または完全になくすことさえできる。これにより、機械的安定性および信頼性を高めることができる。さらなる実施形態では、接合要素は、単一の鋳造物として実施することができるか、または前述のように、プロセスキャリーパイプの一部を、接合要素に鋳造することができ、および／または、プロセスキャリーパイプの一部を、対応する鋳造の不可欠な構成要素として形成することができる。

本発明の範囲内で低減することができる金属間接合または金属遷移は、電気抵抗の局所的変化、したがって、ホットスポットをもたらす可能性がある。一方、ホットスポットは、局所温度の上昇による耐用年数の短縮や、または、急激な局所温度勾配による機械的応力のピークにつながる。これは、本発明の範囲内で回避される。

ワンピースの接合要素は、機械的安定性、信頼性、および個々の構成要素の低減をもたらす。前述のように、スターブリッジの故障は、安全上重要な状況につながるため、スターブリッジの高い機械的安定性が望まれる。本発明の観点において記載された実施形態によって、スター回路において多相交流で抵抗加熱される反応管の原理は、特に、５００℃よりも高い、６００℃よりも高い、７００℃よりも高い、または８００℃よりも高い、高温範囲において、技術的に実現可能である。

導電率が等しい場合、Ｒ＝ρ（ｌ／Ａ）にしたがって断面積を増加させることにより、接合要素の、所望の増加したコンダクタンスを達成することができ、ここで、Ｒは、オームで表した導体の抵抗であり、ρは、比電気抵抗、つまり導電率の逆数であり、ｌは、導体の長さであり、Ａは、その断面積である。

反応管、したがって、接合要素のための可能な材料は、たとえば、焼成炉でも使用されるような、高度に合金化されたクロムニッケル鋼である。有利なことに、クロムニッケル鋼は、高い耐酸化性または耐スケール性および高い耐浸炭性を有する合金である。

たとえば、０．１～０．５重量％の炭素、２０～５０重量％のクロム、２０～８０重量％のニッケル、０～２重量％のニオブ、０～３重量％のケイ素、０～５重量％のタングステン、および０～１重量％の他の成分を有する合金であってよく、これらの成分は、互いに補完して、非鉄画分を形成する。対応する合金はまた、たとえば、２０～４０重量％のクロム、２０～５０重量％のニッケル、０～１０重量％のケイ素、０～１０重量％のアルミニウム、および０～４重量％のニオブを含んでもよい。

たとえば、ＤＩＮ ＥＮ １００２７ パート１、「材料」にしたがう標準名称ＧＸ４０ＣｒＮｉＳｉ２５－２０、ＧＸ４０ＮｉＣｒＳｉＮｂ３５－２５、ＧＸ４５ＮｉＣｒＳｉＮｂＴｉ３５－２５、ＧＸ３５ＣｒＮｉＳｉＮｂ２４－２４、ＧＸ４５ＮｉＣｒＳｉ３５－２５、ＧＸ４３ＮｉＣｒＷＳｉ３５－２５－４、ＧＸ１０ＮｉＣｒＮｂ３２－２０、ＧＸ５０ＣｒＮｉＳｉ３０－３０、Ｇ－ＮｉＣｒ２８Ｗ、Ｇ－ＮｉＣｒＣｏＷ、ＧＸ４５ＮｉＣｒＳｉＮｂ４５－３５、ＧＸ１３ＮｉＣｒＮｂ４５－３５、ＧＸ１３ＮｉＣｒＮｂ３７－２５、またはＧＸ５５ＮｉＣｒＷＺｒ３３－３０－０４が使用され得る。これらは、高温での使用に特に適していることが証明されている。

さらなる実施形態では、急な温度勾配に起因する熱応力を低減するために、接合要素を高温環境から断熱することができる。たとえば、反応器容器内に配置された放射線防護遮蔽を設けることができ、これは、管部分の領域からの過度の熱入力から接合要素の領域を遮蔽する。

さらなる実施形態において、接合要素の一部は、反応管の材料からなり、接合要素の一部（または、さらなる部品）は、より高い比導電率を有する材料からなり得る。この場合、固体の金属間接合（たとえば、溶接継ぎ目）は必ずしも提供されない。電気的接触は、異なる熱膨張によっても確保できる。たとえば、以前に指定された材料のうちの１つの材料で構成される鋳物を、一致するモリブデンＵプロファイルに挿入することができる。

したがって、この進展では、特許請求の範囲の文言では、接合要素は、モリブデン、タングステン、タンタル、ニオブ、および／またはクロムが豊富な材料で作られた、またはそれらから形成された導電性要素によって少なくとも部分的に取り囲まれている。特に、この材料は、接合要素が形成された材料よりも高い比導電率を有する。その結果、スターポイントでの等電位化を大幅に改善することができるか、または、対応する接合要素を、それに応じて軽量に構成することができる。

本発明はまた、反応器容器および１つまたは複数の反応管を有する反応器を使用して化学反応を実行するための方法に関し、１つまたは複数の反応管の多数の管部分は、いずれの場合も、反応器容器内の第１の領域と第２の領域との間を通り、管部分を加熱するための第１の領域は、いずれの場合も、多相ＡＣ電源の相接合部に電気的に接続される。

本発明によれば、ここでは、反応器が使用され、第２の領域における管部分は、１つまたは複数の反応管に一体的に接続された接合要素によって導電的に互いに接続され、反応器容器内に配置されている。

以前に説明した本発明の進展のうちの１つによる反応器が有利に使用される、対応する方法のさらなる特徴および利点について、上記の説明を参照されたい。

本発明は、添付の図面を参照して以下でさらに説明され、これらの図面は、従来技術を参照し、比較して本発明の進展を示す。

図１は、本発明ではない進展にしたがって化学反応を実行するための反応器を概略的に示す図である。 図２は、本発明の進展にしたがって化学反応を実行するための反応器を概略的に示す図である。 図３は、本発明のさらなる進展にしたがって化学反応を実行するための反応器を概略的に示す図である。 図４は、本発明の進展にしたがって反応器で使用するための接合要素を概略的に示す図である。 図５は、本発明の進展にしたがって反応器で使用するための接合要素を概略的に示す図である。 図６は、本発明の進展にしたがって反応器で使用するための接合要素の断面を概略的に示す図である。 図７は、本発明の進展にしたがって反応器で使用するための構成における抵抗器を示す図である。 図８Ａは、本発明の進展にしたがって反応器で使用するための反応管および対応する構成を示す図である。 図８Ｂは、本発明の進展にしたがって反応器で使用するための反応管および対応する構成を示す図である。 図８Ｃは、本発明の進展にしたがって反応器で使用するための反応管および対応する構成を示す図である。 図９Ａは、本発明の進展にしたがって反応器で使用するための反応管および対応する構成を示す図である。 図９Ｂは、本発明の進展にしたがって反応器で使用するための反応管および対応する構成を示す図である。 図１０Ａは、本発明の進展にしたがって反応器で使用するためのさらなる反応管を示す図である。 図１０Ｂは、本発明の進展にしたがって反応器で使用するためのさらなる反応管を示す図である。 図１０Ｃは、本発明の進展にしたがって反応器で使用するためのさらなる反応管を示す図である。

以下の図において、機能的または構造的に互いに対応する要素は、同一の参照符号によって示され、明確にするために繰り返し説明されない。デバイスの構成要素が、以下で説明される場合、対応する説明は、いずれの場合も、それによって実行される方法にも関連し、その逆も同様である。

図１は、本発明ではない進展にしたがって化学反応を実行するための反応器を概略的に示す。

ここで、３００で示される反応器は、化学反応を実行するように設定される。この目的のために、反応器は特に、断熱された反応器容器１０および反応管２０を有し、２つの場合において、２１で示される反応管２０のいくつかの管部分は、それぞれ、反応器容器１０における第１のゾーン１１’と第２のゾーン１２’との間を通る。図２を参照して以下でより詳細に説明される反応管２０は、適切なサスペンション１３によって反応器容器の天井または支持構造に取り付けられる。下部領域では、反応器容器は、特に、炉（図示せず）を有することができる。言うまでもなく、いずれの場合も、ここで、および、その後、複数の反応管を設けることができる。

図２は、全体が１００で示される本発明の進展にしたがって化学反応を実行するための反応器を概略的に示す。

ここで、１１’および１２’と以前に指定されたゾーンは、領域１１および領域１２の形態をとり、第１の領域１１における管部分２１を加熱するための管部分２１は、いずれの場合も、多相交流電源５０の相接合部Ｕ、Ｖ、Ｗに電気的に接続することができる。対応する相接合部は、Ｌ１、Ｌ２、Ｌ３またはＡ、Ｂ、Ｃのみならず他の略語として、慣例にしたがって指定することもできる。スイッチ等のみならず特定のタイプの接続は、図示されていない。

ここに示される本発明の進展では、管部分２１は、１つまたは複数の反応管２０に一体的に接続され、反応器容器１０内に配置される接合要素３０によって、第２の領域１２において互いに導電的に接続される。中性導体を接続することもできる。

したがって、ここに示される反応器１００では、反応管２０（ただし、そのような反応管２０は、複数設けられ得る）の複数の管部分２１が、反応器容器１０において並んで配置される。管部分２１は、Ｕ屈曲部２３（部分的にのみ示されている）を介して互いに移行し、供給部分２４および抽出部分２５に接続されている。

第１のグループのＵ屈曲部２３（図中下）が、第１の領域１１に並んで配置され、第２のグループのＵ屈曲部２３（図中上）が、第２の領域１２に並んで配置される。第２のグループのＵ屈曲部２３は、接合要素３０に形成され、管部分２１は、第２の領域１２の接合要素３０から、第１の領域１１まで延びる。

図３は、本発明の進展にしたがって化学反応を実行するための、全体が２００で示される反応器を概略的に示す。

反応器２００において、ここでは対照的に２２で示される管部分は、いずれの場合も、複数の反応管２０からなる管部分２２を備え、管部分２２は、非流体連通方式で反応器容器１０において並んで配置され、いずれの場合も、供給部分２４および抽出部分２５に接続されている。残りの要素については、先行する図に関連する上記の説明が、明示的に参照される。

図４は、本発明の進展による反応器、たとえば図２による反応器１００で使用するための接合要素３０を概略的に示す。

図に示されている要素は本質的にすでに上記で説明されているので、特に図１および図２を参照して、上記の説明を明示的に参照する。サスペンション１３はここには図示されておらず、アスタリスク記号の形態で追加的に図示されており、ここに図示された進展では、たとえば鋳造中に接合要素３０に形成された管部分２１およびＵ屈曲部２３がそこに溶接される。

図５は、以前に図示されていないような、本発明の進展にしたがって反応器で使用するための接合要素３０を概略的に図示する。

ここに示されるように、本発明の範囲内で、管部分２１の（幾何学的な観点での）星形の配置も作ることができ、接合要素３０は、この配置の中心にある。言うまでもなく、複数のそのような星形の配置を、たとえば横に並べたり、互いに積み重ねたりして提供することもできる。図５に示した配置とは異なり、管部分は、たとえば図面平面から上向きまたは下向きに延びることもできる。

図６は、本発明の進展にしたがって反応器において、繰り返すが、たとえば、図２にしたがって反応器１００において使用するための接合要素３０の断面を概略的に示す。

ここに例示されるように、接合要素３０は、適切な導電性を有する以前に説明された材料から作られ、たとえばＵプロファイルの形態をとる導電性要素３１によって、少なくとも部分的に取り囲まれる。接合要素３０は、たとえば、高合金クロムニッケル鋼から、たとえば上述したＥＴ４５マイクロ材料から形成することができる。導電性要素３１は、既に説明したように、等電位化を改善する。

図７は、本発明の進展にしたがって反応器で使用するための、または、ここでは、有利なことに、互いに対する要素の抵抗関係を達成するための構成における抵抗器を示す。この構成は、図２にしたがって反応器１００で使用するために特に適している。

接合要素３０における抵抗器は、図７ではＲｂ，ｉで示され、供給部分２４および抽出部分２５ではＲｈ，ｉで示され、サスペンション１３ではＲｎ，ｉで示される。図７自体にも示されているように、有利なことに、Ｒｈ，ｉ＞＞Ｒｎ，ｉ＞＞Ｒｂ，ｉが当てはまる。

分解炉では、一般に６通路コイルと呼ばれ、６つの真っ直ぐな管部分２１が、２つの１８０°屈曲部、すなわち、第２の領域１２の上または中のＵ屈曲部２３と、３つの１８０°屈曲部、すなわち、第１の領域１１の下または中のＵ屈曲部２３とを有する、図１および図２において以前に示した反応管２０に加えて、より少ない通路を有する変形も使用することができる。たとえば、いわゆる２通路コイルは、真っ直ぐな管部分２１を２つだけ有し、１８０°屈曲部またはＵ屈曲部２３を１つだけ有する。電気的加熱に転用されると、この変形は、６通路分解炉（図１および図２）と改質炉（Ｕ屈曲部２３のない反応管を備えた図３）との組合せと見なすことができる。

流れは、下部（または唯一の）Ｕ屈曲部で、反応管２１ごとに１つの点で供給することができる。いずれの場合も、Ｍ個の反応管は、３６０°／Ｍの相シフトで、共通の接合要素３０を用いて互いに電気的に結合することができる。第１の代替案では、いずれの場合も、特に大きな接合要素３０を、コイルパッケージごとに、または、考慮されるすべての反応管２０に対して使用することができる。しかしながら、第２の代替案では、２つの、より小さいサイズの接合要素３０を使用することも可能である。

説明したばかりの第１の代替案が、図９Ｂに示され、説明したばかりの第２の代替案が、管部分２１を通る断面図において図９Ｃに示され、対応する反応管２０が、図９Ｂおよび図９Ｃにおける視野に垂直な視野で図９Ａに示される。対応する要素の指定のために、図１が参照される。言うまでもなく、一方でＵ屈曲部２３が配置される可能性のある接合要素３０と、他方で相Ｕ、Ｖ、Ｗへの接合部を有する他のＵ屈曲部２３とが、反応器の第１の領域１１および第２の領域１２に対応する異なる平面に配置される。

この概念は、この場合、１つ、２つ、または４つのスターブリッジまたは接合要素３０を備えた、４つの通路または管部分２１（いわゆる４通路コイル）を有するコイルまたは反応管２０に、対応して適用することもできる。対応する例が図９Ａおよび図９Ｂに示され、４つの接合要素が図９Ｂに示される。より良い説明のために、ここではＵ屈曲部２３を、破線（反応器の第２の領域１２におけるＵ屈曲部）および非破線（第１の領域１１におけるＵ屈曲部）で示す。明確にするために、要素には、部分的にのみ参照番号が与えられている。

既に図１０Ａおよび図１０Ｂを参照したが、これらは、本発明の進展にしたがって反応器で使用するためのさらなる反応管を示している。ここでは、反応管および管部分は、いくつかの場合にのみ参照番号が付けられている。供給部分および抽出部分は、示されている流れの矢印から推測され得る。

Claims (15)

1. 化学反応を実行するための反応器（１００、２００）であって、反応器容器（１０）および１つまたは複数の反応管（２０）を有し、いずれの場合も、前記１つまたは複数の反応管（２０）の多数の管部分（２１，２２）が、前記反応器容器（１０）内の第１の領域（１１）と第２の領域（１２）との間を通り、いずれの場合も、前記管部分（２１、２２）の電気的加熱のために、前記第１の領域（１１）における前記管部分（２１，２２）は、多相交流電源（５０）の相接合部に電気的に接続されているか、または接続可能であり、前記反応器（１００、２００）は、前記第２の領域（１２）における前記管部分（２１、２２）が、単一の剛性接合要素（３０）によって全体として、または、複数の剛性接合要素（３０）によってグループで互いに導電的に接続され、前記剛性接合要素（３０）は、前記１つまたは複数の反応管（２０）に一体的に接続され、前記反応器容器（１０）内に配置されることを特徴とする、反応器（１００、２００）。
2. 前記化学反応は、吸熱化学反応である、請求項１に記載の反応器（１００、２００）。
3. いずれの場合も、前記管部分（２１）は、前記反応器容器（１０）において少なくとも部分的に並んで配置された複数の反応管（２０）の２つの管部分（２１）を備え、前記複数の反応管（２０）のそれぞれ２つの前記管部分（２１）は、いずれの場合も、Ｕ屈曲部（２３）を介して前記第１の領域（１１）で互いに移行する、請求項１または請求項２に記載の反応器。
4. いずれの場合も、前記複数の反応管（２０）の前記２つの管部分（２１）のうち、いずれの場合も、前記１つの管部分（２１）は、第１の前記複数の接合要素（３０）に接続され、前記複数の反応管（２０）のそれぞれ２つの前記管部分（２１）のうちの他の管部分（２１）は、第２の前記複数の接合要素（３０）に接続される、請求項３に記載の反応器。
5. いずれの場合も、前記複数の反応管（２０）の両方の管部分（２１）は、前記１つの接合要素（３０）に接続される、請求項３に記載の反応器。
6. 前記管部分（２１）は、反応管（２０）の、偶数の４つ以上の管部分（２１）であるか、または、いずれの場合も、複数の反応管（２０）のうちの１つの反応管は、多数のＵ屈曲部（２３）を介して互いに直列に接続され、前記Ｕ屈曲部（２３）の数は、前記Ｕ屈曲部（２３）を介して互いに直列に接続された管部分（２１）の数よりも１つ少なく、前記Ｕ屈曲部（２３）は、前記第１の領域（１１）における第１のＵ屈曲部（２３）から始まって、前記第１の領域（１１）および前記第２の領域（１２）に交互に配置される、請求項１または請求項２に記載の反応器（１００）。
7. 前記第２の領域（１２）に配置された前記１つまたは複数のＵ屈曲部（２３）は、前記剛性接合要素（３０）に形成され、前記管部分（２１）は、前記第２の領域（１２）における前記接合要素（３０）から、前記第１の領域（１１）まで延びる、請求項６に記載の反応器（１００）。
8. 前記接合要素（３０）は、前記第２の領域における前記１つまたは複数のＵ屈曲部（２３）が以前に設けられた成形管部分（２１）上に鋳造されるか、または前記成形管部分（２１）に接続される、請求項６または請求項７に記載の反応器（１００）。
9. 前記第２の領域（１２）における前記１つまたは複数のＵ屈曲部（２３）は、前記接合要素（３０）に形成され、前記管部分（２１）は、前記接合要素（３０）へ溶接される、請求項６または請求項７に記載の反応器（１００）。
10. 水蒸気分解用の反応器として設計される、請求項１から請求項９のいずれか一項に記載の反応器（１００）。
11. 前記管部分（２２）は、いずれの場合も、複数の反応管（２０）の管部分（２２）を備え、前記管部分（２２）は、非流体連通方式で前記反応器容器（１０）において並んで配置され、いずれの場合も、前記第１の領域における供給部分（２４）と、前記第２の領域における抽出部分（２５）とに接続される、請求項１に記載の反応器（２００）。
12. アルカンの水蒸気改質、乾式改質、または接触脱水素のための反応器として設計される、請求項１１に記載の反応器（２００）。
13. 前記接合要素（３０）および前記管部分（２１、２２）は、同じ材料から、または導電率が互いに５０％以下、好ましくは３０％以下、特に好ましくは１０％以下異なる材料、特に、０．１～０．５重量％の炭素、２０～５０重量％のクロム、２０～８０重量％のニッケル、０～２重量％のニオブ、０～３重量％のケイ素、０～５重量％のタングステン、および０～１重量％の他の成分を、好ましくは、２０～４０重量％のクロム、２０～５０重量％のニッケル、０～１０重量％ケイ素、０～１０重量％のアルミニウム、および０～４重量％のニオブを含むクロムニッケル鋼から形成され、いずれの場合も、指定された成分の含有量は、互いに補完して、非鉄画分を形成する、請求項１から請求項１２のいずれか一項に記載の反応器（１００、２００）。
14. 前記接合要素（３０）は、モリブデン、タングステン、タンタル、ニオブ、および／またはクロムに富む材料で作られた、または前記材料から形成された導電性要素（３１）によって、少なくとも部分的に取り囲まれるか、および／または、前記導電性要素（３１）は、前記接合要素が形成された材料よりも高い比導電率を有する、請求項１から請求項１３のいずれか一項に記載の反応器（１００、２００）。
15. 反応器容器（１０）および１つまたは複数の反応管（２０）を有する反応器（１００、２００）を使って、化学反応を実行するための方法であって、いずれの場合も、前記１つまたは複数の反応管（２０）の多数の管部分（２１，２２）が、前記反応器容器（１０）内の第１の領域（１１）と第２の領域（１２）との間を通り、いずれの場合も、前記管部分（２１、２２）の加熱のために、前記第１の領域（１１）における前記管部分（２１，２２）は、多相交流電源（５０）の相接合部に電気的に接続されており、前記方法は、反応器（１００～５００）が使用され、前記第２の領域（１２）における前記管部分（２１、２２）が、単一の剛性接合要素（３０）によって全体として、または、複数の剛性接合要素（３０）によってグループで互いに導電的に接続され、前記剛性接合要素（３０）は、前記１つまたは複数の反応管（２０）に一体的に接続され、前記反応器容器（１０）内に配置されることを特徴とする、方法。

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