JP2023514053A - 前活性化封入製造による充電式原子力電池 - Google Patents

Abstract

充電式原子力電池（ＣＡＢ）及び標準化された前照射封入製造方法。ＣＡＢユニットは、非放射性プロセスを通じて製造され、次いで、充電のために非放射性の前駆体物質の一部分を活性物質（例えば、放射性同位体）へ変換するために、放射線場（典型的には核分裂炉）内に置かれる。充電後、ＣＡＢユニットは、使用の準備が整い、所望の活動を達成するためにさらなるＣＡＢユニットと組み合わされてＣＡＢスタックにされてもよく、また次いで、加熱、電気、及び受動的なＸ線源などの所望の用途のために放射能を使用するＣＡＢパック又は製品へと統合されてもよい。前照射封入製造方法は、ダイプレス及び焼結プロセスを使用して、封入材料によって完全に封入される前駆体物質を伴うＣＡＢユニットを生産する。充電プロセス中及び充電プロセス後、封入材料は、バリアとしての役割を果たし、活性物質放出の放出を防ぐ。【選択図】図３

Description

発明の詳細な説明

［関連出願の相互参照］
[0001]本出願は、２０２０年２月７日に出願された、「Ｃｈａｒｇｅａｂｌｅ Ａｔｏｍｉｃ Ｂａｔｔｅｒｉｅｓ（ＣＡＢｓ） ｅｎａｂｌｅｄ ｂｙ ｃｅｒａｍｉｃ ｅｎｃａｐｓｕｌａｔｉｏｎ ａｎｄ ａｃｔｉｖａｔｉｏｎ ｃｈａｒｇｉｎｇ ｐｒｏｄｕｃｔｉｏｎ ｍｅｔｈｏｄｓ ｅｎａｂｌｉｎｇ ｃｏｓｔ－ｅｆｆｅｃｔｉｖｅ ａｎｄ ｓｃａｌａｂｌｅ ｒａｄｉｏｉｓｏｔｏｐｅ ｈｅａｔｅｒｓ，ｅｌｅｃｔｒｉｃ ｇｅｎｅｒａｔｏｒｓ，ａｎｄ ｘ－ｒａｙ ｓｏｕｒｃｅｓ」という名称の米国特許仮出願第６２／９７１，８９８号の優先権を主張するものであり、その全体が参照により本明細書に組み込まれる。

[0002]本出願は、２０２１年２月７日に出願された、「Ｃｈａｒｇｅａｂｌｅ Ａｔｏｍｉｃ Ｂａｔｔｅｒｙ ａｎｄ Ａｃｔｉｖａｔｉｏｎ Ｃｈａｒｇｉｎｇ Ｐｒｏｄｕｃｔｉｏｎ Ｍｅｔｈｏｄｓ」という名称の国際出願第ＰＣＴ／ＵＳ２０２１／ＸＸＸＸＸＸ号に関連し、その全体が参照により本明細書に組み込まれる。

［技術分野］
[0003]本主題は、全体的に非放射性の同位体で構築された、ＣＡＢユニット（複数可）、ＣＡＢスタック、及びＣＡＢパックなどの充電式原子力電池（ＣＡＢ）の例、並びに、粒子放射源によりＣＡＢユニット（複数可）を照射して、ＣＡＢが粒子放射源から遠隔に放射線を放出することを可能にして、放出された放射線エネルギーを提供する方法に関する。

［背景］
[0004]時として原子力電池（ｎｕｃｌｅａｒ ｂａｔｔｅｒｙ）又はラジオアイソトープジェネレータと称される従来型の原子力電池（ａｔｏｍｉｃ ｂａｔｔｅｒｙ）は、典型的には、核兵器を製造するために利用され得るプルトニウム－２３８（Ｐｕ－２３８）又は同様の「特殊核物質」を含む。Ｐｕ－２３８放射性同位体が崩壊すると、電気が、核エネルギーから生成され得る。しかしながら、原子力電池の大量生産は、（１）安全性、（２）技術／製造、（３）規制枠組み順守、及び（４）市場性を含む、複数の重要な課題に直面する。

[0005]電力生産のための放射性同位体は、６０年近くにわたって使用されており、例えば、１９６０年代～１９８０年代には、低電力ペースメーカが、プルトニウム－２３８及びプロメチウム１４７を使用して開発された。アクチニド原子が核分裂するとき、ストロンチウム９０が、一般的な副産物である。故に、ソビエト連邦は、核燃料を処理することによってストロンチウム９０を大量生産して、地上及び宇宙において１，５００を超えるストロンチウム９０電源装置を配備した。米国海軍もストロンチウム９０を配備した。しかしながら、ストロンチウム９０電源装置は、安全面の課題に直面した。ソ連によって生産された荒廃し損傷した電源装置からの著しい放射性物質放出の複数の事例が存在している。今日、ソビエト連邦によって生産されたもののような電源装置は、依然として安全面の負債であり、実行可能な商業技術として検討されるものではない。

[0006]以下は、現在商業化を妨げる原子力電池の分野における技術的問題のうちの一部である。核物質を密閉して環境放出から隔離する堅牢な方法は存在しない。生産における課題及び核物質を含有することの複雑性もまた、原子力電池の応用を制限してきた。従来の原子力電池ソリューションは、高性能かつ非常に高価なプルトニウム－２３８に基づく。費用、必然的に制御される性状、及びプルトニウム－２３８の限られた供給が、原子力電池への幅広い商業利用を妨げる。

[0007]安全面の懸念、厳しい製造要件、及び高い規制が理由で、プルトニウム－２３８を用いた原子力電池の製造及び開発は複雑である。プルトニウム－２３８の生産は、ネプツニウム－２３７中性子照射ターゲットを必要とする。ネプツニウム－２３７は、制御された特殊核物質である人工元素である。ネプツニウム－２３７ターゲットの少しの部分のみが各照射サイクルで変換される。これは、プルトニウム－２３８を溶解及び収集する化学的方法の使用を必要とし、またプルトニウム－２３８を生産するために著しい放射線定格の安全な施設を必要とする。製造プロセスの全ステップは、人間のオペレータ及び人間の周辺地域社会及び他の生物の安全性を確保し、予期せぬ放射線曝露を回避するために、厳密に監視される。全ステップはまた、権限のない人が特殊核物質を手に入れることを回避するために、国家安全保障のために監視される。これらの考慮事項は、原子力電池を製造及び輸送することができる関係者の数を実質的に制限する。顧客又は他のユーザなど、原子力電池を配備する最終受領者は、プルトニウム－２３８についての規制を順守するための安全プロトコル、並びに原子力電池に燃料供給する、又は原子力電池を活性化するために必要とされる濃縮施設を有する必要がある。プルトニウム－２３８は、政府用途のための配備に成功した長い歴史のある高性能原子力電池であるが、上で述べた問題に起因して、プルトニウム－２３８は、商業技術として配備することができず、プルトニウム－２３８の費用は、その使用を最も取り組み甲斐がある問題だけに限定する。

[0008]プルトニウム－２３８により動作するものなど、従来型の原子力電池は、プルトニウム－２３８を生産するために必要なシード物質を全く又はほんの少ししか含有せず、代わりに、放射化学的方法を使用して放射性物質を収集する。故に、従来の原子力電池ソリューションは、使い捨て（充電能力なし）であり、放射性燃料カプセルは、燃料カプセル内の放射性物質が実質的に安定化するまで、亜原子粒子を放出してエネルギーを提供する。一旦安定化すると、放射性物質は十分なエネルギーをもはや放出せず、原子力電池の寿命（有用である期間）を効果的に終了する。一旦枯渇すると、従来の原子力電池は、原子炉の核燃料と同様の廃棄物の懸念を有し、原子力電池内に残った微量のプルトニウム－２３８及び他の反応物質が理由で、保護され、適切に格納されなければならない。

[0009]プルトニウム－２３８を利用することは、原子力電池の寿命を非常に特定の期間に制約する。プルトニウム－２３８がおよそ８８年の半減期を有することから、プルトニウム－２３８ベースの原子力電池のサイズ及び組成を４４年よりも実質的に短い又は長い存続期間へと最適化して一貫した放射線出力を維持することは困難である。結果的に、従来の原子力電池は、早期に、すなわち、それらの比較的短いミッションが完了した後ではあるが、放射性電池が放射線を放出することを実質的に停止するよりもかなり前に、使用をやめる必要があり得る。一般的に、放射性物質は、およそ１０～２０回の半減期後に不活性になる。これは、プルトニウム－２３８が、およそ千～二千年にわたって対放射能安全面の懸念であることを意味する。短期用途の場合、これは、理想的ではなく、プルトニウム－２３８の有用性を制限する。

[0010]従来の原子力電池内のプルトニウム－２３８は、主にアルファ粒子を放出する。これらのアルファ放出は、例えば、ベータ及びガンマ粒子放出と比較して異なる用途及びリスクプロファイルを有する。ベータ及びガンマ放出は、一般的に、アルファ放出よりもさらに透過するが、ベータ放出は、一般的に、吸入又は摂取されたとき、生きている組織への損傷がより小さい。ベータ及びガンマ物質は、透過Ｘ線を放出し、これは特定の使用事例に有用であり得る。

［概要］
[0011]本明細書に開示される様々な例は、ＣＡＢユニット１０４、ＣＡＢスタック２００、及びＣＡＢパック３００を含み得る、ＣＡＢ１９０のための核技術に関する。ＣＡＢユニット１０４、ＣＡＢスタック２００、及びＣＡＢパック３００は、一般的に、ＣＡＢ技術と称される。

[0012]これらのＣＡＢ技術は、他の電力源のない場所、及び、堅牢な長寿命動作が重要である極限環境での使用が意図される。これらの場所は、宇宙、地上、地下、及び水中を含む。ＣＡＢ１９０の関連した使用事例としては、太陽から離れたところで動作する小型衛星、月の夜間を持ちこたえる試み中の月面の電子機器、海底の深度を探索するための潜水艦、並びに、カナダ、北ヨーロッパ、及びアジアなどの辺境における低電力熱が挙げられる。ＣＡＢ１００は、先行技術の化学電池及び化石燃料のエネルギー密度の１００万倍を保有し、上述の使用事例のために、革新的な性能を提供することができる。

[0013]ＣＡＢユニット１０４は、標準化された形状因子であり、多くの異なる市販の放射線同位体のために適合される製造プロセスによって可能にされる。ＣＡＢスタック２００は、様々な使用事例のための異なる電力ニーズを満たすように適合され得るように複数のＣＡＢユニット１０４Ａ～Ｎを保持することができるデバイスである。ＣＡＢパック３００は、原子力電池スタック２００を含有する。ＣＡＢパック３００は、Ｘ線遮蔽体３０１、熱界面（複数可）３０４（例えば、伝導性界面、ヒートパイプ、又は熱電体３０５）、並びに軌道内へ進行するミッションの場合は偶発的発射失敗及び再突入のためのエアロシェル３０２など、放射線同位体特有の構成要素及びミッション特有の構成要素を統合してもよい。ＣＡＢパック３００は、汎用資源として熱又は放射線のいずれかを提供するように設計される。商用顧客は、電力生成、熱による加熱、リモートセンシング、推進、浄化などの様々な目的のため、自らのビークル（ｖｅｈｉｃｌｅｓ）及びミッションにおいてこれらの資源を利用することができる。

[0014]ＣＡＢ１９０は、秀でた安全性属性を有するように設計される。図５に説明されるように、ＣＡＢ１９０の重大な革新は、生産プロセスを容易にし、高価な放射化学処理の必要性を除去するＣＡＢ製造方法５００である。ＣＡＢ製造方法５００は、環境への放出に対して、前駆体物質１５９から変換される活性物質（放射性核種）１６２を含有する固有レベルの封入をもたらす。ＣＡＢ製造方法５００は、（１）封入材料１５２、及び（２）前駆体物質１５９という２つの異なる材料を用いたシステムに基づく。封入材料１５２は、前駆体物質１５９、任意の変換された活性物質１６２、及び崩壊物質１６３で形成される充填物１１２を十分に含有するバリアを提供するように設計される。充填物１１２は、製造プロセス４１６中、当初は放射性ではない。充填物１１２は、安定した化合物であるが、前駆体物質１５９が粒子放射源１０１などの放射線場に曝露されるとき、前駆体物質１５９は、放射線と相互作用し、安定した前駆体物質１５９の一部分は、放射性の活性物質１６２へ変換される。この活性化プロセスが、「充電」と呼ばれる。

[0015]ＣＡＢユニット１０４Ａ～Ｆの充電後には、冷却期間が存在し、これは、あらゆる望ましくない短寿命の放射線同位体が崩壊するのを可能にする短い待機期間である。この時間の後には、ＣＡＢユニット１０４Ａ～Ｆは、ＣＡＢスタック２００及びＣＡＢパック３００と統合される準備が整っている。このような統合は、典型的には、活性物質（放射性核種）１６２によって生成されるＸ線に起因して放射線ホットセルの内側で行われる。統合後、ＣＡＢパック３００は、放射線遮蔽体（例えば、Ｘ線遮蔽体３０１）を含んでもよく、顧客へ輸送するのに安全である。

[0016]図１１に説明されるように、前照射封入製造方法１１００は、図８に示されるような様々な度合いの重複した封入を伴う３つの異なるタイプの封入をもたらし得る。封入壁１１１は、単一レベルの封入を提供する。封入壁１１１の内側の充填物１２２は、純粋な前駆体物質１５９からなってもよい。代替的に、二重レベルの封入の場合、充填物１１２は、二重レベルの封入としての役割を果たす連続した封入マトリックス１５０を形成するように設計される、前駆体物質１５９及び封入材料１５２の混合物であってもよい。三重又はそれ以上のレベルの封入の場合、封入マトリックス１５０混合物タイプの封入は、さらなる前駆体封入コーティング１５４～１５７を提供するために前駆体粒１５３上に１つ又は複数のコーティングを含むようにアップグレードされてもよく、充填物１１２内の封入された活性物質１６２の放出を防ぐことに焦点を合わせた３つ以上の物理的なバリアをもたらす。

[0017]例の追加的な目的、利点、及び新規特徴は、以下に続く説明において部分的に明記されるものとし、また部分的に、以下の説明及び添付の図面の説明の際に当業者には明白になるか、又は例の生産若しくは運用によって習得され得る。本主題の目的及び利点は、添付の特許請求の範囲において特に指摘される方法、手段、及び組み合わせにより実現及び獲得され得る。

[0018]図面は、限定ではなく、単に例として、１つ又は複数の実装形態を描写する。図において、同様の参照符号は、同じ又は同様の要素を指す。

ＣＡＢユニットを含む充電式原子力電池（ＣＡＢ）を例示する図である。 図１ＡのＣＡＢユニットの切断図である。 ＣＡＢスタックを含むＣＡＢを例示する図及びＣＡＢスタックの上面図である。 図１Ａ～図１Ｂの数十個のＣＡＢユニットを含有する、図２ＡのＣＡＢスタックの切断図である。 ＣＡＢパックを含むＣＡＢであって、ＣＡＢパックが、切断図で示される、図２Ａ～図２ＢのＣＡＢスタック、アブレーションエアロシェル、及びＸ線遮蔽体を含む、ＣＡＢを例示する図である。 核分裂原子炉炉心である粒子放射源からの亜原子（例えば、中性子）粒子からの照射を経る図１Ａ～図１Ｂの６つのＣＡＢユニットを含有する照射カプセルを含むＣＡＢシステムを例示する図である。 ＣＡＢを生産するためのＣＡＢ製造方法を示すフローチャートである。 前駆体物質からの活性物質（放射性核種）の活性化を説明する活性化同位体生成決定等式を例示する図である。 いくつかの粒子放射線活性化経路についての反応経路表を例示する図である。 封入なしの従来の手法と比較した、図１Ａ～図１ＢのＣＡＢユニットのための３つのタイプの封入技術のＣＡＢ封入チャートを描写する図である。 いくつかの前駆体封入コーティングを伴う前駆体粒、及び前駆体粒のツリウム－１６９の単一原子のコールアウトを例示する図である。 図９Ａの前駆体粒のツリウム－１６９と相互作用する中性子を例示する図である。 中性子を吸収しており、ツリウム－１７０の放射性核種である活性物質へ変換されている、図９Ｂの前駆体粒を例示する図である。 安定した崩壊物質へと崩壊し、周りの物質と相互作用して制動放射Ｘ線を生成するベータ粒子を放出する、図９Ｃの活性物質を例示する図である。 充填物のあらゆる充電の前の、前駆体物質を含有する図１Ａ～図１ＢのＣＡＢユニットの充填物を例示する図である。 核分裂炉中性子源である粒子放射源に曝露された後の図１０ＡのＣＡＢユニットの充電された充填物を例示する図である。 顧客の熱電気電力変換システム内の電気に変換される熱を生成することを始める、ベータ放射線を生成する動作中の、図１０ＢのＣＡＢユニットの充填物を例示する図である。 動作寿命の終わりにおける、図１０ＣのＣＡＢユニットの枯渇した充填物を例示する図である。 ここでは完全に枯渇されている、図１０ＤのＣＡＢユニットの充填物を例示する図である。 前照射封入製造方法のフローチャートである。

[0039]部品リスト
１０１ 粒子放射源（例えば、原子炉炉心）
１０１Ａ～Ｎ 粒子放射源
１０４Ａ～Ｎ ＣＡＢユニット
１１１Ａ～Ｎ 封入壁
１１２ 充填物
１１３Ａ～Ｎ 外部封入壁
１１４Ａ～Ｎ 内部封入壁
１５０ 封入マトリックス
１５１Ａ～Ｎ 前駆体物質粒子
１５２ 封入材料
１５３ 前駆体粒１５３Ａ～Ｎ
１５４～１５７ 前駆体封入コーティング
１６０Ａ～Ｎ 亜原子（例えば、中性子）粒子
１６２ 活性物質又は放射性核種（例えば、ツリウム－１７０）
１６３ 崩壊物質
１６４ 内部容積
１９０ 充電式原子力電池
１９２ ＣＡＢシステム
２００ ＣＡＢスタック
２１１ ＣＡＢスタックハウジング
２１２ ＣＡＢスタック蓋
３００ ＣＡＢパック
３０１ Ｘ線遮蔽体
３０２ エアロシェル
３０４ 熱界面
３０５熱電体
４０２ 照射カプセル
５００ ＣＡＢ製造方法
６００ 活性化同位体生成決定式
７００ 反応経路表
８００ ＣＡＢ封入チャート
８０１ タイプ１（壁）封入
８０２ タイプ２（壁及びマトリックス）封入
８０３ タイプ３（壁、マトリックス、及びコーティング）封入
８０５ タイプ０：封入なし
９５９ 前駆体同位体／原子
９６２ 活性同位体／原子
９６３ 崩壊同位体／原子
９７３Ａ～Ｎ 亜原子崩壊（例えば、ベータ）粒子
９７４ 亜原子崩壊（例えば、反中性微子）粒子
９７５ Ｘ線粒子
１１００ 前照射封入製造方法

［詳細な説明］
[0040]以下の詳細な説明において、多数の特定の詳細は、関連する教示の完全な理解をもたらすために例として明記される。しかしながら、本教示がそのような詳細なしに実践され得ることは、当業者には明白であるものとする。他の場合において、周知の方法、手順、構成要素、及び／又は回路は、本教示の態様を不必要に不明瞭にすることを回避するために、詳細なしに、比較的高水準で説明されている。

[0041]本明細書で使用される場合、用語「結合された」は、任意の論理的、物理的、又は電気的接続を指す。別途記載のない限り、結合された要素又はデバイスは、必ずしも互いに直接接続されず、中間構成要素、要素などによって分離されてもよい。

[0042]別途記載のない限り、以下に続く特許請求の範囲を含む本明細書内に明記されるすべての測定値、値、等級、位置、大きさ、サイズ、角度、及び他の仕様は、およそであり、正確ではない。そのような量は、それらが関連する機能、及びそれらが属する技術分野における慣習と一致する合理的な範囲を有することが意図される。例えば、別途明示的に記載されない限り、パラメータ値又は同様のものは、記載された量の±５％と同程度又は±１０％と同程度に変動し得る。用語「およそ」、「著しく」、又は「実質的に」は、パラメータ値又は同様のものが記載された量から最大±２５％変動することを意味する。

[0043]図面のいずれかに示されるような、充電式原子力電池１９０、関連付けられた構成要素、及び／又は、充電式原子力電池１９０、ＣＡＢユニット１０４Ａ～Ｇ、ＣＡＢスタック２００、ＣＡＢパック３００、若しくは前駆体物質粒子１５１Ａ～Ｎを組み込む任意の充電式原子力電池システム１９２の配向は、例示及び説明の目的のために、単なる例として与えられる。特定の充電式原子力電池１９０についての動作において、構成要素は、充電式原子力電池１９０の特定の用途に好適な任意の他の方向、例えば、直立、横向き、又は任意の他の配向で、配向されてもよい。また、本明細書で使用される範囲において、横、縦、上、下、上方、下方、上部、下部、及び側部などの任意の方向用語は、単なる例として使用され、本明細書に別途説明されるように構築される任意の充電式原子力電池１９０又は充電式原子力電池１９０の構成要素の方向又は配向に関して限定していない。

[0044]元素の質量数は、２つの交換可能な形式で記される。１つの質量数形式において、質量数は、ハイフンを介して元素名又は記号に追加される（例えば、プルトニウム－２３８又はＰｕ－２３８）。第２の質量数形式において、質量数は、元素名又は記号の先頭に上付きで追加する（例えば、^２３８プルトニウム又は^２３８Ｐｕ）。両方の形式が、同じ図及び関連した詳細な説明の段落に登場することがあり、特別の意味が特定の質量数形式の使用に対して置かれるべきではない。混合した質量数形式（例えば、「^２３８プルトニウム」と言及する関連した詳細な説明の段落を伴う「Ｐｕ－２３８」とラベル付けされた図中の元素）は、混合されていない質量数形式と比較したときに特別な意味又は関係を示さない。

[0045]充電式原子力電池（ＣＡＢ）１９０、及び、製造し易くし、安全性特徴を向上させるための標準化された前照射封入製造方法１１００。ＣＡＢユニット１０４Ａは、非放射性プロセスを通じて製造され、次いで、非放射性の前駆体物質１５９の一部分を活性物質（放射線同位体）１６２へ変換するために、核分裂原子炉炉心１０１などの粒子放射源１０１の放射線場内に置かれる。放射線同位体変換プロセスは、「充電」と呼ばれる。充電後、ＣＡＢユニット１０４Ａは、使用の準備が整い、所望の活動を達成するためにさらなるＣＡＢユニット１０４Ｂ～Ｎと組み合わされてＣＡＢスタック２００にされてもよく、また、加熱、電気、及び受動的なＸ線源などの所望の用途のために放射能を使用する、独立デバイスなどのＣＡＢパック３００又は製品へと統合されてもよい。前照射封入製造方法１１００は、ダイプレス及び焼結プロセスを使用して、封入材料１５２によって完全に封入される前駆体物質１５９を伴うＣＡＢユニット１０４Ａを生産する。充電プロセス中及び充電プロセス後、封入材料１５２は、バリアとしての役割を果たし、活性物質１６２の放出を防ぐ。

[0046]図１Ａは、少なくとも１つのＣＡＢユニット１０４を含むＣＡＢ１９０を例示する。少なくとも１つのＣＡＢユニット１０４は、封入材料１５２及び前駆体物質１５９を含む。前駆体物質１５９は、封入材料１５２内に埋め込まれてもよい。図１Ｂは、図１ＡのＣＡＢユニット１０４の切断図である。

[0047]概念的に、ＣＡＢユニット１０４が、複数のＣＡＢユニット１０４Ａ～Ｎを図２に示されるようなＣＡＢスタック２００へと統合することによって増分され得る基本ユニットであることから、ＣＡＢユニット１０４の形状因子は小さい。追加的に、ＣＡＢユニット１０４は、粒子放射源１０１内で充電しているときの限られた空間、自己遮蔽、及び熱的制約が理由で、例においては小形状因子である。ＣＡＢユニット１０４は、およそ８ｍｍの直径、８ｍｍの高さであってもよく、また１ｍｍ厚の封入壁１１１を伴い得るが、設計は著しく異なり得る。

[0048]ＣＡＢユニット１０４は、当初、封入材料１５２で形成される封入壁１１１、及び封入壁１１１の内側の前駆体物質１５９で形成される充填物１１２を用いて製造される。ＣＡＢユニット１０４は、活性物質１６２の偶発的な放出に対する固有の安全ケースを提供し、取り扱い及び施設要件を容易にし、幅広い粒子放射源１０１Ａ～Ｎを使用して様々な前駆体物質（複数可）１５９からの多くの異なる放射線同位体に適用され得る反復可能な生産経路を提供する。

[0049]前駆体物質１５９は、安定した同位体である。ＣＡＢ１９０の初期充電サイクル中、粒子放射源１０１は、前駆体物質１５９の一部分を活性化状態にある活性物質１６２へ変換する。したがって、充電式原子力電池１９０のための充電方法は、（１）ＣＡＢユニット１０４を粒子放射源１０１の放射線場内に置くこと、及び（２）粒子放射源１０１により、前駆体物質１５９を活性物質１６２へ変換することを含んでもよい。

[0050]前駆体物質１５９で形成される充填物１１２は、活性化状態へ変換可能であり、この場合、前駆体物質１５９のサブセット（断片）又はすべてが、粒子放射源１０１からの亜原子（例えば、中性子）粒子１６０Ａ～Ｎへ曝露される際に活性物質１６２になる。粒子放射源１０１は、反応経路に基づいて、前駆体物質１５９を、活性化状態にある活性化物質１６２へ変換する。粒子放射源１０１は、図２Ｃ、及び参照によりその全体が本明細書に組み込まれる、２０２０年１月２３日に公開された、「Ｃｏｍｐｏｓｉｔｅ Ｍｏｄｅｒａｔｏｒ ｆｏｒ Ｎｕｃｌｅａｒ Ｒｅａｃｔｏｒ Ｓｙｓｔｅｍｓ」という表題のワシントン州シアトルのＵｌｔｒａ Ｓａｆｅ Ｎｕｃｌｅａｒ Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎに対する米国特許公開第２０２０／００２７５８７号に説明される原子炉炉心のように実装されてもよい。

[0051]充電後、前駆体物質１５９のサブセット（断片）又はすべてが活性物質１６２へ変換され、また最終的に、活性物質１６２は、崩壊物質１６３へと崩壊する。好適な封入材料１５２は、一般的に、以下の基準のうちの１つ又は複数を満足する：高温性能；製造、充電、及び動作中の化学的非反応性；機械的強度；耐き裂進展性、粒又は粒境界を通じた活性物質１６２の拡散又は他の輸送手段に対する耐性；粒子放射源１０１による照射及び充電中の材料特性の著しい劣化に対する耐性；熱伝導性など、好ましい熱力学材料特性；並びに低い核活性化断面。このリストは包括的ではなく、用途に応じて他の基準が存在してもよい。

[0052]典型的には、封入材料１５２は、粒子放射源１０１からの照射下で放射性核種へと活性化しない。可能な例外は、いくらかの量の短寿命の放射性核種が容認可能であり得るということである。充電後、短寿命の活性物質１６２を伴うＣＡＢユニット１０４Ａ～Ｎは、短寿命の放射性核種が無視できるほどの量まで崩壊するように、一次的に格納場所に置かれてもよい。２つの例示的な物質は、アルミニウム及びケイ素であり、これらはアルミニウム－２８及びケイ素－３１へと活性化する。しかしながら、これらの物質は、約数時間という短い半減期を有し、安定した同位体へとほぼ完全に崩壊する。

[0053]活性物質１６２は、核崩壊を通じて亜原子粒子１６０Ａ～Ｎを放出する。活性物質１６２は、放射性核種（ｒａｄｉｏａｃｔｉｖｅ ｎｕｃｌｉｄｅ）、放射性同位体（ｒａｄｉｏａｃｔｉｖｅ ｉｓｏｔｏｐｅ）、又はラジオアイソトープ（ｒａｄｉｏｉｓｏｔｏｐｅ）とも称される放射性核種（ｒａｄｉｏｎｕｃｌｉｄｅ）である。活性物質１６２は、アルファ放出同位体、ベータ放出同位体、ガンマ放出同位体、又はそれらの組み合わせを含む。第１の例において、活性物質１６２は、受動的なＸ線源のための制動放射線を生成するベータ放出同位体を含む。第２の例において、活性物質１６２は、受動的なＸ線源のための高エネルギーＸ線を直接的に生成するガンマ放出同位体を含む。

[0054]図１Ａ～図１Ｂの例において、タイプ１（壁）封入８０１（図８を参照）が示され、ここではＣＡＢユニット１０４は、充填物１１２を封入するもう１つの封入壁１１１Ａ～Ｎを含む。充填物１１２は、粒子放射源１０１による照射の際に活性物質１６２へ変換する前駆体物質１５９を含む。製造当初、及び初期充電サイクルの前に、充填物１１２は、１００％前駆体物質１５９、又はタイプ２（壁及びマトリックス）封入８０２（図８を参照）、又はタイプ３（壁、マトリックス、及びコーティング）封入８０３（図８を参照）などのさらなる封入バリアのいずれかを含んでもよい。

[0055]前駆体物質１５９は、封入材料１５２などで形成される内部容積（例えば、腔）１６４の内側の充填物１１２であってもよい。１つ又は複数の封入壁１１１Ａ～Ｎを含む本体部は、封入材料１５２で形成されてもよい。封入壁１１１Ａ～Ｎは、１つ又は複数の外部（例えば、外側）封入壁１１３Ａ～Ｎ及び１つ又は複数の内部（例えば、内側）封入壁１１４Ａ～Ｎを含む。内部封入壁１１４Ａ～Ｎは、前駆体物質１５９（並びに、活性化状態へ変換される場合は活性物質１６２、及び／又は崩壊物質１６３）で形成される充填物１１２に接する。内部封入壁１１４Ａ～Ｎは、前駆体物質１５９（並びに、活性化状態へ変換される場合は活性物質１６２、及び／又は崩壊物質１６３）で充填される、又はこれが敷かれる封入材料１５２の内部容積１６４を取り囲む。１つ又は複数の外部封入壁１１３Ａ～Ｎ及び内部封入壁１１４Ａ～Ｎは、連続又は不連続の表面であってもよい。封入壁１１１Ａ～Ｎの本体部は、円又は楕円形状（例えば、球、円筒、管、又はパイプ）であってもよい。封入壁１１１Ａ～Ｎの本体部は、正方形若しくは長方形形状（例えば、直方体）又は他の多角形であってもよい。封入材料１５２の１つ又は複数の内部封入壁１１１Ａ～Ｎは、前駆体物質１５９（並びに、活性化状態へ変換される場合は活性物質１６２、及び／又は崩壊物質１６３）の充填物１１２を取り囲む１つの連続した内部封入壁１１４であってもよい。代替的に、封入材料１５２で形成される１つ又は複数の内部封入壁１１４Ａ～Ｎは、封入材料１５２の内部容積１６４を充填する前駆体物質１５９の形状に依存する複数の不連続の内部封入壁であってもよい。前駆体物質１５９の充填物１１２が３次元空間で球形である場合、前駆体物質１５９を取り囲む内部容積１６４内の封入材料１５２の１つの連続した内部封入壁１１４が存在する。充填物１１２が３次元空間で直方体又は多角形である場合、前駆体物質１５９を取り囲む内部容積１６４内の封入材料１５２の複数の連続した内部封入壁１１４Ａ～Ｎが存在する。

[0056]図２Ａは、ＣＡＢスタック２００を含むＣＡＢ１９０、ＣＡＢスタック２００の上面図を例示する。図２Ｂは、図１Ａ～図１Ｂの数十個のＣＡＢユニット１０４Ａ～Ｎを含有する、図２ＡのＣＡＢスタック２００の切断図である。ＣＡＢスタック２００は、複数のＣＡＢユニット１０４Ａ～Ｎ、及び複数のＣＡＢユニット１０４Ａ～Ｎを単一のユニットへと統合するように設計されるＣＡＢスタックハウジング２１１を含む。ＣＡＢスタックハウジング２１１は、さらなる封入バリアとしての役割を果たすために高温材料を含む。１つの例において、高温材料は、タングステンを含む。

[0057]ＣＡＢスタック２００は、多くのＣＡＢユニット１０４Ａ～Ｎを一緒に統合するデバイスである。図２Ｂに示されるように、ＣＡＢスタック２００は、ＣＡＢスタックハウジング２１１及びＣＡＢスタック蓋２１２を含む。ＣＡＢスタックハウジング２１１は、４２個のＣＡＢユニット１０４Ａ～Ｎを保持してもよい。ＣＡＢユニット１０４Ａ～Ｎは、ＣＡＢスタックハウジング２１１の内側に置かれ、次いでＣＡＢスタック蓋２１２が、ねじ、溶接など、又は何らかの他の方法によって取り付けられて（２０２）、ＣＡＢスタック２００を形成してもよい。

[0058]図３は、ＣＡＢパック３００を含むＣＡＢ１９０を例示する。ＣＡＢパック３００は、切断図で示される、図２Ａ～図２ＢのＣＡＢスタック２００、アブレーションエアロシェル３０２、及びＸ線遮蔽体３０１を含む。故に、図３の例において、ＣＡＢ１９０は、宇宙行きのＸ線放出ＣＡＢ１９０である。一般的に、ＣＡＢパック３００は、ＣＡＢスタック２００を、熱的要件、安全性要件、Ｘ線要件、又は他の適用要件のいずれかのための任意の他の必要とされる構成要素と統合する。適用要件に応じて、ＣＡＢパック３００は、Ｘ線遮蔽体３０１、熱界面３０４、又はエアロシェル３０２のうちの少なくとも１つを含む。

[0059]図３において、ＣＡＢスタック２００は、Ｘ線遮蔽体３０１内に含有される。Ｘ線遮蔽体３０１は、ＣＡＢスタック２００から出るＸ線を実質的にブロックするために重金属を含む。熱界面３０４は、伝導性界面、ヒートパイプ、又はそれらの組み合わせを含み、ＣＡＢスタック２００によって生成される熱を、伝導性界面、ヒートパイプ、又はそれらの組み合わせに向ける。代替的又は追加的に、熱界面３０４は、放射性のある状態（例えば、活性化状態）にある前駆体物質１５９の崩壊によって放出される熱を、ゼーベック効果によって電気に変換するため、熱電対のアレイなどの熱電体３０５を含んでもよい。エアロシェル３０２は、ＣＡＢスタック２００を進行中に高温再突入プラズマ浸食及び放出から保護するためにアブレーション物質を含む。Ｘ線遮蔽体３０１、熱界面３０４、又はエアロシェル３０２は、ＣＡＢスタック２００の周りにさらなる封入層を提供する。

[0060]ＣＡＢパック３００は、独立デバイスなどの製品内に置かれてもよい。例えば、独立デバイスは、ＣＡＢパック３００を含み、加熱、電気の生成、蛍光Ｘ線検出、浄化、又は推進のため、崩壊放射線、熱、又はそれらの組み合わせを使用してもよい。

[0061]ＣＡＢユニット１０４は、有用な目的のために使用され得るかなりの量の熱及び又はＸ線放射を生成することができる高活性の活性物質１６２を生成及び含有するために使用されてもよい。ＣＡＢユニット１０４は、図６～図７に説明されるような粒子放射線活性化経路から合理的な生成率が存在する場合、充填物１１２及び活性物質１６２を形成する多くの異なるタイプの前駆体物質（複数可）１５９を収容してもよい。

[0062]ＣＡＢユニット１０４は、加速器内のイオン、高エネルギー核融合中性子、低エネルギー核分裂中性子、破砕中性子源、及び高エネルギー光子発生器のような、様々なタイプの粒子放射線粒子源１０１Ａ～Ｎと適合性がある。粒子放射源１０１は、封入壁１１１を透過し、前駆体物質１５９を含む充填物１１２内へと透過する。高エネルギー粒子放射源１０１Ａ～Ｎ及び中性源は、一般的に、前駆体物質１５９内へより深く透過し、活性物質４１２を生成するためのＣＡＢユニット１０４の充電により好適である。

[0063]図４は、核分裂原子炉炉心１０１である粒子放射源１０１からの亜原子（例えば、中性子）粒子１６０Ａ～Ｎからの照射を経る図１Ａ～図１Ｂの６つのＣＡＢユニット１０４Ａ～Ｆを含有する照射カプセル４０２を含むＣＡＢシステム１９２を例示する。図５は、ＣＡＢ１９０のためのＣＡＢ製造方法５００を示すフローチャートである。ＣＡＢ製造方法５００のステップ５０５に始まり、ＣＡＢユニット１０４Ａ～Ｆは、図１１に説明される前照射封入製造方法１１００を使用して製作される。図１１の前照射封入製造方法１１００は、取り扱うのに安全である未充電のＣＡＢユニット１０４Ａ～Ｆを生産する。

[0064]ＣＡＢ製造方法５００のステップ５１０へ続くと、ＣＡＢユニット１０４Ａ～Ｆは、図４に示されるように、照射カプセル４０２の内側に置かれる。照射カプセル４０２は、充電のために使用される粒子放射源１０１のタイプに応じてかなり様々であってもよく、照射カプセル４０２は、場合によっては必要とされなくてもよい。照射カプセル４０２の目的は、粒子放射源１０１の幾何形状内でＣＡＢユニット１０４Ａ～Ｆを隔離及び統合し、ＣＡＢユニット１０４Ａ～Ｆが充電しているときにＣＡＢユニット１０４Ａ～Ｆを冷却するための熱放射界面を提供することである。

[0065]ＣＡＢ製造方法５００のステップ５１５へ移ると、照射カプセル４０２は、次いで、図４に示されるように粒子放射源１０１の範囲内に置かれる。照射カプセルは、次いで、活性化のために亜原子粒子１６０Ａ～Ｎによって照射され、これにより前駆体物質１５９のサブセット（断片）又はすべてを活性物質１６２へ変換する。所望の照射時間は、粒子放射源１０１の強度、反応の断面、活性物質１６２の半減期、動作の費用、より高い放射線フルエンスにおけるＣＡＢユニット１０４Ａ～Ｆへの損傷の可能性、粒子放射源１０１が活性であり得る時間量、及び他のパラメータに応じて、大いに異なり得る。典型的には、前駆体物質１５９のサブセットのみが、最適な生成条件のために活性化される。

[0066]典型的には、前駆体物質１５９及び封入材料１５２は、図１１の前照射封入製造方法１１００の間、材料供給からの、及びおそらくは添加物又は介在物からのいくつかの原子不純物を有する。これらの不純物は、不純物の一部が粒子放射源１０１と相互作用して望ましくない放射線同位体を生成し得るとき、特に充電のための照射中に、ＣＡＢユニット１０４Ａ～Ｆに対する影響について評価される。

[0067]これよりＣＡＢ製造方法５００のステップ５２０へ続くと、照射カプセル４０２の内側のＣＡＢユニット１０４Ａ～Ｆは、冷却期間に入り、ここではＣＡＢユニット１０４Ａ～Ｆは、亜原子粒子１６０Ａ～Ｎからのさらなる照射を受けない。ＣＡＢユニット１０４Ａ～Ｆは、照射カプセル４０２の内側に留まり、冷却期間中は取り扱われない。典型的には、ＣＡＢユニット１０４Ａ～Ｆの充電プロセス中に前駆体物質１５９から生成されるいくつかの短寿命の放射線同位体が存在する。これらの短寿命の放射線同位体の一部は、ＣＡＢユニット１０４Ａ～Ｆ内の不純物からのものであり、他は、低収率断面路からのものである。照射カプセル４０２を開ける前に、ＣＡＢユニット１０４Ａ～Ｆが、これらの短寿命の同位体を崩壊又は「冷却」させることを可能にすることが、通常は有利である。

[0068]ＣＡＢ製造方法５００のステップ５２５へ移ると、冷却期間の後、照射カプセル４０２は、ホットセルへ移され、ＣＡＢユニット１０４Ａ～Ｆは、ＣＡＢスタック２００、ＣＡＢパック３００などへと統合される。ホットセルは、遠隔動作マニピュレータを伴う遮蔽された部屋である。次いで照射カプセル４０２が開けられ、ＣＡＢユニット１０４Ａ～Ｆが取り出される。ＣＡＢユニット１０４Ａ～Ｆは、次いで、品質チェックされ、ＣＡＢスタック２００のＣＡＢスタックハウジング２１１へと統合され、ＣＡＢスタック蓋２１２が閉められる。ＣＡＢスタック２００はまた、封入のさらなる層を提供し、秀でた機械耐性のためのタングステンなどの機械的に強度の高い高温材料から製造される。

[0069]ＣＡＢパック３００は、ＣＡＢスタック２００を、熱的要件、安全性要件、Ｘ線要件、又は他の適用要件のいずれかのための任意の他の必要とされる構成要素と統合するデバイスである。Ｘ線を生成する活性物質１６２の場合、ＣＡＢパック３００は、Ｘ線遮蔽体３０１を統合してもよい。このＸ線遮蔽体３０１は、典型的には、質量に敏感な用途では重金属で形成されるが、Ｘ線遮蔽体３０１はまた、より高い質量が問題ではない用途ではほぼいかなる材料で形成されてもよい。Ｘ線遮蔽体３０１は、ＣＡＢパック３００に取り付けられ、これで限られた取り扱いについては安全であり、所望される場合ホットセルの外に出されてもよい。Ｘ線又は他の透過放射線を生成しない活性物質１６２の場合、Ｘ線遮蔽体３０１は必要とされない。

[0070]熱が著しい量で生成される用途の場合、ＣＡＢパック３００は、伝導性界面又はヒートパイプなど、熱分散デバイスを含み得る熱界面３０４を含んでもよい。宇宙への発射が必要とされる用途の場合、ＣＡＢパック３００は、エアロシェル３０２を統合してもよい。

[0071]ＣＡＢ製造方法５００のステップ５２５へ移ると、ホットセル統合の後には、ＣＡＢパック３００は、独立デバイスとの製品統合の準備が整っている。製品統合は、ＣＡＢパック３００の熱界面３０４を使用用途へ統合すること、例えば、熱界面３０４を熱電発電機又は電力生成のための他の独立デバイスと接続することを伴う。別の例は、推進のためにＣＡＢパック３００からの熱を流体へ移すことができる独立デバイスとＣＡＢパック３００を統合することである。製品統合の実施形態は、かなり様々であり得る。製品統合に加えて、製品を認可することが必要とされる場合がある。前駆体物質１５９が充電中に活性物質（放射性核種）１６２へ変換されるとき、ＣＡＢユニット１０４Ａ～Ｆは、場所、使用事例、及び他の因子に応じて、国家／連邦、州、又は地方機関からのユーザ認可の対象となる可能性がある。

[0072]ＣＡＢ製造方法５００のステップ５３５において、ＣＡＢパック３００が製品と統合された後、ＣＡＢパック３００は、次いで、ミッションに配備されてもよい。ＣＡＢパック３００は、活性物質１６２の半減期に従って放射線又は熱を正確に生成し、独立デバイスは、ミッションを達成するためにこれらのデバイスを使用することができる。

[0073]ＣＡＢ製造方法５００のステップ５４０において終了すると、なんらかの時間量の後、ＣＡＢパック３００のＣＡＢユニット１０４Ａ～Ｆ内の活性物質１６２は、独立デバイスがＣＡＢパック３００から十分な熱又は放射線をもはや受け取らなくなるところまで崩壊する。これは、典型的には、１～５回の半減期であるが、はるかに長い場合もある。ＣＡＢパック３００は、この時点で廃棄されてもよいが、依然として放射性であると考えられる。１０～２０回の半減期の間に、ＣＡＢパック３００の活性物質１６２は、崩壊物質１６３へと崩壊しており、その結果として、ＣＡＢパック３００は、もはや放射性ではないと考えられ、安全に取り扱われ、容易に廃棄され得る。

[0074]場合によっては、ＣＡＢユニット１０４Ａ～Ｆは、前駆体物質１５９のより多くを活性物質１６２へ変換するために再照射又は「再充電」されることができてもよい。これは、活性物質１６２の半減期が短く、容易にアクセス可能な粒子放射源１０１が存在し、封入材料１５２の特性が１つの充電サイクルに限定されないという特定の状況においては実用的価値を有し得る。これらの基準が満たされる場合、ＣＡＢユニット１０４Ａ～Ｆは、初期充電後に多くの再充電サイクルに供されてもよい。最終的に、何らかの数の充電サイクルの後、前駆体物質１５９のすべてが活性物質１６２へ変換され、次いで活性物質１６２は、崩壊物質１６３へと崩壊し、ＣＡＢユニット１０４Ａ～Ｆは、もはや再充電されることができない。

[0075]図６は、前駆体物質１５９からの活性物質（放射性核種）１６２の活性化を説明する活性化同位体生成決定式６００を例示する。生成率（Ｐ）は、核断面、粒子放射源１０１の流束、及び前駆体物質１５９の密度の積である。高生成率（Ｐ）に加えて、合理的な損失率（Ｌ）が達成される。生成される活性物質１６２の半減期は、生成のために十分に長く、及び生成後に、ＣＡＢユニット１０４の使用事例のために十分に長く続く。充電中、活性物質１６２は、前駆体物質１５９から変換され、時折、二重活性になる場合がある。これは通常、二重変換が、所望の活性物質１６２の量を低減し、典型的にはＣＡＢユニット１０４に所望されるよりもはるかに短いか、はるかに長い半減期を有する新規の同位体をもたらすことから、望ましくない。

[0076]図７は、いくつかの粒子放射線活性化経路についての反応経路表７００を例示する。反応経路を通じて、前駆体物質１５９は、何らかの粒子放射源１０１による原子照射を介して、一般的には活性物質１６２として、活性化状態へ変換可能である。

[0077]図８は、封入なしの従来の手法と比較した、図１Ａ～図１ＢのＣＡＢユニット１０４Ａ～Ｎのための３つのタイプの封入技術のＣＡＢ封入チャート８００を描写する。ＣＡＢ封入チャート８００は、タイプ１（壁）封入８０１、タイプ２（壁及びマトリックス）封入８０２、及びタイプ３（壁、マトリックス、及びコーティング）封入８０３という３つの異なる充填物構成を、かなり詳細に示す。タイプ１封入８０１は、前駆体物質１５９の充填物１１２の周りに封入材料１５２で形成される封入壁（複数可）１１３Ａ～Ｎから完全になる。タイプ２封入８０２は、前駆体物質１５９の小さい前駆体粒（複数可）１５３Ａ～Ｎを完全に取り囲む封入材料１５２で形成される連続したマトリックスである封入マトリックス１５０からなる。タイプ３封入８０３は、タイプ２封入８０２のようであるが、前駆体物質粒子１５１Ａ～Ｎとして形成される前駆体粒（複数可）１５３Ａ～Ｎを取り囲む封入材料１５２の前駆体封入コーティング１５４～１５７を含む。封入材料１５２は、１つ又は複数の別個の材料を含んでもよい。例えば、壁、マトリックス、及びコーティング封入は、異なる化合物で構成されてもよいが、封入材料１５２で形成されるとまとめて言及される。タイプ０（放射線同位体のみ）の従来の手法８０５においては、封入及び前駆体物質１５９は存在せず、封入されない放射性核種のみが存在する。

[0078]タイプ２（壁及びマトリックス）封入８０２及びタイプ３（壁、マトリックス、及びコーティング）封入８０３などの複数の封入材料の場合、封入壁１１１Ａ～Ｎが無視できるほどの活性化を有する場合、封入マトリックス１５３及び前駆体封入コーティング１５４～１５７は、それらが図９Ａ～図１０Ｅに示されるような機能を果たす限り、何らかの活性化を有し得る。純粋に例証的な例として、鉄は、放射線同位体Ｆｅ－５５を生成するために低収率断面において活性化する。しかしながら、鉄は、例えば、構造的な便益をもたらし得、ＣＡＢユニット１０４の安全性特徴を向上させるために封入マトリックス１５３又は前駆体封入コーティング１５４～１５７に含まれてもよい。

[0079]図９Ａは、いくつかの前駆体封入コーティング１５４～１５７を伴う前駆体粒１５３、及び前駆体粒１５３からの前駆体同位体９５９（ツリウム－１６９）の単一原子のコールアウトを例示する。製造当初、前駆体粒１５３は、全体的に前駆体物質１５９からなるか、又は前駆体物質１５９及び封入材料１５２の混合物からなってもよい。前駆体物質１５９は、前駆体同位体９５９（ツリウム－１６９）として示される所望の同位体の同位体濃度に焦点を当てられる。前駆体同位体９５９は、前駆体元素の一部である同位体である。図９Ａにおいて、前駆体粒１５３は、前駆体元素を含み、１つ又は複数の同位体からなり、また典型的には、１つの同位体のみが所望の放射性核種生成経路を有する。前駆体元素は、所望の同位体をより多い割合で有するために、又は望ましくない放射性核種生成経路を有する同位体を除去するために、所望の場合、濃縮されてもよい。濃縮プロセスは、常に必要なわけではなく、場合によっては、非常に少量の前駆体同位体９５９でさえ効果的であり得、著しい自己遮蔽に悩まされ得る高断面前駆体同位体に対して望ましいことさえあり得る。

[0080]前駆体粒１５３は、前駆体同位体９５９、活性同位体９６２、崩壊同位体９６３、及び相互作用しない同位体で構成されてもよい。相互作用しない同位体は、材料、例えば、酸化ツリウム内の酸素を化学的に安定させるために炭素及び酸素などの原子を含む。

[0081]示されるように、前駆体粒１５３は、さらなる原子を含有し得る、金属、酸化物、炭化物、窒化物、又は他の関連する物質などの化学形式にある。前駆体粒１５３の例は、天然酸化ツリウムである。ＣＡＢ１９０内の前駆体粒１５３の化学形態は、前照射封入製造方法１１００との適合性、封入材料１５２との化学的適合性、高温性能、機械特性、熱力学特性、及び他のニーズのために選択されてもよい。

[0082]図９Ｂは、前駆体同位体９５９（ツリウム－１６９）と相互作用する亜原子（例えば、中性子粒子）１６０Ａ～Ｎを例示する。粒子放射源１０１内へ置かれると、ＣＡＢユニット１０４は、前駆体同位体９５９を活性同位体９６２（ツリウム－１７０）へと活性化又は変換し始める。

[0083]図９Ｃは、中性子を吸収しており、活性同位体９６２（ツリウム－１７０）へ変換されている、図９Ｂの前駆体同位体９５９（ツリウム－１６９）を例示する。

[0084]図９Ｄは、安定した崩壊物質１６３（イッテルビウム－１７０同位体）の崩壊同位体９６３へと崩壊し、亜原子崩壊粒子９７３、９７４を放出する、図９Ｃの（ツリウム－１７０）の活性同位体９６２を例示する。示されるように、活性原子９６２は、最終的に、その半減期に従って崩壊する。半減期は、原子の半分が物質から崩壊する平均時間量である。活性同位体９６２が崩壊すると、それは、放射線を放出し、より低いエネルギー状態へと崩壊する。典型的には、より低いエネルギー状態は、安定している。しかしながら、時として、より低いエネルギー状態は、依然として放射性であり、崩壊チェーンとして知られるプロセスにおいて再び崩壊プロセスをたどる。放出される放射線は、アルファエミッタ又は低エネルギーエミッタの場合、短距離しか進まず、ＣＡＢユニット１００内に含有され得る。しかしながら、ガンマエミッタ及び高エネルギーベータ粒子は、ＣＡＢユニット１０４の外側へ進むことができるＸ線を最終的に生成する。多くの場合、透過放射線の生成は、図３内のＸ線遮蔽体などの放射線遮蔽３０３の必要性を伴う。

[0085]示されるように、亜原子崩壊粒子９７３は、ベータ崩壊粒子であり、亜原子崩壊粒子９７４は、制動放射Ｘ線粒子９７５放射線を生成するためなどに、周りの物質と相互作用する反中性微子である。活性原子９６２（ツリウム－１７０同位体）は、崩壊原子９６３（イッテルビウム－１７０同位体）へと崩壊しして、ベータ粒子９７３及び反中性微子９７４を放出する。反中性微子９７４は、将来的な影響のない弱く相互作用する物質であるが、ベータ粒子９７３は、高エネルギー電子である。ベータ粒子９７３自体は、短距離（約数十～数百マイクロメートル）しか進むことができないが、ベータ粒子９７３は、近くの原子と相互作用して、制動放射として知られるプロセスを通じてＸ線９７４を発生させる。崩壊原子９６３（イッテルビウム－１７０）は、崩壊原子、又はより大きな規模では、崩壊物質として知られる、安定した非放射性の原子である。

[0086]図１０Ａは、あらゆる充電が発生する前（１００１）の、前駆体物質１５９を含有する図１Ａ～図１ＢのＣＡＢユニット１０４の充填物１１２を例示する。充填物１１２は、酸化ツリウム前駆体物質１５９によるタイプ１（壁）封入８０２を実装する。図１０Ｂは、充電後（１００２）及び核分裂炉中性子源である粒子放射源１０１に曝露された後の図１０ＡのＣＡＢユニット１０４の充填物１１２を例示する。前駆体物質１５９は、核分裂電力源からの中性子と相互作用し、前駆体同位体９５９（ツリウム－１６９）の４つに１つを活性同位体９６２（ツリウム－１７０）へ変換している。充電プロセス中、ツリウム－１７０の一部は、崩壊同位体９６３（イッテルブリウム－１７０）へ崩壊する。

[0087]図１０Ｃは、顧客の熱電体（３０５）による電力変換システム内の電気に変換される熱を生成することを始める、亜原子崩壊粒子９７３Ａ～Ｎ（ベータ放射線９７３）を生成する動作中（１００３）の、図１０ＢのＣＡＢユニット１０４の充填物１１２を例示する。充電後、ＣＡＢユニット１０４は、ＣＡＢスタック２００及びＣＡＢパック３００へと統合される。図１０Ｃにおいて、ＣＡＢユニット３００は、電気を作り出すために熱電体（３０５）による電力変換システムと統合される。この時間の間、著しい量の活性物質１６２（ツリウム－１７０）が、およそ４か月の半減期に従って崩壊物質１６３（イッテルブリウム－１７０）へと崩壊し、ベータ崩壊率及び付随する熱電力生成が低下する。

[0088]図１０Ｄは、動作寿命の終わり（１００４）における図１０ＣのＣＡＢユニット１０４の枯渇した充填物１１２を例示する。将来の何らかの時点で、崩壊物質１６３（イッテルブリウム－１７０）は、その熱電力出力が小さすぎて有用ではなくなるまで崩壊したことになり、デバイスは、動作寿命の終わり（１００４）に達したことになる。

[0089]図１０Ｅは、ここでは完全に枯渇されている（１００５）、図１０ＤのＣＡＢユニット１０４の充填物１１２を例示する。図１０ＤのＣＡＢユニット１０４がその動作寿命の終わりにあるにもかかわらず、依然として活性ツリウム－１７０の著しい保有が存在する。動作の終わりからおよそ４年（又はおよそ１２回の半減期）後、活性物質（放射性核種）１６２は、２^１２分の1又は４０９６分の1に崩壊したことになり、ツリウム－１７０の保有はゼロ近くまで低下している。この時点で、ＣＡＢユニット１０４は、完全に枯渇したと考えられてもよい。

[0090]一般的には、ミッションの長さに近い半減期を有する活性物質１６２を有することが望ましい。活性物質１６２の短い半減期放射線同位体を使用した長いミッションは、電力を使い果たしてしまう。長い半減期放射線同位体を使用した短いミッションは、資源の無駄となり、安全に格納される必要があり得る。従来のプルトニウム－２３８原子力電池は、８７年の半減期を有する。もし１年の短いミッションの場合、プルトニウム－２３８は、十分に活用されない。外惑星への数十年のミッションの場合、プルトニウム－２３８は、優れた半減期一致を有する。

[0091]ＣＡＢ技術の重要な革新は、ＣＡＢ１９０が特定のミッションニーズに合わせて変えられ得るということである。前駆体同位体９５９は、ミッションの寿命要件を満たすように（活性物質１６２の半減期に基づいて）選択されてもよい。ＣＡＢパック３００の電力レベルは、前駆体物質１５９の選択及びＣＡＢスタック２００内のスタック配置の両方によって修正されてもよい。ミッションがＸ線放射９７５に対する耐性要件を有する場合、より重いＸ線遮蔽体３０１が取り付けられ得るか、又はより少ないＸ線９７５を放出する活性物質１６２が選択され得るかのいずれかである。ＣＡＢユニット１０４の設計は、ミッションのニーズを満たすように合わせて変えられてもよく、例えば、宇宙ミッションは、大気圏内への再突入の間に遭遇するプラズマの損傷効果を軌道速度から軽減するためにエアロシェル３０２を含んでもよい。宇宙ミッションの場合、エアロシェル３０２は、ロケット発射失敗の場合の安全性特徴として、そのようなシナリオにおける活性物質１６２の放射性核種の燃焼及び散布を防ぐために、重要であり得る。高温耐性が要件であるミッションの場合、前駆体物質１５９及び封入材料１５２は、それらの要件を満たすように選択されてもよい。このリストは包括的ではなく、ミッション要件を満たすようにＣＡＢパック３００をカスタマイズする多くのさらなる方法が存在する。

[0092]図１１は、ＣＡＢ１９０のための前照射封入製造方法１１００のフローチャートである。ステップ１１０５に始まり、前照射封入製造方法１１００は、前駆体物質１５９及び封入材料１５２を選択すること（及び任意選択的に、調達すること）を含む。前駆体物質１５９及び封入材料１５２は、粉末形式で得られる。重要な研究は、前駆体物質１５９及び封入材料１５２の電力形態及び化学的相互作用を理解して、材料が生産の後段階の間に化学的及び機械的に適合性があると同時に、前駆体物質１５９及び封入材料１５２の他の基本的機能を満たすことを確実にすることを述べる。前駆体物質１５９及び封入材料１５２を選択するステップ１１０５は、それぞれの活性化断面、それぞれの粒子源照射依存機械特性、それぞれの化学的適合性、それぞれの高温性能、それぞれの粉末特性、又はそれらの組み合わせに基づいてもよい。

[0093]ステップ１１１０へ続くと、前照射封入製造方法１１００は、前駆体物質１５９及び封入材料１５２を前処理することをさらに含む。例えば、前駆体物質１５９及び封入材料１５２の粉末は、時として、粉砕及びふるい分けなどの技術を使用して粒サイズを調節することによって前処理することを必要とし得る。焼成は、粉末を反応させるために必要とされ得る。介在物が、結合剤として望ましい場合がある。ゾルゲルプロセスが利用されてもよい。コーティングが粉末粒に適用されてもよい。前駆体物質１５９及び封入材料１５２のニーズに応じて利用され得る多くの他の種類の粉末処理技術が存在する。

[0094]これらの動作のうちの一部は、物質取り扱い要件、特に、ナノ粉末及びマイクロ粉末を取り扱うことに関連した要件を安全に満たすために、ヒュームフード又はグローブボックス内で実施されてもよい。故に、前駆体物質１５９及び封入材料１５２を前処理するステップ１１１０は、電力処理技術を適用することを含む。電力処理技術は、所望の粉末形態を得るために焼成、粉砕、ふるい分け、又はそれらの組み合わせを含む。

[0095]一例において、前駆体物質１５９及び封入材料１５２を前処理するステップ１１１０は、封入材料１５２で形成される１つ又は複数の前駆体封入コーティング（例えば、層）１５４～１５７で前駆体物質１５９を被覆して、封入の第３のレベル又はそれ以上を提供することを含む。

[0096]ステップ１１１５へ移ると、前照射封入製造方法１１００は、前駆体物質１５９及び封入材料１５２を、ダイプレスプロセスにおいて、多成分のグリーン体であってもよい非焼結のグリーン体へと圧縮することをさらに含む。ダイプレスプロセスは、前駆体物質１５９及び封入材料１５２の粉末を取り込んで、粉末を圧縮する。専用ダイ及び多段階のプレスプロセスが、図８に説明される封入タイプ８０１～８０３を達成するために、「グリーン体」と呼ばれる多成分の押圧された粉末圧縮体を作製するように実施され得る。

[0097]第１の例において、封入材料１５２は、封入壁材料を含む。前駆体物質１５９及び封入材料１５２をダイプレスプロセスにおいて非焼結のグリーン体へと圧縮するステップ１１１５は、封入壁材料で形成される封入壁１１１を生成して第１の封入を提供することを含む。第２の例において、前駆体物質１５９及び封入材料１５２をダイプレスプロセスにおいて非焼結のグリーン体へと圧縮するステップ１１１５は、封入壁１１１の内側に前駆体物質１５９を充填することをさらに含む。

[0098]第３の例において、封入材料１５２は、封入マトリックス材料を含む。前駆体物質１５９及び封入材料１５２を前処理するステップ１１１０は、前駆体物質及び封入マトリックス材料の混合物を生成することをさらに含む。前駆体物質１５９及び封入マトリックス材料の混合物は、前駆体物質１５９を完全に封入する封入マトリックス材料の連続したマトリックスである。前駆体物質１５９及び封入材料１５２をダイプレスプロセスにおいて非焼結のグリーン体へと圧縮するステップ１１１５は、封入壁の内側に前駆体物質１５９及び封入マトリックス材料の混合物を充填し、封入マトリックス１５０を形成して第２の封入を提供することを含む。第４の例において、前駆体物質１５９及び封入材料１５２を前処理するステップ１１１０は、封入材料１５２で形成される１つ又は複数の前駆体封入コーティング１５４～１５７で前駆体物質１５９を被覆して、封入の第３のレベル又はそれ以上を提供することを含む。

[0099]ステップ１１２０において終了する前照射封入製造方法１１００は、非焼結のグリーン体をＣＡＢユニット１０４へと焼結することをさらに含む。ＣＡＢユニット１００のための非焼結のグリーン体を作成した後、焼結が発生する。焼結プロセスは、スパークプラズマ焼結、ホットプレス成形、熱間静水圧プレス成形、及び加熱炉などの多くの異なる方法を通じて達成されてもよい。場合によっては、不活性ガス又は空気が使用されてもよい。

[0100]保護の範囲は、これより後に続く特許請求の範囲によってのみ限定される。その範囲は、本明細書及び後に続く出願経過の観点から解釈されるとき、特許請求項において使用される言語の通常の意味と一致するものと同じ広さであること、並びにすべての構造的及び機能的等価物を包含することが、意図され、またそうであると解釈されるべきである。それにもかかわらず、特許請求項のいずれも、米国特許法のセクション１０１、１０２、又は１０３の要件を満足しない主題を含むことは意図せず、またそれらはそのように解釈されるべきではない。そのような主題のいかなる意図しない包含は、これにより否定される。

[0101]本明細書に使用される用語及び表現は、特定の意味が別途本明細書に明記される場合を除き、調査及び研究のそれらの対応するそれぞれの分野に関するそのような用語及び表現に適用される通常の意味そのものを有するということを理解されたい。第１及び第２及び同様のものなどの関係語は、１つの実体又は行為を、いかなる実際のそのような関係性又はそのような実体若しくは行為の順序を必ずしも要求又は示唆することなく、別のものから区別するためだけに使用され得る。用語「備える」、「備えている」、「含む」、「含んでいる」、「有する」、「有している」、「含有している」、「含有する」、「伴う」、「で形成される」、又はそれらの他の変異形は、要素又はステップのリストを備えるか又は含むプロセス、方法、物品、又は装置が、それらの要素又はステップのみを含むのではなく、明示的に列挙されないか、又はそのようなプロセス、方法、物品、又は装置に固有の、他の要素又はステップを含み得るように、非排他的包含を網羅することが意図される。「ａ（１つの）」又は「ａｎ（１つの）」が先行する要素は、さらなる制約なしに、その要素を備えるプロセス、方法、物品、又は装置における追加の同一要素の存在を除外しない。

[0102]加えて、先述の「詳細な説明」において、様々な特徴は、本開示を簡素化する目的のため、様々な例においてまとめられていることが分かる。本開示のこのような方法は、特許請求された例が各請求項に明示的に列挙されるもの以上の特徴を必要とするという意図を反映するものと解釈されるべきではない。むしろ、以下の特許請求の範囲が反映するように、保護されるべき主題は、任意の単一の開示された例のすべての特徴よりも少なくある。故に、以下の特許請求の範囲は、これにより「詳細な説明」に組み込まれ、各請求項は、別個の特許請求された主題として独立している。

[0103]先述は、最良の態様及び／又は他の例であると考えられるものを説明しているが、様々な修正がそこにおいてなされ得ること、並びに本明細書に開示される主題が様々な形態及び例において実施され得ること、並びにそれらが多数の用途に適用され得、そのうちの一部のみが本明細書に説明されているということを理解されたい。以下の特許請求項によって、本概念の真の範囲内に入るすべての修正形態及び変異形態を特許請求することが意図される。

［関連出願の相互参照］
[0001]本出願は、２０２１年２月７日に出願された国際出願第ＰＣＴ／ＵＳ２０２１／０１６９８０号の米国移行出願であり、その全体が参照により本明細書に組み込まれる。国際出願第ＰＣＴ／ＵＳ２０２１／０１６９８０号は、２０２０年２月７日に出願された、「Ｃｈａｒｇｅａｂｌｅ Ａｔｏｍｉｃ Ｂａｔｔｅｒｉｅｓ（ＣＡＢｓ） ｅｎａｂｌｅｄ ｂｙ ｃｅｒａｍｉｃ ｅｎｃａｐｓｕｌａｔｉｏｎ ａｎｄ ａｃｔｉｖａｔｉｏｎ ｃｈａｒｇｉｎｇ ｐｒｏｄｕｃｔｉｏｎ ｍｅｔｈｏｄｓ ｅｎａｂｌｉｎｇ ｃｏｓｔ－ｅｆｆｅｃｔｉｖｅ ａｎｄ ｓｃａｌａｂｌｅ ｒａｄｉｏｉｓｏｔｏｐｅ ｈｅａｔｅｒｓ，ｅｌｅｃｔｒｉｃ ｇｅｎｅｒａｔｏｒｓ，ａｎｄ ｘ－ｒａｙ ｓｏｕｒｃｅｓ」という名称の米国特許仮出願第６２／９７１，８９８号の優先権を主張するものであり、その全体が参照により本明細書に組み込まれる。

[0002]本出願は、２０２１年２月７日に出願された、「Ｃｈａｒｇｅａｂｌｅ Ａｔｏｍｉｃ Ｂａｔｔｅｒｙ ａｎｄ Ａｃｔｉｖａｔｉｏｎ Ｃｈａｒｇｉｎｇ Ｐｒｏｄｕｃｔｉｏｎ Ｍｅｔｈｏｄｓ」という名称の国際出願第ＰＣＴ／ＵＳ２０２１／０１６９８２号に関連し、その全体が参照により本明細書に組み込まれる。

Claims (27)

1. 充電式原子力電池（ＣＡＢ）であって、
   少なくとも１つのＣＡＢユニットを備え、前記少なくとも１つのＣＡＢユニットが、
   封入材料、及び
   前記封入材料内に埋め込まれる前駆体物質
   を含む、充電式原子力電池。
2. 前記充電式原子力電池の初期充電サイクル中、粒子放射源が、前記前駆体物質の一部分を活性化状態にある活性物質へ変換する、請求項１に記載の充電式原子力電池。
3. 前記活性物質が、核崩壊を通じて亜原子粒子を放出する、請求項２に記載の充電式原子力電池。
4. 前記粒子放射源が、反応経路に基づいて、前記前駆体物質を、前記活性化状態にある前記活性化物質へ変換する、請求項２に記載の充電式原子力電池。
5. 前記前駆体物質が、安定した同位体であり、
   前記活性物質が、放射性核種である、請求項２に記載の充電式原子力電池。
6. 前記放射性核種が、アルファ放出同位体、ベータ放出同位体、ガンマ放出同位体、又はそれらの組み合わせを含む、請求項５に記載の充電式原子力電池。
7. 前記活性化状態において、前記活性物質が、前記ベータ放出同位体、前記ガンマ放出同位体、又は前記それらの組み合わせを含む、請求項６に記載の充電式原子力電池。
8. 前記活性物質が、受動的なＸ線源のための制動放射線を生成する前記ベータ放出同位体を含む、請求項６に記載の充電式原子力電池。
9. 前記活性物質が、受動的なＸ線源のための高エネルギーＸ線を直接的に生成する前記ガンマ放出同位体を含む、請求項７に記載の充電式原子力電池。
10. 前記充電式原子力電池ユニットを前記粒子放射源の放射線場内に置くステップと、
    前記粒子放射源により、前記前駆体物質を前記活性物質へ変換するステップと
    を含む、請求項２に記載の充電式原子力電池のための充電方法。
11. 請求項１に記載の複数のＣＡＢユニットと、
    前記複数のＣＡＢユニットを単一のユニットへと統合するように設計されているＣＡＢスタックハウジングと
    を備える、充電式原子力電池スタック。
12. 前記ＣＡＢスタックハウジングが、さらなる封入バリアとしての役割を果たすために高温材料を含む、請求項１１に記載の充電式原子力電池スタック。
13. 前記高温材料が、タングステンを含む、請求項１２に記載の充電式原子力電池スタック。
14. 請求項１１に記載の充電式原子力電池スタックと、
    Ｘ線遮蔽体、
    熱界面、又は
    エアロシェル
    のうちの少なくとも１つと
    を備える、充電式原子力電池パック。
15. 前記Ｘ線遮蔽体をさらに備え、
    前記充電式原子力電池スタックが、前記Ｘ線遮蔽体内に含有されており、
    前記Ｘ線遮蔽体が、前記充電式原子力電池スタックから出るＸ線を実質的にブロックするために重金属を含む、請求項１４に記載の充電式原子力電池パック。
16. 前記熱界面をさらに備え、
    前記熱界面が、前記充電式原子力電池スタックによって生成された熱を、伝導性界面、ヒートパイプ、又はそれらの組み合わせへ向ける、請求項１４に記載の充電式原子力電池パック。
17. 前記エアロシェルをさらに備え、
    前記エアロシェルが、前記充電式原子力電池スタックを進行中に高温再突入プラズマ浸食及び放出から保護するためにアブレーション物質を含む、請求項１４に記載の充電式原子力電池パック。
18. 前記Ｘ線遮蔽体、前記熱界面、又は前記エアロシェルが、前記充電式原子力電池スタックの周りにさらなる封入層を提供する、請求項１４に記載の充電式原子力電池パック。
19. 請求項１４に記載の充電式原子力電池パックを備える独立デバイスであって、
    前記充電式原子力電池パックが、前記独立デバイス内に置かれ、
    前記独立デバイスが、加熱、電気の生成、蛍光Ｘ線検出、浄化、又は推進のため、崩壊放射線、熱、又はそれらの組み合わせを使用する、独立デバイス。
20. 前記前駆体物質及び前記封入材料を選択するステップと、
    前記前駆体物質及び前記封入材料を前処理するステップと、
    前記前駆体物質及び前記封入材料をダイプレスプロセスにおいて非焼結のグリーン体へと圧縮するステップと、
    前記非焼結のグリーン体を前記少なくとも１つのＣＡＢユニットへと焼結するステップとを含む、請求項１に記載の充電式原子力電池のための前照射封入製造方法。
21. 前記前駆体物質及び前記封入材料を選択する前記ステップが、それぞれの活性化断面、それぞれの粒子源照射依存機械特性、それぞれの化学的適合性、それぞれの高温性能、それぞれの粉末特性、又はそれらの組み合わせに基づく、請求項１９に記載の前照射封入製造方法。
22. 前記前駆体物質及び前記封入材料を前処理する前記ステップが、電力処理技術を適用することを含み、
    前記電力処理技術が、所望の粉末形態を得るために焼成、粉砕、ふるい分け、又はそれらの組み合わせを含む、請求項２０に記載の前照射封入製造方法。
23. 前記封入材料が、封入壁材料を含み、
    前記前駆体物質及び前記封入材料を前記ダイプレスプロセスにおいて前記非焼結のグリーン体へと圧縮する前記ステップが、前記封入壁材料で形成されている封入壁を生成して第１の封入を用意することを含む、請求項２１に記載の前照射封入製造方法。
24. 前記前駆体物質及び前記封入材料を前記ダイプレスプロセスにおいて前記非焼結のグリーン体へと圧縮する前記ステップが、前記封入壁の内側に前記前駆体物質を充填することをさらに含む、請求項２３に記載の前照射封入製造方法。
25. 前記封入材料が、封入マトリックス材料を含み、
    前記前駆体物質及び前記封入材料を前処理する前記ステップが、前記前駆体物質及び前記封入マトリックス材料の混合物を生成することをさらに含み、
    前記前駆体物質及び前記封入材料を前記ダイプレスプロセスにおいて前記非焼結のグリーン体へと圧縮する前記ステップが、前記封入壁の内側に前記前駆体物質及び前記マトリックス封入材料の前記混合物を充填し、封入マトリックスを形成して第２の封入を用意することを含む、請求項２３に記載の前照射封入製造方法。
26. 前記前駆体物質及び前記封入マトリックス材料の前記混合物が、前記前駆体物質を完全に封入する前記封入マトリックス材料の連続したマトリックスである、請求項２５に記載の前照射封入製造方法。
27. 前記前駆体物質及び前記封入材料を前処理する前記ステップが、前記封入材料で形成されている１つ又は複数の前駆体封入コーティングで前記前駆体物質を被覆して、封入の第３のレベル又はそれ以上を用意することを含む、請求項２５に記載の前照射封入製造方法。

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