JP2023119847A - 全固体電池 - Google Patents

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Abstract

【課題】外装体外部に特殊な構造を配することなく、過充電を抑制すること。【解決手段】正極層、固体電解質層及び負極層を積層した積層体と、前記積層体を囲包して封止し、かつ、前記積層体の積層方向の変形に追従可能な外装体と、を備えた全固体電池であって、前記積層体と共に前記外装体に囲包して封止され、前記正極層の正極集電体及び前記負極層の負極集電体を短絡可能な過充電抑制部を備え、前記過充電抑制部は、前記正極集電体及び前記負極集電体の一方から延設された第一の導電体と、前記正極集電体及び前記負極集電体の他方から延設され、前記第一の導電体と離間した第二の導電体と、を含み、前記第一の導電体と前記第二の導電体とが前記積層体の状態変化によって導通される。【選択図】図２

Description

本発明は全固体電池に関する。
気候関連災害の観点からＣＯ２削減のために、産業機械の電動化が進められており、そのエネルギ源として車両等の用途においても二次電池の研究が進められている。二次電池は過充電により膨張や発熱を生じ得る。その対策として、例えば、過充電時に放電する構造を備えた二次電池が提案されている。特許文献１には電極層等を外装体で囲包して密封した液系二次電池において、外装体の外部に正極と負極とを短絡させる構造を備えた液系二次電池が開示されている。
特開２０１６－１１０９５９号公報
特許文献１の放電構造は外装体の外部に配置されて露出しているため、その取扱いの際には、放電構造を損傷することがないように配慮する必要があり、特許文献１の二次電池を組電池として用いる場合に組み立て等において手間がかかる場合がある。
本発明の目的は、外装体外部に特殊な構造を配することなく、過充電を抑制可能な全固体電池を提供することにある。
本発明によれば、
正極層、固体電解質層及び負極層を積層した積層体と、
前記積層体を囲包して封止し、かつ、前記積層体の積層方向の変形に追従可能な外装体と、
を備えた全固体電池であって、
前記積層体と共に前記外装体に囲包して封止され、前記正極層の正極集電体及び前記負極層の負極集電体を短絡可能な過充電抑制部を備え、
前記過充電抑制部は、
前記正極集電体及び前記負極集電体の一方から延設された第一の導電体と、
前記正極集電体及び前記負極集電体の他方から延設され、前記第一の導電体と離間した第二の導電体と、を含み、
前記第一の導電体と前記第二の導電体とが前記積層体の状態変化によって導通される、
ことを特徴とする全固体電池が提供される。
本発明によれば、外装体外部に特殊な構造を配することなく、過充電を抑制可能な全固体電池を提供することができる。
（Ａ）は本発明の一実施形態に係る全固体電池の平面図、（Ｂ）は図１（Ａ）のＡ－Ａ線断面図。 （Ａ）は図１（Ａ）のＢ－Ｂ線断面図、（Ｂ）は過充電抑制部の作用を示す図。 （Ａ）及び（Ｂ）は過充電抑制部の別の構成例を示す図。 （Ａ）及び（Ｂ）は過充電抑制部の別の構成例を示す図。 （Ａ）は過充電抑制部の別の構成例を示す図、（Ｂ）はＮＴＣサーミスタの特性例を示す図。 （Ａ）及び（Ｂ）は過充電抑制部の別の配置例を示す図。 （Ａ）及び（Ｂ）は過充電抑制部の別の構成例を示す図。
以下、添付図面を参照して実施形態を詳しく説明する。尚、以下の実施形態は特許請求の範囲に係る発明を限定するものではなく、また実施形態で説明されている特徴の組み合わせの全てが発明に必須のものとは限らない。実施形態で説明されている複数の特徴のうち二つ以上の特徴が任意に組み合わされてもよい。また、同一若しくは同様の構成には同一の参照番号を付し、重複した説明は省略する。
＜第一実施形態＞
図１（Ａ）は本発明の一実施形態に係る全固体電池１の平面図、（Ｂ）は図１（Ａ）のＡ－Ａ線断面図である。図中、矢印Ｘは全固体電池１の長手方向（又はリードタブの延出方向）を、矢印Ｙは全固体電池１の幅方向（又はリードタブの延出方向と直交する方向）を、矢印Ｚは全固体電池１の厚み方向（積層体２の積層方向）をそれぞれ示しており、Ｘ方向、Ｙ方向及びＺ方向は互いに直交する。図１（Ａ）はＺ方向に全固体電池１を見た図である。
全固体電池１は、蓄電要素である積層体２と、積層体２を囲包して封止する外装体８と、リードタブ３及び４と、集電タブ５及び６と、過充電抑制部７とを含み、組電池に適した電池セルの形態を有している。
積層体２は、全体として直方体形状を有しており、また、二層の正極層２１Ａ及び２１Ｂと、二層の負極層２４Ａ及び２４Ｂとを含んで正極層と負極層とが二層の構造を有している。しかし、積層体２として正極層と負極層とは一層であってもよいし、三層以上であってもよい。正極層２１Ａと負極層２４Ａとの間と、正極層２１Ｂと負極層２４Ｂとの間には、それぞれ固体電解質層２７が設けられている。
正極層２１Ａ及び２１Ｂは、それぞれ正極活物質層２２を含み、また、二つの正極層２１Ａ及び２１Ｂとで共通の正極集電体２３を有しいている。正極集電体２３は積層体２のＺ方向の中央に層状に配置されており、その表裏に各正極活物質層２２が積層されている。
負極層２４Ａ及び２４Ｂは、正極層２１Ａ及び２４Ｂに対してＺ方向で一方方向の外側と、他方方向の外側とに配置されており、正極装置２１Ａ及び２４Ｂを負極層２４Ａ及び２４Ｂが挟むようにしてこれらが積層されている。しかし、本実施形態の構成とは逆に二層の正極層が二層の負極層を挟むようにしてこれらが積層される構成も採用可能である。負極層２４Ａ及び２４Ｂは、それぞれ負極活物質層２５と負極集電体２６とを含む。二つの負極集電体２６は、積層体２の最外層にそれぞれ層状に形成されている。
正極活物質層２２を構成する活物質としては、例えば、コバルト酸リチウム、ニッケル酸リチウム、マンガン酸リチウム、リン酸金属リチウム等が挙げられる。また、負極活性物質層２６を構成する活物質としては、例えば、リチウム系材料やシリコン系材料等を挙げることができる。リチウム系材料としては、Ｌｉ金属、Ｌｉ合金等を挙げることができる。シリコン系材料としては、Ｓｉ、ＳｉＯ等を挙げることができる。負極活性物質層２５を構成する活物質としては、この他にも、グラファイト、ソフトカーボン及びハードカーボン等の炭素材料や、比較的体積膨張が大きい材料としてスズ系材料（Ｓｎ、ＳｎＯ等）、チタン酸リチウム等を挙げることができる。
固体電解質層２７は、例えば、イオン導電性を有する固体状の電解質からなり、その物質としては硫化物系固体電解質材料、酸化物系固体電解質材料、窒化物系固体電解質材料、ハロゲン化物系固体電解質材料等を挙げることができる。正極集電体２３及び負極集電体２６は、例えば、アルミニウム、銅、ＳＵＳ等の金属箔、金属シート又は金属板からなる。正極活物質層２２、負極活性物質層２５、固体電解質層２７は、これらを構成する物質の粒子を、有機高分子化合物系のバインダで結合して形成されてもよい。
外装体８は、Ｚ方向に見て、四辺８ａ～８ｄを有する矩形状を有しており、その中央部にカップ形状の凹部８０を有し、その周縁部に封止部８１を有している。外装体８は一枚のシート状の素材を二つに折り畳むか、又は、二枚のシート状の素材を互いに貼り合わせることにより形成される。素材は、例えば、金属層の表裏面を樹脂層（絶縁層）で被覆して形成され、外装体８は積層体２の膨張・収縮に追従可能な可撓性を有している。積層体２の膨張・収縮に追従可能な可撓性は、外装体８の材料の特性や、外装体８の形状によって得ることができる。
凹部８０は、積層体２を収容するようにＺ方向双方向にそれぞれ形成されており、これら一対の凹部８０によって、直方体形状の収容空間が形成される。この収容空間のことを外装体８の内部ともいう。封止部８１は、外装体８の素材を接着又は溶着等によって貼り合わせることで形成される。四辺８ａ～８ｄのうち、互いに対向する辺８ａ及び８ｂは、封止部８１を横断するように帯状のリードタブ３及び４が設けられており、積層体２はリードタブ３とリードタブ４との間に位置している。リードタブ３及び４を充電器又は電気負荷に接続することで積層体２の充電又は放電を行うことができる。
リードタブ３の一端部は外装体８の外部に、他端部は外装体８の内部にそれぞれ位置している。リードタブ３の他端部は、外装体８の内部において、集電タブ５を介して正極集電体２３に接続されており、リードタブ３は正極用のタブを形成している。リードタブ３及び集電タブ５は、例えば、導電性を有する金属シート又は金属板で形成される。
リードタブ４の一端部は外装体８の外部に、他端部は外装体８の内部にそれぞれ位置している。リードタブ４の他端部は、外装体８の内部において、集電タブ６を介して負極集電体２６に接続されており、リードタブ４は負極用のタブを形成している。リードタブ４及び集電タブ６は、例えば、導電性を有する金属シート又は金属板で形成される。
過充電抑制部７は、外装体８の内部に配置されており、特に、積層体２と辺８ａとの間の空きの空間を利用して配置されている。図２（Ａ）は図１（Ａ）のＢ－Ｂ線断面図であり、過充電抑制部７の断面図である。
過充電抑制部７は、積層体２の状態変化によって正極集電体２３と負極集電体２６とを短絡させて積層体２の自己放電を生じさせ、積層体２の過充電を抑制する。本実施形態では、積層体２の状態変化として、積層体２のＺ方向の膨張を利用して正極集電体２３と負極集電体２６とを短絡させる。過充電抑制部７は、リードタブ３及び４や集電タブ５及び６とは独立して設けられている。
過充電抑制部７は、正極集電体２３から延設された導電体７０と、各負極集電体２６から延設された導電体７２とを含む。導電体７０及び導電体７２は例えば導電性を有する金属板により形成される。導電体７０は正極集電体２３と一体に形成されるか、又は、正極集電体２３と別体の部材として準備され、正極集電体２３に接合される。同様に、各導電体７２は負極集電体２６と一体に形成されるか、又は、負極集電体２６と別体の部材として準備され、負極集電体２６に接合される。
導電体７０は、正極集電体２３の端部からＸ方向で積層体２から離れる方向に延設された延設部７０ａと、延設部７０ａから９０度曲折されてＺ方向で延設部７０ａから離れる方向に延びる一対の延設部７０ｂとを含む。導電体７０は、さらに、各延設部７０ｂから９０度曲折されてＸ方向で積層体２に近づく方向に延設された延設部７０ｃと、延設部７０ｃから９０度曲折されてＺ方向で延設部７０ａに近づく方向に延設された延設部７０ｄとを備える。
延設部７０ａ～７０ｄは、その断面形状（Ｘ－Ｚ断面形状）でＣ字型に形成されており、導電体７０は、二つの導電体７２に対応して、このＣ字型に形成された部分を二つ有している。延設部７０ｂ～７０ｄの外側表面は、樹脂等の絶縁材料からなる絶縁層７１により被覆されており、導電体７０と導電体７２とが意図しない接触による導通を生じることを防止している。
各導電体７２は、負極集電体２６の端部から延設部７０ａに向けって傾斜しながら延びる延設部７２ａと、延設部７２ａから曲折されてＸ方向で積層体２から離れる方向に延びる端部７２ｂとを含む。端部７２ｂは延設部７０ａと延設部７０ｃとの間に挿入されている。延設部７０ａと延設部７０ｃとの間には、これらの間を埋めるように支持部材７３が設けられている。支持部材７３は例えば弾性変形可能な樹脂で形成され、端部７２ｂを支持する。
延設部７０ｄの先端と、端部７２ｂとは、導電体７０と導電体７２との電気接点部をそれぞれ形成しており、平坦面を有する端部７２ｂに対して延設部７０ｄの先端が対向するように配置されている。
係る構成からなる過充電抑制部７の作用について図２（Ａ）及び図２（Ｂ）を参照して説明する。積層体２の充放電が適切に行われる場合、図２（Ａ）に示すように延設部７０ｄと、端部７２ｂとは離間して接触しておらず、導電体７０と導電体７２とは導通しない。つまり、正極集電体２３と負極集電体２６とは短絡していない。
一方、積層体２が充電され、過充電となると積層体２がＺ方向に膨張し、外装体８もこの変形に追従する。この膨張により、図２（Ｂ）に示すように導電体７２が、図２（Ｂ）において実線矢印で示すように、Ｚ方向の外側に変位する結果、延設部７０ｄの先端と、端部７２ｂとが接触する。端部７２ｂは平坦面を有するため、積層体２の膨張の際、延設部７０ｄの先端がより確実に端部７２ｂに接触する。なお、図２（Ｂ）の例では負極層２４Ａが膨張した場合を例示している。
延設部７０ｄの先端と端部７２ｂとの接触により、導電体７０と導電体７２とが導通する。この結果、正極集電体２３と負極集電体２６とが短絡して自己放電を生じる（図２（Ｂ）の破線矢印は電流の流れる方向を例示している）。この結果、積層体２の過充電が抑制される。
積層体２に対する充電が終了し、電気負荷に対して電力を放電する状況になると、膨張していた負極層２４Ａが元の大きさに収縮する。すると、過充電抑制部７も図２（Ａ）の状態に戻り、延設部７０ｄと、端部７２ｂとが再び離間して接触しない状態となる。このため、導電体７０と導電体７２とは導通せず、正極集電体２３と負極集電体２６とは短絡しない状態に戻る。
つまり、過充電抑制部７では、積層体２のＺ方向の膨張によって、導電体７０と導電体７２とが可逆的に接触し、積層体２が収縮すると非接触状態となる。したがって、積層体２が一時的に過充電の状態に陥っても、積層体２を継続的に使用することができる。
以上の通り、本実施形態では、外装体８の内部に過充電抑制部７を配置したので、外装体外部に特殊な構造を配することなく、過充電を抑制可能な全固体電池を提供することができる。過充電抑制部７は、積層体２の膨張時における導電体７０と導電体７２との接触により過充電を抑制する。液系二次電池と異なり、全固体電池１の外装体８の内部には液体が無い。このため、外装体８の内部において導電体７０と導電体７２との接離を利用して正極集電体２３と負極集電体２６との短絡及び短絡解除をより確実に行うことができる。
また、電気接点部を形成する端部７２ｂは、延設部７０ａ～７０ｃに囲まれるように配置され、端部７２ｂと延設部７２ｄとの接離を、狭い部位で行う。電気接点部の部位が限定されることで、導電体７０と導電体７２とをより安定して接離できる。
更に、各負極層２４Ａ、２４Ｂに対応してそれぞれ導電体７２が設けられているので、負極層２４Ａ、２４Ｂ毎に膨張の度合いが異なる場合にも、負極層２４Ａと正極層２１Ａと、負極層２４Ｂと正極層２１Ｂとを個別に短絡させることができる。逆に言えば、過充電に陥っていない正・負極層についてはこれを短絡することもない。また、本実施形態では、Ｚ方向で負極層２４Ａ及び２４Ｂが、正極層２１Ａ及び２１Ｂの外側に位置しているため、負極活物質層２５の材料としてリチウム系材料やシリコン系材料のように、過充電時に比較的膨張の度合い大きい材料を用いた場合に特に有効である。
＜第二実施形態＞
第一実施形態の過充電抑制部７では、積層体２のＺ方向の膨張によって、導電体７０と導電体７２とが可逆的に接触し、積層体２が収縮すると非接触状態となる。延設部７０ａ～７０ｄは、端部７２ｂとの可逆的な接触によって繰り返し荷重が作用する。本実施形態では、延設部７０ａ～７０ｄの疲労を軽減する構造を提供する。
図３（Ａ）はその一例を示す。図３（Ａ）の例では、第一実施形態の延設部７０ｄに相当する部分が、傾斜部７０ｅと平坦部７０ｆとにより構成されている。傾斜部７０ｅは、延設部７０ｃの側から端部７２ｂに近づく方向に傾斜している。平坦部７０ｆは傾斜部７０ｅの端部（端部７２ｂの側の端部）から延設され、端部７２ｂと接触する電気接点部として機能する平坦面を形成する。
図３（Ａ）の例では、積層体２の膨張により、導電体７２が変位して平坦部７１ｆと接触する際、傾斜部７０ｅがその傾斜角度が変わる方向に弾性変形し易くなる。導電体７２と導電体７０との接触の際に、導電体７０が受ける荷重が傾斜部７０ｅで吸収されるので、導電体７０の全体に応力が作用することを防止することができる。
図３（Ｂ）は別の例を示す。図３（Ｂ）の例では、第一実施形態の延設部７０ｄに相当する部分が、傾斜部７０ｇと平坦部７０ｈとにより構成されている。傾斜部７０ｇは、延設部７０ｃの側から端部７２ｂに近づく方向に傾斜している。平坦部７０ｈは傾斜部７０ｇの端部（端部７２ｂ側の端部）から延設され、端部７２ｂと接触する電気接点部として機能する。
支持部材７３は傾斜部７０ｇに沿う部分７３ａを有する。図示の例では部分７３ａは傾斜部７０ｇの傾斜に沿う傾斜部であるが、傾斜部７０ｇに沿う円弧形状部（Ｒ形状部）であってもよい。
図３（Ｂ）の例では、積層体２の膨張により、導電体７２が変位して平坦部７１ｈと接触する際、傾斜部７０ｇがその傾斜角度が変わる方向に弾性変形し易くなる。導電体７２と導電体７０との接触の際に、導電体７０が受ける荷重が傾斜部７０ｇで吸収されるので、導電体７０の全体に応力が作用することを防止することができる。傾斜部７０ｇの弾性変形によって、傾斜部７０ｇと支持部材７３の部分７３ａとが接離する場合があるが、部分７３ａが傾斜部７０ｇに沿って形成されているため、傾斜部７０ｇと支持部材７３の部分７３ａとの接触時に、傾斜部７０ｇと支持部材７３との間に大きな応力が作用することを抑制できる。これにより傾斜部７０ｇのみならず支持部材７３の摩耗や塑性変形を抑制することができる。
＜第三実施形態＞
第一実施形態の過充電抑制部７は、積層体２の状態変化として積層体２の膨張を利用して導電体７０と導電体７２とを接触させたが、積層体２の発熱を利用してもよい。図４（Ａ）は本実施形態の過充電抑制部７Ａの構造を示す断面図であり、図１（Ａ）のＢ－Ｂ線断面図に相当する。
過充電抑制部７Ａは、導電体７０及び７２を有し、導電体７２の構造は第一実施形態の導電体７２と同じである。導電体７０は、第一実施形態の延設部７０ａのみから構成されており、延設部７０ｂ～７０ｄを有していない。本実施形態では、延設部７０ａが端部７２ｂと接触する電気接点部として機能する。
延設部７０ａと各端部７２ｂとの間には、それぞれ熱溶融材７４が介在している。熱溶融材７４は、例えば、ＰＥ、ＰＶＣ、ＰＳ、ＰＰ、ＰＣ等の絶縁性を有する樹脂材料である。積層体２は、過充電により発熱するが、熱溶融材７４の融点は、積層体２が損傷する発熱温度よりも低い融点を有し、例えば、正極活物質層２２、負極活性物質層２５、固体電解質層２７を構成する物質の粒子を結合する、有機高分子化合物系のバインダの融点よりも低い。また、熱溶融材７４の融点は外装体８の樹脂層等、全固体電池１に含まれる樹脂層の融点よりも低い。
過充電抑制部７Ａは、付勢部材７５を含む。付勢部材７５は、熱溶融材７４がはいちされた部位において導電体７０と導電体７２とが接触する方向にこれらを付勢する。付勢部材７５は例えば、バネ材料からなり、図示の例では、二つの端部７２ｂをＺ方向に挟み込む形状を有している。付勢部材７５は全体に渡って絶縁層により被覆されてもよい。
係る構成からなる過充電抑制部７Ａの作用について図４（Ａ）及び図４（Ｂ）を参照して説明する。積層体２の充放電が適切に行われる場合、図４（Ａ）に示すように延設部７０ａと、端部７２ｂとの間には熱溶融材７４が介在しているため、両者は接触しておらず、導電体７０と導電体７２とは導通しない。つまり、正極集電体２３と負極集電体２６とは短絡していない。
一方、積層体２が充電され、過充電となると積層体２が膨張・発熱し、外装体８もこの変形に追従する。この発熱により熱溶融材７４が溶融し、図４（Ｂ）において実線矢印で示す付勢部材７５の付勢によって、端部７２ｂが延設部７０ａに接触する。延設部７０ａと端部７２ｂとの接触により、導電体７０と導電体７２とが導通する。この結果、正極集電体２３と負極集電体２６とが短絡して自己放電を生じる（図４（Ｂ）の破線矢印は電流の流れる方向を例示している）。この結果、積層体２の過充電が抑制される。
積層体２に対する充電が終了して積層体２の温度が低下しても、延設部７０ａと端部７２ｂとの接触状態は維持されるので、全固体電池１はその後、使用不可となる。このように本実施形態では、積層体２の発熱により、導電体７０と導電体７２とが不可逆的に接触する。熱溶融材７４として、積層体２の継続使用が困難な温度に相当する融点温度を有する材料を用いることで、過充電を起因として劣化した全固体電池１を継続して使用できないようにすることができる。
なお、本実施形態の場合、付勢部材７５を用いたが、付勢部材７５を用いない構成も採用可能である。この場合、導電体７２をバネ材料で構成し、導電体７２自体が端部７２ｂを延設部７０ａに接触する方向に弾性習性を有していればよい。
＜第四実施形態＞
本実施形態も、第三実施形態と同様に積層体２の発熱を利用するが、温度による電気抵抗の変化を利用して導電体７０と導電体７２とを導通させる。図５（Ａ）は本実施形態の過充電抑制部７Ｂの構造を示す断面図であり、図１（Ａ）のＢ－Ｂ線断面図に相当する。
過充電抑制部７Ｂは、導電体７０及び７２を有し、導電体７２の構造は第一実施形態の導電体７２と同じである。導電体７０は、第一実施形態の延設部７０ａのみから構成されており、延設部７０ｂ～７０ｄを有していない。
延設部７０ａと各端部７２ｂとの間には、それぞれＮＴＣサーミスタ７６が介在している。ＮＴＣサーミスタ７６は温度によりその抵抗が変化し、特に、温度の上昇により抵抗が低下する。ＮＴＣサーミスタ７６は、その温度－抵抗特性として、積層体２の正常時の温度に相当する抵抗として著しく大きな抵抗を有しており、積層体２の過充電による発熱時に相当する抵抗として著しく小さな抵抗を有していることが望ましい。
図５（Ｂ）は、ＮＴＣサーミスタ７６の温度－抵抗特性の例を示している。温度Ｔ以上の温度が過充電時の温度として設定される。温度Ｔ以上においてＮＴＣが実質的に導通状態となる。温度ＴにおけるＮＴＣサーミスタ７６の抵抗は、例えば、固体電解質層７６の抵抗に等しい。
係る構成からなる過充電抑制部７Ｂの作用について説明する。積層体２の充放電が適切に行われる場合、ＮＴＣサーミスタ７６が所定の抵抗を有している。延設部７０ａと、端部７２ｂとの間に大きな抵抗が存在するため、導電体７０と導電体７２とは実質的に導通しない。つまり、正極集電体２３と負極集電体２６とは短絡していない。
一方、積層体２が充電され、過充電となると積層体２が膨張・発熱し、外装体８もこの変形に追従する。この発熱によりＮＴＣサーミスタ７６の抵抗が低下する。この結果、延設部７０ａと、端部７２ｂとの間が導通する。正極集電体２３と負極集電体２６とが短絡して自己放電を生じる（図５（Ａ）の破線矢印は電流の流れる方向を例示している）。この結果、積層体２の過充電が抑制される。
積層体２に対する充電が終了して積層体２の温度が低下すると、ＮＴＣサーミスタ７６の抵抗が増大するので、導電体７０と導電体７２とは実質的に導通せず、正極集電体２３と負極集電体２６とは短絡しない状態に戻る。
つまり、過充電抑制部７では、積層体２の発熱によって、導電体７０と導電体７２とが可逆的に導通し、積層体２の温度が低下すると非導通状態となる。したがって、積層体２が一時的に過充電の状態に陥っても、積層体２を継続的に使用することができる。
＜第五実施形態＞
第一実施形態では、一つの過充電抑制部７を一か所に配置したが複数の過充電抑制部７を複数個所に配置してもよい。図６（Ａ）はその一例を示す全固体電池１の平面図である。図示の例では、二つの過充電抑制部７が、外装体８の内部において積層体２と辺８ａとの間にＹ方向に離間して配置されている。二つの過充電抑制部７は、リードタブ３及び４や集電タブ５及び６とは独立して設けられており、集電タブ５をＹ方向に挟む位置に配置されている。過充電抑制部７を複数設けることで、積層体２の過充電の抑制をより確実に図ることができる。また、過充電抑制部７をＹ方向に異なる位置に配置することで、過充電による積層体２の膨張部位に偏りがある場合であっても、対応する部位の過充電抑制部７によって、導電体７０と導電体７２とを短絡し、積層体２の過充電を抑制できる。
図６（Ａ）の例では、積層体２と辺８ａとの間に過充電抑制部７を配置したが、過充電抑制部７と同様な機能の過充電抑制部を積層体２と辺８ｂとの間に配置してもよい。また、積層体２と辺８ａとの間と、積層体２と辺８ｂとの間とにそれぞれ過充電抑制部を配置してもよい。図６（Ａ）の例では、複数の過充電抑制部７を複数個所に配置したが、複数の過充電抑制部７Ａや過充電抑制部７Ｂを複数個所に配置してもよい。
また、異なる種類の過充電抑制部を複数個所に配置してもよい。図６（Ｂ）はその一例を示す。図示の例では、二種類の過充電抑制部７及び過充電抑制部７Ａが、外装体８の内部において積層体２と辺８ａとの間にＹ方向に離間して配置されている。一般に過充電に伴う積層体２の状態変化は、始めに膨張を生じてその後に高温の発熱を生じる。発熱を生じた場合、電池としての寿命は尽きている場合が多い一方、膨張の段階では継続使用が可能な場合が多い。
図６（Ｂ）の構成例の場合、過充電の第一段階である膨張の段階では過充電抑制部７によって積層体２の過充電が抑制される。上記の通り、過充電抑制部７は可逆的に正極集電体２３と負極集電体２６とを短絡する構造であるため、全固体電池１を継続して使用することができる。一方、過充電の第二段階である発熱の段階では、過充電抑制部７Ａによって積層体２の過充電が抑制される。上記の通り、過充電抑制部７Ａは不可逆的に正極集電体２３と負極集電体２６とを短絡する構造であるため、全固体電池１をその後、使用不可能とすることができる。
＜第六実施形態＞
第一実施形態及び第三実施形態の各過充電抑制部７、７Ａを組み合わせて一つの過充電抑制部を構成してもよい。つまり、図６（Ｂ）の二か所の過充電抑制部７及び７Ａを一つの過充電抑制部として構成することもできる。図７（Ａ）は本実施形態の過充電抑制部７Ｃの構造を示す断面図であり、図１（Ａ）のＢ－Ｂ線断面図に相当する。図７（Ｂ）は図７（Ａ）のＣ－Ｃ線断面図である。
過充電抑制部７Ｃは、過充電抑制部７の延設部７０ｂ～７０ｄと、過充電抑制部７Ａの付勢部材７５をＹ方向に並べた構造を有しており、かつ、過充電抑制部７の支持部材７３と、過充電抑制部７Ａの熱溶融材７４を一体化した熱溶融材７７を有している。熱溶融材７７は、過充電抑制部７の支持部材７３として機能する部分７７ａと、過充電抑制部７Ａの熱溶融材７４として機能する部分７７ｂとを有し、その材料としては熱溶融材７４と同じである。
係る構成からなる過充電抑制部７Ｃは過充電の第一段階である膨張の段階では、膨張に伴う導電体７２の変位によって延設部７０ｄと端部７２ｂとが接触して正極集電体２３と負極集電体２６とを可逆的に短絡し、積層体２の過充電が抑制される。一方、過充電の第二段階である発熱の段階では、熱溶融材７７の溶融によって延設部７０ａと端部７２ｂとが接触して正極集電体２３と負極集電体２６とを不可逆的に短絡し、積層体２の過充電が抑制される。全固体電池１をその後、使用不可能とすることができる。
＜実施形態のまとめ＞
上記実施形態は少なくとも以下の全固体電池を開示している。
１．上記実施形態の全固体電池は、
正極層(21A,21B)、固体電解質層(27)及び負極層(24A,24B)を積層した積層体(2)と、
前記積層体(2)を囲包して封止し、かつ、前記積層体(2)の積層方向(Z)の変形に追従可能な外装体(8)と、
を備えた全固体電池(1)であって、
前記積層体(2)と共に前記外装体(8)に囲包して封止され、前記正極層(21A,21B)の正極集電体(23)及び前記負極層(24A,24B)の負極集電体(26)を短絡可能な過充電抑制部(7-7C)を備え、
前記過充電抑制部(7-7C)は、
前記正極集電体(23)及び前記負極集電体(26)の一方から延設された第一の導電体(70)と、
前記正極集電体(23)及び前記負極集電体(26)の他方から延設され、前記第一の導電体(70)と離間した第二の導電体(72)と、を含み、
前記第一の導電体(70)と前記第二の導電体(72)とが前記積層体(2)の状態変化によって導通される。
この実施形態によれば、外装体外部に特殊な構造を配することなく、過充電を抑制可能な全固体電池を提供することができる。液系二次電池と異なり、全固体電池の外装体の内部には液体が無い。このため、外装体の内部において導電体を用いて正極集電体と負極集電体との短絡及び短絡解除をより確実に行うことができる。
２．上記実施形態では、
前記状態変化として前記積層体(2)の前記積層方向(Z)の膨張によって、前記第一の導電体(70)と前記第二の導電体(72)とが接触し、これらが導通される。
この実施形態によれば、前記積層体の膨張による前記導電体の変位を利用して正極集電体と負極集電体とを短絡することができる。
３．上記実施形態では、
前記過充電抑制部(7A)は、前記第一の導電体(70)と前記第二の導電体(72)との間に介在する熱溶融材(74)を有し、
前記状態変化として前記積層体(2)の発熱によって前記熱溶融材(74)が溶融することによって前記第一の導電体(70)と前記第二の導電体(72)とが接触し、これらが導通される。 この実施形態によれば、前記積層体の発熱による前記熱溶融材の溶融を利用して正極集電体と負極集電体とを短絡することができる。
４．上記実施形態(図6(B),図7(A))では、
前記過充電抑制部(7,7A,7C)は、前記第一の導電体(70)と前記第二の導電体との間に介在する熱溶融材(74,77)を有し、
前記状態変化として前記積層体(2)の前記積層方向(Z)の膨張によって、前記第一の導電体(70)と前記第二の導電体(72)とが可逆的に接触し、これらが導通され、
前記状態変化として前記積層体(2)の発熱によって前記熱溶融材(74,77)が溶融することによって前記第一の導電体(70)と前記第二の導電体(72)とが不可逆的に接触し、これらが導通される。
この実施形態によれば、過充電の段階が膨張段階であれば、継続使用が可能なように導電体間を短絡し、発熱段階であれば継続使用が不可能なように導電体間を短絡できる。
５．上記実施形態では、
前記過充電抑制部(7B)は、前記第一の導電体(70)と前記第二の導電体(72)との間に介在するＮＴＣサーミスタ(76)を有し、
前記状態変化として前記積層体(2)の発熱によって前記ＮＴＣサーミスタ(76)の抵抗値が低下することによって前記第一の導電体(70)と前記第二の導電体(72)とが導通される。
この実施形態によれば、前記積層体の発熱による前記ＮＴＣサーミスタの抵抗変化を利用して正極集電体と負極集電体とを短絡することができる。
６．上記実施形態では、
前記第一の導電体(70)は、第一の電気接点部(70d,70f,70h)を有し、
前記第二の導電体(72)は、前記膨張によって前記第一の電気接点部(70d,70f,70h)と接触する第二の電気接点部(72b)を有し、
前記第一の電気接点部(70f)及び前記第二の電気接点部(72b)は、平坦面である。
この実施形態によれば、前記積層体の膨張時に前記電気接点部間をより確実に接触して前記導電体間を導通させることができる。
７．上記実施形態では、
前記第一の導電体(70)は、第一の電気接点部(70d,70f,70h)を有し、
前記第二の導電体(72)は、前記膨張によって前記第一の電気接点部(70d,70f,70h)と接触する第二の電気接点部(72b)を有し、
前記第一の導電体(70)は、前記第二の電気接点部(72b)に近づく方向に傾斜した傾斜部(70e,70g)を有し、
前記傾斜部(70e,70g)の、前記第二の電気接点部(72b)の側の端部に、前記第一の電気接点部(70f,70h)が設けられている。
この実施形態によれば、前記傾斜部の弾性変形により、電気接点部間を繰り返し接離させることができる。
８．上記実施形態では、
前記第一の導電体(70)は、
前記積層体(2)から離れる方向に延びる第一の延設部(70a)と、
前記第一の延設部(70a)から曲折されて前記積層方向(Z)の一方向に延びる第二の延設部(70b)と、
前記第二の延設部(70b)から曲折されて前記積層体(2)に近づく方向に延びる第三の延設部(70c)と、
前記第三の延設部(70c)から曲折されて前記積層方向(Z)の他方向に延びる第四の延設部(70e,70f,70g,70h)と、を有し、
前記第二の導電体(72)は、前記第一の延設部(70a)と前記第三の延設部(70c)との間に挿入される端部(72b)を有する。
この実施形態によれば、前記積層体の膨張時における接触部位を限定することで、安定した動作を可能とする。
９．上記実施形態では、
前記過充電抑制部(7)は、
前記第一の延設部(70a)と前記第三の延設部(70c)との間を埋めるように設けられ、前記端部(72b)を支持する支持部材(73)を有し、
前記第四の延設部(70g,70h)は、前記第三の延設部(70c)から前記他方向で前記積層体(2)に近づく方向に傾斜しており、
前記支持部材(73)は、前記第四の延設部(70g,70h)の傾斜に沿う部分(73a)を有する。
この実施形態によれば、前記傾斜部と前記支持部材の前記部分との離間後、再接触時に、前記傾斜部７０と前記支持部材との間に大きな応力が作用することを抑制できる。
１０．上記実施形態では、
前記過充電抑制部(7A,7Cは、前記熱溶融材(73,77)が配置された部位において、前記第一の導電体(70)と前記第二の導電体(72)とが接触する方向にこれらを付勢する付勢部材(75)を備える。
この実施形態によれば、前記熱溶融材の溶融時に、より確実に導電体同士を接触させることができる。
１１．上記実施形態の全固体電池では、
第一のリードタブ(3)と、
第二のリードタブ(4)と、を備え、
前記第一のリードタブ(3)と前記第二のリードタブ(4)との間に前記積層体(2)が配置され、
前記外装体(8)は、前記積層方向(Z)に見て四辺(8a-8d)を有する矩形状を有しており、
前記過充電抑制部(7-7C)は、前記積層体(2)と、前記四辺(8a-8d)のうちの前記第一のリードタブ(3)又は前記第二のリードタブ(4)が設けられている辺(8a,8b)との間に位置している。
この実施形態によれば、前記外装体内の空の領域を利用して前記過充電抑制部を配置できる。
１２．上記実施形態では、
前記熱溶融材(73,77)は、前記正極層(21A,21B)、前記負極層(24A,24B)又は前記固体電解質層(27)に含まれるバインダよりも融点が低い。
この実施形態によれば、前記積層体の損傷前に過充電を抑制できる。
１３．上記実施形態では、
前記負極層(24A,24B)は、負極活物質としてリチウム系材料、シリコン系材料又はスズ系材料を含む。
この実施形態によれば、過充電時の膨張が比較的大きいリチウム系材料、シリコン系材料又はスズ系材料を負極活物質として使用した全固体電池において過充電を防止できる。
１４．上記実施形態では、
前記正極層(21A,21B)は、
前記積層方向(Z)に二層の正極活物質層(22)と、
前記二層の正極活物質層(22)の間の、共通の前記正極集電体(23)と、を含み、
前記負極層(24A,24B)は、
前記正極層(21A,21B)に対して前記積層方向の一方方向外側の第一の負極層(24A)と、
前記正極層(21A,21B)に対して前記積層方向の他方方向外側の第二の負極層(24B)と、
を含み、
前記負極集電体(26)は、
前記第一の負極層(24A)に含まれ、前記積層体の前記積層方向で前記一方方向の最外層に位置する第一の負極集電体(26)と、
前記第二の負極層(24B)に含まれ、前記積層体の前記積層方向で前記他方方向の最外層に位置する第二の負極集電体(26)と、を含み、
前記第一の導電体(70)は、前記正極集電体(23)から延設され、
前記第二の導電体(72)は、前記第一の負極集電体(26)から延設された導電体(72)と、前記第二の負極集電体(26)から延設された導電体(72)と、を含む。
この実施形態によれば、層毎に過充電の防止を図れる。
１５．上記実施形態では
前記第一の導電体(70)は、第一の電気接点部(70d,70f,70h)を有し、
前記第二の導電体(72)は、前記膨張によって前記第一の電気接点部と接触する第二の電気接点部を有し、
前記第一の導電体は、絶縁層(71)で被覆される部分を含む。
この実施形態によれば、前記第一の導電体と前記第二の導電体との意図しない接触を防止することができる。
１６．上記実施形態の全固体電池は
リードタブ(3,4)と、集電タブ(5,6)と、を備え、
前記過充電抑制部(7,7A,7B)は、前記リードタブ及び前記集電タブとは独立して設けられている。
この実施形態によれば、前記過充電抑制部により前記リードタブや前記集電タブに、破損等の物理的な影響を与えないようにすることができる。
以上、発明の実施形態について説明したが、発明は上記の実施形態に制限されるものではなく、発明の要旨の範囲内で、種々の変形・変更が可能である。
１ 全固体電池、２ 積層体、７ 過充電抑制部、８ 外装体

Claims (16)

  1. 正極層、固体電解質層及び負極層を積層した積層体と、
    前記積層体を囲包して封止し、かつ、前記積層体の積層方向の変形に追従可能な外装体と、
    を備えた全固体電池であって、
    前記積層体と共に前記外装体に囲包して封止され、前記正極層の正極集電体及び前記負極層の負極集電体を短絡可能な過充電抑制部を備え、
    前記過充電抑制部は、
    前記正極集電体及び前記負極集電体の一方から延設された第一の導電体と、
    前記正極集電体及び前記負極集電体の他方から延設され、前記第一の導電体と離間した第二の導電体と、を含み、
    前記第一の導電体と前記第二の導電体とが前記積層体の状態変化によって導通される、
    ことを特徴とする全固体電池。
  2. 請求項１に記載の全固体電池であって、
    前記状態変化として前記積層体の前記積層方向の膨張によって、前記第一の導電体と前記第二の導電体とが接触し、これらが導通される、
    ことを特徴とする全固体電池。
  3. 請求項１に記載の全固体電池であって、
    前記過充電抑制部は、前記第一の導電体と前記第二の導電体との間に介在する熱溶融材を有し、
    前記状態変化として前記積層体の発熱によって前記熱溶融材が溶融することによって前記第一の導電体と前記第二の導電体とが接触し、これらが導通される、
    ことを特徴とする全固体電池。
  4. 請求項１に記載の全固体電池であって、
    前記過充電抑制部は、前記第一の導電体と前記第二の導電体との間に介在する熱溶融材を有し、
    前記状態変化として前記積層体の前記積層方向の膨張によって、前記第一の導電体と前記第二の導電体とが可逆的に接触し、これらが導通され、
    前記状態変化として前記積層体の発熱によって前記熱溶融材が溶融することによって前記第一の導電体と前記第二の導電体とが不可逆的に接触し、これらが導通される、
    ことを特徴とする全固体電池。
  5. 請求項１に記載の全固体電池であって、
    前記過充電抑制部は、前記第一の導電体と前記第二の導電体との間に介在するＮＴＣサーミスタを有し、
    前記状態変化として前記積層体の発熱によって前記ＮＴＣサーミスタの抵抗値が低下することによって前記第一の導電体と前記第二の導電体とが導通される、
    ことを特徴とする全固体電池。
  6. 請求項２に記載の全固体電池であって、
    前記第一の導電体は、第一の電気接点部を有し、
    前記第二の導電体は、前記膨張によって前記第一の電気接点部と接触する第二の電気接点部を有し、
    前記第一の電気接点部及び前記第二の電気接点部は、平坦面である、
    ことを特徴とする全固体電池。
  7. 請求項２に記載の全固体電池であって、
    前記第一の導電体は、第一の電気接点部を有し、
    前記第二の導電体は、前記膨張によって前記第一の電気接点部と接触する第二の電気接点部を有し、
    前記第一の導電体は、前記第二の電気接点部に近づく方向に傾斜した傾斜部を有し、
    前記傾斜部の、前記第二の電気接点部の側の端部に、前記第一の電気接点部が設けられている、
    ことを特徴とする全固体電池。
  8. 請求項２に記載の全固体電池であって、
    前記第一の導電体は、
    前記積層体から離れる方向に延びる第一の延設部と、
    前記第一の延設部から曲折されて前記積層方向の一方向に延びる第二の延設部と、
    前記第二の延設部から曲折されて前記積層体に近づく方向に延びる第三の延設部と、
    前記第三の延設部から曲折されて前記積層方向の他方向に延びる第四の延設部と、を有し、
    前記第二の導電体は、前記第一の延設部と前記第三の延設部との間に挿入される端部を有する、
    ことを特徴とする全固体電池。
  9. 請求項８に記載の全固体電池であって、
    前記過充電抑制部は、
    前記第一の延設部と前記第三の延設部との間を埋めるように設けられ、前記端部を支持する支持部材を有し、
    前記第四の延設部は、前記第三の延設部から前記他方向で前記積層体に近づく方向に傾斜しており、
    前記支持部材は、前記第四の延設部の傾斜に沿う部分を有する、
    ことを特徴とする全固体電池。
  10. 請求項３に記載の全固体電池であって、
    前記過充電抑制部は、前記熱溶融材が配置された部位において、前記第一の導電体と前記第二の導電体とが接触する方向にこれらを付勢する付勢部材を備える、
    ことを特徴とする全固体電池。
  11. 請求項１に記載の全固体電池であって、
    第一のリードタブと、
    第二のリードタブと、を備え、
    前記第一のリードタブと前記第二のリードタブとの間に前記積層体が配置され、
    前記外装体は、前記積層方向に見て四辺を有する矩形状を有しており、
    前記過充電抑制部は、前記積層体と、前記四辺のうちの前記第一のリードタブ又は前記第二のリードタブが設けられている辺との間に位置している、
    ことを特徴とする全固体電池。
  12. 請求項３に記載の全固体電池であって、
    前記熱溶融材は、前記正極層、前記負極層又は前記固体電解質層に含まれるバインダよりも融点が低い、
    ことを特徴とする全固体電池。
  13. 請求項１に記載の全固体電池であって、
    前記負極層は、負極活物質としてリチウム系材料、シリコン系材料又はスズ系材料を含む、
    ことを特徴とする全固体電池。
  14. 請求項１に記載の全固体電池であって、
    前記正極層は、
    前記積層方向に二層の正極活物質層と、
    前記二層の正極活物質層の間の、共通の前記正極集電体と、を含み、
    前記負極層は、
    前記正極層に対して前記積層方向の一方方向外側の第一の負極層と、
    前記正極層に対して前記積層方向の他方方向外側の第二の負極層と、
    を含み、
    前記負極集電体は、
    前記第一の負極層に含まれ、前記積層体の前記積層方向で前記一方方向の最外層に位置する第一の負極集電体と、
    前記第二の負極層に含まれ、前記積層体の前記積層方向で前記他方方向の最外層に位置する第二の負極集電体と、を含み、
    前記第一の導電体は、前記正極集電体から延設され、
    前記第二の導電体は、前記第一の負極集電体から延設された導電体と、前記第二の負極集電体から延設された導電体と、を含む、
    ことを特徴とする全固体電池。
  15. 請求項２に記載の全固体電池であって、
    前記第一の導電体は、第一の電気接点部を有し、
    前記第二の導電体は、前記膨張によって前記第一の電気接点部と接触する第二の電気接点部を有し、
    前記第一の導電体は、絶縁層で被覆される部分を含む、
    ことを特徴とする全固体電池。
  16. 請求項１に記載の全固体電池であって、
    リードタブと、集電タブと、を備え、
    前記過充電抑制部は、前記リードタブ及び前記集電タブとは独立して設けられている、
    ことを特徴とする全固体電池。
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